KR102567963B1 - 리튬메탈전지의 음극 탭 접합 방법, 이를 적용하여 제조된 리튬메탈전지용 음극 및 이를 포함하는 리튬메탈전지 - Google Patents

리튬메탈전지의 음극 탭 접합 방법, 이를 적용하여 제조된 리튬메탈전지용 음극 및 이를 포함하는 리튬메탈전지 Download PDF

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Abstract

리튬메탈전지의 음극으로 적용되는 리튬 전극 탭과 메탈 리드를 소재의 손상 없이 접합시킬 수 있는, 리튬메탈전지의 음극 탭 접합 방법, 이를 적용하여 제조된 리튬메탈전지용 음극 및 이를 포함하는 리튬메탈전지가 개시된다. 상기 리튬메탈전지용 음극은, 홀 패턴이 형성된 메탈 리드; 및 상기 메탈 리드에 형성된 홀 패턴을 커버하도록 상기 메탈 리드의 양 면 각각에 하나 이상 적층 접합된 리튬 전극 탭;을 포함하며, 상기 리튬 전극 탭은 홀 패턴을 통하여 앵커링 결합되는 것을 특징으로 한다.

Description

리튬메탈전지의 음극 탭 접합 방법, 이를 적용하여 제조된 리튬메탈전지용 음극 및 이를 포함하는 리튬메탈전지{Method for bonding a negative electrode tap of lithium metal battery, a negative electrode for a lithium metal battery preparing by applying the same and a lithium metal battery including the same}
본 발명은 리튬메탈전지의 음극 탭 접합에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는, 리튬메탈전지의 음극으로 적용되는 리튬 전극 탭과 메탈 리드를 소재의 손상 없이 접합시킬 수 있는, 리튬메탈전지의 음극 탭 접합 방법, 이를 적용하여 제조된 리튬메탈전지용 음극 및 이를 포함하는 리튬메탈전지에 관한 것이다.
에너지 저장 기술에 대한 관심이 갈수록 높아짐에 따라, 휴대폰, 태블릿(tablet), 랩탑(laptop) 및 캠코더, 나아가서는 전기 자동차(EV) 및 하이브리드 전기 자동차(HEV)의 에너지까지 적용분야가 확대되면서, 전기화학소자에 대한 연구 및 개발이 점차 증대되고 있다. 전기화학소자는 이러한 측면에서 가장 주목을 받고 있는 분야이고, 그 중에서도 충·방전이 가능한 리튬-황 전지 등의 이차전지, 더 나아가서는 리튬메탈전지의 개발은 관심의 초점이 되고 있으며, 최근에는 이러한 전지를 개발함에 있어서 용량 밀도 및 비 에너지를 향상시키기 위하여, 새로운 전극과 전지의 설계에 대한 연구개발로 이어지고 있다.
이와 같은 전지의 실생활 적용을 위해서는, 용도에 알맞게 높은 출력을 얻기 위하여 단위 전극 간에 탭을 묶어줄 수 있는 리드(lead, current collector) 용접 작업이 필요하다. 이와 관련하여, 종래 리튬이온전지의 경우에는, 탭 용접 시 음극(구리) 또는 양극(알루미늄) 탭과 리드(구리, 니켈 등) 사이를 초음파 용접, 레이저 용접 또는 저항 용접 방식을 채택하고 있으나, 용접 시 소재들이 손상되는 문제점을 가지고 있다.
한편, 차세대 전지인 리튬메탈전지의 경우, 음극이 리튬으로만 이루어져 있는데, 리튬은 다른 금속들에 비해 융점이 낮고, 물러서 쉽게 끊어지며, 공기 중 노출되었을 때의 폭발 위험성 등이 잠재하여, 상기와 같은 기존의 용접 방식들로는 탭 접합에 어려움이 있다. 따라서, 리튬메탈전지의 음극으로 이용되는 리튬 전극(탭)과 메탈 리드를 소재의 손상없이 접합할 수 있는 방법이 모색되어야 한다.
따라서, 본 발명의 목적은, 용접 방식을 적용하지 않고 리튬메탈전지의 음극 리튬 전극 탭과 메탈 리드를 소재의 손상 없이 접합시킬 수 있는, 리튬메탈전지의 음극 탭 접합 방법, 이를 적용하여 제조된 리튬메탈전지용 음극 및 이를 포함하는 리튬메탈전지를 제공하는 것이다.
