KR20070103919A - 4.4v 이상의 고전압용 리튬 2차전지용 비수성 전해액 및 이를 포함하는 리튬 2차전지 - Google Patents

4.4v 이상의 고전압용 리튬 2차전지용 비수성 전해액 및 이를 포함하는 리튬 2차전지 Download PDF

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Abstract

고전압 적용시 사이클 특성 및 저온 특성이 향상되는 리튬 2차전지용 비수성 전해액이 제공된다. 리튬 2차전지용 비수성 전해액은 유기용매, 리튬염, 및 하기의 화학식 1으로 표시되는 군으로부터 선택되는 1종 이상의 할로겐화 벤젠을 포함한다.
Figure 112006027648614-PAT00001
(상기 식에서 X는 F, Cl, Br, I 이고 n= 1~3의 정수임)
리튬 2차전지, 전해액, 할로겐화 벤젠

Description

리튬 2차전지용 비수성 전해액 및 이를 포함하는 리튬 2차전지{Nonaqueous electrolyte for secondary battery and Li secondary battery thereby}
도 1은 본 발명의 실시예들 및 비교예들의 충방전을 사이클을 진행하는 동안의 용량유지율(%)을 나타내는 그래프이다.
도 2는 양전극 금속으로 알루미늄(Al)을, 음전극(110)금속으로 구리(Cu)를 사용하고 양전극(100) 활물질로서 LiCOO2, 음전극 활물질로서 탄소(C)를 사용하며 본 발명의 비수성 전해액을 전해액로서 사용한 리튬 2차전지를 나타내는 모식도이다.
<도면의 주요 부분에 대한 부호의 설명>
100: 양전극 110: 음전극
130: 전해액
본 발명은 2차전지용 비수성 전해액에 관한 것으로서, 보다 상세하게는 고전압 특성을 향상시키기 위한 2차전지용 비수성 전해액에 관한 것이다.
2차전지란 1차전지와는 달리 재충전(recharge)이 가능해 반영구적으로 사용할 수 있는 화학전지를 말하며 최근 노트북, 이동통신기기, 디지털카메라 등의 대량 보급으로 인해 그 시장규모가 기하급수적으로 커지고 있으며, 특히 최근에는 반도체, 디스플레이와 더불어 21세기 3대 부품산업으로 급성장하고 있다.
2차전지는 음극(cathode) 재료나 양극(anode) 재료에 따라 납축전지, 니켈-카드뮴(Ni-Cd)전지, 니켈-수소(Ni-MH)전지, 리튬전지 등이 있으며, 전극재료의 고유특성에 의해 전위와 에너지 밀도가 결정된다. 이 중에서 특히 리튬 2차전지는 리튬의 낮은 산화환원 전위와 분자량으로 인해 에너지 밀도가 높기 때문에 휴대용 전자기기의 구동 전원으로 많이 사용되고 있다.
이러한 리튬 2차전지 중에서 특히 비수 전해액(nonaqueous electrolyte)을 이용한 리튬 2차전지는 양극(anode)으로서 금속에 양극 활물질로서 리튬금속 혼합산화물이 코팅된 것이 사용되며, 음극(cathode)으로서 금속에 음극 활물질로서 탄소재료 또는 금속리튬 등을 코팅하여 사용하며, 이들 양극과 음극을 사이에 두고 유기 용매에 리튬염을 적당히 용해시킨 전해액(electrolyte)이 위치하게 된다.
이러한, 리튬 2차전지의 작동원리를 간단히 살펴보면, 전해액 내에서 이온 상태로 존재하는 리튬이온(Li+)이 충전(charge) 시에는 양극에서 음극으로, 방전(discharge) 시에는 음극에서 양극으로 이동하면서(이때 전자는 양극과 음극을 이 어주는 도선을 따라 리튬이온과 반대로 움직임) 전기를 생성한다.
이러한 리튬 2차전지는 현재 4.2V의 기전력을 발생시키고 3000mA의 전기용량을 가진 것들이 상용화되고 있다.
그러나, 최근 전지의 성능 향상요구, 특히 3000mA 이상의 고용량, 고전압에 대한 요구가 증가되고 있어, 이를 충족시키기 위해서 리튬 2차전지의 전해액에 특성 화합물을 부가함으로써 특성을 향상시키는 기술의 개발이 진행되고 있다. 특히, 4.4V 이상의 고전압 리튬 2차전지의 경우 기존의 4.2V급 리튬 2차전지에 비해, 충방전특성과 사이클(cycle) 특성이 저하되어 이를 개선하기 위한 기술의 개발이 필요한 실정이다.
