KR102577304B1 - 방사성 제염폐액 처리방법 - Google Patents

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Abstract

본 발명의 한 실시예는 전기화학적 산화공정을 이용한 유기 제염폐액 처리공정에서 희토류 산화물 헤테로 촉매를 이용하여 유기물 분해율을 개선할 수 있는 방사성 제염폐액 처리방법을 제공하기 위한 것이다. 본 발명의 한 실시예에 따른 방사성 제염폐액 처리방법은 전기화학적 산화반응이 가능한 반응조 내에 처리대상의 유기 제염폐액을 저장하는 유기 제염폐액 준비단계, 유기 제염폐액이 저장된 반응조 내에 희토류 산화물 헤테로 촉매를 공급하여 애노드 전극과 캐소드 전극의 사이에서 희토류 산화물 헤테로 촉매전극을 형성하는 희토류 산화물 헤테로 촉매전극 형성단계, 그리고 희토류 산화물 헤테로 촉매전극을 이용하여 미리 설정된 전기화학적 산화조건으로 유기 제염폐액을 분해하는 유기 제염폐액 분해단계를 포함한다.

Description

방사성 제염폐액 처리방법{RADIOACTIVE DECONTAMINATION WASTE WATER TREATMENT METHOD}
본 발명은 방사성 제염폐액 처리방법에 관한 것이다.
원전 해체시 방사성 물질을 제거하기 위한 계통 및 기기제염 공정에서 유기 제염폐액이 발생한다. 이러한 유기 제염폐액을 처리하기 위하여 소각, UV를 이용한 분해, 산화제를 이용한 분해 등이 연구되어 왔다. 최근에는 전기화학적 방법을 이용한 전기화학적 고도산화공정(Electrochemical advanced oxidation process, EAOP)이 주로 연구되고 있다.
전기화학적 고도산화공정(EAOP)은 높은 효율, 쉬운 자동화, 간단한 장치, 마일드 컨디션(상온 상압) 운전, 넓은 범위의 폐기물 농도에 처리가 가능하다. 그리고 전기를 차단하면 바로 공정이 중단되며, 고온 공정대비 안정성이 우수하다. 그러나 고비용이 소요되며, 유기폐액의 전도도가 낮을 시 전해액을 추가해야 한다. 그리고 전극 표면에 유기물 증착(deposition)으로 인한 효율저하가 있으며, 에너지 소비(Energy consumption)가 크기 때문에 하이브리드(hybrid) 공정을 적용한 개선이 필요하다. 따라서, 원전 해체시 발생되는 유기 제염폐액의 유기물 분해율을 개선할 수 있는 기술개발이 요구되고 있다.
관련 선행문헌으로 한국등록특허 564,055는 "전기화학적 매개산화 및 오존 산화에 의한 유기폐액의 복합매개산화 처리장치"을 개시한다.
한국등록특허 564,055
본 발명의 한 실시예는 전기화학적 산화공정을 이용한 유기 제염폐액 처리공정에서 희토류 산화물 헤테로 촉매를 이용하여 유기물 분해율을 개선할 수 있는 방사성 제염폐액 처리방법을 제공하기 위한 것이다.
상기 과제 이외에도 구체적으로 언급되지 않은 다른 과제를 달성하는 데 본 발명에 따른 실시예가 사용될 수 있다.
본 발명의 한 실시예에 따른 방사성 제염폐액 처리방법은 전기화학적 산화반응이 가능한 반응조 내에 처리대상의 유기 제염폐액을 저장하는 유기 제염폐액 준비단계, 유기 제염폐액이 저장된 반응조 내에 희토류 산화물 헤테로 촉매를 공급하여 애노드 전극과 캐소드 전극의 사이에서 희토류 산화물 헤테로 촉매전극을 형성하는 희토류 산화물 헤테로 촉매전극 형성단계, 그리고 희토류 산화물 헤테로 촉매전극을 이용하여 미리 설정된 전기화학적 산화조건으로 유기 제염폐액을 분해하는 유기 제염폐액 분해단계를 포함한다.
본 발명의 한 실시예는 전기화학적 산화공정을 이용한 유기 제염폐액 처리공정에서 희토류 산화물 헤테로 촉매를 이용하여 안정적이고 높은 분해효율로 유기 제염폐액을 처리할 수 있는 효과가 있다.
도 1은 본 발명의 실시예에 따른 희토류 산화물 헤테로 촉매를 이용한 전기화학적 산화분해를 개략적으로 도시한 도면이다.
도 2는 본 발명의 실시예에 따른 희토류 산화물 헤테로 촉매를 이용한 전기화학적 산화분해 시험시 전압의 변화를 도시한 도면이다.
도 3은 본 발명의 실시예에 따른 희토류 산화물 헤테로 촉매의 종류에 따른 유기물 분해율을 도시한 도면이다.
