KR20100079998A - 고체산화물 연료전지의 복합 전해질 박막 제조방법 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 환원분위기에서도 전자전도성을 가지지 않고 이온전도도를 향상시키며 치밀한 박막 제조가 가능하여 연료전지 성능을 향상시키는 고체산화물 연료전지 복합 전해질 박막 제조방법에 관한 것이다. 본 발명에 따른 고체산화물 연료전지의 복합 전해질 박막의 제조방법은, Ce0.8Gd0.2O1.9 디스크 형태의 지지체를 제조하는 단계와, 상기 지지체를 가소결하는 단계와, 상기 가소결된 지지체 상부에 YSZ 콜로이드 용액을 코팅하는 단계 및 상기 가소결된 지지체를 포함한 YSZ 콜로이드 용액을 소결하는 단계를 포함한다
SOFC, 지지체, YSZ, 세리아, 가소결
Description
본 발명은 고체산화물 연료전지의 복합 전해질 박막 제조방법에 관한 것으로, 보다 상세하게는 YSZ 전해질을 포함하는 고체산화물 연료전지의 복합 전해질 박막 제조방법에 관한 것이다.
연료전지는 일종의 발전장치로서 산화 및 환원반응을 이용한다는 점에 있어서는 기본적으로 화학전지와 비슷하지만, 폐쇄계 내에서 전지반응이 이루어지는 화학전지와는 달리 전지반응에 필요한 연료가 외부에서 연속적으로 공급되는 동시에 반응 생성물이 연속적으로 반응계 외부로 제거되는 점에서 차이가 있다.
연료전지의 가장 전형적인 것으로는 수소-산소 연료전지가 있으며, 수소 외에 메탄과 천연가스 등과 같은 기체 연료, 메탄올 및 히드라진과 같은 액제연료를 사용하는 전지 등 여러 종류의 연료전지가 개발되었다.
일반적으로, 연료전지는 화석연료를 개질한 수소를 주성분으로 하는 수소가 스와 공기 속의 산소를 연료로 사용하고, 인산 전해질을 사용하는 인산형 연료전지를 제1세대 연료전지라하고, 융용염을 전해질로 사용하며 650℃ 온도에서 작용되는 고온형 용융탄산영 연료전지를 제2세대 연료전지라하며, 보다 높은 온도에서 작동하고 가장 높은 효율로 발전을 하는 고체산화물 연료전지(Solid Oxide Fuel Cell: SOFC)를 제3세대 연료전지라고 한다.
상기 제3세대 연료전라고 불리우는 SOFC는, 인산형 연료전지(PAFC) 및 용융탄산염 연료전지(MCFC) 보다 뒤늦게 개발이 시작되었으나, 급속한 재료기술의 발달로 상기 PAFC 및 MCFC에 이어 가까운 시일내에 실용화 될 전망이며, 이를 위하여 선진국에서는 기초연국 및 대형화 기술 개발에 많은 노력을 기울이고 있다.
상기 SOFC는 500∼1000℃ 정도의 고온에서 작동되는 연료전지로서, 종래 여러 형태의 연료전지들 중 가장 효율이 높고 공해가 적을 뿐 아니라, 연료 개질기를 필요로하지 않고 복합 발전이 가능하다는 여러 장점을 지니고 있다. 상기 SOFC는 그 형태에 따라 크게 원통형, 평판형, 일체형의 3종류로 구분된다. 이들 중 원통형과 평판형이 주로 연구 개발되고 있으며 현재의 기술 개발 수준을 보면 원통형 시스템이 가장 진보된 기술이다.
통상, SOFC에 가장 보편적으로 사용되는 전해질은 이트리아 안정화 지르코니아(Y2O3-Stabilized ZrO2: YSZ)로서, 이는 지르코니아에 이트리아를 혼합하여 온도에 따라 변화하는 지르코니아의 결정체 상을 안정화한 것이다. 상기 YSZ는 전도도가 1000℃에서 약 10-1S/㎝이며, 연료전지의 작동온도가 낮아질수록 전도도가 작아 져 저항이 증가하기 때문에 YSZ로서 전해질층을 형성시킬 때는 가능한 한 30㎛ 이하의 두께로 하되, 매우 치밀하게 제조하여야 하는 어려움이 있을 뿐 아니라, 연료전지의 가동 온도가 1000℃ 정도로 높기 때문에 각종 부품들의 제조 비용도 상승하게 되는 등의 문제가 있다.
