KR20020013407A - 기체 스트림으로부터 질소 산화물의 제거 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 노 또는 보일러 설비의 도관 기체 스트림과 같은 기체 스트림에서 질소 산화물을 제거하기 위한 방법에 관한 것이다. 흡착 시스템은 도관 기체 스트림에서 질소 산화물을 흡착하는데 사용된다. 산소/오존 기체 스트림은 질소 산화물과 접촉하여 N2O5로 전환시키고, 상기 N2O5은 산소 스트림과 함께 흡착기로부터 배출된다.

Description

기체 스트림으로부터 질소 산화물의 제거{REMOVAL OF NITROGEN OXIDES FROM GAS STREAMS}
본 발명은 기체 스트림에서 질소 산화물을 제거하는 방법에 관한 것이다. 보다 구체적으로, 본 발명은 흡착/반응 유니트내에서 질소 산화물을 함유하는 도관 기체 스트림을 오존-함유 산소 스트림과 접촉시켜, 도관 기체의 질소 산화물을 제거하고 산소를 회수하는 방법을 제공한다.
최근 정부 및 지방 환경법은 대기로 해로운 기체 물질의 방출을 상당히 감소시킬 것을 요구하고 있다. 이러한 해로운 공기 오염물질중 주요 물질은 질소 산화물(NOx)이다. 이러한 법의 엄격한 규제에 대응하여, 산업상 공기 오염물 배출자는산업 또는 도시 출처로부터의 기상 유출물내에서 공기로 배출되는 해로운 물질의 양을 감소시키려는 상당한 노력을 하고 있다. 기상 유출물내 NOx의 농도를 감소시키는 성공적인 노력은, 종종 기체 폐기물내의 NOx를 질소계 환원제와 반응시킴을 포함한다. 기체 스트림에서의 NOx를 감소시키는 한가지 상업적인 방법은, 선택적 비-촉매작용 환원법(SNCR)으로 공지되어 있는 기법으로서, 촉매의 부재하에서 NOx를 암모니아 또는 암모니아 전구체, 예를 들어 우레아와 접촉시킴을 포함한다. 암모니아는, 그 자체가 산화되어 질소 및 물을 형성하면서, NOx를 질소로 환원시킨다. SNCR 공정은 매우 고온, 예를 들어 약 800 내지 1200℃의 온도를 요구하고, 이러한 온도에서도 단지 낮은 NOx의 전환율이 달성된다. 예를 들어, SNCR계 공정에 의해서는 단지 NOx이 40 내지 50%만 환원되는 것이 일반적이다.
폐기 기체 스트림에서 NOx를 제거하는 다른 기법은, SNCR 공정에서와 같되, 질소로의 NOx의 환원을 촉매의 존재하에서 암모니아 또는 암모니아 전구체와 폐기 기체를 접촉시킴을 포함한다. 이러한 촉매작용 환원 공정은 선택적인 촉매작용 환원법(SCR)으로 지칭된다. SCR 공정은 SNCR 공정에 비해 몇가지의 장점을 보유한다. 이들은 SNCR 공정이 수행되는 온도에 비해서 상당히 낮은 온도에서 수행될 수 있다. 예를 들어, 이들은 약 250 내지 600℃의 온도에서도 상당히 효율적이다. 질소로 NOx를 환원시키는데 있어서, SCR 공정이 SNCR 공정에 비해 보다 효율적이지만, 이들은 SNCR 공정에 비해 보다 많은 비용이 드는 단점을 가지고, 촉매가 유독하거나 탈활성화될 수 있고, 종종 이들은 처리된 기체 스트림에서의 모든 NOx를 제거하지 못한다.
SCR 및 SNCR 공정 둘다의 또다른 단점은, 흔히 과량의 암모니아의 존재하에서 반응이 수행된다는 점 및/또는 예상보다 적은 NOx가 생성되는 갑자스런 공정상의 변화로 인하여, 반응기로부터의 기상 유출물에서 그 자체가 환경적으로 허용불가능한 오염물질인 암모니아가 대기로 종종 방출된다는 점이다. 시간 경과에 따라 오염에 의한 촉매의 차폐 또는 촉매의 부족으로 인하여 암모니아가 방출될 수도 있다.
기체 스트림에서 NOx를 제거하는 다른 공지된 방법은, NOx를 오존과 접촉시켜 이들을 고도의 질소 산화물, 예를 들어 N2O5로 산화시키고, 수성 세정제에 의해 기체 스트림에서 고도의 산화물을 제거함을 포함한다.
