KR20080109504A - 연료전지 시스템용 다중층 캐소드 전극을 갖는 전극막조립체 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 연료전지 시스템용 다중층 캐소드 전극을 갖는 전극막 조립체에 관한 것으로서, 상기 캐소드 전극은 지지층과, 카본층과, 촉매층으로 이루어지고, 상기 카본층은 기공도가 상대적으로 적은 제1카본층과 기공도가 상대적으로 많은 제2카본층으로 구성된 것을 특징으로 하므로, 촉매층에서 발생된 물이 기공도 차이가 나는 두개의 카본층 사이에 의해 적층되는 수압에 의해 일부의 물분자가 고분자 전해질막에서 캐소드 전극으로 이동하는 것을 억제시켜, 고분자 전해질막에서의 이온 전도성을 양호하게 유지하고 또한 제 1 카본층을 통과한 다른 일부의 물 이온들은 전자삼투 드래그에 의해서 쉽게 빠져나와 캐소드 전극에서의 플로딩 현상을 방지하며 산화제의 원활한 이동을 유지함으로써 연료전지 시스템의 발전효율을 향상시킬 수 있다.
전자삼투 드래그, 카본층, 지지층, 확산층
Description
도 1은 전극막 조립체의 고분자 전해질막에서 물의 이동기구를 설명하기 위한 도면;
도 2는 본 발명에 따른 단위전지의 전극막 조립체의 구조를 나타낸 단면도;
도 3은 본 발명에 따른 전극막 조립체를 갖는 연료전지 시스템의 구성도.
< 도면의 주요부분에 대한 부호의 설명 >
10 : 고분자 전해질막
20 : 캐소드 전극
22 : 촉매층
24, 26 : 카본층
28 : 지지층
30 : 애노드 전극
40 : 바이폴라 플레이트
100 : 전기 발생부
200 : 연료 공급부
본 발명은 고분자 전해질막 내의 물이 캐소드 전극으로 이동하는 것을 방지하면서 양호한 이온 전도성을 유지하여 발전효율을 향상시킬 수 있는 연료전지 시스템용 다중층 캐소드 전극을 갖는 전극막 조립체에 에 관한 것이다.
일반적으로, 연료전지 시스템은 수소의 산화반응과 산화제의 환원반응을 통해서 전기를 생성하는 발전 시스템이다. 이러한 연료전지 시스템은 기본적으로 수소와 산화제의 전기화학반응이 이루어지는 전기 생성부를 구비한 단위전지를 갖는다. 상기 단위전지는 도 1에 도시된 바와 같이 이온 전도성이 양호한 고분자 전해질막(2)과, 수소가 촉매의 활성작용에 의해서 수소이온(H)과 전자로 분리되는 애노드 전극(4)과, 고분자 전해질막(2)을 통해서 이동한 수소이온과 산화제의 환원과정에서 생성되는 산화제 이온이 반응하여 물을 생성하는 캐소드 전극(4)을 갖는다.
통상적인 연료전지 시스템에 있어서, 이때, 고분자 전해질막은 애노드 전극으로부터 캐소드 전극으로의 수소이온의 이동을 위한 이온전도체의 역할 뿐만 아니라 애노드 전극과 캐소드 전극의 기계적 접촉을 차단하는 격리막의 역할도 수행한다. 고분자 전해질막의 재료로서는 일반적으로 불소화 알킬렌으로 구성된 주쇄와 말단에 술폰산기를 갖는 불소화비닐 에테르로 구성된 측쇄를 갖는 슐포네이트고불 화폴리머(예를 들어, Dupont사의 상품명 나피온)와 같은 폴리머 전해질이 사용되었다. 이러한 폴리머 전해질은 우수한 이온전도성을 발휘하기 위해서는 적정량의 물을 함습하여야 하였다.
도 1을 다시 참조하면, 고분자 전해질막(2)에 있어서, 수소이온은 애노드 전극(4)에서 캐소드 전극(6)으로 이동하게 되며, 이러한 수소이온이 이동하는 과정에서 전자삼투 드래그(EOD: electro osmotic drag)에 의하여 고분자 전해질막(2)에 존재하는 물분자도 캐소드 전극(6)으로 이동하게 된다. 한편, 상술된 환원반응을 통해서 캐소드 전극(6)에서 생성되는 물은 농도구배에 의해서 고분자 전해질막(2)으로 이동하게 된다.