또한, 본 발명의 다른 목적은, 리튬 전극 탭을 메탈 리드의 홀 패턴부에 접합시킴으로써, 리튬 전극 탭과 메탈 리드 간 인장강도가 우수한, 리튬메탈전지의 음극 탭 접합 방법, 이를 적용하여 제조된 리튬메탈전지용 음극 및 이를 포함하는 리튬메탈전지를 제공하는 것이다.
상기 목적을 달성하기 위하여, 본 발명은, 홀 패턴이 형성된 메탈 리드; 및 상기 메탈 리드에 형성된 홀 패턴을 커버하도록 상기 메탈 리드의 양 면 각각에 하나 이상 적층 접합된 리튬 전극 탭;을 포함하며, 상기 리튬 전극 탭은 홀 패턴을 통하여 앵커링 결합되는 것을 특징으로 하는 리튬메탈전지용 음극을 제공한다.
또한, 본 발명은, (a) 메탈 리드에 홀 패턴을 형성시키는 단계; 및 (b) 상기 메탈 리드에 형성된 홀 패턴을 커버하도록 상기 메탈 리드의 양 면에 하나 이상의 리튬 전극 탭을 각각 적층시킨 후, 압착 및 접합시키는 단계;를 포함하며, 상기 리튬 전극 탭은 홀 패턴을 통하여 앵커링 결합되는 것을 특징으로 하는 리튬메탈전지의 음극 탭 접합 방법을 제공한다.
또한, 본 발명은, 상기 리튬메탈전지용 음극; 양극; 상기 음극과 양극의 사이에 개재되는 전해질; 및 분리막;을 포함하는 리튬메탈전지를 제공한다.
본 발명에 따른 리튬메탈전지의 음극 탭 접합 방법, 이를 적용하여 제조된 리튬메탈전지용 음극 및 이를 포함하는 리튬메탈전지는, 용접 방식을 적용하지 않고 리튬메탈전지의 음극 리튬 전극 탭과 메탈 리드를 소재의 손상 없이 접합시킬 수 있을 뿐만 아니라, 리튬 전극 탭을 메탈 리드의 홀 패턴부에 접합시킴으로써 리튬 전극 탭과 메탈 리드 간 인장강도가 우수해지는 장점을 가진다.
도 1은 통상적인 리튬메탈전지의 음극 리드-탭(a) 및 본 발명의 일 실시예에 따른 리튬메탈전지의 음극 리드-탭(b)의 개략도이다.
도 2는 전지 스택(cell stack)에 포함되는 음극 리드-탭의 개략도이다.
도 3은 본 발명의 일 실시예에 따라 제조되는 리튬메탈전지 음극 탭의 모식도이다.
도 4는 본 발명의 메탈 리드에 형성된 다양한 패턴의 형상을 보여주는 도면이다.
도 5는 본 발명에 따른 음극 탭에 있어서, 홀 패턴을 통한 리튬 전극 탭 간 앵커링 접합 구조를 보여주는 측단면도이다.
도 6은 본 발명의 일 실시예에 따라 압착 접합된 음극 탭의 이미지(a) 및 인장강도 시험을 거친 음극 탭의 이미지(b)이다.
도 7의 a는 본 발명의 일 실시예에 따라 제조된 리튬메탈전지용 음극의 리드-탭을 필링 오프시킨 모습이고, 도 7의 b는 홀 패턴이 형성되어 있지 않은 리드와 탭을 접합시킨 후 필링 오프시킨 모습이다.
도 8은 본 발명의 일 실시예에 따른 음극과 통상적인 음극을 각각 적용한 셀의 수명특성을 보여주는 그래프이다.
이하, 첨부한 도면을 참조하여, 본 발명을 상세히 설명한다.
본 발명에 따른 리튬메탈전지의 음극 탭 접합 방법은, (a) 메탈 리드에 홀 패턴을 형성시키는 단계 및 (b) 상기 메탈 리드에 형성된 홀 패턴을 커버하도록 상기 메탈 리드의 양 면에 하나 이상의 리튬 전극 탭을 각각 적층시킨 후, 압착 및 접합시키는 단계를 포함하며, 상기 리튬 전극 탭은 홀 패턴을 통하여 앵커링 결합되는 것을 특징으로 한다.