오존계 NOx산화 공정에 대한 구체적인 설명은, 본원에서 참고로 인용중인 미국 특허 제 5,206,002 호 및 미국 특허 제 5,316,737 호에 기술되어 있다. 오존계 NOx산화 공정은, 고가의 오존 생산비로 인하여 고가일 수 있으며 비용을 낮추기 위해서 효율적인 오존의 사용이 요구된다.
엄격한 환경 규제로 인하여, 대기로의 NOx의 방출을 최소화하거나 제거하기 위해서 NOx제거 공정을 개선시키려는 노력이 계속중이다. 본 발명은 이러한 목적을 달성한 방법을 제공한다.
도 1은 본 발명이 실시되는 기체 발생 및 정제 시스템의 개략도이다.
도 2는 본 발명에서 회전식 휠 흡착 시스템의 작동을 도시하는 개략도이다.
본 발명은 기체 스트림, 특히 도관 기체 스트림에서 질소 산화물(NOx)을 제거하기 위한 방법을 제공한다. 본 방법은, 불순물로서 질소 산화물을 함유하는 기체 스트림이, 흡착 사이클을 통해서 질소 산화물이 흡착되는 흡착기에 공급됨을 포함한다. 재생 사이클을 통해, 오존/산소 스트림이 흡착기에 공급된다. 오존은 흡착된 질소 산화물과 반응하여 N2O5를 형성한다. N2O5는 산소 스트림을 보유하는 흡착기로부터 세정기 시스템으로 흘러가고, 산소는 공급물로서 오존 발생 유니트로 재순환될 수 있다. 처리된 도관 기체 스트림은 대기로 배출되거나 다른 처리 시스템으로 이동될 수 있다.
본 발명의 다른 양태에서, 질소 산화물 함유 스트림은 화학적 가공 스트림, 예를 들어 금속 피클링(metal pickling), FCC 또는 식품 가공 스트림일 수 있다.
본 발명은, 기체 스트림에서 질소 산화물(NOx)을 제거하는 방법으로서, 질소 산화물이 흡착되도록 질소 산화물-함유 기체 스트림을 흡착제에 공급하고; 오존이흡착된 질소 산화물과 접촉하여 이들을 N2O5로 전환시키도록 산소/오존 기체 스트림을 흡착기에 공급함을 포함하는 방법을 제공한다.
본 발명의 방법에서, 오존/산소 기체 스트림은 산소 발생기 및 오존 발생기에 의해 제조되고, 사이클의 재생 파트를 통해 흡착기에 공급되어, 흡착된 NOx를 제거한다. 이러한 스트림은, 흡착제에서 방출되는 경우, 주로 산소 및 N2O5로 구성되며, 이때 N2O5는 흡착기에 흡착된 질소 산화물이 오존과 반응하는 경우 형성된다. 그다음, 이러한 스트림은 습윤 세정기 시스템에 공급될 수 있고, 여기서 N2O5가 물에 용해되어 질산을 형성하고, 깨끗한 산소 스트림은 부가적인 정화 단계를 통해서 오존 발생기로 재순환된다.
본 발명에 대한 보다 상세한 설명을 위해서, 도 1을 참고한다. 산소 발생기(A)는 라인(2)를 통해서 오존 발생기 B에 산소를 제공한다. 산소 발생기는 공기로부터 산소 또는 산소-풍부한 기체를 형성하는 임의의 장치일 수 있다. 전형적으로, 발생기는 흡착 유니트 또는 저온 공기 분리 설비이다. 선택적으로, 산소 또는 산소-풍부한 공기는 외부 공급원, 예를 들어 액체 산소 탱크로부터 도입될 수 있다.
오존 발생기(B)는 임의의 유형의 오존 발생기, 예를 들어 고압 코로나 배출 발생기일 수 있다. 전형적으로, 오존 함유 기체는 약 3 내지 약 10 중량%의 오존을 함유하고, 공급물에 따라 나머지는 산소 또는 공기 성분일 수 있다. 오존 발생기는 라인(3)을 통해서 흡착기(C)와 연결되고, 상기 라인(3)을 통해서 오존/산소 혼합물이 이동한다. 이러한 스트림은 50 내지 150℃의 온도까지 가열되고, 이것을 흡착기(C)에 수송한다. 가열기는 도 1에서 도시하지 않았다.
