KR102657244B1 - 금속산화물 나노복합 잉크로 코팅된 전극 블록 및 이를 이용한 무선 전원공급장치 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 금속산화물 나노복합 잉크가 코팅되고 제1돌출 전극 및 제2돌출 전극이 서로 교호 배치된 전극부를 포함하는 슈퍼커패시터 및 이를 이용한 무선 충전식 전원공급장치에 관한 것으로, 본 발명의 슈퍼커패시터 및 무선 충전식 전원공급장치는 휴대가 가능하며 다양한 환경에서 안정적이고 효율적인 에너지 공급원으로 이용될 수 있다.
Description
본 발명은 금속산화물 나노복합 잉크가 코팅되고 제1돌출 전극 및 제2돌출 전극이 서로 교호 배치된 전극부를 포함하는 슈퍼커패시터 및 이를 이용한 무선 충전식 전원공급장치에 관한 것이다.
일반적으로 배터리는 에너지 밀도는 높으나 느린 충전 시간, 짧은 충·방전 수명이라는 치명적인 한계를 가지고 있다. 기존 배터리의 단점을 보완하여 배터리를 보조하거나 대체할 수 있는 새로운 저장장치에 대한 관심이 높아지고 있다. 이 중 슈퍼 커패시터(super capacitor)는 종래 커패시터의 낮은 에너지 밀도를 개선한 것으로, 빠른 충전 및 방전, 높은 전력 밀도 및 장기적 안정성이 인정됨에 따라 관련 연구가 빠르게 진행되고 있는 상황이다. 슈퍼 커패시터는 일반적으로 전기 이중층 커패시터(EDLC), 유사 커패시터(pseudocapacitors) 및 이를 혼합한 하이브리드 커패시터(hybrid capacitor) 등으로 구분된다.
슈퍼커패시터의 성능은 전극 물질의 비정전용량(specific capacitance), 충전/방전 능력(rate capability) 및 사이클 수명(cycle life)과 같은 전극 물질의 고유한 특성에 좌우된다. 슈퍼커패시터의 전극물질로서 활성탄, 금속산화물 및 전도성 고분자 등이 이용되고 있으나, 활성탄은 낮은 비정전용량, 금속 산화물은 제한된 전기 전도성, 전도성 고분자는 짧은 사이클 수명과 같은 단점이 있는 바, 현재 시장이 원하는 퍼포먼스를 만족시키기는 어렵고 에너지 밀도(energy density)가 낮기 때문에 현재 배터리의 보완 용도로만 쓰이고 있다. 또한, 일반적인 배터리와 동일한 구조를 가지는 종래의 슈퍼 커패시터는 소형화가 어려워 휴대용 디바이스로 제작되기 곤란한 문제점이 있다.
따라서, 슈퍼커패시터의 장점들을 유지하고 에너지 밀도를 높이면서도 휴대가 간편한 슈퍼커패시터의 개발이 필요한 실정이다.
이에 본 발명자들은 종래 슈퍼커패시터의 다양한 장점들을 유지, 확대하면서 소형화를 통해 휴대가 용이한 무선 충전식 전원공급장치의 개발을 위하여 노력한 결과, 금속산화물 나노복합 잉크가 코팅되고 제1돌출 전극 및 제2돌출 전극이 서로 교호 배치된 전극부를 포함한 슈퍼커패시터 및 이를 이용한 무선 충전식 전원공급장치를 개발하였다.
이에, 본 발명의 목적은 돌출 전극이 교호 배치된 슈퍼커패시터를 제공하는 것이다.
본 발명의 다른 목적은 돌출 전극이 교호 배치된 슈퍼커패시터의 제조 방법을 제공하는 것이다.
본 발명의 또 다른 목적은 돌출 전극이 교호 배치된 슈퍼커패시터를 포함하는 무선 충전식 전원공급장치를 제공하는 것이다.
본 발명은 돌출 전극이 교호 배치된 슈퍼커패시터 및 이를 이용한 무선 충전식 전원공급장치에 관한 것으로, 구체적으로 금속산화물 나노복합 잉크가 코팅되고 제1돌출 전극 및 제2돌출 전극이 서로 교호 배치된 전극부를 포함하는 슈퍼커패시터와 이를 이용한 무선 충전식 전원공급장치에 관한 것이다.
이하 본 발명을 더욱 자세히 설명하고자 한다.
본 발명의 일 예는 빗 모양 패턴으로 돌출된 복수의 제1돌출 전극을 포함하는 제1전극부; 및 빗 모양 패턴으로 돌출된 복수의 제2돌출 전극을 포함하는 제2전극부;를 포함하는 돌출 전극이 교호 배치된 슈퍼커패시터에 관한 것이다.
본 발명에 있어서 제1돌출 전극 및 제2돌출 전극은 서로 이격되어 교호 배치, 즉, 빗 모양 패턴으로 서로 돌출된 돌출 전극들이 맞물리도록 배치된 것일 수 있다.
본 발명에 있어서 제1전극부는 생분해성 고분자로 이루어진 것일 수 있다.
본 발명에 있어서 제2전극부는 생분해성 고분자로 이루어진 것일 수 있다.
본 발명에 있어서 제1전극부 및 제2전극부는 각각 독립적으로 생분해성 고분자로 이루어진 것일 수 있다.
본 발명에 있어서 생분해성 고분자는 폴리락트산(poly lactic acid; PLA), 폴리글리콜산(poly(glycolic acid); PGA), 폴리-ε카프로락톤(poly(ε-caprolactone)), 폴리아미노산, 폴리안하이드라이드(poly anhydride), 폴리오르쏘에스테르(poly orthoester), 폴리락트산-글리콜산 공중합체(Poly(lactic acid-co-glycolic acid); PLGA), 바이오 셀룰로오스 및 이들의 유도체와 공중합체로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상을 포함하는 것일 수 있으며, 예를 들어, 폴리락트산일 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
본 발명에 있어서 제1돌출 전극은 길이 방향으로 제2전극부와 소정의 간격만큼 이격된 것일 수 있으며, 슈퍼 커패시터의 전체적인 크기를 고려하여 상기 간격은 최소한으로 이격될 수 있다.
