KR20070047860A - 과충전에 대한 안전성이 향상된 원통형 이차전지 - Google Patents

과충전에 대한 안전성이 향상된 원통형 이차전지 Download PDF

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Abstract

본 발명은 양극/분리막/음극의 전극조립체가 금속 캔에 내장되어 있고 그것의 상부에 CID(Current Interruptive Device)가 설치되어 있는 원통형 전지로서, 양면에 활물질이 도포되어 있는 음극 호일 중 활물질이 도포되어 있지 않은 그것의 단부(무지부)가 표면 산화처리되어 있어서, 전지의 과충전시 상기 무지부에 의해 전해액의 분해반응을 촉진하여 빠른 내압 상승을 유도함으로써, 열폭주 이전에 상기 CID가 작동될 수 있도록 구성되어 있는 이차전지를 제공한다.

Description

과충전에 대한 안전성이 향상된 원통형 이차전지 {Cylindrical Type Secondary Battery of Improved Stability against Overcharge}
도 1a 내지 1c는 원통형 이차전지에서 CID의 작동에 의해 전류가 차단되고 고압 가스가 배출되는 일련의 과정에 대한 수직 단면도들이다;
도 2는 본 발명의 하나의 실시예에 따라 음극 무지부가 산화되어 있는 젤리-롤의 일측 단부에 대한 모식도이다.
본 발명은 과충전에 대한 안전성이 향상된 원통형 이차전지에 관한 것으로, 더욱 상세하게는, 양극/분리막/음극의 전극조립체가 금속 캔에 내장되어 있고 그것의 상부에 CID(Current Interruptive Device)가 설치되어 있는 원통형 이차전지에서, 양면에 활물질이 도포되어 있는 음극 호일 중 활물질이 도포되어 있지 않은 그것의 단부(무지부)가 표면 산화처리되어 있어서, 전지의 과충전시 상기 무지부에 의해 전해액의 분해반응을 촉진하여 빠른 내압 상승을 유도함으로써, 열폭주 이전 에 CID가 작동되게 하여 전지의 안전성을 확보하는 이차전지에 관한 것이다.
모바일 기기에 대한 기술 개발과 수요가 증가함에 따라 에너지원으로서의 이차전지의 수요가 급격히 증가하고 있고, 그러한 이차전지 중 높은 에너지 밀도와 방전 전압의 리튬 이차전지에 대해 많은 연구가 행해졌고 또한 상용화되어 널리 사용되고 있다.
이차전지는 양극과 음극 사이에 분리막이 개재되어 있는 전극조립체가 전해질이 함침된 상태로 케이스에 밀봉되어 있는 구조로 이루어져 있다. 전극조립체는, 긴 시트형의 집전체 호일(foil) 양면에 전극 활물질을 도포한 양극과 음극을 분리막을 개재한 상태로 둥글게 권취한 젤리-롤형과 일정한 단위 크기의 집전체 호일 양면에 전극 활물질을 도포한 다수의 양극과 음극을 분리막을 개재한 생태로 순차적으로 적층한 스택형으로 구분된다.
이러한 전극조립체를 전지케이스에 내장한 형태에 따라 이차전지를 분류하기도 하는데, 원통형의 금속 캔에 내장한 원통형 전지, 각형의 금속 캔에 내장한 각형 전지, 및 알루미늄 라미네이트 시트의 파우치형 케이스에 내장한 파우치형 전지가 있다. 그 중 원통형 전지는 상대적으로 용량이 크고 구조적으로 안정하다는 장점을 가진다.
일반적으로 원통형 이차전지는, 젤리-롤형 전극조립체를 원통형 금속 캔에 장착한 상태에서 전극조립체의 음극을 캔의 하단에 용접하고, 전극조립체와 전해질이 내장된 상태에서 전지를 밀폐시키기 위해 그것의 상단에 결합되는 탑 캡의 돌출단자에 전극조립체의 양극을 용접하여 제조된다.
그러나, 이차전지의 주류를 이루고 있는 리튬 이차전지는 안전성이 낮다는 단점을 가지고 있다. 예를 들어, 전지가 대략 4.5 V 이상으로 과충전되는 경우에는 양극 활물질의 분해반응이 일어나고, 음극에서 리튬 금속의 수지상(dendrite) 성장과, 전해액의 분해반응 등이 일어난다. 이러한 과정에서 열이 수반되어 상기와 같은 분해반응과 다수의 부반응들이 급속히 진행되며, 급기야는 전지의 발화 및 폭발이 유발되기도 한다.
