KR20070004566A - 컬러 필터 어레이를 갖는 백색 ｏｌｅｄ 디바이스 - Google Patents
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Abstract
본 발명의 OLED 디바이스는, OLED 디바이스에서 멀티컬러 필터의 응답에 보다 효과적으로 매칭하는 백색광을 생성하되, 이는 애노드, 캐소드, 및 애노드와 캐소드 사이에 배치되며 집단적으로 백색 발광하는 둘 이상의 상이한 도판트를 갖는 유기 EL 소자를 포함한다. 상기 디바이스는 EL 소자 위에 배치되고, 백색광에 응답하여 각각 적색광, 녹색광 및 청색광을 통과시키는 밴드패스 스펙트럼을 갖는 셋 이상의 개별 필터를 포함하여 미리 선택된 색 출력을 생성하는 컬러 필터 어레이, 및 적색 및 청색 컬러 필터의 밴드패스 스펙트럼에 상응하는 백색광 스펙트럼에서의 피크 응답을 가짐에 의해 백색광의 스펙트럼을 컬러 필터의 스펙트럼과 양립가능하게 변화시켜 컬러 필터가 백색광의 응답에 보다 효과적으로 매칭하도록 선택된 하나 이상의 도판트들의 조성물을 포함한다.
Description
본 발명은 컬러 필터 어레이를 갖는 백색 OLED 디바이스에 관한 것이다.
유기 발광 다이오드 디바이스(또한 OLED 디바이스로 불림)는 보통 기판, 애노드, 유기 화합물로 제조된 정공 수송층, 적당한 도판트를 갖는 유기 발광층, 유기 전자 수송층 및 캐소드를 포함한다. OLED 디바이스는 낮은 구동 전압, 높은 휘도, 넓은 시야각 및 풀-컬러 평판형 발광 디스플레이에 대한 가능성으로 인해 매력적이다. 탕(Tang) 등의 미국 특허 제 4,769,292 호 및 제 4,885,211 호에는 이러한 다층 OLED 디바이스가 기술되어 있다.
백색-방출 전기발광(EL) 층은 다색 디바이스를 형성하기 위해 사용될 수 있다. 각 픽셀은 컬러 필터 어레이(CFA)의 일부로서 컬러 필터 요소와 결합되어 픽셀화된 다색 디스플레이를 달성한다. 유기 EL 층은 모든 픽셀에 대해 공통적이고, 관찰자(viewer)에 의해 인식되는 최종 색은 컬러 필터 소자에 상응하는 픽셀에 의해 지시된다. 그러므로, 다색 또는 RGB 디바이스는 유기 EL 층의 어떠한 패턴화도 요구하지 않고 제조될 수 있다. 백색 CFA 상부-발광 디바이스의 예가 미국 특허 제 6,392,340 호에 기술되어 있다.
OLED 디바이스에 의해 생성된 백색광은 밝고, 효율적이어야 하고, 일반적으로 약 (0.33, 0.33)의 국제 조명 위원회(Commission International d'Eclairage; CIE) 색도 좌표(CIEx, CIEy)를 가져야 한다. 아무튼, 본 개시내용에 따르면, 백색광은 사용자에 의해 백색을 갖는 것으로 인식되는 광이다. 하기 특허 및 공개문헌은 정공 수송층 및 한 쌍의 전극 사이에 개재된 유기 발광층을 포함하는, 백색광 생성 유기 OLED 디바이스의 제조를 개시한다.
백색광 생성 OLED 디바이스는 제이. 시(J. Shi)(미국 특허 제 5,683,823 호)에 의해 보고되었으며, 여기서 발광층은 호스트 방출 물질에 균일하게 분산된 적색 및 청색 발광 물질을 포함한다. 사토(Sato) 등의 일본 특허 제 07-142169 호에는 정공 수송층에 이웃하게 청색 발광층을 형성시킨 후, 적색 형광층을 함유하는 영역을 갖는 녹색 발광층을 형성시킴으로써 제조되는, 백색 발광 OLED 디바이스가 개시되어 있다.
기도(Kido) 등의 문헌[Science, Vol. 267, p. 1332 (1995)] 및 [APL Vol., 64, p. 815 (1994)]에 백색광 생성 OLED 디바이스가 보고되어 있다. 이 디바이스에서는, 상이한 캐리어 수송 성질을 갖고 각각 청색광, 녹색광 또는 적색광을 방출하는 3개의 이미터 층이 백색광을 생성하기 위해 사용된다. 리트만(Littman) 등의 미국 특허 제 5,405,709 호에는 적색 도판트로 도핑된 전자-수송층을 포함하고, 정공-주입 및 정공-수송 구역과 인접된 청색 발광 재조합 층을 또한 포함하는 다른 백색 OLED가 개시되어 있다. 최근에 데쉬판드(Deshpande) 등의 문헌[Applied Physics Letters, vol. 75, p. 888(1999)]에는 정공 차단층에 의해 분리되는 적색, 청색 및 녹색 발광층을 사용하는 백색 OLED 디바이스가 개시되어 있다.
컬러 필터 어레이에 일반적으로 사용되는 필터는 시판되고 있다. 그러나, 현존 백색 이미터는 현존 컬러 필터의 응답에 항상 매칭되는 것은 아니었다. 특히, 때때로 픽셀의 개별적 색들 중 하나 이상에 대해 전류 밀도를 증가시킬 필요가 있고, 이에 의해 그 색의 수명이 단축되고 디바이스의 노화(aging)에 따라 발광에서의 바람직하지 못한 색 변이가 초래된다.
컬러 필터가 사용되는 경우, 백색 OLED 디바이스의 적용상의 문제점은 발광 스펙트럼의 적색, 녹색 및 청색 성분 중 하나 이상의 강도가 흔히 목적하는 것보다 낮다는 것이다. 그러므로, OLED로부터 적색, 녹색 및 청색 컬러 필터를 통해 백색광을 통과시키는 것은 목적하는 것보다 낮은 효율을 갖는 광을 제공한다. 결과적으로, 적색광, 녹색광 및 청색광을 혼합시킴으로써 디스플레이에서 백색을 생성하는데 필요한 전력도 또한 목적하는 것보다 높을 수 있다.
발명의 요약
그러므로, 본 발명의 목적은 컬러 필터 어레이에서 컬러 필터의 응답에 보다 효과적으로 매칭하는 백색 발광 OLED 디바이스를 제공하는 것이다.
본 목적은 (a) 내지 (d)를 포함하는 OLED 디바이스에서 멀티컬러 필터의 응답에 보다 효과적으로 매칭하는 백색광 생성 OLED 디바이스에 의해 달성된다:
(a) 애노드 및 이격된 캐소드;
(b) 애노드와 캐소드 사이에 배치되고, 집단적으로 백색 발광하는 둘 이상의 상이한 도판트를 갖는 유기 EL 소자;
(c) EL 소자 위에 배치되고, 백색광에 응답하여 각각 적색광, 녹색광 및 청색광을 통과시키는 밴드패스 스펙트럼을 갖는 셋 이상의 개별 필터를 포함하여 미리 선택된 색상 출력을 생성하는 컬러 필터 어레이; 및
(d) 적색 및 청색 컬러 필터의 밴드패스 스펙트럼에 상응하는 백색광 스펙트럼에서의 피크 응답을 가짐에 의해 백색광의 스펙트럼을 컬러 필터의 스펙트럼과 양립가능하게 변화시켜 컬러 필터가 백색광의 응답에 보다 효과적으로 매칭하도록 선택된 하나 이상의 도판트들의 조성물.
장점
개별적 색 발광, 특히 적색 발광에서의 개선된 효율을 제공함에 의해, 전체 OLED 디바이스에 의한 보다 낮은 전력 소비를 제공하는 것이 본 발명의 장점이다. 각 색에서 보다 균형된 전류 밀도를 제공함에 의해 노화에 따른 디바이스의 색 변이를 감소시키는 것을 돕는 것이 또한 본 발명의 장점이다. 개선된 색역(color gamut)를 제공하는 것이 본 발명의 또 다른 장점이다.
도 1은 본 발명의 일 실시양태에 따른 OLED 디바이스의 단면도이다.
도 2는 본 발명의 다른 실시양태에 따른 OLED 디바이스의 단면도이다.
도 3은 보통 사용되는 컬러 필터와 비교한, 종래 기술의 백색 OLED 디바이스의 발광 스펙트럼의 그래프이다.
도 4는 상기 종래 기술의 백색 OLED 디바이스의 색역을 CIE 색 공간에서 나타낸 그래프이다.
도 5는 보통 사용되는 컬러 필터와 비교한, 본 발명에 따른 백색 OLED 디바이스의 하나의 실시양태의 발광 스펙트럼의 그래프이다.
도 6은 상기 본 발명의 백색 OLED 디바이스의 색역을 CIE 색 공간에서 나타낸 그래프이다.
층 두께와 같은 디바이스 구성요소 치수는 종종 마이크로미터 이하의 범위에 있기 때문에, 도면은 치수 정확성보다는 시각적 편의를 위한 축적으로 도시되었다.
