KR20080108990A - 수소의 과생산을 위한 공정 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 발효 공정 동안 증가하는 수소 생산 공정 및 또한 보다 많은 수소 생산을 달성하기 위해 디자인 된 전기 화학적 반응기가 제공된다.

Description

수소의 과생산을 위한 공정{PROCESS FOR OVER-PRODUCTION OF HYDROGEN}
본 발명은 수소 생산 분야에 관한 것이다.
화석 연료의 과도한 연소는 CO2, SOx를 발생시키는 결과를 가져왔고, NOx는 지구 온난화 및 산성비의 주요 원인 중 하나로서, 지구의 기후, 날씨, 초목(vegetation), 및 수성 생태계에 영향을 주기 시작했다. 수소는 그 유일한 연소 생성물로서 물을 생성하는 가장 청결한 에너지원이다. 수소는 바이오매스(biomass) 및 물과 같은 재생 가능한 원료 물질로부터 생산할 수 있다. 따라서, 수소는 화석 연료에 대한 잠재적인 청정 에너지 대체물이다. 연로로서 수소의 "그린(green)" 특성에도 불구하고, 수소는 여전히 주로 스팀 개질(reform)을 통하여 석유계 탄화수소 및 천연 가스와 같은 재생 가능하지 않은 원료로부터 생산되고, 전기분해를 사용하여 오직 4%만이 물로부터 생산된다. 그러나, 이러한 공정은 매우 에너지 집약적(energy-intensive)이고, 언제나 환경적으로 양성(benign,良性) 인 것은 아니다. 이와 같은 견지에서, 생물학적 수소 생산은 대체 에너지원으로서 최고의 중요성을 가진다.
바이오매스 또는 탄수화물계 기질의 발효는 광합성 루트 또는 화학 루트에 비하여 장래성 있는 생물학적 수소 생산 루트를 제공한다. 글루코오스, 전분 및 셀 룰로오스와 같은 순수 기질뿐만 아니라 다른 유기 폐기 물질도 수소 발효에 이용될 수 있다. 다수의 미생물 종 중에서, 클로스트리디아(Clostridia) 및 대장균(enteric bacteria)와 같은 엄격한 무산소성균(anaerobes) 및 다른 환경에서도 살 수 있는 혐기성 화학합성 종속영양균(facultative anaerobic chemoheterotroph)은 효율적인 산소 생산자이다. 보다 높은 수소 발생 속도(evolution rate)를 가지고 있음에도 불구하고, 발효 공정을 이용한 수소의 수율은 글루코스 1몰당 수소 4몰로 다른 방법을 이용하여 달성되는 양보다 적다. 따라서, 이 방법은 현재 형태로는 경제적으로 실용적이지 않다. 문헌에 인용된 실험적 증거 및 경로는 글루코오스와 같은 기질로부터 최대 4몰의 수소가 수득될 수 있다는 점을 나타낸다.
모든 공지의 미생물학적 루트에 의한 글루코오스의 발효는 이론적으로 글루코오스 1몰당 수소 4몰 이하를 생산할 수 있다. 글루코오스 1몰당 수소 4몰을 기초로 한 96.7% 전환 효율은 오직 효소를 사용하는 연구자에 의해서만 달성되었다.
수소의 발효 생산에 대한 주요 도전은 통상적으로 유기 소스로부터 에너지의 15%만이 수소의 형태로 수득될 수 있다는 점이다. (글루코오스 1몰당 최대 수소 4몰을 기준으로) 글루코오스로부터 수소 생산에 대하여 33%의 전환율이 이론적으로 가능한 반면, 회분식 및 연속상 발효 조건하에서는 일반적으로 이의 절반만이 수득된다. 2몰의 아세테이트가 생산되는 경우 글루코오스로부터 단지 4몰의 수소만이 수득될 수 있지만, 부티레이트가 주요 발효 생성물인 경우 오직 2몰의 수소만이 생산된다. 슈가 발효 동안 통상적으로 60 ~ 70%의 수성 생성물은 부티레이트이다. 이는 반응기 내부의 높은 수소 압력이 피루브산 페로독신 산화 환원 효소(pyruvate ferrodoxin oxidoreductase) 및 피루브산 포르메이트 리아제(pyruvate formate lyase)를 억제하기 때문이고, 상기 2개의 효소가 피루브산의 아세테이트로의 전환 원인이다. 따라서, 높은 전환 효율을 달성하기 위해서는 약 10-3 atm의 낮은 수소 압력이 요구된다.
