KR19980040913A - 가스 기밀성이 개선된 고체 전해질 연료 전지 - Google Patents

가스 기밀성이 개선된 고체 전해질 연료 전지 Download PDF

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Abstract

본 발명은 고체 전해질 연료 전지 스택 제조시 분리판의 표면에 요철 형상을 주어 열처리 혹은 연료 전지 작동중에 발생하는 유리 밀봉제의 흘러내림 현상을 억제하여 가스 기밀성을 개선한 고체 전해질 연료 전지에 관한 것이다.
본 발명은 스택 구성시 가스 기밀성을 요하는 가스 통로 주위의 분리판 형상 변경을 통한 스택의 가스 기밀성 확보를 특징으로 하는 것으로서 먼저 아래단 분리판 상면의 가스통로 주위에 항상 일정량의 유리 밀봉재가 고여 있을수 있는 홈을 형성시킨 후 윗단의 분리판 하면에 아래단 분리판의 홈과 일정한 간격을 유지하는 돌출부를 형성시킨 것이다.
상기의 방법을 적용하면 유리 밀봉재의 용융 및 연료 전지 작동중에 발생하는 연료 전지 스택의 가스 기밀성 파괴를 개선하여 연료 전지 전체의 효율을 향상 시킬 수 있음과 동시에 안정적인 장기운전이 가능하다 할 수 있다.

