KR20050085689A - 연료 전지 막 전극 조립체를 결합 및 밀봉하는 일 단계방법 - Google Patents

연료 전지 막 전극 조립체를 결합 및 밀봉하는 일 단계방법 Download PDF

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polymer electrolyte
electrolyte membrane
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fluid transport
transport layer
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마이클 에이. 얀드라시츠
데이빗 에이. 일리탈로
더그 더블유. 카도
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쓰리엠 이노베이티브 프로퍼티즈 컴파니
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Abstract

ⅰ) 적절한 막 전극 조립체 레이업을 제공하는 단계와, ⅱ) 적절한 열가소성플라스틱의 환형층을 위치시키는 단계와, ⅲ) 막 전극 조립체 레이업의 유체 운반층 또는 층들 내부로 열가소성 재료를 용융 주입시키고 막 전극 조립체 레이업의 폴리머 전해질 막에 유체 운반층 또는 층들을 결합시키는 데에 충분한 압력과 열을 인가하는 단계를 포함하는 에지 밀봉형 연료 전지 막 전극 조립체를 제조하기 위한 방법이 제공된다. 막 전극 조립체 레이업의 폴리머 전해질 막은 그 외부 밀봉 영역에 천공될 수도 있다. 본 발명의 방법에 따라 제조된 막 전극 조립체가 또한 제공된다.

Description

연료 전지 막 전극 조립체를 결합 및 밀봉하는 일 단계 방법 {ONE-STEP METHOD OF BONDING AND SEALING A FUEL CELL MEMBRANE ELECTRODE ASSEMBLY}
본 발명은 유체 운반층(fluid transport layer, FTL)이 에지 밀봉(edge-sealed)되어 폴리머 전해질 막(polymer electrolyte membrane, PEM)에 단일 단계로 결합되는 연료 전지에 사용하기 위한 막 전극 조립체(membrane electrode assembly, MEA)를 제조하는 방법에 관한 것이다.
미국 특허 제6,165,634호는 연료 전지 부품의 주변 영역이 조립되고 및/또는 전지 부품의 외부 에지를 덮는 밀봉 재료, 양호하게는 플루오로엘라스토머(fluoroelastomer)에 의해 서로 결합되는 연료 전지 스택(fuel cell stack)을 개시하고 있다.
미국 특허 제6,159,628호와 미국 출원 제2001/0,001,052호는 양호하게는 폴리비닐리덴 플루오라이드와 같은 열가소성 폴리머를 기판의 주변부로 압출시킴으로써 형성되는 에지 밀봉형 기판을 갖는 MEA를 개시하고 있다. 에지 밀봉형 기판은 열가소성 재료, 양호하게는 폴리올레핀 필름에 의해 양성자 교환 막에 결합된다.
미국 특허 제6,057,054호는 일부 실시예에서, 동연적인 폴리머 전해질 막 및 다공성 전극층 내부로 주입되는 실리콘과 같은 밀봉 재료를 갖는 다공성 전극층을 구비한 MEA를 개시하고 있다. 이 참고문헌은 다른 실시예에서, 다공성 전극층 내부로 주입되는 밀봉 재료를 갖는 MEA를 개시하고 있으며, 밀봉부는 MEA를 지나 연장된다. 밀봉부는 상승 리브 및 교차 리브의 패턴을 포함할 수도 있다.
미국 특허 제5,264,299호는 탄성중합 밀봉 재료로 충전된 주변부를 갖는 연료 전지에 사용하기 위한 다공성 지지 플레이트를 개시하고 있다.
도1은 본 발명에 따른 방법에 사용하기 위한 MEA 레이업의 개략적인 단면도이다.
도2는 본 발명에 따른 방법에 사용하기 위한 MEA 레이업의 개략적인 단면도이다.
도3은 예1에 대한 대표적인 에지부의 개략적인 단면도이다.
도4는 예2에 대한 대표적인 에지부의 개략적인 단면도이다.
도5는 본 발명에 따른 방법에 사용하기 위한 MEA 레이업의 개략적인 도면이다.
도6은 본 발명에 따른 방법에 사용하기 위한 MEA 레이업의 개략적인 도면이다.
도7은 본 발명에 따른 방법에 사용하기 위한 MEA 레이업의 개략적인 단면도이다.