최근 호열성 유기체(thermophilic organism)는 보다 높은 전환 효율을 달성할 수 있는 것으로 보도되었다. 그러나 이것의 생화학적 수소 생산 루트는 공지되지 않았고, 높은 수소 생산 전환율에 대한 주장(claim)은 독립적으로 검증되거나 경제적인 것으로 나타나지 않았다.
박테리아의 유전공학은 수소 회수를 증가시킬 수 있다. 그러나, 아세테이트의 생산을 최적화함으로써 클로스트리디아와 같은 박테리아에 의해 사용되는 생물화학적 경로가 수소 생산을 증가시키도록 성공적으로 수정되더라도 최대 전환효율은 여전히 33% 미만으로 유지된다.
상술한 단점의 견지에서, 출원인은 글루코오스로부터 보다 많은 수소를 생산하는 방법을 개발하려는 노력을 기울였다.
본 발명의 목적
본 발명의 목적은 발효 공정 중 수소의 생산을 증가시키는 방법을 전개하는 것이다. 본 발명의 다른 목적은 상기 방법을 실시하는 반응기를 제공하는 것이다.
본 출원에 사용된 약어
VFA= 활성 지방산
도면의 간단한 설명
도 1은 무기 발효 동안 방출된 양이온을 포획하기 위한 전극을 구비한 전기 생화학적 반응기를 나타낸 개략도이다.
본 발명의 상세한 설명
따라서, 본 발명은 발효 공정의 수소 생산 증가 공정을 공표한다. 상기 동일한 것을 달성하기 위하여, 전기 생화학적 반응기는 발효의 산생산기(acidogenic phase) 동안 발생된 전하를 인가함에 의해 양이온을 포획하도록 개발되었다.
발효에 의한 수소 생산에 대한 선행 기술로부터의 증거로서 수소의 수율은 낮고, 이에 대한 배후의 원인은 보다 높은 수소 분압이다. 보다 높은 수율은 반응기 내 수소의 낮은 분압을 유지하여, 피루브산을 아세테이트로 전환하되 부티레이트와 같은 다른 환원된 최종 산물로 전환되지 않도록 하는 데 반응을 열역학적으로 우호적으로 할 것을 필요로 한다. 발효 동안 형성된 양성자는 발효 배지의 pH를 낮추고, 이에 따라 수소 생산 속도를 저하시킨다. 수소 제거를 위한 다양한 전략(예, 질소 살포)이 보도되었다. 이들 접근 방식의 대부분은 스트리핑(stripping) 불활성 가스로부터 수소를 분리하는 것을 추가로 요구하여, 수소 생산 비용을 증가시킨다. 그러나, 선행 기술 어느 것도 과량의 양성자를 포획하고 이들을 수소 분자로 전환함에 의해 기질로부터 수소의 전환 비율을 증가시키는 것에 대한 어떠한 단서도 제공하지 않았다.
발효에 의한 배지 중에 생성된 양성자는 음으로 하전된 전극에서 수소로 전환되고, 동시에 제거되는 경우 시스템이 수소의 낮은 분압을 유지하고 일정한 pH를 유지하도록 할 뿐만 아니라 수소 생산량도 증가시킨다.
이어서, 이것은, 글루코오스 1몰당 수소 4몰을 발생시키기 위한 필수적인 전제 조건으로서, 피루브산을 아세테이트로 전환시키는 피루브산 페레독신 산화 환원 효소(pyruvate ferredoxin oxidoreductase) 및 피루브산 포르메이트 리아제(pyruvate formate lyase)와 같은 2개의 수소 억제 효소를 활성화시킴으로써 낮은 수소 분압의 결과로 수소 생산 속도를 증가시킨다.
본 발명은 혐기성 공정 중에 산생성기 동안 생성된 양성자를 수소로 변화시키고 이에 따라 이종 발효(heterotropic fermentation) 중 수소의 수율을 증가시키는 시스템을 제공한다. 따라서, 수소의 수율은 화학양론적으로 가능한 최대 수율보다 높을 수 있다.
하기 반응은 이종 발효(HF: Heterotropic Fermentation) 중 글루코오스의 파괴 동안 일어난다.
