KR20090099602A - 연료전지용 촉매 회수 장치 및 방법 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 연료전지용 촉매회수장치에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는 연료전지의 공기극 순환 루프에 탄소나노튜브 충진필터를 설치하여, 공기극 촉매층으로부터 유실된 백금 촉매를 회수할 수 있도록 한 연료전지용 촉매 회수 장치 및 방법에 관한 것이다.
이를 위해, 본 발명은 연료전지 스택의 공기극으로부터 반응공기가 배출되는 공기배출라인에 탄소나노튜브 충진필터를 설치한 것을 특징으로 하는 연료전지용 촉매 회수 장치를 제공하고, 또한 본 발명은 연료전지 스택의 공기극으로부터 배출된 배출공기(공기+물+용출 Pt 이온)를 탄소나노튜브 충진 필터에 통과시키는 단계와; 상기 탄소나노튜브 충진 필터에서, Pt이온의 자발적 환원이 이루어지는 동시에 환원된 Pt나노입자가 탄소나노튜브에 흡착되어 회수되는 단계와; 상기 탄소나노튜브 충진 필터를 통과한 배출공기가 미량의 Pt 이온을 포함한 채 가습기로 유입되는 단계와; 상기 가습기내에서, 미량의 Pt 이온이 물과 혼합되어 새로운 공기와 함께 다시 연료전지 스택으로 공급되는 단계; 가 반복되어 미량의 Pt이온까지 회수할 수 있도록 한 것을 특징으로 하는 연료전지용 촉매 회수 방법을 제공한다.
연료전지, 탄소나노튜브, 촉매, 필터, 공기극, 백금, 회수, 환원

Description

연료전지용 촉매 회수 장치 및 방법{Device and method for filtering Pt particle of fuel cell}
본 발명은 연료전지용 촉매회수장치에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는 연료전지의 공기극 순환 루프에 탄소나노튜브 충진필터를 설치하여, 공기극 촉매층으로부터 유실된 백금 촉매를 회수할 수 있도록 한 연료전지용 촉매 회수 장치 및 방법에 관한 것이다.
일반적으로, 연료 전지는 수소(H2)와 산소(O2)를 반응시켜 전기 에너지를 생성하는 장치로서, 수소이온(H+)이 전달되는 전해질막(electrolyte membrane)을 사이에 두고 수소(H2)가 공급되는 전극촉매층인 연료극(anode)과, 공기가 공급되는 전극촉매층인 공기극(cathode)이 배치되고, 상기 연료극 및 공기극의 바깥쪽으로는 가스확산층(GDL: Gas Diffusion Layer)이 배치된 구조의 막-전극 어셈블리(Membrane Electrode Assembly; MEA)를 포함하고 있다.
따라서, 한쪽의 전극촉매층(연료극 혹은 수소극)에는 연료인 수소 혹은 수소가 다량 함유된 혼합가스를 공급하고, 또 다른쪽의 전극촉매층(공기극)에는 산소 혹은 산소가 함유된 공기를 공급할 때 발생하는 전기화학반응을 이용하여 전기에너지를 끌어내도록 하고 있다.
즉, 상기 연료극으로 공급된 수소는 수소이온(H+)과 전자(electron, e-)로 분해되고, 분해된 수소이온은 전해질을 통과하여 공기극으로 이동하게 되고, 상기 공기극에서는 연료극에서 이동해 온 수소이온(H+)과 외부도선을 통하여 이동한 전자 (electron, e-) 및 공기극으로 공급된 산소가 전극에서 만나서 물을 생성함과 동시에 열을 발생시키는 반응을 통하여 전기에너지를 생성하게 된다.
이러한 전기 발생 원리를 기반으로 하는 연료전지 시스템은 크게 전기에너지를 발생시키는 연료전지 스택, 연료전지 스택에 연료(수소)를 공급하는 연료공급시스템(수소탱크, 수소 재순환라인 등), 연료전지 스택에 전기화학반응에 필요한 산화제인 공기중의 산소를 공급하는 공기공급 시스템(공기 공급기, 막가습기 등), 연료전지 스택의 반응열을 시스템 외부로 제거하고 연료전지 스택의 운전온도를 제어하는 열 및 물관리 시스템(냉각수 펌프, 라디에이터 등)을 포함하여 구성되어 있다.
