KR20100126226A - 내수성 파우치형 이차전지 - Google Patents

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KR20100126226A
KR20100126226A KR1020100047947A KR20100047947A KR20100126226A KR 20100126226 A KR20100126226 A KR 20100126226A KR 1020100047947 A KR1020100047947 A KR 1020100047947A KR 20100047947 A KR20100047947 A KR 20100047947A KR 20100126226 A KR20100126226 A KR 20100126226A
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battery
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pouch type
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김보현
이한호
채종현
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주식회사 엘지화학
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Abstract

본 발명은 내수성이 높은 파우치형 이차전지에 관한 것이다. 본 발명은 양극, 분리막 및 음극을 포함하는 파우치형 이차전지에 있어서, 상기 이차전지의 실링부는 두께가 외측이 내측에 비해 더 얇은 단차를 가지는 것을 특징으로 한다.
본 발명은 간편한 제작공정으로 실링부위의 내수성 및 밀봉성을 더욱 향상시킬 수 있고, 제조비용을 절감하는 효과가 있다.

Description

내수성 파우치형 이차전지{POUCH TYPE SECONDARY BATTERY CHARACTERIZED BY WATER-RESISTANCE}
본 발명은 내수성이 높은 파우치형 이차전지에 관한 것이다.
이차전지는 충·방전이 가능한 양극/분리막/음극 구조의 전극조립체가 전해질이 함침된 상태에서 원통형 또는 각형 등의 금속 캔이나 수지층 및 금속층을 포함하는 라미네이트 시트의 케이스에 내장되어 있는 구조로 이루어져 있다. 전극조립체가 어떠한 구조로 이루어져 있는지에 따라 분류하면, 원통형(권취형) 내지 젤리-롤형 전극조립체, 소정 크기의 단위로 절취한 다수의 양극과 음극들을 분리막을 개재한 상태로 순차적으로 적층한 스택형(적층형) 전극조립체, 소정 단위의 양극과 음극들을 분리막을 개재한 상태로 적층한 바이셀(Bi-cell) 또는 풀셀(Full cell)들을 권취한 구조의 스택/폴딩형 전극조립체 등을 들 수 있다. 상기 전지의 구조 중 원통형의 전지는 구조적 안정성이 우수하고, 라미네이트 시트 케이스를 사용한 전지는 중량이 작고 제조가 용이하다는 장점을 가지고 있다. 그런데, 최근 전자기기의 소형경박화 경향과 중대형 전지팩의 중량 감소 필요성 등이 요구되면서, 라미네이트 시트를 사용하는 전지의 사용량이 급증하고 있다. 이러한 라미네이트 시트를 사용하는 전지는 케이스의 형태로 인해 종종 파우치형 이차전지로 불리기도 한다.
도 1에는 라미네이트 시트를 전지케이스로 사용하는 하나의 이차전지(이하, "파우치형 이차전지"로 약칭함)의 제조와 관련한 분해 사시도가 도시되어 있다.
도 1을 참조하면, 파우치형 이차전지(100)는, 고분자 수지와 알루미늄의 라미네이트 시트로 이루어진 파우치형 전지케이스(200)에 양극/분리막/음극으로 이루어진 전극조립체(300)를 장착한 후 전극리드(410, 420)를 전지케이스(200) 상단에 노출시킨 상태로 결합시켜 제작된다.
전지케이스(200)는 수납부(210)가 형성되어 있는 하부 케이스(220)와 상부 덮개(230)로 이루어져 있고, 하단이 일체로 되어 있는 접이식 구조로 이루어져 있다.
수납부(210)에 전극조립체(300)를 안착한 상태에서 하부 케이스(220)의 상단(240) 및 양측 외주면(250)과 상부 덮개(230)의 접촉면을 접착시켜 밀봉하게 된다. 따라서, 전지의 조립 후 전지케이스(200) 상단(240) 및 양측 외주면(250)은 밀봉부위(실링부)를 형성하게 된다.
