KR20020062681A - 고분자막 연료 전지를 위한 가습 장치 - Google Patents

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누베라 퓨엘 셀스 유로프 에스.아르.엘.
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Abstract

본 발명은 기체 반응물들이 공급되는 고분자막 연료 전지 스택을 위한 가습 장치에 관한 것이다. 상기 스택에 공급된 가스는 액상수의 스트림과의 혼합물 형태로, 망형 재료로 충전된 챔버로 먼저 공급되며, 상기 망형 재료는 가스의 포화를 촉진하는 연장된 교환면을 제공하는 기하학적 형상으로 세분되어 있다. 상기 장치는 종래 기술의 것들 보다 효율적이면서 소형이다.

Description

고분자막 연료 전지를 위한 가습 장치{Humidification device for polymeric membrane fuel cells}
이 목적을 위해 사용되는 고분자 전해질은 이온 교환막, 특히, 카티온 교환막이며, 이는 전하의 분리를 초래하는 산-염기 가수분해를 받을 수 있는 기능적 그룹으로 부분적으로 변형된, 화학적 불활성 고분자 백본(polymeric backbone)이며, 상기 가수 분해는 특히, 양이온(카티온)의 방출과, 고분자 백본상의 고정 음전하의 형성으로 이루어진다. 상기 막 표면상에 다공성 전극들이 적용되고, 이는 산화제가 그를 통해 막 경계면까지 흐를수 있게 해준다. 전극상 및/또는 막측면상의 이런 경계면상에, 예로서, 백금 블랙 같은 촉매가 적용되며, 이는 연료 산화 또는 산화제 환원 중 관련된 어느 하나의 반쪽 반응률을 증가시킨다. 또한, 이 배열은 상기 막의 두 표면들 사이에 전위 구배가 형성되고, 동시에, 외부 전기 회로가 닫혀졌을때, 카티온의 연속적인 흐름을 제공하며, 이 경우에, 상술한 바와 같이 전달되는 카티온은 H+이온이고, 아노드에서 보다 낮은 전기화학적 전위를 가진 스피시스(species)를 공급하고 캐소드에 보다 높은 전기화학적 전위를 가진 스피시스를 공급할 때 발생되는 전위차는 상기 막을 가로지른 양자 전도와, 외부 회로가 닫혀지자마자 성립되는 외부 회로를 가로지른 전자 유동(즉, 전류)을 초래한다.
양자 전도는 연료 전지의 동작을 위한 필수적인 상태이며, 그 효율성을 평가하는 중요한 파라미터들 중 하나이다. 전기 회로가 발생된 전기 출력을 소실시키는 외부 저항 부하를 가지고 닫혀진 상태에서, 불충분한 양자 전도는 전지의 전극들에서의 전위차의 현저한 강하(전지 전압 강하)를 유발한다. 이는 순차적으로 반응 에너지의 열 에너지로의 소실 증가를 유발하며, 결과적인 연료 전환 효율의 감소를 유발한다.
최적의 양자 전도 특성을 가지는 몇몇의 카티온 교환막이 시중에서 가용하며, 산업적 연료 전지에 널리 사용되고 있고, 그 예로서는, 미국의 Dupont de Nemours사에서 Nafion(R)이란 상표명으로 판매하는 것과, 미국의 Gore사에서 Gore Select(R)란 상표명으로 판매하는 것과, 일본의 Ashi Chemicals사에서 Aciplex(R)라는 상표명으로 판매하는 것 등이 있다. 이런 모든 막들은, 양자 전도를 가능하게 하는 전하의 분리가 가수분해 메카니즘에 의해 성립된다는 그 동작 메카니즘과 연계된 고유의 프로세스 한계에 의해 부정적인 영향을 받고 있으며, 이런 막들은 액상수의 존재시에만 그 도전성이 생긴다. 비록 연료 전지의 동작의 고유한 결과로서 물이형성되지만, 그 범위는 특히, 충분히 높은 전류 밀도에서 작동할 때, 막의 소요 수화 상태를 유지하기에는 거의 항상 불충분하다.
높은 전류 밀도에서의 동작은 소정 전력 출력을 위한 투자 비용의 감소를 수반하지만, 한편으로는, 보다 높은 양의 열의 발생과 에너지 효율의 감소를 수반한다. 일반적으로 100℃를 초과한 동작에 부적합한, 이온 교환막의 한정된 열적 안정성의 관점 뿐만 아니라, 부산물 물의 증발과, 이에 따른, 전지로부터의 불활성체들과 미변환 반응물들의 방출에 의한 그 제거를 가능한 제한하여야 한다는 관점에서, 실제 사용시의 전류 밀도(예로서, 150 내지 1500mA/cm2)에서 동작하는 연료 전지에 발생된 대량의 열은 상기 시스템의 열적 규제를 가능하게 하기 위해 효율적으로 제거되어야만 한다. 부가적으로, 단일 연료 전지의 전압이 실제 이용을 허용하기에는 너무 작기 때문에, 상기 전지들은 미국 특허 제 3,012,086호에 예시된 바와 같이, 일반적으로 이극식 접속부(bipolar connection)들에 의해 전기적으로 직렬로 접속되며, 반응물을 공급하는 필터 프레스 배열내에 병렬로 조립되게 된다. 일반적으로 스택이라 지칭되는 이런 연료 전지 배터리 배열에서, 외벽을 통한 열 방출의 장점을 가질 수 있는 단일 전지의 경우에 비해, 열 제거의 문제점이 커지게 된다.
