KR20070106303A - 연료전지용 막-전극 어셈블리, 및 이를 포함하는 연료전지시스템 - Google Patents

연료전지용 막-전극 어셈블리, 및 이를 포함하는 연료전지시스템 Download PDF

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조성용
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Abstract

본 발명은 연료전지용 막-전극 어셈블리, 및 이를 포함하는 연료전지 시스템에 관한 것으로서, 상기 막-전극 어셈블리는 서로 대향하여 위치한 애노드 전극 및 캐소드 전극, 상기 애노드 전극과 캐소드 전극 사이에 위치한 고분자 전해질 막을 포함하며, 상기 애노드 전극 및 캐소드 전극은 전극 기재와 상기 전극 기재위에 위치하는 촉매층을 포함한다. 상기 애노드 전극 및 캐소드 전극중 적어도 하나의 촉매층은 전극 기재위에 위치하며, 5 내지 15의 종횡비를 갖는 탄소계 물질, 및 금속 촉매를 포함하는 제1 촉매층, 및 상기 제1 촉매층 위에 위치하며 금속 촉매를 포함하는 제2 촉매층을 포함한다.
본 발명에 따른 막-전극 어셈블리는 연료의 공급 및 반응 생성물의 배출이 용이하여 연료전지의 출력 특성을 향상시킬 수 있다.
연료전지, 막-전극 어셈블리, 촉매층, 탄소계 물질, 종횡비

Description

연료전지용 막-전극 어셈블리, 및 이를 포함하는 연료전지 시스템{MEMBRANE ELECTRODE ASSEMBLY FOR FUEL CELL, AND FUEL CELL SYSTEM COMPRISING SAME}
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 연료 전지용 막-전극 어셈블리를 개략적으로 나타낸 도면이고,
도 2는 본 발명의 다른 일 실시예에 따른 연료 전지 시스템을 개략적으로 나타낸 도면이다.
[산업상 이용 분야]
본 발명은 연료전지용 막-전극 어셈블리, 및 이를 포함하는 연료전지 시스템에 관한 것으로서, 보다 상세하게는 연료 공급 및 반응 생성물의 배출을 원활하게 할 수 있고, 이에 따라 연료 전지의 출력 특성을 개선시킬 수 있는 연료전지용 막-전극 어셈블리, 및 이를 포함하는 연료전지 시스템에 관한 것이다.
[종래 기술]
연료 전지(Fuel cell)는 메탄올, 에틸알코올, 천연 가스와 같은 탄화수소 계열의 물질 내에 함유되어 있는 수소와 산소의 화학 반응 에너지를 직접 전기 에너 지로 변환시키는 발전 시스템이다.
연료 전지 시스템의 대표적인 예로는 고분자 전해질형 연료 전지(PEMFC: Polymer Electrolyte Membrane Fuel Cell) 및 직접 산화형 연료 전지(Direct Oxidation Fuel Cell)가 있다. 또한, 상기 직접 산화형 연료 전지에서 연료로 메탄올을 사용하는 경우를 직접 메탄올형 연료 전지(DMFC: Direct Methanol Fuel Cell)라 한다.
상기 고분자 전해질형 연료 전지는 화석 에너지를 대체할 수 있는 청정 에너지원으로서, 출력 밀도 및 에너지 전환 효율이 높고, 상온에서 작동이 가능하며 소형화 및 밀폐화가 가능하므로 무공해 자동차, 가정용 발전 시스템, 이동통신 장비의 휴대용 전원, 군사용 장비 등의 분야에 폭넓게 사용이 가능하다. 상기 고분자 전해질형 연료 전지는 에너지 밀도가 크다는 장점을 가지고 있으나, 수소 가스의 취급에 주의를 요하고 연료가스인 수소를 생산하기 위하여 메탄이나 메탄올 및 천연 가스 등을 개질하기 위한 연료 개질 장치 등의 부대 설비를 필요로 하는 문제점이 있다.
이에 반해 직접 산화형 연료 전지는 고분자 전해질형 연료 전지에 비해 에너지 밀도는 낮으나 연료의 취급이 용이하고 운전 온도가 낮으며 특히 연료 개질 장치를 필요하지 않는다는 특성에 기인하여, 소형 및 범용 이동용 전원으로서 적합한 시스템으로 인정되고 있다.
이러한 연료 전지 시스템에 있어서, 전기를 실질적으로 발생시키는 스택은 막-전극 어셈블리(Membrane Electrode Assembly: MEA)와 세퍼레이터(Separator)(또 는 바이폴라 플레이트(Bipolar Plate))로 이루어진 단위 셀(이하, "전기 발생부"라 함)이 수 개 내지 수 십개로 적층된 구조를 가진다. 상기 막-전극 어셈블리는 수소 이온 전도성 고분자를 포함하는 고분자 전해질 막을 사이에 두고 애노드 전극(일명, "연료극" 또는 "산화전극"이라 한다)과 캐소드 전극(일명, "공기극" 또는 "환원 전극"이라고 한다)이 접착된 구조를 가진다.
연료 전지에서 전기를 발생시키는 원리는 연료가 연료극인 애노드 전극으로 공급되어 애노드 전극의 촉매에 흡착되고, 연료가 산화되어 수소이온 및 전자를 발생시키며, 이때 발생된 전자는 외부 회로에 따라 산화극인 캐소드 전극에 도달하며, 수소 이온은 고분자 전해질 막을 통과하여 캐소드 전극으로 전달된다. 캐소드 전극으로 산화제가 공급되고, 이 산화제, 수소 이온 및 전자가 캐소드 전극의 촉매 상에서 반응하여 물을 생성하면서 전기를 발생시키게 된다.
본 발명의 목적은 연료 공급 및 반응 생성물의 배출을 원활하게 할 수 있으며, 이에 따라 연료전지의 출력 특성을 향상시킬 수 있는 연료전지용 막-전극 어셈블리를 제공하는 것이다.
