KR102677932B1 - Rare earth magnet and its manufacturing method - Google Patents

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KR102677932B1 KR1020230022535A KR20230022535A KR102677932B1 KR 102677932 B1 KR102677932 B1 KR 102677932B1 KR 1020230022535 A KR1020230022535 A KR 1020230022535A KR 20230022535 A KR20230022535 A KR 20230022535A KR 102677932 B1 KR102677932 B1 KR 102677932B1
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홍순직
반 다오 응우엔
조성재
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국립공주대학교 산학협력단
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Abstract

본 발명은, 중량%로, Re 20 내지 40%, B 0.1 내지 1.0%, M 0.1 내지 10% 및 잔부는 Fe와 불가피한 불순물을 포함하는 자성 분말을 방전 플라즈마 소결 한 후, 열간 압축하여 제조된 희토류 자석에 있어서, 상기 Re는 희토류 원소, 상기 M은 금속을 포함하며, 상기 희토류 자석은 하기 관계식 1로 정의되는 배향 계수(f)가 0.15를 초과하는, 희토류 자석에 관한 것이다.
[관계식 1]

(상기 관계식 1에서 f는 희토류 자석의 배향계수이고, p는 열간 압축 시 압축 방향의 평면 회절 강도의 비율이고, po는 열간 압축을 수행하지 않은 희토류 자석에서 p와 동일한 방향의 평면 회절 강도의 비율이다.)
The present invention is a rare earth produced by discharge plasma sintering and then hot pressing magnetic powder containing 20 to 40% by weight of Re, 0.1 to 1.0% of B, 0.1 to 10% of M, and the balance being Fe and inevitable impurities. In the magnet, Re includes a rare earth element, M includes a metal, and the rare earth magnet has an orientation coefficient (f) defined by the following relational equation 1 exceeding 0.15.
[Relationship 1]

(In equation 1 above, f is the orientation coefficient of the rare earth magnet, p is the ratio of the plane diffraction intensity in the compression direction during hot compression, and p o is the plane diffraction intensity in the same direction as p in the rare earth magnet that was not hot compressed. It is a ratio.)

Description

희토류 자석 및 그 제조방법{Rare earth magnet and its manufacturing method}Rare earth magnet and its manufacturing method

본 발명의 기술적 사상은 중량%로, Re 20 내지 40%, B 0.1 내지 1.0%, M 0.1 내지 10% 및 잔부는 Fe와 불가피한 불순물을 포함하는 자성 분말을 방전 플라즈마 소결 한 후, 열간 압축하여 배향 계수(f)가 0.15를 초과하는 희토류 자석 및 그 제조방법에 관한 것이다.The technical idea of the present invention is to discharge plasma sintered magnetic powder containing 20 to 40% by weight, 0.1 to 1.0% of B, 0.1 to 10% of M, and the balance of Fe and inevitable impurities, and then hot compress and orient the powder. It relates to a rare earth magnet with a coefficient (f) exceeding 0.15 and a method of manufacturing the same.

Nd, Ce 및 Pr 등의 희토류 원소를 포함하는 희토류 자석은 보자력, 자속 밀도 및 최대 자기 에너지력 등 자기적 특성이 우수하여 다양한 전자기 장치에서 사용되고 있으며, 최근에는 모터 및 기기장치에 포함되어 수요가 지속적으로 증가하고 있다. Rare earth magnets containing rare earth elements such as Nd, Ce, and Pr have excellent magnetic properties such as coercivity, magnetic flux density, and maximum magnetic energy, and are used in various electromagnetic devices. Recently, they have been included in motors and mechanical devices, so demand continues. is increasing.

이러한 이유로, 대한민국 공개특허 제10-2014-0053326호, 대한민국 공개특허 제10-2022-0115773호 등 다수의 선행 문헌에서 자기적 특성이 향상된 희토류 자석 및 이의 제조방법에 대해 기재되어 있다. For this reason, a number of prior documents, such as Republic of Korea Patent Publication No. 10-2014-0053326 and Republic of Korea Patent Publication No. 10-2022-0115773, describe rare earth magnets with improved magnetic properties and their manufacturing methods.

하지만 희토류 자석은 결정립 크기, 미세화 정도, 이방성 정도에 따라 자기적 특성의 변화가 커서 자기적 특성을 최적화하는데 어려움이 있다. 이러한 이유로, 결정립을 미세화하고, 이방성이 우수한 희토류 자석의 제조방법이 요구되고 있다.However, rare earth magnets have large changes in magnetic properties depending on the grain size, degree of refinement, and degree of anisotropy, making it difficult to optimize the magnetic properties. For this reason, a method for manufacturing rare earth magnets with fine grains and excellent anisotropy is required.

대한민국 공개특허 제10-2014-0053326호 (2014.05.07)Republic of Korea Patent Publication No. 10-2014-0053326 (2014.05.07) 대한민국 공개특허 제10-2022-0115773호 (2022.08.18)Republic of Korea Patent Publication No. 10-2022-0115773 (2022.08.18) 대한민국 공개특허 제10-2015-0033423호 (2015.04.01)Republic of Korea Patent Publication No. 10-2015-0033423 (2015.04.01)

본 발명의 기술적 사상이 이루고자 하는 기술적 과제는 희토류 자석을 제조하는데 있어서, 자성 분말을 방전 플라즈마 소결 한 후 이를 열간 압축하여 이방성이 우수하고 결정립의 조대화를 억제시킨 희토류 자석 및 그 제조방법을 제공하는 것이다.The technical problem to be achieved by the technical idea of the present invention is to provide a rare earth magnet with excellent anisotropy and suppressed coarsening of crystal grains by discharging and plasma sintering magnetic powder and then hot compressing the magnetic powder, and a method for manufacturing the same, in manufacturing a rare earth magnet. will be.

그러나 이러한 과제는 예시적인 것으로, 본 발명의 기술적 사상은 이에 한정되는 것은 아니다.However, these tasks are illustrative, and the technical idea of the present invention is not limited thereto.

상기 기술적 과제를 달성하기 위한 본 발명은 중량%로, Re 20 내지 40%, B 0.1 내지 1.0%, M 0.1 내지 10% 및 잔부는 Fe와 불가피한 불순물을 포함하는 자성 분말을 방전 플라즈마 소결 한 후, 열간 압축하여 제조된 희토류 자석에 있어서, 상기 Re는 희토류 원소, 상기 M은 금속을 포함하며, 상기 희토류 자석은 하기 관계식 1로 정의되는 배향 계수(f)가 0.15를 초과하는, 희토류 자석에 관한 것이다. The present invention to achieve the above technical problem is to discharge plasma sintering a magnetic powder containing 20 to 40% by weight, 0.1 to 1.0% of B, 0.1 to 10% of M, and the balance of Fe and inevitable impurities, In the rare earth magnet manufactured by hot compression, Re includes a rare earth element, M includes a metal, and the rare earth magnet has an orientation coefficient (f) defined by the following relational equation 1 exceeding 0.15. .

[관계식 1][Relational Expression 1]

(상기 관계식 1에서 f는 희토류 자석의 배향계수이고, p는 열간 압축 시 압축 방향의 평면 회절 강도의 비율이고, po는 열간 압축을 수행하지 않은 희토류 자석에서 p와 동일한 방향의 평면 회절 강도의 비율이다.) (In equation 1 above, f is the orientation coefficient of the rare earth magnet, p is the ratio of the plane diffraction intensity in the compression direction during hot compression, and p o is the plane diffraction intensity in the same direction as p in the rare earth magnet that was not hot compressed. It is a ratio.)