본 발명에 있어서 제1전극부의 표면은 금속산화물 나노복합 잉크로 이루어진 전도층(conductive layer)으로 코팅된 것일 수 있다.
본 발명에 있어서 제2전극부의 표면은 금속산화물 나노복합 잉크로 이루어진 전도층으로 코팅된 것일 수 있다.
본 발명에 있어서 제1전극부 및 제2전극부 각각의 표면은 독립적으로 금속산화물 나노복합 잉크로 이루어진 전도층으로 코팅된 것일 수 있다.
본 발명에 있어서 금속산화물 나노복합 잉크는 탄소 구조체; 탄소 구조체상에 도핑된 2종 이상의 금속산화물; 및 전기 전도성 고분자;를 포함하는 것일 수 있다.
본 명세서 상의 용어 "탄소 구조체"는 적어도 하나의 단면 치수가 약 1 마이크론 미만이며, 30 % 이상의 탄소 질량을 포함하는 물체들을 의미한다. 본 발명에 있어서 탄소 구조체는 40% 이상, 50% 이상, 60% 이상, 70% 이상, 80% 이상, 90% 이상, 95% 이상, 또는 그 이상의 탄소를 질량으로 포함할 수 있다.
본 발명의 일 구현예에서, 탄소 구조체는 카본 플레이크 (carbon flake), 흑연, 그래핀 (graphene), 탄소나노튜브, 탄소 나노섬유, 카본 블랙 및 플러렌으로 이루어지는 그룹에서 선택되는 하나 이상인 것일 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니고 본 발명의 기술분야에서 전기전도성 잉크의 탄소 구조체로 사용될 수 있는 탄소계 소재라면 제한없이 사용될 수 있다.
본 명세서 상의 용어 "도핑"은 전기적 특성을 조절하기 위해 물질에 불순물을 도입하는 것을 의미한다.
본 명세서 상의 용어 "금속산화물"은 탄소 구조체 상에, 또는 탄소 구조체 내부에 도핑되는 물질로, 탄소 구조체에는 서로 다른 두 가지의 금속산화물(이원종 금속산화물)이 도핑될 수 있다.
본 발명의 일 구현예에서, 금속산화물은, 이산화망간 (MnO2), 오산화바나듐 (V2O5), 산화루테늄 (RuO2), 산화코발트(Co3O4), 산화철 (Fe2O3), 산화주석 (SnO2), 이산화티타늄 (TiO2), 산화인듐 (In2O3), 산화텅스텐 (WO3), 산화마그네슘 (MgO), 산화칼슘 (CaO), 산화란탄 (La2O3), 산화네오디뮴 (Nd2O3), 산화이트륨 (Y2O3), 산화세륨(CeO2), 산화납(PbO), 산화비스무트(Bi2O3) 및 오산화나이오븀(Nb2O5)으로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상의 금속산화물인 것일 수 있고, 예를 들어, 금속산화물은 이산화망간 (MnO2) 및 오산화바나듐 (V2O5)일 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
본 발명에 있어서 금속산화물은 이산화망간 (MnO2) 및 오산화바나듐 (V2O5)을 1:1 비율로 포함하는 것일 수 있다.
본 발명에 있어서 전기 전도성 고분자는 3,4-에틸렌다이옥시티오펜 (3,4-ethylenedioxythiophene; EDOT)인 것일 수 있다.
본 발명에 있어서 나노복합 전기전도성 잉크에 포함된 탄소 구조체와 금속산화물의 중량비는 1:100 내지 100:1 범위일 수 있고, 예를 들어, 탄소 구조체와 금속산화물의 중량비는 1:50 내지 50:1 범위, 구체적으로 예를 들면, 1:10 내지 10:1 범위, 더 구체적으로, 1:1일 수 있다. 나노복합 전기전도성 잉크에 탄소 구조체와 금속산화물이 상기 범위로 포함되는 경우, 전기전도성 잉크의 전기 화학적 성능이 향상되고, 전극으로 제작할 시에 기계적 강도 및 유연성이 증가될 수 있다.
본 발명에 있어서 전기 전도성 고분자는 폴리아닐린(Polyaniline; PANI), 폴리피롤 (Polypyrrole; PPy), 폴리아세틸렌(Polyacetylene; PA), 폴리싸이오펜 (Polythiophene; PT), 3,4-에틸렌다이옥시티오펜(3,4-ethylenedioxythiophene; EDOT)으로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상일 수 있으며, 예를 들어, 3,4-에틸렌다이옥시티오펜일 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
본 발명의 일 구현예에서, 전기 전도성 고분자로 3,4-에틸렌다이옥시티오펜이 사용되는 경우, 경화된 후 폴리(3,4-에틸렌다이옥시티오펜)로 중합될 수 있다. 구체적으로, 나노복합 전기전도성 잉크 상에 Fe(ClO4)3 용액에 접촉됨에 따라 3,4-에틸렌다이옥시티오펜이 폴리(3,4-에틸렌다이옥시티오펜)로 중합될 수 있고, 이를 통해 전기 전도성 잉크 내의 이원종 금속산화물이 전기 전도성 고분자를 통해 탄소 구조체 표면에 도핑될 수 있다. 또는, 3,4-에틸렌다이옥시티오펜은 다른 방식을 통하여 폴리(3,4-에틸렌다이옥시티오펜)로 중합될 수 있고, 예를 들어, 물리적 흡착에 의한 방법 또는 화학적 처리 방법에 의해 중합되는 방법이 수행될 수 있고, 구체적으로, FeCl3, Fe2(SO4)3 용액과 접촉됨에 따라 중합될 수 있다.