본 발명의 다른 목적은 상기 연료전지용 막-전극 어셈블리를 포함하는 연료전지 시스템을 제공하는 것이다.
상기 목적을 달성하기 위하여, 본 발명은 서로 대향하여 위치하는 애노드 전극과 캐소드 전극, 및 상기 애노드 전극과 캐소드 전극 사이에 위치하는 고분자 전 해질 막을 포함하는 막-전극 어셈블리를 제공한다. 이때 상기 애노드 전극 및 캐소드 전극은 전극 기재, 상기 전극 기재 위에 위치하는 촉매층을 포함하며, 상기 애노드 전극 및 캐소드 전극중 적어도 하나의 촉매층은 전극 기재 위에 위치하며, 5 내지 15의 종횡비를 갖는 탄소계 물질 및 금속 촉매를 포함하는 제1 촉매층, 및 상기 제1 촉매층 위에 위치하며 금속 촉매를 포함하는 제2 촉매층을 포함한다.
본 발명은 또한 적어도 하나의 전기 발생부, 연료 공급부 및 산화제 공급부를 포함하는 연료 전지 시스템을 제공한다. 상기 전기 발생부는 상기 막-전극 어셈블리, 및 상기 막-전극 어셈블리의 양면에 위치하는 세퍼레이터를 포함하며, 연료의 산화 반응과 산화제의 환원 반응을 통하여 전기를 생성시키는 역할을 한다. 상기 연료 공급부는 연료를 상기 전기 발생부로 공급하는 역할을 하며, 상기 산화제 공급부는 산화제를 상기 전기 발생부로 공급하는 역할을 한다.
이하에서 본 발명을 더욱 상세하게 설명한다.
일반적으로 막-전극 어셈블리의 촉매층은 금속 촉매와 바인더를 용매에 분산시킨 조성물을 도포하여 형성되며, 형성된 촉매층내에는 기공이 존재한다. 이러한 촉매층내 존재하는 기공은 전극 촉매의 활성을 증진시키고, 연료 가스를 공급하며 또한 반응 생성물을 배출시키는 역할을 한다.
그러나 이와 같은 촉매층에서의 반응 생성물의 배출 기능이 원활하지 않게 되면, 연료 또는 산화제 등의 반응물 공급이 어려워지게 되고, 이에 따라 연료전지의 출력 특성이 저하되는 문제점이 있다.
이에 대하여, 본 발명의 막 전극 어셈블리는 통상의 촉매층과 함께, 반응물 공급 및 반응 생성물의 배출이 활발히 일어나는 전극 기재쪽 부분에 금속 촉매와 함께 특정 범위의 종횡비를 갖는 탄소계 물질을 포함하는 층을 더욱 포함함으로써, 탄소계 물질이 형성하는 나노 스케일의 도전 네트워크로 인해 촉매 표면 반응에 의해 생성된 전자를 용이하게 이용시킬 수 있다. 또한 촉매층내 기공을 확보하여 연료 공급 및 반응 생성물의 배출을 원활하게 할 수 있어, 결과 연료전지의 출력 특성을 향상시킬 수 있다.
즉, 본 발명의 일 실시예에 따른 막-전극 어셈블리에서의 촉매층은 전극 기재위에 위치하며, 5 내지 15의 종횡비를 갖는 탄소계 물질 및 금속 촉매를 포함하는 제1 촉매층, 및 상기 제1 촉매층위에 위치하며 금속 촉매를 포함하는 제2 촉매층을 포함한다.
도 1은 본 발명의 연료 전지용 막-전극 어셈블리를 개략적으로 도시한 단면도이다. 도 1에 나타낸 구조는 이층 구조를 갖는 촉매층이 애노드 전극 및 캐소드 전극의 양측 모두에 형성되어 있으나, 본 발명의 막-전극 어셈블리가 이러한 구조에 한정되는 것은 아니며, 상기 이층 구조의 촉매층이 애노드 전극 및 캐소드 전극중 어느 하나에만 형성될 수도 있음은 당연한 일이다.
도 1을 참고하여 보다 상세히 설명하면, 본 발명의 일 실시예에 따른 막-전극 어셈블리(10)는 고분자 전해질막(70) 및 상기 고분자 전해질막(70)의 양면에 각각 배치되는 상기 연료 전지용 전극(20, 20')을 포함하고, 상기 전극(20, 20')은 전극기재(60, 60')과 상기 전극기재 위에 위치하는 촉매층(50, 50')을 포함한다.
상기 막-전극 어셈블리(10)에서, 고분자 전해질막(70)의 일면에 배치되는 전 극(20)을 애노드 전극(또는 캐소드 전극)이라 하고, 다른 일면에 배치되는 전극(20')을 캐소드 전극(또는 애노드 전극)이라 한다. 애노드 전극(20)은 전극기재(60)를 지나 촉매층(50)으로 전달된 연료로부터 수소이온과 전자를 생성시키는 산화반응을 일으키고, 고분자 전해질막(70)은 상기 애노드 전극(20)에서 발생한 수소이온을 캐소드 전극(20')으로 이동시키며, 캐소드 전극(20')은 상기 고분자 전해질막(70)을 통해 공급받은 수소이온과 전극기재(60')를 지나 촉매층(50')으로 전달된 산화제로부터 물을 생성시키는 환원반응을 일으킨다.
상기 촉매층(50, 50')은 관련 반응(연료의 산화 및 산화제의 환원)을 촉매적으로 도와주는 것으로, 제1 촉매층(30, 30')과 제2 촉매층(40, 40')을 포함한다.
상기 제1 촉매층(30, 30')는 전극 기재(60,60') 위에 위치하며, 탄소계 물질 및 금속촉매를 포함한다.