상술된 전자삼투 드래그에 의한 물분자의 이동은 전류밀도가 높아질수록 증가하는 반면에 농도구배에 의한 물의 이동은 전류밀도와 무관하게 두께에 반비례하게 된다. 따라서, 단위전지에서의 발전량이 증가하게 되면, 전자삼투 드래그에 의한 물분자의 이동이 상대적으로 활발하게 되며, 이에 의해서 고분자 전해질막(2)의 애노드 전극 측은 건조해지는 반면에 캐소드 전극 측은 과량의 물이 존재하게 된다. 결과적으로, 고분자 전해질막(2)의 애노드 전극 측에 있어서 이온 전도성이 저하되는 반면에 캐소드 전극 측에 있어서 과잉의 물에 의한 플로딩(flooding) 현상에 의해서 산화제가 원활하게 흐르는 것을 방해하게 된다.
본 발명은 상술된 바와 같은 종래의 문제점을 해결하기 위하여 제안된 것으 로, 발전량이 증가하여도 고분자 전해질막에서의 양호한 이온 전도성을 유지하면서 산화제의 원활한 이동을 유지할 수 있도록 수압에 의해 일부의 물분자의 이동을 억제하여 이온 전도성을 유지하면서 물질 수지 특성을 향상 시키는 연료전지 시스템용 다중층 캐소드 전극을 갖는 전극막 조립체를 제공하는 데 그 목적이 있다.
본 발명의 다른 목적은 캐소드 전극에 위치하는 카본층을 기공도가 상이한 복층으로 구성하여, 촉매층에서 생성되어 하나의 카본층을 통과한 다른 일부의 수화 이온들은 전자삼투 드래그에 의해서 쉽게 빠져나와 캐소드 전극에서의 플로딩 현상을 방지하며, 산화제의 원활한 이동을 유지함으로써 연료전지 시스템의 발전효율을 향상시킬 수 있다.
상기 목적을 달성하기 위하여, 본 발명에 따르면, 연료전지 시스템용 다중층 캐소드 전극을 갖는 전극막 조립체에 있어서, 상기 캐소드 전극은 지지층과, 카본층과, 촉매층으로 이루어지고, 상기 카본층은 기공도가 상대적으로 적은 제1카본층과 기공도가 상대적으로 많은 제2카본층으로 구성된 것을 특징으로 한다.
상기 제1카본층은 상기 촉매층에 인접하고 상기 제2카본층은 상기 지지층에 인접할 수 있다. 상기 제1카본층의 평균 기공도는 상기 제2카본층의 평균 기공도의 80~85%일 수 있다.
상기 카본층은 PTFE를 함유하고 있고, 상기 제1카본층의 PTFE 함유량은 40~50%이고, 상기 제2카본층의 평균 PTFE 함유량은 15~25%일 수 있다.
지지층과 카본층과 촉매층으로 이루어진 애노드 전극을 포함하고, 상기 애노드 전극과 캐소드 전극 사이에는 고분자 전해질막이 개재될 수 있다.
상기 고분자 전해질막은 물을 함습하여 이온전도성을 나타내는 함습성 고분자막이고, 상기 애노드 전극에는 메탄올 수용액이 공급될 수 있다.
이하, 첨부도면을 참조하여 본 발명의 바람직한 실시예를 설명한다.
도 2는 본 발명에 따른 단위전지의 전극막 조립체의 단면도이고, 도 3은 본 발명에 따른 전극막 조립체를 갖는 연료전지 시스템의 구성도이다.
도 3을 참조하면, 연료전지 시스템은 수소와 산소의 전기화학반응을 통해서 전기를 생성하는 전기 발생부(100)와, 전기 발생부(100)에 수소함유연료를 공급하는 연료 공급부(200)와, 전기 발생부(100)에 산화제를 공급하는 산화제 공급부(미도시)를 포함한다.