특히, 상기 공기공급 시스템은 외기로부터 새로운(fresh) 공기를 흡입하는 공기블로워와, 이 공기블로워의 출구와 연료전지 스택의 공기극 입구간에 연결되는 공기공급라인과, 이 공기공급라인상에 설치되어 새로운 공기(건조공기)를 가습시키는 가습장치와, 상기 연료전지 스택의 공기극으로부터 상기 가습장치로 반응을 마 친 공기가 배출되는 공기배출라인 등을 포함하여 구성되어 있다.
따라서, 새로운 공기(건조공기)가 공기블로워에 의하여 흡입된 후, 가습장치에서 가습되고, 연이어 가습된 공기가 공기공급라인을 통해 연료전지 스택의 공기극으로 공급된다.
이에 따라, 상기 공기극으로 공급된 산소는 연료극에서 이동해 온 수소이온(H+)과 외부도선을 통하여 이동한 전자 (electron, e-)가 공기극의 전극촉매에서 만나 물을 생성함과 동시에 열을 발생시키는 반응을 통하여 전기에너지를 생성하게 된다.
그러나, 상기 연료전지 스택의 장시간 운전시, 상기 공기극 즉, 전극촉매층에서 Pt(백금) 촉매가 유실되는 문제점이 있었다.
즉, 연료 전지 차량은 그 작동상 카본 부식(Carbon Corrosion)이 발생하며, 특히 연료전지 스택의 장기간 운전시 공기극(Cathode) 촉매층의 Pt 촉매가 유실되는 문제점이 있다.
첨부한 도 1의 현미경 사진에서 보는 바와 같이, 신품 MEA에서는 전극 촉매의 유실이 전혀 없지만, 약 1500시간 운전후의 MEA에서는 공기극 전극촉매가 유실됨을 관찰할 수 있다.
다시 말해서, 연료 전지 차량의 장기간 운전시, 공기극(Cathode) 전극촉매층의 백금 유실이 발생하여 전극촉매층이 얇아짐을 확인할 수 있었다.
이렇게 공기극 전극촉매에서의 백금 유실은 이온의 형태로 용출되어 유실되기 때문에, 외부로 버려지게 되어 회수할 수 없게 되고, 결국 연료전지 차량의 양 산 이후 백금의 재활용이 불가능하게 된다.
연료전지 작동중, 촉매가 유실되는 원인을 좀 더 상세하게 살펴보면 다음과 같다.
연료전지의 스타트-업(start-up) 및 셧-다운(shut-down) 반복이 장시간 동안 진행되면, 첨부한 도 2에 도시된 연료전지 스택의 모식도에서 은선 박스 부분, 즉 공기극 전극촉매층에서 탄소담지체가 산화되고, 동시에 백금(Pt)도 PtOX의 형태로 산화되며, 이때 해당 공기극에서는 반응에 의하여 가습수 및 생성수가 풍부한 상태이므로 상기 백금(Pt)은 Pt 이온이 포함된 수용액 형태로 유실될 수 있다.
이렇게 연료전지의 스타트-업 및 셧-다운이 장시간 반복됨과 함께 전극촉매층의 백금이 유실되면, 첨부한 도 3에 도시된 바와 같이 MEA 자체가 파손되고, 이에 따라 첨부한 도 4의 그래프에서 보는 바와 같이 셀 전압이 지속적으로 떨어져 연료전지의 성능 저하를 초래하게 된다.
본 발명은 상기와 같은 문제점을 감안하여 안출한 것으로서, 연료전지의 공기극 순환 루프에 탄소나노튜브 충진필터를 설치하여, 공기극 촉매층으로부터 유실된 백금 촉매가 탄소나노튜브 충진필터를 통과할 때, 탄소나노튜브 표면에 백금입자가 환원되어 회수될 수 있도록 한 연료전지용 촉매 회수 장치 및 방법을 제공하 는데 그 목적이 있다.
상기한 목적을 달성하기 위한 본 발명은 연료전지 스택의 공기 순환 루프(LOOP)중 원하는 위치에 연료전지 스택의 공기극 전극촉매로부터 유실된 백금촉매를 회수할 수 있는 여과수단을 설치시킨 것을 특징으로 하는 연료전지용 촉매 회수 장치를 제공한다.