<도면의 주요 부분에 대한 부호의 설명>
10, 15: OLED 디바이스
20 기판
25 컬러 필터
25a 적색 컬러 필터
25b 녹색 컬러 필터
25c 청색 컬러 필터
30, 30a, 30b, 30c: 애노드
35, 40: 정공 수송층
45, 50: 발광층
55 전자 수송층
60 전자 주입층
70 유기 EL 소자
90 캐소드
110 청색 컬러 필터 스펙트럼
120 녹색 컬러 필터 스펙트럼
130 적색 컬러 필터 스펙트럼
140 화이트1 발광 스펙트럼
150 화이트2 발광 스펙트럼
160 화이트1 색역
170 화이트2 색역
용어 "픽셀"은 빛을 다른 영역에 독립적으로 방출시키기 위해 자극될 수 있는 디스플레이 패널의 영역을 지칭하기 위해 당해 분야에 승인된 용어로 사용된다. 용어 "OLED 디바이스" 또는 "유기 발광 디스플레이"는 픽셀로서 유기 발광 다이오드를 포함하는 당해 분야에 승인된 의미의 디스플레이 디바이스로 사용된다. 컬러 OLED 디바이스는 하나 이상의 색의 빛을 방출한다. 용어 "다색"은 상이한 영역에서 상이한 색상의 빛을 방출할 수 있는 디스플레이 패널을 기술하기 위해 사용된다. 특히, 상기 용어는 상이한 색의 이미지를 나타낼 수 있는 디스플레이 패널을 기술하기 위해 사용된다. 이러한 영역들은 인접할 필요는 없다. 용어 "풀 컬러"는 가시 스펙트럼의 적색, 녹색 및 청색 구역에서 발광할 수 있고, 임의의 색상의 조합으로 이미지를 나타낼 수 있는 다색 디스플레이 패널을 기술하기 위해 사용된다. 적색, 녹색 및 청색은 삼원색을 구성하는데, 상기 삼원색을 적절하게 혼합하여 다른 모든 색을 발생시킬 수 있다. 용어 "색상(hue)"은 가시 스펙트럼 내에서 발광의 강도 프로파일을 일컫는 것으로, 상이한 색상은 육안으로 식별할 수 있는 색의 차이를 나타낸다. 픽셀 또는 서브픽셀은 디스플레이 패널에서 어드레스(address)될 수 있는 최소 단위를 지칭하기 위해 일반적으로 사용된다. 단색 디스플레이에 있어서, 픽셀 또는 서브픽셀을 구별하지 않는다. 용어 "서브픽셀"은 다색 디스플레이 패널에서 사용되고, 픽셀의 임의의 부분을 지칭하기 위해 사용되며, 이들은 독립적으로 어드레스되어 특정 색의 빛을 방출시킬 수 있다. 예를 들어, 청색 서브픽셀은 어드레스되어 청색 빛을 방출시키는 픽셀의 부분이다. 풀 컬러 디스플레이에서, 픽셀은 일반적으로 삼원색 서브픽셀, 즉 청색, 녹색 및 적색을 포함한다. 용어 "피치"는 디스플레이 패널에서 두 개의 개별 픽셀 또는 서브픽셀의 거리를 지칭하기 위해 사용된다. 따라서, 서브픽셀 피치는 두 개의 서브픽셀 간의 분리를 의미한다.
도 1에서, 본 발명의 일 실시양태에 따라 사용될 수 있는 발광 OLED 디바이스(10)의 픽섹의 단면도가 도시된다. OLED 디바이스(10)는 최소한 기판(20), 애노드(30), 애노드(30)로부터 이격된 캐소드(90) 및 발광층(50)을 포함한다. 또한, OLED 디바이스는 컬러 필터(25), 정공 주입층(35), 정공 수송층(40), 발광층일 수도 있는 제 2 정공 수송층(45), 전자 수송층(55) 및 전자 주입층(60)을 포함할 수 있다. 정공 주입층(35), 정공 수송층(40), 발광층(50), 전자 수송층(55) 및 전자 주입층(60)은 애노드(30)와 캐소드(90) 사이에 배치되며 본 발명의 목적을 위해 집단적으로 백색 발광하는 둘 이상의 상이한 도판트를 포함하는 유기 EL 소자(70)를 포함한다. 이런 성분들은 보다 상세하게 후술될 것이다.
기판(20)은 유기 고체, 무기 고체 또는 유기 및 무기 고체의 조합일 수 있다. 기판(20)은 경질 또는 가요성일 수 있고, 시이트 또는 웨이퍼와 같은 별개의 개별 조각으로서 또는 연속 롤로서 가공될 수 있다. 전형적 기판 물질은 유리, 플라스틱, 금속, 세라믹, 반도체, 금속 산화물, 반도체 산화물, 반도체 질화물 또는 이들의 조합을 포함한다. 기판(20)은 물질들의 균질 혼합물, 물질들의 복합물, 또는 물질들의 다층일 수 있다. 기판(20)은 OLED 디바이스(10)를 제조하는데 보통 사용되는 기판(예: 능동-매트릭스 저온 폴리규소 또는 비정질 규소 TFT 기판)인 OLED 기판일 수 있다. 기판(20)은 의도된 발광 방향에 따라 광투과성 또는 불투명성일 수 있다. 광 투과성이 기판을 통한 EL 발광을 시인하는데 바람직하다. 투명 유리 또는 플라스틱이 보통 이런 경우에 사용된다. EL 발광이 상부 전극을 통해 시인되는 제품에서는, 하부 지지체의 투과성은 중요하지 않으므로, 광 투과성, 광 흡수 또는 광 반사성일 수 있다. 이런 경우에 사용되는 기판은 유리, 플라스틱, 반도체 물질, 규소, 세라믹 및 회로판 물질, 또는 수동-매트릭스 디바이스 또는 능동-매트릭스 디바이스일 수 있는 OLED 디바이스의 형성에 보통 사용되는 임의의 다른 물질을 포함하지만, 이에 한정되지는 않는다.
컬러 필터(25)는 OLED 디바이스(10)의 픽셀 또는 서브픽셀로부터 방출되는 색에 대한 컬러 필터 소자를 포함하고, 유기 EL 소자(70) 위에 배치된 컬러 필터 어레이의 일부이다. 컬러 필터(25)는, 미리 선택된 색 출력을 생성하기 위해 백색광에 응답하여 미리 선택된 색의 광을 통과시키도록 제조된다. 각각 적색광, 녹색광 및 청색광을 통과시키는 세가지 상이한 종류의 컬러 필터(25)의 어레이가 풀 컬러 OLED 디바이스에 특히 유용하다. 몇몇 유형의 컬러 필터가 당업계에 공지되어 있다. 하나의 유형의 컬러 필터(25)는 제 2 투명 기판 상에 형성된 후, 제 1 기판(20)의 픽셀과 정렬된다. 다른 유형의 컬러 필터(25)는 OLED 디바이스(10)의 소자 위에 직접 형성된다. 다중 픽셀을 포함하는 디스플레이에서, 개별 컬러 필터 소자들 사이의 공간은 흑색 매트릭스(미도시)로 충전되어, 픽셀 크로스 토크(pixel cross talk)를 감소시키고, 디스플레이의 콘트라스트를 개선시킬 수도 있다. 컬러 필터(25)가 애노드(30)와 기판(20) 사이에 위치된 것으로 본원에 도시되어 있지만, 다르게는 기판(20)의 외부 표면 상에 위치될 수도 있다. 상부 발광 디바이스에서, 컬러 필터(25)는 캐소드(90) 위에 위치될 수 있다.
전극은 기판(20) 위에 형성되고, 가장 일반적으로 애노드(30)로서 배열된다. EL 발광이 기판(20)을 통해 시인되는 경우, 애노드(30)는 목적 발광에 투명 또는 실질적으로 투명해야 한다. 본 발명에 유용한 통상의 투명 애노드 물질은 인듐-주석 산화물 및 주석 산화물이지만, 알루미늄- 또는 인듐-도핑된 아연 산화물, 마그네슘-인듐 산화물 및 니켈-텅스텐 산화물을 포함하되, 이에 한정되지는 않는 다른 금속 산화물도 가능하다. 이들 산화물 외에, 금속 질화물(예컨대 갈륨 나이트라이드), 금속 셀레나이드(예컨대 아연 셀레나이드) 및 금속 황화물(예컨대 아연 황화물)이 애노드 물질로서 사용될 수 있다. EL 발광이 상부 전극을 통해서만 시인되는 제품에서, 애노드 물질의 투과성은 중요하지 않고, 투명성, 불투명성 또는 반사성의 임의의 전도성 물질이 사용될 수 있다. 이런 제품에서의 예시적 도체는 금, 이리듐, 몰리브렌, 팔라듐 및 백금을 포함하지만, 이에 한정되지는 않는다. 바람직한 애노드 물질(투과성이거나 아니거나)은 4.1 eV 이상의 일 함수를 갖는다. 바람직한 애노드 물질은 임의의 적당한 기법, 예컨대 증발(evaporation), 스퍼터링, 화학 증착(chemical vapor deposition), 또는 전기화학적 기법에 의해 통상적으로 침착될 수 있다. 애노드 물질은 공지의 포토리소그래피 공정을 이용하여 패턴화될 수 있다.