Figure 112008064920676-PCT00001
혐기성 발효조(anaerobic fermentor) 내에서의 상기 반응은 1몰의 글루코오스로부터 4몰의 수소 분자가 수득될 수 있다는 점을 명확하게 지시한다. 본 발명의 방법은 과량의 양성자(4H+)를 트랩하고, 이를 수소 분자로 전환하여 수율을 증가시킨다.
상기 4개의 양성자(4H+)는 아세트산의 형성 직전에 전이기 동안 포획된다. 2개의 양성자는 아세테이트 이온의 대응물(counterpart)이고, 남은 2개는 중탄산염이온(bi-carbonate ion)이다. 평균적인 환경 및 종래의 발효 공정하에서 자유 양성자는 아세테이트 이온과 조합하여 아세트산을 형성하고 중탄산염과 조합하여 최종적으로 H2O 및 CO2를 형성한다. 전류를 인가하는 경우 자유 양성자는 수소 분자로 전환되고, 이어서 이것은 가스 수집 챔버로 들어간다. 양성자를 포획함으로써 수소의 낮은 대기압은 혐기성 발효 동안 유지되고, 이어서 미생물이 피루브산 페로독신 산화 환원 효소(pyruvate ferrodoxin oxidoreductase) 및 피루브산 포르메이트 리아제(pyruvate formate lyase)를 활성화시키는 것을 돕는다.
하기 개략적인 다이어그램은 이러한 양이온을 수소 분자로 전환하는 메커니즘 및 양성자 소스를 설명하는 개략적인 다이어그램을 나타낸다. 불안정상 즉 아세트산을 형성하기 직전에 CH3COO- 및 2HCO3 -가 생성된다. 이온상이 매우 안정하기 때문에 이들 음으로 하전된 이온은 양성자와 결합하여 아세트산이 되는 경향이 있다. 본 발명은 이러한 양성자를 포획하여 아세트산을 형성하는 것을 방지하고, 이어서 약한 전류의 인가 하에 이러한 양성자를 수소 분자로 전환시킨다. 아세트산 농도에는 감소가 없었으며, 이는 아세트산 분해로 H+ 이온이 생성되는 것이 아니라, 발효 공정 동안 아세트산의 형성 직전의 H+임을 나타낸다.
탄수화물 복합체의 아세트산으로의 전환을 나타내는 개략적인 순서도. 이 순서도는 4개의 양성자가 생성되는 것을 예증한다 .
Figure 112008064920676-PCT00002
따라서, 본 발명은 이종 발효 공정 중 수소의 과생산을 위한 공정을 제공한다. 상기 공정은,
a) 혐기성 조건하에서 영양 배지(nutrient medium) 중에 미생물을 배양하여, 하전된 전극을 포함하는 발효기 중에 36 ~ 72 시간 동안 25 ~ 40℃의 범위의 온도에서 발효가 진행되도록 하는 단계;
b) 상기 전극에 전하를 인가함으로써 발효 동안 생성된 양성자를 포획하고, 상기 전극에 상기 양성자를 선택적으로 끌어 당겨 수소 분자를 생산하고, 발효 동안 미생물에 의해 생산된 수소와 함께 상기 수소 분자를 수집하는 단계를 포함한다.
본 발명의 다른 실시예에 있어서, 상기 온도는 37 ℃이다.
본 발명의 또 다른 실시예에 있어서, 상기 영양 배지는 슈가 및 발효 가능한 유기산을 포함하는 군으로부터 선택된다.
본 발명의 또 다른 실시예에 있어서, 상기 슈가는 6탄당(hexose), 5탄당(pentose)을 포함하는 군으로부터 선택된다.
본 발명은 이종 발효 공정에 사용되는 생반응기를 추가로 제공한다. 상기 생반응기는,
a) 배양용 용기,
b) 전위화(potentialize)된 경우 원하는 하전 입자를 선택적으로 포획하는 데 적용되는 적어도 하나의 전극,
c) 상기 가스를 수집하는 배출구, 및
d) 생산된 수소를 저장하는 수단을 임의로 포함한다.
본 발명의 추가 실시예는 발효기 내에서 생화학적 반응 동안 생산된 과량의 하전된 입자를 발효기로부터 트랩하는 방법에 관한 것이다. 상기 방법은 상기 발효기 내로 전극을 도입하는 단계, 상기 전극에 전하를 인가함으로써 하전 입자를 포획하는 단계, 및 상기 전극에 상기 원하는 하전된 입자를 선택적으로 끌어 당기고, 상기 봉지된 전극으로부터 상기 하전된 입자를 트랩하는 단계를 포함한다.
