KR20060108108A - 연료전지용 막/전극 어셈블리, 이의 제조방법 및 이를포함하는 연료전지 - Google Patents

연료전지용 막/전극 어셈블리, 이의 제조방법 및 이를포함하는 연료전지 Download PDF

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Abstract

본 발명은 연료전지용 막/전극 어셈블리, 이의 제조방법 및 이를 포함하는 연료전지에 관한 것으로, 상기 막/전극 어셈블리는 서로 대향하여 위치한 애노드 및 캐소드 전극; 및 상기 애노드와 캐소드 전극 사이에 위치한 고분자 전해질막을 포함하고, 상기 애노드 및 캐소드 전극 중 적어도 어느 하나는 전극기재 및 상기 전극기재에 형성된 시트상의 촉매층을 포함한다.
본 발명은 전극을 시트상으로 형성하여 고온형의 폴리벤즈이미다졸계 고분자에 적용가능하고, 전극과 고분자 전해질 막사이의 접착성을 향상시켜 연료전지의 운전효율을 증진시킬 수 있다.
연료전지, 막/전극 어셈블리, 시트상

Description

연료전지용 막/전극 어셈블리, 이의 제조방법 및 이를 포함하는 연료전지{A MEMBRANE ELECTRODE ASSEMBLY FOR FUEL CELL, A METHOD FOR PREPARING THE SAME AND A FUEL CELL COMPRISING THE SAME}
도 1은 고분자 전해질형 연료전지의 작동상태를 개략적으로 보인 단면이다.
도 2는 본 발명의 실시예 1의 단위 전지(single cell)에 대한 I-V를 측정결과를 나타낸 것이다.
<도면의 주요부분에 대한 부호의 설명>
1: 연료전지 10a: 애노드
10b: 캐소드 15: 전해질막
20: 막/전극 어셈블리
본 발명은 연료전지용 막/전극 어셈블리, 이의 제조방법 및 이를 포함하는 연료전지에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는 고온형의 고분자 전해질막에 적용가능하고 전극과 전해질막의 접착력을 개선할 수 있는 고온형 연료전지용 막/전극 어셈블리, 이의 제조방법 및 이를 포함하는 연료전지에 관한 것이다.
연료 전지(Fuel cell)는 메탄올, 에탄올, 천연기체와 같은 탄화수소 계열의 물질 내에 함유되어 있는 수소와 산소의 화학 반응 에너지를 직접 전기 에너지로 변환시키는 발전 시스템이다.
연료 전지는 사용되는 전해질(electrolyte)의 종류에 따라, 인산형 연료 전지, 용융탄산염형 연료 전지, 고체 산화물형 연료전지, 고분자 전해질형 또는 알칼리형 연료 전지 등으로 분류된다. 이들 각각의 연료전지는 근본적으로 같은 원리에 의해 작동되지만, 사용되는 연료의 종류, 운전온도, 촉매, 전해질 등이 서로 다르다.
이들 중 근래에 개발되고 있는 고분자 전해질형 연료전지(Polymer Electrolyte Membrance Fuel Cell: PEMFC)는 다른 연료전지에 비하여 출력 특성이 월등히 높고, 작동 온도가 낮고, 아울러 빠른 시동 및 응압특성을 가지며, 자동차와 같은 이동용(transportable) 전원은 물론, 주택, 공공건물과 같은 분산용 전원 및 전자기기용과 같은 소형 전원 등 그 응용 범위가 넓은 장점을 가진다.
상기와 같은 고분자 전해질형 연료전지는 기본적으로 시스템을 구성하기 위해, 스택(stack), 개질기(reformer), 연료탱크, 및 연료 펌프 등을 구비한다.
상기 고분자 연료전지의 발전시스템에서, 중심을 이루고 있는 연료전지 스택 본체는 고분자 이온교환막(proton-exchange membrane)으로 된 고체 전해질(solid polymer electrolyte)을 중심으로 그 양쪽 면에 애노드 및 캐소드를 열간압연(hot pressing)에 의해서 부착시킴에 의해서 구성되는 단위전지(unit cell)로 이루어져 있으며, 이러한 단위전지를 여러 층으로 적층(stacking)함으로써 수 W에서 수백 kW 에 이르는 연료전지 발전시스템(fuel cell power plant system)을 구성하게 된다.
