KR102667516B1 - 중수로 원전의 계통제염 방법 - Google Patents

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    • G21FPROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
    • G21F9/00Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
    • G21F9/001Decontamination of contaminated objects, apparatus, clothes, food; Preventing contamination thereof

Abstract

본 발명은 중수로 원전의 계통제염 방법에 관한 것으로, 감속재계통의 제염을 수행하는 단계; 및 상기 감속재계통의 제염 이후에 냉각재계통의 제염을 수행하는 단계를 포함하며, 상기 감속재계통의 제염은, 상기 감속재계통의 제1계통수의 온도를 제1계통수 공정온도로 조절하고 감속재계통 산화공정 및 감속재계통 환원공정을 순차적으로 진행하여 수행한다.

Description

중수로 원전의 계통제염 방법{System decontamination method in heavy water nuclear reactor}
본 발명은 중수로 원전의 계통제염 방법에 관한 것이다.
중수로는 중성자를 감속하는 감속재와 열에너지를 흡수하는 냉각재로 중수를 사용한다.
경수로와 마찬가지로 중수로에 대한 해체기술 및 제염기술의 개발이 요구된다.
그러나 중수로에 대해서는 계통제염에 대한 기술개발이 전무한 상태이다.
일본특허공개 제2019-2825호(2019년 1월 10일 공개)
따라서 본 발명의 목적은 중수로 원전의 계통제염 방법을 제공하는 것이다.
상기 본 발명의 목적은 중수로 원전의 계통제염 방법에 있어서, 감속재계통의 제염을 수행하는 단계; 및 상기 감속재계통의 제염 이후에 냉각재계통의 제염을 수행하는 단계를 포함하며, 상기 감속재계통의 제염은, 상기 감속재계통의 제1계통수의 온도를 제1계통수 공정온도로 조절하고 감속재계통 산화공정 및 감속재계통 환원공정을 순차적으로 진행하여 수행하는 것에 의해 달성된다.
상기 제1계통수 공정온도는 65℃ 내지 95℃이며, 상기 제1계통수 공정온도의 조절은, a) 자외선 램프를 이용한 상기 제1계통수의 가열 및 b) 상기 냉각재계통의 열원 이용 중 적어도 어느 하나를 통해 수행될 수 있다.
상기 냉각재계통의 열원은 상기 냉각재계통의 냉각재 펌프와 열교환기를 이용해 마련될 수 있다.
상기 감속재계통의 제염에서는, 상기 감속재계통 환원공정 이후 감속재계통 폐액처리공정을 수행하며, 상기 감속재계통 폐액처리공정에서는 자외선 램프를 이용할 수 있다.
상기 냉각재계통의 제염은, 상기 냉각재계통의 제2계통수의 온도를 제2계통수 공정온도로 조절한 후 냉각재 계통 환원공정을 진행하여 수행할 수 있다.
상기 감속재계통 산화공정에서는 과망간산 및 과망간산칼륨 중 적어도 어느 하나를 사용하며, 상기 감속재계통 환원공정에서는 옥살산 및 시트르산 중 적어도 어느 하나를 사용하며, 상기 감속재계통 산화공정에서의 제염대상은 크롬산화물을 포함하며, 상기 감속재계통 환원공정에서의 제염대상은 철산화물 및 니켈산화물 중 적어도 어느 하나를 포함할 수 있다.
상기 제2계통수 공정온도는 90℃ 내지 100℃일 수 있다.
상기 냉각재계통의 제염에서는, 상기 냉각재계통 환원공정 이후 냉각재계통 산화공정, 냉각재계통 추가 환원공정 및 냉각재계통 폐액처리공정이 순차적으로 수행될 수 있다.
상기 냉각재계통 환원공정 이후에, 상기 냉각재계통의 표면선량률을 측정하여 제염계수 값을 도출하고, 는 단계를 포함하며, 상기 냉각재계통 산화공정 및 상기 냉각재 계통 추가 환원공정은, 상기 도출된 제염계수 값이 목표값을 만족하지 못했을 경우 수행될 수 있다.