본 발명이 이루고자 하는 기술적 과제는 리튬 2차전지, 특히 비수성 전해액을 사용하는 리튬 2차전지에 있어서 비수성 전해액에 할로겐화 벤젠을 첨가함으로써 4.4V이상의 고전압 적용시 우수한 사이클 특성을 가질 수 있는 리튬 2차전지용 비수성 전해액을 제공하는데에 있다.
본 발명이 이루고자 하는 다른 기술적 과제는 본 발명의 비수성전해액을 포함하는 리튬 2차전지를 제공하는데에 있다.
본 발명이 이루고자 하는 기술적 과제들은 이상에서 언급한 기술적 과제들로 제한되지 않으며, 언급되지 않은 또 다른 기술적 과제들은 아래의 기재로부터 당업자에게 명확하게 이해될 수 있을 것이다.
상기의 기술적 과제를 해결하기 위한 본 발명의 실시예에 따른 리튬 2차전지용 비수성 전해액은 유기용매, 리튬염, 및 하기의 화학식 1으로 표시되는 군으로부터 선택되는 1종 이상의 할로겐화 벤젠을 포함한다.
Figure 112006027648614-PAT00002
(상기 식에서 X는 F, Cl, Br, I 이고 n= 1~3의 정수임)
상기의 다른 기술적 과제를 해결하기 위한 본 발명의 실시예에 따른 리튬 2차전지는 상기의 본 발명의 전해액, 전해액을 사이에 두고 서로 대향되게 위치하는 양전극과 음전극으로 구성된 전극부, 및 양전극과 음전극을 전기적으로 분리해주는 세퍼레이터를 포함한다.
기타 실시예들의 구체적인 사항들은 상세한 설명 및 첨부 도면들에 포함되어 있다.
본 발명의 이점 및 특징, 그리고 그것들을 달성하는 방법은 첨부되는 도면과 함께 상세하게 후술되어 있는 실시예들을 참조하면 명확해질 것이다. 그러나, 본 발명은 이하에서 개시되는 실시예들에 한정되는 것이 아니라 서로 다른 다양한 형 태로 구현될 것이며, 단지 본 실시예들은 본 발명의 개시가 완전하도록 하며, 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 발명의 범주를 완전하게 알려주기 위해 제공되는 것이며, 본 발명은 청구항의 범주에 의해 정의될 뿐이다. 명세서 전체에 걸쳐 동일 참조 부호는 동일 구성요소를 지칭한다.
본 발명의 실시예에 따른 리튬 2차전지용 비수성전해액은 용어 그대로 물(H2O)을 포함하고 있지 않으며 오직 유기용매만을 용매로 한다.
유기용매로는 카보네이트(carbonate)계 유기용매를 기본으로 하고 여기에 에스테르계 또는/ 및 방향족 탄화수소계 유기용매와 기타 유기용매가 더 포함될 수 있다.
또한, 상기 유기용매는 상기 카보네이트계 유기용매에 바람직하게 비닐렌카보네이트, 숙신산 및 플루오로에틸벤젠 중에서 선택된 하나 이상을 0.01 내지 20 중량% 더 포함할 수 있다.
카보네이트계 유기용매로는, 예를 들면 에틸렌카보네이트(EC), 프로필렌카보네이트(PC), 부틸렌카보네이트(BC)로 이루어진 하나 이상의 환형 카보네이트계 유기용매와, 디메틸카보네이트(DMC), 디에틸카보네이트(DEC), 에틸프로필카보네이트(EPC), 디프로필카보네이트(DPC), 메틸에틸카보네이트(MEC) 및 메틸프로필카보네이트(MPC)로 이루어진 하나 이상의 선형 카보네이트계 유기용매를 사용하는 것이 바람직하다.
다만, 상기 환형 카보네이트계 유기용매와 선형 카보네이트계 유기용매는 부 피비를 기준으로 1:1 내지 1:4의 비율로 혼합하여 사용하는 것이 바람직하다.
에스테르계 유기용매로는 부티로락톤, 데카놀라이드(decanolide), 발레로락톤, 메발로노락톤(mevalonolactone), 카프로락톤(caprolactone), n-메틸 아세테이트, n-에틸 아세테이트, n-프로필 아세테이트 및 부틸 아세테이트로 이루어진 군에서 선택되는 하나 이상을 더 포함하여 사용하는 것이 바람직하다.
방향족 탄화수소계 유기용매로는 구체적으로 벤젠, 플루오로벤젠, 톨루엔, 플루오로톨루엔, 트리플루오로톨루엔, 및 자일렌으로 이루어진 그룹에서 선택되는 하나 이상을 포함한다.