상기 고분자 연료전지의 발전시스템에서 막/전극 어셈블리 (membrane/electrode assembly, MEA)의 성능은 발전 특성에 큰 영향을 미치게 된다. 상기 막/전극 어셈블리는 고분자 전해질막(solid polymer electrolyte membrane)과 탄소담지 촉매전극층(carbon supported catalysts electrode layer)으로 구성된다. 상기 고분자 전해질막으로는 나피온(Nafion, DuPont사 제조의 상품명), 프레미온(Flemion, Asahi Glass사 제조의 상품명), 아시프렉스(Asiplex, Asahi Chemical사 제조의 상품명) 및 다우 XUS(Dow XUS, Dow Chemical사 제조의 상품명) 전해질막과 같은 퍼플루오로설포네이트 아이오노머막(perfluorosulfonate ionomer membrane)이 많이 사용되고 있다. 상기 탄소담지 촉매전극층은 다공성의 탄소 페이퍼 (carbon paper) 또는 탄소천(carbon cloth) 등의 전극 지지체에 백금(Pt) 또는 루테늄(Ru) 등의 미세한 촉매입자를 담지시킨 탄소분말을 방수성 결합제로 결합시켜서 사용하고 있다.
상기에서 전극지지체는 기체 확산층으로서, 일반적으로 기체 확산 효과를 증진시키기 위하여, 상기 기체 확산층과 상기 촉매층 사이에 미세 기공층을 포함한다. 상기 미세 기공층은 탄소 분말, 폴리테트라플루오로에틸렌 및 알콜을 혼합하여 조성물을 형성한 후, 도전성 기재로 이루어지는 기체 확산층에 코팅하여 제조된다. 그러나, 상기 탄소 분말이 잘 분산되지 않고 층분리됨에 따라 저장 안정성이 없어 연료 전지를 대량 생산하기에는 적절하지 않은 문제점이 있었다.
본 발명은 상기 종래 문제점을 해결하기 위한 것으로서, 본 발명의 목적은 미세기공층을 배제하고, 상기 전극기재에 촉매층을 시트상으로 형성시켜 연료전지용 전극을 제공함으로써, 전극과 전해질막의 접합을 용이하게 하고 특히 고온형의 연료전지용 전해질막의 적용이 가능하여 고온형 연료전지에 사용할 수 있는 고온형 연료전지용 막/전극 어셈블리, 이의 제조방법 및 이를 포함하는 연료전지를 제공하기 위한 것이다.
상기 목적을 달성하기 위하여, 본 발명은
서로 대향하여 위치한 애노드 및 캐소드 전극; 및 상기 애노드와 캐소드 전극 사이에 위치한 고분자 전해질막을 포함하고,
상기 애노드 및 캐소드 전극 중 적어도 어느 하나는 전극기재 및 상기 전극기재에 형성된 시트상의 촉매층을 포함하는 연료전지용 막/전극 어셈블리를 제공한다.
또한, 본 발명은 금속촉매, 바인더 및 용매를 혼합하여 촉매형성용 코팅 조성물을 제조하고, 상기 촉매형성용 코팅조성물을 압착하여 촉매층을 시트상으로 제조하고, 상기 시트상의 촉매층을 전극기재에 접착하여 전극을 제조하고, 상기 전극을 애노드 전극 및 캐소드 전극으로 하고, 그 사이에 고분자 전해질막을 위치시키고 접합하는 단계를 포함하는 연료전지용 막/전극 어셈블리의 제조방법을 제공한다.
또한, 본 발명은 상기 막/전극 어셈블리를 포함하는 연료전지를 제공한다.
이하에서 본 발명을 더욱 상세하게 설명한다.
본 발명은 고온형 연료전지에 적합한 막/전극 어셈블리에 관한 것으로서, 상기 막/전극 어셈블리에 사용되는 연료 전지의 전극은 전극 기재 및 촉매층으로 구성된다.
이때, 본 발명에서는 상기 전극에서 미세기공층을 배제하고, 상기 전극 기재에 촉매층을 직접 시트상으로 형성시켜 연료전지용 전극을 제공함으로써 전극과 전해질막의 접합을 용이하게 하고 특히 고온형의 연료전지에 적용이 가능하다. 본 발명은 시트 형성시 촉매층만 형성하여 촉매층의 기공도(porosity), 두께 등 물성 조절이 용이하다.
