KR20010086942A - 피-엔 타입 산화티타늄 광촉매 코팅제조 방법과 이에전류를 이용한 기상중 환경오염물질 제거장치 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 산화티타늄을 p Type, n Type화하여 코팅한 광촉매 및 이의 표면화학반응을 이용하여 기상중 환경오염물질을 제거하고, 탈취·멸균효과를 얻고자 하는데 적용된다.

Description

피-엔 타입 산화티타늄 광촉매 코팅제조 방법과 이에 전류를 이용한 기상중 환경오염물질 제거장치{Preparation method of p-n Type photocatalytic TiO2 coatings and its applications to remove eviromental air pollutants using electric power}
본 발명은 광촉매 코팅막의 제조방법과 이를 이용한 환경오염물질 제거장치에 관한 것으로서, 특히 에너지원으로 직류 또는 교류 전기에너지를 사용할 수 있는 p-n Type 산화티타늄 광촉매 코팅막의 제조방법과 그의 이용장치에 관한 것이다.
통상적으로 반도체성 물질들은 에너지 밴드갭 이상의 광에너지를 흡수하면 전도전자가 여기되어(excited) 가전자대(valence band)로부터 전도대(conduction band)로 전도전자가 이동하여 가전자대에는 정공(positive hole)을 남기고 전도대에는 전자가 생성되어 전자-정공쌍(electron-hole pair)을 형성한다. 이때 전기장이 인가된 반도체의 전자-정공쌍의 거동은 캐리어의 이동수명을 연장시켜서 재결합을 지연시키며 생성된 전자-정공쌍이 화합물과의 반응에 참여하게 된다.
이러한 반도체성 물질중에서 음이온 부족형 비화학 양론성 전단구조를 가진 산화티타늄은 광촉매로 사용할 수 있는 효과적인 물질로써 3.2전자볼트 이상 및 / 또는 250∼400나노미터 파장의 밴드갭 에너지를 흡수하면 전도전자가 여기되어 전자-정공쌍이 형성된다. 이렇게 여기된 산화티타늄은 수용액과 반응할 경우 산화티타늄 그 자신은 용출됨이 없이 정공은 강력한 산화제인 OH 라디칼을 생성하여 오염물질을 분해하는 산화반응에 참여하고, 전자는 환원반응에 활용된다.
따라서 광촉매로써의 산화티타늄은 대기 또는 수중에 포함된 유독성 유기물, 미연소 탄화수소화합물 등을 흡착하여 CO 2+H 2 O+ Mineral acids로 분해한다.
또한 산화티타늄 광촉매는 살균 및 항균, 소취 및 탈취, 열선반사, 담배니코틴 분해제거, 자기정화(Self-clearing), 유분분해 등의 특성으로 인하여 각종 산업분야에서 광범위하게 이용된다.
종래의 광촉매 반응을 일으키기 위하여서는 통상 자외선을 조사하여 광에너지를 제공하여준다. 그러나 이러한 광의 조사에서는 광의 직진성, 반사성, 굴절성으로 인하여 광이 흡수될 수 있는 단면에서만 광촉매 작용이 일어날 수 있게 되어 광에 의한 효율성이 극히 낮을 수 밖에 없다.
따라서 현실적으로 산업현장에서 적용하기에는 여러 가지 제약조건이 많게 된다. 즉 광원의 설치문제, 광촉매 코팅의 제작도막두께, 설치장소의 환경적인 요인, 설치비용 및 설치 시스템의 구조상의 문제 등 여러 가지 제약조건들이 있음으로 인하여 광촉매 반응의 우수한 효과에 비하여 실제 산업현장에서의 적용은 미미한 실정이다.
상기와 같은 문제점을 해결하기 위한 본 발명의 목적은 산화티타늄을 p-n화하여 금속과 접합함으로써 반도체와 반도체간, 반도체와 금속간의 에너지 준위차를 적용하여 직류 또는 교류 전기에너지를 에너지원으로 사용함으로써, 산화티타늄의 표면에 전자-정공쌍을 형성시켜 광조사가 없는 밀폐된 공간에서도 산화환원 반응범위에 걸쳐 효율적인 표면반응이 일어나게 한 것이다.
본 발명의 다른 목적은 구조의 경량, 단순화를 이룰 수 있으며, 대용량, 고농도의 신속한 처리가 가능한 p-n Type 산화티타늄 광촉매의 코팅막을 제공하는 것이다.
따라서 본 발명은 금속소재에 p-n Type 코팅막을 형성하여 직류 또는 교류전압을 인가하여 전기에너지를 사용할 수 있는 산화티타늄 광촉매 코팅막의 제조와 이를 이용한 환경오염물질 제거장치를 제조하는 것을 특징으로 한다.