또한, 상기 유기용매에는 메틸프로피온산, 에틸프로피온산, 및 프로필프로피온산 중에서 선택되는 하나 이상을 더 포함하는 것이 바람직하다.
본 발명의 실시예에 따른 리튬 2차전지용 비수성 전해액에는 용질(염)로서 리튬염이 사용되는데, 구체적으로는 LiPF6, LiClO4, LiAsF6, LiBF4, LiCF3SO3 중에서 1종 또는 2종이상 선택된 리튬염이 사용된다.
이때, 첨가되는 리튬염의 양은 전체 전해액의 농도가 0.6 ~ 2.0M 범위가 되도록 첨가해주는 것이 바람직한데, 그 이유는 리튬염의 농도가 0.6M 미만일 경우에는 전해액의 전기전도도가 낮아짐으로써 전해액 성능이 떨어지고, 2.0M 초과할 경우에는 저온에서의 점도 증가에 기인한 저온 성능이 떨어지는 문제점이 있기 때문이다.
본 발명의 리튬 2차전지용 비수성 전해액에는 상기 유기용매 및 리튬염 이외 에 기의 화학식 1로 표현되는 할로겐화 벤젠을 더 포함하는 것을 특징으로 하는데, 보다 구체적으로는 플루오로벤젠, 디플루오로벤젠, 트리플루오로벤젠, 클로로벤젠, 디클로로벤젠, 트리클로로벤젠, 브롬모벤젠, 디브롬모벤젠, 트리브롬모벤젠, 클로로플로로벤젠, 브롬모플로로벤젠, 및 그 유도체들을 들 수 있으며 이들 중 1종 또는 2종 이상 혼합하여 사용할 수 있으며, 바람직하게는 디플루오로 벤젠을 사용한다.
Figure 112006027648614-PAT00003
(상기 식에서 X는 F, Cl, Br, I 이고 n= 1~3의 정수임)
이때 할로겐화 벤젠이 본 발명의 비수성 전해액에 첨가되는 양은 전체 전해액을 기준으로 0.1 ~ 30중량% 첨가해주는 것이 바람직하다.
상기와 같이 할로겐화 벤젠의 첨가량을 결정하게 된 이유는 본 발명의 비수성 전해액에 있어서 할로겐화 벤젠을 첨가할 경우 20 중량%까지는 리니어(linear)하게 특성이 향상되다가, 20~30중량% 사이에서는 특성이 향상되기는 하나 완만한 향상을 보이다가, 30중량%를 넘게 되면 할로겐화 벤젠을 더 첨가하더라도 특성변화가 거의 없기 때문이다.
상기에서 설명한 내용을 종합하여 본 발명의 비수성 전해액의 구성을 가장 바람직한 일실시예의 형태로 나타내면 유기용매로서는 에틸렌카보네이트(EC)와 디메틸카보네이트(DMC)와 디에틸카보네이트(DEC) 각각을 3:6:1의 비율로 혼합한 유기용매에 리튬염으로서 LiPF6를 1.15M의 농도가 되도록 용해시킨 것을 기본전해액으로 하고, 이 기본전해액에 대하여 화학식 1의 할로겐화 벤젠을 50 중량%미만으로 첨가하여 구성하는 것이다.
이하 본 발명의 다양한 실시예들을 설명하기로 한다.
<실시예 1>
에틸렌카보네이트와 디메틸카보네이트와 디에틸키보네이트를 3:6:1의 비율로 혼합된 용매에 용질로서 LiPF6를 1.15M 농도로 용해시킨 것을 기본 전해액으로 하고 이 기본 전해액에 대하여 플로로벤젠 10중량% 첨가하여 최종 전해액을 수득하여 충방전 수명을 평가하여 표 1 및 도 1의 그래프에 나타내었다. 이때, 음극의 활물질로는 탄소를, 결착제로는 불화비닐리덴수지(Poly Vinylidene Fluoride, PVDF)를 사용하였고, 양극의 활물질로는 LiCoO2를 결착제로는 PVDF를 사용하였고, 도전체로는 아세틸렌블랙을 사용하였다.
<실시예 2>
첨가제로 디플로로벤젠을 10중량% 사용한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일하게 실시한 후 충방전 수명을 평가하여, 표 1 및 도 1의 그래프로 나타내었다.
<실시예 3>
첨가제로 트리플로로벤젠을 10중량% 사용한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일하게 실시한 후 충방전 수명을 평가하여, 표 1 및 도 1의 그래프로 나타내었다.
<실시예 4>
첨가제로 클로로벤젠을 10중량% 사용한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일하게 실시한 후 충방전 수명을 평가하여, 표 1 및 도 1의 그래프로 나타내었다.