본 발명의 막/전극 어셈블리의 제조방법은, 시트상의 촉매층 및 전극기재를 포함하는 연료전지용 전극을 제조하고, 상기 전극을 애노드 및 캐소드 전극으로 하고, 이들 사이에 고분자 전해질막, 바람직하게는 폴리벤즈이미다졸계 고분자를 위치시키고 소성한 후 열간압연하는 공정에 의하여 제조한다.
본 발명에서 연료전지용 전극을 제조하는 방법은, 탄소에 담지된 금속 촉매, 바인더 및 분산매인 용매를 혼합하여 촉매형성용 코팅 조성물을 제조하고, 상기 촉매형성용 조성물을 롤링 공정을 통해 압착하여 시트(sheet)상으로 촉매층을 제조하고, 전극기재에 상기 촉매층을 접착하여 전극을 완성한다.
이때, 본 발명에서는 종래와 같이 촉매형성용 조성물을 전극기재에 코팅하여 전극을 제조하는 것이 아니라, 촉매형성용 조성물을 롤링공정을 통해 압착 및 건조하여 시트상으로 촉매층을 제조하는 특징이 있다. 또한, 본 발명의 공정은 종래방 법과 다르게 촉매층을 전극기재에 접합하기 위해 전극기재와 촉매층을 열간압연(hot pressing)하거나 또는 이오노머(ionomer) 용액을 촉매층과 전극 기재의 적어도 어느 하나의 표면에 처리하는 방법을 사용할 수도 있다.
본 발명에서 상기 촉매층을 포함하는 시트의 두께는 10 내지 100 ㎛인 것이 바람직하다.
상기 전극기재는 기체 확산층(gas diffusion layer)의 역할을 하며, 도전성 기재로 이루어진다. 상기 기체확산층의 예를 들면, 탄소 페이퍼나 탄소 천이 사용될 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다. 상기 기체 확산층은 연료 전지용 전극을 지지하는 역할을 하면서 촉매층으로 반응 기체를 확산시켜 촉매층으로 반응 기체가 쉽게 접근할 수 있는 역할을 한다. 또한 이 기체 확산층은 탄소 페이퍼나 탄소 천을 폴리테트라플루오로에틸렌과 같은 불소 계열 수지로 발수 처리한 것을 사용하는 것이 연료 전지의 구동시 발생되는 물에 의하여 기체 확산 효율이 저하되는 것을 방지할 수 있어 바람직하다.
본 발명의 전극에서 촉매층은 관련 반응(수소의 산화 및 산소의 환원)을 촉매적으로 도와주는 이른바 금속 촉매를 포함한다. 이들의 구체적인 예로는 백금, 루테늄, 오스뮴, 백금-루테늄 합금, 백금-오스뮴 합금, 백금-팔라듐 합금 및 백금-M 합금(여기서, M은 Ga, Ti, V, Cr, Mn, Fe, Co, Ni, Cu 및 Zn로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상의 전이금속임) 등이 있다. 또한 일반적으로 담체에 지지된 것이 사용된다. 상기 담체로는 아세틸렌 블랙, 흑연과 같은 탄소를 사용할 수도 있고, 알루미나, 실리카 등의 무기물 미립자를 사용할 수도 있다. 담체에 담지 된 금속을 촉매로 사용하는 경우에는 상용화된 시판되는 것을 사용할 수도 있고, 또한 담체에 금속을 담지시켜 제조하여 사용할 수도 있다. 담체에 금속을 담지시키는 공정은 당해 분야에서 널리 알려진 내용이므로 본 명세서에서 자세한 설명은 생략하여도, 당해 분야에 종사하는 사람들에게 쉽게 이해될 수 있는 내용이다. 본 발명에서 사용되는 금속촉매는 바람직하게는 Pt, Pt-Ru/C, Pt/Ru, 및 Pt/Fe/Co로 이루어진 군으로부터 선택되는 것이 좋으며, 이중에서 Pt-Ru/C가 바람직하다.
상기 분산매로 사용되는 용매는 알코올, 극성 유기용매 등이 사용될 수 있으며, 용매의 구체적인 예로는 이소프로필 알코올, N-메틸피롤리돈(NMP), 아세톤 등을 들 수 있다.
상기 촉매층에 포함되는 바인더 및 고분자 전해질막 중 적어도 어느 하나는 폴리벤즈이미다졸계를 사용할 수 있으며, 보다 바람직하게는 하기 화학식 1로 표시되는 고온형 폴리(2,5-벤즈이미다졸) 고분자를 사용한다.