<도 1>은 본 발명의 바람직한 일 실시예에 따른 p-n Type 산화티타늄 광촉매 코팅막의 제조방법에서 p Type의 제조공정도를 나타낸 흐름도
<도 2>는 본 발명의 바람직한 일 실시예에 따른 p-n Type 산화티타늄 광촉매 코팅막의 제조방법에서 n Type의 제조공정도를 나타낸 흐름도
<도 3>은 휘발성 유기물질, 미연소 탄화수소화합물, 각종 악취제거 장치의 구조도
<도 4>는 질소산화물, 황산화물, 유기염소화합물(다이옥신, 환경호르몬 등), 미연소 탄화수소 등을 함유한 오염 배출가스를 정화하기 위한 장치의 구조도
<도 1>과 <도 2>는 본 발명의 조제 실시예에 따른 p-n Type 산화티타늄 광촉매 코팅막의 제조방법을 도시한 흐름도이다.
<도 1·2>에 도시한 바와 같이 광촉매 코팅막의 제조방법에 따르면, 금속표면에 p Type, 또는 n Type으로 코팅하면 금속과 코팅간에 작업함수에 따라 옴접촉 또는 쇼트키 장벽접합이 이루어 진다. 이에 전압을 인가하면 전류-전압 특성에 의하여 지이너 또는 전자기움 항복현상이 발생하여 전도전자가 여기된다. 이때 전리충돌에 의한 여기현상이 산화티타늄 입자에서 발생하여 형성된 전자-정공쌍이 산화환원반응에 참여하게 된다.
즉, 마이크로(micro) 관점에서 볼 때 산화티타늄 개개의 입자내에서 전자-정공쌍이 형성되지만, p-n Type화하여 매크로(macro) 관점에서 볼 때 소수운반자의 주입현상으로 p-Type, n Type화 코팅 전체가 하나의 전자-정공쌍의 형태를 취함으로써 산화티타늄의 표면화학반응의 효율성이 급증하는 것이다.
<도 3·4>는 본 발명의 조제 실시예에 따른 p-n Type 산화티타늄 광촉매 코팅막을 이용한 환경오염물질 제거장치이다. 이의 작용원리는
(1) 반도체 물성 중 하나인 p-n Type의 정류작용에 의하여 전압에 의거 형성된 전장E 1에 의하여 유전체인 산화티타늄의 전자와 정공이F 1= ±Q 1 E 1= ±(ε: 유전율) 만큼의 힘을 받게 된다.
(2) p-n Type에 전압이 걸렸을 때 형성되는 변위전류에 의하여 전자기장이 발생하게 된다. 이러한 전자기장에 의하여 발생하는 전자기력이 p-n Type 멤브레인에 기전력을 일으킴으로써 유전체인 산화티타늄의 전자-정공쌍이 가속되고, 힘F 2= ±Q 2 E 2= ±Q 2 E 0 Cos wt이 발생한다. 이상과 같은 힘은 전기의 중첩의 원리(principle of superposition)에 의하여 합성되어 벡터방향으로Ftotal=(±F 1)+(±F 2) 만큼의 힘으로 기전력을 일으킨다. 즉 기전력E=(±I 1 R)+(±)에 의하여 p-n Type 코팅면 전체가 산화환원반응에 참여하게 된다.
(3) 따라서 촉매작용에 의하여 p Type의 표면은
(a)H 2 O+ h+→ 2H ++ O 2
H 2 O+h +→H ++ ·OH(OH Radical)
·OH+h +→OH
2OH→ (O) +H 2 O
(b)h +→h +trap (h +trap : 표면에 포착된 정공으로 직접 산화반응에 참여)
n Type의 표면은
(a) 2H ++e -→H 2
(b) 표면흡착O 2+e -→ ·O 2 -
·O 2 -+H +→HO 2 .(peroxo radical)
이 형성된다. 이와같이 형성된 라디칼들은 화합물과 반응하여
(a)NO x+ ·OH→H + NO 3 -
(b)SO x+ ·OH→H + SO 4 2-
(c)Cl -+ ·OH→HOCl→H + Cl -
(d)H-C+ ·OH→CO 2+H 2 O
로 반응하여 제거된다.
[조제 실시예 1 : p Type ]
① TEOT[Tetraethyl orthotitanate]를 물/알콕사이드 몰비를 10∼50으로 하여 두 용액을 혼합하고, 2∼8시간 교반하여 가수분해 반응을 시킨다. 이 때 중성의 물 대신 1∼7wt%의 염산 또는 황산수용액을 사용한다.
② 산화티타늄 100molwt%로 기준으로하여 ①에서 얻어진 티탄산 산화물을 메타놀용액에 혼합한 후 산소발생 활성제로써 12.5wt% 염화망간 수용액으로 망간을 0.1∼0.7molwt%, 7wt% 염화비스무스 수용액으로 비스무스를 1.5∼3.5molwt%11.7wt% 염화니켈 수용액을 0.5∼1.5molwt% 담지시킨다.