간략하게, 본 발명은 ⅰ) 적절한 막 전극 조립체 레이업을 제공하는 단계와, ⅱ) 적절한 열가소성 재료의 환형층을 위치시키는 단계와, ⅲ) 막 전극 조립체 레이업의 유체 운반층 또는 층들 내부로 열가소성 재료를 용융 주입시키고 막 전극 조립체 레이업의 폴리머 전해질 막에 유체 운반층 또는 층들을 결합시키는데 충분한 압력과 열을 인가하는 단계를 포함하는 에지 밀봉형 연료 전지 막 전극 조립체를 제조하기 위한 방법을 제공한다. 일 실시예에서, 막 전극 조립체 레이업의 폴리머 전해질 막은 그 외부 밀봉 영역에서 천공된다.
또 다른 태양에서, 본 발명은 본 발명의 방법에 따라 제조된 막 전극 조립체를 제공한다.
본 명세서에서, "불일치"(non-coincident)은 2개 이상의 중첩하는, 기본적으로는 평면인 형상을 갖는 주변부와 관련하여, 주변부가 임의의 중요 길이와 일치하지 않지만, 주변부가 예컨대 도6에 도시된 세 개의 연료 전지 층에 대해 도시된 바와 같이 교차할 수 있음을 의미한다.
본 발명의 장점은 동일한 단계에서 연료 전지 막 전극 조립체를 결합 및 밀봉하는 방법을 제공하는 것이다.
일반적으로, 본 발명은 ⅰ) 적절한 막 전극 조립체 레이업을 제공하는 단계와, ⅱ) 적절한 열가소성 재료의 환형층을 위치시키는 단계와, ⅲ) 막 전극 조립체 레이업의 유체 운반층 또는 층들 내부로 열가소성 재료를 용융 주입시키고 동시에 막 전극 조립체 레이업의 폴리머 전해질 막에 유체 운반층 또는 층들을 결합시키는데 충분한 압력과 열을 인가하는 단계를 포함하는 에지 밀봉형 연료 전지 막 전극 조립체를 제조하기 위한 방법을 제공한다.
막 전극 조립체(MEA)는 수소 연료 전지와 같은 양성자 교환 막 연료 전지의 중심 요소이다. 연료 전지는, 수소와 같은 연료와 산소와 같은 산화제의 촉매식 조합에 의해 사용가능한 전기를 생성하는 전기화학 전지이다. 통상, MEA는 고체 전해질로서 기능하는 폴리머 전해질 막(PEM)[이온 전도성 막(ICM)으로서도 공지됨]을 포함한다. PEM의 일 면은 양극 전극층과 접촉하고, 대향 면은 음극 전극층과 접촉한다. 각각의 전극층은 통상 백금 금속을 포함하는 전기화학 촉매를 포함한다. 유체 운반층(FTL)은 양극과 음극 재료로 그리고 그로부터의 가스 운반을 용이하게 하고 전류를 전도한다. 통상의 PEM 연료 전지에서, 양성자는 수소 산화제를 거쳐 양극에 형성되고 산소와 상호작용하도록 음극으로 운반되어, 전류가 전극과 연결된 외부 회로에서 흐르게 만든다. FTL은 가스 확산층(GDL) 또는 디퓨저/집전장치(DCC)로 불릴 수도 있다. 양극 및 음극 전극층은, 완성된 MEA에서 PEM과 FTL 사이에 배치되기만 한다면, 제조시 PEM에 또는 FTL에 적용될 수도 있다. 본 발명의 실시에서, 전극층은 촉매 코팅형 막(CCM)을 형성하도록 PEM에 가장 통상적으로 적용된다.
임의의 적절한 PEM이 본 발명의 실시에 사용될 수도 있다. PEM은 통상 50 미크론 미만, 보다 전형적으로는 40 미크론 미만, 더욱 전형적으로는 30 미크로 미만, 가장 전형적으로는 25 미크론 미만의 두께를 갖는다. PEM은 통상 나피온(등록상표)(Nafion®, 듀폰 케미컬, 델라웨어주 윌밍톤 소재)와, 플레미온(등록상표)(Flemion™, 아사히 글라스 코. 엘티디., 일본 도쿄 소재)와 같은 산 기능성(acid-functional) 플루오로폴리머인 폴리머 전해질로 이루어진다. 본 발명에 사용되는 폴리머 전해질은 통상 테트라플루오로에틸렌의 코폴리머와 하나 이상의 플루오로네이티드 산 기능성 코모노머이다. 전형적으로 폴리머 전해질은 술폰산 기능기를 갖는다. 가장 전형적인 폴리머 전해질은 나피온(Nafion®)이다. 폴리머 전해질은 전형적으로 1200 이하, 보다 전형적으로는 1100 이하, 더욱 전형적으로는 1050 이하, 가장 전형적으로는 1000 이하의 산당량을 갖는다.