반응에 의해 발생된 양에 관한 잉여량의 물의 제거에 의한 상술한 이온 교환막의 건조는 연료 전지가 저압으로 기체 반응물을 공급받을 때 더욱 현저해진다. 본 기술의 개발의 초기 단계에서, 고분자막 연료 전지는, 특히 연료 산화와 산화제 환원의 두가지 반쪽 반응들의 활동을 증가시키기 위해, 몇 바아(2 내지 10, 보다 통상적으로는 3 내지 5)의 상대 압력하에서 작동되었다. 본 기술의 최근의 발전으로, 촉매 조성과 전극 제조의 개선으로 인해 연료 전지 제조업자들이 보다 낮은 압력에서 효율적으로 작동할 수 있는 스택을 설계하게 되었으며, 이는 발전 시스템의 전체 효율의 측면의 적절한 결과적인 영향으로 인하여, 대부분의 바람직한 목적들 중 하나인 전류 밀도와 충분한 효율을 유지하면서, 거의 대기압에서 공기와 수소 분위기에서의 동작을 목적으로 한다. 순 수소 또는 혼합물중의 수소 중 어느 한쪽인 수소는 빈번히 몇 바아의 압력에서 사용될 수 있지만, 전지내에서 산화제로서 사용되는 20% 미만의 산소와 80% 이상의 불활성체를 함유하는 대기의 압축은 극도로 가혹한 에너지 소모를 수반한다. 연료 전지를 위한 가스 확산 전극의 개발과, 그를 위한 촉매의 개발의 현재 수준은 실질적으로 대기압에서(수십 밀리바 범위에서 장치의 내부 압력 강하를 극복하는데 필요한 미세한 과압을 제외하고) 이들이 이미 산화제와 함께 작동하기에 적합하게 하였지만, 저압하에서의 막의 신속한 건조는 이들 작동상태들을 유지하기 어렵게 만든다. 균일한 몰 유동율에서, 실제로, 가스의 용적 유량은 그 절대 압력의 증가에 비례하여 감소되며, 이는 비가압 반응물들의 공급이 전지 내부의 현저한 가스 용적의 유동과 연계된다는 것을 의미한다. 그 미변환 용적율이 최상의 경우에도 불가피하게 80% 이상인 공기에 관련하여, 또한, 때때로, 연료에 관련하여서도, 예로서, 증기 개질(일반적으로 75 내지 80%의 불활성체 비율을 가진)로부터 수소가 채용될 때, 유출 유동이 다량의 부산물 물을 버리게된다는 것은 명백하다.
상술한 모든 이유로, 종래 기술의 스택은 상술한 현상들을 극복하기 위한 적절한 유압 회로, 특히, 적어도 하나의 유압 회로가 순환 유체와의 열교환에 의해열을 빼앗기 위해 제공되고, 두 번째 회로가 전지내에서 발생된 부산물 물에 추가하여 여분의 물의 양을 도입하도록 사용되는 유압 회로를 구비하고 있다.
첫 번째 회로와 관련하여, 온도 조절 유체(thermostating fluid)는 분리판(bipolar plate)내에 제공된 사형부(serpentine)내측에 공급되거나, 단전지들과 그 전기 접속부 사이에 배치된 중간 챔버내에 공급될 수 있으며, 이들 방식들은 스택 제조를 복잡하게하고, 체적과 중량을 증가시키며, 가동식 응용 분야의 경우에 특히 그 최대화가 요구되는 파라미터인 전력 밀도를 감소시킨다.
이런 상황에 대하여 보다 양호한 해결 방법이 국제 출원 WO 98/28809호에 개시되어 있으며, 상기 출원에서는 냉각 유체가 전지의 활성면에 인접한 분리판의 외주부에서 순환된다. 그러나, 이 방식에서는, 막의 중앙 영역이 외주 영역의 온도 보다 높은 온도에서 작동하는 횡단방향 온도 프로파일이 얻어지며, 그에 의해, 막 자체의 완전성에 대해 잠재적으로 매우 유해한 열 구배가 형성되게 된다.
두 번째 회로와 관련하여, 반응물의 예비 가습은 일반적으로, 예로서, 액상수내에 기포를 형성하거나, 적절한 막을 통해 수증기를 보조 전지내로 확신시킴으로써, 연료 전지의 아노딕 콤파트먼트와, 캐소딕 콤파트먼트의 입구에서 수행되게 된다. 이 두 번째 회로는 중량, 체적 및 투자 비용을 명백히 증가시킬 뿐만 아니라, 부가적으로, 전지 콤파트먼트들내의 잉여 액체가 기체 반응물들의 전극 표면으로의 억세스를 차단하는 극적인 결과를 초래하기 때문에, 시스템으로 공급될 물의 양은 엄격히 제어되어야만 한다. 비록 간접적이기는 하지만, 상술한 시스템에 의해 공급되는 물의 양의 정량 조절을 달성하기 위한 한가지 방식은 물 자체의 온도, 그리고, 그에 따른, 그 증기압을 제어하는 것이다. 이는, 순차적으로, 연료 전지 스택의 가습 회로의 온도 조절을 필요로하며, 전지 구성을 추가로 복잡하게 만든다.
또한, 이들 해법들 중 어떠한 것도 급격한 프로세스 상태의 경우에 필요한 100%에 근접한 기체 반응물의 상대적 가습을 실현할 수 없다.
반응물 유동에 적절한 물을 공급하는 것을 보증하는 보다 양호한 해법이 유럽 특허 공보 제 316 626호에 개시되어 있으며, 상기 특허에서는 예로서, 초음파 에어로졸 발생기에 의해, 분무화된 물을 분사하여 상기 유동을 가습하는 방식이 개시되어 있다. 이 해법은 그에 공급된 물의 일부가 전지 내측에서 증발하고, 그에 의해 현저한 양의 열을 탈취하기 때문에, 성가신 보조 열 교환 회로를 사용한 스택 냉각의 필요성을 부분적으로 제거하였다. 그러나, 상기 시스템은, 고가이면서 연료 전지에 의해 발생되는 전기 출력의 소정 부분을 소모하게되는 에어로졸 발생기와의 복잡하게 연계된 구성에 의해 나타나는 근본적 결점에 의해 부정적인 영향을 받는다.