항상 필수적인 것은 아니지만, 정공 주입층(35)이 유기 발광 디스플레이에서 애노드(30) 위에 형성되는 것이 자주 유용하다. 정공 주입 물질은 후속의 유기층의 막 형성 속성을 개선시키고 정공 수송층으로의 정공의 주입을 촉진시키는 역할을 할 수 있다. 정공 주입층(35)에 사용되는 적합한 물질로는, 미국 특허 제 4,720,432 호에 기술된 바의 포르피린성 화합물 및 미국 특허 제 6,208,075 호에 기술된 바의 플라즈마-침착된 탄화불소 중합체, 및 바나듐 산화물(VOx), 몰리브덴 산화물(MoOx), 니켈 산화물(NiOx) 등을 포함하는 무기 산화물을 포함하지만, 이에 한정되지 않는다. 유기 EL 디바이스에 유용한 것으로 보고된 다른 정공 주입 물질은 EP 0 891 121 A1 및 EP 1 029 909 A1에 기술되어 있다.
항상 필수적인 것은 아니지만, 정공 수송층(40)이 애노드(30) 위에 형성 및 배치되는 것이 자주 유용하다. 목적하는 정공 수송 물질은 임의의 적당한 기법, 예컨대 도너 물질로부터의 증발, 스퍼터링, 화학 증착, 전기화학적 기법, 열 전사 또는 레이저 열 전사에 의해 침착될 수 있다. 정공 수송층(40)에 유용한 정공 수송 물질은 공지되어 있고, 방향족 3급 아민과 같은 화합물을 포함하되, 상기 방향족 3급 아민은 오직 탄소 원자에만 결합하는 1개 이상의 3가 질소원자를 함유하는 화합물(이들중 1개 이상은 방향족 고리의 구성원이다)인 것으로 이해된다. 한 형태에서, 방향족 3급 아민은 모노아릴아민, 다이아릴아민, 트라이아릴아민 또는 중합체 아릴아민 기와 같은 아릴아민일 수 있다. 단량체 트라이아릴아민의 예는 클루펠(Klupfel) 등의 미국 특허 제 3,180,730 호에 예시되어 있다. 1개 이상의 비닐 라디칼로 치환되고/치환되거나 1개 이상의 활성 수소 함유 기를 포함하는 다른 적합한 트라이아릴아민은, 브랜틀레이(Brantley) 등의 미국 특허 제 3,567,450 호 및 제 3,658,520 호에 개시되어 있다.
방향족 3급 아민의 보다 바람직한 종류는 미국 특허 제 4,720,432 호 및 제 5,061,569 호에 기술된 바와 같은 2개 이상의 방향족 3급 아민 잔기를 포함하는 것들이다. 이러한 화합물은 하기 화학식 A의 화합물을 포함한다:
상기 식에서,
Q1 및 Q2는 독립적으로 선택된 방향족 3급 아민 잔기이고,
G는 연결기이며, 그 예로는 아릴렌, 사이클로알킬렌, 또는 탄소-탄소 결합의 알킬렌기가 있다.
하나의 실시양태에서, Q1 또는 Q2중 하나 이상은 다환 융합 고리 구조, 예컨대 나프탈렌을 함유한다. G가 아릴 기일 경우, 이는 편의상 페닐렌, 바이페닐렌, 또는 나프탈렌 잔기이다.
화학식 A를 만족시키고 2개의 트라이아릴아민 잔기를 함유하는 유용한 종류의 트라이아릴아민은 하기 화학식 B로 표시된다:
상기 식에서,
R1 및 R2가 각각 독립적으로 수소 원자, 아릴 기 또는 알킬 기이거나, R1 및 R2가 함께 사이클로알킬 기를 완성시키는 원자들이고,
R3 및 R4가 각각 독립적으로 아릴 기이며, 이는 이후에 하기 화학식 C의 다이아릴 치환된 아미노기로 치환된다:
상기 식에서,
R5 및 R6은 독립적으로 선택된 아릴 기이다. 하나의 실시양태에서, R5 또는 R6 중 하나 이상은 다환 융합 고리 구조, 예컨대 나프탈렌을 함유한다.
또다른 종류의 방향족 3급 아민으로는 테트라아릴다이아민이 있다. 상기 화학식 C에 의해 표시된 바와 같은 바람직한 테트라아릴다이아민은 아릴렌 기를 통해 연결된 2개의 다이아릴아미노기를 포함한다. 유용한 테트라아릴다이아민은 하기 화학식 D의 화합물을 포함한다:
상기 식에서,
각각의 Are는 독립적으로 선택된 아릴렌 기, 예컨대 페닐렌 또는 안트라센 잔기이고,
n은 1 내지 4의 정수이고,
Ar, R7, R8 및 R9는 독립적으로 선택된 아릴 기이다.
통상의 실시양태에서, Ar, R7, R8 및 R9 중 하나 이상은 다환 융합 기, 예컨 대 나프탈렌이다.
상기 화학식 A, B, C, D의 다양한 알킬, 알킬렌, 아릴 및 아릴렌 잔기는 각각 이후에 치환될 수 있다. 전형적인 치환기는 알킬 기, 알콕시 기, 아릴 기, 아릴옥시 기 및 할로겐(예컨대 플루오라이드, 클로라이드 및 브로마이드)을 포함한다. 다양한 알킬 및 알킬렌 잔기는 전형적으로 약 1 내지 6개의 탄소 원자를 함유한다. 사이클로알킬 잔기는 3 내지 약 10개의 탄소 원자를 함유할 수 있으나, 통상적으로 5, 6 또는 7개의 고리 탄소 원자를 함유하며, 그 예로는 사이클로펜틸, 사이클로헥실 및 사이클로헵틸 고리 구조가 있다. 아릴 및 아릴렌 잔기는 통상적으로 페닐 또는 페닐렌 잔기이다.
OLED 디바이스의 정공 수송층은 방향족 3급 아민 화합물 단독으로 또는 그의 혼합물로 형성될 수 있다. 구체적으로, 트라이아릴아민, 예컨대 화학식 B를 만족시키는 트라이아릴아민이 화학식 D에 의해 지시된 테트라아릴다이아민과 조합되어 사용될 수 있다. 트라이아릴아민이 테트라아릴다이아민과 조합되어 사용될 때, 후자는 트라이아릴아민과 전자 주입층 및 수송층 사이에 삽입된 층으로서 위치한다. 유용한 방향족 3급 아민의 예는 하기와 같다:
1,1-비스(4-다이-p-톨일아미노페닐)사이클로헥세인;
1,1-비스(4-다이-p-톨일아미노페닐)-4-페닐사이클로헥세인;
4,4'-비스(다이페닐아미노)쿼드리페닐(quadriphenyl);
비스(4-다이메틸아미노-2-메틸페닐)-페닐메테인;
N,N,N-트라이(p-톨일)아민;
4-(다이-p-톨일아미노)-4'-[4(다이-p-톨일아미노)-스티릴]스틸벤;
N,N,N',N'-테트라-p-톨일-4,4'-다이아미노바이페닐;
N,N,N',N'-테트라페닐-4,4'-다이아미노바이페닐;
N-페닐카바졸;
폴리(N-비닐카바졸);
N,N'-다이-1-나프탈렌일-N,N'-다이페닐-4,4'-다이아미노바이페닐;
4,4'-비스[N-(1-나프틸)-N-페닐아미노]바이페닐;
4,4"-비스[N-(1-나프틸)-N-페닐아미노]p-터페닐;
4,4'-비스[N-(2-나프틸)-N-페닐아미노]바이페닐;
4,4'-비스[N-(3-아세나프텐일)-N-페닐아미노]바이페닐;
1,5-비스[N-(1-나프틸)-N-페닐아미노]나프탈렌;
4,4'-비스[N-(9-안트릴)-N-페닐아미노]바이페닐;
4,4"-비스[N-(1-안트릴)-N-페닐아미노]-p-터페닐;
4,4'-비스[N-(2-펜안트릴)-N-페닐아미노]바이페닐;
4,4'-비스[N-(8-플루오르안텐일)-N-페닐아미노]바이페닐;
4,4'-비스[N-(2-피렌일)-N-페닐아미노]바이페닐;
4,4'-비스[N-(2-나프타센일)-N-페닐아미노]바이페닐;
4,4'-비스[N-(2-페릴렌일)-N-페닐아미노]바이페닐;
4,4'-비스[N-(1-코로네닐)-N-페닐아미노]바이페닐;
2,6-비스(다이-p-톨일아미노)나프탈렌;
2,6-비스[다이-(1-나프틸)아미노]나프탈렌;
2,6-비스[N-(1-나프틸)-N-(2-나프틸)아미노]나프탈렌;
N,N,N',N'-테트라(2-나프틸)-4,4"-다이아미노-p-터페닐;
4,4'-비스{N-페닐-N-[4-(1-나프틸)-페닐]아미노}바이페닐;
4,4'-비스[N-페닐-N-(2-피렌일)아미노]바이페닐;
2,6-비스[N,N-다이(2-나프틸)아민]플루오렌; 및
1,5-비스[N-(1-나프틸)-N-페닐아미노]나프탈렌.
또다른 부류의 유용한 정공 수송 물질로는 EP 1 009 041 호에 기술된 바와 같은 다환 방향족 화합물을 포함한다. 또한, 중합체성 정공 수송 물질은, 예컨대 폴리(N-비닐카바졸)(PVK), 폴리티오펜, 폴리피롤, 폴리아닐린 및 공중합체, 예컨대 PEDOT/PSS로 지칭되는 폴리(3,4-에틸렌다이옥시티오펜)/폴리(4-스티렌설포네이트)가 사용될 수 있다.
