KR20060014785A - 고체 고분자 전해질형 연료전지의 금속 분리판 및 그제조방법 - Google Patents

고체 고분자 전해질형 연료전지의 금속 분리판 및 그제조방법 Download PDF

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KR20060014785A
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Abstract

본 발명은 고체 고분자 전해질형 연료전지(PEFC ; Polymer Electrolyte Fuel Cell 또는 PEMFC ; Proton Exchange Membrane Fuel Cell)의 금속 분리판(separator)에 관한 것이다.
본 발명은, 반응가스를 공급하기 위한 가스유로를 구비하는 고체 고분자 전해질형 연료전지의 금속 분리판에 있어서, 내식성과 함께 전기전도성이 요구되는 상기 가스유로의 산에 해당하는 부분에는 귀금속을 코팅하고, 내식성만 요구되는 상기 가스유로의 골에 해당하는 부분에는 고분자수지 또는 세라믹을 코팅하는 것을 특징으로 한다.
따라서, 귀금속의 표면처리량을 낮추어 제조원가를 절감할 수 있는 효과가 있다.
연료전지, 고분자, 전해질, 분리판, 금속, 귀금속

Description

고체 고분자 전해질형 연료전지의 금속 분리판 및 그 제조방법{METAL SEPARATOR FOR PROTON EXCHANGE MEMBRANE FUEL CELL AND METHOD FOR MANUFACTURING THE SAME}
도 1은 통상적인 고체 고분자 전해질형 연료전지의 구성도,
도 2는 종래의 고체 고분자 전해질형 연료전지의 분리판에 대한 정면도,
도 3은 종래의 금속 분리판에 기체확산층이 적층되어진 상태에 대한 정면도,
도 4는 종래의 금속 분리판의 요부에 대한 상세도,
도 5는 본 발명의 바람직한 실시예에 따른 금속 분리판의 제조방법을 순차적으로 보여주는 개략도,
도 6은 본 발명의 바람직한 실시예에 따라 제조된 금속 분리판에 대한 정면도,
도 7은 본 발명에 따른 금속 분리판에 대한 부식율 시험결과에 대한 그래프,
도 8은 본 발명에 따른 금속 분리판에 대한 기타 성능 시험결과에 대한 그래프이다.
<도면의 주요부분에 대한 부호의 설명>
20, 20a : 체결판 30, 30a : 전기집전체
40, 40a : 분리판 40-1 : 알루미늄판
40-2 : 1차 니켈도금층 40-3 : PTFE코팅층
40-4 : 2차 니켈도금층 40-5 : 금도금층
42 : 가스입구 44 : 가스유로
44a : 골 44b : 산
46 : 가스출구 48 : 가이드홀
50, 50a : 가스켓 60, 60a : 기체확산층
70 : 막전극접합체
본 발명은 고체 고분자 전해질형 연료전지(PEFC ; Polymer Electrolyte Fuel Cell 또는 PEMFC ; Proton Exchange Membrane Fuel Cell)의 금속 분리판(separator)에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는 내식성과 함께 전기전도성이 요구되는 부분에만 귀금속 코팅을 하고, 그외의 내식성만이 요구되는 부분에는 고분자수지를 코팅함으로써 종래 전면에 귀금속 코팅함에 따른 제조원가의 상승문제를 해결할 수 있는 고체 고분자 전해질형 연료전지의 금속 분리판에 관한 것이다.
일반적으로, 연료전지(fuel cell)는 전기화학적 반응에 의해서 연료 및 산화제가 가지고 있는 화학에너지를 직접 전기에너지로 변환하여 전기를 생성하는 일종의 발전장치로서, 반응후 생성되는 물질이 공해물질이 아니고, 기존의 내연기관에 비하여 에너지효율이 높으며, 초소형 규모에서 대규모 발전시스템까지 그 적용이 가능하다.
그리고, 크기 및 단위전지를 적층하는 정도에 따라 다양한 용량으로 제작이 가능하며, 이동용 전원 및 전력 수요지내에 설치가 용이하여 전력계통의 운영측면에서도 많은 비용을 절감할 수 있다.