부가적으로, 특히 많은 수의 전지들을 포함하는 스택과 높은 전류 밀도에서, 보조 회로를 사용하지 않고 스택의 냉각과 막의 가습을 동시에 보증하기에는 전지내에서의 물의 체류 시간이 너무 짧다.
부가적으로, 반응물들의 가습 또는 입구 메니폴드로 반응물들을 공급하기 이전에 분무된 물을 추가하는 것은 그 내부에 소정의 물 응결 또는 물방울 형성을 유발할 수 있고, 이는 스텍의 일부 전지(일반적으로, 반응물 입구에 근접한 전지들)로 잉여량의 물을 공급하고, 일부 다른 전지(일반적으로, 반응물 입구로부터 먼 전지들)들에 불충분한 양의 물을 공급한 결과이다.
연료 전지를 위한 냉각 및 가습 회로의 현저히 개선된 형태가 이탈리아 특허 출원 제 MI99A 000829호에 개시되어 있으며, 상기 출원에서는 연료 전지 내측에 액상수를 공급받는 망형 도전체(reticulated conductive body)를 도입시킴으로써, 단일 회로내에 양호하게 조합되고, 그에 의해, 물 공급이 망상체의 전체 두께를 가로질러 분배되며, 그 내부에서 부분적으로 증발한다. 이 방식에서, 액체 상태로 남아있는 일부의 물은 막을 가습하는데 기여하고, 증발한 물은 증발 잠열에 대응하는 열 에너지를 탈취하여 전지의 온도 조절에 기여한다. 이 해법은 효율과 전류 밀도의 측면에서 양호한 성능을 가지며, 가압된 기체 반응물을 공급받는 형식의, 극도로 소형의 연료 전지 스택 형태를 제공한다. 그러나, 근사 대기압하에서 높은 전류 밀도로 동작하는 경우에, 일부 한계점들이 발생한다. 이 경우에, 물 요구량이 너무 높아서, 전지 내측의 물과 가스 유동들의 직접적인 혼합이 곤란하며 거의 실용적이지 못하다. 또한, 통상적인 스택에서는 두 개의 개별적인 물 유동(냉각 및 가습 회로와 관련된 것들)의 온도를 가장 가혹한 프로세스 상태에 의해 부여되는 요구사항들에 부합되도록 제어하는 것이 가능한 반면에, 가습 및 냉각 회로의 통합으로 인해, 비록 소형화의 관점에서는 유용하지만, 시스템의 물과 열 관리에 대한 하나의 자유도를 차감하기 때문에 단일 통합 회로를 사용하는 절충방식이 찾아져야만 한다. 따라서, 가습 및 냉각 회로를 구비한 스택은 표준 프로세스 파라미터들하에서는 양호한 성능으로 동작하기에 적합하지만, 근사 대기압에서 작동되는 경우, 특히, 높은 전류 밀도 출력이 필요한 경우, 보조 가습 장치를 필요로 한다. 상기 보조 장치는 비용, 중량 및 체적의 측면에서 허용불가 범위로 초과 설정되어야만 극한의 프로세스 상태하에서 스택의 작동을 허용할 수 있는, 종래의 보조 장치에 비해 보다 효율적이어야만 한다.
또한, 가스, 특히, 공기를 위한 보조 시스템이 존재하는 경우인, 가압이 수반된 응용 분야에서, 가습은 전체 시스템 효율의 측면에서 매우 유용하고, 집약도는 매우 통상적이 된다. 예로서는, 종래의 압축기로, 중간 과압(예로서, 1 bar 상대 압력)으로 압축된 주변 공기를 사용하는 응용 분야들이 있다. 이 압축은 상기 시스템의 고유의 비가역성으로 인하여 현저한 양의 열의 발생을 동반한다. 압축 공기의 온도는 100 내지 150℃를 쉽게 초과할 수 있으며, 전지내로 이를 직접 공급하는 것을 부적절하게 만든다. 압축기의 하류와 전지 입구의 상류의 공기 유동의 가습을 위해 제공된 보조 장치는 공기 유동 그 자체의 상태조절기로서도 작용하며, 열적 상태 조절의 효율은 두말할나위 없이 가스 유동의 유효 포화도, 즉, 그 상대 습도에 의존한다. 100%에 근접한 상대 습도 수준을 달성하기 위해서 공기와 물의 혼합은 전지에 도달하기 이전에 완료되어야만 한다.
일부 경우에, 냉각제로서 물을 사용하는 것이 너무 비싼 것으로 간주될 수 있다. 상기 냉각제로서는 부식으로부터 금속 스택들을 보호하고, 스택들의 수명을 단축시키는 스케일의 형성을 회피하기 위하여 이온제거수 또는 증류수가 사용되어야만 한다. 이 요구사항은 상기 회로가 막 가습을 위해서도 사용되는 경우에 더욱 커지며, 그 이유는 막 내측의 H+이온들을 대체할 수 있는 외래 카티온(foreign cation)의 존재가 관련 기능 그룹들을 차단하고, 그 도전성을 현저히 감소시키기때문이다. 이들 및 다른 이유들로 인하여, 종종 물 대신 공기로 스택을 냉각하는 것이 바람직할 경우가 있지만, 그러나, 이는 종래 기술의 시스템들의 결점에 의해 영향을 받지 않는 적합한 가습 장치를 필요로 한다.