발광층(50)은 정공-전자 재조합에 응답하여 광을 생성한다. 발광층(50)은 보통 정공 수송층(40) 위에 배치된다. 목적하는 유기 발광 물질은 임의의 적당한 기법, 예컨대 도너 물질로부터의 증발, 스퍼터링, 화학 증착, 전기화학적 기법 또는 복사 열 전사에 의해 침착될 수 있다. 유용한 유기 발광 물질이 공지되어 있다. 미국 특허 제 4,769,292 호 및 제 5,935,721 호에 더욱 충분하게 기술된 바와 같이, 유기 EL 소자의 발광층은 그 영역에서 전자-정공 쌍 재조합의 결과로서 전기발광이 생성되는 발광성 또는 형광성 물질을 포함한다. 발광층은 단일 물질로 구성될 수 있으나, 더욱 통상적으로는 발광이 주로 도판트로부터 나오는 게스트 화합 물 또는 도판트로 도핑된 호스트 물질로 구성될 수 있다. 상기 도판트는 특정 스펙트럼을 갖는 색 광을 생성하도록 선택된다. 발광층에서의 호스트 물질은 전자-수송 물질(하기 정의되는 바와 같음), 정공-수송 물질(상기 정의된 바와 같음), 또는 정공-전자 재조합을 지지하는 또다른 물질일 수 있다. 도판트는 통상적으로 고도의 형광 염료로부터 선택되나, 인광 화합물, 예컨대 WO 98/55561 호, WO 00/18851 호, WO 00/57676 호 및 WO 00/70655 호에 기술된 전이금속 착체가 또한 유용하다. 도판트는 전형적으로 0.01 내지 10 중량%로서 호스트 물질내로 코팅된다.
염료를 도판트로서 선택하는데 중요한 관계는 분자의 가장 높은 에너지의 오비탈과 가장 낮은 에너지의 오비탈 사이의 에너지 차이로 정의되는 밴드갭 포텐셜(bandgap potential)을 비교하는 데 있다. 호스트로부터 도판트 분자로의 효율적인 에너지 전달을 위한 필수적인 조건은 도판트의 밴드갭을 호스트 물질의 것보다 작게하는 것이다.
사용되는 것으로 공지된 호스트 및 방출 분자는, 미국 특허 제 4,768,292 호, 미국 특허 제 5,141,671 호, 미국 특허 제 5,150,006 호, 미국 특허 제 5,151,629 호, 미국 특허 제 5,294,870 호, 미국 특허 제 5,405,709 호, 미국 특허 제 5,484,922 호, 미국 특허 제 5,593,788 호, 미국 특허 제 5,645,948 호, 미국 특허 제 5,683,823 호, 미국 특허 제 5,755,999호, 미국 특허 제 5,928,802 호, 미국 특허 제 5,935,720 호, 미국 특허 제 5,935,721 호 및 미국 특허 제 6,020,078 호에 개시된 것들을 포함하지만, 이에 한정되지 않는다.
8-하이드록시퀴놀린 및 유사한 유도체(화학식 E)의 금속 착체는 전기발광을 지지할 수 있는 유용한 호스트 화합물의 한 종류로 구성되며, 500 ㎚보다 긴 파장, 예컨대 녹색, 황색, 주황색 및 적색 발광에 특히 적합하다:
상기 식에서,
M은 금속이고;
n은 1 내지 3의 정수이고;
Z는 각각의 경우 독립적으로 2개 이상의 융합 방향족 고리를 갖는 핵을 완성하는 원자이다.
앞서 언급한 것으로부터, 금속이 1가, 2가 또는 3가 금속일 수 있는 것은 명백하다. 상기 금속은 예컨대 알칼리 금속(예: 리튬, 나트륨 또는 칼륨); 알칼리 토금속(예: 마그네슘 또는 칼슘); 또는 토금속(예: 붕소 또는 알루미늄)일 수 있다. 일반적으로, 유용한 킬레이트화 금속으로 공지된 임의의 1가, 2가 또는 3가 금속이 사용될 수 있다.
Z는, 적어도 1개가 아졸 또는 아진 고리인, 2개 이상의 융합 방향족 고리를 함유하는 헤테로사이클릭 핵을 완성시킨다. 지방족 및 방향족 고리 모두를 포함하 는 추가의 고리들은, 필요하다면, 2개의 필수 고리와 융합될 수 있다. 기능을 향상시키지 않으면서 분자 벌크(bulk)가 커지는 것을 피하기 위해서, 고리 원자의 수는 통상적으로 18개 이하로 유지된다.
유용한 킬레이트화된 옥시노이드 화합물의 예는 아래와 같다:
CO-1: 알루미늄 트리스옥신[가칭, 트리스(8-퀴놀리놀라토)알루미늄(III)]
CO-2: 마그네슘 비스옥신[가칭, 비스(8-퀴놀리놀라토)마스네슘(II)]
CO-3: 비스[벤조{f}-8-퀴놀리놀라토]아연(II)
CO-4: 비스(2-메틸-8-퀴놀리놀라토)알루미늄(III)-μ-옥소-비스(2-메틸-8-퀴놀리놀라토)알루미늄(III)
CO-5: 인듐 트리스옥신[가칭, 트리스(8-퀴놀리놀라토)인듐]
CO-6: 알루미늄 트리스(5-메틸옥신)[가칭, 트리스(5-메틸-8-퀴놀리놀라토)알루미늄(III)]
CO-7: 리튬 옥신[가칭, (8-퀴놀리놀라토)리튬(I)]
CO-8: 갈륨 옥신[가칭, 트리스(8-퀴놀리놀라토)갈륨(III)]
CO-9: 지르코늄 옥신[가칭, 테트라(8-퀴놀리놀라토)지르코늄(IV)]
발광층(50) 중의 호스트 물질은 9번 및 10번 위치에서 탄화수소 또는 치환된 탄화수소 치환기를 갖는 안트라센 유도체일 수 있다. 예컨대, 9,10-디-(2-나프틸)안트라센의 유도체(화학식 F)는 전기발광을 지지할 수 있는 유용한 호스트들의 한 부류이고, 400 ㎚보다 긴 파장, 예컨대 청색, 녹색, 황색, 주황색 또는 적색 발광에 특히 적합하다:
상기 식에서,
R1, R2, R3, R4, R5 및 R6은 각각의 고리상에서 각 치환기가 하기 군으로부터 개별적으로 선택된 1개 이상의 치환기이다:
1 군: 수소, 또는 탄소수 1 내지 24의 알킬;
2 군: 아릴 또는 탄소수 5 내지 20의 치환된 아릴;
3 군: 안트라세닐, 피레닐 또는 페릴레닐의 융합 방향족 고리를 완성시키는 4 내지 24개의 탄소원자;
4 군: 푸릴, 티에닐, 피리딜, 퀴놀리닐 또는 다른 헤테로사이클릭 시스템의 융합 헤테로방향족 고리를 완성시키는데 필요한 탄소수 5 내지 24의 헤테로아릴 또는 치환된 헤테로아릴;
5 군: 탄소수 1 내지 24의 알콕실아미노, 알킬아미노 또는 아릴아미노; 및
6 군: 불소, 염소, 브롬 또는 사이아노.
벤즈아졸 유도체(화학식 G)는 전기발광을 지지할 수 있는 유용한 호스트의 또다른 부류이고, 400 ㎚ 보다 긴 파장, 예컨대 청색, 녹색, 황색, 주황색 또는 적 색 발광에 특히 적합하다:
상기 식에서,
n은 3 내지 8의 정수이고;
Z는 O, NR 또는 S이고; 및
R'는 개별적으로 수소; 탄소수 1 내지 24의 알킬, 예컨대 프로필, t-부틸, 헵틸 등; 탄소수 5 내지 20의 아릴 또는 헤테로원자-치환된 아릴, 예컨대 페닐, 나프틸, 푸릴, 티에닐, 피리딜, 퀴놀리닐 및 기타 헤테로사이클릭 시스템; 또는 할로, 예컨대 클로로, 플루오로; 또는 융합 방향족 고리를 완성시키는데 필요한 원자이고;
L은 알킬, 아릴, 치환된 아킬, 또는 치환된 아릴을 포함하는 연결 단위로, 함께 다수 벤즈아졸과 공액 또는 비공액 결합된다.
유용한 벤즈아졸의 예로는 2,2',2"-(1,3,5-페닐렌)트리스[1-페닐-1H-벤즈이미다졸]이 있다.
바람직한 형광 도판트는 안트라센, 테트라센, 잔텐, 페릴렌, 루브렌, 쿠마린, 로다민, 퀴나크리돈, 다이사이아노메틸렌피란 화합물, 티오피란 화합물, 폴리메틴 화합물, 피릴륨 및 티아피릴륨 화합물, 다이스티릴벤젠 또는 다이스티릴바이페닐, 비스(아지닐)메테인 붕소 착체 화합물, 및 카보스티릴 화합물을 포함한다. 유용한 도판트의 예는 다음을 포함하지만 이에 한정되지 않는다:
다른 유기 발광 물질은 오크(Wolk) 등에 의해 일반 양도된 미국 특허 제 6,194,119 B1 호 및 상기 특허에서 인용된 문헌에서 교시된 바와 같이, 중합체 물질, 예컨대 폴리페닐렌비닐렌 유도체, 다이알콕시-폴리페닐렌비닐렌, 폴리-파라-페닐렌 유도체 및 폴리플루오렌 유도체일 수 있다.