[화학식 1]
Figure 112005018942441-PAT00001
상기 식에서 n은 중합도를 나타낸다.
상기 폴리벤즈이미다졸계 고분자, 일례로 폴리(2,5-벤즈이미다졸) 고분자는 수소이온 전도성을 가지며, 애노드와 캐소드 전극 촉매층에 포함되어 전극과 전해 질 막의 접착성을 향상시킨다. 따라서, 본 발명은 애노드, 캐소드 전극 및 고분자 전해질 중 적어도 어느 하나가 폴리벤즈이미다졸계 고분자를 포함하며, 보다 바람직하게는 모두 폴리(2,5-벤즈이미다졸) 고분자를 사용한다. 따라서, 본 발명은 전극과 고분자 전해질 막 계면에서 발생될 수 있는 계면 저항을 감소시켜 전극과 고분자 전해질막을 서로 견고하게 부착하고 균일하게 접합할 수 있다.
그 밖에, 본 발명에서 상기 고분자 전해질막은 양성자-전도성 중합체 물질, 즉 이오노머(ionomer)로 이루어지며, 일반적으로 설폰산 그룹을 포함하는 테트라플루오로에틸렌과 플루오로비닐에테르 공중합체, 탈불소화된 황화 폴리에테르케톤, 아릴 케톤 또는 폴리벤즈이미다졸 등을 사용할 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
본 발명에서 사용되는 폴리(2,5-벤즈이미다졸)은 모노머로 3,4-디아미노벤조산을 탈수제와 혼합한 후 가열하여 중합하여 얻을 수 있다. 상기 탈수제는 P2O5와 CX3SO3H(X는 수소 또는 F) 등을 포함하는 용액이 바람직하게 사용될 수 있다. 3,4-디아미노벤조산은 탈수제와 혼합하기 전에 염기 또는 산과 반응시켜 정제하여 사용하는 것이 바람직하다.
상기 촉매형성용 조성물에서 폴리(2,5-벤즈이미다졸) 고분자는 용해된 상태로 존재하지 않고 분산상태로 존재한다. 코팅공정은 분산액의 점성에 따라 스크린 프린팅법, 스프레이 코팅법 또는 닥터 블레이드를 이용한 코팅법 등이 사용될 수 있으며, 이에 한정되는 것은 아니다.
본 발명에서 상기 소성 공정을 실시하기 전에 코팅된 전극을 200 내지 250도의 불활성 가스 분위기에서 건조하는 공정을 더 실시할 수 있다. 상기 소성공정은 특별히 한정되지는 않으나, 60 내지 200 ℃의 온도에서 실시하는 것이 바람직하며, 소성시간은 1시간 내지 4시간 인 것이 바람직하다.
상기 소성공정 후에는, 열간압연 공정이나 롤링법 등의 압착방법에 의하여 막/전극 어셈블리를 제조한다. 상기 공정을 통해 코팅막에 존재하는 폴리(2,5-벤즈이미다졸) 고분자는 겔화되어 전극을 고분자 막에 견고하게 부착시킬 수 있다.
한편, 연료 전지에서 캐소드 및 애노드 전극은 물질로 구별되는 것이 아니라, 그 역할로 구별되는 것으로서, 연료 전지용 전극은 수소 산화용 애노드 및 산소의 환원용 캐소드로 구별된다. 따라서, 본 발명의 연료 전지용 전극은 캐소드 및 애노드 전극의 적어도 어느 하나에 사용될 수 있으며, 바람직하게는 모든 전극에 사용할 수 있다. 즉, 연료 전지에서 수소 또는 연료를 상기 애노드에 공급하고 산소를 상기 캐소드에 공급하여, 애노드와 캐소드의 전기화학 반응에 의하여 전기를 생성한다. 애노드에서 유기 연료의 산화 반응이 일어나고 캐소드에서 산소의 환원 반응이 일어나 두 전극간의 전압차를 발생시키게 된다.
도 1은 캐소드(10a), 애노드(10b), 및 고분자 전해질 막(15)을 포함하는 연료전지(1)의 작동상태를 나타낸 개략도이다. 도 1에서 보면, 캐소드(10a)와 애노드(10b) 전극 사이에는 고분자 전해질 막(15)이 위치하여 막/전극 어셈블리(20)가 구비된다.