상기 냉각재계통 환원공정에서는 시트르산 및 옥살산 중 적어도 어느 하나를 사용하고, 상기 냉각재계통 산화공정에서는 과망간산 및 과망간산칼륨 중 적어도 어느 하나를 사용하고, 상기 냉각재계통 추가 환원공정에서는 시트르산 및 옥살산 중 적어도 어느 하나를 사용하고, 상기 냉각재계통 환원공정에서의 제염대상은 철산화물을 포함하며, 상기 냉각재계통 산화공정에서의 제염대상은 크롬산화물을 포함할 수 있다.
본 발명에 따르면 중수로 원전의 계통제염 방법이 제공된다.
도 1은 본 발명의 제염방법을 수행하는 감속재 제염설비의 구성을 도시한 구성도이고,
도 2는 본 발명의 제염방법을 수행하는 냉각재 제염설비의 구성을 도시한 구성도이고,
도 3은 본 발명의 일실시예에 따른 감속재계통의 제염 방법의 순서도이고,
도 4는 본 발명의 일실시예에 따른 냉각재계통의 제염 방법의 순서도이고,
도 5는 온도에 따른 냉각재계통의 산화막 제거율을 모사한 실험결과를 나타낸 것이고,
도 6은 온도에 따른 감속재계통의 산화막 제거율을 모사한 실험결과를 나타낸 것이다.
중수로 원전은 경수로 원전과 달리 감속재계통과 냉각재계통이 분리되어 있다.
본 발명에서는 감속재계통과 냉각재계통의 각각에 대한 제염 방법을 제공한다. 특히 본 발명에서는 감속재계통을 먼저 제염하고 냉각재계통을 나중에 제염하는 제염 순서와 계통별 제염 방법을 제시한다.
도 1 및 도 2를 참조하여 본 발명에 따른 냉각재계통과 감속재계통의 제염공정을 설명한다.
도 1은 본 발명의 제염방법을 수행하는 감속재 제염설비의 구성을 나타낸 구성도이고, 도 2는 본 발명의 제염방법을 수행하는 냉각재 제염설비의 구성을 나타낸 구성도이다.
감속재 제염설비는 감속재계통과 연결되어 있으며 제1계통수가 순환된다.
감속재 제염설비는 여과기, 탈염기, UV 반응조, 산화제 제조장치 및 약품주입펌프 등을 포함한다. 도시하지는 않았지만 감속재 제염설비는 환원제 공급을 위한 구성을 추가로 포함할 수 있다. 또한, 감속재계통에서 약품은 칼라드리아를 통해 공급될 수 있다.
UV 반응조는 자외선 램프, 특히 UVB 램프를 사용할 수 있다.
냉각재 제염설비는 냉각재계통과 연결되어 있으며 제2계통수가 순환된다.
냉각재 제염설비는 감압장치, 여과기, 탈염기, UV 반응조 및 주입펌프 등을 포함한다. 도시하지는 않았지만, 냉각재 제염설비는 환원제 및 산화제 공급을 위한 구성을 추가로 포함할 수 있다.
UV 반응조는, 자외선 램프, 특히 UVC 램프를 사용할 수 있다.
도 3 및 도 4를 참조하여 본 발명의 일실시예에 따른 제염 방법을 설명한다.
도 3은 본 발명의 일실시예에 따른 감속재계통 제염 방법의 순서도이고, 도 4는 본 발명의 일실시예에 따른 냉각재계통 제염 방법의 순서도이다.
감속재 제염 방법에서는 먼저 제1계통수의 온도를 조절한다(S110).
제1계통수는 승온을 거쳐 제1계통수 공정온도로 조절된다. 제1계통수 공정온도는 65℃ 내지 95℃ 또는 85℃ 내지 95℃일 수 있다.
감속재계통은 정상운전시 상온에서 운전된다. 제1계통수의 승온은 UV반응조를 이용하거나 냉각재계통의 열원을 이용하여 수행될 수 있다.