즉, YSZ를 전해질로 사용하는 경우에는 연료전지가 1000℃의 고온에서 운전되기 때문에 구성 요소들 간의 계면, 특히, 공기극/전해질 계면에서 상의 불안정성이 문제가 됨은 물론, 모든 구조 재료가 1000℃의 고온에서 견딜 수 있어야 하기 때문에 반드시 세라믹 재료를 사용해야 한다는 점이 해결해야 할 과제이다.
그러나, 연료전지의 운전온도를 800℃ 이하로 낮추면 각종 구성 부품들을 가공이 용이하고 비교적 저렴한 금속 재료로 사용할 수 있게 될 뿐 아니라, 스택 내에서의 온도 구배도 감소시켜 연료전지의 성능과 안정성을 향상시킬 수 있는 등의 이점도 있다.
SOFC의 운전온도를 낮추기 위해서는 YSZ 전해질의 두께를 얇게 하는 연구들이 수행되고 있고, YSZ 대체 물질로 산소 이온 전도도가 높은 전해질에 대한 개발 연구가 진행되고 있다. 새로운 전해질 물질로 가장 유력한 것이 도핑된 세리아(Doped-ceria)이다.
그런데, 상기 도핑된 세리아는 높은 산소 이온 전도도를 가지고 있으나, 환원분위기에서 전자전도성을 나타내는 전자-이온 혼합 전도성의 약점이 있다. 이런 점은 연료전지의 성능을 저하시키는 문제점이므로, 도핑된 세리아 전해질의 전자전도성을 차단하기 위하여 YSZ 박막의 코팅이 필요로 하게 되었다. 즉, 이온 전도도 가 우수한 도핑된 세리아를 SOFC 전해질로 사용하기 위해서는 고온의 환원분위기에서 세륨이 환원되는 현상을 억제하게 위하여 YSZ를 코팅한 복합 전해질을 형성하여야 한다.
SOFC의 성능을 향상시키기 위한 복합 전해질의 제조시 요구되어지는 조건은 크랙(crack) 및 핀-홀(pin-hole)이 없는 치밀한 박막 YSZ를 제조하는 것과 도핑된 세리아 전해질과 YSZ 박막 간의 부착성 문제 해결 및 열팽창률 차이에 의한 소결시 변형 문제들이 있다.
이에 본 발명자들은 환원분위기에서도 전자전도도를 가지지 않고, 이온전도도는 매우 향상된 치밀한 복합 전해질 박막을 제조할 뿐 아니라 박막 간의 부착성 문제 및 열팽창 차이에 의한 소결시 변형 문제를 해결하는 고체산화물 연료전지의 복합 전해질 박막 제조방법을 개발하기에 이르렀다.
본 발명의 목적은 얇은 두께를 갖는 치밀한 복합 전해질 박막을 제조할 수 있는 고체산화물 연료전지의 복합 전해질 박막 제조방법을 제공하기 위한 것이다.
본 발명의 다른 목적은 가소결의 온도 조절을 통해 표면 기공 크기를 제어할 수 있는 고체산화물 연료전지의 복합 전해질 박막 제조방법을 제공하기 위한 것이다.
본 발명의 또 다른 목적은 박막 간의 부착성 문제를 해결할 수 있는 고체산 화물 연료전지의 복합 전해질 박막 제조방법을 제공하기 위한 것이다.
본 발명의 상기 및 기타 목적들은 하기 설명되는 본 발명에 의하여 모두 달성될 수 있다.
본 발명은, 고체산화물 연료전지의 복합 전해질의 제조방법에 있어서, Ce0.8Gd0.2O1.9 디스크 형태의 지지체를 제조하는 단계; 상기 지지체를 가소결하는 단계; 상기 가소결된 지지체 상부에 YSZ 콜로이드 용액을 코팅하는 단계; 및 상기 가소결된 지지체를 포함한 YSZ 콜로이드 용액을 소결하는 단계;를 포함하는 고체산화물 연료전지의 복합 전해질 박막의 제조방법을 제공한다.
여기서, 상기 지지체는 0.7mm의 두께와 22mm의 지름을 갖으며, 460psi 압력에 의하여 제조하는 것을 특징으로 한다.
상기 지지체의 가소결은 1273K의 온도에서 6시간 동안 수행하는 것을 특징으로 한다.
상기 YSZ 콜로이드 용액은, YSZ 분말을 지르코니아 볼을 이용하여 24시간 분쇄하는 단계; 및 상기 분쇄된 YSZ 분말을 10질량％ 비율로 2차 증류수에 분산하는 단계;로 제조하는 것을 특징으로 한다.