Description

가스 기밀성이 개선된 고체 전해질 연료 전지
본 발명은 가스 기밀성이 개선된 고체 전해질 연료 전지에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 고체 전해질 연료 전지 스택의 분리판 표면에 요철 형상을 주어 열처리 혹은 연료 전지 작동중에 발생하는 유리 밀봉재의 흘러내림 현상을 억제하여 가스 기밀성이 개선된 고체 전해질 연료 전지에 관한 것이다.
연료 전지는 연료가 가지고 있는 화학에너지를 연소에 의한 열에너지의 형태로 변환하지 않고 전기 화학적인 방법을 이용하여 등온 하에서 연속적으로 전기 에너지로 직접 변환하는 발전 시스템으로 기존의 화력 발전 방식보다는 본질적으로 높은 에너지 변환 효율을 가지며, 공해 물질 배출도 극히 적어서 세계적으로 이에 대한 연구 개발이 활발히 진행되고 있다.
특히, 고체 전해질 연료 전지는 구성 재료가 모두 세라믹 재료로서 작동온도가 1000℃정도로 다른 연료 전지에 비해 높고, 효율이 50 내지 60%로 가장 높으며, 양질의 폐열을 이용하여 열병합 발전을 하는 경우에는 최고 80%까지의 높은 효율을 얻을 수 있기 때문에 차세대 발전 방식으로 가장 주목을 받고 있다.
이러한 고체 전해질 연료 전지 스택의 구성은 도 1에 나타낸 바와 같다. 즉 도 1은 일반적인 고체 전해질 연료 전지 스택의 단면도를 나타낸 것으로, 연료 가스와 산소 가스의 화학 에너지를 전기 에너지로 변환하는 공기극(1), 전해질(2) 및 연료극(3)으로 이루어진 각각의 단위 전지(4)와 이 단위 전지(4)에 가스를 공급하고 발생된 전기를 집전하는 분리판(5), 그리고 연료 가스와 산소 가스가 섞이거나 새지 않도록 해주는 밀봉재(6)가 밀봉되어 있는 가스 밀봉 부위(7)로 구성되어 있다.
여기서, 미설명 부호 8은 가스 입구이며, 부호 9는 가스 출구이고, 부호 10은 가스 통로이며, 부호 11은 가스 챈널이다.
연료 전지는 작동중에 공급하는 연료 가스가 새는 경우에 연료 공급량이 줄어들어 전지 효율이 떨어지는 문제가 발생함과 동시에 대기중의 산소 혹은 전지에 공급하는 산소와 직접 반응하여 국부적으로 발열함에 따라 스택내에 온도편차가 생겨 단위 전지(4)에 치명적인 손상을 주게 된다. 또한 공급하는 산소 가스가 새는 경우에도 충분한 양의 산소 공급이 이루어지지 않아 전지가 제 성능을 발휘하지 못하게 된다. 따라서 연료 전지 스택 구성시 공급 가스가 서로 섞이거나 새지 않도록 가스 기밀성을 확보하는 것이 무엇보다도 중요하다.
가스 밀봉 방법은 도 1의 점선안에 나타낸 바와 같이 유리 페이스트를 가스 기밀을 요하는 부위에 바른 후 열처리하는 것이 가장 일반적인 방법인데 이를 더욱 상세히 설명하면 먼저 연료 전지 구성 요소와의 반응성, 열팽창 계수, 연화점 등을 고려하여 선정된 유리를 분말화하여 이를 유기 결합제와 잘 혼합하여 유리 페이스트를 제조한다. 이렇게 제조된 페이스트를 스택 구성시에 가스 기밀을 요하는 부위에 잘 바른후 단위 전지(4), 분리판(5)을 차례로 적층하여 스택을 구성하여 용융온도인 1050 내지 1250℃가지 가열하여 용융 유리가 형성되면 연료전지 작동 온도인 1000℃까지 온도를 내려 실제 작동에 들어간다. 이렇게 하여 형성된 것이 유리 밀봉재(6)이다.
상기 유리 밀봉재(6)의 유리 페이스트는 함유하고 있는 유기물들이 열처리중에 타서 날아가므로 1차적인 부피 수축이 발생한다. 그리고 분리판 사이의 간격은 500㎛ 이상으로 실제 유리 용융시에는 도 2(도 1의 점섬으로 표시된 가스 밀봉 부위(7)에서 열처리중 또는 열처리후 발생하는 유리 밀봉재의 상태 변화를 보여 주기 위한 종래의 가스 밀봉 부위의 단면도이다.)에 나타낸 바와 같이 용융된 유리 밀봉재(6)의 2차적인 부피 수축 및 흘러 내림에 의해서 쉽게 가스 기밀성이 파괴된다. 또한 유리 밀봉재(6)와 분리판(5)간의 밀착성을 좋게하기 위해서 일반적으로 연료 전지 작동 온도 보다 연화점이 약간 낮은 유리를 선정하여 사용하기 때문에 초기에 가스 기밀성이 우수하여도 장시간 작동하는 중에 연화된 유리의 흐름으로 인하여 가스 기밀성이 서서히 파괴되는 문제점이 있다.
따라서 본 발명의 목적은 이러한 문제점을 해결하기 위하여 고체 전해질 연료 전지 스택 구성시 사용하는 분리판 표면에 요철 형상을 주어 항상 가스 밀봉 부위에 일정량 이상의 유리 밀봉재가 고여 있게 함으로써 열처리 과정중이나 작동중에 발생하는 유리 밀봉재의 흘러 내림에 기인하는 가스 기밀성 파괴를 억제할 수 있는 고체 전해질 연료 전지를 제공하는데 있다.
도 1은 일반적인 고체 전해질 연료 전지 스택의 단면도이다.
도 2는 도 1의 점선으로 표시된 가스 밀봉 부위에서 열처리중 또는 열처리후 발생하는 유리 밀봉재의 상태 변화를 보여 주기 위한 종래의 가스 밀봉 부위의 단면도이다.
도 3a는 일반적인 고체 전해질 연료 전지 스택 제조에 사용되는 분리판의 상면의 평면도이다.
도 3b는 도 3a와 같은 분리판의 하면의 평면도이다.
도 4는 도 1의 점선으로 표시된 가스 밀봉 부위에서 열처리중 또는 열처리후 발생하는 유리 밀봉재의 상태 변화를 보여 주기 위한 본 발명의 가스 밀봉부위의 단면도이다.
도 5는 실시예 및 비교예의 전지의 성능을 비교한 그래프이다.
*도면의 주요부분에 대한 부호의 설명*
1 : 공기극2 : 전해질
3 : 연료극4 : 단위 전지
5 : 분리판6 : 밀봉재
7 : 가스 밀봉 부위8 : 가스 입구
9 : 가스 출구10 : 가스 통로
11 : 가스 챈널12 : 홈
13 : 돌출부
본 발명을 첨부 도면에 의거하여 더욱 상세히 설명하면 다음과 같으며, 동일 부품에 대해서는 동일 부호를 사용하기로 한다.