임의의 적절한 FTL이 본 발명의 실시에 사용될 수도 있다. 통상 FTL은 탄소 섬유를 포함하는 시트 재료로 이루어진다. 통상 FTL은 직포 및 부직포 탄소 섬유 구조로부터 선택된 탄소 섬유 구조이다. 본 발명의 실시에 사용될 수도 있는 탄소 섬유 구조는 토레이(등록상표, Toray™) 카본 페이퍼, 스펙트라크랍(등록상표, SpectraCarb™) 카본 페이퍼, 에이에프엔(등록상표, AFN™) 부직포형 카본(non-woven carbon cloth), 졸텍(등록상표, Zoltek™) 카본천(Carbon Cloth) 등을 포함할 수도 있다. FTL은 탄소 입자 코팅, 친수화 처리, 및 폴리테트라플루오로에틸렌(PTFE)을 갖는 코팅과 같은 소수화 처리를 포함하는 다양한 재료로 코팅되거나 또는 주입될 수도 있다.
임의의 적절한 촉매가 본 발명의 실시에 사용된다. 통상 탄소 지지식 촉매 입자가 사용된다. 통상의 탄소 지지식 촉매 입자는 탄소 50 내지 90 중량%, 촉매 10 내지 50 중량%이고, 촉매 금속은 통상 음극용 Pt와 양극용 2:1의 중량비의 Pt와 Ru를 포함한다. 통상, 촉매는 촉매 잉크의 형태로 PEM에 또는 FTL에 인가된다. 다르게는, 촉매 잉크는 전달 기판으로 인가되어, 건조된 후 전사로서 PEM에 또는 FTL에 인가될 수도 있다. 촉매 잉크는 통상 PEM을 포함하는 폴리머 전해질 재료이거나 그렇지 않을 수 있는 폴리머 전해질 재료를 포함한다. 폴리머 전해질은 통상 나피온(Nafion®, 듀폰 케미컬, 델라웨어주 윌밍톤 소재)와, 플레미온(Flemion™, 아사히 글라스 코. 엘티디., 일본 도쿄 소재)와 같은 산 기능성 플루오로폴리머인 폴리머 전해질이다. 본 발명에 사용하기에 유용한 폴리머 전해질은, 통상 테트라플루오로에틸렌의 코폴리머와 하나 이상의 플루오네이트 산 기능성 코모노머이다. 통상 폴리머 전해질은 술폰산 기능기 갖는다. 가장 전형적인 폴리머 전해질은 나피온(Nafion®)이다. 폴리머 전해질은 전형적으로 1200 이하, 보다 전형적으로는 1100 이하, 더욱 전형적으로는 1050 이하, 가장 전형적으로는 약 1000 이하의 등가 중량을 갖는다. 촉매 잉크는 통상 분산된 폴리머 전해질에 분산된 촉매 입자를 포함한다. 잉크는 전형적으로 5 내지 30% 고체(즉, 폴리머와 촉매), 보다 전형적으로는 10 내지 20% 고체를 함유한다. 전해질 분산은 통상 수성 분산이고, 이는 알코올과, 글리세린 및 에틸렌글리콜과 같은 폴리알코올을 더 함유할 수도 있다. 물, 알코올 및 폴리알코올 함유량은 잉크의 유동 특성을 바꾸도록 조정될 수도 있다. 잉크는 통상 0 내지 50% 알코올 및 0 내지 20% 폴리알코올을 함유한다. 또한, 잉크는 0 내지 2%의 적절한 분산제를 함유할 수도 있다. 잉크는 통상 코팅 가능한 농도로의 희석에 후속하여 열에 의해 교반시킴으로써 제조된다.
촉매는 핸드 브러싱, 노치 바아 코팅, 유체 베어링 다이 코팅, 와이어 권취식 로드 코팅, 유체 베어링 코팅, 슬롯 페드 나이프 코팅, 3롤 코팅, 또는 전사지 전사를 포함하는 수동과 기계적 방법 모두를 포함하는 임의의 적절한 수단에 의해 CCM을 형성하도록 PEM에 인가될 수도 있다. 코팅은 한번의 인가 또는 여러번의 인가에 의해 달성될 수 있다.