본 발명은 상기의 시트상의 촉매층을 포함하는 전극을 사용하여, 고분자 전 해질 막(15)으로 고온형 고분자를 사용할 수 있다. 상기 고온형 고분자는 폴리벤즈이미다졸계 고분자로서 폴리(2,5-벤즈이미다졸) 고분자를 사용한다. 상기 고분자 전해질 막은 10 내지 200㎛의 두께를 갖는다.
이후, 본 발명은 상기 막/전극 어셈블리(20)를 가스 유로 채널과 냉각 채널이 형성된 세퍼레이터에 삽입하여 단위 전지를 제조하고, 이를 적층하여 스택을 제조한 후, 이를 두 개의 엔드 플레이트(end plate) 사이에 삽입하여 연료 전지를 제조할 수 있다. 연료 전지는 이 분야의 통상의 기술에 의하여 용이하게 제조될 수 있다.
이하 본 발명의 바람직한 실시예 및 비교예를 기재한다. 그러나 하기한 실시예는 본 발명의 바람직한 일 실시예일 뿐 본 발명이 하기한 실시예에 한정되는 것은 아니다.
(실시예 1: 막/전극 어셈블리 및 단위 전지의 제조)
백금이 담지된 탄소분말(Pt/C) 1.5 g, 폴리(2,5-벤즈이미다졸) 고분자 2 g 및 분산매로 NMP 15 g을 혼합하여 슬러리를 제조하였다. 상기 슬러리를 롤링 공정을 통해 압착 및 건조하여 시트상으로 촉매층을 제조하고, 이것을 폴리테트라플루오로에틸렌으로 발수처리된 탄소 페이퍼에 핫 프레싱(hot pressing)의 방법으로 접착하여 시트상의 촉매층을 갖는 연료전지용 전극을 제조하였다.
이어서, 상기 연료전지용 전극 2개를 각각 캐소드 및 애노드 전극으로 하여, 그 사이에 폴리(2,5-벤즈이미다졸) 고분자 전해질 막을 삽입하고 100 ℃의 온도에서 2시간 정도 소성한 후 열간압연하여 막/전극 어셈블리를 제조하였다.
상기 제조된 막/전극 어셈블리를 두장의 가스켓(gasket) 사이에 삽입한 후 일정형상의 기체 유로 채널과 냉각 채널이 형성된 2개의 세퍼레이터에 삽입한 후 구리 엔드(end) 플레이트 사이에서 압착하여 단위 전지를 제조하였다.
(비교예 1)
통상의 방법으로 카본분말 2g 및 폴리테트라플루오로에틸렌 용액(50%) 2.6g을 알코올 용매 중에서 혼합하여 미세 기공층 형성용 코팅 조성물을 제조하였다. 이 코팅 조성물을 폴리테트라플루오로에틸렌으로 발수처리한 탄소 페이퍼인 기체 확산층에 코팅하여 미세 기공층을 기체 확산층에 형성하였다.
이어서, 상기 미세 기공층에 촉매 슬러리를 코팅하여 연료 전지용 전극을 제조하였다. 상기 촉매 슬러리는 백금이 담지된 탄소 분말(Pt/C), 폴리테트라플루오로에틸렌 고분자 및 분산매로 이소프로판올을 혼합하여 제조하였다.
이어서, 상기 전극 두 개를 캐소드 및 애노드로 하여, 그 사이에 나피온 고분자 막을 놓고 열간압연하여 막/전극 어셈블리를 제조하였다.
상기 제조된 막/전극 어셈블리를 두장의 가스켓(gasket) 사이에 삽입한 후, 일정 형상의 기체 유로 채널과 냉각 채널이 형성된 2개의 바이폴라 플레이트에 삽입한 후, 구리 엔드 플레이트 사이에서 압착하여 단위 전지를 제조하였다.
(비교예 2)
전해질막으로 나피온을 사용하여 촉매를 슬러리 코팅한 것을 제외하고는, 상기 실시예 1과 동일한 방법으로 실시하였다.
(실험예)
상기 실시예 1에서 제조된 단위 전지(single cell)에 대한 I-V를 측정하였고, 그 결과를 도 2에 나타내었다. 단위 전지의 운전온도는 120 ℃이고 애노드는 CO 200ppm의 수소, 캐소드는 공기(air)를 주입하며 측정하였다.
도 2의 결과에서 보면, 본 발명의 전극은 고온형의 폴리벤즈이미다졸계 고분자를 포함하여도 시트상으로 형성되어 있기 때문에 I-V 결과가 우수함을 알 수 있다.