③ 탄화수소의 흡착활성제로써 0.5wt% 염화백금 수용액을 0.1∼0.5molwt%, 10% 암모니아수에 용해시킨 0.5wt% 염화은과 7.5wt% 수산화리듐 수용액에 용해시킨 12wt% 오산화바나듐과 5wt% 삼산화 텅크스텐을 각각 0.1∼0.5molwt%, 2∼5molwt%, 0.5∼2.0molwt% 되게 담지 및 혼합한다. 이때 리듐이온의 삽입(intercalation)으로 p Type 코팅의 전기전도성이 향상되고 전도대는 positive value 쪽으로 이동된다.
④ 산화티타늄의 에너지 밴드갭을 조정하고, 산소의 운반(oxygen Carrier)기능을 가진 산화형(oxidation type)인 산화코발트를 1∼5molwt% 혼합한다.
⑤ 분산이 완료된 p Type 산화티타늄 코팅조성물을 건조도막 두께 15∼30마이크로미터 되도록 금속에 코팅한 후 400∼600℃에서 6∼12시간 가열하여 최종 산화티타늄 p Type 코팅막을 얻는다.
[조제 실시예 2 : n Type ]
① p Type과 동일한 방법으로 산화티타늄을 100molwt% 기준으로하여
② 수소발생 활성화제로써 18.7wt% 염화마그네슘 수용액을 0.5∼1.0molwt%담지시킨다.
③ 천이금속 제ⅢB족 중에서 산화코발트 대비 부전하 활성을 가진 물질(negative electroactive material)인 란타니움 또는 이트리움을 산화티타늄 대비 100 : 10∼100 중량 몰비로 혼합한다.
④ 산화티타늄의 밴드갭을 조정하고, OH라디칼을 포착하며 전자전달 촉매기능을 가진 카본을 1.5∼5.5molwt% 혼합한다.
⑤ 바인더인 수용성 polysiloxane polymer와 ①∼④가지 혼합물의 조성물을 100 : 120∼150 중량비로 하여 두 조성물을 상온에서 6∼24시간 혼합한다.
⑥ 분산이 완료된 n Type 산화티타늄 코팅조성물을 금속소재에 건조도막두께 15∼30마이크로미터 되도록 코팅한 후 400∼600℃에서 6∼12시간 가열하여 최종 산화티타늄 n Type 코팅막을 얻는다.
이상으로 살펴본 바와 같이, 본 발명은 종래의 천연 또는 인공의 광조사 설비대신 전기에너지원을 사용함으로써 콤팩트한 설비로 제조할 수 있으며, 전도전자를 여기시켜 표면화학반응이 일어난다. 또한 빠른 반응속도로 인하여 대용량, 고농도를 신속하게 처리할 수 있으며, p-n Type을 다단계로 중첩하게 되면 반응효율을 극대화시킬 수 있는 에너지 절감형 감용화 구조로 설계할 수 있다. 그리고 광에 의한 표면반응과 전기에너지원에 의한 표면반응을 겸용으로 사용할 수 있으며, 배기가스의 악취제거에 높은 효율성을 나타낸다.
또한 본 발명은 유기화합물의 제거뿐 아니라 탈질 및 탈황 동시 처리시설 제작이 용이하다. 그리고 자원의 재활용면에서 필터의 재생이 용이하다.

Claims (3)

  1. 광촉매 코팅막의 제조방법에 있어서
    (1) 산화티타늄, 망간, 리듐, 백금, 은, 오산화바나듐, 삼산화 텅그스텐, 비스무스, 니켈, 산화코발트를 함유하고 있는 p Type 산화티타늄 코팅조성물
    (2) 산화티타늄, 마그네슘, 란타니움 또는 이트리움, 카본을 함유하고 있는 n Type 산화티타늄 코팅조성물
  2. 이를 이용한 장치에 있어서는
    (1) 휘발성 유기물질, 미연소 탄화수소, 각종 악취제거장치
    (2) 질소산화물, 황산화물, 염소화합물 등을 제거할 수 있는 장치
  3. 산화티타늄 p-n Type을 이용한 대기오염방지, 수처리설비 등의 환경오염 방지설비, 에어컨, 선풍기, 냉장고, 공기청정기, 전기밥솥, 가스오븐레인지, 가스후드, 전자레인지, 태양전지, 2차전지 등의 전기전자제품, 중금속의 회수장치, 냉동파이프의 성애결빙방지 등의 장치 및 설비 등의 제조방법, 젖은 음식물 쓰레기 탈취감량처리기
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