앞에서도 설명한 바와 같이 고체 전해질 연료 전지 스택의 기본적인 구성은 도 1에서와 같이 단위 전지(4)와 분리판(5)이 차례로 적층되어 있는 형태로 되어 있으며, 각 분리판(5) 사이에는 단위 전지(4)가 놓이는 부위를 제외하고는 가스 기밀을 위하여 유리 밀봉재(6)가 발라져 있다.
고체 전해질 연료 전지 스택 구성에 사용되는 분리판(5)은 주로 전기 전도성을 갖는 세라믹 소재 혹은 내열금속계 소재를 사용하는데 구체적인 형상은 도 3과 같다. 도 3a는 일반적인 고체 전해질 연료 전지의 분리판(5)의 상면을 나타낸 것으로 중심부의 점선으로 표시한 부분이 단위 전지(4)가 위치하는 부위인데 가스가 일정 방향으로 흐를 수 있도록 요철 형태의 가스 챈널(11)이 형성되어 있다. 그리고 가장 자리쪽으로 흰색으로 표시된 4개의 가스 공급 및 배기를 위한 가스 통로(10)가 위치하는데 분리판(5) 중앙의 가스 챈널(11)에 가스를 공급하기 위한 구멍이 도 1 및 도 3a에 표시한 것과 같이 옆으로 뚫려 있어서 연료 가스는 그림 왼쪽의 가스 공급을 위한 가스 통로(10)에서 중앙의 가스 챈널(11)을 통하여 그림 오른쪽의 가스 배기를 위한 가스 통로(11)로 흐르게 되어있다.
도 3b는 도 3a와 같은 분리판(5)의 하면을 나타낸 것으로 형상은 상면과 동일하지만 중앙의 가스 챈널이 상면과 수직한 방향으로 형성되어 있어서 분리판(5) 하면으로는 산소 가스가 도면상에서와 같이 위에서 아래 방향으로 흐르도록 되어 있다.
본 발명은 스택 구성시 가스의 기밀성을 가장 요하는 가스 통로(10) 주위의 분리판(5) 형상 변경을 통한 스택의 가스 기밀성 확보를 특징으로 하는 것으로서 예를 들어 분리판(5) 상면의 가스 통로(10) 주위에 도4(도 1의 점선으로표시된 가스 밀봉 부위에서 열처리중 또는 열처리후 발생하는 유리 밀봉재의 상태변화를 보여 주기 위한 본 발명의 가스 밀봉 부위의 단면도이다.)와 같이 폭 1 내지 5mm, 깊이 1 내지 3mm의 홈(12)을 형성 시킨후 윗단의 분리판(5) 하면에 아래단 상면에 형성된 상기 홈(12)에 맞는 돌출부(13)를 형성한다.
이때 도 4에서와 같이 윗단과 아래단의 분리판(5) 사이에 일정양의 유리밀봉재(6)가 위치할 수 있도록 일정 간격, 예를 들면 0.2 내지 0.5mm를 유지하도록 한다. 이 간격이 너무 좁은 경우에는 위단의 분리판(5)과 아래단의 분리판(5)이 접촉할 위험성이 있으며, 너무 커서 홈밖의 간격보다 클 경우에는 모세관현상에 의하여 응용된 유리가 홈 밖으로 빨려 나갈 수가 있으므로 단위 전지의 두께, 즉 홈(12) 밖의 분리판(5) 간격보다 약간 작은 간격이 유지되도록 한다.
실시예
인코넬 601 금속을 가공하여 고체 전해질 연료 전지 스택용 분리판을 제작하였다. 이때 분리판 하면에는 유리 밀봉재가 잘 고여 있을 수 있는 홈을 가스통로 주위에 형성하였으며, 분리판 상면에는 아래단 분리판의 상면에 형성된 홈과 0.3mm의 간격을 유지하도록 돌출부를 형성하였다.
다음으로 가스 밀봉용 유리를 제조하기 위하여 SiO2, Al2O3, B2O3, CaO, BaO를 각각 55, 10, 5, 20, 10 중량비로 혼합하여 1500℃에서 용융시킨 후 급랭시켜 연화점이 950℃ 부근인 유리를 제조하였다. 이렇게 제조된 유리를 잘 분쇄하여 분말로 제조한 후 결합제인 에틸셀룰로우즈와 함께 알파터핀네올 용매에 넣은 후 잘 혼합하여 가스 밀봉용 유리 페이스트를 제조하였다. 여기서 에틸셀룰로우즈 첨가량은 유리분말 100g당 5g이 되도록 하였다.
이렇게 제조된 유리 페티스트를 미리 제조된 5 × 5 ㎠ 크기의 단위 전진의 가장 자리 및 분리판의 가스 기밀을 요하는 부위에 균일하게 도포한 후 1시간 정도 건조하여 도포된 유리 페이스트가 일정 점도 이상이 유지되도록 하였다.
가스 밀봉용 유리 페이스가 도포된 단위 전지 4장과 분리판을 차례로 적층하여 유효 전극 면적 84㎠을 갖는 고체 전해질 연료 전지 4단 스택을 제작하였다. 위의 스택을 전기로내에 장착하여 일단 1150℃까지 온도를 올려서 도포된 유리 밀봉재를 용융시켜 가스 기밀성을 유지시킨 다음 연료 전지 작동 온도 1000℃로 온도를 유지하면서 스택내에 연료 가스 및 공기를 흘려주면서 스택의 전기적 특성 및 가스 누출량을 측정하였다.
이렇게 측정된 결과를 표 1 및 도 5에 다음의 비교예의 경우와 함께 나타내었는데 여기서도 알 수 있듯이 스택 외부로 가스의 누출이 없이 개회로전압이 이론치에 거의 일치하는 단위 전지당 1.048V이었으며, 스택의 최대 출력은 13.43W로서 출력 밀도가 0.159W/㎠인 우수한 성능 연료 전지 스택을 제조할 수 있었다.
비교예
앞의 실시예와 비교하기 위하여 종래의 방법대로 분리판을 제조한 후 실시예에 사용한 동일 소재 및 방법으로 4단 스택을 제조하여 성능 및 가스기밀성을 측정하였다. 이때 상기 실시예에서 가스 기밀성을 개선하기 위하여 형성시킨 홈 및 돌출부는 없이 제작하였다.
이렇게 제조된 스택의 성능은 표 1 및 도 5에 나타내었는데 가스 공급량의 40% 정도가 누출되어 개회로전압이 단위 전지당 0.89V이었으며 스택의 최대 출력은 5.74W, 출력 밀도는 0.068W/㎠으로 실시예의 경우보다 성능이 절반이하의 수준이었다.
첨부 도면 중 도 5는 상기 실시예 및 비교예의 전지의 성능을 비교한 그래프로서 ●-●와 ■-■는 실시예의 경우이고, ○-○와 □-□는 비교예의 경우를 나타낸 것이다.
[표 1]
실시예 및 비교예의 성능 측정 결과
t1
본 발명을 적용하면 유리 밀봉재의 흘러내림에 의하여 용융 및 연료 전지 작동중에 발생하는 연료 전지 스택의 가스 기밀성 파괴를 개선하여 연료 전지 전체의 효율을 향상시킬 수 있음과 동시에 안정적인 장기 운전이 가능할 수 있다.