본 발명에 따르면 전극의 촉매층을 시트상으로 형성하여 고온형의 폴리벤즈이미다졸계 고분자에 적용가능하고, 전극과 고분자 전해질 막사이의 접착성을 향상시켜 연료전지의 운전효율을 증진시킬 수 있다.

Claims (14)

  1. 서로 대향하여 위치한 애노드 및 캐소드 전극; 및 상기 애노드와 캐소드 전극 사이에 위치한 고분자 전해질막을 포함하고, 상기 애노드 및 캐소드 전극 중 적어도 어느 하나는 전극기재 및 상기 전극기재에 형성된 시트상의 촉매층을 포함하는 연료전지용 막/전극 어셈블리.
  2. 제 1항에 있어서, 상기 시트상의 촉매층의 두께는 10 내지 100 ㎛인 연료전지용 막/전극 어셈블리.
  3. 제 1항에 있어서, 상기 촉매층은 백금, 루테늄, 오스뮴, 백금-루테늄 합금, 백금-오스뮴 합금, 백금-팔라듐 합금 및 백금-M 합금(여기서, M은 Ga, Ti, V, Cr, Mn, Fe, Co, Ni, Cu 및 Zn로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상의 전이금속임)로 이루어진 군으로부터 선택되는 촉매를 포함하는 것인 연료전지용 막/전극 어셈블리.
  4. 제 1항에 있어서, 상기 애노드 전극, 캐소드 전극 및 고분자 전해질막 중에서 적어도 어느 하나는 폴리(2,5-벤즈이미다졸) 고분자를 포함하는 것인 연료전지용 막/전극 어셈블리.
  5. 제 1항에 있어서, 상기 전극기재는 도전성 기재의 기체확산층이며, 폴리테트라플루오로에틸렌으로 발수처리된 탄소페이퍼 또는 탄소천을 포함하는 것인 연료전지용 막/전극 어셈블리.
  6. 금속촉매, 바인더 및 용매를 혼합하여 촉매형성용 코팅 조성물을 제조하고,
    상기 촉매형성용 코팅조성물을 압착하여 촉매층을 시트상으로 제조하고,
    상기 시트상의 촉매층을 전극기재에 접착하여 전극을 제조하고,
    상기 전극을 애노드 전극 및 캐소드 전극으로 하고, 그 사이에 고분자 전해질막을 위치시키고 접합하는 단계
    를 포함하는 연료전지용 막/전극 어셈블리의 제조방법.
  7. 제 6항에 있어서, 상기 시트상의 촉매층의 두께는 10 내지 100 ㎛인 연료전지용 막/전극 어셈블리의 제조방법.
  8. 제 6항에 있어서, 상기 금속촉매는 백금, 루테늄, 오스뮴, 백금-루테늄 합금, 백금-오스뮴 합금, 백금-팔라듐 합금 및 백금-M 합금(여기서, M은 Ga, Ti, V, Cr, Mn, Fe, Co, Ni, Cu 및 Zn로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상의 전이금속임)로 이루어진 군으로부터 선택되는 연료전지용 막/전극 어셈블리의 제조방법.
  9. 제 6항에 있어서, 상기 바인더 및 고분자 전해질 막 중 적어도 어느 하나는 폴리(2,5-벤즈이미다졸) 고분자를 포함하는 연료전지용 막/전극 어셈블리의 제조방법.
  10. 제 6항에 있어서, 상기 전극기재는 도전성 기재의 기체확산층이며, 폴리테트라플루오로에틸렌으로 발수처리된 탄소페이퍼 또는 탄소천을 포함하는 것인 연료전지용 막/전극 어셈블리의 제조방법.
  11. 제 6항에 있어서, 상기 용매는 알코올, N-메틸피롤리돈 및 아세톤으로 이루어진 군으로부터 선택되는 것인 연료전지용 막/전극 어셈블리의 제조방법.
  12. 제 6항에 있어서, 상기 접착은 전극기재와 촉매층을 열간압연 또는 촉매층과 전극 기재의 적어도 어느 하나의 표면에 이오노머 용액을 처리하는 방법으로 이루어지는 것인 연료전지용 막/전극 어셈블리의 제조방법.
  13. 제 1항 내지 제 5항 중 어느 하나의 항에 따른 막/전극 어셈블리를 포함하는 연료전지.
  14. 제 6항 내지 제 12항 중 어느 하나의 항에 따라 제조된 막/전극 어셈블리를 포함하는 연료전지.
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