사용시, 본 발명에 따른 MEA는 통상 분배 플레이트로 알려지고, 또한 바이폴라 플레이트(BPP) 또는 모노폴라 플레이트로 알려진 두 개의 경질 플레이트 사이에 개재된다. GDL과 같이, 분배 플레이트는 전기 전도성이어야 한다. 분배 플레이트는 통상 탄소 복합 금속 또는 도금된 금속 재료로 제조된다. 분배 플레이트는 통상, MEA에 대면하는 표면에서 조각, 밀, 성형 또는 스탬핑 가공된 하나 이상의 유체 전도 채널을 통해, 반응제 또는 제품 유체를 MEA 전극면에 그리고 이로부터 분배시킨다. 이들 채널은 때로는 유동 필드로 표시된다. 분배 플레이트는, 일 면은 제1 MEA의 양극으로 전지를 안내하고, 다른 면은 다음 MEA의 음극으로 산화제를 안내하는 (그리고 제품 물을 제거하는) 상태로, 스택 내의 두 개의 연속 MEA에 그리고 이로부터 유체를 분배시킬 수 있고, 따라서 "바이폴라 플레이트"라는 용어로 불린다. 다르게는, 분배 플레이트는 단지 일 측 상만의 MEA에 또는 이로부터 유체를 분배시키도록, 일 측 상에만 채널을 가질 수도 있어서, 이는 "모노폴라 플레이트"라는 용어로 불린다. 본 기술 분야에서 사용되는 바와 같이, 바이폴라 플레이트는 통상 모노폴라 플레이트를 포함한다. 통상의 연료 전지 스택은 바이폴라 플레이트와 교번식으로 적층된 다수의 MEA를 포함한다. 본 발명에 따른 MEA는 통상 BBP 또는 분배 플레이트에 결합되지 않는다. 특히, 본 발명에 따른 MEA는, MEA의 PEM과 FTL를 함께 결합시키는 열가소성 재료에 의해 통상 BBP 또는 분배 플레이트에 결합되지 않는다.
본 발명에 따른 방법에서, 막 전극 조립체 레이업이 먼저 제공된다. 도1 및 도2를 참조하면, 레이업의 중심층은 CCM(10)이고, 이는 양극 및 음극측 모두에 촉매 재료층으로 코팅된 PEM(11)을 포함한다. CCM(10)의 양극 및 음극측 중 적어도 하나 상에는 FTL(20)이 제공된다. 일부 실시예에서는, 도1에 도시된 바와 같이, FTL(20)이 양측에 제공된다. 일부 실시예에서는, 도2에 도시된 바와 같이, FTL(20)이 단지 일 측 상에 제공되고, 에지 밀봉형 FTL(25)이 타측 상에 제공된다. 에지 밀봉형 FTL(25)은, 본 발명의 실시에 사용되는 열가소성 재료를 포함하는 임의의 적절한 재료로 FTL의 외주변부 또는 밀봉 영역을 충전함으로써 제조된다(이하 참조). FTL의 외주변부는 FTL 내부로 열가소성 재료를 용융 주입시키는데 충분한 압력과 열의 인가를 포함하는 임의의 적절한 방법에 의해 충전될 수 있다. 어떠한 추가의 접착제도 MEA 레이업에 부가되지 않는다.
MEA, CCM, PEM 및 FTL은 임의의 적절한 주변부 형태를 가질 수 있다. PEM 및 FTL의 크기는 두 개의 FTL 사이의 전기적 단락의 가능성을 최소화시키도록 통상 선택된다. FTL의 외주변부는 CCM을 포함하는 PEM의 외주변부와 일치하지 않는다. 통상, PEM 및 FTL의 기하학적 형상은 두 개의 FTL이 결합 공정 동안 접촉할 수 없도록 선택된다. 이러한 경우에, 비에지 밀봉형 FTL은 통상 양측 상에 사용된다. 도1에 도시된 바와 같이, PEM(11)은 통상 FTL(20)보다 크다. 도5에 도시된 또 다른 실시예에서, CCM(10)은 하나의 FTL(20)보다 크고 다른 것보다는 작다. 도6에 도시된 추가의 실시예에서, CCM(10)은 단지 일 축(북-남으로 표시됨) 상의 하나의 FTL(20)보다 크고, 다른 축(동-서로 표시됨) 상의 다른 FTL보다 크다. 두 개의 FTL이, CCM(10)이 FTL(20)보다 작은 도2에 도시된 레이업에서와 같이, 결합 공정 동안 접촉할 수 있다면, 에지 밀봉형 FTL(25)이 일 측 상에 사용될 수도 있다.
다른 실시예에서, CCM은 FTL 양자 모두 보다 작고, 추가의 환형 스크림 층은 CCM의 주변부를 둘러싸서, FTL 사이의 분리를 유지시킨다. 이러한 경우에, 열가소성 재료는 CCM, FTL 및 스크림 층을 함께 결합시키는 역할을 한다. 스크림 층은 전기적으로 비전도성이다. 스크림 층은 제조 및 사용 조건에 대해 비활성인 임의의 적절한 재료로 제조될 수 있다.