상기 탄소계 물질은 촉매층내에서 나노 스케일의 도전 네트워크를 형성하여 촉매 표면 반응에 의해 생성된 전자를 용이하게 이동시키며, 또한 반응물의 물질 이동(mass transfer)가 잘 일어날 수 있도록 촉매층내 기공을 확보하는 역할을 한다.
이에 따라 상기 탄소계 물질은 5 내지 15의 종횡비를 갖는 것이 바람직하고, 보다 바람직하게는 10 내지 13의 종횡비를 가질 수 있다. 탄소계 물질의 종횡비가 5미만이면 기공도가 감소하여 바람직하지 않고, 15를 초과하면 기공도 증가에 따른 성긴 구조로 인해 전자 전도성이 감소하여 바람직하지 않다.
상기 탄소계 물질로는 구체적으로 카본 파이버, 카본 나노 튜브, 카본 나노 노드, 기상 성장 카본 파이버(Vapor Grown Carbon Fiber: VGCF), 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되는 사용할 수 있으며, 전자전도성 대비 경비면에서 경쟁력이 있다는 점에서 기상 성장 카본 파이버가 보다 바람직하다.
상기 제1촉매층(30, 30')에서 촉매로는 연료 전지의 반응에 참여하여, 촉매로 사용가능한 것은 어떠한 것도 사용할 수 있으며, 그 대표적인 예로 백금계 촉매를 사용할 수 있다. 상기 백금계 촉매로는 백금, 루테늄, 오스뮴, 백금-루테늄 합금, 백금-오스뮴 합금, 백금-팔라듐 합금 또는 백금-M 합금(M은 Ga, Ti, V, Cr, Mn, Fe, Co, Ni, Cu, Zn, Sn, Mo, W, Rh, 및 이들의 조합으로 이루어진 군으로부터 선택되는 전이 금속), 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되는 촉매를 사용할 수 있다. 이와 같이 애노드 전극과 캐소드 전극은 동일한 물질을 사용하여도 무방하나, 직접 산화 연료 전지에서는 애노드 전극 반응 중에서 발생되는 CO에 의한 촉매 피독 현상이 발생함에 따라 이를 방지하기 위하여, 백금-루테늄 합금 촉매가 애노드 전극 촉매로는 보다 바람직하다. 구체적인 예로는 Pt, Pt/Ru, Pt/W, Pt/Ni, Pt/Sn, Pt/Mo, Pt/Pd, Pt/Fe, Pt/Cr, Pt/Co, Pt/Ru/W, Pt/Ru/Mo, Pt/Ru/V, Pt/Fe/Co, Pt/Ru/Rh/Ni, Pt/Ru/Sn/W, 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되는 것을 사용할 수 있다.
또한 이러한 금속 촉매는 금속 촉매 자체(black)로 사용할 수도 있고, 담체에 담지시켜 사용할 수도 있다. 이 담체로는 흑연, 덴카 블랙, 케첸 블랙, 아세틸렌 블랙, 카본 나노 튜브, 카본 나노 파이버, 카본 나노 와이어, 카본 나노 볼 또는 활성 탄소 등의 탄소계 물질을 사용할 수도 있고, 또는 알루미나, 실리카, 지르 코니아, 티타니아 등의 무기물 미립자를 사용할 수도 있으나, 일반적으로 탄소계 물질이 사용되고 있다.
상기 제1 촉매층(30, 30')은 상기 탄소계 물질과 금속 촉매를 1:9 내지 4:6의 중량비로 포함하는 것이 바람직하며, 보다 바람직하게는 1:9 내지 2:8의 중량비로 포함될 수 있다. 탄소계 물질과 금속 촉매의 혼합 중량비가 상기 범위 내에서는 기공 형성을 통한 반응물의 공급 및 생성물의 배출이 용이하여 바람직하고, 상기 범위를 벗어나 촉매대비 탄소계 물질의 양이 지나치게 작을 경우 기공도 증가 효과가 미미하고 또한 탄소계 물질 대비 촉매양이 지나치게 작을 경우 반응에 참여하는 촉매량의 감소로 촉매 활성이 저하될 우려가 있어 바람직하지 않다.
상기 제1 촉매층(30, 30')은 또한 촉매층의 접착력 향상 및 수소 이온의 전달을 위하여 바인더 수지를 더 포함할 수도 있다.
상기 바인더 수지로는 수소 이온 전도성을 갖는 고분자 수지를 사용하는 것이 바람직하고, 보다 바람직하게는 측쇄에 술폰산기, 카르복실산기, 인산기, 포스포닌산기 및 이들의 유도체로 이루어진 군에서 선택되는 양이온 교환기를 갖고 있는 고분자 수지는 모두 사용할 수 있다. 바람직하게는 플루오르계 고분자, 벤즈이미다졸계 고분자, 폴리이미드계 고분자, 폴리에테르이미드계 고분자, 폴리페닐렌술파이드계 고분자, 폴리술폰계 고분자, 폴리에테르술폰계 고분자, 폴리에테르케톤계 고분자, 폴리에테르-에테르케톤계 고분자, 폴리페닐퀴녹살린계 고분자 또는 이들의 공중합체를 들 수 있고, 보다 바람직하게는 폴리(퍼플루오로술폰산), 폴리(퍼플루오로카르복실산), 술폰산기를 포함하는 테트라플루오로에틸렌과 플루오로비닐에테 르의 공중합체, 탈불소화된 황화 폴리에테르케톤, 아릴 케톤, 폴리(2,2'-m-페닐렌)-5,5'-바이벤즈이미다졸(poly(2,2'-(m-phenylene)-5,5'-bibenzimidazole), 폴리(2,5-벤즈이미다졸) 또는 이들의 공중합체 등을 사용할 수 있다.