전극리드(410, 420)에는 전극조립체(300)로부터 돌출되어 있는 각각의 전극 탭들(310, 320)이 접속되어 있다. 전지케이스(200)와 전극리드(410, 420)가 결합되는 부위에는 전해액의 누출을 방지하고 공기중의 수분이 전지 내로 침투하는 것을 방지하며 전극리드(410, 420)의 전기적 절연성을 담보하기 위하여, 밀봉 필름(500)이 결합되어 있다.
도 2에는 또 다른 파우치형 이차전지의 형태의 예로서, 전극리드가 전지케이스의 상부와 하부에 각각 돌출되어 있는 파우치형 이차전지의 사시도가 도시되어 있다.
도 1의 파우치형 이차전지와 비교하여 도 2의 파우치형 이차전지(101)는 전극리드들(411, 421)이 상부와 하부에 각각 위치하고 전지케이스가 서로 분리된 형태의 하부 케이스(221)와 상부 케이스(231)로 이루어져 있다는 점에 차이가 있다. 따라서, 전지케이스는 하부 케이스(221)와 상부 케이스(231)가 열압착에 의해 각각 상부 실링부(241), 하부 실링부(261) 및 양측면 실링부(251, 271)가 형성된다. 수납부(211)는 상부 케이스(231) 또는 하부 케이스(221)에만 형성되거나 양쪽 케이스(221, 231) 모두 형성될 수도 있다.
도 3에는 파우치형 이차전지에 전지케이스로서 일반적으로 사용되는 라미네이트 시트의 실링부를 형성하는 과정 및 라미네이트 시트의 결합된 단면이 모식적으로 도시되어 있다.
도 3을 참조하면, 라미네이트 시트(10)는 최외곽을 이루는 외부 수지층(11), 물질의 관통을 방지하는 금속층(12), 및 밀봉을 위한 내부 수지층(13)으로 구성되어 있다.
외부 수지층(11)은 외부로부터 전지를 보호하는 역할을 하므로 두께 대비 우수한 인장강도와 내후성 등이 요구되며, 일반적으로 연신 나일론이 많이 사용되고 있다. 금속층(12)은 공기, 습기 등이 전지의 내부로 유입되는 것을 방지하는 역할을 하며, 일반적으로 알루미늄(Al)이 많이 사용되고 있다. 내부 수지층(13)은 전극조립체를 내장한 상태에서 인가된 열과 압력에 의해 상호 열압착되어 밀봉성을 제공하는 역할을 하며, 일반적으로 CPP(무연신 폴리프로필렌)이 많이 사용되고 있다.
이러한 다층 라미네이트 구조의 전지케이스 시트(10)는 실링부에서 내부 수지층(13)이 서로 대면하는 구조를 이루며, 이러한 내부 수지층(13)은 열압착에 의해 서로 결합된다. 이 경우 라미네이트 시트가 결합된 단부에서 내부 수지층(13)이 외부에 노출되는데, 이렇게 노출된 내부 수지층(13)은 주로 고분자 수지로 되어 있어 수분침투가 용이하다. 침투된 수분은 전지 내부에서 부반응을 야기하여 수명을 저하시키고, 전지케이스의 금속층(12)을 산화시키며, 실링부의 접착강도를 약화시키는 동시에, 전해액 누액 가능성을 유발시키는 등 전지 안전성 측면에서 좋지 않은 문제점을 야기시킨다. 또한, 장기간 사용시 전지의 수명 및 안정성을 저해하는 요인으로도 작용한다. 따라서, 이러한 수분의 침투 및 전해액의 누액을 방지하기 위한 다양한 시도들이 행해진 바 있다.
예를 들어, 일본 특허출원공개 제2004-087239호는 라미네이트 필름 사이가 접합되는 측단부를 열 가압 압축 성형하여 금속막(차단성 금속층)들을 상호 접촉시킴으로써, 내부에 위치하는 수지막(내부 수지층)이 상기 금속막에 의해 피복되어 있는 라미네이트 시트를 개시하고 있다.