본 발명의 일 실시예에 있어서, 상기 Re는 Nd, Ce 및 Pr 중에서 선택되는 하나 이상의 희토류 원소를 포함하고, 상기 M은 Co, Al, Cr, Cu, Ga, Ag 및 Au 중에서 선택되는 하나 이상의 금속을 포함할 수 있다.In one embodiment of the present invention, Re includes one or more rare earth elements selected from Nd, Ce, and Pr, and M includes one or more metals selected from Co, Al, Cr, Cu, Ga, Ag, and Au. may include.

본 발명의 일 실시예에 있어서, 상기 희토류 자석의 결정립은 종횡비가 3 내지 8일 수 있다.In one embodiment of the present invention, the crystal grains of the rare earth magnet may have an aspect ratio of 3 to 8.

본 발명의 일 실시예에 있어서, 자속 밀도가 12.5kG 이상일 수 있다.In one embodiment of the present invention, the magnetic flux density may be 12.5 kG or more.

본 발명의 일 실시예에 있어서, 최대 자기 에너지적이 40 MGOe 이상일 수 있다.In one embodiment of the present invention, the maximum magnetic energy product may be 40 MGOe or more.

상기 기술적 과제를 달성하기 위한 본 발명은 중량%로, Re 20 내지 40%, B 0.1 내지 1.0%, M 0.1 내지 10% 및 잔부는 Fe와 불가피한 불순물을 포함하는 자성 분말을 준비하는 단계, 상기 자성 분말을 방전 플라즈마 소결(Spark plasma sintering)하여 희토류 소결체를 제조하는 단계 및 상기 희토류 소결체를 열간 압축하여 희토류 자석을 제조하는 단계를 포함하고, 상기 희토류 자석은 하기 관계식 1로 정의되는 배향 계수(f)가 0.15를 초과하는, 희토류 자석의 제조방법에 관한 것이다.The present invention for achieving the above technical problem is preparing a magnetic powder containing 20 to 40% by weight, B 0.1 to 1.0%, M 0.1 to 10% and the balance Fe and inevitable impurities, the magnetic A step of manufacturing a rare earth sintered body by spark plasma sintering the powder and manufacturing a rare earth magnet by hot compressing the rare earth sintered body, wherein the rare earth magnet has an orientation coefficient (f) defined by the following relational equation 1: It relates to a method of manufacturing a rare earth magnet with a value exceeding 0.15.

[관계식 1][Relationship 1]

(상기 관계식 1에서 f는 희토류 자석의 배향계수이고, p는 열간 압축 시 압축 방향의 평면 회절 강도의 비율이고, po는 열간 압축을 수행하지 않은 희토류 자석에서 p와 동일한 방향의 평면 회절 강도의 비율이다.) (In equation 1 above, f is the orientation coefficient of the rare earth magnet, p is the ratio of the plane diffraction intensity in the compression direction during hot compression, and p o is the plane diffraction intensity in the same direction as p in the rare earth magnet that was not hot compressed. It is a ratio.)

본 발명의 일 실시예에 있어서, 상기 Re는 Nd, Ce 및 Pr 중에서 선택되는 하나 이상의 희토류 원소를 포함하고, 상기 M은 Co, Al, Cr, Cu, Ga, Ag 및 Au 중에서 선택되는 하나 이상의 금속을 포함할 수 있다.In one embodiment of the present invention, Re includes one or more rare earth elements selected from Nd, Ce, and Pr, and M includes one or more metals selected from Co, Al, Cr, Cu, Ga, Ag, and Au. may include.

본 발명의 일 실시예에 있어서, 상기 방전 플라즈마 소결은 600 내지 800℃에서 상기 자성 분말을 3 내지 7분 동안 30 내지 70 ㎫로 가압하여 수행될 수 있다.In one embodiment of the present invention, the discharge plasma sintering may be performed by pressing the magnetic powder at 30 to 70 MPa for 3 to 7 minutes at 600 to 800°C.

본 발명의 일 실시예에 있어서, 상기 열간 압축은 600 내지 1,000℃에서 상기 희토류 소결체를 8 내지 15분 동안 50 내지 80㎫로 가압하여 수행될 수 있다.In one embodiment of the present invention, the hot compression may be performed by pressing the rare earth sintered body at 50 to 80 MPa for 8 to 15 minutes at 600 to 1,000°C.

본 발명은 중량%로, Re 20 내지 40%, B 0.1 내지 1.0%, M 0.1 내지 10% 및 잔부는 Fe와 불가피한 불순물을 포함하는 자성 분말을 방전 플라즈마 소결 한 후, 열간 압축하여 제조하여 결정립의 성장을 억제하고, 이방성을 향상시킨 희토류 자석을 제조할 수 있다. The present invention is manufactured by discharge plasma sintering of magnetic powder containing 20 to 40% by weight, 0.1 to 1.0% of B, 0.1 to 10% of M, and the balance of Fe and inevitable impurities, and then hot pressing to produce crystal grains. Rare earth magnets with growth suppressed and anisotropy improved can be manufactured.

상술한 본 발명의 효과들은 예시적으로 기재되었고, 이러한 효과들에 의해 본 발명의 범위가 한정되는 것은 아니다.The effects of the present invention described above have been described as examples, and the scope of the present invention is not limited by these effects.

도 1은 본 발명의 실시 예에 따른 희토류 자석의 제조방법을 설명하기 위한 흐름도이다.
도 2는 본 발명의 실시예 및 비교예에 따라 제조된 희토류 자석의 XRD 회절 분석 결과이다.
도 3은 본 발명의 실시예 및 비교예에 따라 제조된 희토류 자석의 결정학적 특성을 비교하기 위한 그래프이다.
1 is a flowchart illustrating a method of manufacturing a rare earth magnet according to an embodiment of the present invention.
Figure 2 shows the results of XRD diffraction analysis of rare earth magnets manufactured according to Examples and Comparative Examples of the present invention.
Figure 3 is a graph comparing the crystallographic properties of rare earth magnets manufactured according to Examples and Comparative Examples of the present invention.

이하, 첨부된 도면을 참조하여 본 발명의 바람직한 실시예를 상세히 설명하기로 한다. 본 발명의 실시예들은 당해 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 본 발명의 기술적 사상을 더욱 완전하게 설명하기 위하여 제공되는 것이며, 하기 실시예는 여러 가지 다른 형태로 변형될 수 있으며, 본 발명의 기술적 사상의 범위가 하기 실시예에 한정되는 것은 아니다. 오히려, 이들 실시예는 본 개시를 더욱 충실하고 완전하게 하고, 당업자에게 본 발명의 기술적 사상을 완전하게 전달하기 위하여 제공되는 것이다. 본 명세서에서 동일한 부호는 시종 동일한 요소를 의미한다. 나아가, 도면에서의 다양한 요소와 영역은 개략적으로 그려진 것이다. 따라서, 본 발명의 기술적 사상은 첨부한 도면에 그려진 상대적인 크기나 간격에 의해 제한되지 않는다.Hereinafter, preferred embodiments of the present invention will be described in detail with reference to the attached drawings. The embodiments of the present invention are provided to more completely explain the technical idea of the present invention to those skilled in the art, and the following examples may be modified into various other forms, and the embodiments of the present invention may be modified. The scope of the technical idea is not limited to the following examples. Rather, these embodiments are provided to make the present disclosure more faithful and complete and to fully convey the technical idea of the present invention to those skilled in the art. In this specification, like symbols refer to like elements throughout. Furthermore, various elements and areas in the drawings are schematically drawn. Accordingly, the technical idea of the present invention is not limited by the relative sizes or spacing drawn in the attached drawings.