본 발명에 있어서 제1전극부 및 제2전극부는 각각 독립적으로 생분해성 고분자를 이용하여 3D 프린팅 방식으로 출력한 것일 수 있다.
본 발명에 있어서 슈퍼커패시터는 일측에 생분해성 고분자를 포함하는 기판을 추가로 포함할 수 있다.
본 발명에 있어서 슈퍼커패시터는 기판에 대향하도록 슈퍼커패시터의 타측에 배치되는 덮개부를 추가로 포함할 수 있다.
본 발명의 일 구현예에서, 덮개부는 UV-경화성 폴리머로 이루어진 것일 수 있다.
본 발명의 일 구체예에서, 덮개부는 NOA 63로 이루어진 것일 수 있다.
본 발명에 있어서 슈퍼커패시터는 기판, 전극부 및 덮개부에 의해 밀폐된 수용공간을 포함할 수 있다.
본 발명에 있어서 수용공간에는 전해질(electrolyte)이 충진될 수 있다.
본 발명에 있어서 전해질은 황산리튬(Li2SO4) 및 폴리비닐알콜(poly vinyl alcohol; PVA)을 포함할 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
본 발명에 있어서 전해질은 겔상(gel-phase)일 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
본 발명의 일 구현예에서, 슈퍼커패시터의 형상은 소정의 두께를 갖는 평면상일 수 있다.
본 발명의 일 구현예에서, 슈퍼커패시터의 가로 길이는 10 내지 20 mm일 수 있으며, 예를 들어, 15 mm일 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니고 비정전용량, 구현되는 전원공급장치의 사이즈 등을 고려하여 증감될 수 있다.
본 발명의 일 구현예에서, 슈퍼커패시터의 세로 길이는 10 내지 20 mm일 수 있으며, 예를 들어, 15 mm일 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니고 비정전용량, 구현되는 전원공급장치의 사이즈 등을 고려하여 증감될 수 있다.
본 발명의 일 구현예에서, 슈퍼커패시터의 두께는 특별히 한정되지 않으며, 비정전용량, 구현되는 전원공급장치의 사이즈 등을 고려하여 증감될 수 있다.
본 발명의 다른 일 예는 다음의 단계를 포함하는 돌출 전극이 교호 배치된 슈퍼커패시터의 제조 방법에 관한 것이다:
3D 프린터를 이용하여, 빗 모양 패턴으로 돌출된 복수의 제1돌출 전극을 포함하는 제1전극부, 및 빗 모양 패턴으로 돌출된 복수의 제2돌출 전극을 포함하는 제2전극부를 준비하는 준비 단계; 제1전극부 및 제2전극부 각각의 표면에 전도층으로 코팅되도록 금속산화물 나노복합 잉크를 경화시키는 코팅 단계; 및 전도층의 불순물을 세척하는 세척 단계.
본 발명에 있어서 준비 단계 3D 프린터를 이용하여 수행되는 것일 수 있다.
본 발명에 있어서 준비 단계는 빗 모양 패턴으로 돌출된 복수의 제1돌출 전극을 포함하는 제1전극부, 및 빗 모양 패턴으로 돌출된 복수의 제2돌출 전극을 포함하는 제2전극부를 포함한 돌출 전극이 교호 배치된 슈퍼커패시터를 준비하는 것일 수 있다.
본 발명에 있어서 코팅 단계는 슈퍼커패시터에 포함되는 제1전극부의 표면 및 제2전극부의 표면에 금속산화물 나노복합 잉크를 경화시켜 코팅하는 단계일 수 있다.
본 발명의 일 구체예에서, 코팅 단계는 딥코팅법(Dip-coating)으로 수행되는 것일 수 있다.
본 발명에 있어서 딥코팅법은 제1전극부 및 제2전극부를 금속산화물 나노복합 잉크에 침지시키는 침지 단계를 포함하는 것일 수 있다.
본 발명의 일 구현예에서, 침지 단계는 제1전극부 및 제2전극부가 3,4-에틸렌다이옥시티오펜(EDOT)으로 이루어진 금속산화물 나노복합 잉크에 침지됨으로서, 제1전극부 및 제2전극부 각각의 표면에 EDOT가 폴리-EDOT(PEDOT)로 중합되게 하는 것일 수 있다.
본 발명에 있어서 세척 단계는 메탄올(methanol), 이소프로필알콜(isopropyl alcohol; IPA), 아세톤(acetone), 에탄올(ethanol), 프로필렌 글리콜(propylene glycol), DPM 및 TPM로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상을 이용하여 수행되는 것일 수 있다.
본 발명의 또 다른 일 예는 돌출 전극이 교호 배치된 무선 충전식 전원공급장치에 관한 것이다.
본 발명에 있어서 무선 충전식 전원공급장치는 돌출 전극이 교호 배치된 슈퍼커패시터; 슈퍼커패시터의 일측에 배치되고, 생분해성 고분자를 포함하는 기판; 기판에 대향하도록 슈퍼커패시터의 타측에 배치되는 덮개부; 및 기판에 인접 배치되는 무선통신코일부;를 포함하는 것일 수 있다.
본 발명에 있어서 무선통신코일부는 무선 전력 송신부의 하나 이상의 송신 코일이거나, 무선 전력 수신부의 하나 이상의 수신 코일일 수 있다. 또한, 예를 들어, 무선 통신 코일이 복수개일 경우, 각각의 무선 통신 코일은 동일한 턴 수로 감겨있는 것일 수 있다. 다만, 이에 제한되는 것은 아니고 서로 다른 턴 수로 감겨 있을 수도 있다. 또한, 복수의 무선 충전 코일은 동일하거나 상이한 인덕턴스를 구비할 수 있다.