도 1은 혐기성 발효/소화 동안 방출된 양성자를 포획하고, 동시에 상기 시스템으로부터 수소를 동시에 제거함으로써 향상된 수소 생산을 위한 전기 생화학적 반응기[A]를 나타낸다. 이 반응기는 음성으로 하전된 전극 또는 캐소드(cathode)에서 양성자를 포획하기 위한 (DC) 전위[B]에 연결된 2개의 전극[E1] 및 [E2], 및 음성으로 하전된 전극에서 발생하는 수소를 수집하기 위한 가스 수집기[F]를 구비하는 발효기를 포함한다. [C]는 공급 펌프 유입구를 나타내고, [D]는 소비된 배지를 수집하기 위한 배출구를 나타낸다. C와 D는 연속 발효에서만 사용한다. 펌프는 반응기 내에서 생산된 가스를 수집하는 데에도 사용될 수 있다.
표 1
클로스트리디움 종(Clostridium sp.) ATCC824에 의한 수소 생산 및 대조군과 비교한 수소의 백분율 증가
Figure 112008064920676-PCT00003
C= 대조군(배지 + 배양균)
E= 실험군(배지, 배양균 및 전극)
표 2
클로스트리디움 셀룰로보론(Clostridium cellulovoron) BSMZ3052에 의한 수소 생산 및 대조군과 비교한 수소의 백분율 증가
Figure 112008064920676-PCT00004
C= 대조군(배양균 + 배지 함유)
E= 실험군(배지, 배양균 및 전극)
실험예
하기 실험예는 실제 실습한 본 발명의 작동을 예시적으로 나타낸 것이며, 이에 따라 본 발명의 범위를 제한하는 것으로 해석되어서는 안된다.
실험예 1
배지 조성
본 발명에서 사용되는 배양균의 바이오매스 생식 및 성장에 사용되는 배지는 하기 성분을 가지고 있다.
비프 추출물(Beaf extract) : 45g/l
펩톤 : 20g/l
덱스트로스(Dextrose) : 2g/l
NaCI : 5g/l
결정성 HCI : 0.5g/l
증류수 : 1000ml
하기 성분을 포함하는 수소 생산을 위해 사용되는 배지 조성
프로테아제 펩톤 : 5g/l
KH2PO4 : 2g/l
효모 추출물 : 0.5g/l
MgSO4.7H2O : 0.5g/l
L-시스틴(L-cystine) HCL : 1g/l
덱스트로스 : 10g/l
증류수 : 1000ml
실험예 2
클로스트리디움 종의 순수 배양균으로 접종되고 필요한 영양분과 함께 20g/l의 글루코오스를 함유하는 1 리터의 멸균된 배지를 30℃의 일정한 온도 하 2리터의 발효기 내에서 혐기성 발효하도록 하였다. 취득 번호 클로스트리디움 종 ATCC824 및 클로스트리디움 셀룰로보론 BSMZ3052을 가지는 클로스트리디움 종의 순수 배양액으로 접종 되고 필요한 영양분과 함께 20g/l의 글루코오스를 함유하는 1 리터의 멸균된 배지를 30℃의 일정한 온도 하 2리터의 전기 생화학적 반응기 내에서 혐기성 발효하도록 하였다(도 1). 인가된 캐소드 전위는 2.0 내지 4V 사이였고 전류 밀도는 0.3 내지 3.0 mA 사이였다. 총 발효 시간은 48 시간이었고, 생산된 총 가스는 종래의 가스 수집 시스템계 액체 치환 기법으로 수집되었다. Parapak Q SS 컬럼 상에서 가스 크로마토그래피(전자 포획 디텍터)를 사용하여 수소 함량에 대하여 가스를 분석하였다.
본 출원에 개시한 바와 같은 양성자 포획 효율을 분석하기 위해, 전극 없이, 즉 종래의 발효기를 사용하고, 실험군에 사용된 미생물과 동일한 미생물을 사용하여 평행 대조 실험을 수행하였다. 또한, 실험군에 사용된 배지를 사용하여 오직 전극만을 구비하고, 배지에 전류를 인가한 것 때문에 수소가 생성되었는지 여부를 발견하는 배양균 없이 발효를 수행하였다(표 1 참조). 수소 생산이 미미했기 때문에, 출원인은 배지 및 전극을 가지고 추가 실험을 수행하지 않았다.