상기 YSZ 입자크기는 100nm인 것을 특징으로 한다.
상기 YSZ 콜로이드의 용액 코팅은 1∼10회 수행하는 것을 특징으로 한다.
상기 가소결된 지지체를 포함한 YSZ 콜로이드 용액의 소결은 1673K 온도에서 수행하는 것을 특징으로 한다.
상기 가소결된 지지체를 포함한 YSZ 콜로이드 용액의 소결 후, YSZ 박막은 5㎛ 두께를 갖는 것을 특징으로 한다.
본 발명은 지지체의 가소결 온도 조절을 통해 지지체 표면 기공 크기를 제어하고, YSZ 입자 크기를 제어함으로써, 얇은 두께를 갖으며, 환원 분위기에서도 전자전도성을 가지지 않고 이온전도도는 매우 향상되어진 치밀한 복합 전해질 박막을 제조할 수 있고, 박막 간의 부착성 문제 및 변형 문제를 해결할 수 있는 발명의 효과를 가진다.
이하, 첨부된 도면들을 참조하여 본 발명의 실시예들에 따른 고체산화물 연료전지의 복합 전해질 제조방법에 대하여 상세하게 설명하지만, 본 발명이 하기의 실시예들에 제한되는 것은 아니며, 해당 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 본 발명의 기술적 사상을 벗어나지 않는 범위 내에서 본 발명을 다양한 다른 형태로 구현할 수 있을 것이다.
본 발명의 실시예에서는 지지체의 가소결 온도 조절을 통하여 지지체 표면 기공 크기를 제어하고, YSZ 입자 크기를 제어하는 것으로 얇은 두께를 갖는 치밀한 복합 전해질 박막을 제조한다.
상기 지지체의 가소결은 1273K 온도에서 6시간 동안 수행하고, 상기 YSZ 입자 크기는 평균 100nm이다.
1. 지지체의 제조
SOFC를 제조하기 위한 지지체는 Ce0.8Gd0.2O1.9 디스크 형태로 제조하며, 바람직하게, 0.7mm의 두께와 22mm의 지름을 갖으며, 460psi 압력에 의하여 Ce0.8Gd0.2O1.9 디스크 형태로 제조한다.
상기 디스크 형태로 제조된 지지체를 1273K 온도에서 6시간 동안 가소결한다. 상기 가소결을 통하여 제조된 지지체의 기계적 강도 유지와 기공 크기 제어 및 열팽창률 차이를 맞출 수 있다.
2. 복합 전해질 박막의 형성
상기 가소결된 지지체 상부에 코팅될 YSZ 콜로이드 용액을 형성한다. 구체적으로, 상기 YSZ 콜로이드 용액은, 먼저, YSZ 분말을 지르코니아 볼을 이용하여 24시간 분쇄한 후, 분쇄된 YSZ 분말을 10질량％ 비율로 2차 증류수에 분산하는 제조방법을 통해 형성된다. YSZ의 입자 크기를 100nm 크기로 하여 분산시킨다. 바람직하게, YSZ의 평균 입자 크기를 100nm 크기로 하여 분산시킨다.
상기 YSZ 콜로이드 용액을 가소결된 지지체 상부에 코팅한다. 바람직하게, 상기 가소결된 지지체 상부에 상기 YSZ 콜로이드 용액을 1∼10회 코팅한다.
상기 가소결된 지지체를 포함한 YSZ 콜로이드 용액을 소결한다. 상기 소결은 1673K 온도에서 수행한다. 상기 소결된 후의 YSZ 박막은 5㎛ 두께를 갖는다.
3. 결과
지지체의 가소결 온도 조절을 통하여 지지체 표면 기공 크기를 제어하고, 코팅될 YSZ 물질의 입자 크기를 제어하여 환원 분위기에서도 전자전도성을 가지지 않고 이온전도도는 매우 향상되어진 치밀한 복합 전해질 박막을 제조한다.
도 1은 Ce0.8Gd0.2O1.9 디스크 형태의 지지체가 1273K 온도에서 가소결된 후의 표면 형태를 나타낸 도면으로서, 지지체 표면의 기공 크기가 작아진 것을 볼 수 있다. 가소결의 온도 조절을 통해 표면 기공 크기의 제어를 가능하게 할 수 있다.
도 2는 가소결된 지지체 상부에 YSZ 콜로이드 용액을 코팅한 후, 가소결 된 표면 형태를 나타낸 도면으로서, 박막 간의 부착성 문제 및 변형 문제가 해결된 것을 볼 수 있다.