본 발명은 희토류 자석에 관한 발명으로, 더욱 바람직하게는 중량%로, Re 20 내지 40%, B 0.1 내지 1.0%, M 0.1 내지 10% 및 잔부는 Fe와 불가피한 불순물을 포함하는 자성 분말을 방전 플라즈마 소결 한 후, 열간 압축하여 제조된 희토류 자석에 관한 것이다. The present invention relates to a rare earth magnet, and more preferably, magnetic powder containing 20 to 40% by weight, B 0.1 to 1.0%, M 0.1 to 10% and the balance Fe and inevitable impurities is subjected to discharge plasma. It relates to a rare earth magnet manufactured by sintering and then hot pressing.

실시 예에 따르면, 상기 Re는 희토류 원소를 포함할 수 있으며, 바람직하게는 Nd, Ce 및 Pr 중에서 선택되는 하나 이상의 희토류 원소를 포함할 수 있으며, 더욱 더 바람직하게는 Nd를 포함할 수 있다. According to an embodiment, the Re may include a rare earth element, preferably one or more rare earth elements selected from Nd, Ce, and Pr, and even more preferably may include Nd.

실시 예에 따르면, 상기 M은 Co, Al, Cr, Cu, Ga, Ag 및 Au 중에서 선택되는 하나 이상의 금속을 포함할 수 있으며, 더욱 바람직하게는 Co, Ga 및 Al을 포함할 수 있다. According to an embodiment, M may include one or more metals selected from Co, Al, Cr, Cu, Ga, Ag, and Au, and more preferably may include Co, Ga, and Al.

실시 예에 따르면, 상기 자성 분말은 중량%로, Nd 20 내지 40%, B 0.1 내지 1.0%, Co 3 내지 8%, Ga 0.1 내지 1.0% Al 0.1 내지 1.0% 및 잔부는 Fe와 불가피한 불순물을 포함할 수 있다. According to an embodiment, the magnetic powder contains, in weight percent, 20 to 40% Nd, 0.1 to 1.0% B, 3 to 8% Co, 0.1 to 1.0% Ga, 0.1 to 1.0% Al, and the balance includes Fe and inevitable impurities. can do.

실시 예에 따르면, 본 발명은 상술한 자성 분말을 방전 플라즈마 소결 한 후, 열간 압축하여 희토류 자석을 제조할 수 있다. 본 발명의 실시 예에 따른 희토류 자석의 제조 방법은 후술하도록 한다. According to an embodiment, the present invention can manufacture a rare earth magnet by performing discharge plasma sintering of the above-described magnetic powder and then hot pressing it. A method for manufacturing a rare earth magnet according to an embodiment of the present invention will be described later.

실시 예에 따르면, 본 발명은 희토류 자석을 제조하는 과정에서 외부에서 자기장을 가해주지 않고 열간 압축만으로 희토류 자석을 이방성으로 제조할 수 있다. 통상적으로, 자석의 성능을 향상시키기 위해서는 등방성의 자성분말을 이방성으로 전환하는 과정이 요구된다. 이 과정에서 본 발명은 자성분말을 방전 플라즈마 소결한 후 열간 압축하여 성형 시 외부에서 자기장을 인가하지 않은 상태에서도 결정립을 일 방향으로 정렬하여 이방성 희토류 자석을 제조할 수 있다. 이 때, 상기 결정립이 정렬된 방향은 상기 열간 압축 방향과 수직한 방향일 수 있다. According to an embodiment, the present invention can produce anisotropic rare earth magnets only by hot compression without applying an external magnetic field in the process of manufacturing the rare earth magnets. Typically, in order to improve the performance of magnets, a process of converting isotropic magnetic powder to anisotropic is required. In this process, the present invention can manufacture anisotropic rare earth magnets by sintering magnetic powder with discharge plasma and then hot compressing it to align crystal grains in one direction even without applying an external magnetic field during molding. At this time, the direction in which the crystal grains are aligned may be perpendicular to the hot compression direction.

실시 예에 따르면, 상기 희토류 자석의 이방성 정도를 판단하기 위하여 배향 계수(f)를 정의할 수 있다. 배향 계수(f)은 하기 관계식 1과 같다. According to an embodiment, the orientation coefficient (f) may be defined to determine the degree of anisotropy of the rare earth magnet. The orientation coefficient (f) is given in equation 1 below.

[관계식 1][Relationship 1]

(상기 관계식 1에서 f는 희토류 자석의 배향계수이고, p는 열간 압축 시 압축 방향의 평면 회절 강도의 비율이고, po는 열간 압축을 수행하지 않은 희토류 자석에서 p와 동일한 방향의 평면 회절 강도의 비율이다.) (In equation 1 above, f is the orientation coefficient of the rare earth magnet, p is the ratio of the plane diffraction intensity in the compression direction during hot compression, and p o is the plane diffraction intensity in the same direction as p in the rare earth magnet that was not hot compressed. It is a ratio.)

상기 배향 계수(f)는 열간 압축 방향을 자화 용이축인 c축으로 정의하였을 때, c축으로 배열된 조직의 통계적 분포를 의미한다. 예를 들어, 상기 배향 계수(f)가 1에 근접할 수록, c축으로 배열된 조직이 증가하였다는 것을 의미하며, 이방성 정도가 높다는 것을 의미한다. 반대로, 배향 계수(f)가 0에 근접할 수록 c축으로 배열된 조직이 적어 등방성 정도가 높다는 것을 의미한다. The orientation coefficient (f) refers to the statistical distribution of tissues arranged along the c-axis when the hot compression direction is defined as the c-axis, which is the easy magnetization axis. For example, as the orientation coefficient (f) approaches 1, it means that the tissue arranged along the c-axis increases and the degree of anisotropy increases. Conversely, the closer the orientation coefficient (f) is to 0, the less tissue is arranged along the c-axis, meaning that the degree of isotropy is high.

실시 예에 따르면, 상기 희토류 자석은 상기 관계식 1로 정의되는 배향 계수(f)가 0.15를 초과할 수 있다. 상기 배향 계수가 0.15 미만이면, 상기 희토류 자석의 이방성이 감소되어 자기적 성능이 감소될 수 있다. 이러한 이유로, 배향 계수(f)가 0.15를 초과할 수 있으며, 더욱 바람직하게는 0.17 이상일 수 있다. According to an embodiment, the rare earth magnet may have an orientation coefficient (f) defined by Equation 1 above 0.15. If the orientation coefficient is less than 0.15, the anisotropy of the rare earth magnet may be reduced, thereby reducing magnetic performance. For this reason, the orientation coefficient (f) may exceed 0.15, and more preferably 0.17 or more.

이상 본 발명의 실시 예에 따른 희토류 자석에 대해 설명하였다. 이하 도 1을 참조하여 본 발명의 실시 예에 따른 희토류 자석의 제조방법에 대해 설명한다. The rare earth magnet according to an embodiment of the present invention has been described above. Hereinafter, a method for manufacturing a rare earth magnet according to an embodiment of the present invention will be described with reference to FIG. 1.

도 1은 본 발명의 실시 예에 따른 희토류 자석의 제조방법을 설명하기 위한 흐름도이다. 1 is a flowchart illustrating a method of manufacturing a rare earth magnet according to an embodiment of the present invention.