따라서, 이러한 문제점을 해소하기 위하여, 일반적인 원통형 이차전지에는 전지의 비정상적인 작동시 전류를 차단하고 내압을 해소하기 위한 CID(Current Interruptive Device)가 전극조립체와 탑 캡 사이의 공간에 장착되어 있다.
도 1a 내지 1c에는 그러한 CID의 일련의 작동 과정이 단계적으로 도시되어 있다.
이들 도면을 참조하면, 탑 캡(10)은 돌출된 형태로 양극 단자를 형성하고 배기구가 천공되어 있으며, 그것의 하부에 전지 내부의 온도 상승시 전지 저항이 크게 증가하여 전류를 차단하는 PTC 소자(positive temperature coefficient element; 20), 정상적인 상태에서는 하향 돌출된 형상으로 되어 있고 전지 내부의 압력 상승시 돌출되면서 파열되어 가스를 배기하는 안전벤트(30), 및 상단 일측 부위가 안전벤트(30)에 결합되어 있고 하단 일측이 전극조립체(40)의 양극에 연결되어 있는 접속 플레이트(50)가 순차적으로 위치되어 있다.
따라서, 정상적인 작동조건에서 전극조립체(40)의 양극은 리드(42), 접속 플레이트(50), 안전벤트(30) 및 PTC 소자(20)를 경유하여 탑 캡(10)에 연결되어 통전 을 이룬다.
그러나, 과충전 등과 같은 원인에 의해 전극조립체(40) 쪽으로부터 가스가 발생하여 내압이 증가하면, 도 1b에서와 같이, 안전벤트(30)는 그것의 형상이 역전되면서 상향 돌출되게 되고, 이때, 안전벤트(30)가 접속 플레이트(50)로부터 분리되어 전류가 차단되게 된다. 따라서, 과충전이 더 이상 진행되지 않도록 하여 안전성을 확보한다. 그럼에도 불구하고, 계속적으로 내압이 증가하면, 도 1c에서와 같이, 안전벤트(30)가 파열되고 가압 가스는 그러한 파열 부위를 경유하여 탑 캡(10)의 배기구를 통해 배기됨으로써, 전지의 폭발을 방지하게 된다.
따라서, 상기 일련의 과정이 순차적으로 진행되는 경우에는 전지의 안전성이 담보될 수 있다. 반면에, 이러한 작동 과정은 전극조립체 부위에서의 가스 발생량에 절대적으로 의존한다. 따라서, 가스 발생량이 충분히 못하거나 짧은 시간내에 소정량의 수준으로 증가하지 못하면, CID 단락이 늦어지게 되고, 전극조립체의 계속적인 통전으로 인해 열폭주 현상이 일어날 수 있다. 열폭주 현상은 전지가 계속적인 통전 상태에 놓여 있을 때 발생하거나 또는 더욱 가속화된다.
따라서, 본 발명은 상기와 같은 종래기술의 문제점과 과거로부터 요청되어온 기술적 과제를 해결하는 것을 목적으로 한다.
본 출원의 발명자들은 다양한 실험과 심도 있는 연구를 거듭한 끝에, 일단 전지가 과충전 상태에 돌입한 경우에는 가스 발생량을 증가시켜 CID의 조속한 작동 에 의해 단전을 이룸으로써 열폭주 현상을 억제하여 전지의 안전성을 확보할 수 있음을 확인하였다. 본 발명은 이를 바탕으로 완성되었다.
이러한 목적을 달성하기 위한 본 발명에 따른 이차전지는, 양극/분리막/음극의 전극조립체가 금속 캔에 내장되어 있고 그것의 상부에 CID(Current Interruptive Device)가 설치되어 있는 원통형 전지로서, 양면에 활물질이 도포되어 있는 음극 호일 중 활물질이 도포되어 있지 않은 그것의 단부(무지부)가 표면 산화처리되어 있어서, 전지의 과충전시 상기 무지부에 의해 전해액의 분해반응을 촉진하여 빠른 내압 상승을 유도함으로써, 열폭주 이전에 상기 CID가 작동될 수 있도록 구성되어 있다.
즉, 음극 호일의 무지부 표면이 금속 산화물로 이루어져 있어서, 전지가 과충전 되었을 때, 전해액의 분해반응이 상기 무지부 표면의 금속 산화물에 의해 촉진되어 많은 가스를 단시간내에 발생시키게 된다. 예를 들어, 무지부 표면의 금속 산화물은 전해액의 분해반응에 일종의 촉매로서 작용하여 이산화탄소, 일산화탄소 등과 같은 가스의 발생량을 증가시킨다. 이러한 전해액 분해반응은 일반적인 과충전 상태에서의 분해반응과 비교하여 시간당 가스 발생량이 월등히 크므로, 열폭주가 일어나기 이전에 CID의 작동이 가능한 내압 수준에 도달할 수 있다.