이러한 연료전지는 전해질의 종류에 따라서 인산형(PAFC ; Phosphoric Acid Fuel Cell), 용융탄산염형(MCFC ; Molten Carbonate Fuel Cell), 고체산화물형(SOFC ; Solid Oxide Fuel Cell), 고체 고분자 전해질형(PEFC ; Polymer Electrolyte Fuel Cell 또는 PEMFC ; Proton Exchange Membrane Fuel Cell) 등으로 분류되며, 그 작동온도는 고체산화물형이 약 1,000℃, 용융탄산염형이 약 650℃, 인산형이 약 200℃, 고체 고분자 전해질형이 약 80℃ 전후이다.
이 가운데, 고체 고분자 전해질형 연료전지는 수소이온교환 특성을 갖는 고분자막을 전해질로 사용하는 연료전지로서, 수소(H2)를 함유하는 연료가스와 산소(O2)를 함유하는 산화가스의 전기화학적 반응을 통해 전기를 생성한다.
이러한 고체 고분자 전해질형 연료전지는 전해질이 고분자막이므로 전해액 누출의 염려가 없고, 충격흡수가 가능하며, 작동온도가 50~80℃로 매우 낮으므로 별도의 예열기가 필요하지 않고, 에너지밀도 및 효율이 높으며, 출력을 기민하게 변경할 수 있어 신속한 기동 및 정지가 용이하고, 소형 및 경량으로 만들 수 있어, 이동용 전원, 자동차용 전원, 가정용 열병합발전설비 등의 다양한 분야에 그 적용이 기대되고 있다.
여기서, 도 1에 고체 고분자 전해질형 연료전지에 대한 구성도를 나타낸다.
그 구성은 고분자 전해질막과 그 양쪽면에 각각 형성되는 백금촉매 전극으로 이루어진 막전극접합체(MEA ; Membrane and Electrode Assembly)(70)와, 막전극접합체(70) 양쪽면의 전극에 각각 접합되어 반응에 사용되는 가스를 전극에 전달하는 한쌍의 기체확산층(gas diffusion layer)(60, 60a) 및 각각의 기체확산층(60, 60a)의 바깥쪽면에 밀착 결합되어 반응가스를 공급하는 한쌍의 도전성 분리판(separator)(40, 40a)을 포함한다.
이상의 막전극접합체(70), 기체확산층(60, 60a) 및 분리판(40, 40a)으로 단위전지(cell)가 구성되며, 단위전지가 복수개 적층되어 스택(stack)을 이루게 되는데, 스택의 적층구조 외측에는 양쪽으로 한쌍의 전기집전체(current collector)(30, 30a)와 체결판(end plate)(20, 20a)이 결합된다.
기체확산층(60, 60a)은 전극과 분리판(40, 40a) 사이에서 전기적 연결의 역할도 수행하며, 이때 적절한 압력하에서 수축되어 접촉저항이 최소화되도록 한다.
전기집전체(30, 30a)는 막전극접합체(70)에서 발생된 전기를 외부부하와 연결되어 방전하는 역할을 한다.
체결판(20, 20a)은 연료전지 스택에 체결압력을 가하기 위해 사용되며, 균일한 압력을 제공할 수 있도록 일정 두께 이상의 것이 사용된다.
덧붙여, 막전극접합체(70)와 분리판(40, 40a)의 사이에는 반응가스의 누설을 방지하기 위한 가스켓(gasket)(50, 50a)이 구비된다.
한편, 도 2에 전술한 분리판에 대한 정면도를 나타낸다.
분리판(40, 40a)은 막전극접합체(70)의 전극으로 반응가스를 이동시키기 위해 기체확산층(60, 60a)과 결합되는 표면에 다수개의 가스유로(channel)(44)가 나란이 형성되며, 가스입구(42)를 통해 유입되는 반응가스는 가스유로(44)를 통해 흐른 다음 가스출구(46)를 통해 배출되게 된다.
그리고, 분리판(40, 40a)에는 단위전지를 적층하여 스택으로 제조시 가스유로(44) 등의 위치가 일치되도록 맞추는데 사용되는 기준구멍인 가이드홀(48)이 다수개 형성되어 있다.