도 1을 참조하면 본 발명의 실시 예에 따른 희토류 자석의 제조방법(S100)은 중량%로, Re 20 내지 40%, B 0.1 내지 1.0%, M 0.1 내지 10% 및 잔부는 Fe와 불가피한 불순물을 포함하는 자성 분말을 준비하는 단계(S110), 상기 자성 분말을 방전 플라즈마 소결(Spark plasma sintering)하여 희토류 소결체를 제조하는 단계(S130) 및 상기 희토류 소결체를 열간 압축하여 희토류 자석을 제조하는 단계(S150)를 포함할 수 있다. 또한, 상술한 과정에 의해 제조된 희토류 자석은 하기 관계식 1로 정의되는 배향 계수(f)가 0.15를 초과할 수 있다. 상기 배향 계수(f)에 대한 설명은 앞서 기재했으므로 생략하도록 한다. Referring to Figure 1, the manufacturing method (S100) of a rare earth magnet according to an embodiment of the present invention is 20 to 40% by weight, Re 20 to 40%, B 0.1 to 1.0%, M 0.1 to 10%, and the balance is Fe and inevitable impurities. A step of preparing magnetic powder comprising (S110), a step of producing a rare earth sintered body by spark plasma sintering of the magnetic powder (S130), and a step of manufacturing a rare earth magnet by hot compressing the rare earth sintered body (S150). ) may include. In addition, the rare earth magnet manufactured by the above-described process may have an orientation coefficient (f) defined by the following relational equation 1 exceeding 0.15. The description of the orientation coefficient (f) has been described previously and will therefore be omitted.

[관계식 1][Relationship 1]

(상기 관계식 1에서 f는 희토류 자석의 배향계수이고, p는 열간 압축 시 압축 방향의 평면 회절 강도의 비율이고, po는 열간 압축을 수행하지 않은 희토류 자석에서 p와 동일한 방향의 평면 회절 강도의 비율이다.) (In equation 1 above, f is the orientation coefficient of the rare earth magnet, p is the ratio of the plane diffraction intensity in the compression direction during hot compression, and p o is the plane diffraction intensity in the same direction as p in the rare earth magnet that was not hot compressed. It is a ratio.)

S110S110

상기 S110 단계에서는 중량%로, Re 20 내지 40%, B 0.1 내지 1.0%, M 0.1 내지 10% 및 잔부는 Fe와 불가피한 불순물을 포함하는 자성 분말을 준비할 수 있다. 더욱 바람직하게는 중량%로, Nd 20 내지 40%, B 0.1 내지 1.0%, Co 3 내지 8%, Ga 0.1 내지 1.0% Al 0.1 내지 1.0% 및 잔부는 Fe와 불가피한 불순물을 포함하는 자성 분말을 준비할 수 있다. In step S110, magnetic powder containing 20 to 40% by weight, 0.1 to 1.0% of B, 0.1 to 10% of M, and the balance of Fe and inevitable impurities can be prepared. More preferably, prepare a magnetic powder containing 20 to 40% by weight of Nd, 0.1 to 1.0% of B, 3 to 8% of Co, 0.1 to 1.0% of Ga, 0.1 to 1.0% of Al, and the balance of Fe and inevitable impurities. can do.

실시 예에 따르면, 상기 자성 분말은 상술한 조성의 합금 잉곳을 고주파 용해 시킨 후, 멜트 스피닝법에 의해 합금 리본을 제작하고 이를 조분쇄하여 자성 분말을 준비할 수 있으나 이에 한정되지 않으며, 기 공개된 방법에 의해 준비될 수 있다. According to an embodiment, the magnetic powder may be prepared by high-frequency melting an alloy ingot of the above-described composition, manufacturing an alloy ribbon by a melt spinning method, and coarsely crushing it, but the present disclosure is not limited thereto. It can be prepared by any method.

S130S130

상기 S130 단계에서는 상기 자성 분말을 방전 플라즈마 소결(Spark plasma sintering)하여 등방성의 희토류 소결체를 제조할 수 있다. In step S130, an isotropic rare earth sintered body can be manufactured by spark plasma sintering of the magnetic powder.

일반적으로 희토류 자성 분말을 소결하기 위해서는, 5시간 이상의 소결 시간과 1,100℃ 이상의 고온이 요구된다. 일부 실시예에서는 등방성의 자성 분말을 이방성으로 전환하기 위하여 외부에서 자기장을 인가해야만 한다. 하지만, 본 발명은 밀폐된 몰드를 소정의 진공 분위기에서 소정 압력으로 가압한 상태에서 직류펄스를 인가하는 방전 플라즈마 소결(Spark plasma sintering)을 수행하여 등방성의 희토류 소결체를 제조할 수 있다. 그 결과 소결 온도를 800℃이하로 낮출 수 있으며, 소결 시간 역시 10분 미만으로 감소시킬 수 있다. 이 후, 후술할 S150 단계에서 상기 등방성의 희토류 소결체를 열간 압축하여 이방성의 희토류 자석을 제조할 수 있다. Generally, in order to sinter rare earth magnetic powder, a sintering time of 5 hours or more and a high temperature of 1,100°C or more are required. In some embodiments, a magnetic field must be applied externally to convert isotropic magnetic powder to anisotropic one. However, in the present invention, an isotropic rare earth sintered body can be manufactured by performing spark plasma sintering by applying a direct current pulse while pressurizing a sealed mold to a predetermined pressure in a predetermined vacuum atmosphere. As a result, the sintering temperature can be lowered to 800°C or lower, and the sintering time can also be reduced to less than 10 minutes. Afterwards, an anisotropic rare earth magnet can be manufactured by hot compressing the isotropic rare earth sintered body in step S150, which will be described later.

우선, 직경 10 내지 20 ㎜, 높이 5 내지 7 mm의 원통형 그래핀 몰드(graphite molds)에 상기 자성 분말을 장입한 후, 원통형 그래핀 몰드를 방전 플라즈마 소결 장치 내에 장착할 수 있다. First, the magnetic powder can be charged into cylindrical graphene molds with a diameter of 10 to 20 mm and a height of 5 to 7 mm, and then the cylindrical graphene mold can be mounted in a discharge plasma sintering device.

이 후, 1x10-1 내지 1x10-3 torr 이하의 진공을 조성하고, 상기 자성 분말을 30 내지 70 ㎫로 가압한 상태에서 직류펄스 발진기(Pulsed DC Generator)를 이용하여 0.1 내지 2000A의 직류 펄스를 인가하여 상기 자성 분말을 방전 플라즈마 소결할 수 있다. Afterwards, a vacuum of 1x10 -1 to 1x10 -3 torr or less is created, and while the magnetic powder is pressurized at 30 to 70 MPa, a direct current pulse of 0.1 to 2000 A is applied using a pulsed DC generator. Thus, the magnetic powder can be sintered by discharge plasma.

실시 예에 따르면, 상기 방전 플라즈마 소결은 600 내지 800℃에서 상기 자성 분말을 3 내지 7분 동안 30 내지 70 ㎫로 가압하여 수행 될 수 있다. 상기 소결 온도가 600℃ 미만이면, 자성 분말이 소결되지 않아 소결체가 형성되지 않거나 충분한 강성을 갖지 못하고 쉽게 부셔질 수 있다. 반대로 소결 온도가 800℃를 초과하면 자성 분말이 재결정하여 소결체의 결정립이 조대해질 수 있다. 그 결과 결정립 크기가 불균일하고, 이방성이 감소하여 희토류 자석의 자기적 특성이 감소될 수 있다. According to an embodiment, the discharge plasma sintering may be performed by pressing the magnetic powder at 30 to 70 MPa for 3 to 7 minutes at 600 to 800°C. If the sintering temperature is less than 600°C, the magnetic powder is not sintered and the sintered body may not be formed or may not have sufficient rigidity and may be easily broken. Conversely, if the sintering temperature exceeds 800°C, the magnetic powder may recrystallize and the crystal grains of the sintered body may become coarse. As a result, the grain size may become non-uniform and the anisotropy may decrease, thereby reducing the magnetic properties of the rare earth magnet.

