KR20060001320A - 연료전지의 촉매층 형성용 조성물 및 이를 이용한전극막접합체 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 필름층이 형성된 금속 촉매 분말, 상기 금속 촉매 분말을 포함하는 연료전지의 촉매층 형성용 조성물 및 상기 촉매층 형성용 조성물을 이용한 전극막접합체(Membrane Electrode Assembly)에 관한 것으로, 금속 촉매 분말에 이온전도성 바인더 물질을 코팅한 필름층이 형성된 금속 촉매 분말 자체 또는 필름층이 형성된 금속 촉매 분말을 용매에 분산하여 형성된 연료전지의 촉매층 형성용 조성물은 전극 구조 내에서 이온전도성 바인더 물질의 분포 및 분산도를 최적화하고 촉매층 내의 기공을 최대한 유지함으로써 연료가스의 흐름을 원활하게 하여 연료전지의 성능을 매우 향상시킬 수 있다.
연료전지, 촉매층, 금속 촉매, 바인더

Description

연료전지의 촉매층 형성용 조성물 및 이를 이용한 전극막접합체{Catalyst Layer Forming Composition of Fuel Cell and Membrane Electrode Assembly Using Said Composition}
도 1은 본 발명에 따라 제조된 MEA의 촉매층 구조에 관한 것으로, 앞부분의 구조는 기존의 촉매층 구조이고, 뒤부분의 구조는 본 발명에 따른 촉매층 구조를 나타내고,
1. 전해질막(electrolyte membrane)
2. Pt/C 촉매 분말(Pt/C catalyst particles)
3. 나피온(Nafion) 바인더 코팅층(Nafion binder coating layer)
도 2는 본 발명에 따라 제조된 금속 촉매 분말에 나피온을 코팅하여 필름층을 형성시킨 금속 촉매 분말의 SEM 사진(a)와 나피온 바인더의 분포를 나타내는 사진(b)이고,
도 3은 본 발명의 실시예 및 비교예에 의해 제조된 MEA의 성능을 비교한 것이다.
본 발명은 고체고분자 연료전지(Polymer Electrolyte Membrane Fuel Cell, 이하 PEMFC) 및 직접메탄올 연료전지(Direct Methanol Fuel Cell, 이하 DMFC)의 부품인 전극막접합체(Membrane Electrode Assembly, MEA)를 제조할 때 이용되는 연료전지의 촉매층 형성용 조성물에 관한 것이다.
연료전지는 수소와 산소의 전기 화학적인 반응을 이용하여 전기를 얻는 전기 발전장치로, 작동 원리는 기본적으로 수소와 산소가 연료전지의 음극 및 양극의 서로 다른 장소에서 반쪽 반응이 진행되고 전류가 생성되며 반응종들이 최종적으로 물이 되는 과정을 거친다. 연료전지의 구조는 음극(연료극), 양극(산소극), 그리고 전해질막으로 구성되어 있고 수소가 음극에서 산화반응에 의해 전자를 방출하고 이 전자들이 외부회로를 통하여 양극 쪽으로 이동함으로써 산소 환원반응을 위해 쓰이며 이때 전해질층을 통하여 프로톤 또한 양극 쪽으로 이동하여 산소이온과 결합하여 물이 생성된다. 물 이외에 부수적으로 열도 발생하게 되는데, 발전시 반응열까지 회수하면 총 효율 80% 이상의 고효율 발전이 가능하며, 최종적으로 물이 생성되기 때문에 공해물질을 배출하지 않는 장점을 가지고 있다.
이러한 연료전지의 구성부품 중 MEA는 수소와 산소의 전기화학적 반응이 일어나는 장소로써 양극과 음극 그리고 프로톤 전도성막으로 구성되어 있다. 음극에서는 수소의 산화반응에 의해 전자가 생성되고 양극에서는 산소의 환원반응이 일어나는데, MEA는 이러한 음극과 양극의 전극 촉매층이 전도성막으로 코팅되어 있는 형태를 이루고 전극 촉매층을 이루고 있는 물질은 백금(Pt)이나 백금-루테늄(Pt- Ru) 등의 촉매물질이 카본 담체에 담지되어 있는 형태이다. 전극 구조 내에서의 백금 촉매 입자는 음극의 경우 연료가스인 수소가 반응하여 전자를 생성하고 프로톤으로 바뀌는 반응이 일어나는 장소이며 이때 생성된 전자는 탄소 골격구조를 따라 이동하여 외부회로로 통하게 되고 프로톤은 주변에 코팅되어 있는 프로톤 전도성 바인더를 통해 전해질막으로 이동하게 된다.