본 발명에 있어서 무선 전력 수신부는 적어도 하나의 무선 전력 전송 방식이 구비될 수 있으며, 2개 이상의 무선 전력 수신부를 이용하여 동시에 무선 전력을 수신할 수도 있다. 여기서, 무선 전력 전송 방식은 전자기 유도 방식, 전자기 공진 방식, RF 무선 전력 전송 방식 중 적어도 하나를 포함할 수 있다. 일반적으로, 무선 전력 수신부와 무선 전력 수신부는 인밴드 통신 또는 BLE(Bluetooth Low Energy) 통신을 통해 제어 신호 또는 정보를 교환할 수 있다. 여기서, 인밴드 통신, BLE 통신은 펄스 폭 변조(Pulse Width Modulation) 방식, 주파수 변조 방식, 위상 변조 방식, 진폭 변조 방식, 진폭 및 위상 변조 방식 등으로 수행될 수 있다. 무선 전력 수신부에 의해 전송되는 정보는 수신 전력의 세기 정보를 포함하는 다양한 상태 정보를 포함할 수 있다. 이때, 무선 전력 수신부는 수신 전력 세기 정보에 기반하여 충전 효율 또는 무선 전력전송효율(또는 무선충전효율)을 산출할 수 있다.
본 발명에 있어서 무선 충전식 전원공급장치는 패드 형태, 거치대 형태 등으로 구현될 수 있다.
본 발명은 금속산화물 나노복합 잉크가 코팅되고 제1돌출 전극 및 제2돌출 전극이 서로 교호 배치된 전극부를 포함하는 슈퍼커패시터 및 이를 이용한 무선 충전식 전원공급장치에 관한 것으로, 본 발명의 슈퍼커패시터 및 무선 충전식 전원공급장치는 다양한 환경에서 안정적이고 효율적인 에너지 공급원으로 이용될 수 있다. 구체적으로, 본 발명을 통해서 3D 프린터와 금속산화물 복합 잉크를 이용하면 큰 비정전용량을 가진 슈퍼커패시터를 제작할 수 있을 뿐만 아니라 무선 충전 리시버를 연결하여 효율적인 전원공급이 가능한 자가 전원공급장치 제작이 가능하다. 이러한 디바이스는 무선 충전이 가능하고 휴대에 적합한 크기로 제작되었기에 다른 휴대용 전자 장비에 많은 활용이 기대된다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따라 3D 프린터와 금속산화물 나노복합 잉크를 이용하여, 슈퍼커패시터 및 이를 이용한 무선 충전식 전원공급장치의 모식도를 나타낸 것이다.
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 슈퍼커패시터 및 이를 이용한 무선 충전식 전원공급장치를 나타낸 것이다.
도 3은 본 발명의 일 실험예에 따라 전극에 코팅된 금속산화물 나노복합 잉크의 주사전자현미경 이미지를 나타낸 것이다.
도 4는 본 발명의 일 실험예에 따라 전극에 코팅된 금속산화물 나노복합 잉크의 라만(Raman) 분석 결과를 나타낸 그래프이다.
도 5는 MnO2/V2O5/PEDOT@GF 합성물의 XPS 스펙트럼을 나타낸 것이다.
도 6a 내지 도 6e는 본 발명의 일 실험예에 따라 슈퍼커패시터의 최적화된 전기화학적 기계적 특성 분석 결과를 나타낸 것이다.
도 7a 내지 도 7e는 직렬로 연결된 슈퍼커패시터를 무선 충전 및 정전류 방전과 관련된 전기화학적 특성을 나타낸 것이다.
도 8은 본 발명의 일 구현예에 따른 무선 충전식 전원공급장치의 작동 평가 모습을 나타낸 것이다.
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 슈퍼커패시터 및 이를 이용한 무선 충전식 전원공급장치를 나타낸 것이다.
도 3은 본 발명의 일 실험예에 따라 전극에 코팅된 금속산화물 나노복합 잉크의 주사전자현미경 이미지를 나타낸 것이다.
도 4는 본 발명의 일 실험예에 따라 전극에 코팅된 금속산화물 나노복합 잉크의 라만(Raman) 분석 결과를 나타낸 그래프이다.
도 5는 MnO2/V2O5/PEDOT@GF 합성물의 XPS 스펙트럼을 나타낸 것이다.
도 6a 내지 도 6e는 본 발명의 일 실험예에 따라 슈퍼커패시터의 최적화된 전기화학적 기계적 특성 분석 결과를 나타낸 것이다.
도 7a 내지 도 7e는 직렬로 연결된 슈퍼커패시터를 무선 충전 및 정전류 방전과 관련된 전기화학적 특성을 나타낸 것이다.
도 8은 본 발명의 일 구현예에 따른 무선 충전식 전원공급장치의 작동 평가 모습을 나타낸 것이다.
본 발명에서 사용하는 용어는 단지 특정한 실시예들을 설명하기 위해 사용된 것으로, 본 발명을 한정하려는 의도가 아니다. 단수의 표현은 문맥상 명백하게 다르게 뜻하지 않는 한, 복수의 표현을 포함한다. 본 출원에서, "포함하다" 또는 "가지다" 등의 용어는 발명의 설명에 기재된 특징, 숫자, 단계, 동작, 구성 요소, 부분품 또는 이들을 조합한 것이 존재함을 지정하려는 것이지, 하나 또는 그 이상의 다른 특징들이나 숫자, 단계, 동작, 구성 요소, 부분품 또는 이들을 조합한 것들의 존재 또는 부가 가능성을 미리 배제하지 않는 것으로 이해되어야 한다.
제1, 제2 등의 용어는 다양한 구성 요소들을 설명하는데 사용될 수 있지만, 상기 구성 요소들은 상기 용어들에 의해 한정되어서는 안된다. 상기 용어들은 하나의 구성 요소를 다른 구성 요소로부터 구별하는 목적으로만 사용된다. 예를 들어, 본 발명의 권리 범위를 벗어나지 않으면서 제1 구성 요소는 제2 구성 요소로 명명될 수 있고, 유사하게 제2 구성 요소도 제1 구성 요소로 명명될 수 있다.