상기 바인더 수지는 단일물 또는 혼합물 형태로 사용가능하며, 또한 선택적으로 고분자 전해질 막과의 접착력을 보다 향상시킬 목적으로 비전도성 화합물과 함께 사용될 수도 있다. 그 사용량은 사용 목적에 적합하도록 조절하여 사용하는 것이 바람직하다.
상기 비전도성 화합물로는 폴리테트라플루오로에틸렌(PTFE), 테트라 플루오로에틸렌-헥사플루오르프로필렌 공중합체(FEP), 테트라플루오로에틸렌- 퍼플루오로 알킬비닐에테르 공중합체(PFA), 에틸렌/테트라플루오로에틸렌 (ethylene/tetrafluoroethylene(ETFE)), 에틸렌클로로트리플루오로-에틸렌 공중합체(ECTFE), 폴리비닐리덴플루오라이드, 폴리비닐리덴플루오라이드-헥사플루오로프로필렌의 코폴리머(PVdF-HFP), 도데실벤젠술폰산, 소르비톨(Sorbitol), 및 이들의 혼합물로 이루어진 군에서 선택된 것이 보다 바람직하다.
상기 바인더 수지는 금속 촉매 100중량부에 대하여 10 내지 30중량부로 포함되는 것이 바람직하고, 보다 바람직하게는 15 내지 25 중량부로 포함될 수 있다. 금속 촉매의 함량이 10중량부 미만일 경우 이온 전달력이 부족하고 촉매의 바인딩 역할을 할 수 없어 바람직하지 않고, 30중량부를 초과할 경우 촉매의 반응면적을 감소시켜 바람직하지 않다.
상기와 같은 구성을 갖는 제1 촉매층(30, 30') 위에는 제2 촉매층(40, 40') 이 위치한다. 일반적으로 촉매 반응에 활용되는 촉매층의 두께는 고분자 전해질 막에서부터 대략 10 내지 20㎛에 해당한다. 이에 따라 고분자 전해질막에 가까운 쪽에 최대한의 금속 촉매를 두어 반응에 참여할 수 있도록 고분자 전해질 막측에 제2 촉매층을 형성하는 것이 바람직하다.
상기 제2 촉매층(40, 40')은 금속 촉매를 포함하며, 선택적으로 바인더 수지를 더 포함할 수 있다. 상기 금속 촉매 및 바인더 수지는 앞서 설명한 바와 동일하다. 다만 상기 제2 촉매층은 고분자 전해질 막과 접하고 있으므로 보다 높은 촉매 반응이 일어날 수 있도록 제1 촉매층에 비해 더 큰 함량으로 금속 촉매를 포함하는 것이 바람직하다. 이에 따라 고전류 밀도에서도 우수한 출력 특성을 나타낼 수 있다.
상기 제1 촉매층과 제2 촉매층은 1:2 내지 1:20의 두께비를 갖는 것이 바람직하고, 보다 바람직하게는 1:3 내지 1:10의 두께비를 가질 수 있다. 상기 제1 촉매층과 제2 촉매층의 두께비 범위가 상기 범위를 벗어나면 촉매량 감소효과가 미미하거나 또는 반응물의 공급 및 생성물 제거 경로의 증가로 인한 확산이 저해되어 바람직하지 않다.
상기 제1 촉매층(30, 30') 및 제2촉매층(40, 40')을 포함하는 촉매층(50, 50')은 전극 기재(60, 60')에 의해 지지된다.
상기 전극 기재(60, 60')는 전극을 지지하는 역할을 하면서 촉매층(50, 50')으로 연료 및 산화제를 확산시켜 촉매층(50, 50')으로 연료 및 산화제가 쉽게 접근할 수 있는 역할을 한다. 상기 전극 기재로는 도전성 기재를 사용하며 그 대표적 인 예로 탄소 페이퍼(carbon paper), 탄소 천(carbon cloth), 탄소 펠트(carbon felt) 또는 금속천((섬유 상태의 금속천으로 구성된 다공성의 필름 또는 고분자 섬유로 형성된 천의 표면에 금속 필름이 형성된 것(metalized polymer fiber)을 말함)이 사용될 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
또한 상기 전극 기재는 불소 계열 수지로 발수 처리한 것을 사용하는 것이 연료 전지의 구동시 발생되는 물에 의하여 반응물 확산 효율이 저하되는 것을 방지할 수 있어 바람직하다. 상기 불소 계열 수지로는 폴리테트라플루오로에틸렌, 폴리비닐리덴 플루오라이드, 폴리헥사플루오로프로필렌, 폴리퍼플루오로알킬비닐에테르, 폴리퍼플루오로술포닐플루오라이드알콕시비닐 에테르, 플루오리네이티드 에틸렌 프로필렌(Fluorinated ethylene propylene), 폴리클로로트리플루오로에틸렌 또는 이들의 공중합체 등을 사용할 수 있다.
또한, 상기 전극 기재(60, 60')에서의 반응물 확산 효과를 증진시키기 위한 미세 기공층(microporous layer: 미도시)을 더욱 포함할 수도 있다. 이 미세 기공층은 일반적으로 입경이 작은 도전성 분말, 예를 들어 탄소 분말, 카본 블랙, 아세틸렌 블랙, 활성 탄소, 카본 파이버, 플러렌(fullerene), 카본 나노 튜브, 카본 나노 와이어, 카본 나노 혼(carbon nano-horn) 또는 카본 나노 링(carbon nano ring)을 포함할 수 있다.