Claims (2)

  1. 고체 전해질 연료 전지 스택에 있어서, 가스 기밀성 확보를 위하여 유리 밀봉재를 사용하여 분리판을 밀봉하는 경우 아래단 분리판 표면에 항상 일정량의 유리 밀봉재가 고여 있을 수 있는 홈과 해당 홈과 일정 간격을 유지하면서 삽입될 수 있는 돌출부가 상단 분리판 하면에 형성되어 있고, 상기 돌출부와 홈 사이에 유리 밀봉재를 제공하여서 되는 것을 특징으로 하는 가스 기밀성이 개선한 고체 전해질 연료 전지.
  2. 제 1 항에 있어서, 상기 홈은 아래단 분리판의 상면에서 가스 통로 주위에 형성되어 있으며, 깊이는 1 내지 3mm, 폭은 1 내지 5mm를 가지며, 상단 분리판의 하면에 형성되는 상기 돌출부는 유리 밀봉재가 위치할 수 있도록 상기 홈과 0.2 내지 0.5mm의 간격을 유지하면서 조립되는 것을 특징으로 하는 가스 기밀성이 개선된 고체 전해질 연료 전지.
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* Cited by examiner, † Cited by third party
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KR100724471B1 (ko) * 2000-12-29 2007-06-04 주식회사 엘지이아이 연료전지 스택의 실링장치
KR100807976B1 (ko) * 2006-11-03 2008-03-03 현대하이스코 주식회사 금속 분리판의 가스켓 장착 구조

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