본 발명에 따른 방법에서, 열가소성 재료(30)는 이어서 MEA 레이업에 대해 위치된다. 열가소성 재료(30)는 환형 또는 픽쳐 프레임 형태로 절단된, 통상 MEA의 밀봉 영역(100) 또는 외주변부 구역과 일치되는 층으로서 제공된다. 열가소성 재료(30)는 FTL(20) 중 어느 하나 또는 양자 모두에 인접하게 제공된다. 통상, 열가소성 재료(30)의 환형층은 CCM(10)과 접촉하지 않는 FTL(20)의 면 상에, 즉 도1 및 도2에 도시된 바와 같이 MEA 레이업의 외부에 위치된다. 다르게는, 열가소성 재료틱(30)의 환형층은 FTL(20)과 CCM(10)의 사이에 위치될 수 있다.
임의의 적절한 열가소성 재료가 사용될 수도 있다. 통상 열가소성 재료는 폴리머 전해질 막의 열 변형 온도보다 많아야 70℃ 높은, 보다 전형적으로는 많아야 50℃ 높은, 가장 전형적으로는 많아야 30℃ 높은 용융점 또는 유리 전이 온도를 갖는 열가소성 재료로부터 선택된다. 열변형 온도는 통상 나피온(Nafion®)를 포함하는 대부분의 PEM에 대한 유리 전이 온도이다. 통상 열가소성 재료는 테트라플루오로에틸렌, 헥사플루오로프로필렌 및 비닐리덴 플루오라이드(THV)의 테르폴리머와, 헥사플루오로프로필렌 및 비닐리덴 플루오라이드의 코폴리머와, 폴리비닐리덴 플루오라이드(PVDF)를 포함한다. 가장 통상적으로, 열가소성 재료는 THV이다.
도3 및 도4를 참조하면, 해제층(340, 440)이 레이업의 어느 한 측 또는 양측에 인가될 수도 있다. 또한, 심층(450)이 인가될 수도 있다. 해제층 및 심층은 임의의 적절한 재료로 제조될 수도 있다. 심층(450)은 통상 환형 또는 픽쳐 프레임 형태로 절단되는데, 통상 MEA의 밀봉 영역 또는 외주변 구역과 일치한다. 보다 통상적으로는, 심은 열가소성 재료의 환형층과 실질적으로 동일한 형태를 갖는다.
MEA 레이업이 적당한 열가소성 재료 및 해제층 또는 심층과 함께 조립된 후에, 유체 운반층 또는 층들 속으로 열가소성 재료를 용융 주입시키고 동시에 폴리머 전해질 막에 유체 운반층을 결합시키는 데에 충분한 압력 및 열이 인가된다. 압력과 열은, 평압인쇄기, 닙 롤러 등을 포함하는 임의의 적절한 수단에 의해 인가될 수도 있다. 압력과 열은 열가소성 재료를 통해 PEM에 FTL을 결합시키는 데에 충분하지만, PEM을 변형시킬 정도는 아니다. 통상, 적어도 100℃의 온도와 적어도 1.OMPa의 압력이 인가된다. FTL에 대한 충돌에 의한 손상을 감소시키기 위해서, 결합 단계가 2개의 주기로 도입될 수도 있다. 통상, 제1 주기는 적어도 1분 동안 0.4 MPa와 1.0MPa 사이의 압력과 적어도 100℃의 온도로 수행되고, 제2 주기는 적어도 1분 동안 적어도 1.0MPa의 압력과 적어도 100℃의 온도로 수행된다.
도7을 참조하면, 본 발명의 방법에 따른 일 실시예에서, CCM(10)은 그 외부 밀봉 영역(100)에 구멍(70)을 갖는다. 구멍(70)은 통상 CCM(10)의 PEM(11)을 관통하지만, CCM(10)의 촉매층을 통과하지는 않는다. 열가소성 재료(30)는 이어서 결합 단계 중에 구멍(70)을 통해 하나의 FTL(20)으로부터 다른 FTL까지 "용착부(weld)"를 형성할 수도 있다. 통상, 이 실시예의 실시에 있어서, 열가소성 재료(30)는 결합 전에 FTL(20)과 CCM(10) 사이에 위치된다. 구멍(70)은 임의의 적절한 크기 및 간격일 수도 있지만, FTL(20) 사이의 전기적 단락을 형성하는 위험을 제공하도록 크거나 또는 밀접하게 이격되지는 않는다. 구멍은 평균 직경이 1 밀리미터보다 크지 않으며, 평균적으로 2 밀리미터에 근접하지 않는다.
본 발명은 연료 전지에 사용하기 위한 막 전극 조립체의 제조에 유용하다.