상기 미세 기공층은 도전성 분말, 바인더 수지 및 용매를 포함하는 조성물을 상기 전극 기재에 코팅하여 제조된다. 상기 바인더 수지로는 폴리테트라플루오로에틸렌, 폴리비닐리덴플루오라이드, 폴리헥사플루오로프로필렌, 폴리퍼플루오로알 킬비닐에테르, 폴리퍼플루오로술포닐플루오라이드, 알콕시비닐 에테르, 폴리비닐알코올, 셀룰로오스아세테이트 또는 이들의 코폴리머 등이 바람직하게 사용될 수 있다. 상기 용매로는 에탄올, 이소프로필알코올, n-프로필알코올, 부틸알코올 등과 같은 알코올, 물, 디메틸아세트아마이드, 디메틸술폭사이드, N-메틸피롤리돈, 테트라하이드로퓨란 등이 바람직하게 사용될 수 있다. 코팅 공정은 조성물의 점성에 따라 스크린 프린팅법, 스프레이 코팅법 또는 닥터 블레이드를 이용한 코팅법 등이 사용될 수 있으며, 이에 한정되는 것은 아니다.
상기와 같은 구조를 갖는 연료전지용 전극(20, 20')은 애노드 또는 캐소드 전극중 적어도 어느 하나로 사용될 수 있으며, 제1 촉매층에서의 도전성 탄소계 물질의 존재로 인한 기공 확보로 연료의 공급이 용이하므로 애노드 전극으로 사용하는 것이 보다 바람직하다.
또한 상기와 같은 전극을 포함하는 막-전극 어셈블리(10)는 상기 애노드 및 캐소드 전극(20, 20') 사이에 고분자 전해질 막(70)을 포함한다.
상기 고분자 전해질 막(50)은 애노드 전극(20)의 촉매층에서 생성된 수소 이온을 캐소드 전극(20')의 촉매층으로 이동시키는 이온 교환의 기능하는 것으로서, 일반적으로 연료 전지에서 고분자 전해질 막으로 사용되며, 수소 이온 전도성을 갖는 고분자 수지로 제조된 것은 어떠한 것도 사용할 수 있다. 그 대표적인 예로는 측쇄에 술폰산기, 카르복실산기, 인산기, 포스포닌산기 및 이들의 유도체로 이루어진 군에서 선택되는 양이온 교환기를 갖고 있는 고분자 수지를 들 수 있다.
상기 고분자 수지의 대표적인 예로는 플루오르계 고분자, 벤즈이미다졸계 고 분자, 폴리이미드계 고분자, 폴리에테르이미드계 고분자, 폴리페닐렌술파이드계 고분자, 폴리술폰계 고분자, 폴리에테르술폰계 고분자, 폴리에테르케톤계 고분자, 폴리에테르-에테르케톤계 고분자, 폴리페닐퀴녹살린계 고분자 또는 이들의 공중합체 등을 들 수 있으며, 보다 바람직하게는 폴리(퍼플루오로술폰산)(일반적으로 나피온으로 시판됨), 폴리(퍼플루오로카르복실산), 술폰산기를 포함하는 테트라플루오로에틸렌과 플루오로비닐에테르의 공중합체, 탈불소화된 황화 폴리에테르케톤, 아릴 케톤, 폴리(2,2'-m-페닐렌)-5,5'-바이벤즈이미다졸(poly(2,2'-(m-phenylene)-5,5'-bibenzimidazole), 폴리(2,5-벤즈이미다졸), 또는 이들의 공중합체 등을 들 수 있다.
또한, 이러한 수소 이온 전도성 고분자의 수소 이온 전도성기에서 H를 Na, K, Li, Cs 또는 테트라부틸암모늄으로 치환할 수도 있다. 측쇄 말단의 이온 교환기에서 H를 Na으로 치환하는 경우에는 촉매 조성물 제조시 NaOH를, 테트라부틸암모늄을 사용하는 경우에는 테트라부틸암모늄 하이드록사이드를 사용하여 치환하며, K, Li 또는 Cs도 적절한 화합물을 사용하여 치환할 수 있다. 이 치환 방법은 당해 분야에 널리 알려진 내용이므로 본 명세서에서 자세한 설명은 생략하기로 한다.
상기와 같은 구조를 갖는 막-전극 어셈블리(10)는, 탄소계 물질 및 금속 촉매를 포함하는 제1 촉매층 형성용 조성물을 전극 기재의 일면에 도포하여 제1 촉매층을 형성하고; 상기 제1 촉매층위에 금속촉매를 포함하는 제2 촉매층 형성용 조성물을 도포하여 제2 촉매층을 형성하고, 상기 촉매층이 형성된 전극 기재와 고분자 전해질막을 접합하는 단계를 포함하는 제조방법에 의해 제조될 수 있다.
이하 상기 막-전극 어셈블리의 제조 방법에 대해 보다 상세히 설명하면, 먼저 탄소계 물질 및 금속 촉매를 용매중에 분산시켜 제1 촉매층 형성용 조성물을 제조한다.
상기 탄소계 물질 및 금속 촉매는 앞서 설명한 바와 동일하며, 상기 탄소계 물질과 금속 촉매는 제1 촉매층 형성용 조성물중에 1:9 내지 4:6의 중량비로 포함되며, 보다 바람직하게는 1:9 내지 2:8중량비로 포함될 수 있다.
상기 용매로는 에틸알코올, 이소프로필알코올, 에틸알코올, n-프로필알코올, 부틸알코올 등과 같은 알코올, 또는 물 등을 사용할 수 있으며, 보다 바람직하게는 물과 이소프로필알코올의 혼합물을 사용할 수 있다. 상기 용매는 상기 촉매층 형성용 조성물에 잔부로 포함될 수 있으며, 바람직하게는 적절한 점도로 촉매층을 형성할 수 있도록 적절한 양으로 첨가되는 것이 바람직하다.
상기 촉매층 형성용 조성물은 촉매층의 잡착력 향상 및 수소 이온 전달을 위하여 바인더 수지로서 양이온 교환기를 갖는 고분자 수지를 더 포함할 수 있으며, 상기 바인더 수지 역시 앞서 설명한 바와 동일하다.