UV반응조를 이용할 경우 자외선 램프는 UVB램프를 포함할 수 있다.
냉각재계통의 열원을 이용할 경우 냉각재 펌프를 이용하여 냉각재계통에서 제2계통수의 온도를 100℃ 이상으로 상승시켜 열원을 생성한 후, 생성된 열원을 제1계통수로 전달한다. 구체적으로는 칼란드리아 내부로 냉각재계통의 열원이 전달되고 열전달을 통해 감속재계통의 온도를 상승시킬 수 있다.
다음으로 감속재계통 산화공정(S120)을 수행한다.
감속재계통 산화공정에서는 과망간산, 과망간산+질산 및 과망간산칼륨+pH조절제(pH조절제는 질산 또는 수산화나트륨) 중 적어도 하나를 사용한다. 감속재계통은 통상 스테인레스강로 이루어져 있으며 제염대상은 크롬산화물 내지 크롬산화막을 포함한다.
이후 감속재계통 환원공정(S130)을 수행한다.
감속재계통 환원공정에서는 유기산을 사용하며, 유기산은 시트르산 및 옥살산 중 적어도 어느 하나를 포함할 수 있다. 제염대상은 철 산화물 및또는 니켈 산화물이다.
제염 완료 후 감속재계통 폐액처리공정(S140)을 수행하며, 폐액처리는 UV반응조를 이용하여 수행될 수 있다. UV반응조를 사용하여 유기산을 제거한 후 잔존하는 유기산은 이온교환수지 또는 산화제를 이용하게 제거할 수 있다. 이때 사용되는 UV반응조의 UV램프는 UVC 또는 UVB 램프를 이용할 수 있다.
이후 감속재계통의 표면선량률을 측정하여 제염계수(DF, decontamination factor)를 도출하고 도출된 DF값이 목표값을 만족하지 못했을 경우 감속재계통 산화공정(S120), 감속재계통 환원공정(S130), 감속재계통 폐액처리공정(S140)을 반복 수행한다. 제염계수는 배관 등의 표면선량률 측정값을 사용하여 도출한 값으로, 제염계수의 기준치는 20 내지 40 범위에서의 특정값으로 현장상황에 따라 정해질 수 있다. 표면선량률은 이동형/고정형 방사선측정기를 이용하여 계통 내 배관등의 표면선량률을 측정할 수 있다.
감속재계통의 제염 완료 후에 냉각재계통의 제염을 수행한다.
냉각재계통 제염에서는 먼저 제2계통수의 온도를 조절한다(S210).
제2계통수의 온도는 제2계통수 공정온도로 조절된다. 온도조절은 냉각재펌프와 정지냉각 열교환기를 이용하여 수행되며, 제2계통수 공정온도는 90℃ 내지 100℃일 수 있다.
제1계통수의 온도를 냉각재계통의 열원으로 조절한 경우, 제2계통수의 온도조절은 열원으로 사용한 후 온도를 소폭 낮추기만 하기 때문에 공정이 간단해지고 효율적 처리가 가능하다. 예를 들어, 제1계통수 온도 조절을 위한 열원생성을 위해 제2계통수의 온도를 100℃로 올린 경우 제2계통수의 온도를 95℃로 소폭만 낮추면 바로 냉각재계통의 제염 수행이 가능해진다.
이후 냉각재계통 환원공정(S220)을 수행한다. 냉각재계통 환원공정에서는 유기산을 공급하며, 유기산은 시트르산과 옥살산 중 적어도 하나를 포함한다. 냉각재계통은 주로 탄소강으로 이루어져 있으며, 제염대상은 철산화물 내지 철산화막을 포함한다. 유기산의 농도는 500 내지 1,000ppm 또는 500 내지 2,000ppm일 수 있다.
이후 냉각재계통의 표면선량률을 측정하여 제염계수(DF, decontamination factor)를 도출하고 도출된 DF값이 목표값을 만족하지 못했을 경우 냉각재계통 산화공정(S230) 및 냉각재계통 추가환원공정(S240)을 수행한다. 제염계수는 배관 등의 표면선량률 측정값을 사용하여 도출한 값으로, 제염계수의 목표기준치는 20 내지 40 범위에서 특정 값으로 정해질 수 있다. 표면선량률은 이동형/고정형 방사선 측정기를 이용하여 계통 내 배관 등의 표면선량률을 측정할 수 있다.