다르게 정의되지 않는 한, 기술적이거나 과학적인 용어를 포함해서 여기서 사용되는 모든 용어들은 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자에 의해 일반적으로 이해되는 것과 동일한 의미를 갖는다. 일반적으로 사용되는 사전에 정의되어 있는 것과 같은 용어들은 관련 기술의 문맥상 가지는 의미와 일치하는 의미를 갖는 것으로 해석되어야 하며, 본 발명에서 명백하게 정의하지 않는 한, 이상적이거나 과도하게 형식적인 의미로 해석되지 않는다.
구성 요소를 해석함에 있어서, 별도의 명시적 기재가 없더라도 오차 범위를 포함하는 것으로 해석한다. 시간 관계에 대한 설명일 경우, 예를 들어, '~후에', '~에 이어서', '~다음에', '~전에' 등으로 시간 적 선후관계가 설명되는 경우, '바로' 또는 '직접'이 사용되지 않는 이상 연속적이지 않은 경우도 포함한다.
종래 에너지 저장 소자를 위한 다양한 에너지원으로부터 저장 및 방출하는 디바이스 개발은 다수 연구되고 있으나 충전의 편의성, 실내외에서 사용 가능한 휴대성, 고출력의 에너지 저장, 장기간의 충방전, 제작 비용 및 시간 등의 요소를 고려한 연구는 많지 않다. 본 발명에서는 3D 프린터를 이용하여 전극 블럭과 몸체를 제작하고 금속산화물 나노복합 잉크를 전극 블럭에 딥코팅하여 3D 프린팅 슈퍼커패시터를 제작하였다. 또한, 본 발명의 슈퍼커패시터에 무선 충전 리시버를 장착함으로써 무선 충전식 전원공급장치를 제조할 수 있다.
본 발명에 따른 무선 충전식 슈퍼커패시터는 다양한 전자장비에 광범위한 응용이 가능하다. 종래 기술의 단점들을 극복하고자 본 발명에서의 무선 충전식 슈퍼커패시터는 다음과 같은 장점을 가진다.
1) 간단한 공정으로 제작이 가능하며 제작에 드는 시간과 비용이 적다.
2) 무선 충전식으로 충전의 편의성이 높으며 슈퍼커패시터의 소형화로 휴대성이 극대화 된다.
3) 제작한 슈퍼커패시터의 비표면적이 크고 유전율이 높아 큰 비정전용량을 얻을 수 있다.
4) 슈퍼커패시터의 간편한 직렬/병렬 연결로 사용목적에 맞는 용량으로의 제작이 용이하다.
이하, 첨부한 도면 및 바람직한 실시예들을 참조하여 본 발명의 기술적 구성을 상세하게 설명한다. 이들 실시예는 오로지 본 발명을 보다 구체적으로 설명하기 위한 것으로, 본 발명의 요지에 따라 본 발명의 범위가 이들 실시예에 의해 제한되지 않는다는 것은 당 업계에서 통상의 지식을 가진 자에 있어서 자명할 것이다.
제조예 1. 금속산화물 나노복합 잉크의 준비
금속산화물로서 MnO2와 V2O5를 사용하였다. MnO2 분말 1 g과 V2O5 분말 1 g을 막자 사발에서 갈아준 후, 그래핀 플레이크 2 g과 함께 부틸 아세테이트 용매 10 g을 섞은 후, 3,4-에틸렌다이옥시티오펜 (3,4-ethylenedioxythiophene; EDOT) 용액을 50 ul/ml을 넣고, 1시간 동안 초음파로 분산시켜 전도성 금속산화물 나노복합 잉크를 제조하였다.
제조예 2. 슈퍼커패시터 및 무선 충전식 전원공급장치의 준비
도 1의 (a)와 같이, 3D 인벤터로 설계한 2개의 전극과 1개의 몸체를 3D 프린터를 이용하여 인쇄 온도 300 ℃ 조건 하에 폴리락트산(Poly lactic acid; PLA) 재질로 제작한 후, 제조예 1에서 준비한 금속산화물 나노복합 잉크를 전극 부분에 딥코팅하였다. 그 다음 금속산화물 나노복합 잉크가 도포된 전극을 Fe(ClO4)3 3.5 g을 5 ml의 3차 증류수에 녹인 용액을 담가둔 후, 1시간 동안 두었다. 이 과정에서 EDOT 모노머가 폴리-3,4-에틸렌다이옥시티오펜(poly(3,4-ethylenedioxythiophene; PEDOT) 폴리머로 중합된다. 그 후 에탄올로 세척한 후에 상온에서 30분 동안 건조시킴으로써 슈퍼커패시터 전극을 제조하였다.
다음으로, 전극을 전극과 같이 3D 프린팅 방식으로 제작된 기판 몸체에 결합한 뒤 전해질을 공급하여 3D 프린팅 슈퍼커패시터를 제조하였다. 여기서, 전해질은 고체전해질로서 Li2SO4/PVA를 사용했는데, PVA 3 g을 3차 증류수 30 ml에 넣고, 80 ℃에서 용해시킨 후에, Li2SO4 1.62 g을 첨가하여 제조한 것이다. 도 1의 (c)에서는 3D 프린팅 슈퍼커패시터의 전극 말단에 은에폭시 페이스트(Silver Conductive Epoxy)를 도포한 것을 확인할 수 있다.
도 2는 슈퍼커패시터 및 이를 이용한 무선 충전식 전원공급장치를 나타낸 것이다.