다음으로, 제조된 제1 촉매층 형성용 조성물을 전극 기재의 일면에 도포하여 제1 촉매층을 형성한다.
상기 도포 공정은 조성물의 점성에 따라 스프레이 코팅법, 침지법, 리버스롤법, 다이렉트롤법, 그라비아법, 스크린 프린팅법, 스프레이 코팅법, 닥터 블레이드를 이용한 코팅법, 그라비어 코팅법, 딥코팅법, 실크 스크린법, 페인팅법, 및 슬롯 다이 코팅법 등으로 이루어진 군에서 선택된 방법으로 실시될 수 있으며, 이에 한 정되는 것은 아니다. 보다 바람직하게는 스프레이 코팅법을 사용할 수 있다.
이어서 금속 촉매를 용매에 분산시켜 제조한 제2 촉매층 형성용 조성물을 상기 제1 촉매층 위에 도포하고 건조하여 제2 촉매층을 형성한다.
상기 금속 촉매 및 용매, 도포방법은 앞서 제1 촉매층에서와 동일하다.
이후 상기 제2 촉매층이 형성된 전극기재에 고분자 전해질 막을 접합시켜 막-전극 어셈블리를 제조할 수 있다.
상기 제조방법에서는 촉매층을 전극기재에 형성하는 것을 기재하였으나, 상기 촉매층이 고분자 전해질막에 먼저 형성될 수도 있다. 이 경우 고분자 전해질 막에 제2 촉매층을 형성하고, 이어서 제1 촉매층을 형성한 후 전극기재와 접합함으로써 막-전극 어셈블리를 제조할 수 있다.
상기 전극기재는 앞서 설명한 바와 동일하며, 고분자 전해질 막과 전극기재를 결착하는 방법은 당해 분야에서 널리 알려진 내용이므로 본 명세서에서 자세한 설명은 생략한다.
상기와 같은 제조방법에 의해 제조된 막-전극 어셈블리는, 반응물 공급 및 반응 생성물의 배출이 활발히 일어나는 전극 기재쪽에는 금속촉매외에 최적 종횡비를 갖는 도전성의 탄소계 물질을 포함하는 제1 촉매층을 형성함으로써, 다공성의 모폴로지를 확보하여 용이하게 반응물을 공급할 수 있으며, 또한 나노 스케일의 도전 네트워크 형성으로 촉매 표면 반응에 의해 생성된 전자의 이동을 용이하게 할 수 있다. 또한 상대적으로 촉매반응이 활발히 일어나는 고분자 전해질 막쪽에는 높은 함량으로 금속 촉매를 포함하는 제2 촉매층을 형성함으로써, 단일층으로 금속 촉매 및 도전성의 탄소계 물질을 포함하는 촉매층에 비해 고분자 전해질 막쪽의 촉매량이 높기 때문에 고전류 밀도에서 우수한 출력 특성을 나타낼 수 있다.
본 발명은 또한 상기 막-전극 어셈블리를 포함하는 연료전지 시스템을 제공한다.
본 발명의 연료전지 시스템은 적어도 하나의 전기 발생부, 연료 공급부 및 산화제 공급부를 포함한다.
상기 전기 발생부는 막-전극 어셈블리와 세퍼레이터(바이폴라 플레이트라고도 함)을 포함한다. 상기 막-전극 어셈블리는 고분자 전해질 막과 이 고분자 전해질 막 양면에 존재하는 캐소드 및 애노드 전극을 포함한다. 상기 전기 발생부는 연료의 산화 반응과 산화제의 환원 반응 반응을 통하여 전기를 발생시키는 역할을 한다.
상기 연료 공급부는 연료를 상기 전기 발생부로 공급하는 역할을 하며, 상기 산화제 공급부는 산소 또는 공기와 같은 산화제를 상기 전기 발생부로 공급하는 역할을 한다.
본 발명에서 연료로는 기체 또는 액체 상태의 수소 또는 탄화수소 연료를 포함할 수 있다. 상기 탄화수소 연료의 대표적인 예로는 메탄올, 에탄올, 프로판올, 부탄올 또는 천연 가스를 들 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따른 연료전지 시스템(100)의 개략적인 구조를 도 2에 나타내었으며, 이를 참조로 보다 상세하게 설명하면 다음과 같다. 도 2에 나타낸 구조는 연료 및 산화제를 펌프(151,171)를 사용하여 전기 발생부(130)로 공급하 는 시스템을 나타내었으나, 본 발명의 연료전지용 막-전극 어셈블리(131)가 이러한 구조에 한정되어 사용되는 것은 아니며, 펌프를 사용하지 않는 확산 방식을 이용하는 구조의 연료전지 시스템에도 사용될 수 있음은 당연한 일이다.
연료전지 시스템(100)은 연료의 산화 반응과 산화제의 환원 반응을 통해 전기 에너지를 발생시키는 적어도 하나의 전기 발생부(130)를 갖는 스택(110)과, 상기한 연료를 공급하는 연료 공급부(150)와, 산화제를 전기 발생부(130)로 공급하는 산화제 공급부(170)를 포함하여 구성된다.
상기 연료를 공급하는 연료 공급부(150)는 연료를 저장하는 연료 탱크(153)와, 연료 탱크(153)에 연결 설치되는 연료 펌프(151)를 구비한다. 상기한 연료 펌프(151)는 소정의 펌핑력에 의해 연료 탱크(153)에 저장된 연료를 배출시키는 기능을 하게 된다.
상기 스택(110)의 전기 발생부(130)로 산화제를 공급하는 산화제 공급부(170)는 소정의 펌핑력으로 산화제를 흡입하는 적어도 하나의 산화제 펌프(171)를 구비한다.