그러나, 상기 기술은 열 가압 압축 성형으로 금속막을 단순히 접촉시키는 것에 불과하므로, 금속막의 결합이 견고하지 않아 충분한 내수성을 발휘하기 어렵고, 장기간 사용시 금속막의 결합이 약해져 재차 분리되는 문제점이 있다.
일본 특허출원공개 제2004-055154호는 한 쌍의 라미네이트 필름 중 일측 필름의 주변부를 타측 필름의 주변부보다도 바깥쪽으로 연장하여 설치하고, 상기 연장부위의 선단부를 일측 필름의 주변부 쪽으로 절곡하여 맞닿은 부분에 레이저 용접을 행하여, 최외층은 레이저광의 열에 의해 휘발되고, 쌍방의 금속층의 단부를 용융시켜 결합함으로써 내측 수지층의 노출로 인한 전해액의 누액 및 수분침투를 방지하는 기술을 개시하고 있다.
그러나, 이와 같은 방법은 일측 필름이 타측 필름을 밀봉하기에 충분히 정교하게 절곡되어야 하므로, 공정상 고도의 정밀도가 요구되고, 공정이 추가되는 특성상 전지의 제작비용 상승이 불가피하다는 문제점이 있다.
또한, 일본 특허출원공개 제2000-223090호는 금속층과 열압착층을 적층한 후에 전지케이스의 내부로 향하는 열압착부의 일부를 제거하여 금속박을 노출시키고, 실링시 내부 열압착 필름의 열압착과 상기 노출 금속층을 용접하여 이중으로 실링처리를 하는 기술을 제시하고 있다.
그러나, 이와 같은 방법은 이중 실링을 해야 하므로 공정이 복잡하고, 비용이 많이 드는 문제점이 있다.
이에, 본 발명은 상기와 같은 종래기술의 문제점과 과거로부터 요청되어온 기술적 과제를 해결하는 것을 목적으로 한다.
본 출원의 발명자들은 다양한 실험과 심도 있는 연구를 거듭한 끝에, 실링부 외측 말단에 단차를 형성하는 경우 수분 침투에 의한 전지 내의 부반응으로 인한 전지 내부물질의 부식현상을 근본적으로 방지할 수 있고, 그에 따라 전지의 수명 및 안정성 향상을 확보할 수 있음을 확인하고, 본 발명을 완성하기에 이르렀다.
본 발명은 상기한 종래기술의 문제점을 해결하기 위해 안출된 것으로서,
양극, 분리막 및 음극을 포함하는 파우치형 이차전지에 있어서,
상기 이차전지의 실링부는 두께가 외측이 내측에 비해 더 얇은 단차를 가지는 것을 특징으로 하는 파우치형 이차전지를 제공한다.
본 발명의 파우치형 이차전지에 있어서, 상기 단차는 내측에서부터 외측까지 불연속적으로 1단 이상 형성된 것을 특징으로 하는 파우치형 이차전지를 제공한다.
본 발명의 파우치형 이차전지에 있어서, 상기 단차는 내측에서부터 외측까지 연속적으로 형성된 것을 특징으로 하는 파우치형 이차전지를 제공한다.
본 발명의 파우치형 이차전지에 있어서, 상기 실링부의 최외측 내부수지층의 두께는 열압착 안 된 내부수지층 두께의 3 ~ 50%인 것을 특징으로 하는 파우치형 이차전지를 제공한다.
본 발명의 파우치형 이차전지에 있어서, 상기 실링부의 최내측 내부수지층의 두께는 열압착 안 된 내부수지층 두께의 50 ~ 95%인 것을 특징으로 하는 파우치형 이차전지를 제공한다.
본 발명의 파우치형 이차전지에 있어서, 상기 실링부는 폭이 3 ~ 20 ㎜인 것을 특징으로 하는 파우치형 이차전지를 제공한다.