이러한 분리판(40, 40a)은 반응가스인 수소가스와 산소가스가 서로 섞이지 않도록 차단함과 아울러, 막전극접합체(70)를 전기적으로 연결하고, 막전극접합체(70)를 지지하여 연료전지의 형태가 유지되도록 하는 기능을 한다.
따라서, 두 가스가 혼합되지 않을 만큼의 치밀한 구조를 지녀야 하며, 전도체의 역할을 위해 전기전도성이 우수하여야 하고, 지지체의 역할을 위해 충분한 기계적 강도를 갖어야 한다.
이러한 분리판(40, 40a)의 소재로는 전기전도성과 화학안정성이 우수한 흑연(graphite)이 주로 이용되고 있으며, 통상 기계가공을 통해 제작되고 있다.
즉, 다공성 흑연을 열경화성수지인 페놀수지에 함침하여 기공을 막아 판상 형태로 만든 다음, 가스유로(44) 등을 CNC 가공하여 제조하고 있다.
그러나, 흑연은 소재가 매우 고가이고, 물리적 특성상 기계적 강도가 낮으며, 함침기술 축적의 미흡으로 가스침투성이 높고, 가스유로(44)의 가공이 난이하며, 제조공정이 복잡할 뿐만 아니라 내부에 기공이 많아 그 제조 및 연료전지로의 사용시 깨지기 쉽다는 단점이 있다.
그리고, 내부 기공으로 인해 반응가스의 혼합을 차단하기 위해서는 일정 이상의 두께가 요구되고, 기공을 막기 위해 페놀수지와 같은 고분자물질이 첨가되므로, 결국 무게와 부피가 증가되게 되어 단위 무게당 또는 단위 부피당 효율과 출력이 낮다는 단점이 있다.
이와 같이, 흑연은 높은 재료원가 및 제조공정 비용, 높은 가스침투성, 취급의 난이성 등으로 인하여 연료전지의 성능을 향상시키는데 한계를 지니고 있다.
특히, 자동차용 연료전지의 경우에는 일반 전력공급용에 비해 내충격성, 안전성, 경량화 및 경제성 등이 요구되므로, 이 점을 감안하면 더더욱 그 사용이 제한되게 된다.
이러한 흑연의 한계를 극복하고자 여러 방법들이 시도되었는데, 그 중 재질을 SUS, Fe계 등과 같은 금속으로 바꾸려는 시도들이 있었다.
금속의 경우에는 흑연에 비해 가공성이 우수하여 제조비용을 줄일 수 있으며, 기계적 강도가 충분하고, 높은 밀도로 인해 반응가스의 혼합을 막기 위해 요구되는 두께를 줄일 수 있으며, 결국 무게와 부피를 작게 할 수 있어 단위 무게당 또는 단위 부피당 효율과 출력을 향상시킬 수 있다.
그러나, 금속소재의 분리판(40, 40a)은 흑연에 비해 비용과 두께 등을 줄일 수 있는 반면, 내식성이 좋지 못하여 장시간 운전시 부식(corrosion)이 발생될 수 있는데, 이러한 부식현상의 발생에 따라 금속이온이 고분자 전해질막내로 침투하여 수소이온의 이동을 방해하게 됨으로써 연료전지의 성능을 저하시킬 우려가 있다.
즉, 고분자 전해질막에서의 이온전도도를 증가시키기 위해서 보통 반응가스는 물을 가습시킨 상태에서 분리판(40, 40a)의 가스유로(44)를 통해 공급되게 되므로, 이에 따라 가스유로(44)에는 반응가스와 물이 존재하고, 막전극접합체(70)의 전극에서는 산화와 환원반응이 활발히 일어나므로, 이러한 조건하에서 금속소재는 부식되어 금속이온이 녹아 나오게 되며 녹아 나온 금속이온은 고분자 전해질막의 활성점을 피독시켜 이온전도성을 점차적으로 감소시키는 요인으로 작용하게 된다.
따라서, 금속이온의 용출을 방지하고 내식성을 향상시키기 위해 금속의 표면에 내식성 및 고전도성의 금(Au)과 같은 귀금속을 박막형태로 도금(coating)하여 사용하고 있는데, 이에 따라 추가 비용이 발생되고 있다.