바람직한 구현예로서, 상기 여과수단은 연료전지 스택의 공기극으로 공기를 공급하기 위한 공기공급라인에만 설치되거나, 상기 공기극으로부터 반응공기가 배출되는 공기배출라인에만 설치되거나, 상기 공기공급라인 및 공기배출라인 모두에 설치되는 것을 특징으로 한다.
더욱 바람직한 구현예로서, 상기 여과수단은 탄소나노튜브 충진 필터인 것을 특징으로 한다.
상기한 목적을 달성하기 위한 본 발명은: 연료전지 스택의 공기극으로부터 배출된 배출공기(공기+물+용출 Pt 이온)를 탄소나노튜브 충진 필터에 통과시키는 단계와; 상기 탄소나노튜브 충진 필터에서, Pt이온의 자발적 환원이 이루어지는 동시에 환원된 Pt나노입자가 탄소나노튜브에 흡착되어 회수되는 단계와; 상기 탄소나노튜브 충진 필터를 통과한 배출공기가 극미량의 Pt 이온을 포함한 채 가습기로 유입되는 단계와; 상기 가습기내에서, 극미량의 Pt 이온이 물과 혼합되어 새로운 공기와 함께 다시 연료전지 스택으로 공급되는 단계; 가 반복되어 미량의 Pt이 온까지 회수할 수 있도록 한 것을 특징으로 하는 연료전지용 촉매 회수 방법을 제공한다.
상기한 과제 해결 수단을 통하여, 본 발명은 다음과 같은 효과를 제공할 수 있다.
1) 연료전지의 공기극 순환 루프에 탄소나노튜브 충진 필터를 설치하여, 연료전지 스택의 공기극 전극촉매에서 유실된 고가의 백금촉매를 용이하게 흡착하여 회수하여 재활용할 수 있다.
2) 탄소나노튜브의 자발적인 환원(Spontaneous Reduction) 특성을 이용하여, 별도의 주변 동력 손실(Peripheral Power Loss)없이 백금촉매를 용이하게 흡착하여 회수할 수 있다.
3) 탄소나노튜브 충진 필터를 손쉽게 공기극 순환 루프에 탈장착할 수 있으며, 그에 따라 회수된 백금(Pt)을 쉽게 재수거할 수 있다.
이하, 본 발명의 바람직한 실시예를 첨부도면을 참조로 상세하게 설명하기로 한다.
첨부한 도 5는 본 발명에 따른 연료전지용 촉매 회수 장치를 나타내는 구성도이고, 도 6은 본 발명에 따른 연료전지용 촉매 회수 방법을 설명하는 흐름도이 다.
전술한 바와 같이, 연료전지의 공기공급 시스템은 외기로부터 새로운(fresh) 공기를 흡입하는 공기블로워(12)와, 이 공기블로워(12)의 출구와 연료전지 스택(10)의 공기극(14) 입구간에 연결되는 공기공급라인(16)과, 이 공기공급라인(16)상에 설치되어 새로운 공기(건조공기)를 가습시키는 가습기(18)와, 상기 연료전지 스택(10)의 공기극(14)으로부터 상기 가습기(18)로 반응을 마친 공기가 배출되는 공기배출라인(20) 등을 포함하여 구성되어 있다.
따라서, 새로운 공기(건조공기)가 공기블로워(12)에 의하여 흡입된 후, 가습기(18)에서 가습되고, 연이어 가습된 공기가 공기공급라인(16)을 통해 연료전지 스택(10)의 공기극(14)으로 공급되며, 연료전지 스택(10)의 공기극(14)에서 반응을 마친 공기는 생성수와 함께 공기배출라인(20)을 따라 가습기(18)쪽으로 배출된다.
이러한 연료전지 스택(10)의 장시간 운전시, 상기 공기극(14) 즉, 전극촉매층에서 Pt(백금) 촉매가 유실되어 그대로 버려지는 점을 해결하기 위하여 백금을 회수하여 재활용하는 방안이 요구되고 있다.
이에, 본 발명에 따르면 연료전지 스택(10)의 공기 순환 루프(LOOP)중 원하는 위치에 연료전지 스택(10)의 공기극(14) 전극촉매로부터 유실된 백금촉매를 회수할 수 있는 여과수단을 설치시킨 점에 주안점이 있다.