실시 예에 따르면, 상기 압축은 30 내지 70 ㎫의 압력으로 가압될 수 있다. 가압 압력이 30㎫ 미만인 경우에는 압력이 낮아 고밀도의 소결체를 제조하기 어렵고 70 ㎫를 초과하는 경우에는 과도한 압력으로 소결체 결정립이 조대해져 자기적 특성이 감소될 수 있다. 이러한 이유로, 상기 압축은 30 내지 70㎫, 더욱 바람직하게는 35 내지 65㎫, 더욱 더 바람직하게는 40 내지 60㎫에서 수행될 수 있다. 아울러, 상기 소결 시간 역시 10분 미만으로 수행될 수 있으며, 더욱 바람직하게는 3 내지 7분, 더욱 바람직하게는 4 내지 6분 동안 수행될 수 있다. According to an embodiment, the compression may be performed at a pressure of 30 to 70 MPa. If the pressing pressure is less than 30 MPa, it is difficult to manufacture a high-density sintered body due to the low pressure, and if it exceeds 70 MPa, the grains of the sintered body may become coarse due to excessive pressure, which may reduce magnetic properties. For this reason, the compression can be carried out at 30 to 70 MPa, more preferably at 35 to 65 MPa, and even more preferably at 40 to 60 MPa. In addition, the sintering time may also be performed for less than 10 minutes, more preferably 3 to 7 minutes, and even more preferably 4 to 6 minutes.

S150S150

상기 S150 단계에서는 상기 희토류 소결체를 열간 압축하여 희토류 자석을 제조할 수 있다. In step S150, a rare earth magnet can be manufactured by hot compressing the rare earth sintered body.

실시 예에 따르면, 상기 열간 압축은 직경 20 내지 30㎜, 높이 30mm의 원통형 그래핀 몰드(graphite molds)에 상기 희토류 소결체를 장입한 후, 600 내지 1,000℃에서 8 내지 15분 동안 소정의 압력으로 가압하여 수행될 수 있다. 상기 희토류 소결체는 등방성의 제1 결정립 및 이방성의 제2 결정립을 포함할 수 있으며, 상기 열간 압축을 통해 등방성의 제1 결정립을 재정렬하여 이방성의 제2 결정립으로 변환시킬 수 있다. 즉, 상기 열간 압축을 통해 등방성의 희토류 소결체를 이방성의 희토류 자석으로 변환시킬 수 있다. According to an embodiment, the hot compression is performed by charging the rare earth sintered body into cylindrical graphite molds with a diameter of 20 to 30 mm and a height of 30 mm, and then pressing at a predetermined pressure at 600 to 1,000 ° C. for 8 to 15 minutes. It can be performed by doing this. The rare earth sintered body may include isotropic first crystal grains and anisotropic second crystal grains, and the isotropic first crystal grains may be rearranged and converted into anisotropic second crystal grains through the hot compression. That is, the isotropic rare earth sintered body can be converted into an anisotropic rare earth magnet through the hot compression.

실시 예에 다르면, 상기 열간 압축은 50 내지 80㎫로 8 내지 15분 동안 상기 희토류 소결체를 가압하여 수행될 수 있다. 상기 열간 압축 시 가압력이 50㎫미만이거나 8분 미만이면, 등방성의 제1 결정립이 이방성의 제2 결정립으로 변환되지 않아 희토류 자석 내 제1 결정립이 잔류하게 된다. 그 결과 자기적 특성이 감소될 수 있다. 반대로, 상기 열간 압축이 80㎫를 초과하거나 15분을 초과하면, 오히려 과도한 압력으로 결정립이 조대화되어 결정립 크기가 불균일하고, 이방성이 감소될 수 있다. 이러한 이유로, 상기 열간 압축은 50 내지 80㎫로 수행할 수 있으며, 바람직하게는 55 내지 78㎫로, 더욱 더 바람직하게는 60 내지 75㎫로 수행될 수 있다.Depending on the embodiment, the hot compression may be performed by pressing the rare earth sintered body at 50 to 80 MPa for 8 to 15 minutes. If the pressing force during hot compression is less than 50 MPa or less than 8 minutes, the isotropic first crystal grains are not converted into anisotropic second crystal grains, and the first crystal grains remain in the rare earth magnet. As a result, magnetic properties may be reduced. Conversely, if the hot compression exceeds 80 MPa or exceeds 15 minutes, the crystal grains may become coarse due to excessive pressure, resulting in uneven grain size and reduced anisotropy. For this reason, the hot compression can be performed at 50 to 80 MPa, preferably at 55 to 78 MPa, and even more preferably at 60 to 75 MPa.

실시 예에 따르면, 상기 열간 압축은 50 내지 80㎫로 8 내지 15분 동안 가압하여 상기 희토류 소결체를 60 내지 80% 압하율로 변형시킬 수 있다. According to an embodiment, the hot compression may be performed at 50 to 80 MPa for 8 to 15 minutes to transform the rare earth sintered body to a reduction rate of 60 to 80%.

이상 본 발명의 실시 예에 따른 희토류 자석의 제조방법에 대하여 설명하였다. 이하에서는 본 발명의 기술적 일실시예에 따른 실험예를 설명하기로 한다. 그러나, 본 발명의 기술적 사상은 하기의 실험예에 한정되는 것은 아니다.The method for manufacturing rare earth magnets according to an embodiment of the present invention has been described above. Below, an experimental example according to a technical embodiment of the present invention will be described. However, the technical idea of the present invention is not limited to the following experimental examples.

[실시예 1][Example 1]

중량%로 Nd 30%, B 0.9%, Co 5.8%, Ga 0.6% Al 0.1% 및 잔부는 Fe와 불가피한 불순물로 이루어진 자성 분말을 그래핀 몰드에 장입하고 700℃ 1x10-2torr에서 50㎫의 압력으로 5분 동안 스파크 플라즈마 소결(SPS)하여 Nd-Fe-B계 희토류 소결체를 제조하였다. Magnetic powder consisting of 30% by weight of Nd, 0.9% of B, 5.8% of Co, 0.6% of Ga, 0.1% of Al and the balance of Fe and inevitable impurities was charged into a graphene mold and pressured at 50 MPa at 700℃ 1x10 -2 torr. An Nd-Fe-B rare earth sintered body was manufactured by spark plasma sintering (SPS) for 5 minutes.

제조된 소결체를 그래핀 몰드에 장입하고 700℃에서 희토류 소결체를 50㎫로 10분 동안 열간 압축하여 압하율 60%의 희토류 자석을 제조하였다. The prepared sintered body was charged into a graphene mold, and the rare earth sintered body was hot compressed at 700°C at 50 MPa for 10 minutes to produce a rare earth magnet with a reduction ratio of 60%.

[실시예 2][Example 2]

희토류 자석의 압하율이 75%가 될 때 까지 희토류 소결체를 열간 압축한 것 외 모든 과정을 상기 실시예 1과 동일하게 수행하였다. All processes were performed in the same manner as in Example 1 except that the rare earth sintered body was hot compressed until the reduction ratio of the rare earth magnet reached 75%.

[비교예 1][Comparative Example 1]

열간 압축하는 과정을 제외한 것 외 모든 과정을 상기 실시예 1과 동일하게 수행하였다. All processes except the hot compression process were performed in the same manner as in Example 1.

[비교예 2][Comparative Example 2]

희토류 자석의 압하율이 45%가 될 때 까지 희토류 소결체를 열간 압축한 것 외 모든 과정을 상기 실시예 1과 동일하게 수행하였다.All processes were performed in the same manner as in Example 1 except that the rare earth sintered body was hot compressed until the reduction ratio of the rare earth magnet reached 45%.