도 2의 (a)를 참조하면, 슈퍼커패시터의 전극부(100)는 빗 모양 패턴으로 돌출된 복수의 제1돌출 전극(122)을 포함하는 제1전극부(120); 및 빗 모양 패턴으로 돌출된 복수의 제2돌출 전극(142)을 포함하는 제2전극부(140);를 포함할 수 있다. 복수의 제1돌출 전극들은 제1전극부의 백본(backbone)으로부터 제2전극부를 향하여 연장된 것일 수 있고, 복수의 제2돌출 전극들은 제2전극부의 백본으로부터 제1전극부를 향하여 연장된 것일 수 있다. 제1돌출 전극 및 제2돌출 전극은 서로 마주할 수 있다. 제1돌출 전극은 제2전극부의 백본 및 제2돌출 전극과 소정의 간격만큼 이격된 것일 수 있다. 이러한 제1돌출 전극과 제2돌출 전극은 교호 배치될 수 있으며, 전극부의 상면 및 저면이 밀폐될 시, 제1전극부와 제2전극부가 소정의 간격만큼 이격하여 형성된 수용공간상에 전해질이 채워질 수 있다.
도 2의 (b)를 참조하면, 무선 충전식 전원공급장치는 전극부(100); 기판(200); 덮개부(300); 및 무선통신코일부(420, 440)를 포함할 수 있다. 전극부(100)의 저면에는 전극부가 삽입 가능하도록 음각된 기판(200)이 배치될 수 있고, 전극부의 상면에는 복수개의 돌출 전극(122, 142)을 덮는 덮개부(300)가 배치될 수 있다. 무선 충전식 전원공급장치의 슈퍼커퍼시터는 기판, 전극부 및 덮개부에 의해 밀폐된 수용공간을 구비할 수 있으며, 수용공간에는 전해질이 추가로 충진될 수 있다.
무선통신코일부는 무선 전력 송신부로서 하나 이상의 송신 코일이 구비된 무선 전력 수신부(420)를 포함할 수 있다. 또한, 무선통신코일부는 무선 전력 수신부로서 하나 이상의 수신 코일이 구비된 무선 전력 송신부(440)를 포함할 수 있다. 송신 코일 및 수신 코일은 각각 독립적으로 소정의 턴 수로 권선된 것일 수 있다. 무선 전력 송신부(440)는 도선부(461, 462)를 통해 전원부(460)와 연결되는 것일 수 있다. 무선 전력 송신부(440)는 전자기 유도 방식, 전자기 공진 방식 또는 RF 무선 전력 전송방식 중 1종의 무선 전력 전송 방식에 의해 무선 전력을 송신할 수 있으며, 무선 전력 수신부(420)는 무선 전력을 수신하여 충전될 수 있다.
제조예 3. 무선 충전식 전원공급장치 제작
도 1의 (b)를 참조하면, 제조예 2에서 제조된 슈퍼커패시터를 직렬-병렬로 정렬시켜 시중에서 판매되는 무선 충전 리시버와 함께 조립한 무선 충전식 전원공급장치의 모습을 확인할 수 있다. 무선 충전 리시버 조립 후 각 전극과 전선 사이는 은에폭시 페이스트로 연결하고 상온에서 2시간 건조시켰다. 그 다음으로, 후술하는 도 8에서 확인할 수 있듯이, UV-경화성 폴리머인 NOA 63을 최종 정렬된 슈퍼커패시터 상면에 도포한 후 3분 동안 UV 램프로 경화시킴으로써 에너지 저장을 위한 슈퍼커패시터 모듈을 제작하였고, 이를 최종적으로 상업용 무선 충전 리시버와 연결시켜 무선 충전식 전원공급장치를 제작하였다.
실험예 1. 슈퍼커패시터 전극 표면의 형태학적 및 분광학적 분석
도 3은 MnO2/V2O5/PEDOT@GF 나노복합 잉크의 형태학적 분석 결과를 나타낸 것이다.
도 3을 참조하면, 주사전자현미경 (SEM)을 통하여 전극의 나노복합 잉크가 중합되기 전(도 3의 i) 및 중합 후(도 3의 ii)의 이미지를 확인할 수 있다. 중합 전 표면과 비교하여 중합 후 표면은 더 거칠고, 작고 많은 입자들이 존재하였다. 이는 전기전도성 폴리머가 전극 표면에 코팅되었음을 나타내며, 나노복합 잉크의 PEDOT가 전기전도성을 향상 시키게 된다. 또한 단면 SEM(도 3의 iii)에서는 전도성 잉크가 PLA에 10 um 두꼐로 잘 코팅되었을 확인하였다. 또한, EDX mapping을 통해 전극 표면 코팅층의 주요 성분은 망간(Mn), 탄소(C), 산소(O), 바나듐(V) 및 황(S)임을 확인하였으며, 이는 전기전도성 폴리머의 네트워크를 통해 전극 기판에 존재하는 촉매 나노입자 (MnO2, V2O5 와 같은 금속산화물 등)의 강한 접착력과 지속적인 촉매활성을 제공하게 된다.
도 4는 라만 분광법(Raman spectroscopy) 분석 결과를 나타낸 것으로, 구성 성분인 GF, MnO2, V2O5, MnO2/V2O5/PEDOT@GF의 측정 결과, 라만 분석상 피크는 전술한 도 3의 iv)에서 확인하였던, EDOT에서 PEDOT로 중합되어 존재하는 피크와 일치하였다.
도 5는 MnO2/V2O5/PEDOT@GF 합성물의 XPS 스펙트럼을 나타낸 것이다.
도 5를 참조하면, Mn 2p 스펙트럼에서 쌍으로 된 Mn 2p1/2 및 Mn 2p3/2 피크는 652.8 eV 및 642.8 eV에서 나타나며, 사이 간격은 11.2 eV였다. V 2p 스펙트럼에서는 V 2p1/2 및 V 2p3/2 피크가 524.3 eV 및 516.3 eV에서 각각 나타났다. 또한 S 2p스펙트럼은 S 2p1/2 및 S 2p3/2 피크가 164.5 eV 및 163.3 eV에서 각각 나타났으며, O 1s 스펙트럼은 536.2 eV, 534.5 eV 및 531.8 eV에서 H2O, OH-, O2 -에 해당하는 피크가 나타났다.