냉각재계통의 표면선량률을 측정하여 제염계수가 목표기준치를 만족하면 냉각재계통 산화공정(S230) 및 냉각재계통 추가환원공정(S240)은 생략되고, 냉각재계통 폐액처리공정(S250)을 수행한다.
선택적으로 수행되는 냉각재계통 산화공정(S230) 및 냉각재계통 추가환원공정(S240)은 증기발생기 배관이 Alloy 800으로 구성되어 있어 크롬산화물이 생성되고, 환원공정으로 산화막을 모두 제거하기 어려운 경우에 수행될 수 있다.
냉각재계통 산화공정(S230)에서는 과망간산, 과망간산+질산 및 과망간산칼륨+pH조절제(pH 조절제는 질산 또는 수산화나트륨) 중 중 적어도 어느 하나를 사용한다. 제염대상은 크롬산화물(크롬산화막)이다. 산화제는 환원과정에서 잔존한 유기산의 분해와 산화공정을 동시에 수행하도록 과량을 사용할 수 있다. 본 산화공정은 과망간산이 탄소강에 의해 자가분해되어 침적물이 형성되는 문제를 감안하여 환원공정 이후에 수행된다.
냉각재계통 추가환원공정(S240)에서는 산화공정 이후 잔존하는 과망간산을 유기산으로 분해한다. 또한 본 공정에서는 크롬산화막 아래에 존재하는 철산화물(철산화막) 및/내지 니켈산화물(니켈산화막)을 제거할 수 있다. 산화제는 잔존하는 과망간산의 분해와 환원공정을 동시에 수행하도록 과량을 사용할 수 있다. 유기산은 옥살산 또는 시트르산을 사용할 수 있다.
이후 냉각재계통 폐액처리공정(S250)을 수행한다. 냉각재계통 폐액처리공정은 UV반응조를 이용하여 수행될 수 있다. UV반응조를 사용하여 유기산을 제거한 후 잔존하는 유기산은 이온교환수지 또는 산화제를 이용하게 제거할 수 있다. 이때 사용되는 UV반응조의 자외선램프는 UVB 램프 또는 UVC 램프를 이용할 수 있다.
도 5는 온도에 따른 냉각재계통의 산화막 제거율을 모사한 실험결과를 나타낸 것이고, 도 6은 온도에 따른 감속재계통의 산화막 제거율을 모사한 실험결과를 나타낸 것이다.
냉각재계통의 실험조건/실험방법은 다음과 같다.
탄소강을 사용하여 0.1%의 시트르산(1L)에 8시간 동안 모사시편을 침지시킨 후 60 내지 95℃의 온도에서 실험을 수행하였다. 실험 수행 후 모사시편의 제염 전/후 무게를 측정하여 산화막 제거율을 도출하였다.
감속재계통의 실험조건/실험방법은 다음과 같다.
스테인레스강을 사용하여 산화/환원공정을 각각 4시간씩 총 8시간 수행하였다. 이때 산화공정의 경우 과망간산+질산을 사용하였으며, 환원공정의 경우 옥살산을 사용하여 실험을 수행하였다. 실험 수행 후 모사시편의 제염 전/후 무게를 측정하여 산화막 제거율을 도출하였다.
실험결과는 도 5와 같이 탄소강의 경우 70℃이상에서 100% 이상의 산화막 제거율이 나타났으며, 도 6과 같이 스테인리스강의 경우 1cycle에서는 80℃ 이상에서 70% 이상의 산화막 제거율이 나타났으나, 2cycle 수행 후 95℃에서 가장 높은 제거율을 보였다. 따라서 냉각재계통의 경우 70~95℃ 사이에서 계통제염을 수행할 필요가 있으며, 감속재계통의 경우 80℃ 이상에서 계통제염을 수행할 필요가 있다.