상기 여과수단은 단일벽 탄소나노튜브 또는 다중벽 탄소나노튜브가 충진된 형태의 탄소나노튜브 충진 필터(22)이며, 이 탄소나노튜브 충진 필터(22)는 연료전지 스택(10)의 공기극(14)으로 공기를 공급하기 위한 상기 공기공급라인(16)에만 설치되거나, 또는 상기 공기극(14)으로부터 반응공기가 배출되는 공기배출라인(20)에만 설치될 수 있으며, 또한 상기 공기공급라인(16) 및 공기배출라인(20) 모두에 설치될 수 있다.
참조로, 상기 탄소나노튜브는 탄소 원자로 구성되어 있는 그래파이트 구조를 이루고, 도 8의 (a)에 도시된 바와 같이 탄소원자에 p 오비탈 전자들의 배열이 금속의 자유전자처럼 평판형으로 존재하기 때문에 전도성을 가지며, 반면에 도 8의 (b)에 도시된 다이이몬드 구조에서는 그래파이트와 달리 모든 결합 전자들이 구속되어 있기 때문에 전기전도도를 가지지 않으며, 또한, 도 8의 (c)에 도시된 바와 같이 그래파이트를 구성하는 탄소의 원자 오비탈로서, 붉은색으로 표시된 p 오비탈이 원자간 나란히 배열되어 π 결합을 형성하면서 전기전도성을 갖게 된다.
이러한 원자 및 전자 배열 구조를 갖는 탄소나노튜브에 있어서, 도 8의 (d)에 도시된 바와 같이 그래파이트 평면이 한겹 말려 있는 나노튜브를 단일벽 탄소나노튜브(SWNT: Single-Walled Nanotube)라 하고, 두 겹이상 말려 있는 나노튜브를 다중벽 탄소나노튜브(MWNT: Multi-Walled Nanotube)라고 한다.
이하에서 상기 탄소나노튜브 충진 필터에 의하여 유실된 백금 촉매가 회수되는 동작을 상세하게 설명하면 다음과 같다.
상기 연료전지 공기극(14)으로 공급된 산소와, 연료극에서 이동해 온 수소이온(H+)과 외부도선을 통하여 이동한 전자(electron, e-)가 만나서 물을 생성함과 동시에 열을 발생시키는 반응을 통하여 전기에너지를 생성하게 된다.
이러한 연료전지 스택의 장시간 운전시, 상기 공기극(14) 즉, 전극촉매층에 서 Pt(백금) 촉매가 유실되는 현상이 발생하며, Pt 촉매는 공기극에서 반응을 마친후 배출되는 배출공기에 물과 함께 용출된 상태로 섞이게 된다.
이에, 상기 연료전지 스택(10)의 공기극(14)으로부터 배출된 배출공기(과량의 공기+물+용출된 Pt 이온)가 공기배출라인(20)을 통하여 배출되면, 공기배출라인(20)에 설치된 탄소나노튜브 충진 필터(22)를 통과하게 된다.
이와 동시에, 상기 탄소나노튜브 충진 필터(22)에서, 탄소나노튜브의 자발적 환원 특성에 의하여 Pt이온이 탄소나노튜브에 환원되고, 결국 환원된 Pt나노입자가 탄소나노튜브에 흡착되어 회수된다.
즉, 첨부한 도 7의 현미경 사진에서 보는 바와 같이 상기 탄소나노튜브의 표면에 Pt나노입자가 흡착 회수된다.
연이어, 상기 탄소나노튜브 충진 필터(22)를 통과한 배출공기는 극미량의 Pt이온이 잔존된 상태로 공기배출라인(20)을 따라 가습기(18)로 유입되어진다.
상기 극미량의 Pt 이온은 물과 혼합된 채로 블로워에 의하여 가습기(18)내로 공급된 새로운 공기(가습공기)와 함께 다시 연료전지 스택(10)의 공기극(14)으로 공급된다.