본 발명은 간편한 제작공정으로 실링부위의 내수성 및 밀봉성을 더욱 향상시킬 수 있고, 제조비용을 절감하는 효과가 있다.
도 1 및 도 2는 종래의 대표적인 파우치형 이차전지의 일반적인 구조에 대한 사시도.
도 3은 파우치형 이차전지에 일반적으로 사용되는 라미네이트 시트의 실링부를 형성하는 과정을 나타낸 모식도.
도 4 내지 도 6은 본 발명의 일실시예를 나타낸 사시도.
도 7은 실링부에 단차를 형성한 경우와 형성하지 않은 경우 시간에 따른 플루오르화수소(HF)의 발생량을 비교한 그래프.
이하, 본 발명에 대하여 상세히 설명한다.
본 발명은,
양극, 분리막 및 음극을 포함하는 파우치형 이차전지에 있어서,
상기 이차전지의 실링부는 두께가 외측이 내측에 비해 더 얇은 단차를 가지는 것을 특징으로 하는 파우치형 이차전지에 관한 것이다.
즉, 본 발명은 양극/분리막/음극 구조의 전극조립체를 파우치형 전지케이스에 수납한 후, 상기 전지케이스를 열압착 실링하여 제조되는 파우치형 이차전지에 있어서, 상기 열압착 실링에 의해 형성되는 실링부는 두께에 있어서 외측이 내측에 비해 더 얇도록 단차를 주어 형성된 것을 특징으로 하는 것이다.
상기 "외측"의 의미는, 전지케이스의 중앙에 위치한 전극조립체의 수납부를 기준으로 이로부터 상대적으로 더 멀리 떨어진 곳 또는 부분을 말하는 것이고, "내측"은 그 반대의 곳 또는 부분을 말하는 것이다.
하기 수학식 1에서 보듯이, 실링부를 통한 수분의 침투량은 외부와 접하는 내부 수지층의 단면적(L * T)에 비례하는데, 본 발명은 실링부에 단차를 형성함으로써, 내부 수지층의 두께(T)에 있어 외측을 내측보다 얇게 구성하여 내수성을 강화한 것이다.
수학식 1
물질전달속도(Mass transfer rate)
= D * △C/W * L * T
여기서, D: 확산계수(Diffusion coefficient), △C: 농도 차, W: 거리(Position), L: 내부 수지층 단면의 너비, T: 내부 수지층 단면의 높이(두께)이다.
즉, 본 발명에 있어서 단차는, 라미네이트 시트의 내부 수지층이 외부로 최소한 노출되도록 하여 전지의 내수성 및 밀봉성을 강화하기 위하여 형성되는 것이다. 라미네이트 시트가 결합된 단부에서 내부 수지층이 외부에 노출되는데, 이렇게 노출된 내부 수지층은 주로 고분자 수지로 되어 있어 수분침투가 용이하다. 침투된 수분은 전지 내부물질과 전지케이스의 금속층을 산화시키고, 실링부의 접착강도를 약화시키며, 전해액 누액 가능성을 유발시키는 등 전지 안전성 측면에서 좋지 않은 문제점을 야기시키고, 장기간 사용시 전지의 수명 및 안정성을 저해하는 요인으로 작용한다. 구체적으로, 전해액에 LiPF6 리튬염이 포함되어 있는 경우, LiPF6는 Li+와 PF6 -의 이온 형태로 존재해야 하지만, 의도와는 달리 부반응이 일어나서 그 부산물로 불안정한 PF5가 생성되며, 이는 H2O와 반응하여 플루오르화수소(HF)를 형성한다. HF는 SEI층을 파괴시키며, 양극의 분해(dissolution)를 야기시키고, 이러한 현상은 고온에서 더욱 현저하게 발생한다.
따라서, 내부 수지층을 얇은 두께로 형성하여 내수성을 강화할 수 있다.