본 발명은 연료 전지에 관한 것으로, 특히, 전해질로서 고분자막을 사용하는 연료 전지에 관한 것이다.
연료 전지는 직류 형태의 전기 에너지의 전기화학적 발생기이다. 즉, 상기 연료 전지는 연료(예로서, 수소 또는 메탄올이나 에탄올 같은 경 알콜을 함유하는 기체 혼합물)와 산화제(예로서, 공기 또는 산소)의 반응의 자유 에너지를, 열 에너지로 완전히 분해하지 않는 상태로, 따라서, 카르노 사이클의 제한에 영향을 받지 않는 상태로, 변환한다. 화학 에너지의 전기 에너지로의 양호한 변환을 달성하기 위해서, 연료는 전지 아노드에서, 전자와 H+이온을 동시에 방출하면서 산화되고, 산화제는 전지 캐소드에서 환원되며, 이때, H+이온이 소모된다. 발전기의 두 개의 전극들은 아노드로부터 캐소드로 H+이온들이 연속적으로 흐르게 하면서, 동시에, 하나의 전극으로부터 나머지로의 전자의 전달을 저지하여 그 전위차를 최대화하는, 적절한 전해질에 의해 분리되어야만 한다. 이 전위차는 실제로, 프로세스 자체의 구동력을 나타낸다. 연료 전지는 특히, 극도로 양호한 환경적 영향(단지 부산물로서 물만을 형성하며, 공해 물질의 방출이나 소음이 없음)의 관점에서, 전기를 발생하는 종래의 시스템들에 대한 양호한 대안으로서 고려되고 있으며, 이들은 다양한 크기의 고정적 전력 발생 분야(전력 스테이션, 백업 전력 발전기 등)와, 가동적 응용 분야(전기 차량 분야, 우주에서의 자동 추진 에너지 및 보조 에너지의 발생, 잠수함 및 해군 분야) 양자 모두에 사용된다.
고분자막 연료 전지는 그 신속한 시동 및 신속한 최적 동작 상태의 달성, 높은 전력 밀도, 가동부가 없다는 것과 부식 현상이 없다는 것 양자 모두에 관련된 본질적인 신뢰성, 및, 간단한 열적 사이클로 인해, 다른 연료 전지들에 비해 추가적인 장점들을 제공하며, 실제로, 종래 기술의 모든 연료 전지들 중, 고분자 전해질 연료 전지는 전체적으로 가장 낮은 작동 온도(일반적으로, 70 - 100℃)를 나타낸다.
도 1은 필터-프레스 배열내에 조립된 막 연료 전지 스택의 개관을 도시하는 도면.
도 2는 본 발명에 따른 가습 장치를 도시하는 도면.
도 3은 본 발명의 가습 장치가 내부에 통합되어 있는 필터-프레스 형상내에 조립된 막 연료 전지 스택의 개요도.
도 4는 연료 전지 가스켓의 형태를 도시하는 도면.
도 5는 본 발명의 가습 장치를 위한, 연료 전지 스택내측의 전극들과 분리판들 사이의 접속과 유체의 분배 양자 모두를 위해 사용되는 망형 소자와, 충전재료의 가능한 형태를 도시하는 도면.
본 발명은 종래 기술의 것들 보다 저가이면서 보다 효율적인 막 연료 전지의 스택을 위한 가습 장치를 제공하는 것이며, 상기 가습 장치는 전체적 또는 부분적으로 연료 전지 열 규제를 위해 제공되거나, 예로서, 이탈리아 특허 출원 제 MI99A 000829호에 개시된 직접 물분사에 기반한 냉각 시스템 또는 물이 아닌 액체를 사용할 수 있는 종래의 냉각 시스템 같은 적절한 온도 조절 장치와 조합될 수 있다.
본 발명의 일 실시예에서, 상기 장치는 종래의 필터-프레스 배열에 따른 연료 전지의 스택에 통합될 수 있다.
본 발명의 다른 실시예에서, 가습 장치는 예로서, 종래 기술에 따라 제조된 현존하는 스택들의 성능을 개선시키기 위해, 독립 장치로서 개별적으로 제공될 수 있다.
본 발명의 다른 실시예에서, 상기 장치는 연료 전지 스텍에 공급될 반응물의 기체 유동을 가습하는 것과 동시에 동일한 기체 유동의 열적 규제를 위해 제공될 수 있다.
상기 장치는 높은 표면적을 가진 망형 열 도전성 재료로 완전히 또는 부분적으로 충전되어 있는 챔버를 가지며, 상기 챔버에는 가습될 가스와, 적어도 증발 및 혼합 이후에 상기 가스의 100% 포화를 달성하기에 충분한 양의 액상수가 공급된다.상기 망형 재료는 50%의 최소 공극률을 가지는 것이 바람직하며, 단일 삼차원소자 또는 금속 매시 같은 이차원일 수 있는 상이한 소자들의 병치체로 형성될 수 있다.
본 발명의 양호한 실시예에서, 상기 물은 포화 이후에, 그 일부가 액체상태로 전지내로 도입되고, 그 내부에서 증발하며, 전체적으로 또는 부분적으로 상기 전지의 열적 규제에 기여하도록 여분으로 공급될 수 있다.
다른 양호한 실시예에서, 가습될 가스의 압력은 보조 펌프로 반환하지 않고, 가스 자체의 가습을 위해, 그리고, 연료 전지의 전체적 또는 부분적 열적 규제를 위해, 사용되는 물의 유동을 순환시키도록 사용된다.
물과 가스의 공급은 챔버로의 두 개의 분리된 입구를 통해 제공될 수 있지만, 기체 유동내에 물을 분사한 이후에 단일 입구를 통해 실행되는 것이 바람직하다.