특정 청색, 황색 및 적색 발광 물질이 특히 본 발명에 유용할 수 있다. 청색 발광 도판트는 페릴렌 또는 이것의 유도체, 다이스티릴벤젠 또는 다이스티릴바 이페닐의 청색 발광 유도체, 또는 화학식 M1의 화합물을 포함할 수 있다:
상기 식에서,
A 및 A'는 하나 이상의 질소를 함유하는 6원 방향족 고리 시스템에 상응하는 아진 고리를 독립적으로 나타내고;
(Xa)n 및 (Xb)m은 비환형 치환기를 포함하는 하나 이상의 독립적으로 선택된 치환기를 나타내거나, 결합하여 A 또는 A'에 융합된 고리를 형성하고;
m 및 n은 독립적으로 0 내지 4이고;
Za 및 Zb는 독립적으로 선택된 치환기이고;
1, 2, 3, 4, 1', 2', 3' 및 4'는 탄소 또는 질소 원자로 독립적으로 선택되고;
상기 Xa, Xb, Za, Zb, 1, 2, 3, 4, 1', 2', 3' 및 4'는 청색 발광을 제공하도록 선택된다.
상기 부류의 도판트의 일부 예는 하기 화합물들을 포함한다:
청색 도판트의 특히 유용한 다른 부류는, 미국 특허 제 5,121,029 호에 기술된 화합물을 포함하는, 다이스티릴벤젠 및 다이스티릴바이페닐과 같은 이런 다이스티릴아렌의 청색 발광 유도체를 포함한다. 청색 발광을 제공하는 다이스티릴아렌의 유도체들 중에서, 다이아릴아미노기로 치환된 것들(또한 다이스티릴아민으로서 알려짐)이 특히 유용하다. 예로는 하기 화학식 N1의 비스[2-[4-[N,N-다이아릴아미노]페닐]비닐]벤젠 및 하기 화학식 N2의 비스[2-[4-[N,N-다이아릴아미노]페닐]비닐]바이페닐이 포함된다:
화학식 N1 및 N2에서, R1 내지 R4는 동일하거나 상이할 수 있고, 개별적으로 알킬, 아릴, 융합 아릴, 할로 또는 사이아노와 같은 하나 이상의 치환기를 나타낼 수 있다. 바람직한 실시양태에서, R1 내지 R4는 개별적으로 각각 1 내지 약 10개의 탄소 원자를 함유하는 알킬기이다. 이런 부류의 특히 바람직한 청색 도판트는 1,4-비스[2-[4-[N,N-다이(p-톨일)아미노]페닐]비닐]벤젠(BDTAPVB, 상기 화학식 L47)이다.
황색 발광 도판트는 하기 화학식의 화합물을 포함할 수 있다:
상기 식에서,
R1 내지 R6은 각 고리에서의 하나 이상의 치환기를 나타내되, 여기서 각 치환기는 다음 중 하나에서 독립적으로 선택된다:
카테고리 1: 수소, 1 내지 24개의 탄소 원자를 갖는 알킬;
카테고리 2: 5 내지 20개의 탄소 원자를 갖는 아릴 또는 치환된 아릴;
카테고리 3: 융합 방향족 고리 또는 고리 시스템을 완성시키는, 4 내지 24개의 탄소 원자를 함유하는 탄화수소;
카테고리 4: 단일 결합을 통해 결합되거나 융합된 헤테로방향족 고리 시스템을 완성시키는, 티아졸일, 푸릴, 티엔일, 피리딜, 퀴놀린일 또는 기타 헤테로사이클릭 시스템과 같은 5 내지 24개의 탄소 원자를 갖는 헤테로아릴 또는 치환된 헤테로아릴;
카테고리 5: 1 내지 24개의 탄소 원자를 갖는 알콕시아미노, 알킬아미노 또는 아릴아미노; 또는
카테고리 6: 플루오로, 클로로, 브로모 또는 사이아노.
특히 유용한 황색 도판트의 예는 하기 화학식의 5,6,11,12-테트라페닐나프타센(루브렌); 6,11-다이페닐-5,12-비스(4-(6-메틸-벤조티아졸-2-일)페닐)나프타센(DBzR) 및 5,6,11,12-테트라(2-나프틸)나프타센(NR)을 포함한다:
또한, 황색 도판트는 개별적으로도 황색 도판트인 화합물들의 혼합물일 수도있다.
적색 발광 도판트는 하기 화학식 Q1의 다이인데노페릴렌 화합물을 포함할 수 있다:
상기 식에서,
R1 내지 R16은 하이드로 또는 적색 발광을 제공하는 치환기로 독립적으로 선택된다.
본 부류의 유용한 적색 도판트의 예시적 예는 하기 화합물을 포함한다:
특히 바람직한 다이인데노페릴렌 도판트는 다이벤조{[f,f']-4,4',7,7'-테트라페닐}다이인데노-[1,2,3-cd:1',2',3'-lm]페릴렌(TPDBP, 상기 Q10)이다.
본 발명에 유용한 다른 적색 도판트는 화학식 S1에 의해 나타내는 DCM 염료 부류에 속한다:
상기 식에서,
R1 내지 R5는 하이드로, 알킬, 치환된 알킬, 아릴 또는 치환된 아릴로부터 독립적으로 선택된 하나 이상의 기를 나타내고; R1 내지 R5는 독립적으로 비환형 기를 포함하거나, 짝으로 결합하여 하나 이상의 융합 고리를 형성하되, 단 R3 및 R5는 함께 융합 고리를 형성하지 않는다.
적색 발광을 제공하는 유용하고 간편한 실시양태에서, R1 내지 R5는 하이드로, 알킬 및 아릴로부터 독립적으로 선택된다. DCM 부류의 특히 유용한 도판트의 구조는 하기와 같다:
바람직한 DCM 도판트는 DCJTB이다. 또한, 적색 도판트는 개별적으로도 적색 도판트인 화합물들의 혼합물일 수 있다.
항상 필수적인 것은 아니지만, OLED 디바이스(10)가 발광층(50) 위에 배치된 전자 수송층(55)을 포함하는 것이 자주 유용하다. 목적하는 전자 수송 물질은 임의의 적당한 방식, 예컨대 도너 물질로부터의 증발, 스퍼터링, 화학 증착, 전기화학적 기법, 열 전사 또는 레이저 열 전사에 의해 침착될 수 있다. 전자 수송층(55)에서 사용하기 위한 바람직한 전자 수송 물질은 옥신 자체의 킬레이트(또한 통상적으로 8-퀴놀리놀 또는 8-하이드록시퀴놀린으로 지칭됨)를 포함하는, 금속 킬레이트화된 옥시노이드 화합물이다. 이러한 화합물들은 전자를 주입하고 수송하는 것을 돕고, 모두 높은 수준의 성능을 나타내며, 박막의 형태로서 쉽게 제작된다. 고려되는 옥시노이드 화합물의 예는 전술된 구조 화학식 E를 충족시키는 것들이다.
다른 전자 수송 물질은 미국 특허 제 4,356,429 호에 개시된 다양한 부타디엔 유도체, 및 미국 특허 제 4,539,507 호에 기술된 다양한 헤테로사이클릭 광학 광택제(brightner)를 포함한다. 또한, 화학식 G를 충족시키는 벤즈아졸은 유용한 전자 수송 물질이다.
다른 전자 수송 물질은 중합체 물질, 예컨대 폴리페닐렌비닐렌 유도체, 폴리-파라-페닐렌 유도체, 폴리플루오렌 유도체, 폴리티오펜, 폴리아세틸렌, 및 다른 전도성 중합체 유기 물질, 예컨대 문헌[Handbook of Conductive Molecules and Polymers, Vols. 14, H.S. Nalwa, ed., John Wiley and Sons, Chichester(1997)]에 열거된 것들이다.
당업계에서 통상적인 바와 같이, 층들 중 일부는 하나 이상의 기능을 가질 수 있다는 것을 이해해야 한다. 예컨대, 층(45)은 발광 도판트를 포함하는 정공 수송층일 수 있다. 발광층(50)은 OLED 디바이스의 성능에서 목적하는 바에 따라 정공 수송 성질 또는 전자 수송 성질을 가질 수 있다. 정공 수송층(40) 또는 전자 수송층(55) 또는 이들 모두는 또한 발광 성질을 가질 수 있다. 이런 경우, 전술된 것보다 적은 층들이 목적하는 발광 성질에 충분할 수 있다.
상기 언급된 유기 EL 매질 물질은 승화와 같은 증기상 방법을 통해 적당히 침착되지만, 필름 형성을 개선시키기 위해 임의적인 결합제와 함께 유체(예컨대 용매)로부터 침착될 수 있다. 그 물질이 중합체인 경우, 용매 침착이 유용하지만, 다른 방법, 예컨대 스퍼터링 또는 도너 시이트로부터의 열전사도 사용될 수 있다. 승화에 의해 침착되는 물질은, 예를 들어 미국 특허 제 6,237,529 호에 기술된 바와 같은 탄탈 물질로 종종 구성된 승화기 "보트(boat)"로부터 증기화되거나, 먼저 도너 시이트상에 코팅되고, 이어서 기판에 보다 근접하게 승화될 수 있다. 물질들의 혼합물을 갖는 층은 개별 승화기 보트를 사용하거나, 상기 물질들이 예비 혼합되어 단일 보트 또는 도너 시이트로부터 코팅될 수 있다.