첨부한 도면을 참고로 하여 본 발명의 실시예에 대해 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자가 용이하게 실시할 수 있도록 상세히 설명한다. 본 발명은 여러 가지 상이한 형태로 구현될 수 있으며 여기에서 설명하는 실시예에 한정되지 않는다. 도면에서 본 발명을 명확하게 설명하기 위해서 설명과 관계없는 부분은 생략하였으며, 명세서 전체를 통하여 동일 또는 유사한 구성요소에 대해서는 동일한 도면부호가 사용되었다. 또한 널리 알려져 있는 공지기술의 경우 그 구체적인 설명은 생략한다.
명세서 전체에서, 어떤 부분이 어떤 구성요소를 "포함"한다고 할 때, 이는 특별히 반대되는 기재가 없는 한 다른 구성요소를 제외하는 것이 아니라 다른 구성요소를 더 포함할 수 있는 것을 의미한다.
이하에서는 도면들을 참조하여 방사성 제염폐액 처리방법을 상세하게 설명한다.
도 1은 본 발명의 실시예에 따른 희토류 산화물 헤테로 촉매를 이용한 전기화학적 산화분해를 개략적으로 도시한 도면이다. 도 1을 참조하면, 본 발명의 실시예에 따른 방사성 제염폐액 처리방법은 유기 제염폐액(102) 준비단계, 희토류 산화물 헤테로 촉매전극(140) 형성단계, 그리고 유기 제염폐액(102) 분해단계를 포함하며, 전기화학적 산화공정(Electrochemical oxidation process)을 이용한 유기 제염폐액(102) 처리공정에서 높은 유기물 분해효율을 나타내는 희토류 산화물인 헤테로 촉매를 이용하여 유기 제염폐액(102)을 처리할 수 있다.
유기 제염폐액(102) 준비단계는 전기화학적 산화반응이 가능한 반응조(100) 내에 처리대상의 유기 제염폐액(102)을 저장하는 단계이다. 도 1을 참고하면, 유기 제염폐액(102)의 처리를 위해 유기 제염폐액(102)을 저장하는 반응조(100), 반응조(100)에서 서로 대응되는 위치에 이격되어 구비되는 애노드(anode) 전극과 캐소드(cathode) 전극, 애노드 전극(110)과 캐소드 전극(120)에 연결되는 전원(130), 그리고 반응조(100) 내에서 유기 제염폐액(102) 내에 희토류 산화물 헤테로 촉매를 분포하여 형성되는 희토류 산화물 헤테로 촉매전극(140)이 구비된다.
희토류 산화물 헤테로 촉매전극(140) 형성단계는 유기 제염폐액(102)이 저장된 반응조(100) 내에 희토류 산화물 헤테로 촉매를 공급하여 애노드 전극(110)과 캐소드 전극(120)의 사이에서 희토류 산화물 헤테로 촉매전극(140)을 형성하는 단계이다. 희토류 산화물 헤테로 촉매전극(140)은 애노드 전극(110)과 캐소드 전극(120)의 사이에서 유기율 분해율을 증진시킬 수 있다. 즉, 전기화학적 반응에서 흡착사이트를 추가적으로 제공하여 분해율을 높이고자, 전기화학적 산화반응 시에 희토류 산화물 기반의 헤테로 촉매를 투입한다.
유기 제염폐액(102) 분해단계는 희토류 산화물 헤테로 촉매전극(140)을 이용하여 미리 설정된 전기화학적 산화조건으로 유기 제염폐액(102)을 분해하는 단계이다. 여기서, 전기화학적 산화조건은 다음과 같이 설정할 수 있다. 애노드(anode) 전극과 캐소드(cathode) 전극은 백금(Pt, 80 mesh, 25 mm x 35 mm)을 이용하고, 기준전극은 Ag/AgCl 전극을 이용한다. 유기 제염폐액(102) 내에 존재하는 옥살산(OA)을 대표 유기물로 선정하여 분해율을 평가한다.
희토류 산화물인 헤테로 촉매를 이용한 전기화학적 산화공정의 유기율 분해율 증진을 규명하고자, 대표 유기물로서 옥살산(Oxalic acid, H2C2O4)을 선정하여 유기물 분해시험을 수행한다. 옥산살의 분해 메커니즘은 다음과 같은 과정을 통해 전기화학적으로 산화가 수행된다.