따라서, 전지 성능에 영향을 미치는 단계를 세분하여 다음과 같다.
1. 수소 또는 연료가스가 촉매 활성점까지 이동하여 도달하는 단계,
2. 수소 분자가 촉매 표면에서 산화반응에 의해 분해되어 전자와 프로톤을 생성하는 단계,
3. 생성된 전자와 프로톤이 이동하는 단계로 나누어질 수 있다.
상기 제 1단계에서 수소 가스가 촉매 활성점까지 원활하게 이동하기 위해서는 전극 구조 내의 미세기공이 잘 형성되어져 있는지가 관련되고, 상기 제 2단계 즉 수소의 분해반응단계에서는 촉매물질의 활성도(activity)와 관련되며, 상기 제 3단계에서는 생성된 전자 및 프로톤의 이동이 전기전도성 카본의 특성 및 프로톤 전도성 폴리머 바인더의 특성과 관련된다.
MEA를 제조하는 기존의 방법으로는 촉매 물질과 프로톤 전도성 바인더(binder) 물질, 그리고 물 또는 알코올 계열의 용매(solvent)를 혼합하여 촉매용액 현탁액을 제조하고 이를 카본천(carbon cloth)이나 카본 페이퍼(carbon paper)에 코팅한 다음, 건조하고 프로톤 전도성 전해질막에 열융착하여 전이시키는 방법이 있다. 이러한 방법은 간접코팅법에 해당하며, 카본천이나 카본 페이퍼 등 의 위에 촉매용액을 코팅하는 방법으로 스크린 프린팅 방법이나 스프레이 방법(spray coating method) 등을 사용할 수 있다.
또한, 다른 방법으로, 촉매 물질과 프로톤 전도성 바인더(binder) 물질, 그리고 물 또는 알코올 계열의 용매(solvent)를 혼합하여 제조된 촉매 용액 또는 촉매 페이스트(paste)를 스크린 프린팅 방법이나 스프레이 방법 등으로 전해질막의 표면에 직접 코팅하는 방식이 있고, 이러한 방식은 간단하고 전지 성능이 우수한 특성이 있으나 전해질막의 스웰링(swelling) 현상으로 인해 코팅 공정이 까다로운 단점이 있다.
종래의 코팅방법들은 나피온 바인더, 촉매분말 그리고 용매로 구성된 촉매 현탁액을 코팅하여 건조함에 따라 나피온 바인더가 기공구조를 메우고 쌓이므로 전극층에서의 나피온 바인더의 수직 분포가 균일하지 않게 되며 바인더와 접촉하지 못한 부분에서는 촉매 반응에 기여하지 못하는 촉매 입자가 상당수 존재하게 된다. 이렇게 되면, 촉매층과 전해질막의 계면 부분으로 갈수록 기공이 메워져 연료가스의 원활한 공급이 불가능하고 계면에서 먼 부분은 나피온 바인더와 접촉된 촉매 입자의 비율이 거리에 따라 감소하는 현상이 생기게 되어 연료전지의 성능이 저하되는 문제를 야기하게 된다.
본 발명자들은 고체고분자 연료전지(Polymer Electrolyte Membrane Fuel Cell, 이하 PEMFC) 또는 직접메탄올 연료전지(Direct Methanol Fuel Cell, 이하 DMFC)의 성능을 향상시키기 위해 반응물로 사용되는 연료가스와 생성되는 프로톤, 그리고 전자의 이동이 원활하게 일어날 수 있는 전극 구조에 관한 연구를 계속하던 중, 금속 촉매 분말에 미리 이온전도성 바인더 물질을 코팅하여 필름층을 형성한 후, 필름층이 형성된 금속 촉매 분말 자체 또는 이를 용매에 분산하여 제조된 연료전지의 촉매층 형성용 조성물을 개발함으로써 본 발명을 완성하게 되었다.