본 발명의 양호한 실시예에서, 기체 유동내로의 물의 주입은 적절한 온도로 가스 유동을 온도조절하여 상기 유동을 연료 전지내로 공급되기에 적합하게 하도록 제공된다. 상기 챔버는 소정의 방향으로 배향될 수 있지만, 실질적인 수직방향 유동을 얻는 방식으로 배향되는 것이 바람직하다. 이 경우에, 챔버는 하부에서 물과 가스를 공급받고, 상부로부터 배출하는 것이 바람직하다. 망형 재료는 가습될 가스 내측의 물을 분무화하며, 이는 캐리어로서 작용하며, 두 개의 유동의 친밀한 혼합을 양호하게 하는 난류 운동을 형성한다. 출구에서 혼합물의 절대 습도를 증가시키기 위해서, 망형 소자는 예로서, 50℃와 작동 압력에서의 물의 증발 온도 사이에 포함되는 온도로 예비가열되는 것이 바람직하다. 상기 망형 소자는 연료 전지에 으해 발생된 열로 가열되는 것이 바람직하며, 전지로부터의 열을 망형 소자로의 열의 전달은 실질적으로 전도에 의해 발생되는 것이 더욱 바람직하다.
챔버는 가습된 가스가 공급될 연료 전지와 동일한 기하학적 형상을 가질 수 있으며, 연료 전지 스택을 형성하는 동일한 필터-프레스 배열에 삽입되는 것이 바람직할 수 있다. 이경우의 유압 접속부는 필터-프레스 배열내에 완전히 통합되며, 가습장치로 공급되어 그내부에서 물로 포화된 가스는 그후 종래 기술의 방식에 따라 적절한 채널을 통해 전지내로 운반된다.
다른 실시예에서, 상기 챔버는 독립적으로 공급될 수 있고, 열의 전달을 허용하도록 외벽에 의해 스택에 접촉할 수 있으며, 챔버와 스택 사이의 유압 접속부는 외부에 있으며 독립적이다.
도 1을 참조하면, 필터-프레스 배열의 모듈화된 조립체의 반복적 유니트를 대표하는 각 단전지(1)는 외측으로부터, 이온교환막(2)과, 한쌍의 다공성 전극(3)과, 각 전극들(3)과 막(2) 사이의 경계면에 형성된 한쌍의 촉매층(4)과, 한상의 전기 도전성 망형 소자(5)와, 외주 밀봉을 위한 한쌍의 가스켓(6)과, 상기 단전지(1)의 경계선을 한정하는 한쌍의 분리판(7)을 포함한다. 망형 소자(5)는 최소 50%의 공극률을 가지며, 분리판(7)을 전극(3)에 전기적으로 접속하는 기능을 수행하고, 기체 반응물들을 분배하는 기능을 한다. 액상수가 기체 반응물에 추가될 때, 상기 액상수는 망형 소자(5)의 전체 두께를 통해 미세하게 분배되고, 따라서, 분리판(7)과 전극(3)에 의해 한정된 챔버의 전체 체적내측에서 그 증발이 촉진되게 된다. 가스켓(6)과 분리판(7)의 외주 영역상의 적절한 구멍들은 상술한 콤포넌트들이 배치될 때, 두 개의 상부 매니폴드(8)와 두 개의 하부 매니폴드(9)를 형성하며, 상기 상부 매니폴드는 반응물들을 공급하도록 사용될 수 있으며, 도면에는 단 하나만이 도시되어 있고, 상기 하부 매니 폴드는 부산물 물과, 불활성체들과, 배기물들을 배출하기 위해 사용될 수 있으며, 마찬가지로, 도면에는 단 하나만이 도시되어 있다. 선택적으로, 상기 하부 매니폴드(9)가 공급 덕트로서 사용되고, 상부 매니폴드(8)가 배출 덕트로서 사용될 수 있다. 또한, 하나의 상부 매니폴드(8)를 통해 두 개의 반응물들 중 하나를 공급하고, 대응하는 하부 매니폴드(9)를 배출을 위해 사용하며, 다른 하부 매니폴드(9)를 통해 나머지 반응물을 공급하고, 대응하는 상부 매니폴드(8)를 배출을 위해 사용할 수 있다.
필터-프레스 배열내에 배열된 단전지(1)들의 조립체의 외측에는, 두 개의 단부판들(10)이 제공되며, 상기 단부판들 중 하나는 도면에 도시되지 않은, 매니폴드(8, 9)로의 유압 접속을 위한 피팅을 구비하고 있으며, 상기 단부판들 양자 모두는 전체 스택을 클램핑하는데 사용되는 타이-로드(tie-rod)를 위한 적절한 구멍들을 구비하고 있고, 이들 또한 도면에는 도시되어 있지 않다. 상기 전지(1)는 모듈화된 조립체의 반복적 유니트이기 때문에, 도 1에 도시된 필터-프레스 배열내에 조립될 수 있는 전지들의 수에는 어떠한 제한도 없다.
도 2를 참조하면, 가습 장치(11)의 개요가 도시되어 있으며, 상기 가습 장치는 한쌍의 열 도전판(7')에 의해 한정되어 있고, 열 도전성 충전 소자(5')와 가스켓(6')을 구비하고 있다. 상기 장치는 도 1에 도시된 스택 또는 소정의 형태의 스택에 외부적으로 통합되거나, 소정의 필터-프레스 스택 배열에 일체화된 소자로서 삽입될 수 있으며, 그 특정 예가 도 3에 도시되어 있다.