전자 주입층(60)이 또한 캐소드와 전자 수송층 사이에 제공될 수 있다. 전자 주입 물질의 예는 알칼리 또는 알칼리 토금속, 알칼리 할리이드 염, 예컨대 전술된 LiF, 또는 알칼리 또는 알칼리 토금속 도핑된 유기 층을 포함한다.
전자 수송층이 사용되지 않는 경우, 캐소드(90)는 전자 수송층(55) 또는 발광층(50) 위에 형성된다. 발광이 애노드를 통해서 시인되는 경우, 캐소드 물질은 거의 임의의 전도성 물질로 이루어질 수 있다. 바람직한 물질은 하부 유기 층과의 우수한 접촉을 보장하고, 저전압에서도 전자 주입을 촉진하고, 우수한 안정도를 갖기 위해 우수한 필름-형성 특성을 갖는다. 유용한 캐소드 물질은 종종 낮은 일 함수 금속(<3.0 eV) 또는 금속 합금을 함유한다. 하나의 바람직한 캐소드 물질은 미국 특허 제 4,885,221 호에 기술된 바와 같이 은의 분율이 1 내지 20%인 Mg:Ag 합금으로 이루어진다. 다른 적당한 부류의 캐소드 물질은 전도성 금속의 두꺼운 층으로 캐핑된 낮은 일 함수의 금속 또는 금속 염의 얇은 층으로 이루어진 이중층을 포함한다. 이런 캐소드의 하나는 미국 특허 제 5,677,572 호에 기술된 바와 같이 얇은 LiF 층 이후에 보다 두꺼운 Al 층으로 이루어진다. 다른 유용한 캐소드 물질은 미국 특허 제 5,059,861 호, 제 5,059,862 호 및 제 6,140,763 호에 개시된 것들을 포함하지만, 이에 한정되지는 않는다.
발광이 캐소드(90)를 통해 시인되는 경우, 캐소드는 투명하거나 또는 거의 투명해야 한다. 이런 제품에서, 금속은 얇아야 하거나, 또는 투명 전도성 산화물 또는 또는 이런 물질들의 조합을 사용해야 한다. 광학적으로 투명한 캐소드는 US 5,776,623 호에 보다 상세하게 기술되어 있다. 캐소드 물질은 증발, 스퍼터링 또는 화학 증착에 의해 침착될 수 있다. 필요한 경우, 패턴화는 스루-마스크(through-mask) 침착, 일체형 새도우 마스킹(integral shadow masking)(US 5,276,380 및 EP 0 732 868에 기술됨), 레이저 용발(ablation) 및 선택적 화학 증착을 포함하지만 이에 한정되지는 않는 많은 공지의 방법을 통해 달성될 수 있다.
캐소드(90)는 이격되는데, 이는 애노드(30)로부터 수직적으로 이격되어 떨어져 있는 것을 의미한다. 캐소드 물질은 임의의 적당한 기법, 예컨대 증발, 스퍼터링 또는 화학 증착에 의해 전형적으로 침착된다. 필요한 경우, 패턴화는 스루-마스크 침착, 일체형 새도우 마스킹(US 5,276,380 및 EP 0 732 868에 기술됨), 레이저 용발 및 선택적 화학 증착을 포함하지만 이에 한정되지는 않는 많은 공지의 방법을 통해 달성될 수 있다.
도 2에서, 본 발명의 다른 실시양태에 따른 OLED 디바이스(15)의 단면도가 도시된다. 이 실시양태는, 컬러 필터가 기판(20) 위에 배치되고, 멀티컬러 필터를 갖는 풀 컬러 픽셀의 서브픽셀이 도시된 것을 제외하고는 전술된 실시양태와 유사하다. 컬러 필터 어레이는 3개 이상의 개별 필터, 예컨대 적색 컬러 필터(25a), 녹색 컬러 필터(25b), 청색 컬러 필터(25c)를 포함하되, 이들 각각은 적색, 녹색 및 청색 서브픽셀의 일부를 각각 형성한다. 각 서브픽셀은 이들만의 애노드(30a), (30b) 및 (30c)를 각각 갖되, 이들은 개별 서브픽셀의 발광을 독립적으로 일으킬 수 있다.
본 발명이 성공적으로 실시될 수 있는, 유기 EL 매질층의 많은 배열이 있다. 백색광을 생성하는 유기 EL 매질층의 예가 예컨대 EP 1 187 235 호, 미국 특허 출원 공보 2002/0025419 A1 호, EP 1 182 244 호, 미국 특허 제 5,683,823 호, 미국 특허 제 5,503,910 호, 미국 특허 제 5,405,709 호 및 미국 특허 제 5,283,182 호에 기술되어 있다. EP 1 187 235 A2에 기술된 바와 같이, 스펙트럼의 가시 영역에서 실질적으로 연속 스펙트럼을 갖는 백색 발광 유기 EL 소자는 백색광을 집단적으로 방출하기 위해 둘 이상의 상이한 도판트를 제공함에 의해, 예컨대 하기 층들을 포함함에 의해 달성될 수 있다:
애노드 위에 배치된 정공 주입층(35);
상기 정공 주입층(35) 위에 배치되고, 스펙트럼의 황색 영역에서 발광하는 황색 발광 도판트로 도핑된 정공 수송층(40);
상기 정공 수송층(40) 위에 배치된, 호스트 물질 및 청색 발광 도판트를 포함하는 청색 발광층(50); 및
전자 수송층(55).
이런 이미터가 넓은 범위의 파장을 생성하기 때문에, 이는 또한 광역밴드(broadband) 이미터로 알려질 수 있고, 생성된 발광은 광역밴드 광으로 알려질 수 있다.
비교 목적으로, 정공 주입 물질로서의 탄화불소 중합체(CFx), 정공 수송 물질로서의 4,4'-비스[N-(1-나프틸)-N-페닐아미노]바이페닐(NBP), 황색 발광 도판트로서의 루브렌, 발광층에 대한 호스트 물질로서의 2-3급 부틸-9,10-비스(2-나프틸)안트라센(TBADN), 청색 발광 도판트로서의 BDTAPVB(상기 화학식 L47) 및 전자 수송 물질로서의 트리스(8-퀴놀리놀라토)알루미늄(III)(ALQ)을 포함하는 종래 기술의 백색 발광 OLED 디바이스가 전술된 바와 같이 제조될 수 있다. 이런 종래 기술의 백색 이미터를 '화이트1'으로 칭하기로 한다.
도 3에서, 화이트1 OLED 디바이스의 발광 스펙트럼(140)을 나타내는 그래프가 보통 사용되는 컬러 필터와 비교하여 도시되어 있다. 이런 컬러 필터의 예는 시판되는 적색, 녹색 및 청색 TV 컬러 필터를 포함한다. 컬러 필터가 70% 이상의 투과율을 갖는 가시 스펙트럼의 파장을 포함하는 컬러 필터의 밴드패스 스펙트럼을 한정하는 것이 유용하다. 적색 컬러 필터(25a)의 밴드패스 스펙트럼은 605 nm 내지 700 nm이어서 적색광을 통과시키는 것으로 보이고, 녹색 컬러 필터(25b)의 밴드패스 스펙트럼은 495 nm 내지 555 nm이어서 녹색광을 통과시키는 것으로 보이고, 청색 컬러 필터(25c)의 밴드패스 스펙트럼은 435 nm 내지 480 nm이어서 청색광을 통과시키는 것으로 보인다. 청색, 녹색 및 적색 컬러 필터의 투과 스펙트럼은 도 3에서 각각 (110), (120) 및 (130)으로 도시된다. 화이트1은 청색 및 녹색 컬러 필터의 밴드패스 스펙트럼에서 상당한 발광을 갖는 것으로 나타날 수 있다. 그러나, 적색 컬러 필터의 밴드패스 스펙트럼에서, 발광은 덜 강하다. 이런 백색 이미터의 풀 컬러 디바이스를 제조하기 위해서는, 다른 색에 비해 감소된 적색 발광에 대한 보상을 위해 적색 픽셀을 통하는 전류를 증가시켜야 한다.
도 4에서, 적색, 녹색 및 청색 컬러 필터를 갖는 종래 기술의 화이트1 OLED 디바이스로부터 제조된 풀 컬러 OLED 디바이스의 색역(160)의 그래프(CIE 색 공간에서 도시됨)가 도시되어 있다. 적색 픽셀은 오렌지 적색인 0.639 및 0.353의 CIEx,y 값을 갖는다. 녹색 픽셀은 엷은 황녹색인 0.343 및 0.565의 CIEx,y 값을 갖는다. 0.125 및 0.115의 청색 CIEx,y 값은 우수한 청색을 형성한다.
OLED 디바이스에서 멀티컬러 필터의 응답에 보다 효과적으로 매칭하는 백색광 생성 백색 발광 OLED 디바이스는 본 발명에 따라 하기 층들을 포함시켜 제조될 수 있다:
애노드 위에 배치되고, CFx를 포함하는 정공 주입층(35);
상기 정공 주입층(35) 위에 배치되고, 스펙트럼의 황색 영역에서 발광하는 황색 발광 도판트 및 스펙트럼의 적색 영역에서 발광하는 적색 발광 도판트를 포함하는 정공 수송층(40);
상기 정공 수송층(40) 위에 배치되고, 호스트 물질 및 청색 발광 도판트를 포함하는 청색 발광층(50); 및
전자 수송층(55).