따라서, 본 발명은 새로운 연료전지의 촉매층 형성용 조성물을 개발하여 촉매 이용율을 향상하고 전극 구조내의 기공을 최대한 유지하여 연료가스가 촉매의 활성부까지 원활히 공급될 수 있는 통로를 형성하여 전극성능을 향상시키고자 하는데 그 목적이 있다.
상기 목적을 달성하기 위하여, 본 발명은 금속 촉매 분말 100 중량%에 대하여 이온전도성 바인더 물질 5-50 중량%를 코팅한 필름층이 형성된 금속 촉매 분말을 제공한다.
또한, 본 발명은 상기 금속 촉매 분말 자체만으로 구성되거나 상기 금속 촉매 분말 1-30 중량%를 용매 70-90 중량%에 분산하여 형성된 연료전지의 촉매층 형성용 조성물을 제공한다.
상기 금속 촉매로 이용되는 것은 백금 또는 백금-루테늄의 합금이 바람직하며, 그외에도 백금-니켈(Pt-Ni/C), 백금-코발트(Pt-Co/C), 백금-몰리부덴(Pt-Mo/C), 백금-철(Pt-Fe/C), 백금-주석((Pt-Sn/C) 등을 포함하는 백금계 이원 합금 또는 백금-루테늄-텅스텐(Pt-Ru-W/C), 백금-루테늄-몰리부덴(Pt-Ru-Mo/C), 백금-루테늄-니켈(Pt-Ru-Ni/C), 백금-루테늄-코발트(Pt-Ru-Co/C) 등을 포함하는 백금계 삼 원 합금도 사용가능하다.
상기 이온전도성 바인더 물질로 이용되는 것은 이온전도성을 가지고 있는 어떠한 폴리머 물질도 사용가능하며, 현재까지 가장 많이 사용되는 것은 나피온이다.
상기 이온전도성 바인더 물질은 10-30 중량%인 것이 가장 바람직하다. 상기 중량범위를 벗어나게 되면 전지의 성능이 감소하게 된다. 즉, 이온전도성 바인더 물질이 10 중량% 미만인 경우에는 전극 반응의 결과로써 생성되는 프로톤의 이동이 매개체가 되는 이온전도성 바인더의 양이 부족하며, 50 중량%를 초과하는 경우에는 너무 많은 이온전도성 바인더로 인해 금속 촉매 표면에 형성되는 필름층이 두꺼워져 반응물의 확산에 의한 이동 속도가 감소하게 되어 저항으로 작용할 수 있는 문제가 있다.
상기 코팅은 불활성 기체 가압 노즐을 이용한 스프레이 코팅에 의하여 실시된다. 이때, 불활성 기체로 이용가능한 것은 질소(N2), 헬륨(He), 네온(Ne) 또는 아르곤(Ar)이다.
또한, 본 발명은 상기 연료전지의 촉매층 형성용 조성물을 전극 지지체 상에 형성된 확산층 상부에 건식 또는 습식 코팅하여 촉매층을 형성함으로써 양극과 음극을 각각 제조하는 단계 및 상기 양극과 음극 사이에 전해질막을 개재하는 단계를 포함하는 연료전지용 전극막접합체의 제조방법을 제공한다.
또한, 상기 제조방법에 의해 제조된 연료전지용 전극막접합체를 제공한다.
또한, 상기 연료전지용 전극막접합체를 포함하는 연료전지를 제공한다.
상기 연료전지는 고체고분자 연료전지(PEMFC) 또는 직접 메탄올 연료전지(DMFC)인 것이 바람직하다.
이하, 본 발명을 상세하게 설명한다.
본 발명에서는 금속 촉매 분말에 미리 이온전도성 바인더 물질을 코팅하여 필름층을 형성한 나피온으로 미리 코팅된 금속 촉매 분말을 제조하고 상기 금속 촉매 분말 자체를 이용하여 또는 상기 금속 촉매 분말을 용매에 분산하여 연료전지의 촉매층 형성용 조성물을 제조한다.