상기 전기 발생부(130)는 연료와 산화제를 산화 및 환원 반응시키는 막-전극 어셈블리(131)와 이 막-전극 어셈블리(131)의 양측에 연료와 산화제를 공급하기 위한 세퍼레이터(바이폴라 플레이트)(133,135)로 구성되며, 이러한 전기 발생부(130)가 적어도 하나 모여 스택(110)을 구성한다.
이하 본 발명의 바람직한 실시예 및 비교예를 기재한다. 그러나 하기 실시예는 본 발명의 바람직한 일 실시예일뿐 본 발명이 하기한 실시예에 의해 한정되는 것은 아니다.
(실시예 1)
물과 이소프로필알코올을 10:80의 중량비로 혼합한 용매중에 10의 종횡비를 갖는 VGCF와 Pt/Ru 블랙(Hispec®6000, Johnson Matthey사제) 촉매를 1:9의 중량비로 첨가하였다. 이어서, 상기 용매에 10중량% 나피온 (Nafion®, Dupont사제) 수계 분산액 40중량부를 더 넣고 혼합하고, 초음파를 인가하여 균일하게 교반하여 제1 촉매층 형성용 조성물을 제조하였다.
테플론 처리된 카본 페이퍼 기재(캐소드/애노드=SGL 31BC/10DA; SGL carbon group 제품)에 상기 제조된 제1 촉매층 형성용 조성물을 스프레이 코팅하여 10㎛ 두께의 제1 촉매층을 형성하였다.
별도로 Pt 블랙 (Hispec®1000, Johnson Matthey사제) 및 Pt/Ru 블랙 (Hispec®6000, Johnson Matthey사제)를 5:5의 중량비로 혼합한 혼합 촉매 10중량부를 물과 이소프로필알코올을 10:80의 중량비로 혼합한 용매에 첨가하였다. 이어서, 상기 용매에 10중량% 나피온 (Nafion® Dupont사제) 수계 분산액 40중량부를 더 넣고 혼합하고, 초음파를 인가하여 균일하게 교반하여 제2 촉매층 형성용 조성물을 제조하였다.
상기 제2 촉매층 형성용 조성물을 제1 촉매층이 형성된 전극 기재위에 스프레이 코팅한 후 건조하여 30㎛ 두께의 제2 촉매층을 형성하여 애노드 전극을 제조 하였다. Pt/Ru 블랙 촉매를 사용하고 상기와 동일한 방법으로 실시하여 캐소드 전극을 제조하였다.
다음으로 상기 캐노드 전극 및 애노드 전극을 상업용 연료전지용 고분자 전해질 막(Nafion 115 Membrane, Dupont사제) 양면에 적층하여 막-전극 어셈블리를 제조하였다. 상기 제조된 막-전극 어셈블리를 가스켓(gasket) 사이에 삽입한 후, 일정 형상의 기체 유로 채널과 냉각 채널이 형성된 2개의 세퍼레이터에 삽입한 후, 구리 엔드(end) 플레이트 사이에서 압착하여 단전지를 제조하였다.
(비교예 1)
Pt/Ru 블랙 (Hispec®6000, Johnson Matthey사제) 촉매 10중량부를 물과 이소프로필알코올을 10:80의 중량비로 혼합한 용매에 넣은 다음, 나피온 용액(Nafion 1100 EW, Dupont 사제) 40중량부를 넣고 혼합하고, 초음파를 인가하여 균일하게 교반하여 촉매층 형성 조성물을 제조하였다.
테플론 처리된 카본 페이퍼 기재(캐소드/애노드=SGL 31BC/10DA; SGL carbon group 제품)에 상기 제조된 촉매층 형성용 조성물을 스프레이 코팅하여 40㎛의 촉매층을 갖는 애소드 전극을 제조하였다. Pt/Ru 블랙 촉매(HiSPEC 6000, Johnson Matthey사제)를 사용하고 상기와 동일한 방법으로 실시하여 캐소드 전극을 제조하였다. 이때 애노드 전극용으로는 6mg/cm2의 촉매층을 코팅하였고, 캐소드 전극용으로는 4mg/cm2의 촉매층을 코팅하여 전극을 제조하였다.
다음으로 상기 애노드 전극과 캐소드 전극을 상업용 연료전지용 고분자 전해 질 막(catalyst coated membrane-type Fuel Cell MEA, 듀폰사제; Nafion 115 Membrane) 양면에 적층하여 막-전극 어셈블리를 제조하였다. 상기 제조된 막-전극 어셈블리를 가스켓(gasket) 사이에 삽입한 후, 일정 형상의 기체 유로 채널과 냉각 채널이 형성된 2개의 세퍼레이터에 삽입한 후, 구리 엔드(end) 플레이트 사이에서 압착하여 단전지를 제조하였다.
(비교예 2)
물과 이소프로필알코올을 10:80의 중량비로 혼합한 용매중에 10의 종횡비를 갖는 VGCF와 Pt/Ru 블랙(Hispec®6000, Johnson Matthey사제) 촉매를 1:9의 중량비로 첨가하였다. 이어서 상기 용매에 나피온 용액(Nafion 1100 EW, Dupont 사제) 40중량부를 더 넣고 혼합하고, 초음파를 인가하여 균일하게 교반하여 촉매층 형성 조성물을 제조하였다.
테플론 처리된 카본 페이퍼 기재(캐소드/애노드=SGL 31BC/10DA; SGL carbon group 제품)에 상기 제조된 촉매층 형성용 조성물을 스프레이 코팅하여 40㎛의 촉매층을 갖는 애노드 전극을 제조하였다. Pt/Ru 블랙 촉매(HiSPEC 6000, Johnson Matthey사제)를 사용하고 상기와 동일한 방법으로 실시하여 캐소드 전극을 제조하였다. 이때 애노드 전극용으로는 6mg/cm2의 촉매층을 코팅하였고, 캐소드 전극용으로는 4mg/cm2의 촉매층을 코팅하여 전극을 제조하였다.