상기 실험예로부터 상기 전기 생화학적 시스템은 약 10-3atm의 낮은 수소 압력하에서 다양한 기질의 혐기성 발효/소화 동안 방출된 양성자를 포획함으로써 향상된 수소 생산에 사용될 수 있다는 점을 확인할 수 있다. 캐소드에서 양성자 포획은 경쟁적인 역할을 한다. 포획은 수소 생산을 향상시키고, 중성 조건(약 7) 근처의 pH를 유지한다. 본 발명의 공통적인 특징(intersecting feature)은, 종래의 발효에 의한 수소 생산에 비해 피루브산을 아세트산으로 전환시키는 효소가 수소에 둔감한 돌연변이 배양균을 이용하여 수소의 향상된 생산을 위한 다양한 기질의 혐기성 발효/소화 동안 생성된 양성자의 포획을 위해 하전된 전극을 사용했다는 점이고, 이는 수소의 축적 및 pH의 저하에 의해 제한된다. 전기 생화학 반응기로부터 수득된 수소 가스의 순도 또한 종래의 혐기성 발효로부터 생산된 것에 비해 높다.
장점
1. 발효 배지에서의 과량의 산도를 금지하는 약 7.0의 pH를 유지하고, 다양한 기질의 혐기성 소화 동안 생성된 양성자의 포획함에 기인한 종래의 혐기성 발효에 의한 공정에 비해 향상된 수소 생산
2. 따라서 발효 배지로부터 생성된 양성자의 포획은 알칼리를 추가하지 않고 pH를 유지하는데 도움이 되고, 반응속도 증가라는 결과를 가져온다.
3. 약 10-3 atm의 낮은 수소 압력으로 유지되는 전기 생화학적 반응기는, 다양한 기질의 혐기성 소화뿐만 아니라 혐기성 발효 동안 양성자 포획에 의해 향상된 수소 생산에 사용될 수 있다.
4. 미생물의 혼합된 공동체의 사용은 상기 공정을 작동하기 쉽게하고, 순수한 발효에 의한 미생물에 비해 기질의 멸균 필요가 없다.

Claims (6)

  1. a. 혐기성 조건하에서 영양 배지 중에 미생물을 배양하여, 하전된 전극을 포함하는 발효기 중에 36 ~ 72 시간 동안 25 ~ 40℃의 범위의 온도에서 발효가 진행되도록 하는 단계; 및
    b. 상기 전극에 전하를 인가함으로써 발효 동안 생성된 양성자를 포획하고, 상기 전극에 상기 양성자를 선택적으로 끌어 당겨 수소 분자를 생산하고, 발효 동안 미생물에 의해 생산된 수소와 함께 상기 수소 분자를 수집하는 단계를 포함하는 이종 발효 공정 중 수소의 과생산을 위한 공정.
  2. 제 1항에 있어서,
    상기 (a) 단계에서 상기 온도는 37 ℃인 수소의 과생산을 위한 공정.
  3. 제 1항에 있어서,
    상기 영양 배지는 슈가 및 발효 가능한 유기산을 포함하는 군으로부터 선택되는 수소의 과생산을 위한 공정.
  4. 제 3항에 있어서,
    상기 슈가는 6탄당 및 5탄당을 포함하는 군으로부터 선택되는 수소의 과생산을 위한 공정.
  5. a) 배양용 용기;
    b) 전위화된 경우 원하는 하전 입자를 선택적으로 포획하는 데 적용되는 적어도 하나의 전극;
    c) 상기 가스를 수집하는 배출구; 및
    d) 생산된 수소를 저장하는 수단을 임의로 포함하는 이종 발효 공정에 사용되는 생반응기.
  6. 발효기 내로 적어도 하나의 전극을 도입하는 단계, 상기 전극에 전하를 인가함으로써 하전된 입자를 포획하는 단계, 및 상기 전극에 상기 원하는 하전 입자를 선택적으로 끌어 당기고, 상기 입자를 포획하는 단계를 포함하는 발효기 내에서 생화학적 반응 동안 생산된 과량의 하전된 입자를 발효기로부터 포획하는 방법.
KR1020087022496A 2006-02-13 2007-02-13 수소의 과생산을 위한 공정 KR20080108990A (ko)

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