<실시예 5>
첨가제로 브롬모벤젠을 10중량% 사용한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일하게 실시한 후 충방전 수명을 평가하여, 표 1 및 도 1의 그래프로 나타내었다.
<실시예 6>
첨가제로 요오드화벤젠을 10중량% 사용한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일하게 실시한 후 충방전 수명을 평가하여, 표 1 및 도 1의 그래프로 나타내었다.
<비교예 1>
첨가제의 사용없이 기본 전해액만을 사용한 것을 제외하고는 실시예 1 과 동일하게 실시한 후 충방전 수명을 평가하여, 표 1 및 도 1의 그래프로 나타내었다.
<비교예 2>
첨가제로 벤젠을 10중량% 사용한 것을 제외하고는 실시예 1 과 동일하게 실시한 후 충방전 수명을 평가하여, 표 1 및 도 1의 그래프로 나타내었다.
Figure 112006027648614-PAT00004
상기에서 설명한 바와 같이 표 1 및 도 1을 참조하면 본 발명의 할로겐화 벤젠을 포함하는 비수성전해액의 경우 싸이클(cycle)을 거듭하더라도 용량감소율이 비교예들에 비해 우수함을 알 수 있으며, 특히 300 싸이클 후에 실시예 2의 경우엔 81%의 용량을 유지하고 있음에 비해, 비교예 1의 경우엔 8% 용량 밖에 유지못하고 있음을 알 수 있다.
도 2는 양전극(100)금속으로 알루미늄(Al)을, 음전극(110)금속으로 구리(Cu)를 사용하고 양전극(100) 활물질로서 LiCoO2, 음전극 활물질로서 탄소(C)를 사용하며 본 발명의 비수성 전해액을 전해액(130)로서 사용한 리튬 2차전지를 나타내는 모식도이다.
도 2에 도시된 바와 같이 본 발명의 실시예에 따른 리튬 2차전지는 양전극(100)과 음전극(110), 전해액(130) 및 세퍼레이터(140)를 포함한다.
다만, 본 발명의 실시예에 따른 리튬 2차전지에 사용되는 전해액(130)은 앞서 설명했던 본 발명의 실시예에 따른 비수성 전해액이 사용되므로 그에 대한 설명은 상기에서 이미 하였으므로 여기서는 생략하기로 한다.
양전극(100)과 음전극(110)은 전해액(130)을 사이에 두고 서로 대향되도록 배치되어 있다.
양전극(100)은 금속에 활물질로서 LiCoO2, 가 코팅되어 있는 것을 사용하였으나, 이외에도 LiMnO2, LiMn2O4, LiNiO2, 및 LiNi1-x-yCoxMnyO2(0≤x≤1, 0≤y≤1, 0≤x+y≤1)로 이루어진 그룹에서 선택된 하나 이상의 활물질이 사용될 수 있다.
음전극(110)은 결정질 탄소, 비정질 탄소, 탄소복합체, 리튬 금속 및 리튬 합금으로 이루어진 그룹에서 선택된 하나 이상의 활물질이 코팅되어 있는 것이 사용된다.
상기 세퍼레이터(140)는 폴리에틸렌 또는 폴리프로필렌으로 된 단층 세퍼레이터, 폴리에틸렌/폴리프로필렌이 적층된 2층 세퍼레이터, 폴리에틸렌/폴리프로필렌/폴리에틸렌 또는 폴리프로필렌/폴리에틸렌/폴리프로필렌이 적층된 3층 세퍼레이터 중 하나가 사용된다.
이때, 양전극(100)과 음전극(110)에 사용되는 금속은 충전시에 외부로부터 전압이 가해지고, 방전시 외부로 전압을 공급하는 부분이며, 양극 활물질들은 양전하들을 모으는 집전체(collector), 음극 활물질은 음전하들을 모으는 집전체로서의 역할을 수행하게 된다.
이상 첨부된 도면 및 표를 참조하여 본 발명의 실시예들을 설명하였으나, 본 발명은 상기 실시예들에 한정되는 것이 아니라 서로 다른 다양한 형태로 제조될 수 있으며, 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자는 본 발명의 기술적 사상이나 필수적인 특징을 변경하지 않고서 다른 구체적인 형태로 실시될 수 있다는 것을 이해할 수 있을 것이다. 그러므로 이상에서 기술한 실시예들은 모든 면에서 예시적인 것이며 한정적이 아닌 것으로 이해해야만 한다.