실험예 2. 슈퍼커패시터의 최적화 및 전기화학적ㆍ기계적 특성
도 6a 내지 도 6e는 슈퍼커패시터의 최적화 및 전기화학적ㆍ기계적 특성 분석 결과를 나타낸 것이다.
도 6a에서 확인할 수 있듯이, 각기 다른 전압별 순환전압전류법(Cyclic Voltammetry; CV)을 실행한 결과, 본 발명의 슈퍼커패시터의 적정 전압은 1.4 V인 것으로 측정되었다. 도 6b는 최대 전압 1.4V 설정하에 서로 다른 스캔 레이트(Scan rate)별 순환전압전류를 측정한 결과를 나타낸 것으로, 도 6b를 참조하면, 5, 10, 25, 50, 100 mV/s 범위의 주사속도에서 전류값을 측정한 결과, 주사속도가 커짐에 따라 비정전용량은 감소됨을 확인하였다. 측정된 비정전용량은 표 1에 나타내었다.
| mV/s | 5 | 10 | 25 | 50 | 100 |
| 비정전용량(mF/cm2) | 66 | 46 | 24 | 12 | 6 |
다음으로, 정전류충방전법을 이용하여 최대전압 1.4 V까지 충전, 0 V까지 방전시킴으로써 일정 전류밀도에 따른 충방전 시간을 측정한 결과를 도 6c 및 표 2에 나타내었다.
| mA/cm2 | 0.1 | 0.2 | 0.4 | 0.6 | 0.8 | 1.0 |
| 충전시간(s) | 2,428 | 630 | 207 | 108 | 66.8 | 44 |
| 방전시간(s) | 1,760 | 538 | 192 | 102 | 63.2 | 42 |
전류밀도당 비정전용량은 도 6d 및 표 3에 나타내었다.
| mA/cm2 | 0.1 | 0.2 | 0.4 | 0.6 | 0.8 | 1.0 |
| 비정전용량(mF/cm2) | 125.7 | 76.9 | 54.9 | 43.8 | 36.3 | 30.1 |
도 6e는 충방전 횟수에 따른 슈퍼커패시터의 성능 평가에 관한 것으로, 도 6e를 참조하면, 1 mA/cm2일 때, 2,500번의 충방전을 실시할 경우에도 초기 충방전 효율성 77% 및 초기 쿨롱빅 효율성(Coulombic efficiency) 97% 까지 슈퍼커패시터의 성능이 유지되는 것을 확인할 수 있다.
실험예 3. 무선 충전식 전원공급장치의 성능 평가
도 7a 내지 도 7e는 직렬로 연결된 슈퍼커패시터를 무선 충전 및 정전류 방전과 관련된 전기화학적 특성을 나타낸 것이다.
먼저 슈퍼커패시터를 직렬로 1개 내지 3개를 연결한 후, 순환전압전류법을 통해 일정 주사속도 10 mV/s에서 1.4 V 내지 4.2 V 범위까지 각 셀(cell)의 전류를 측정하여, 도 7a 및 표 4에 나타내었다.
| 커패시터의 수 | 1 | 2 | 3 |
| 비정전용량 (mF/cm2) | 46.5 | 47.4 | 46.6 |
도 7b를 참조하면, 직렬로 1 내지 3개 연결된 슈퍼커패시터는 0.6 mA cm-2의 충방전에서 거의 동일한 시간비를 나타내는 것을 확인할 수 있다. 이러한 결과는 셀의 수가 증가하더라도 전압은 높아지지만 그 정전용량은 동일함을 의미한다.
도 7c는 5 V의 무선 충전기 및 유선 충전기를 이용하여 4개의 슈퍼커패시터를 직렬 연결하여 충전/방전시 전압 및 시간을 측정한 그래프이다. 도 7c를 참조하면, 무선으로 충전시 순간적으로 약 5 V까지 충전되고 이 전압은 유지되며, 방전시에는 약 3 V까지 떨어진 후 전압이 유지되는 것을 확인할 수 있다.
도 7d는 무선충전시 전류 밀도별 충방전 그래프에 관한 것으로, 도 7d를 참조하면, 0.5, 1.0, 2.0, 3.0 mA/cm2의 전류밀도로 무선 충전시 동일하게 충전이 되는 것을 확인할 수 있으며, 방전시에는 최대 2.0 mA/cm2일 때, 1 V까지 전압이 유지되었다.
도 7e는 슈퍼커패시터와 무선 충전기의 간극(0, 0.5, 1.0 또는 2.0 cm)에 따른 충방전 그래프에 관한 것으로, 도 7e를 참조하면, 무선 전력 송신부와 무선 전력 수신부의 거리 차가 약 1.0 cm가 될 때까지, 시간이 경과하더라도 일정한 전압이 유지되는 것을 확인할 수 있다.
도 8은 본 발명의 일 제조예에 따라 실제 제작된 무선 충전식 전원공급장치의 작동 모습을 나타낸 것이다. 도 8의 (a)에서, 충전 후 충전기와 분리시 LED 램프가 점등되는 모습을 확인할 수 있고, 도 8의 (b)에서, 충전기와 접촉시 LED 램프가 점등되는 모습을 확인할 수 있다.
Claims (14)
- 빗 모양 패턴으로 돌출된 복수의 제1돌출 전극을 포함하는 제1전극부; 및
빗 모양 패턴으로 돌출된 복수의 제2돌출 전극을 포함하는 제2전극부;를 포함하고,
제1돌출 전극 및 제2돌출 전극은 서로 이격되어 교호 배치되며,
제1전극부 및 제2전극부 각각의 표면은 독립적으로 금속산화물 나노복합 잉크(conductive ink)로 이루어진 전도층(conductive layer)으로 코팅된 것인, 돌출 전극이 교호 배치된 슈퍼커패시터. - 제1항에 있어서, 상기 제1전극부 및 상기 제2전극부는, 각각 독립적으로 생분해성 고분자로 이루어진 것인, 슈퍼커패시터.