흡착기는 라인(7)을 통해서 질소 산화물을 함유하는 기체 스트림을 공급받는다. 질소 산화물 함유 기체 스트림은 질소 산화물을 함유하는 임의의 기체 스트림일 수 있지만, 전형적으로 노 또는 산업용 보일러의 도관 기체 스트림이다.
흡착기 C는 흡착 및 재생 사이클을 위한 다중 고정 베드 형태일 수 있거나 회전식 휠일 수 있다. 고정된 베드 배치 구조인 경우, 표준 열 스윙식 흡착 사이클이 사용된다. 회전식 휠 흡착기의 경우에는, 디스크 또는 실린더일 수 있고 2개 이상의 구역으로 구역화되어 있는 구조화된 흡수제로 형성된다. 회전식 휠 흡착기는, 회전식 밀봉부로 분리되어 있는 상이한 구역을 통해서 로우터가 움직임에 따라, 흡착 및 재생 사이클이 반복하도록 회전한다. 회전식 휠은, NOx함유 기체가 설정된 시간 간격동안 흡착 구역을 통과하고, 그다음 오존/산소 혼합물이 설정된 시간 간격동안 로우터 휠의 재생 구역을 통과하도록 배치될 수 있다. 물론 이러한 시간 간격은 처리될 기체 스트림의 오염 정도 뿐만 아니라 사용된 구조화된 흡착 물질에 따라 변할 것이다. 전형적인 사이클 시간은 5 내지 60분이다.
고정된 베드 및 회전식 휠 공정내의 흡착 물질은, 흡착제 또는 화학흡착제일 수 있다. 지지된 금속 산화물이 화학흡착제로서 사용될 수 있다. NOx를 제거하는 흡착제로는 지지된 MgO, γ-알루미나, USY(초안정적인 Y)와 같은 Y 제올라이트,Na2CO3처리된 γ-알루미나 및 KOH 처리된 γ-알루미나를 들 수 있다. 바람직한 흡착제로는 γ-알루미나, 및 처리된 γ-알루미나를 들 수 있다.
처리된 질소 산화물 함유 기체 스트림은 본질적으로 질소 산화물이 없으며, 추가의 처리를 위해 이동되거나 대기로 배출되는 라인(9)을 통해서 흡착기로부터 배출된다. 흡착기로부터의 재생 스트림이 라인(5)을 통해 배출된다. 회전식 휠이 사용되는 경우 흡착기 유니트(C)의 작업공정이 도 2에 개략적으로 도시되어 있다. 흡착기 휠은 모터를 사용하여 회전한다. NOx함유 스트림은 스트림(7)로서 도입되고 정제된 스트림은 스트림(9)로서 배출된다. 오존/산소 함유 스트림이 스트림(3)으로서 도입되고, 이것은 가열기내에서 가열되고, 흡착된 NOx와 반응함으로써 흡착기를 재생시키고, 스트림(5)로서 배출된다.
스트림(5)는 N2O5, HNO3및 물을 보유하는 오존 발생기로의 공급물에 따라 대부분 산소 또는 공기를 포함하고, 세정기 시스템(D)로 도입된다. 세정기 시스템 D는 세정용 액체 공급 라인(11), 세정용 액체 배출 라인(13) 및 정제 기체 배출 라인(15)가 설치되어 있다. 세정기는 임의의 적당한 용기일 수도 있고 세정용 액체와 정제될 기체 사이의 접촉을 개선시키는 불활성 물질 또는 배플링(baffling)이 장착될 수 있다.