본 발명의 실시예에 따른 리튬 2차전지용 비수성 전해액에 의하면 고전압 적용시에도 기본 전해액의 성능을 저하시키지는 않으면서도 리튬 2차전지의 사이클특성 및 저온특성을 향상시키는 효과가 있다.

Claims (12)

  1. 유기용매, 리튬염 및 하기 화학식 1로 표시되는 군으로부터 선택되는 1종 이상의 할로겐화 벤젠을 포함하는 리튬 2차전지용 비수성 전해액.
    Figure 112006027648614-PAT00005
    (상기 식에서 X는 F, Cl, Br, I 이고 n= 1~3의 정수임)
  2. 제 1 항에 있어서,
    상기 할로겐화 벤젠은 플루오로벤젠, 디플로오로벤젠, 트리플루오로벤젠 및 그 유도체 중에서 선택된 하나 이상인 것을 특징으로 하는 리튬 2차전지용 비수성 전해액.
  3. 제 1 항에 있어서,
    전체 전해액 중 할로겐화 벤젠이 0.1 내지 30중량% 포함되어 있는 것을 특징 으로 하는 리튬 2차전지용 비수성 전해액.
  4. 제 1 항에 있어서,
    상기 유기용매는 에틸렌카보네이트(EC), 프로필렌카보네이트(PC), 부틸렌카보네이트(BC)로 이루어진 하나 이상의 환형 카보네이트계 유기용매와 디메틸카보네이트(DMC), 디에틸카보네이트(DEC), 에틸프로필카보네이트(EPC), 디프로필카보네이트(DPC), 메틸에틸카보네이트(MEC) 및 메틸프로필카보네이트(MPC)로 이루어진 하나 이상의 선형 카보네이트계 유기용매를 1:1 내지 1:4의 부피비로 혼합한 것을 특징으로 하는 리튬 2차전지용 비수성 전해액.
  5. 제 4 항에 있어서,
    상기 상기 카보네이트계 유기용매는 비닐렌카보네이트, 숙신산 및 플루오로에틸벤젠 중에서 선택된 하나 이상을 0.01 내지 20중량% 더 포함하는 것을 특징으로 하는 리튬 2차전지용 비수성 전해액.
  6. 제 4 항에 있어서,
    상기 카보네이트계 유기용매는 부티로락톤, 데카놀라이드(decanolide), 발레 로락톤, 메발로노락톤(mevalonolactone), 카프로락톤(caprolactone), n-메틸 아세테이트, n-에틸 아세테이트, n-프로필 아세테이트 및 부틸 아세테이트로 이루어진 군에서 선택된 하나 이상을 더 포함하는 것을 특징으로 하는 리튬 2차전지용 비수성 전해액.
  7. 제 4 항에 있어서,
    상기 카보네이트계 유기용매는 벤젠, 플루오로벤젠, 톨루엔, 플로오로톨루엔, 트리플루오로톨루엔 및 자일렌으로 이루어진 방향족 탄화수소계 용매 중에서 선택된 하나 이상을 더 포함하는 것을 특징으로 하는 리튬 2차전지용 비수성 전해액.
  8. 제 4 항에 있어서,
    상기 카보네이트계 유기 용매는 메틸프로피온산, 에틸프로피온산 및 프로필프로피온산 중에서 선택되는 하나 이상을 더 포함하는 것을 특징으로 하는 리튬 2차전지용 비수성 전해액.
  9. 제 1 항에 있어서,
    상기 리튬염은 LiPF6, LiClO4, LiAsF6, LiBF4, 및 LiCF3SO3 중에서 선택되는 하나 이상이고 그 농도가 0.6 내지 2.0M인 것을 특징으로 하는 리튬 2차전지용 비수성 전해액.
  10. 제 1 항 내지 제 9 항 중 어느 한 항의 전해액; 및
    상기 전해액을 사이에 두고 서로 대향되게 위치하는 양전극과 음전극으로 구성된 전극부; 및
    상기 양전극과 음전극을 전기적으로 분리해주는 세퍼레이터를 포함하는 리튬 2차전지.
  11. 제 10 항에 있어서,
    상기 양전극은 LiCoO2, LiMnO2, LiMn2O4, LiNiO2, 및 LiNi1-x-yCoxMnyO2(0≤x≤1, 0≤y≤1, 0≤x+y≤1)로 이루어진 그룹에서 선택된 하나 이상의 활물질인 것을 특징으로 하는 리튬 2차전지.
  12. 제 10 항에 있어서,
    상기 음전극은 결정질 탄소, 비정질 탄소, 탄소복합체, 리튬 금속 및 리튬 합금으로 이루어진 그룹에서 선택된 하나 이상인 것을 특징으로 하는 리튬 2차전지.
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