도 3을 참조하면, 상기 스택은 도 1의 스택과 동일한 소자들을 포함하며, 부가적으로, 도 2에 도시된 것과 대등한 가습 장치(11)가 단부판들(10) 중 하나와 제 1의 단전지(1) 사이에 삽입되어 있고, 상기 가습 장치는 스택의 제 1 분리판(7)과 금속판(7')에 의해 한정되어 있으며, 열 도전성 충전 소자(5')와 가스켓(6')을 구비하고 있다. 가습 장치(11)를 위한 금속판(7')으로서는, 연료 전지(1)를 한정하는 분리판(7)과 동일한 것이 사용될 수 있다. 또한, 연료 전지(1)에 사용되는 망형 소자를 가습 장치(11)를 위한 충전 소자(5')로서 사용하는 것도 가능하다. 연료 전지(1)를 위해 사용된 동일한 가스켓(6)을 가습 장치(11)를 위한 가스켓(6')으로서 사용하는 것도 가능하다. 전지(1)가 모듈화된 시스템의 반복적 유니트라는 사실의 관점에서, 도 3에 예시된 필터-프레스 배열내에 조립될 수 있는 전지들의 수에 대해서는 어떠한 제한도 없으며, 이 사실은 가습 장치(11)에 대해서도 적용되고, 빅렬 또는 병렬로 접속된 복수개의 가습 장치(11)가 스택의 대응하는 한쪽 또는 양쪽 모든 단부에 도입될 수 있으며, 연료 전지 조립체 전체에 걸친 전기적 연속성의 필요성을 보증하도록 열 도전성 소자(5')를 선택하여, 소정 쌍의 전지들(1) 사이에 개재될 수도 있다. 이런 경우에, 가습 장치(11)는 그 구조적 기능이 대등한 두 개의 금속판들(7') 또는 두 개의 분리판들(7)에 의해 교대로 한정될 수 있다.
도 4를 참조하면, 연료 전지 스택을 위한 가스켓(6)의 가능한 구성이 도시되어 있으며, 이는 필터-프레스 배열에 병치되어 상부 매니폴드(8)를 형성하는 상부 구멍(12)과, 필터-프레스 배열에 병치되어 하부 매니폴드(9)를 형성하는 하부 구멍(13)과, 망형 재료(5)를 위한 하우징(14)과, 선택적으로, 물 분사(15)를 위한 하나 이상의 채널들을 포함한다.
도 5를 참조하면, 특히 금속 발포체 등의 변형가능한 금속성 재료로 제조된 열 도전성 망형 소자(5)의 특정 실시예가 도시되어 있있다.
본 발명을 실시예들을 통해 보다 자세히 설명한다. 상기 실시예들은 본 발명을 제한하는 것은 아니다.
(제 1 실시예)
도 1의 개념에 따라 30개의 연료 전지들로 구성된 하나의 스택이 제조되며, 이는 하기와 같은 콤포넌트들을 구비한다.
- Dupont de Nemours사에 의해 판매되는 Nafion(R)115인 이온 교환막(2)
- 200cm2의 활성면을 가진, 활성 카본상에 지지된 백금 입자들로 제조된 촉매층(4)에 의해 활성화된, ELAT(R)라는 상표명으로 E-T다, Inc.사에 의해 판매되는 전극(3)
- 1과 3mm 사이에 포함되는 미공(pore) 크기를 가지는, 도 5에 도시된 바와 같은 니켈 발포체로 제조된 망형 소자(5)
- 도 4의 구조에 따른 가스켓(6)
- 2mm 두께의 스테인레스 강판으로 제조된 분리판(7)
- 가변 저항 부하에 접속된 집전 소켓들을 구비한, 외부 전지들의 분리판(7)에 전기적으로 접속되어 있는 알루미늄 단부판(10).
상기 스택은 일 단부판(10)상에 장착된 적절한 피팅을 통해, 기체 반응물을 공급하기 위한 라인들 및 외부 회로에 연결되고, 상기 외부 회로에는 열 교환기에 의해 소정 온도로 온도 조절된 탈염수가 순환되고 있다. 이들 접속부들에 의해, 상기 스택들은 부극(아노드)에서 절대 압력 3bar로 가압된 순수 수소를 공급받고, 정극(캐소드)에서, 절대 압력 3bar로 압력이 감소된, 실린더들로부터 도입되는 합성 공기를 공급받으며, 이들 양자 모두는 하부 구멍들(13)과, 분리판(7)내의 대응 구멍들이 필터-프레스 구조내에 병치되어 얻어진 하부 매니폴드(9)를 통해 공급된다. 필요에 따라 유량이 규제된, 시스템의 동작 지표를 수반하는 탈염수의 스트림이 대응 회로로부터 분사 채널(15)로 공급된다. 상기 스택은 채널(15)내로 분사되는 물의 증기에 의해 실행되는 것을 제외하면, 어떠한 보조 냉각수단도 구비하지 않는다.
상기 스택들은 전지 온도를 75℃로 규제하면서 700mA/cm2의 전류 밀도에서 12 시간 동안 작동되었고, 단일 전지의 전압을 모니터링하였다. 상기 수류량은 상기 단일 전지의 전압을 최대화하도록 수동으로 규제된다. 이 수동 규제 이후에, 스택의 모든 전지들에서, 시간에 따라 안정한, 680과 700 mV 사이에 포함된 전압이 검출되었다.
동일한 스택을 근사 대기압(80 millibar 상대압력)에서 기체 반응물을 공급하면서 작동시켰다. 540과 620 mV 사이에 포함된 초기 전지 전압이 검출되었으며, 스텍의 다양한 전지들에 대하여 서로 다른 비율로 시간에 따라 감소하는 경향을 갖는다. 상기 시험은 30분 이후에, 상기 전지중 일부의 전압이 300mV 미만으로 하강하였을 때 중단되었다.