수성 액체 세정 단계는, 바람직하게는 7 보다 큰 pH에서 수행되고, 가장 바람직하게는 9 보다 큰 pH에서 수행된다. 수성 액체는 물일 수 있고, 이러한 경우 희석된 질산 수용액이 제조될 수 있다. 그러나, 바람직한 양태에서, 수성 액체는희석된 염기성 용액이다. 적당한 염기성 수용액으로는 알칼리 금속의 수산화물, 예를 들어 수산화나트륨, 수산화칼륨 등; 알칼리 토금속의 수산화물, 예를 들어 수산화칼슘, 수산화마그네슘 등; 및 수산화암모늄을 들 수 있다. 바람직하게는 수용액이 우수한 수용성을 갖는 염기, 예를 들어 수산화나트륨, 수산화칼륨, 수산화암모늄 등을 함유한다. 보다 바람직한 가성 용액이 수산화나트륨 수용액이며, 이는 입수하기 용이하고 비교적 저렴하고 도관 기체 성분과의 반응시 환경적으로 허용가능한 생성물을 형성하기 때문이다. 수성 세정 단계가 수행되는 온도 및 압력은 중요하지 않다. 이러한 단계는, 전형적으로 약 10℃ 내지 약 90℃의 온도에서 수행되고, 바람직하게는 약 20℃ 내지 약 60℃의 온도에서 수행되고, 일반적으로 거의 대기압하에서 수행된다. 세정용 액체는, 세정기가 속이 빈 챔버인 경우 스프레이의 형태일 수 있거나, 세정기가 불활성 패킹으로 패킹되어 있는 경우 세류형 스트림일 수 있다. 세정용 액체는 처리된 기체로부터 N2O5및/또는 HNO3를 세척하여 희석된 질산 또는 질산 수용액으로서 라인(13)을 통과한다.
실질적으로 질소 산화물이 없는 정제된 기체 스트림은 라인(15)를 통해 부가적인 산소 정화 유니트(E)로 향하고, 이곳에서 액체 및 다른 불순물이 제거된다. 이러한 정화된 산소 스트림은, 추가로 라인(17)을 통해 정화 유니트 E로부터 오존 발생기를 향한다.
스트림의 농도를 모니터링하고 시스템내에서의 다양한 공정 스트림의 유동을 자동적으로 측정하여, 시스템이 완전히 자동화되어 효율적인 방법으로 연속적으로작동되도록 하기 위해서 통상적인 장치를 사용하는 것이 본 발명의 범주에 속한다는 것을 인식할 것이다.
본 발명은 이들의 특정한 양태에 대해 설명하고 있지만, 본 발명의 다수의 다른 형태 및 변형예가 당 분야의 숙련자들에게 명백하다는 것을 알 것이다. 본 발명의 진정한 진의 및 범주에 속하는 이와 같은 모든 명백한 형태 및 변종을 포함하도록 첨부된 특허청구범위 및 본 발명이 해석되어야 한다.
본 발명의 방법은 저렴하고 사용하기 용이하면서도 효과적으로 산업상 기체 유출물로부터 NOx를 제거할 수 있다.

Claims (10)

  1. 기체 스트림에서 질소 산화물을 제거하는 방법으로서,
    상기 질소 산화물 함유 기체 스트림을 질소 산화물 흡착 시스템에 공급하여 상기 질소 산화물을 상기 흡착 시스템에 흡착시키고;
    오존/산소 함유 기체 스트림을 상기 흡착 시스템에 공급하여 상기 오존이 상기 질소 산화물과 반응하여 N2O5를 형성하게 함을 포함하는 방법.
  2. 제 1 항에 있어서,
    상기 흡착 시스템이 흡착 및 재생 사이클에서 다중 고정 베드 형태인 방법.
  3. 제 1 항에 있어서,
    상기 흡착 시스템이 구조화된 흡착 물질을 함유하는 디스크 또는 실린더 형태인 회전식 휠 흡착기인 방법.
  4. 제 1 항에 있어서,
    흡착 시스템이 금속 산화물계 화학흡착제; 또는 Y 제올라이트, γ-알루미나, 처리된 γ-알루미나 또는 지지된 MgO중에서 선택된 흡착제를 사용하는 방법.
  5. 제 3 항에 있어서,
    상기 회전식 휠 흡착 시스템이 회전함에 따라 흡착 및 재생 구역을 교대로 통과하는 방법.
  6. 제 1 항에 있어서,
    상기 오존/산소 기체 스트림이 오존 발생기에 의해 공급되는 방법.
  7. 제 6 항에 있어서,
    상기 오존/산소 기체 스트림이 오존 약 3 내지 약 10 중량%를 함유하는 방법.
  8. 제 6 항에 있어서,
    상기 흡착 시스템으로부터의 산소가 산소 발생기로 재순환되는 방법.
  9. 제 3 항에 있어서,
    상기 회전식 휠 흡착기가 2개 이상의 구역을 포함하는 방법.
  10. 제 2 항에 있어서,
    상기 질소 산화물-함유 기체 스트림이 상기 흡착 사이클을 통과하고, 상기 산소/오존 기체 스트림이 상기 재생 사이클을 통과하는 방법.
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