즉, 분리판(40, 40a)내의 가스유로(44)가 형성되어 있는 부분과 기체확산층(60, 60a)이 맞닿는 부분, 즉 가스켓(50, 50a)이 밀착되는 부분을 제외한 모든 부분에 귀금속 코팅이 이루어져야 하므로, 과량의 귀금속이 소모되어 기존의 흑연소재에 비해 단가를 크게 감소시키지 못하는 문제점이 있다.
본 발명은 상기와 같은 제반 문제점을 해결하기 위하여 창안된 것으로서, 귀금속의 표면처리량을 낮추어 제조원가를 절감할 수 있는 고체 고분자 전해질형 연료전지의 금속 분리판 및 그 제조방법을 제공하는데 그 목적이 있다.
상술한 목적을 달성하기 위한 본 발명은, 반응가스를 공급하기 위한 가스유로를 구비하는 고체 고분자 전해질형 연료전지의 금속 분리판에 있어서, 내식성과 함께 전기전도성이 요구되는 상기 가스유로의 산에 해당하는 부분에는 귀금속을 코 팅하고, 내식성만 요구되는 상기 가스유로의 골에 해당하는 부분에는 고분자수지 또는 세라믹을 코팅하는 것을 특징으로 하는 고체 고분자 전해질형 연료전지의 금속 분리판을 제공한다.
또한, 상술한 다른 목적을 달성하기 위한 본 발명은, 반응가스를 공급하기 위한 가스유로를 구비하는 고체 고분자 전해질형 연료전지의 금속 분리판 제조방법에 있어서, 상기 가스유로가 형성된 금속 모재상의 전면에 고분자수지를 코팅하는 제 1 단계와, 상기 가스유로의 산에 해당하는 전도성영역에 대하여 코팅된 상기 고분자수지를 절삭가공하는 제 2 단계와, 절삭가공된 상기 전도성영역에 귀금속을 코팅하는 제 3 단계를 포함하는 고체 고분자 전해질형 연료전지의 금속 분리판 제조방법을 제공한다.
본 발명의 상기 목적과 여러가지 장점은 이 기술분야에 숙련된 사람들에 의해 첨부된 도면을 참조하여 아래에 기술되는 발명의 바람직한 실시예로부터 더욱 명확하게 될 것이다.
이하, 첨부된 도면을 참조로 본 발명의 바람직한 실시예를 상세히 설명하기로 한다.
도 3은 고체 고분자 전해질형 연료전지에서 금속 분리판에 기체확산층이 적층되어진 상태를 보여주는 정면도이고, 도 4는 금속 분리판의 요부에 대한 상세도이다.
기체확산층(60, 60a)과 결합되는 금속 분리판(40, 40a)의 부분은 반응이 일 어나는 반응영역을 이루며, 반응영역의 외곽에는 비반응영역이 형성되는데, 비반응영역에는 가스켓(50, 50a)이 밀착 결합된다.
반응영역은 가스유로(44)를 전체적으로 덮으며, 가스유로(44)는 함몰된 골(44a)과 이 골(44a)의 양측으로 돌출 형성되는 산(44b)으로 구성된다.
한편, 막전극접합체(70)에서 생성된 전기는 기체확산층(60, 60a)을 통과하여 기체확산층(60, 60a)과 맞닿아 있는 가스유로(44)의 산(44b) 부분을 통해 금속 분리판(40, 40a)으로 전달된 다음, 전기집전체(30, 30a)로 전달되어 방전이 이루어지게 된다.
따라서, 금속 분리판(40, 40a)에서 내식성과 함께 전기전도성이 요구되는 부분은 가스유로(44)의 산(44b)에 해당하며, 이 부분을 개념상 전도성영역(ECA ; Electrical Conductive Area)으로 한다.
그리고, 가스유로(44)의 골(44a) 부분은 내식성만 요구되고 전기전도성은 요구되지 않으므로, 이 부분을 개념상 비전도성영역(ENCA ; Electrical Non-Conductive Area)으로 한다.