상기 수소함유연료로서 에탄올, 메탄올 및 천연가스 등과 같은 탄화수소계열의 연료가 사용되고, 상기 산화제로서 통상적으로 산소, 산소함유가스 또는 공기가 사용된다.
연료 공급부(200)는 수소함유원료가 저장되어 있는 원료 저장부(미도시)와, 원료 저장부로부터 공급되는 수소함유원료를 물 등과 혼합함으로써 형성되는 소정 농도의 수소함유연료를 전기 발생부(100)에 공급하는 혼합부(미도시)로 구성된다. 상기 혼합부에는 하기에 설명되는 바와 같이 전기 발생부(100)로부터 배출되는 물과 미반응연료가 회수되어 유입될 수 있지만, 이에 대한 상세한 설명은 생략한다.
전기 발생부(100)에는 선택적 이온투과성을 갖는 고분자 전해질막(10)과, 고분자 전해질막(10)의 양면에 각각 제공된 애노드 전극(30) 및 캐소드 전극(20)으로 이루어진 전극막 조립체(MEA)를 구비한 단위전지가 제공된다. 상기 단위전지는 애노드 전극(30)과 캐소드 전극(20)에 수소함유연료와 산화제를 각각 공급하는 분리판(40)을 포함한다. 각각의 분리판(40)에 있어서, 수소함유연료와 산화제는 연료공급유로(40a)와 산화제 공급유로(40b)를 통해서 애노드 전극(30)과 캐소드 전극(20)에 각각 공급된다. 이때, 전기 발생부(100)는 복수개의 단위전지가 적층되어 있는 스택구조를 갖는다.
도 2를 참조하면, 전극막 조립체에 있어서, 고분자 전해질막(10)은 애노드 전극(30)의 촉매층(미도시)에서 발생된 수소이온을 캐소드 전극(20)의 촉매층(22)에 전달하는 이온교환의 기능과 함께 수소함유연료의 투과를 방지하는 기능을 갖는 전도성 고분자 전해질막으로서 약 50~200㎛ 정도의 두께를 갖는다. 이러한 고분자 전해질막(10)으로서는 예를 들어 퍼플루오로셀포네이트 수지(Nafion)로 제조된 과불화불소산 수지막, 다공성 폴리테트라플루오로에틸렌 박막 지지체에 과불화설폰산(perfluorinated sulfonic acid) 등의 수지용액이 코팅되어 있는 막, 다공성의 비전도성 고분자 지지체에 양이온 교환수지 및 무기 실리케이트가 피복되어 있는 막 등이 사용될 수 있다.
애노드 전극(30)은 카본종이(carbon paper)와 같은 다공성 지지층와, 상기 다공성 지지층에 순차적으로 적층된 촉매물질의 카본층과 촉매층으로 이루어진다. 통상적으로, 상기 카본층은 미세기공층(MPL: microporous layer)라 하고, 카본층과 지지층은 확산층(diffusion layer)라 한다. 상기 다공성 지지층은 분리판(40)의 일면에 형성된 연료공급유로(40a)(도 3 참조)를 통해 공급되는 수소함유연료의 유입경로 뿐만 아니라 하기에 설명되는 바와 같이 상기 촉매층에서 이루어지는 전기화학반응의 부산물인 이산화탄소(CO2)의 유출경로를 제공한다. 상기 촉매층에 있어서, 상기 다공성 지지층과 카본층을 경유하여 제공되는 소정 농도의 수소함유연료, 예를 들어 메탄올은 하기 반응식 2의 산화반응이 이루어진다.
애노드 반응: CH3OH + H2O → CO2 + 6H+ + 6e_ ‥‥‥‥ (2)
상기 카본층은 상기 다공성 지지층과 촉매층 사이에 개재되어 연료공급유로(40a)를 통해 공급되는 수소함유연료가 상기 촉매층에 균일하게 분산되도록 작용하면서 상기 산화반응을 통해 생성되는 이산화탄소가 상기 다공성 지지층으로 배출되도록 작용한다. 이때, 수소함유연료의 일부는 상술된 애노드 전극에서의 산화반응에 참여하지 못하고 미반응연료 상태로 회수되어 재활용될 수 있다.