실험예 1: 희토류 자석의 결정학적 특성 확인Experimental Example 1: Confirmation of crystallographic properties of rare earth magnets

도 2는 본 발명의 실시예 및 비교예에 따라 제조된 희토류 자석의 XRD 회절 분석 결과이고, 도 3은 본 발명의 실시예 및 비교예에 따라 제조된 희토류 자석의 결정학적 특성을 비교하기 위한 그래프이다. Figure 2 shows the results of XRD diffraction analysis of rare earth magnets manufactured according to Examples and Comparative Examples of the present invention, and Figure 3 is a graph for comparing the crystallographic properties of rare earth magnets manufactured according to Examples and Comparative Examples of the present invention. am.

상기 실시예 및 비교예에 따라 제조된 희토류 자석의 결정학적 특성을 확인하기 위하여 실시예 1, 실시예 2, 비교예 1, 비교예 2 및 소성을 하지 않은 자성 분말(powder)을 대상으로 X선 회절 분석기(iniFlex600, RIGAKU)를 이용하여 X선 회절 패턴을 분석하였다. 그 결과를 도 2에 기재한다. In order to confirm the crystallographic properties of the rare earth magnets manufactured according to the above examples and comparative examples, X-ray diffraction patterns were analyzed using a diffraction analyzer (iniFlex600, RIGAKU). The results are shown in Figure 2.

도 2를 참조하면, 자성 분말 상태(powder)에서는 Nd2Fe14B 분말의 픽이 관찰되지 않았으나, 방전 플라즈마 소결한 소결체(비교예 1), 압하율 45%로 열간 압축한 희토류 자석(비교예 2), 압하율 60%로 열간 압축한 희토류 자석(실시예 1) 및 압하율 75%로 열간 압축한 희토류 자석(실시예 2)으로 압하율이 증가할수록 전체적으로 픽이 명확해지는 것을 확인할 수 있으며, 특히 (006)픽이 가장 샤프해 지는 것을 확인할 수 있다. 즉, 열간 압축 시 압하율이 증가할수록 결정립이 일 방향으로 정렬되는 이방성을 가지는 것을 확인할 수 있다. Referring to FIG. 2, picks of the Nd 2 Fe 14 B powder were not observed in the magnetic powder state, but the sintered body obtained by discharge plasma sintering (Comparative Example 1) and the rare earth magnet hot compressed with a reduction ratio of 45% (Comparative Example 2), With the rare earth magnets hot-compressed at a reduction ratio of 60% (Example 1) and the rare earth magnets hot-compressed at a reduction ratio of 75% (Example 2), it can be seen that the overall pick becomes clearer as the reduction ratio increases; In particular, you can see that the (006) pick is the sharpest. In other words, it can be seen that as the reduction ratio increases during hot compression, the crystal grains have anisotropy in which they are aligned in one direction.

구체적인 희토류 자석의 결정학적 특성을 비교하기 위해서, 희토류 자석의 종횡비(length/width ratio) 및 배향 계수를 산출하였다. 상기 배향 계수는 열간 압축 시 압축 방향을 자화 용이축인 c축으로 정의한 후, c축으로 정렬된 결정립의 통계적 분포를 계산한 결과값이다. 상기 희토류 자석의 종횡비 및 배향 계수를 하기 표 1 및 도 3에 기재한다. In order to compare the crystallographic properties of specific rare earth magnets, the length/width ratio and orientation coefficient of the rare earth magnets were calculated. The orientation coefficient is a result of defining the compression direction during hot compression as c-axis, which is an easy magnetization axis, and then calculating the statistical distribution of grains aligned along the c-axis. The aspect ratio and orientation coefficient of the rare earth magnet are shown in Table 1 and Figure 3 below.

[관계식 1][Relational Expression 1]

(상기 관계식 1에서 f는 희토류 자석의 배향계수이고, p는 열간 압축 시 압축 방향의 평면 회절 강도의 비율이고, po는 열간 압축을 수행하지 않은 희토류 자석에서 p와 동일한 방향의 평면 회절 강도의 비율이다.) (In equation 1 above, f is the orientation coefficient of the rare earth magnet, p is the ratio of the plane diffraction intensity in the compression direction during hot compression, and p o is the plane diffraction intensity in the same direction as p in the rare earth magnet that was not hot compressed. It is a ratio.)

압하율 (%)Reduction rate (%) 종횡비(length/width ratio)Aspect ratio (length/width ratio) 배향 계수(f)Orientation coefficient (f) 실시예 1
(HD-60)
Example 1
(HD-60)
6060 3.23.2 0.190.19
실시예 2
(HD-75)
Example 2
(HD-75)
7575 6.56.5 0.540.54
비교예 1
(SPS)
Comparative Example 1
(SPS)
-- 1.01.0 00
비교예 2
(HD-45)
Comparative Example 2
(HD-45)
4040 2.62.6 0.10.1

상기 표 1 및 도 3을 참조하면, 상기 실시예 1, 실시예 2에 따라 제조된 희토류 자석은 종횡비가 3 내지 8이며, 배향계수가 0.15를 초과하는 것을 확인할 수 있다. 이는 열간 압축 시 압하율이 50% 이상이면 등방성의 제1 결정립이 재정렬되어 이방성의 제2 결정립으로 변환되었기 때문이다. Referring to Table 1 and Figure 3, it can be seen that the rare earth magnets manufactured according to Examples 1 and 2 had an aspect ratio of 3 to 8 and an orientation coefficient exceeding 0.15. This is because when the reduction ratio during hot compression is more than 50%, the isotropic first grains are rearranged and converted into anisotropic second grains.

아울러, 배향계수가 0.15를 초과하는 것을 통해 제2 결정립이 자화 용이축인 c축으로 배열되었음을 확인할 수 있다. In addition, since the orientation coefficient exceeds 0.15, it can be confirmed that the second crystal grains are aligned along the c-axis, which is the easy magnetization axis.

반대로 압하율이 50% 미만이면, 제1 결정립이 잔류되어 결정학정 배향도가 다소 감소한 것을 확인할 수 있다. 이는 열간 압축 시 압하율이 부족하여 희토류 자석의 결정립이 한 방향으로 정렬되지 않고, 등방성이 증가하였기 때문으로 해석된다. Conversely, if the reduction ratio is less than 50%, it can be seen that the first crystal grains remain and the crystallographic orientation is somewhat reduced. This is interpreted to be because the reduction ratio during hot compression is insufficient, so the crystal grains of the rare earth magnet are not aligned in one direction, and isotropy increases.

실험예 2: 열간 압축 조건에 따른 희토류 자석의 자기적 특성 확인Experimental Example 2: Confirmation of magnetic properties of rare earth magnets according to hot compression conditions

열간 압축 조건에 따른 희토류 자석의 자기적 특성을 확인하기 위하여 상기 실시예 1, 2 및 비교예 1, 2외에 하기 조건으로 희토류 자석을 추가로 제조하였다. In order to confirm the magnetic properties of rare earth magnets according to hot compression conditions, in addition to Examples 1 and 2 and Comparative Examples 1 and 2, rare earth magnets were additionally manufactured under the following conditions.

[비교예 3][Comparative Example 3]

압하율이 85%가 될 때 까지 희토류 소결체를 700℃에서 50㎫로 열간 압축한 것 외 모든 과정을 상기 실시예 1과 동일하게 수행하였다. All processes were performed in the same manner as in Example 1 except that the rare earth sintered body was hot compressed at 700°C and 50 MPa until the reduction ratio reached 85%.