먼저, 금속 촉매 분말, 이온전도성 바인더 물질 및 용매를 혼합하고 초음파 처리하여 분산시킨 후, 분산된 혼합용액을 스프레이 노즐을 이용하여 고온의 용기 안에서 분사하여 분말로 낙하하도록 한 다음 이를 회수하여 나피온으로 미리 코팅된 금속 촉매 분말을 얻는다. 이때 사용 가능한 용매로는 물, 이소프로필 알코올(isopropyl alcohol) 또는 메탄올(MeOH) 등을 사용하거나 이들의 혼합물을 사용할 수 있다.
이러한 방법으로 얻어진 나피온으로 미리 코팅된 금속 촉매 분말을 도 2에 도시한다. 도 2의 (a)는 금속 촉매 분말의 전자현미경 사진이며, (b)는 나피온 바인더의 분포를 알아보기 위해 불소(F) 원소 맵핑(mapping)을 수행한 결과를 나타낸다. 나피온 바인더는 불소 화합물이므로 불소를 다량 함유하고 있고 이들이 존재하는 위치를 알면 나피온 바인더의 분포를 알 수 있는 것이다. 도 2에서 금속 촉매 분말의 표면에 나피온 바인더가 균일하게 분포되어 있음을 확인할 수 있다.
상기와 같이 제조된 나피온으로 미리 코팅된 금속 촉매 분말 자체를 이용하 거나 또는 이를 다시 물이나 알코올 등의 용매에 분산하여 촉매층 형성용 조성물을 제조하고 이를 이용하여 MEA의 촉매층을 형성하여 주면 도 1의 후반부와 같은 형태로 코팅된다. 즉, 나피온으로 미리 코팅된 금속 촉매 분말을 포함하는 촉매층 형성용 조성물을 이용하여 정전도장 등의 방법으로 건식 코팅하거나 습식 코팅을 행함으로써 MEA의 촉매층을 형성하게 된다.
따라서, 본 발명의 촉매층 형성용 조성물을 이용하여 MEA의 촉매층을 형성하게 되면 기공 구조가 그대로 보존되고 나피온 바인더의 분포가 균일하게 되는 효과를 얻을 수 있다.
이하, 본 발명의 이해를 돕기 위하여 바람직한 실시예 및 비교예를 제시한다. 그러나 하기의 실시예들은 본 발명을 보다 쉽게 이해하기 위하여 제공되는 것일 뿐 본 발명이 하기의 실시예에 한정되는 것은 아니다.
<실시예 1>
나피온으로 미리 코팅된 금속 촉매 분말을 제조하기 위하여, Pt/C 촉매분말 및 촉매분말의 질량 대비 30%에 해당하는 나피온 용액에 물과 이소프로필알콜을 20:1(부피비)로 혼합한 혼합용매를 촉매분말 질량 대비 100~300배를 혼합하여 30분 동안 초음파 처리하고 마그네틱 교반기를 사용하여 수시간 교반함으로써 촉매분말과 나피온 바인더가 혼합 분산된 용액을 얻었다. 상기 용액을 스프레이 노즐을 이용하여 가열된 용기 내에서 분사하여 낙하하는 분말을 회수해서 나피온으로 미리 코팅된 촉매분말을 얻었다.
상기 얻어진 나피온으로 미리 코팅된 Pt/C 촉매분말 1 g을 물과 이소프로필 알콜의 혼합용매 50 ml에 분산시켜 촉매층 형성용 조성물을 제조하였다.
상기 촉매층 형성용 조성물을 스크린 메쉬(mesh)와 스퀴저(squeezer)로 구성되는 스크린프린터를 이용하여 기체 확산층(Gas Diffusion Layer) 상부에 코팅하여 촉매층을 형성하고, 건조 후 나피온 112 막의 양쪽에 제조된 전극층을 포개어 놓고 100~140℃의 온도에서 약 3분간, 50~150 kgf/cm2의 하중으로 열접합(hot-pressing)하여 MEA를 제조하였다.