상기 전극조립체는 바람직하게는 젤리-롤형 구조로 이루어져 있다. 앞서의 설명과 같이, 젤리-롤형 전극조립체는 긴 시트형 금속 호일의 양면에 전극 활물질 을 도포하여 제조된 양극과 음극을 그 사이에 분리막을 개재한 상태에서 둥글게 권취한 구조로 이루어져 있다. 그러한 양극과 음극에는 각각 캡 어셈블리(탑 캡을 포함한 구조물)와 금속 캔에 전기적으로 연결하기 위한 리드가 용접되는데, 이러한 용접이 가능할 수 있도록 전극 활물질이 도포되어 있지 않은 무지부가 금속 호일의 단부에 형성되어 있다. 본 발명의 전지에서는 이러한 무지부의 표면이 금속 산화물로 이루어져 있는 것이다.
상기 음극 집전체로서 금속 호일의 소재는 다양할 수 있는 바, 예를 들어, 구리, 스테인리스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성 탄소, 구리나 스테인리스 스틸의 표면에 카본, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면처리한 것, 알루미늄-카드뮴 합금 등이 사용될 수 있다. 그 중에서도 구리가 특히 바람직하다.
그러한 무지부 표면의 금속 산화물 처리는 무지부 전면에 대해 행해질 수도 있지만, 경우에 따라서는 일부에만 국한되어 행해질 수도 있다.
무지부의 표면 처리는 음극의 제조과정에서 특정 단계로 한정되는 것은 아니며, 예를 들어, 진공 건조 분위기에서 금속 호일의 양면 중 소정의 부위에 음극 활물질을 도포하고 무지부에 음극 리드를 용접한 상태에서 산화 분위기로 변경하여 무지부의 표면을 산화 처리할 수 있다.
상기 과충전의 조건은 전지의 구성에 따라 다소 달라질 수 있으며, 바람직하게는 4.5 V 이상으로 설정할 수 있다.
본 발명에 따른 무지부의 구성은 특히 안전성이 문제시되는 리튬 이차전지에 바람직하게 적용될 수 있다. 이러한 리튬 이차전지에서 산화처리된 무지부에 의해 분해되어 가스가 발생하는 전해액은 바람직하게는 카보네이트계 화합물로 구성되어 있다. 카보네이트계 화합물의 전해액은 바람직하게는 에틸렌 카보네이트와 같은 환형 카보네이트와 디메틸 카보네이트와 같은 선형 카보네이트의 혼합물로 이루어져 있다.
이하 도면을 참조하여 본 발명의 구체적인 예를 설명하지만, 본 발명의 범주가 그것에 의해 한정되는 것은 아니다.
도 2에는 본 발명의 하나의 실시예에 따른 이차전지에 사용된 젤리-롤형 전극조립체 중 일측 단부에 대한 구조가 모식적으로 도시되어 있다. 도 2에서는 설명의 편의를 위해 둥글게 권취하기 전의 젤리-롤형 전극조립체의 형상을 나타내었다.
도 2를 참조하면, 젤리-롤형 전극조립체(100)는 집전체(알루미늄 호일: 210)의 양면에 활물질(220)이 도포되어 있는 양극(200)과 마찬가지로 집전체(구리 호일: 310)의 양면에 활물질이 도포되어 있는 음극(300) 사이에 분리막(도시하지 않음)이 개재되어 있는 구조로 이루어져 있다. 권취 과정 또는 작동 중에 단락되는 것을 방지하기 위하여 음극(300)은 양극(200) 보다 다소 크게 제작되며, 분리막은 양극(200) 및 음극(300)보다 크게 제작된다.
권취 과정에서 양극인 알루미늄 호일(210)의 단부(212)가 음극인 구리 호일(310)을 손상시키는 것을 방지하기 위하여 그 사이에는 음극 보호테이프(400)가 부착되어 있다.
또한, 음극(300)의 단부에는 활물질이 도포되어 있지 않아 구리 호일(310)이 그대로 노출되어 있는 무지부(320)가 형성되어 있으며, 그러한 무지부(320)에는 음극리드(330)가 용접되어 있다.
본 발명에 따르면, 그러한 무지부(320)의 적어도 일부 또는 전면이 산화되어 구리 산화물로 이루어져 있다.
이상에서 설명한 바와 같이, 본 발명에 따른 이차전지는 전지의 과충전시 음극 무지부의 금속 산화물이 전해액의 분해반응을 촉진하여 다량의 가스를 단시간내에 발생시킴으로써, 열폭주 이전에 CID의 작동이 가능한 정도로 내압을 증가시켜 전지의 안전성을 담보하는 것을 특징으로 합니다.
본 발명이 속한 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 상기 내용을 바탕으로 본 발명의 범주내에서 다양한 응용 및 변형을 행하는 것이 가능할 것이다.