도 1은 통상적인 리튬메탈전지의 음극 리드-탭(a) 및 본 발명의 일 실시예에 따른 리튬메탈전지의 음극 리드-탭(b)의 개략도이다. 리튬메탈전지의 일종인 리튬-황(LiS) 전지의 경우, 기존에는 도 1의 a에 도시된 바와 같이 음극을 구리 호일(Cu foil)의 양면에 리튬을 라미네이션시키는 방식을 적용하였으나, 본 발명에서는 에너지 밀도의 개선 및 원재료비 절감 등을 고려하여, 도 1의 b에 도시된 바와 같이 구리 호일은 배제한 채 리튬 시트 자체만을 이용하는 것이다. 또한, 도 2는 전지 스택(cell stack)에 포함되는 음극 리드-탭의 개략도로서, 상기와 같이 리튬메탈전지 음극을 리튬 시트만으로 구성하기 위해서는, 도 2에 도시된 바와 같은 형태로서 리튬 전극 탭과 메탈 리드 간에 견고한 접합이 이루어져야 한다.
하지만, 리튬메탈전지의 음극을 융점이 낮고, 강도가 약하며, 폭발 위험성 등이 잠재하는 리튬으로만 구성하는 경우에는, 리튬이온전지의 탭 접합 시 이용되는 기존의 용접 방식들(초음파 용접, 레이저 용접, 저항 용접)로는 탭 접합에 어려움이 있다. 이에, 본 출원인은, 용접 방식을 적용하지 않고도 리튬메탈전지의 음극으로 적용되는 리튬 전극(탭)과 메탈 리드를 소재의 손상없이 접합할 수 있는 방법을 발명해 낸 것이다.
본 발명에 따라 리튬메탈전지의 리튬 음극 탭과 메탈 리드를 접합시키기 위해서는, 먼저, 메탈 리드에 홀 패턴을 형성시켜야 한다(Step a). 상기 메탈 리드의 재질은 당업계에서 사용되는 통상의 전도성 금속일 수 있고, 그 중, 니켈(Ni), 알루미늄(Al), 구리(Cu) 및 철(Fe) 등을 예시할 수 있다. 다만, 동종 간 용접 접합에 가장 유리한 구리나, 구리에 비하여 부식 저항성이 좋고 타 금속 대비 구리 탭에 대한 용접성이 우수한 니켈을 메탈 리드로서 사용하는 것이 바람직하다.
이와 같은 메탈 재질의 리드에 홀 패턴을 형성시키는 방식으로는, 레이저 조사, 펀칭(punching) 및 드릴링(drilling) 등, 메탈 리드에 손상을 가하지 않고 홀 패턴을 형성시킬 수 있는 방식이라면 특별한 제한 없이 사용할 수 있다. 상기 레이저(laser)로는 금속에 조사됨으로써 홀 및 패턴의 형성을 가능하게 하고, 또한, 금속에 흡수되어 열로 전환될 수 있는 것이라면 특별한 제한이 없으며, UV 레이저, 가시광 레이저 및 IR 레이저 등 다양한 파장의 레이저를 예시할 수 있고, 파의 발진 형태에서도 연속파 또는 펄스파 모두 가능하다.
도 3은 본 발명의 일 실시예에 따라 제조되는 리튬메탈전지 음극 탭의 모식도이고, 도 4는 본 발명의 메탈 리드에 형성된 다양한 패턴의 형상을 보여주는 도면이다. 상기 홀 패턴(12)은 상기 메탈 리드(10)의 어느 일단을 천공시킴으로써 형성되며, 도 3에 도시된 바와 같이, 하나의 단일 홀(hole)만이 형성된 것일 수도 있고, 도 4에 도시된 바와 같이, 격자 무늬 등의 패턴을 가지는 다수의 홀이 형성된 것일 수도 있는 등, 메탈 리드를 중심으로 그 양 면에 각각 적층되는 리튬 음극 탭 간 접합력을 향상시킬 수만 있다면, 홀 패턴의 형상에는 특별한 제한이 없다.
한편, 상기 홀 패턴(12)은, 상기 리튬 전극 탭(20a, 20b)이 접합되는 메탈 리드(10) 일면의 면적 대비 10 내지 90 %, 바람직하게는 20 내지 50 %의 크기로 형성되는 것이, 메탈 리드(10)와 리튬 전극 탭(20a, 20b) 간의 접합력을 극대화시키는데 이로울 수 있다(즉, 앵커링 효과의 극대화). 구체적으로, 상기 홀 패턴이 원형으로 형성되는 경우에는 그 직경이 1 내지 3.5 mm, 바람직하게는 1.5 내지 3 mm일 수 있고, 상기 홀 패턴이 사각 형상으로 형성되는 경우에는 가로 및 세로의 길이가 3.5 × 5.5 mm, 바람직하게는 2 × 5 mm일 수 있다(단, 리드 폭 4 mm, 접합면적 4 mm(가로 폭) × 6 mm(세로 길이)를 기준으로 함).