상기 OLED 디바이스의 하나의 실시양태는 정공 주입 물질로서의 탄화불소 중합체(CFx), 정공 수송 물질로서의 4,4'-비스[N-(1-나프틸)-N-페닐아미노]바이페닐(NBP), 황색 발광 도판트로서의 루브렌, 적색 발광 도판트로서의 페리플란텐, 발광층에 대한 호스트 물질로서의 2-3급 부틸-9,10-비스(2-나프틸)안트라센(TBADN), 청색 발광 도판트로서의 BDTAPVB(상기 화학식 L47) 및 전자 수송 물질로서의 트리스(8-퀴놀리놀라토)알루미늄(III)(ALQ)을 포함한다. 이런 본 발명의 백색 이미터를 '화이트2'로 칭하기로 한다. 후술되는 바와 같이, 도판트의 조성물은, OLED 디바이스에 의해 생성된 백색광의 스펙트럼을 컬러 필터의 스펙트럼과 양립가능하게 변화시키도록 선택된다.
도 5에서, 화이트2 OLED 디바이스의 발광 스펙트럼(150)을 나타내는 그래프가 보통 사용되는 컬러 필터와 비교되어 도시되어 있다. 적색 도판트의 첨가에 의해 화이트2는 3개의 컬러 필터(즉, 적색, 녹색 및 청색) 모두의 밴드패스 스펙트럼에서 상당한 발광을 갖는다. 화이트2는 적색 및 청색 컬러 필터의 밴드패스 스펙트럼에 상응하는 백색광 스펙트럼에서의 피크 응답을 갖는다. 화이트1과 비교 시에, 화이트2의 스펙트럼은 특히 적색 컬러 필터의 밴드패스 스펙트럼과 잘 맞는다. 컬러 필터의 응답에 백색광을 보다 효과적으로 매칭시키는 것은, 스펙트럼의 청색 영역에서 실질적으로 발광시키고 녹색 영역에서는 덜 발광시키기 위한 도판트를 갖는 제 1 층(예: 발광층), 및 적색 영역에서 실질적으로 발광시키고 녹색 영역에서 는 덜 발광시키기 위한 하나 이상의 도판트를 갖는 제 2 층(예: 정공 수송층(40))에 의해 본 실시양태에서 달성된다.
도 6에서, 화이트1 OLED 디바이스에서 사용된 동일한 적색, 녹색 및 청색 컬러 필터를 갖는 본 발명의 화이트2 OLED 디바이스로부터 제조된 풀 컬러 OLED 디바이스의 색역(170)의 그래프(CIE 색 공간에서 도시됨)가 도시되어 있다. 적색 픽셀은 화이트1의 OLED 디바이스의 값보다 더 순수한 적색인 0.657 및 0.337의 CIEx,y 값을 갖는다. 녹색 픽셀은 화이트1의 OLED 디바이스의 값보다 더 순수한 녹색인 0.256 및 0.555의 CIEx,y 값을 갖는다. 0.114 및 0.142의 청색 CIEx,y 값은 청색 색을 형성한다. 전체적으로 화이트2 이미터로써 구성된 풀 컬러 OLED 디바이스의 색역은 특히 녹색 영역에서 개선된 색 선택을 포함한다.
추가적인 개선은 적색 및 청색의 퇴화(degradation)를 일으키지 않으면서 녹색 컬러 필터(25b)의 색 응답에 실질적으로 매칭하는 녹색광을 생성하는 녹색 발광 도판트를 갖는 층을 추가로 포함시킴에 의해 수득될 수 있다. 이는 녹색 컬러 필터(25b)의 밴드패스 스펙트럼(즉, 495 nm 내지 555 nm 범위) 내에 발광 최대값을 갖는 녹색 도판트로써 달성될 수 있다.
본 발명 및 그의 장점은 하기 실시예에 의해 보다 잘 이해될 수 있다.
실시예 1(비교 실시예, 화이트1)
도 3 및 도 4에 도시된 스펙트럼 결과를 제공하는 종래 기술의 OLED 디바이 스를 다음과 같은 방식으로 제조하였다:
1. 온-칩(on-chip) 컬러 필터를 갖는 깨끗한 유리 기판을 마스크를 통해 인듐 주석 산화물(ITO)로 진공 침착시켜 40 내지 80 nm 두께의 투명 전극의 패턴을 형성시켰다.
2. 미국 특허 제 6,208,075 호에 기술된 바와 같이, 상기 제조된 ITO 표면을 플라즈마 산소 에칭으로 처리한 후, 0.1 nm의 탄화불소 중합체(CFx) 층을 플라즈마 침착시켰다.
3. 정공 수송층으로서 4,4'-비스[N-(1-나프틸)-N-페닐아미노]바이페닐(NBP)의 240 nm 층을 진공 침착시킨 후, 77% NPB, 20% tBuDPN 및 3% DBzR(황색 도판트)의 혼합물을 포함하는 30 nm 층을 진공 침착시킴으로써 상기 제조된 기판을 추가로 처리하였다.
4. 90%의 2-3급 부틸-9,10-비스(2-나프틸)안트라센(TBADN) 및 7.5%의 NPB와 2.5%의 1,4-비스[2-[4-[N,N-다이(p-톨일)아미노]페닐]비닐]벤젠(BDTAPVB, 청색 도판트)의 혼합물을 포함하는 40 nm 청색 발광층을 기판에 진공 침착시켰다.
5. 가열된 탄탈 보트 공급원을 포함한 코팅 스테이션에서 트리스(8-퀴놀리놀라토)알루미늄(III)(ALQ)의 10 nm 전자 수송층을 기판에 진공 침착시켰다.
6. 개별 탄탈 보트들(이 중 하나는 은을 함유하고, 이중 하나는 마그네슘을 함유하였다)을 갖는 코팅 스테이션에서 220 nm 캐소드층을 수용기 소자에 침착시켰다. 캐소드층은 마그네슘 및 은의 원자비가 10:1이었다.
실시예
2(본 발명의
실시예
,
화이트2
)
본 발명의 요건을 만족시키고 도 5 및 도 6에 도시된 스펙트럼 결과를 제공하는 OLED 디바이스를 실시예 1에 기술된 방식으로 제조하되, 예외적으로 단계 3은 후술하는 바와 같다:
3. 정공 수송층으로서 4,4'-비스[N-(1-나프틸)-N-페닐아미노]바이페닐(NBP)의 240 nm 층을 진공 침착시킨 후, 72% NPB 및 27.5% 루브렌(황색 도판트)과 0.5%의 페리플란텐(적색 도판트)의 혼합물을 포함하는 28 nm 층을 진공 침착시킴으로써 상기 제조된 기판을 추가로 처리하였다.
20 mA/cm2의 전류를 전극 사이에 인가하고, 컬러 필터를 갖는 경우와 없는 경우에서의 휘도, 색 및 구동 전압을 측정함으로써 디바이스들을 측정하였다. 다음의 표는 그 결과를 보여준다.
* 디바이스 활성 영역=14.42 cm2, 어퍼쳐 비(aperture ratio)=0.42, Pvdd-Cv=14V, 편광기 투과도=0.44에 기초한 계산
1 120 cd/m2에서 D65 화이트를 제조
초기에, 실시예 2는 전체 백색 휘도 수율(실시예 2에서는 약 12 cd/A이고, 이는 실시예 1의 14 cd/A의 값보다 낮다)에 기초한 개선이 보이지 않는다. 그러나, 복합 백색 휘도 수율(컬러 필터 어레이를 통한 휘도 수율)은 실시예 2에서 보다 높다. 또한, 실시예 2는 (0.33, 0.33)의 목적하는 값에 근접한 초기 백색 (CIEx,y)을 갖고, 풀 컬러 디바이스에서의 전력 소비가 보다 낮다.
실시예 3(비교 실시예)
종래 기술의 OLED 디바이스를 다음과 같은 방식으로 제조하였다:
1. 온-칩 컬러 필터를 갖는 깨끗한 유리 기판을 마스크를 통해 인듐 주석 산화물(ITO)로 진공 침착시켜 40 내지 80 nm 두께의 투명 전극의 패턴을 형성시켰다.
2. 미국 특허 제 6,208,075 호에 기술된 바와 같이, 상기 제조된 ITO 표면을 플라즈마 산소 에칭으로 처리한 후, 0.1 nm의 탄화불소 중합체(CFx) 층을 플라즈마 침착시켰다.
3. 정공 수송층으로서 4,4'-비스[N-(1-나프틸)-N-페닐아미노]바이페닐(NBP)의 170 nm 층을 진공 침착시킨 후, NPB, 3% 6,11-다이페닐-5,12-비스(4-(6-메틸-벤조티아졸-2-일)페닐)나프타센(DBzR) 및 20% 5,12-비스(t-부틸페닐)-나프타센(tBuDPN)(둘 다 황색 도판트)을 포함하는 30 nm 층을 진공 침착시킴으로써 상기 제조된 기판을 추가로 처리하였다.