한편, 본 발명에 따르면, 캐소드 전극(20)은 카본종이(carbon paper)와 같은 다공성 지지층(28)과, 상기 다공성 지지층(28)에 순차적으로 적층된 촉매물질의 카본층(24, 26)과 촉매층(22)으로 이루어진다. 다공성 지지층(28)은 분리판(40)의 타면에 형성된 산화제 공급유로(40b)(도 3 참조)를 통해 공급되는 산화제, 예를 들어 산소의 유입경로 뿐만 아니라 하기에 설명되는 바와 같이 촉매층(22)에서 이루어지는 전기화학반응의 부산물인 물(H2O)의 유출경로를 제공한다. 촉매층(22)에 있어서, 다공성 지지층(28)과 카본층(24, 26)을 경유하여 제공되는 산소는 하기 반응식 1의 환원반응이 이루어진다.
캐소드 반응: (3/2)O2 + 6H+ + 6e_ → 3H2O ‥‥‥‥ (1)
카본층(24, 26)은 다공성 지지층(28)과 촉매층(22) 사이에 개재되어 산화제 공급유로(40b)를 통해 공급되는 산소가 촉매층(22)에 균일하게 분산되도록 작용하면서 상기 환원반응을 통해 생성되는 물이 다공성 지지층(28)으로 배출되도록 작용한다.
캐소드 전극(20)의 카본층(24, 26)은 기공도에 따라서 분류될 수 있다. 즉, 상대적으로 기공도가 작은 카본층, 즉 제2카본층(24)은 촉매층(22)에 인접하여 위치하고 기공도가 상태적으로 큰 카본층, 즉 제1 카본층(26)은 다공성 지지층(28)에 인접하여 위치하게 된다.
제2카본층(24)의 평균 기공도는 제1카본층(26)의 평균 기공도의 약 70~95%, 바람직하게는 약 80~85% 정도이다. 상기 카본층은 PTFE를 함유하고 있고, 상기 제1카본층의 PTFE 함유량은 40~50%이고, 상기 제2카본층의 평균 PTFE 함유량은 15~25%이다. 여기서, 상기 카본층(24, 26)의 기공도는 porosimity 장비를 이용하여 0% PTFC GDL을 기준으로 PTFE의 %값을 증가시키면서 측정하여 구한 값을 기준으로 삼을 수 있다.
상술된 바와 같이, 카본층을 기공도에 따른 제1카본층(26)과 제2카본층(24)으로 구성시킴으로써, 수압에 의한 고분자 전해질막(10)으로부터의 일부의 물분자 이동은 기공도가 작은 제2 카본층(24)에 의해서 효과적으로 차단되므로 플로딩 현상에 의한 산화제, 예를 들어 산소의 이동경로 폐쇄가 방지된다. 그 결과, 다공성 지지층(28)을 통해서 공급되는 산소는 상대적으로 기공도가 큰 제1 카본층(26)을 통해서 원활하게 유입된 후에 제2 카본층(24)을 경유하여 촉매층(22)에 균일하게 분배된다.
또한, 기공도가 큰 제1 카본층(26)에 의해, 전자삼투 드래그에 의해서 제1 카본층(26)을 통과한 다른 일부의 수화 이온들이 캐소드 전극에서의 플로딩 현상을 일으키는 것을 방지하며, 산화제의 원활한 이동을 유지함으로써, 연료전지 시스템의 발전효율을 향상시킬 수 있다.
따라서, 연료 공급부(200)로부터 소정 농도의 수소함유연료, 예를 들어 메탄올 수용액이 전기 발생부(100)의 애노드 전극(30)에 공급되고 또한 상기 산화제 공급부로부터 산화제, 즉 산소가 전기 발생부(100)의 캐소드 전극(20)에 공급되면, 애노드 전극(30)에서는 메탄올과 물의 반응에 의하여 이산화탄소 및 6개의 수소이온과 전자가 생성된다(산화반응). 그리고, 상기 수소이온은 고분자 전해질막(10), 예를 들어 수소이온 교환막을 거쳐 캐소드 전극(20)에 전달된다. 또한 캐소드 전극(20)에서는 수소이온과 전자 그리고 산소이온이 반응하여 물을 생성한다(환원반응). 전체적으로는, 메탄올과 산소가 반응하여 물과 이산화탄소가 생성되면서 전기가 생산된다.