본 발명의 목적들 및 이점들이 이하 예에 의해 추가로 설명되지만, 이들 예에서 인용된 특정 재료 및 그 양뿐만 아니라 다른 조건 및 상세가 본 발명을 부당하게 제한하는 것으로 해석되어서는 안 된다.
예
달리 언급되지 않는다면, 모든 시약은 위스콘신주 밀워키 소재의 알드리치 케미컬 컴퍼니(Aldrich Chemical Co.)로부터 입수되었거나 입수 가능하며, 또는 공지된 방법으로 합성될 수도 있다.
예1 및 예2 모두에서, 막 전극 조립체(MEA)는 장방형이고, 길이가 14"(35.6cm), 폭이 10"(25.4cm)이다. 각각의 MEA는 MEA의 주변부 둘레에 1"(2.54cm)의 여유부를 차지하는 외부 밀봉 영역을 갖는다. PEM은 최종 건조된 필름이 대략 30.5㎛의 두께가 되도록, 로딩시 비활성 배킹 상으로 나피온 1000(Nafion™ 1000, 듀폰 케미컬 컴퍼니)의 분산을 노치 코팅함으로써 준비된다. 캐스트 필름은 먼저 (대략 3 내지 4분의 정지 시간 동안) 50 내지 60℃의 온도의 건조 오븐을 통과하고, 이어서 용매의 잔류물을 제거하고 나피온(Nafion™) 필름을 어닐링하도록, 공기 충돌식 오븐에서 4분 동안 130℃로 건조된다. 건조된 필름은 다음 사용을 위해 배킹으로부터 벗겨진다. 촉매 코팅 막(CCM)은 PEM의 양면 상으로 촉매 잉크의 전사지 전사에 의해 제조된다. FTL은 일본 도쿄 소재의 토레이 인더스트리즈, 인크.(Toray Industries, Inc.)에서 제조된, CCM과 접촉하는 면 상에 탄소/테플론층으로 코팅된, 두께가 7mil(178마이크론)인 토레이 카본 페이퍼(Toray™ Carbon Paper)이다. THV 열가소성 재료는 미네소타주 세인트 폴 소재의 다이넌(Dyneon)에 의해 제조된, 두께가 0.006"(152마이크론)인 다이넌(Dyneon™) THV-220 필름이다. 해제 라이너로서 그리고 심층으로서 사용된 캡턴(Kapton®) 필름은, 델라웨어주 윌밍톤 소재의 듀폰 케미컬에 의해 제조된, 두께가 0.002"(50.8마이크론)인 캡턴(Kapton®) 폴리이미드 필름이다.
두 개의 MEA가 본 발명의 일 단계 밀봉과 결합 공정을 사용하여 제조된다. 이들 5개의 예의 각각에 대한 레이업의 대표적인 에지부가 도3 및 도4에 개략적으로 도시된다.
예1에 대한 MEA 레이업의 대표적인 에지부가 도3에 단면이 개략적으로 도시된다. FTL(320)은 CCM(310)의 각 측 상에 위치된다. CCM(310)은 촉매(312)의 층으로 각 측 상에 코팅된 PEM(311)을 포함한다. MEA 레이업의 외부 밀봉 영역을 차지하는 THV(330)의 환형(픽쳐 프레임 형태)층은, 각각의 FTL(320)의 외측 상에 위치된다. 캡턴(Kapton®) 필름(340)의 해제층은 THV(330)의 각각의 층의 외측 상에 위치된다.
예2에 대한 MEA 레이업의 대표적인 에지부가 도4에 단면이 개략적으로 도시된다. FTL(420)은 CCM(410)의 각 측 상에 위치된다. CCM(410)은 촉매(412)의 층으로 각 측 상에 코팅된 PEM(411)을 포함한다. MEA 레이업의 외부 밀봉 영역을 차지하는 THV(430)의 환형(픽쳐 프레임 형태)층은, 각각의 FTL(420)의 외측 상에 위치된다. 캡턴(Kapton®) 필름(440)의 해제층은 THV(430)의 각각의 층의 외측 상에 위치된다. MEA 레이업의 외부 밀봉 영역을 차지하는 캡턴(Kapton®) 필름(450)의 환형(픽쳐 프레임 형태)층은, 심으로서 기능하도록, 캡턴(Kapton®) 필름(440)의 각각의 해제층의 외측 상에 위치된다.