[비교예 4][Comparative Example 4]

자성 분말을 그래핀 몰드에 장입하고 700℃ 1x10-2 torr에서 80 MPa의 압력으로 5분 동안 스파크 플라즈마 소결(SPS)한 것 외 모든 과정을 상기 실시예 1과 동일하게 수행하였다. All processes were performed in the same manner as in Example 1 except that the magnetic powder was charged into the graphene mold and spark plasma sintering (SPS) was performed at 700°C and 1x10 -2 torr at a pressure of 80 MPa for 5 minutes.

[비교예 5][Comparative Example 5]

자성 분말을 그래핀 몰드에 장입하고 700℃ 1x10-2 torr에서 100 MPa의 압력으로 5분 동안 스파크 플라즈마 소결(SPS)한 것 외 모든 과정을 상기 실시예 1과 동일하게 수행하였다. All processes were performed in the same manner as in Example 1 except that the magnetic powder was charged into the graphene mold and spark plasma sintering (SPS) was performed at 700°C and 1x10 -2 torr at a pressure of 100 MPa for 5 minutes.

아울러, 상기 실시예 및 비교예에 따라 제조된 희토류 자석을 10㎜ x 10㎜ x 4㎜크기로 가공한 후 자속 밀도(Br) 보자력(Hci)과 최대 자기 에너지적((BH)max)을 측정하여 하기 표 2에 나타내었다. In addition, the rare earth magnets manufactured according to the above examples and comparative examples were processed to a size of 10 mm x 10 mm x 4 mm, and then the magnetic flux density (Br), coercive force (H ci ) and maximum magnetic energy product ((BH) max ) were The measurements are shown in Table 2 below.

SPS 압력 (㎫)SPS pressure (MPa) 압하율 (%)Reduction rate (%) Br (kG)Br (kG) Hci (kOe)H ci (kOe) (BH)max (MGOe)(BH) max (MGOe) 실시예 1Example 1 5050 6060 12.712.7 16.316.3 41.841.8 실시예 2Example 2 5050 7575 13.613.6 15.815.8 47.247.2 비교예 1Comparative Example 1 5050 -- 8.58.5 18.418.4 15.615.6 비교예 2Comparative Example 2 5050 4040 11.811.8 14.314.3 37.737.7 비교예 3Comparative Example 3 5050 8585 10.610.6 12.612.6 32.232.2 비교예 4Comparative Example 4 8080 6060 9.49.4 13.513.5 28.328.3 비교예 5Comparative Example 5 100100 6060 9.19.1 12.912.9 25.725.7

표 2를 참조하면, 열간 압축 시 압하율이 50% 이상인 실시예 1, 2는 자속 밀도(Br)가 12.5kG이상, 보자력(Hci)이 15.5kOe 이상으로 증가하였으며, 최대 자기 에너지적 또한 40MGOe 이상을 가지는 것을 확인하였다.Referring to Table 2, in Examples 1 and 2, where the reduction ratio during hot compression was 50% or more, the magnetic flux density (Br) increased to 12.5 kG or more, the coercive force (H ci ) increased to 15.5 kOe or more, and the maximum magnetic energy was also 40MGOe. It was confirmed that there was an abnormality.

다만, 상기 압하율이 85%인 비교예 3에서는 자속 밀도(Br) 10.6kG, 보자력(Hci) 12.6kOe 및 최대 자기 에너지적이 32.2MGOe로 실시예 1, 2에 비해 감소된 것을 확인할 수 있다. 이는 지나친 열간 압축으로 인하여 희토류 자석의 결정립이 조대해져 결정립 크기가 불균일하고, 이방성이 감소되었기 때문이다. 이러한 이유로, 압하율이 60 내지 75%인 것이 바람직하며, 더욱 바람직하게는 70 내지 75%인 것이 바람직하다.However, in Comparative Example 3 where the reduction ratio was 85%, the magnetic flux density (Br) was 10.6kG, the coercive force (H ci ) was 12.6kOe, and the maximum magnetic energy product was 32.2MGOe, which was reduced compared to Examples 1 and 2. This is because the crystal grains of the rare earth magnet become coarse due to excessive hot compression, resulting in uneven grain size and reduced anisotropy. For this reason, it is preferable that the reduction ratio is 60 to 75%, and more preferably 70 to 75%.

한편, 상기 비교예 4, 5를 참조하면, 스파크 플라즈마 소결(SPS) 시 압력이 70㎫을 초과하면 압력이 높아짐에 따라 자기적 특성이 감소되는 경향을 확인할 수 있다. 이는 과도한 압력으로 소결체 결정립이 조대해져 희토류 자석의 이방성이 감소되었기 때문이다. 이것으로부터 상기 스파크 플라즈마 소결(SPS) 시 압축은 30 내지 70㎫, 더욱 바람직하게는 35 내지 65㎫, 더욱 더 바람직하게는 40 내지 60㎫에서 수행되는 것이 바람직하다는 것을 알 수 있다. Meanwhile, referring to Comparative Examples 4 and 5, it can be seen that when the pressure exceeds 70 MPa during spark plasma sintering (SPS), the magnetic properties tend to decrease as the pressure increases. This is because the grains of the sintered body became coarse due to excessive pressure, reducing the anisotropy of the rare earth magnet. From this, it can be seen that compression during spark plasma sintering (SPS) is preferably performed at 30 to 70 MPa, more preferably 35 to 65 MPa, and even more preferably 40 to 60 MPa.

아울러, 열간 압축 시 압하율이 75%를 초과하거나 SPS 압력이 70MPa이상이면, 과도한 압력으로 인해 파손되기 쉬워진다. 실제로 비교예 3 내지 5에 따라 희토류 자석을 제조하였을 때, 다수의 희토류 자석이 제조 과정에서 파손되어 불량률이 증가하는 것을 확인하였다. In addition, if the reduction ratio during hot compression exceeds 75% or the SPS pressure exceeds 70 MPa, it becomes prone to damage due to excessive pressure. In fact, when rare earth magnets were manufactured according to Comparative Examples 3 to 5, it was confirmed that many rare earth magnets were damaged during the manufacturing process and the defect rate increased.

이상에서 설명한 본 발명은 중량%로, Re 20 내지 40%, B 0.1 내지 1.0%, M 0.1 내지 10% 및 잔부는 Fe와 불가피한 불순물을 포함하는 자성 분말을 방전 플라즈마 소결 한 후, 열간 압축하여 하기 관계식 1로 정의되는 배향 계수(f)가 0.15를 초과하는 희토류 자석을 제조할 수 있다. The present invention described above is performed by discharge plasma sintering of magnetic powder containing 20 to 40% by weight, 0.1 to 1.0% of B, 0.1 to 10% of M, and the balance of Fe and inevitable impurities, and then hot pressing. A rare earth magnet with an orientation coefficient (f) defined by equation 1 exceeding 0.15 can be manufactured.

[관계식 1][Relational Expression 1]

(상기 관계식 1에서 f는 희토류 자석의 배향계수이고, p는 열간 압축 시 압축 방향의 평면 회절 강도의 비율이고, po는 열간 압축을 수행하지 않은 희토류 자석에서 p와 동일한 방향의 평면 회절 강도의 비율이다.) (In equation 1 above, f is the orientation coefficient of the rare earth magnet, p is the ratio of the plane diffraction intensity in the compression direction during hot compression, and p o is the plane diffraction intensity in the same direction as p in the rare earth magnet that was not hot compressed. It is a ratio.)