수소이온이 고분자 전해질막(10)을 통해서 애노드 전극(30)으로부터 캐소드 전극(20)으로 이동하는 과정에서 수소이온의 이동에 동반되는 물분자의 이동은 캐소드 전극(20)을 구성하는 제2 카본층(24)에 의해서 차단된다. 그 결과, 고분자 전해질막(10)에서의 습윤상태는 양호하게 유지되고 이에 의해서 이온 전도성도 양호하게 유지된다. 또한, 전자삼투 드래그에 의한 물분자의 이동이 억제되므로, 캐 소드 전극에서의 플로딩 현상을 방지하여 산화제 공급부로부터 산화제가 원활하게 이동할 수 있게 된다.
상기 내용은 본 발명의 바람직한 실시예를 단지 예시한 것으로 본 발명이 속하는 기술분야의 당업자는 첨부된 청구범위에 기재된 본 발명의 사상 및 요지로부터 벗어나지 않고 본 발명에 대한 수정 및 변경을 가할 수 있다는 것을 인식하여야 한다.
본 발명에 따르면, 캐소드 전극의 카본층을 기공도에 따라서 복층으로 구성함으로써, 전자삼투 드래그에 의해서 물분자가 고분자 전해질막에서 캐소드 전극으로 이동하는 것을 억제시켜, 고분자 전해질막에서의 이온 전도성을 양호하게 유지하고 또한 캐소드 전극에서의 플로딩 현상을 방지하여 산화제의 원활한 이동을 유지함으로써 연료전지 시스템의 발전효율을 향상시킬 수 있다.
Claims (8)
- 연료전지 시스템용 다중층 캐소드 전극을 갖는 전극막 조립체에 있어서,상기 캐소드 전극은 지지층과, 카본층과, 촉매층으로 이루어지고;상기 카본층은 기공도가 상대적으로 적은 제1카본층과, 기공도가 상대적으로 많은 제2카본층으로 구성된 것을 특징으로 하는 연료전지 시스템용 다중층 캐소드 전극을 갖는 전극막 조립체.
- 제1항에 있어서,상기 제1카본층은 상기 지지층에 인접하고 상기 제2카본층은 상기 촉매층에 인접한 것을 특징으로 하는 연료전지 시스템용 다중층 캐소드 전극을 갖는 전극막 조립체.
- 제2항에 있어서,상기 제1카본층의 평균 기공도는 상기 제2카본층의 평균 기공도의 80~85%인 것을 특징으로 하는 연료전지 시스템용 다중층 캐소드 전극을 갖는 전극막 조립체.
- 제3항에 있어서,상기 카본층은 PTFE를 함유하고 있고, 상기 제1카본층의 PTFE 함유량은 40~50%이고, 상기 제2카본층의 평균 PTFE 함유량은 15~25% 인 것을 특징으로 하는 연료전지 시스템용 다중층 캐소드 전극을 갖는 전극막 조립체.
- 제1항에 있어서,지지층과 카본층과 촉매층으로 이루어진 애노드 전극을 더 포함하는 것을 특징으로 하는 연료전지 시스템용 다중층 캐소드 전극을 갖는 전극막 조립체.
- 제5항에 있어서,상기 애노드 전극과 캐소드 전극 사이에 고분자 전해질막이 개재되어 있는 것을 특징으로 하는 연료전지 시스템용 다중층 캐소드 전극을 갖는 전극막 조립체.
- 제6항에 있어서,상기 고분자 전해질막은 물을 함습하여 이온전도성을 나타내는 함습성 고분자막인 것을 특징으로 하는 연료전지 시스템용 다중층 캐소드 전극을 갖는 전극막 조립체.
- 제7항에 있어서,상기 애노드 전극에는 메탄올 수용액이 공급되는 것을 특징으로 하는 연료전지 시스템용 다중층 캐소드 전극을 갖는 전극막 조립체.
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