각각의 경우에, 레이업은 카버 프레스(Carver Press, 인디애나주 와바시 소재의 프레드 카버 컴퍼니(Fred Carver Co.))의 플래튼 사이에 위치된다. 결합 단계는 2주기에서 달성된다. 제1 고온 가압 주기는 2분 동안 132℃에서 0.64MPa의 압력으로 실행된다. 제2 고온 가압 주기는 15분 동안 132℃에서 1.54MPa의 압력으로 실행된다. 결합 후에는 5분 동안 실온에서 1.5MPa의 압력으로 실행되는 저온 압착 또는 고정 단계가 뒤따른다. 건조 저항값은 대략 10 lb(4.54 kg) 중량의 두 개의 금속 플레이트 사이에 MEA를 위치시키고 공통 멀티미터로 플레이트 사이의 저항을 측정함으로써 측정된다. 일반적으로, 건조 저항은 1.0 오옴 이상이고, 1.0 오옴 미만의 값이 전기적 단락으로 고려된다. 건조 저항은 예1의 경우 48 오옴이고, 예2의 경우 26 오옴이다.
당업자라면, 본 발명의 다양한 변형과 변경이 본 발명의 범주 및 원리 내에서 가능하다는 것을 명확히 알 수 있을 것이며, 본 발명은 상술된 예시적인 실시예들로 부당하게 제한되어서는 안된다.

Claims (25)

  1. 에지 밀봉형 연료 전지 막 전극 조립체를 제조하는 방법이며,
    ⅰ) a) 양극 면, 음극 면 및 외주변부를 갖는 폴리머 전해질 막과, b) 상기 폴리머 전해질 막의 양극 면의 적어도 일부와 접촉하는 양극 촉매 재료층과, c) 상기 폴리머 전해질 막의 음극 면의 적어도 일부와 접촉하는 음극 촉매 재료층과, d) 상기 양극 촉매 재료층과 접촉하고 상기 폴리머 전해질 막의 외주변부와 일치하지 않는 외주변부를 갖는 양극측 유체 운반층과, e) 상기 음극 촉매 재료층과 접촉하고 상기 폴리머 전해질 막의 외주변부와 일치하지 않는 외주변부를 갖는 음극측 유체 운반층을 포함하고, 상기 폴리머 전해질 막과 상기 유체 운반층들 중 하나의 사이에 접착제를 포함하지 않는 막 전극 조립체 레이업을 제공하는 단계와,
    ⅱ) 상기 양극측 유체 운반층과 상기 음극측 유체 운반층 중 하나 또는 모두에 인접하게 열가소성 재료의 환형층을 위치시키는 단계와,
    ⅲ) 상기 유체 운반층 또는 층들 내부로 상기 열가소성 재료를 용융 주입시키고 상기 폴리머 전해질 막에 상기 유체 운반층 또는 층들을 결합시키는 데에 충분한 압력과 열을 인가하는 단계를 포함하는 방법.
  2. 제1항에 있어서, ⅱ) 단계에서, 상기 열가소성 재료의 환형층은 상기 유체 운반층과 상기 폴리머 전해질 막 사이에 위치되는 방법.
  3. 제1항에 있어서, ⅱ) 단계에서, 상기 열가소성 재료의 환형층은 상기 폴리머 전해질 막과 접촉하지 않는 상기 유체 운반층의 면 상에 위치되는 방법.
  4. 제1항에 있어서, 상기 ⅱ) 단계는 상기 양극측 유체 운반층과 상기 음극측 유체 운반층 모두에 인접하게 열가소성 재료의 환형층을 위치시키는 단계를 포함하는 방법.
  5. 제4항에 있어서, ⅱ) 단계에서, 상기 열가소성 재료의 환형층의 각각은 유체 운반층과 폴리머 전해질 막 사이에 위치되는 방법.
  6. 제4항에 있어서, ⅱ) 단계에서, 상기 열가소성 재료의 환형층 각각은 상기 폴리머 전해질 막과 접촉하지 않는 유체 운반층의 면 상에 위치되는 방법.
  7. 제1항에 있어서, ⅲ) 단계 이전에, ⅳ) 열가소성 재료의 환형층에 인접한 유체 운반층 상에 환형심을 위치시키는 단계를 더 포함하고, 상기 심은 상기 열가소성 재료의 환형층과 실질적으로 동일한 형상을 갖는 방법.
  8. 제1항에 있어서, 상기 열가소성 재료는 폴리머 전해질 막의 열 변형 온도보다 많아야 70℃ 높은 용융점 또는 유리 전이 온도를 갖는 열가소성 재료들로 구성된 그룹으로부터 선택되는 방법.
  9. 제1항에 있어서, 상기 열가소성 재료는 테트라플루오로에틸렌, 헥사플루오로프로필렌 및 비닐리덴 플루오라이드(THV)의 테르폴리머와, 헥사플루오로프로필렌 및 비닐리덴 플루오라이드의 코폴리머와, 폴리비닐리덴 플루오라이드(PVDF)로 구성된 그룹으로부터 선택되는 방법.