- H2C2O4 → H2C2O4(ads) (유기물의 흡착)
- H2O → OH(ads) + H+ + e- (OH라디칼의 흡착)
- H2C2O4(ads) + 2 OH(ads) → 2CO2 + 2H2O (흡착물질간의 표면반응)
한편, 500 ppm 옥살산(OA)을 포함하는 100 mL의 모사 유기폐액을 0.01 M Na2SO4 전해액 조건에서 100 mA의 정전류 조건(galvanostatic condition)을 이용하여 2시간 동안 산화반응을 수행한다. 희토류 산화물 헤테로 촉매는 모사 폐액 내에 1 g 투입한다. 유기 제염폐액(102)의 전기화학적 산화공정의 분해율 평가는 시료 내의 잔존 유기물의 산화에 필요한 산소량을 측정하는 화학적 산소요구량(COD ; Chemical oxygen demand) 분석으로 수행한다.
희토류 산화물 헤테로 촉매의 영향을 파악하고자 입자를 투입하지 않고, 백금 애노드(Pt anode) 전극과 백금 캐소드(Pt cathode) 전극만을 이용하여 전기화학적 산화시험을 수행한다. 분해시험은 100 mA 정전류 조건으로 수행한다. 그리고 희토류 산화물 헤테로 촉매의 영향을 파악하고자 각 1 g의 산화 란타넘(La2O3), 산화세륨(CeO2), 산화 네오디뮴(Nd2O3), 산화 사마륨(Sm2O3), 산화 가돌리늄(Gd2O3)을 모의 제염폐액 내 투입 후 100 mA 정전류 조건으로 분해시험을 수행한다. 정전류 조건에서 분해시험 수행 시 전압의 변화를 도 2에 나타낸다. 도 2를 참조하면, 100 mA 조건에서는 2.2V 이내를 유지한다.
상기의 분해시험 후, 처리액을 샘플링하여 화학적 산소요구량(COD) 분석법을 이용하여 유기물 농도 분석을 수행한다. 또한 유기물 분해율을 계산하고자, 500 ppm의 옥살산(OA)을 포함하는 모사폐액의 초기 유기물 농도를 분석한다. 유기폐액의 분해율(Degradation efficiency, %)을 이용하여 평가한다.
분해율(Degradation efficiency, %) = (CODinitial - CODfinal)/CODinitial
여기서, CODinitial는 초기값으로 초기 용액(Initial solution)인 85.5 mg/L를 나타내며, CODfinal는 각각의 희토류 산화물 헤테로 촉매 투입 조건에서의 전기화학적 산화시험 후의 값을 나타낸다.
화학적 산소요구량(COD) 결과 및 유기폐액 분해율을 표 1에 나타낸다. 그리고 각 조건의 분해율을 도 3에 나타낸다. 희토류 산화물 헤테로 촉매가 없는 경우인 백금 애노드(Pt anode)/백금 캐소드(Pt cathode) 전극을 이용할 경우 직접산화를 통하여 71.4%의 분해율을 나타낸다. 분해율 증진을 위해 희토류 산화물 헤테로 촉매를 투입하였을 경우, 산화세륨(CeO2)을 제외한 희토류 산화물의 경우, 기존 대비 크게 증진된 분해율을 나타냄을 확인할 수 있다. 특히 산화 네오디뮴(Nd2O3) 산화물의 경우 99.9%의 높은 분해율을 달성한 것을 알 수 있다. 표 1을 참조하면, 희토류 산화물 헤테로 촉매가 없는 경우와 희토류 산화물 헤테로 촉매를 투입하였을 경우를 구분하여 전기화학적 산화분해시험 후 화학적 산소요구량(COD) 및 유기폐액 분해율을 알 수 있다.
화학적 산소요구량
(COD, mg/L)		 유기폐액 분해율
Initial solution
(500ppm Oxalic acid)		 85.5
Without Particle 24.45 71.4%
산화 란타넘(La2O3) 13.2 84.6%
산화세륨(CeO2) 29 66.1%
산화 네오디뮴(Nd2O3) 0.1 99.9%
산화 사마륨(Sm2O3) 2.6 97.0%
산화 가돌리늄(Gd2O3) 1.7 98.0%
상기한 바와 같이 원전 제염해체 과정에서 발생하는 유기폐액을 처리하는 공정 중, 전기화학적 산화공정을 이용할 시, 희토류 산화물 헤테로 촉매를 투입할 경우 유기율 분해율이 크게 증진됨을 알 수 있다. 한편, 분해율 평가시 대표적인 유기물로서 옥살산(OA)을 사용하였으나, 기타 유기물 분해에도 활용이 가능하다. 또한 각 유기물을 최대로 분해할 수 있는 적합한 희토류 산화물 헤테로 촉매가 존재할 수 있다. 따라서 혼합 유기폐액의 경우, 희토류 산화물을 혼합한 '혼합 희토류 산화물 헤테로 촉매'를 투입하여 유기물 분해율 증진을 달성할 수 있다.