도 2의 가습 장치에 공기 유동을 먼저 공급하면서, 후자의 시험이 반복되었고, 스택 중 하나에 근접한 온도로 물을 추가로 공급하였다. 상기 장치의 외벽은 스택의 단부판(10)과 직접적으로 접촉하도록 배치되어 열 교환을 허용한다. 결과적으로, 상기 가습 장치는 스택 중 하나에 근접한 작동 온도가 되었다. 80밀리바의 상대 압력에서 반응물들을 공급받은 스택은 12시간 동안 연속적으로 작동되었고, 이때, 전류 밀도는 700mA/cm2이고, 온도는 75℃로 규제되었다. 이 상태하에서, 단일 전지의 전압은 620과 640mV 사이에서 안정한 상태로 남아있었다.
(제 2 실시예)
도 3의 개념에 따라, 30개의 연료 전지로 구성된 스택이 제조되었고, 이는 하기의 콤포넌트들을 구비한다.
- Dupont de Nemours사에 의해 판매되는 Nafion(R)115 이온 교환막(2)
- 200cm2의 활성면을 가진, 활성 카본상에 지지된 백금 입자들로 제조된 촉매층(4)으로 활성화된, E-Tek Inc.사에 의해 ELAT(R)란 상표명으로 판매되는 전극(3)
- 1과 3mm 사이에 포함되는 미공 크기를 가지는, 도 5에 도시된 바와 같은 니켈 발포체로 제조된 망형 소자(5)
- 도 4의 개념에 따른 가스켓(6)
- 2mm 두께의 스테인레스 강판으로 제조된 분리판(7)
- 1과 3mm 사이에 포함되는 미공 크기를 가진 도 5에 도시된 바와 같은 니켈-크롬 발포체로 제조된 망형 소자(5')와, 금속판(7')을 포함하는, 두 개의 가습 장치(11). 상기 가습 장치는 두 개의 반응물들 중 하나의 입구에 각각 연결됨.
- 가변 저항 부하에 접속된 집전 소켓들을 구비한, 외부 전지들의 분리판(7)에 각각 전기적으로 접속되어 있는 알루미늄 단부판(10).
상기 스택은 일 단부판(10)상의 적절한 피팅을 통해 기체 반응물을 공급하기 위한 라인들에 접속되고, 그 압력은 포화를 위해 필요한 양에 대해 잉여량으로, 외부 탱크로부터의 물의 유동을 공급하는 것을 부분적으로 촉진하며, 이렇게 물과 혼합된 상기 기체 반응물들의 유동은 포화가 수행되는 가습 장치(11)를 횡단하며, 여기서 포화가 수행된다. 잉여수와 함께 포화된 기체 반응물들의 두 유동이 단일 전지의 관련 콤파트먼트로 공급된다. 이런 배열에서, 스택은 부극(아노드)에서 절대압력 3bar로 가압된 순수 수소를 공급받으며, 정극(캐소드)에서, 160℃, 절대 압력 3bar로 압축기로부터 도입되는 공기를 공급받고, 이들 양자 모두는 하부 구멍(13)과 대응하는 분리판(7)내의 구멍의 필터-프레스 구조내의 병치에 의해 얻어진 하부 매니폴드(9)를 통해 공급된다. 방출된 압축 공기내에 분사된 물의 유동은 압축 공기를 75℃로 냉각시킨다. 상기 스택은 포화된 기체 반응물들과 함께 단일 전지로 공급되는 잉여수의 증발에 의해 실행되는 것을 제외하면 어떠한 보조 냉각부도 가지고 있지 않다.
상기 스택은 전지 온도를 75℃로 설정하여 700mA/cm2의 전류 밀도에서 12시간 동안 작동되었고, 단일 전지 전압을 모니터링하였다. 수류량은 단일 전지의 전압을 최대화하는 수준으로 수동으로 규제되었다. 수동 규제 이후에, 스택의 모든 전지에서, 690과 700mV 사이에 포함된 전압이 시간에 따라 안정한 상태로 검출되었다.
여전히 외부 탱크로부터 물을 인출하기에 충분한 과압인 상대 기압 300millibar로 가압된 반응물들로 상술한 테스트가 반복되었다. 이런 조건하에서, 8시간 동안 유지되었고, 상기 전지 전압은 모두 700mA/cm2의 전류밀도에서 660과 675mV 사이에 포함되었다.
(제 3 실시예)
도 3의 개념에 따라, 20개의 연료 전지로 구성된 스택이 제조되었고, 이는 하기의 콤포넌트들을 구비한다.
- Dupont de Nemours사에 의해 판매되는 Nafion(R)115 이온 교환막(2)
- 200cm2의 활성면을 가진, 활성 카본상에 지지된 백금 입자들로 제조된 촉매층(4)으로 활성화된, E-Tek Inc.사에 의해 ELAT(R)란 상표명으로 판매되는 전극(3)
- 1과 3mm 사이에 포함되는 미공 크기를 가지는, 도 5에 도시된 바와 같은 니켈 발포체로 제조된 망형 소자(5)
- 반응물들을 공급하고 부산물 물과 배기물을 배기하기 위한 구멍들을 가진가스켓(6)
- 5mm의 두께를 가지며, 온도 조절 유체의 순환을 위해 제공되는 스텐레스강 사형부(serpentine)를 수납하는 알루미늄 합금으로 제조된 다이캐스트 분리판(7)
- 1과 3mm 사이에 포함되는 미공 크기를 가진 도 5에 도시된 바와 같은 니켈-크롬 발포체로 제조된 망형 소자(5')와, 금속판(7')을 포함하며, 공기 공급 지점에 연결되어 있는 가습 장치(11).
- 가변 저항 부하에 접속된 집전 소켓들을 구비하며, 하나가 외부 전지 중 하나의 분리판(7)에 전기적으로 접속되고, 다른 하나가 가습 장치의 판(7')에 접속되어 있는 알루미늄 단부판들(10).