  10. 제1항에 있어서, 상기 압력과 열을 인가하는 단계는 적어도 100℃의 온도에서 적어도 1.0MPa의 압력의 인가를 포함하는 방법.
  11. 제1항에 있어서, 상기 압력과 열을 인가하는 단계는 사실상 2개의 주기, 즉 적어도 1분 동안 적어도 100℃의 온도에서 0.4MPa과 1.0MPa 사이의 압력에서 발생하는 제1 주기와, 적어도 1분 동안 적어도 100℃의 온도에서 적어도 1.0MPa의 압력에서 발생하는 제2 주기로 발생하는 방법.
  12. 제4항에 있어서, 상기 열가소성 재료는 폴리머 전해질 막의 열 변형 온도보다 많아야 70℃ 높은 용융점 또는 유리 전이 온도를 갖는 열가소성 재료들로 구성된 그룹으로부터 선택되는 방법.
  13. 제4항에 있어서, 상기 열가소성 재료는 테트라플루오로에틸렌, 헥사플루오로프로필렌 및 비닐리덴 플루오라이드(THV)의 테르폴리머와, 헥사플루오로프로필렌 및 비닐리덴 플루오라이드의 코폴리머와, 폴리비닐리덴 플루오라이드(PVDF)로 구성된 그룹으로부터 선택되는 방법.
  14. 제4항에 있어서, 상기 압력과 열을 인가하는 단계는 적어도 100℃의 온도에서 적어도 1.0MPa의 압력의 인가를 포함하는 방법.
  15. 제4항에 있어서, 상기 압력과 열을 인가하는 단계는 사실상 2개의 주기, 즉 적어도 1분 동안 적어도 100℃의 온도에서 0.4MPa과 1.0MPa 사이의 압력에서 발생하는 제1 주기와, 적어도 1분 동안 적어도 100℃의 온도에서 적어도 1.0MPa의 압력에서 발생하는 제2 주기로 발생하는 방법.
  16. 제1항에 있어서, 상기 양극측 유체 운반층의 외주변부는 상기 폴리머 전해질 막의 외주변부보다 작고 이와 교차하지는 않으며, 상기 음극측 유체 운반층의 외주변부는 상기 폴리머 전해질 막의 외주변부보다 크고 이와 교차하지는 않는 방법.
  17. 제1항에 있어서, 상기 음극측 유체 운반층의 외주변부는 상기 폴리머 전해질 막의 외주변부보다 작고 이와 교차하지는 않으며, 상기 양극측 유체 운반층의 외주변부는 상기 폴리머 전해질 막의 외주변부보다 크고 이와 교차하지는 않는 방법.
  18. 제1항에 있어서, 상기 음극측 유체 운반층의 외주변부는 북과 남으로 표시된 직경방향으로 대향된 두개의 위치에서 상기 폴리머 전해질 막의 외주변부를 지나 연장하고,
    상기 양극측 유체 운반층의 외주변부는 동과 서로 표시된 직경방향으로 대향된 두개의 위치에서 상기 폴리머 전해질 막의 외주변부를 지나 연장하며,
    상기 폴리머 전해질 막의 외주변부는 북과 남으로 표시된 위치에서 상기 양극측 유체 운반층의 외주변부를 지나 연장하고,
    상기 폴리머 전해질 막의 외주변부는 동과 서로 표시된 위치에서 상기 음극측 유체 운반층의 외주변부를 지나 연장하는 방법.
  19. 제5항에 있어서, 상기 폴리머 전해질 막은 구멍을 포함하는 외부 밀봉 영역을 포함하는 방법.
  20. 제1항의 방법에 따라 제조되는 에지 밀봉형 연료 전지 막 전극 조립체.
  21. 제4항의 방법에 따라 제조되는 에지 밀봉형 연료 전지 막 전극 조립체.
  22. 제6항의 방법에 따라 제조되는 에지 밀봉형 연료 전지 막 전극 조립체.
  23. 제19항의 방법에 따라 제조되는 에지 밀봉형 연료 전지 막 전극 조립체.
  24. 제1항에 있어서, 상기 막 전극 조립체 레이업은, f) 상기 폴리머 전해질 막의 외주변부를 둘러싸는 환형 스크림층을 더 포함하고, 상기 환형 스크림층은 다공성이고 비전도성인 방법.
  25. 제24항의 방법에 따라 제조되는 에지 밀봉형 연료 전지 막 전극 조립체.
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