도 3은 가소결된 후의 치밀한 YSZ 박막 두께를 나타낸 도면으로서, YSZ 박막의 두께는 약 5㎛ 정도 인것을 볼 수 있고, 종래 대비 얇은 박막의 YSZ 박막을 제조할 수 있다.
도 4는 YSZ 콜로이드 용액 입자의 평균 크기를 나타낸 도면으로서, YSZ 입자 의 평균크기는 100nm 이다. YSZ 입자 크기의 제어를 통해 환원분위기에서도 전자전도성을 가지지 않고 이온전도도는 매우 향상된 치밀한 박막의 제조가 가능하다.
도 5는 복합 전해질 박막을 사용한 단위전지의 성능식을 나타낸 그래프로서, 본 발명에 따른 복합 전해질 박막에 전압 및 파워가 높은 것을 알 수 있다.
도 1은 Ce0.8Gd0.2O1.9 디스크 형태의 지지체가 가소결된 후의 표면 형태를 나타낸 도면이다.
도 2는 가소결된 지지체 상부에 YSZ 콜로이드 용액을 코팅한 후, 가소결 된 표면 형태를 나타낸 도면이다.
도 3은 가소결된 후의 치밀한 YSZ 박막 두께를 나타낸 도면이다.
도 4는 YSZ 콜로이드 용액 입자의 평균 크기를 나타낸 도면이다.
도 5는 복합 전해질 박막을 사용한 단위전지의 성능식을 나타낸 그래프이다.
Claims (8)
- 고체산화물 연료전지의 복합 전해질의 제조방법에 있어서,Ce0.8Gd0.2O1.9 디스크 형태의 지지체를 제조하는 단계;상기 지지체를 가소결하는 단계;상기 가소결된 지지체 상부에 YSZ 콜로이드 용액을 코팅하는 단계; 및상기 가소결된 지지체를 포함한 YSZ 콜로이드 용액을 소결하는 단계;를 포함하는 고체산화물 연료전지의 복합 전해질 박막 제조방법.
- 제 1 항에 있어서,상기 지지체는 0.7mm의 두께와 22mm의 지름을 갖으며, 460psi 압력에 의하여 제조하는 것을 특징으로 고체산화물 연료전지의 복합 전해질 박막 제조방법.
- 제 1 항에 있어서,상기 지지체의 가소결은 1273K의 온도에서 6시간 동안 수행하는 것을 특징으로 하는 고체산화물 연료전지의 복합 전해질 박막 제조방법.
- 제 1 항에 있어서,상기 YSZ 콜로이드 용액은,YSZ 분말을 지르코니아 볼을 이용하여 24시간 분쇄하는 단계; 및상기 분쇄된 YSZ 분말을 10질량％ 비율로 2차 증류수에 분산하는 단계;로제조하는 것을 특징으로 하는 고체산화물 연료전지의 복합 전해질 박막 제조방법.
- 제 4 항에 있어서,상기 YSZ 입자크기는 100nm인 것을 특징으로 하는 고체산화물 연료전지의 복합 전해질 박막 제조방법.
- 제 1 항에 있어서,상기 YSZ 콜로이드의 용액 코팅은 1∼10회 수행하는 것을 특징으로 하는 고체산화물 연료전지의 복합 전해질 박막 제조방법.
- 제 1 항에 있어서,상기 가소결된 지지체를 포함한 YSZ 콜로이드 용액의 소결은 1673K 온도에서 수행하는 것을 특징으로 하는 고체산화물 연료전지의 복합 전해질 박막 제조방법.
- 제 1 항에 있어서,상기 가소결된 지지체를 포함한 YSZ 콜로이드 용액의 소결 후, YSZ 박막은 5㎛ 두께를 갖는 것을 특징으로 하는 고체산화물 연료전지의 복합 전해질 박막 제조방법.
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| KR1020080138611A KR20100079998A (ko) | 2008-12-31 | 2008-12-31 | 고체산화물 연료전지의 복합 전해질 박막 제조방법 |
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Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN103165903A (zh) * | 2011-12-15 | 2013-06-19 | 江苏超洁绿色能源科技有限公司 | 抗积碳、高性能的固体氧化物燃料电池功能梯度阳极复合膜及其制备方法 |
-
2008
- 2008-12-31 KR KR1020080138611A patent/KR20100079998A/ko not_active Application Discontinuation
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| CN103165903A (zh) * | 2011-12-15 | 2013-06-19 | 江苏超洁绿色能源科技有限公司 | 抗积碳、高性能的固体氧化物燃料电池功能梯度阳极复合膜及其制备方法 |
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