이때, 상기 탄소나노튜브 충진 필터(22)를 통과한 배출공기가 공기배출라인(20)을 따라 가스-액체 분리기 역할을 하는 가습기(18)로 유입되면, 과량의 공기 및 일부의 수증기는 가습기(18)의 배기라인(24)을 통해 외기로 배출되나, 상기 Pt이온은 증기압이 낮기 때문에 가습기내의 물과 혼합되어 다시 연료전지 스택(10)의 공기극(14)으로 공급된다.
이렇게 Pt이온은 연료전지 스택(10)의 공기극(14)과 가습기(18)간을 반복적으로 순환하면서 탄소나노튜브 충진 필터(22)에 의하여 용이하게 흡착 제거될 수 있다.
즉, 연료전지 작동 중 유실되는 Pt의 용출속도가 빠르지 않기 때문에 미량이 지속적으로 검출될 것이고, 이에 Pt이온이 연료전지 스택(10)의 공기극(14)과 가습기(18)간을 반복적으로 순환하여 회수될 수 있도록 한 것이다.
이와 같이, 연료전지 스택의 공기극에서 유실된 백금을 탄소나노튜브를 이용하여 용이하게 회수할 수 있고, 필터의 효율이 100%라고 가정했을 때, 현재 공기극에 사용하는 백금량은 약 56g이며, 장기 운전 후 절반이 유실되었다고 가정하면 28g/대의 백금량을 회수할 수 있으며, 결국 고가의 백금을 재활용할 수 있다.
도 1은 신품 MEA와, 장기간 운전후의 MEA를 비교하여 공기극 전극촉매가 유실됨을 보여주는 현미경 사진,
도 2는 연료전지 스택의 모식도,
도 3은 MEA 자체가 파손된 상태를 보여주는 현미경 사진,
도 4는 MEA의 장시간 작동 사이클후, 셀 전압이 지속적으로 떨어지는 것을 설명하는 그래프,
도 5는 본 발명에 따른 연료전지용 촉매 회수 장치를 나타내는 구성도,
도 6은 본 발명에 따른 연료전지용 촉매 회수 방법을 설명하는 흐름도,
도 7은 탄소나노튜브에 백금 나노입자가 흡착 회수된 상태를 보여주는 현미경 사진,
도 8은 탄소나노튜브의 구조를 설명하는 개략도.
<도면의 주요 부분에 대한 부호의 설명>
10 : 연료전지 스택 12 : 공기블로워
14 : 공기극 16 : 공기공급라인
18 : 가습기 20 : 공기배출라인
22 : 탄소나노튜브 충진 필터 24 : 배기라인

Claims (4)

  1. 연료전지 스택의 공기 순환 루프(LOOP)중 원하는 위치에 연료전지 스택의 공기극 전극촉매로부터 유실된 백금촉매를 회수할 수 있는 여과수단을 설치시킨 것을 특징으로 하는 연료전지용 촉매 회수 장치.
  2. 청구항 1에 있어서,
    상기 여과수단은 연료전지 스택의 공기극으로 공기를 공급하기 위한 공기공급라인에만 설치되거나, 상기 공기극으로부터 반응공기가 배출되는 공기배출라인에만 설치되거나, 상기 공기공급라인 및 공기배출라인 모두에 설치되는 것을 특징으로 하는 연료전지용 촉매 회수 장치.
  3. 청구항 1 또는 청구항 2에 있어서,
    상기 여과수단은 탄소나노튜브 충진 필터인 것을 특징으로 하는 연료전지용 촉매 회수 장치.
  4. 연료전지 스택의 공기극으로부터 배출된 배출공기를 탄소나노튜브 충진 필터 에 통과시키는 단계와;
    상기 탄소나노튜브 충진 필터에서, Pt이온의 자발적 환원이 이루어지는 동시에 환원된 Pt나노입자가 탄소나노튜브에 흡착되어 회수되는 단계와;
    상기 탄소나노튜브 충진 필터를 통과한 배출공기가 극미량의 Pt 이온을 포함한 채 가습기로 유입되는 단계와;
    상기 가습기내에서, 극미량의 Pt 이온이 물과 혼합되어 새로운 공기와 함께 다시 연료전지 스택으로 공급되는 단계;
    가 반복되면서 상기 공기극에서 유실된 백금(Pt)을 회수할 수 있도록 한 것을 특징으로 하는 연료전지용 촉매 회수 방법.
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