전술한 실시예들은 본 발명을 설명하기 위한 예시로서, 본 발명이 이에 한정되는 것은 아니다. 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 이로부터 다양하게 변형하여 본 발명을 실시하는 것이 가능할 것이므로, 본 발명의 기술적 보호범위는 첨부된 특허청구범위에 의해 정해져야 할 것이다.

Claims (10)

  1. 중수로 원전의 계통제염 방법에 있어서,
    감속재계통의 제염을 수행하는 단계; 및
    상기 감속재계통의 제염 이후에 냉각재계통의 제염을 수행하는 단계를 포함하며,
    상기 감속재계통의 제염은,
    상기 감속재계통의 제1계통수의 온도를 제1계통수 공정온도로 조절하고 감속재계통 산화공정 및 감속재계통 환원공정을 순차적으로 진행하여 수행하며,
    상기 제1계통수 공정온도는 65℃ 내지 95℃이며,
    상기 제1계통수 공정온도의 조절은,
    상기 냉각재계통의 열원을 이용하여 수행되며,
    상기 냉각재계통의 열원은 상기 냉각재계통의 냉각재 펌프와 열교환기를 이용해 마련되며,
    상기 냉각재계통의 제염은,
    상기 냉각재계통의 제2계통수의 온도를 제2계통수 공정온도로 조절한 후 냉각재 계통 환원공정을 진행하여 수행하며,
    상기 제2계통수 공정온도는 90℃ 내지 100℃이며,
    상기 제1계통수 공정온도의 조절은, 100℃ 이상으로 올라간 상기 제2계통수를 열원으로 사용하여 상기 제1계통수의 온도를 상승시켜 수행되며,
    상기 냉각재계통의 제염에서는,
    상기 냉각재계통 환원공정 이후 냉각재계통 산화공정, 냉각재계통 추가 환원공정 및 냉각재계통 폐액처리공정이 순차적으로 수행되며,
    상기 냉각재계통 환원공정 이후에,
    상기 냉각재계통의 표면선량률을 측정하여 제염계수 값을 도출하는 단계를 더 포함하며,
    상기 냉각재계통 산화공정 및 상기 냉각재 계통 추가 환원공정은,
    상기 도출된 제염계수 값이 목표값을 만족하지 못했을 경우 수행되며,
    상기 냉각재계통 환원공정에서는 시트르산 및 옥살산 중 적어도 어느 하나를 사용하고,
    상기 냉각재계통 산화공정에서는 과망간산 및 과망간산칼륨 중 적어도 어느 하나를 사용하고,
    상기 냉각재계통 추가 환원공정에서는 시트르산 및 옥살산 중 적어도 어느 하나를 사용하고,
    상기 냉각재계통 환원공정에서의 제염대상은 철산화물을 포함하며,
    상기 냉각재계통 산화공정에서의 제염대상은 크롬산화물을 포함하는 방법.
  2. 삭제
  3. 삭제
  4. 제1항에 있어서,
    상기 감속재계통의 제염에서는,
    상기 감속재계통 환원공정 이후 감속재계통 폐액처리공정을 수행하며,
    상기 감속재계통 폐액처리공정에서는 자외선 램프를 이용하는 방법.
  5. 삭제
  6. 제1항에 있어서,
    상기 감속재계통 산화공정에서는 과망간산 및 과망간산칼륨 중 적어도 어느 하나를 사용하며,
    상기 감속재계통 환원공정에서는 옥살산 및 시트르산 중 적어도 어느 하나를 사용하며,
    상기 감속재계통 산화공정에서의 제염대상은 크롬산화물을 포함하며,
    상기 감속재계통 환원공정에서의 제염대상은 철산화물 및 니켈산화물 중 적어도 어느 하나를 포함하는 방법.
  7. 삭제
  8. 삭제
  9. 삭제
  10. 삭제
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JP2019002825A (ja) 2017-06-16 2019-01-10 日立Geニュークリア・エナジー株式会社 化学除染方法

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