다만, 내부 수지층을 무조건적으로 얇은 두께로 형성하는 것은 바람직하지 않다. 내부 수지층이 얇으면 얇을수록 내부의 전해액이 외부로 누액되기 쉬울 뿐만 아니라, 금속층 상호간 또는 금속층과 전해액간에 접촉이 일어날 수 있어 전지의 절연성 측면에서 매우 좋지 않기 때문이다.
따라서, 본 발명에서는 내측과 외측의 두께 편차를 두는 단차를 형성하여 이 문제를 동시에 해결하고자 하는 것이다. 즉, 외측은 비교적 얇은 두께로 형성하여 내수성을 강화하고, 내측은 상대적으로 외측에 비해 두껍게 형성하여 전지의 절연성 및 밀봉성을 확보하는 것이다.
본 발명에 있어서, 상기 단차는 다양한 방법에 의해 형성될 수 있다.
실링부 외측을 내측에 비해서 상대적으로 더 큰 실링 압력하에서 실링함으로써 형성될 수도 있고, 본 발명의 일실시예에서와 같이 단차가 형성된 롤러에 의해 열압착시키는 방법, 또는 단차가 형성된 바(bar)에 의해 열압착시키는 방법을 사용할 수도 있다(즉, 형성하고자 하는 단차의 모양과 동일한 형태의 롤러 또는 바를 사용하여 라미네이트 시트를 열압착하면 전지케이스의 실링과 동시에 용이하게 단차를 형성할 수 있다).
도 4 내지 도 6에 나타낸 바와 같이, 전지케이스의 단차는 내측에서부터 외측까지 불연속적 1단으로 형성될 수도 있지만, 불연속적 1단 이상으로 형성될 수도 있다. 또한, 단차는 내측에서부터 외측까지 연속적으로 형성될 수도 있다.
본 발명에 있어서, 상기 단차는 내측이 외측에 비해 두께가 얇음으로 인해 도 4 내지 도 6에 나타낸 바와 같이 높낮이의 차이가 존재하기만 하면 되고, 그 형상이나 모양에는 구속되지 아니한다.
본 발명에 있어서, 상기 단차와 관련된 실링부의 두께는 특별히 제한되는 것은 아니지만, 상기 실링부의 최외측 내부수지층의 두께는 열압착 안 된 내부수지층 두께의 3 ~ 50%로 형성된 것이 바람직하다. 50%를 초과하면 내수성이 낮아져 좋지 않고, 3% 미만에서는 라미네이트 시트의 금속층이 상호 접촉하게 되어 전지 절연성 측면에서 좋지 않을 수 있다.
또한, 상기 실링부의 최내측 내부수지층의 두께는 열압착 안 된 내부수지층 두께의 50 ~ 95%로 형성된 것이 바람직하다. 50% 미만에서는 전해액의 누수를 막기 어렵거나, 전지 절연성 측면에서 좋지 않을 수 있고, 95%를 초과하면 밀봉성이 떨어질 수 있다.
통상적으로 전지케이스로 사용되는 라미네이트 시트의 열압착전 내부수지층은 0.5 ~ 50 ㎛의 두께를 가진다.
상기 실링부의 폭은 특별히 제한되지 아니하나, 대체로 3 ~ 20 ㎜인 것이 전지 제조에 적당하다.
또한, 본 발명은,
양극, 분리막, 및 음극을 차례로 교호적층하여 전극조립체 제조하는 단계;
상기 전극조립체를 파우치형 전지케이스에 수납하는 단계; 및
상기 전지케이스를 열압착하여 전지케이스에 실링부를 형성하는 단계를 포함하는 파우치형 이차전지 제조방법에 있어서,
상기 전지케이스 열압착시에, 상기 실링부의 두께가 외측이 내측에 비해 더 얇도록 단차를 주는 것을 특징으로 하는 파우치형 이차전지 제조방법에 관한 것이다.