4. 2-3급 부틸-9,10-비스(2-나프틸)안트라센(TBADN)과 7%의 NPB 및 2.5%의 1,4-비스[2-[4-[N,N-다이(p-톨일)아미노]페닐]비닐]벤젠(BDTAPVB, 청색 도판트)을 포함하는 40 nm 청색 발광층을 기판에 진공 침착시켰다.
5. 가열된 탄탈 보트 공급원을 포함한 코팅 스테이션에서 트리스(8-퀴놀리놀라토)알루미늄(III)(ALQ)의 10 nm 전자 수송층을 기판에 진공 침착시켰다.
6. 개별 탄탈 보트들(이 중 하나는 은을 함유하고, 이중 하나는 마그네슘을 함유하였다)을 갖는 코팅 스테이션에서 220 nm 캐소드층을 수용기 소자에 침착시켰다. 캐소드층은 마그네슘 및 은의 원자비가 10:1이었다.
실시예 4(본 발명의 실시예)
본 발명의 요건을 만족시키고 도 5 및 도 6에 도시된 스펙트럼 결과를 제공하는 OLED 디바이스를 실시예 1에 기술된 방식으로 제조하되, 예외적으로 단계 3 및 4는 후술하는 바와 같다:
3. 정공 수송층으로서 4,4'-비스[N-(1-나프틸)-N-페닐아미노]바이페닐(NBP)의 280 nm 층을 진공 침착시킨 후, NPB와 40% 루브렌(황색 도판트) 및 0.5%의 페리플란텐(적색 도판트)의 혼합물을 포함하는 20 nm 층을 진공 침착시킴으로써 상기 제조된 기판을 추가로 처리하였다.
4. 2-3급 부틸-9,10-비스(2-나프틸)안트라센(TBADN)과 10% NPB 및 3% 1,4-비스[2-[4-[N,N-다이(p-톨일)아미노]페닐]비닐]벤젠(BDTAPVB, 청색 도판트)을 포함하는 40 nm 청색 발광층을 기판에 진공 침착시켰다.
20 mA/cm2의 전류를 전극 사이에 인가하고, 컬러 필터를 갖는 경우와 없는 경우에서의 휘도, 색 및 구동 전압을 측정함으로써 디바이스들을 측정하였다. 다음의 표는 그 결과를 보여준다.
1 120 cd/m2에서 D65 화이트를 제조
실시예 3에 대해, 실시예 4는 보다 낮은 백색 휘도 수율을 갖는다. 그러나, 실시예 4는 복합 백색 휘도 수율(컬러 필터 어레이를 통한 휘도 수율) 및 풀 컬러 디바이스에서의 보다 낮은 전력 소비를 보인다.
본 명세서에서 언급된 특허 및 기타 문헌의 전체 내용은 본원에 참고로서 인용된다.
Claims (16)
- (a) 애노드 및 이격된 캐소드;(b) 애노드와 캐소드 사이에 배치되고, 집단적으로 백색 발광하는 둘 이상의 상이한 도판트를 갖는 유기 EL 소자;(c) EL 소자 위에 배치되고, 백색광에 응답하여 각각 적색광, 녹색광 및 청색광을 통과시키는 밴드패스 스펙트럼을 갖는 셋 이상의 개별 필터를 포함하여 미리 선택된 색 출력을 생성하는 컬러 필터 어레이; 및(d) 적색 및 청색 컬러 필터의 밴드패스 스펙트럼에 상응하는 백색광 스펙트럼에서의 피크 응답을 가짐에 의해 백색광의 스펙트럼을 컬러 필터의 스펙트럼과 양립가능하게 변화시켜 컬러 필터가 백색광의 응답에 보다 효과적으로 매칭하도록 선택된 하나 이상의 도판트들의 조성물을 포함하는,OLED 디바이스에서 멀티컬러 필터의 응답에 보다 효과적으로 매칭하는 백색광 생성 OLED 디바이스.
- 제 1 항에 있어서,상기 유기 EL 소자가, 스펙트럼의 청색 영역에서 실질적으로 발광시키고 녹색 영역에서는 덜 발광시키기 위한 도판트를 갖는 제 1 층, 및 적색 영역에서 실질적으로 발광시키고 녹색 영역에서는 덜 발광시키기 위한 도판트를 갖는 제 2 층을 포함하는 OLED 디바이스.
- 제 1 항에 있어서,상기 적색 컬러 필터의 밴드패스 스펙트럼이 605 nm 내지 700 nm인 OLED 디바이스.
- 제 1 항에 있어서,상기 녹색 컬러 필터의 밴드패스 스펙트럼이 495 nm 내지 555 nm인 OLED 디바이스.
- 제 1 항에 있어서,상기 청색 컬러 필터의 밴드패스 스펙트럼이 435 nm 내지 480 nm인 OLED 디바이스.
- 제 1 항에 있어서,상기 유기 EL 소자가i) 애노드 위에 배치된 정공 수송층;ii) 상기 정공 수송층 위에 배치되고, 호스트 물질과 청색 발광 도판트를 포함하는 청색 발광층;iii) 상기 청색 발광층 위에 배치된 전자 수송층;iv) 황색 발광 도판트와 적색 발광 도판트를 포함하는 정공 수송층을 포함하는 OLED 디바이스.
- 제 6 항에 있어서,상기 청색 발광층 중의 호스트 물질이 9번 및 10번 위치에서 탄화수소 치환기 또는 치환된 탄화수소 치환기를 갖는 안트라센 유도체를 포함하는 OLED 디바이스.
- 제 6 항에 있어서,상기 청색 발광 도판트가 페릴렌 또는 페릴렌의 유도체를 포함하는 OLED 디바이스.
- 제 6 항에 있어서,상기 청색 발광 도판트가 다이스티릴벤젠 또는 다이스티릴바이페닐의 청색 발광 유도체를 포함하는 OLED 디바이스.
- 제 6 항에 있어서,상기 청색 발광 도판트가 하기 화학식의 구조를 갖는 화합물을 포함하는 OLED 디바이스:
상기 식에서,A 및 A'는 하나 이상의 질소를 함유하는 6원 방향족 고리 시스템에 상응하는 아진 고리를 독립적으로 나타내고;(Xa)n 및 (Xb)m은 비환형 치환기를 포함하는 하나 이상의 독립적으로 선택된 치환기를 나타내거나, 결합하여 A 또는 A'에 융합된 고리를 형성하고;m 및 n은 독립적으로 0 내지 4이고;Za 및 Zb는 독립적으로 선택된 치환기이고;1, 2, 3, 4, 1', 2', 3' 및 4'는 탄소 또는 질소 원자로 독립적으로 선택되고;상기 Xa, Xb, Za, Zb, 1, 2, 3, 4, 1', 2', 3' 및 4'는 청색 발광을 제공하도록 선택된다. - 제 6 항에 있어서,상기 청색 발광 도판트가 하기 화학식의 구조를 갖는 화합물을 포함하는 OLED 디바이스:
- 제 6 항에 있어서,상기 청색 발광 도판트가 하기 화학식의 구조를 갖는 화합물을 포함하는 OLED 디바이스:
상기 식에서,R1 내지 R4는 동일하거나 상이할 수 있고, 개별적으로 알킬, 아릴, 융합 아릴, 할로 또는 사이아노와 같은 하나 이상의 치환기를 나타낸다. - 제 6 항에 있어서,상기 황색 발광 도판트가 하기 화학식의 구조를 갖는 화합물을 포함하는 OLED 디바이스:
상기 식에서,R1 내지 R6은 각 고리에서의 하나 이상의 치환기를 나타내되, 여기서 각 치환기는 다음 중 하나로부터 독립적으로 선택된다:카테고리 1: 수소, 1 내지 24개의 탄소 원자를 갖는 알킬;카테고리 2: 5 내지 20개의 탄소 원자를 갖는 아릴 또는 치환된 아릴;카테고리 3: 융합 방향족 고리 또는 고리 시스템을 완성시키는, 4 내지 24개의 탄소 원자를 함유하는 탄화수소;카테고리 4: 단일 결합을 통해 결합되거나 융합된 헤테로방향족 고리 시스템을 완 성시키는, 티아졸일, 푸릴, 티엔일, 피리딜, 퀴놀린일 또는 기타 헤테로사이클릭 시스템과 같은 5 내지 24개의 탄소 원자를 갖는 헤테로아릴 또는 치환된 헤테로아릴;카테고리 5: 1 내지 24개의 탄소 원자를 갖는 알콕시아미노, 알킬아미노 또는 아릴아미노; 또는카테고리 6: 플루오로, 클로로, 브로모 또는 사이아노. - 제 6 항에 있어서,상기 적색 발광 도판트가 하기 화학식의 다이인데노페릴렌 화합물을 포함하는 OLED 디바이스:
상기 식에서,R1 내지 R16은 수소, 또는 적색 발광을 제공하는 치환기로 독립적으로 선택된다. - 제 6 항에 있어서,상기 적색 발광 도판트가 하기 화학식의 화합물을 포함하는 OLED 디바이스:
- 제 6 항에 있어서,적색 및 청색의 퇴화를 일으키지 않으면서 녹색 컬러 필터의 색 응답을 실질적으로 매칭하는 녹색 광을 생성하는 녹색 발광 도판트를 갖는 층을 추가로 포함하는 OLED 디바이스.
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