본 발명의 실시예에서는 희토류 산화물 헤테로 촉매 입자를 유기 제염폐액(102) 내에 분산된 형태로 투입하였으나, 분말이 아닌 입자상(granule) 메쉬에 장입한 팩 베드(Packed bed) 형태로 유기 제염폐액(102) 내에 공급될 수 있다.
한편, 본 발명의 실시예에 따라 희토류 산화물 헤테로 촉매를 이용하여 유기 제염폐액(102)을 처리할 경우, 다음과 같은 장점 및 활용성이 예상된다. 먼저, 전기화학적 산화분해 공정에 있어서, 폐액 내에 촉매를 분산시켜 운전을 수행하기 때문에 박리의 문제가 발생하지 않아 긴 수명을 유지할 수 있으므로 장기 운전에 유리하며, 빠른 상용화가 가능하다. 기존 기술에서는 PbO/Ti 등과 같이 기판에 활성 산화물 전극을 전착하여 전극을 제조하며 이러한 산화물 기반 전극은 기판에서 박리되어 활성이 떨어지는 문제가 있다. 또한, 전극 제조 공정이 불필요하여 높은 경제성을 나타낼 수 있다. 또한, 기존의 다양한 전기화학적 산화분해 기술에 희토류 산화물 헤테로 촉매를 투입하는 것으로서 유기폐액 분해율이 증진되기 때문에, 기존 분해공정에 쉽게 적용 가능하여 빠른 상업화를 달성할 수 있다. 또한, 폐액내 유기물 조성에 따라서 최적의 분해율을 나타낼 수 있도록 희토류 산화물 헤테로 촉매를 혼합하여 운전할 수 있으므로, 다양한 조성의 유기폐액에 적용이 가능하다. 또한, 원전 제염해체 공정 중 계통제염 및 기기제염 공정에서 발생하는 유기 제염폐액(102)을 높은 분해율로 처리 가능하다. 또한, 유기 제염폐액(102) 처리 뿐만아니라 기타 산업폐수 및 환경오염수 처리에도 활용이 가능하다.
이상에서 본 발명의 바람직한 실시예에 대하여 상세하게 설명하였지만 본 발명의 권리범위는 이에 한정되는 것은 아니고 다음의 청구범위에서 정의하고 있는 본 발명의 기본 개념을 이용한 당업자의 여러 변형 및 개량 형태 또한 본 발명의 권리범위에 속하는 것이다.
100 ; 반응조 102 ; 유기 제염폐액
110 ; 애노드 전극 120 ; 캐소드 전극
130 ; 전원 140 ; 희토류 산화물 헤테로 촉매전극

Claims (7)

  1. 전기화학적 산화반응이 가능한 반응조 내에 처리대상의 유기 제염폐액을 저장하는 유기 제염폐액 준비단계,
    상기 유기 제염폐액이 저장된 상기 반응조 내에 희토류 산화물 헤테로 촉매를 공급하여 애노드 전극과 캐소드 전극의 사이에서 희토류 산화물 헤테로 촉매전극을 형성하는 희토류 산화물 헤테로 촉매전극 형성단계, 그리고
    상기 희토류 산화물 헤테로 촉매전극을 이용하여 미리 설정된 전기화학적 산화조건으로 상기 유기 제염폐액을 분해하는 유기 제염폐액 분해단계
    를 포함하며,
    상기 희토류 산화물 헤테로 촉매전극은 상기 반응조 내에 흡착사이트를 추가적으로 제공하고 상기 유기 제염폐액 내에 희토류 산화물 기반의 헤테로 촉매가 분포되도록 투입하여 형성되는 방사성 제염폐액 처리방법.
  2. 제1항에서,
    상기 희토류 산화물 헤테로 촉매는 입자 형태로 상기 유기 제염폐액 내에 공급되어 상기 유기 제염폐액 내에 분산되는 방사성 제염폐액 처리방법.
  3. 제1항에서,
    상기 희토류 산화물 헤테로 촉매는 입자상 메쉬에 장입한 팩 베드(packed bed)로 형성되어 상기 유기 제염폐액 내에 공급되는 방사성 제염폐액 처리방법.
  4. 제1항에서,
    상기 희토류 산화물 헤테로 촉매는 산화 란타넘(La2O3), 산화세륨(CeO2), 산화 네오디뮴(Nd2O3), 산화 사마륨(Sm2O3), 산화 가돌리늄(Gd2O3) 중 1종 이상을 포함하는 방사성 제염폐액 처리방법.
  5. 제1항에서,
    상기 애노드 전극과 상기 캐소드 전극은 백금(Pt)을 포함하는 방사성 제염폐액 처리방법.
  6. 제1항에서,
    상기 유기 제염폐액은 옥살산을 포함하는 방사성 제염폐액 처리방법.
  7. 제1항에서,
    상기 전기화학적 산화조건은 100 mA 정전류 조건을 포함하는 방사성 제염폐액 처리방법.
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