이에, 본 발명에 따르면, 가스유로(44)의 산(44b) 부분인 전도성영역(ECA)에만 내식성 및 전기전도성을 갖는 귀금속을 코팅하고, 가스유로(44)의 골(44a) 부분인 비전도성영역(ENCA)에는 전기전도성은 없고 내식성만 있는 고분자수지를 코팅하게 된다.
이로써, 골(44a)에 해당하는 부분만큼의 귀금속 사용량을 절감하여 제조원가를 낮출 수 있게 되는 것이다.
이하, 본 발명의 일 실시예를 통해 본 발명을 보다 상세히 설명하기로 한다.
도 5는 본 발명의 바람직한 실시예에 따른 금속 분리판의 제조방법을 순차적으로 보여주는 개략도이다.
본 실시예의 금속 분리판(40, 40a)은 모재로 알루미늄(Al)을 이용하며, 전도성영역(ECA)에는 귀금속으로 금(Au)을 코팅하고, 비전도성영역(ENCA)에는 고분자수지로 PTFE(Poly Tetra Fluor Ethylene)를 코팅하게 된다.
그 제조는 가스유로(44)가 형성된 두께 3㎜ 정도의 알루미늄판(40-1)상의 전면에 PTFE(40-3)를 코팅하기 전에 향상된 코팅 밀착력이 제공되도록 하기 위해 우선 중간층으로 니켈(Ni)(40-2)을 1차 도금한다.
1차 니켈(40-2) 도금된 금속 분리판(40, 40a)에 PTFE(40-3)를 스프레이(spray)방법으로 도포하고, 약 250℃ 정도에서 경화시켜 코팅층을 형성한다.
PTFE(40-3)가 코팅된 금속 분리판(40, 40a)은 전도성영역(ECA)과 비전도성영역(ENCA)이 모두 PTFE(40-3)로 표면처리되어 있으므로, 전도성영역(ECA)의 PTFE코팅층(40-3)을 절삭가공하여 1차 도금된 니켈도금층(40-2)이 나타나도록 한다.
그 후, 절삭가공된 전도성영역(ECA) 부분에 금을 도금하기 위하여 우선 중간층으로 니켈(40-4)을 2차 도금한다.
다음으로, 2차 니켈(40-4) 도금된 전도성영역(ECA) 부분에 금(40-5)을 도금한다.
이로써, 도 6에 나타낸 바와 같은 Au-PTFE/Al 분리판(40, 40a)을 제작하게 된다.
물론, 반응영역 외측의 비반응영역에는 내식성이 요구되지 않으므로 PTFE(40-3)를 코팅할 필요가 없으나 성능향상 및 제조상의 용이성을 위해 이상과 같이 코팅을 실시할 수도 있다.
이상과 같이 제조된 금속 분리판(40, 40a)은 전면이 아닌 전도성영역(ECA)에만 귀금속을 코팅하므로 고가인 귀금속의 사용량을 현저히 감소시킬 수 있다.
즉, 반응면적이 25㎠인 가로 7㎝, 세로 7㎝ 금속 분리판(40, 40a)의 경우, 전체표면적 94.97㎠에서 전도성영역(ECA) 면적은 16.71㎠이고, 비전도영역(ECNA) 면적은 37.35㎠이므로, 귀금속 도금면적을 94.97㎠에서 16.71㎠로 1/6 이하로 감소시킬 수 있게 되고, 따라서 그 제조단가도 1/6 이하로 줄일 수 있게 된다.
참고로, 본 발명에 따른 Au-PTFE/Al 분리판(40, 40a)의 제조단가는 약 $100/kW 정도로 $3,000/kW 정도하는 종래의 흑연에 비해 매우 낮음을 밝힌다.
도 7은 본 발명에 따른 금속 분리판에 대한 부식율 시험결과에 대한 그래프이다.
이것은 본 발명의 Au-PTFE/Al 분리판(40, 40a)과 표면처리하지 않은 알루미늄을 부식시험한 결과로서, 부식시험은 2M H2SO4에 2ppm의 HF를 첨가하여 70℃에서 실시하였다.
그 결과를 참조하면, 본 발명에 따른 Au-PTFE/Al 분리판(40, 40a)은 미국 에너지성(DOE ; Department of Energy)에서 발표한 2010년 목표치인 분리판 부식율(Icorr) 16μA/㎠ 이하보다 우수한 1.38μA/㎠를 나타내었다.