- 제2항에 있어서, 상기 생분해성 고분자는 폴리락트산(poly lactic acid; PLA), 폴리글리콜산(poly(glycolic acid); PGA), 폴리-ε카프로락톤(poly(ε-caprolactone)), 폴리아미노산, 폴리안하이드라이드(poly anhydride), 폴리오르쏘에스테르(poly orthoester), 폴리락트산-글리콜산 공중합체(Poly(lactic acid-co-glycolic acid); PLGA), 바이오 셀룰로오스 및 이들의 유도체와 공중합체로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상을 포함하는 것인, 슈퍼커패시터.
- 제1항에 있어서, 상기 제1돌출 전극은 제1돌출 전극은 길이 방향으로 제2전극부와 소정의 간격만큼 이격된 것인, 슈퍼커패시터.
- 제1항에 있어서, 상기 금속산화물 나노복합 잉크는 탄소 구조체; 탄소 구조체상에 도핑된 2종 이상의 금속산화물; 및 전기 전도성 고분자;를 포함하는 것인, 슈퍼커패시터.
- 제5항에 있어서, 상기 탄소 구조체는 카본 플레이크 (carbon flake), 흑연, 그래핀 (graphene), 탄소나노튜브, 탄소 나노섬유, 카본 블랙 및 플러렌으로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상인 것인, 슈퍼커패시터.
- 제5항에 있어서, 상기 금속산화물은 이산화망간 (MnO2), 오산화바나듐 (V2O5), 산화루테늄 (RuO2), 산화코발트(Co3O4), 산화철 (Fe2O3), 산화주석 (SnO2), 이산화티타늄 (TiO2), 산화인듐 (In2O3), 산화텅스텐 (WO3), 산화마그네슘 (MgO), 산화칼슘 (CaO), 산화란탄 (La2O3), 산화네오디뮴 (Nd2O3), 산화이트륨 (Y2O3), 산화세륨(CeO2), 산화납(PbO), 산화비스무트(Bi2O3) 및 오산화나이오븀(Nb2O5)으로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상인 것인, 슈퍼커패시터.
- 제5항에 있어서, 상기 전기 전도성 고분자는 폴리아닐린(Polyaniline; PANI), 폴리피롤 (Polypyrrole; PPy), 폴리아세틸렌(Polyacetylene; PA), 폴리싸이오펜 (Polythiophene; PT), 3,4-에틸렌다이옥시티오펜(3,4-ethylenedioxythiophene; EDOT)으로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상인 것인, 슈퍼커패시터.
- 제7항에 있어서, 상기 금속산화물은 이산화망간 (MnO2) 및 오산화바나듐 (V2O5)을 1:1 비율로 포함하는 것인, 슈퍼커패시터.
- 다음의 단계를 포함하는 돌출 전극이 교호 배치된 슈퍼커패시터의 제조 방법:
3D 프린터를 이용하여, 빗 모양 패턴으로 돌출된 복수의 제1돌출 전극을 포함하는 제1전극부, 및 빗 모양 패턴으로 돌출된 복수의 제2돌출 전극을 포함하는 제2전극부를 준비하는 준비 단계;
제1전극부 및 제2전극부 각각의 표면에 전도층으로 코팅되도록 금속산화물 나노복합 잉크를 경화시키는 코팅 단계; 및
전도층의 불순물을 세척하는 세척 단계. - 제10항에 있어서, 상기 코팅 단계는 딥코팅법(Dip-coating)으로 수행되고,
상기 딥코팅법은 제1전극부 및 제2전극부를 금속산화물 나노복합 잉크에 침지시키는 침지 단계를 포함하는 것인, 슈퍼커패시터의 제조 방법. - 제10항에 있어서, 상기 세척 단계는 메탄올(methanol), 이소프로필알콜(isopropyl alcohol; IPA), 아세톤(acetone), 에탄올(ethanol), 프로필렌 글리콜(propylene glycol), DPM 및 TPM로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상을 이용하여 수행되는 것인, 슈퍼커패시터의 제조 방법.
- 돌출 전극이 교호 배치된 슈퍼커패시터;
슈퍼커패시터의 일측에 배치되고, 생분해성 고분자를 포함하는 기판;
기판에 대향하도록 슈퍼커패시터의 타측에 배치되는 덮개부; 및
기판에 인접 배치되는 무선통신코일부;를 포함하는 무선 충전식 전원공급장치. - 제13항에 있어서, 상기 돌출 전극이 교호 배치된 슈퍼커패시터는 빗 모양 패턴으로 돌출된 복수의 제1돌출 전극을 포함하는 제1전극부; 및 빗 모양 패턴으로 돌출된 복수의 제2돌출 전극을 포함하는 제2전극부;를 포함하고,
제1돌출 전극 및 제2돌출 전극은 서로 이격되어 교호 배치되며,
제1전극부 및 제2전극부 각각의 표면은 독립적으로 금속산화물 나노복합 잉크(conductive ink)로 이루어진 전도층(conductive layer)으로 코팅된 것인, 무선 충전식 전원공급장치.
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Non-Patent Citations (2)
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| 인용발명 2: Chuanfang (John) Zhang et al., "Stamping of Flexible, Coplanar Micro-Supercapacitors Using MXene Inks", Adv. Funct. Mater. 2018, 28, 1705506. 1부.* |
| 인용발명 3: Chang Gao et al., "A seamlessly integrated device of micro-supercapacitor and wireless charging with ultrahigh energy density and capacitance", Nature Communications volume 12, Article number: 2647 (2021). 1부.* |
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