상기 제조된 MEA는 단위면적(cm2)당 0.4mg의 백금입자를 촉매층에 함유하도록 양을 조절하였다.
<비교예 1>
상기 실시예와 비교를 위하여, Pt/C 촉매분말 및 촉매분말의 질량 대비 30%에 해당하는 나피온 용액에 물과 이소프로필알콜을 20:1(부피비)로 혼합한 혼합용매를 촉매분말 질량 대비 100~300배를 혼합하여 제조된 촉매 현탁액을 제조하였고, 실시예 1과 동일한 조건에서 스크린프린터를 이용하여 상기 촉매 현탁액으로 코팅된 촉매층을 형성하고 열접합(hot-press)하여 MEA를 제조하였다.
상기 제조된 MEA의 단위 면적당 백금의 함유량은 실시예 1과 동일하게 조절하였다.
<실험예 1>
상기 실시예 및 비교예에서 제조된 MEA의 성능을 비교하기 위하여, 70℃의 온도, 상압에서 가습된 상태의 수소 공기를 단위전지 셀에 유입하여 전류 전압을 측정하고 그 결과를 도 3에 나타내었다.
실시예에 의해 제조된 MEA는 기존의 방법대로 제조된 비교예에 비해 저전압 영역에서 출력이 상당히 우수한 것을 확인하였다.
상기에서 살펴본 바와 같이, 본 발명은 연료전지용 MEA의 촉매층을 형성할 때 나피온 바인더가 미리 코팅된 금속 촉매 분말을 이용하므로, 전극 구조 내에서 바인더 물질의 분포 및 분산도를 최적화하고 촉매층 내의 기공을 최대한 유지함으로써 연료가스의 흐름을 원활하게 하여 연료전지의 성능을 매우 향상시킬 수 있다.

Claims (11)

  1. 금속 촉매 분말 100 중량%에 대하여 이온전도성 바인더 물질 5-50 중량%를 코팅한 필름층이 형성된 금속 촉매 분말.
  2. 제 1항에 있어서, 상기 금속 촉매가 백금 또는 백금-루테늄의 합금인 것을 특징으로 하는 필름층이 형성된 금속 촉매 분말.
  3. 제 1항에 있어서, 상기 이온전도성 바인더 물질이 나피온인 것을 특징으로 하는 필름층이 형성된 금속 촉매 분말.
  4. 제 1항에 있어서, 상기 코팅이 불활성 기체 가압 노즐을 이용한 스프레이 코팅에 의하여 실시된 것을 특징으로 하는 필름층이 형성된 금속 촉매 분말.
  5. 제 1항 내지 제 4항 중 어느 한 항의 필름층이 형성된 금속 촉매 분말을 포함하는 연료전지의 촉매층 형성용 조성물.
  6. 제 5항에 있어서, 상기 조성물이 금속 촉매 분말 자체만으로 구성되거나 금속 촉매 분말 1-30 중량%를 용매 70-99 중량%에 분산한 것을 특징으로 하는 연료전지의 촉매층 형성용 조성물.
  7. 제 6항에 있어서, 상기 용매가 물, 이소프로필 알코올, 메탄올 또는 이들의 혼합물인 것을 특징으로 하는 연료전지의 촉매층 형성용 조성물.
  8. 제 5항에 따른 연료전지의 촉매층 형성용 조성물을 전극 지지체 상에 형성된 확산층 상부에 건식 또는 습식 코팅하여 촉매층을 형성함으로써 양극과 음극을 각각 제조하는 단계 및 상기 양극과 음극 사이에 전해질막을 개재하는 단계를 포함하는 연료전지용 전극막접합체의 제조방법.
  9. 제 8항에 따라 제조된 연료전지용 전극막접합체.
  10. 제 9항의 연료전지용 전극막접합체를 포함하는 연료전지.
  11. 제 10항에 있어서, 상기 연료전지가 고체고분자 연료전지(PEMFC) 또는 직접 메탄올 연료전지(DMFC)인 것을 특징으로 하는 연료전지.
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