이 때, 상기 Re는 Nd, Ce 및 Pr 중에서 선택되는 하나 이상의 희토류 원소를 포함하고, 상기 M은 Co, Al, Cr, Cu, Ga, Ag 및 Au 중에서 선택되는 하나 이상의 금속으로 제공될 수 있다. At this time, Re may include one or more rare earth elements selected from Nd, Ce, and Pr, and M may be provided as one or more metals selected from Co, Al, Cr, Cu, Ga, Ag, and Au.

실시 예에 따르면, 본 발명은 상기 희토류 자석을 제조하는 방법에 있어서, 상기 방전 플라즈마 소결을 600 내지 800℃에서 상기 자성 분말을 3 내지 7분 동안 30 내지 70 ㎫로 가압하여 수행될 수 있으며, 상기 열간 압축을 600 내지 1,000℃에서 상기 희토류 소결체를 8 내지 15분 동안 30 내지 70 ㎫로 가압하여 수행할 수 있다. According to an embodiment, in the method of manufacturing the rare earth magnet, the discharge plasma sintering may be performed by pressing the magnetic powder at 30 to 70 MPa for 3 to 7 minutes at 600 to 800 ° C. Hot compression can be performed by pressing the rare earth sintered body at 30 to 70 MPa for 8 to 15 minutes at 600 to 1,000°C.

그 결과, 본 발명은 결정립의 종횡비가 3 내지 8이며, 자속 밀도가 12.5kG 이상, 최대 자기 에너지적이 40 MGOe 이상인 희토류 자석을 제조할 수 있다.As a result, the present invention can produce a rare earth magnet with a grain aspect ratio of 3 to 8, a magnetic flux density of 12.5 kG or more, and a maximum magnetic energy product of 40 MGOe or more.

이상에서 설명한 본 발명의 기술적 사상이 전술한 실시예 및 첨부된 도면에 한정되지 않으며, 본 발명의 기술적 사상을 벗어나지 않는 범위 내에서 여러 가지 치환, 변형 및 변경이 가능하다는 것은, 본 발명의 기술적 사상이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 있어 명백할 것이다.The technical idea of the present invention described above is not limited to the above-described embodiments and the accompanying drawings, and various substitutions, modifications, and changes are possible without departing from the technical idea of the present invention. It will be clear to those skilled in the art.

Claims (9)

중량%로, Re 20 내지 40%, B 0.1 내지 1.0%, M 0.1 내지 10% 및 잔부는 Fe와 불가피한 불순물을 포함하는 자성 분말을 방전 플라즈마 소결 한 후, 열간 압축하여 제조된 희토류 자석에 있어서,
상기 Re는 Nd, Ce 및 Pr 중에서 선택되는 하나 이상의 희토류 원소를 포함하고,
상기 M은 Co, Al, Cr, Cu, Ga, Ag 및 Au 중에서 선택되는 하나 이상의 금속을 포함하며,
상기 희토류 자석은 하기 관계식 1로 정의되는 배향 계수(f)가 0.15를 초과하고,
상기 희토류 자석의 결정립은 종횡비가 3 내지 8인, 희토류 자석.
[관계식 1]

(상기 관계식 1에서 f는 희토류 자석의 배향계수이고, p는 열간 압축 시 압축 방향의 평면 회절 강도의 비율이고, po는 열간 압축을 수행하지 않은 희토류 자석에서 p와 동일한 방향의 평면 회절 강도의 비율이다.)
In a rare earth magnet manufactured by discharge plasma sintering and then hot pressing magnetic powder containing 20 to 40% by weight, 0.1 to 1.0% of B, 0.1 to 10% of M, and the balance Fe and inevitable impurities,
The Re includes one or more rare earth elements selected from Nd, Ce and Pr,
The M includes one or more metals selected from Co, Al, Cr, Cu, Ga, Ag and Au,
The rare earth magnet has an orientation coefficient (f) defined by the following equation 1 exceeding 0.15,
The crystal grains of the rare earth magnet have an aspect ratio of 3 to 8.
[Relational Expression 1]

(In equation 1 above, f is the orientation coefficient of the rare earth magnet, p is the ratio of the plane diffraction intensity in the compression direction during hot compression, and p o is the plane diffraction intensity in the same direction as p in the rare earth magnet that was not hot compressed. It is a ratio.)
삭제delete 삭제delete 제1항에 있어서,
자속 밀도(Br)가 12.5kG 이상 13.6kG 이하인 희토류 자석.
According to paragraph 1,
Rare earth magnets with a magnetic flux density (Br) of 12.5kG or more and 13.6kG or less.
제1항에 있어서,
최대 자기 에너지적((BH)max)이 40 MGOe 이 47.2 MGOe 이하인 희토류 자석.
According to paragraph 1,
Rare earth magnets with a maximum magnetic energy product ((BH) max ) of 40 MGOe or less than 47.2 MGOe.
중량%로, Re로 정의되는 희토류 금속을 20 내지 40%, B 0.1 내지 1.0%, M으로 정의되는 금속을 0.1 내지 10% 및 잔부는 Fe와 불가피한 불순물을 포함하는 자성 분말을 준비하는 단계;
600 내지 800℃에서 상기 자성 분말을 3 내지 7분 동안 30 내지 70㎫로 가압하여 방전 플라즈마 소결(Spark plasma sintering)로 희토류 소결체를 제조하는 단계; 및
600 내지 1,000℃에서 상기 희토류 소결체를 8 내지 15분 동안 50 내지 80㎫로 가압하여 열간 압축으로 희토류 자석을 제조하는 단계;를 포함하고,
상기 Re는 Nd, Ce 및 Pr 중에서 선택되는 하나 이상의 희토류 원소를 포함하고,
상기 M은 Co, Al, Cr, Cu, Ga, Ag 및 Au 중에서 선택되는 하나 이상의 금속을 포함하며,
상기 희토류 자석은 하기 관계식 1로 정의되는 배향 계수(f)가 0.15를 초과하는, 희토류 자석의 제조방법.
[관계식 1]

(상기 관계식 1에서 f는 희토류 자석의 배향계수이고, p는 열간 압축 시 압축 방향의 평면 회절 강도의 비율이고, po는 열간 압축을 수행하지 않은 희토류 자석에서 p와 동일한 방향의 평면 회절 강도의 비율이다.)
Preparing a magnetic powder containing, in weight percent, 20 to 40% of a rare earth metal defined as Re, 0.1 to 1.0% of B, 0.1 to 10% of a metal defined as M, and the balance containing Fe and inevitable impurities;
Pressurizing the magnetic powder at 30 to 70 MPa for 3 to 7 minutes at 600 to 800°C to produce a rare earth sintered body by spark plasma sintering; and
It includes manufacturing a rare earth magnet by hot compression by pressing the rare earth sintered body at 50 to 80 MPa for 8 to 15 minutes at 600 to 1,000°C,
The Re includes one or more rare earth elements selected from Nd, Ce and Pr,
The M includes one or more metals selected from Co, Al, Cr, Cu, Ga, Ag and Au,
A method of manufacturing a rare earth magnet, wherein the rare earth magnet has an orientation coefficient (f) defined by the following relational equation (1) exceeding 0.15.
[Relational Expression 1]

(In equation 1 above, f is the orientation coefficient of the rare earth magnet, p is the ratio of the plane diffraction intensity in the compression direction during hot compression, and p o is the plane diffraction intensity in the same direction as p in the rare earth magnet that was not hot compressed. It is a ratio.)
삭제delete 삭제delete 삭제delete
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KR20150033423A (en) 2013-09-24 2015-04-01 엘지전자 주식회사 Method for fabricating anisotropic permanent hot-deformed magnet using hot deformaion and the magnet fabricated thereby
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