본 발명의 제조방법에 있어서, 상기 실링부는 단차가 형성된 롤러에 의해 열압착되어 형성될 수도 있고, 단차가 형성된 바(bar)에 의해 열압착시키는 방법을 사용할 수도 있다(즉, 형성하고자 하는 단차의 모양과 동일한 형태의 롤러 또는 바를 사용하여 라미네이트 시트를 열압착하면 전지케이스의 실링과 동시에 용이하게 단차를 형성할 수 있다). 또한, 실링부 외측을 내측에 비해서 상대적으로 더 큰 실링 압력하에서 실링함으로써 형성될 수도 있다.
이하, 도면을 참조하여 본 발명의 일실시예를 들어 더욱 상술하지만, 본 발명의 범주가 그것에 의해 한정되는 것은 아니다.
도 4에는 본 발명의 일실시예에 따라 실링부에 단차가 형성되어 있는 파우치형 이차전지가 모식적으로 도시되어 있다.
도 4를 참조하면, 파우치형 이차전지(100a)는, 전지케이스(201a)의 상부와 하부에 각각 전극리드들(411a, 421a)이 서로 대칭적으로 형성되어 있는 구조로서, 상호 분리되어 있는 상부 케이스(231a)와 하부 케이스(221a)를 전극조립체(도시하지 않음)를 내장한 상태에서, 단차가 형성된 롤러를 사용하여, 열압착시켜 제조된다. 이 때 실링부 말단에 단차가 형성된다. 열압착에 의해 형성된 상하부 실링부(241a, 261a)와 양측면 실링부(251a, 271a)에는 각각 단차(600, 700)가 상하로 형성되어 있다.
상기와 같이 실링부 말단에 단차를 형성하면, 내부 수지층(13)이 외부에 노출되는 면적을 줄일 수 있고, 이와 동시에 외부로 노출되지 아니한 내부 수지층(13)은 두껍게 형성할 수 있다.
도 5 및 도 6은 본 발명의 또 다른 실시예의 단차 모양을 나타내었다. 본 발명에 있어서, 단차는 도 5와 같이 불연속적인 단차가 2개 이상 형성될 수도 있고, 도 6과 같이 무수히 많은 단차가 연속적으로 형성될 수도 있다.
도 7에서 보듯이, 본 발명에 의할 경우 실링부에 단차를 형성하지 않은 경우보다 내수성이 강화되어 시간에 따른 전지 내부의 플루오르화수소(HF) 발생량 또한 감소함을 알 수 있다.
이상, 도면을 참조하여 본 발명의 실시예들을 설명하였지만, 본 발명이 속한 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 상기 내용을 바탕으로 본 발명의 범주 내에서 다양한 응용 및 변형을 행하는 것이 가능할 것이다.

Claims (6)

  1. 양극, 분리막 및 음극을 포함하는 파우치형 이차전지에 있어서,
    상기 이차전지의 실링부는 두께가 외측이 내측에 비해 더 얇은 단차를 가지는 것을 특징으로 하는 파우치형 이차전지.
  2. 제 1 항에 있어서,
    상기 단차는 내측에서부터 외측까지 불연속적으로 1단 이상 형성된 것을 특징으로 하는 파우치형 이차전지.
  3. 제 1 항에 있어서,
    상기 단차는 내측에서부터 외측까지 연속적으로 형성된 것을 특징으로 하는 파우치형 이차전지.
  4. 제 1 항에 있어서,
    상기 실링부의 최외측 내부수지층의 두께는 열압착 안 된 내부수지층 두께의 3 ~ 50%인 것을 특징으로 하는 파우치형 이차전지.
  5. 제 1 항에 있어서,
    상기 실링부의 최내측 내부수지층의 두께는 열압착 안 된 내부수지층 두께의 50 ~ 95%인 것을 특징으로 하는 파우치형 이차전지.
  6. 제 1 항에 있어서,
    상기 실링부는 폭이 3 ~ 20 ㎜인 것을 특징으로 하는 파우치형 이차전지.
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