다음으로 상기 애노드 전극과 캐소드 전극을 상업용 연료전지용 고분자 전해질 막(Nafion 115 Membrane, Dupont 사제) 양면에 적층하여 막-전극 어셈블리를 제 조하였다. 상기 제조된 막-전극 어셈블리를 가스켓(gasket) 사이에 삽입한 후, 일정 형상의 기체 유로 채널과 냉각 채널이 형성된 2개의 세퍼레이터에 삽입한 후, 구리 엔드(end) 플레이트 사이에서 압착하여 단전지를 제조하였다.
상기 실시예 1 및 비교예 1, 2에서 제조된 단전지에 각각 대하여, 1M 메탄올과 건조 공기를 공급하고 70℃의 온도에서 10시간 동안 운전하고, 전압을 측정하였다. 그 결과를 하기 표 1에 나타내었다.
0.4V, 70℃ 에서의 출력밀도(mW/cm2)
실시예 1 120
비교예 1 100
비교예 2 90
상기 표 1에 나타난 바와 같이, 2층 구조를 갖는 촉매층을 포함하는 실시예 1의 단전지는 동일한 운전 조건에서 단층의 촉매층을 포함하는 비교예 1 및 2의 단전지에 비하여 보다 우수한 출력 특성을 나타냄을 확인할 수 있었다.
본 발명에 따른 막-전극 어셈블리는 연료의 공급 및 반응 생성물의 배출을 원활하게 할 수 있고, 그 결과 연료전지의 출력을 향상시킬 수 있다.

Claims (12)

  1. 서로 대향하여 위치한 애노드 전극 및 캐소드 전극; 및
    상기 애노드 전극과 캐소드 전극 사이에 위치한 고분자 전해질 막을 포함하고,
    상기 애노드 전극 및 캐소드 전극은 전극 기재, 및 상기 전극 기재 위에 위치하는 촉매층을 포함하고,
    상기 애노드 전극 및 캐소드 전극중 적어도 하나의 촉매층은,
    전극 기재 위에 위치하며, 5 내지 15의 종횡비를 갖는 탄소계 물질 및 금속 촉매를 포함하는 제1 촉매층; 및
    상기 제1 촉매층 위에 위치하며, 금속 촉매를 포함하는 제2 촉매층을 포함하는 것인 연료전지용 막-전극 어셈블리.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 탄소계 물질은 카본 파이버, 카본 나노 튜브, 카본 나노 노드, 기상 성장 카본 파이버(Vapor Grown Carbon Fiber), 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되는 것인 연료전지용 막-전극 어셈블리.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 금속 촉매는 백금, 루테늄, 오스뮴, 백금-루테늄 합금, 백금-오스뮴 합 금, 백금-팔라듐 합금 또는 백금-M 합금(M은 Ga, Ti, V, Cr, Mn, Fe, Co, Ni, Cu, Zn, Sn, Mo, W, Rh, 및 이들의 조합으로 이루어진 군으로부터 선택되는 전이 금속), 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되는 것인 연료전지용 막-전극 어셈블리.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 제1 촉매층은 탄소계 물질:금속 촉매를 1:9 내지 4:6의 중량비로 포함하는 것인 연료전지용 막-전극 어셈블리.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 제1 촉매층과 제2 촉매층은 바인더 수지를 더 포함하는 것인 연료전지용 막-전극 어셈블리.
  6. 제5항에 있어서,
    상기 바인더 수지는 측쇄에 술폰산기, 카르복실산기, 인산기, 포스포닌산기 및 이들의 유도체로 이루어진 군에서 선택되는 양이온 교환기를 갖고 있는 고분자 수지인 것인 연료전지용 막-전극 어셈블리.
  7. 제1항에 있어서,
    상기 제1 촉매층과 제2 촉매층은 1:2 내지 1:20의 두께비를 갖는 것인 연료 전지용 막-전극 어셈블리.
  8. 제1항에 있어서,
    상기 촉매층은 애노드 전극의 촉매층인 것인 연료전지용 막-전극 어셈블리.
  9. 제1항에 있어서,
    상기 전극 기재는 탄소 페이퍼(carbon paper), 탄소 천(carbon cloth), 탄소 펠트(carbon felt), 금속 천, 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택된 것인 연료전지용 막-전극 어셈블리.
  10. 제1항에 있어서,
    상기 전극 기재는 불소 계열 수지에 의해 발수 처리된 것인 연료전지용 막-전극 어셈블리.
  11. 제10항에 있어서,
    상기 불소계 수지는 폴리테트라플루오로에틸렌, 폴리비닐리덴 플루오라이드, 폴리헥사플루오로프로필렌, 폴리퍼플루오로알킬비닐에테르, 폴리퍼플루오로술포닐플루오라이드알콕시비닐 에테르, 플루오리네이티드 에틸렌 프로필렌(Fluorinated ethylene propylene), 폴리클로로트리플루오로에틸렌 및 이들의 공중합체로 이루어진 군에서 선택되는 것인 연료전지용 막-전극 어셈블리.
  12. 제1항 내지 제11항중 어느 한 항에 따른 막-전극 어셈블리 및 상기 막-전극 어셈블리의 양면에 위치하는 세퍼레이터를 포함하며, 연료와 산화제의 전기화학적 반응을 통하여 전기를 생성시키는 적어도 하나의 전기 발생부;
    연료를 상기 전기 발생부로 공급하는 연료 공급부; 및
    산화제를 상기 전기 발생부로 공급하는 산화제 공급부
    를 포함하는 연료 전지 시스템.
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* Cited by examiner, † Cited by third party
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US11239471B2 (en) 2016-09-30 2022-02-01 Ballard Power Systems Inc. Cathode electrode design for electrochemical fuel cells

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