도 8은 본 발명에 따른 금속 분리판에 대한 기타 성능 시험결과에 대한 그래프이다.
이를 참조하면, 본 발명에 따른 Au-PTFE/Al 분리판(40, 40a)은 작동온도 70℃, 0.6V 조건에서 전력밀도(power density) 0.421W/㎠의 우수한 결과를 나타내었다.
덧붙여, 비전도성영역(ENCA)에 사용되는 고분자수지로는 비전도성 및 전도성 모두가 무방하게 사용될 수 있으며, 고분자수지를 대체하여 비전도성 및 전도성의 세라믹이 사용될 수도 있을 것이다.
그리고, 모재로 경량인 알루미늄뿐만 아니라 전도성금속인 Cu, Ni, Ti, SUS 등이 모두 이용될 수 있을 것이다.
따라서, 사용조건에 따라 모재와 코팅소재를 선택적으로 이용함에 따라 제조원가를 더욱 절감하고 금속 분리판(40, 40a)의 특성을 적절히 조절할 수도 있다.
이상, 상기 내용은 본 발명의 바람직한 일 실시예를 단지 예시한 것으로 본 발명의 당업자는 본 발명의 요지를 변경시킴이 없이 본 발명에 대한 수정과 변경을 가할 수 있음을 인지해야 한다.
본 발명에 따르면, 귀금속의 표면처리량을 낮추어 제조원가를 절감할 수 있는 효과가 달성될 수 있다.

Claims (6)

  1. 반응가스를 공급하기 위한 가스유로를 구비하는 고체 고분자 전해질형 연료전지의 금속 분리판에 있어서,
    내식성과 함께 전기전도성이 요구되는 상기 가스유로의 산에 해당하는 부분에는 귀금속을 코팅하고,
    내식성만 요구되는 상기 가스유로의 골에 해당하는 부분에는 고분자수지 또는 세라믹을 코팅하는 것을 특징으로 하는 고체 고분자 전해질형 연료전지의 금속 분리판.
  2. 반응가스를 공급하기 위한 가스유로를 구비하는 고체 고분자 전해질형 연료전지의 금속 분리판에 있어서,
    내식성과 함께 전기전도성이 요구되는 상기 가스유로의 산에 해당하는 전도성영역 부분에는 귀금속을 코팅하고,
    내식성만 요구되는 상기 전도성영역 이외의 영역에는 고분자수지 또는 세라믹을 코팅하는 것을 특징으로 하는 고체 고분자 전해질형 연료전지의 금속 분리판.
  3. 제 1 항 또는 제 2 항에 있어서,
    상기 고분자수지 또는 세라믹은 전도성 또는 비전도성인 것을 특징으로 하는 고체 고분자 전해질형 연료전지의 금속 분리판.
  4. 제 1 항 또는 제 2 항에 있어서,
    상기 고분자수지는 PTFE(Poly Tetra Fluor Ethylene)인 것을 특징으로 하는 고체 고분자 전해질형 연료전지의 금속 분리판.
  5. 반응가스를 공급하기 위한 가스유로를 구비하는 고체 고분자 전해질형 연료전지의 금속 분리판 제조방법에 있어서,
    상기 가스유로가 형성된 금속 모재상의 전면에 고분자수지를 코팅하는 제 1 단계와,
    상기 가스유로의 산에 해당하는 전도성영역에 대하여 코팅된 상기 고분자수지를 절삭가공하는 제 2 단계와,
    절삭가공된 상기 전도성영역에 귀금속을 코팅하는 제 3 단계를 포함하는 고체 고분자 전해질형 연료전지의 금속 분리판 제조방법.
  6. 제 5 항에 있어서,
    상기 제 1 단계와 제 3 단계전에,
    코팅 밀착력 향상을 위해 코팅될 영역에 미리 중간층을 코팅하는 단계를 더 포함하는 고체 고분자 전해질형 연료전지의 금속 분리판 제조방법.
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KR101271900B1 (ko) * 2011-07-01 2013-06-05 현대하이스코 주식회사 생산성 및 성능이 우수한 연료전지용 금속 분리판

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