상기 스택은 상기 단부판들(10)중 하나상에 제공된 적절한 피팅을 통해 기체 반응물 공급원에 연결되고, 공기측에서, 유입 유동의 압력은 외부 탱크로부터 가습을 위해 필요한 양의 물을 인출하는 것을 부분적으로 촉진하며, 따라서, 물에 혼합된 공기 유동은 가습 장치(11)를 통과하고, 그곳에서 연료 전지로 도입되기 이전에 포화가 발생된다. 연료 콤파트먼트내에는 어떠한 가습 시스템도 제공되지 않는다.
또한, 상기 스택은 열 교환기를 구비한 냉각 회로에 접속되며, 그곳에서 탈염수가 순환하며, 적절한 매니폴드를 통해 서로 직렬로 접속된 분리판들(7)내에 수납된 사상부로 공급된다.
상술한 배열에 의해, 상기 전지는 부극(아노드)에서 상대 압력 300millibar로 가압된 순수 수소를 공급받으며, 정극에서, 상부 매니폴드(8)를 통해 동일한 압력으로 공기를 공급 받는다. 사상부로 공급된 물의 유동은 분리판(7)의 온도를 70℃로 규제한다.
상기 스택은 12시간 동안 700mA/cm2의 전류 밀도로 작동되며, 그동안 모든 전지는 630과 650mV 사이에 포함되는 안정한 전압들을 나타내었다.
비록 본 발명을 특정 실시예를 통해 설명하였지만, 상기 실시예들은 본 발명을 제한하기 위한 것이 아니며, 본 발명의 범위는 첨부된 청구범위에 의해 정의된다.
본 명세서의 상세한 설명 및 청구범위 전체에 걸쳐, "포함한다"와, 그 변형된 형태들, 즉, "포함하는" 등은 다른 첨가물, 구성 요소, 통합체들 또는 단계들을 배제하는 의미는 아니다.

Claims (17)

  1. 적어도 기체 반응물가 공급되는 고분자막 연료 전지의 스택내의 반응물들을 가습하기 위한 장치에 있어서,
    망형 재료를 함유하고, 하나 이상의 기체 반응물와 물이 공급되는 챔버를 한정하는 적어도 제 1 외벽과, 제 2 외벽을 포함하는 가습 장치.
  2. 제 1 항에 있어서, 상기 망형 재료는 50% 이상의 공극률을 가지는 가습 장치.
  3. 제 1 항 또는 제 2 항에 있어서, 상기 망형 재료는 열 도전성인 가습 장치.
  4. 제 1 항 내지 제 3 항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 망형 재료는 금속 발포체인 가습 장치.
  5. 제 1 항 내지 제 4 항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 하나 이상의 기체 반응물의 포화를 위해 필요한 양에 관해 잉여량의 물이 상기 챔버내로 공급되고,
    상기 잉여량의 물은 고분자막 연료 전지내에서 적어도 부분적으로 증발하여 그내부에서 발생된 열 중 적어도 일부를 제거하는 가습 장치.
  6. 제 1 항 내지 제 5 항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 물은 상기 하나 이상의 기체 반응물에 의해 가압된 탱크로부터 공급되는 가습 장치.
  7. 제 1 항 내지 제 6 항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 하나 이상의 기체 반응물는 공기인 가습 장치.
  8. 제 7 항에 있어서, 상기 공기는 100℃ 이상의 온도로 상기 챔버내에 공급되고,
    상기 챔버내의 상기 물과 접촉할 때 냉각되어 상기 연료 전지로 도입되기 이전에 100℃ 미만의 온도로 낮춰지는 가습 장치.
  9. 제 1 항 내지 제 8 항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 하나 이상의 기체 반응물와 상기 물은 실질적으로 수직방향 유동을 갖는 가습 장치.
  10. 제 9 항에 있어서, 상기 기체 반응물 및 물의 수직방향 유동은 상향으로 안내되는 가습 장치.
  11. 필터-프레스 구조로 배열된 소자들의 스택에 있어서,
    상기 소자들은 제 1 항 내지 제 6 항 중 어느 한 항에 기재된, 하나 이상의 가습 장치와, 하나 이상의 고분자막 연료 전지를 포함하는 소자 스택.
  12. 제 11 항에 있어서, 상기 하나 이상의 가습 장치는 50℃와 상기 하나 이상의 연료 전지의 온도 사이에 포함되는 온도로 가열되는 소자 스택.
  13. 필터 프레스 구조로 배열된 고분자막 연료 전지들의 스택에 있어서,
    복수개의 외벽들을 구비하고,
    상기 스택에 대해 외측에 배치된, 제 1 항 내지 제 6 항 중 어느 한 항에 기재된, 하나 이상의 가습 장치를 포함하는 고분자막 연료 전지 스택.
  14. 제 13 항에 있어서, 상기 제 1 외벽은 상기 스택의 외벽과 접촉하는 고분자막 연료 전지 스택.
  15. 제 14 항에 있어서, 상기 망형 소자는 상기 연료 전지내에서 발생된 열 중 적어도 일부의 전달에 의해, 50℃와 연료 전지의 온도 사이에 포함된 온도로 가열되는 고분자막 연료 전지 스택.
  16. 제 15 항에 있어서, 상기 전달은 열 전도에 의해 발생되는 고분자막 연료 전지 스택.
  17. 제 1 항에 따른 고분자막 연료 전지의 스택내의 반응물의 가습을 위한 장치에 있어서,
    실시예 또는 도면들 중 어느 하나를 참조로 본 명세서에서 설명한 바와 실질적으로 동일한 가습 장치.
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