Claims (7)

  1. 양극/분리막/음극의 전극조립체가 금속 캔에 내장되어 있고 그것의 상부에 CID(Current Interruptive Device)가 설치되어 있는 원통형 전지로서, 양면에 활물질이 도포되어 있는 음극 호일 중 활물질이 도포되어 있지 않은 그것의 단부(무지부)가 표면 산화처리되어 있어서, 전지의 과충전시 상기 무지부에 의해 전해액의 분해반응을 촉진하여 빠른 내압 상승을 유도함으로써, 열폭주 이전에 상기 CID가 작동될 수 있도록 구성되어 있는 이차전지.
  2. 제 1 항에 있어서, 상기 전극조립체는 젤리-롤형 구조로 이루어져 있는 것을 특징으로 하는 이차전지.
  3. 제 1 항에 있어서, 상기 음극 집전체로서 금속 호일은 구리로 이루어져 있고, 상기 무지부의 표면은 구리 산화물(CuOx)로 이루어져 있는 것을 특징으로 하는 이차전지.
  4. 제 1 항에 있어서, 진공 건조 분위기에서 금속 호일의 양면 중 소정의 부위에 음극 활물질을 도포하고 무지부에 음극 리드를 용접한 상태에서 산화 분위기로 변경하여 무지부의 표면을 산화 처리하는 것을 특징으로 하는 이차전지.
  5. 제 1 항에 있어서, 상기 과충전의 조건은 4.5 V 이상으로 설정되어 있는 것을 특징으로 하는 이차전지.
  6. 제 1 항에 있어서, 상기 전지는 카보네이트계 화합물의 전해액을 포함하고 있는 리튬 이차전지인 것을 특징으로 하는 이차전지.
  7. 제 6 항에 있어서, 상기 전해액은 환형 카보네이트와 선형 카보네이트의 혼합물로 이루어져 있는 것을 특징으로 하는 이차전지.
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