또한, 상기 홀 패턴(12)은, 상기 메탈 리드(10)와 리튬 전극 탭(20a, 20b)의 접합 구간을 고려하여, 도 3에 도시된 바와 같이, 상기 메탈 리드(10)의 어느 일단에 형성되는 것이 바람직하나, 음극 리드-탭의 성능을 저해하지만 않는다면 메탈 리드(10) 내 다양한 위치에 형성될 수도 있다.
상기와 같이, 메탈 리드에 홀 패턴이 형성되면, 다음으로, 상기 메탈 리드(10)에 형성된 홀 패턴(12)을 커버하도록 상기 메탈 리드(10)의 양 면에 하나 이상의 리튬 전극 탭(또는 리튬 시트, 20a, 20b)을 각각 적층시킨 후 압착 및 접합시키는 단계(Step b)를 통하여, 리튬메탈전지의 음극 탭(또는, 리드-탭) 접합이 이루어지게 된다.
상기 메탈 리드(10)의 양 면에 각각 적층되는 리튬 전극 탭(20a, 20b)은, 상기 메탈 리드(10)의 상부에 위치하게 되는 리튬 전극 탭(20a)이나, 상기 메탈 리드(10)의 하부에 위치하게 되는 리튬 전극 탭(20b) 각각 하나(한 장) 이상으로 구성될 수 있으며, 바람직하게는 상부 리튬 전극 탭(20a)과 하부 리튬 전극 탭(20b) 각각 2 내지 40 개, 더욱 바람직하게는 5 내지 20 개로 구성하는 것이 좋다(단, 리튬 두께를 100 ㎛로 가정). 또한, 상부 리튬 전극 탭(20a)과 하부 리튬 전극 탭(20b)의 개수는 서로 상이하여도 무방하나, 과도하게 차이가 날 경우에는 접합되지 않은 탭 부분에 힘이 불균일하게 가해져 끊어질 수 있으므로, 가급적 양 전극 탭의 개수 차이는 5 개 이내가 적절할 수 있다. 또한,상기 리튬 전극 탭(20a, 20b)은 그 사용 개수가 증가할수록 접합 후의 음극 탭 인장강도가 증가하나, 상부 리튬 전극 탭(20a)과 하부 리튬 전극 탭(20b) 각각 20 장을 초과하는 경우에는 최외곽에 위치한 탭에 힘이 무리하게 걸려 탭이 끊어지는 문제가 발생할 수 있으므로, 적절히 조절하여 사용하는 것이 바람직하다.
한편, 상기 리튬 전극 탭(20a, 20b)은 상기 메탈 리드(10)에 형성된 홀 패턴(12)을 커버할 수 있는 위치에 자리하도록, 상기 리튬 전극 탭(20a, 20b)의 일단이 상기 홀 패턴(12)과 중첩되게 적층시켜야 한다. 이때, 상기 리튬메탈전지의 음극 탭을 소재(리튬 전극 탭 및 메탈 리드)의 손상 없이(즉, 탭에 대한 안정성 향상) 접합시키기 위해서는, 기계적 압착 공정이 수행되어야 하며, 이와 같은 기계적 압착의 종류로는 프레스 압착 및 라미네이션 등을 예로 들 수 있다.
상기 압착 시의 압력은 20 내지 150 kgf, 바람직하게는 35 내지 100 kgf일 수 있으며, 상기 범위를 벗어나는 경우에는 음극 탭에 손상을 입힐 수 있는 문제가 발생할 우려가 있다. 또한, 상기 압착은 상온 하에서 수행되는 것이 바람직하며, 압착 시간은 0.1 내지 10 초, 바람직하게는 1 내지 5 초일 수 있다. 한편, 상기 압착 시 압력 및 압착 시간 등을 조절함으로써, 음극 탭의 접합 면적을 조절하는 것도 가능하다.
이와 같은 기계적 압착에 의해 음극 탭을 접합시키게 되면, 상기 상부 리튬 전극 탭(20a)과 하부 리튬 전극 탭(20b)이 상기 홀 패턴(12)을 매개로 하여 동종(Li) 간 접합이 이루어지게 되고, 이 때, 상호 간에 앵커링(anchoring) 구조를 형성하기 때문에(즉, 홀 패턴을 통한 상호 간 앵커링 결합), 음극 탭(리튬 전극 탭/메탈 리드/리튬 전극 탭)의 인장강도가 극대화되도록 견고하게 접합될 수 있다. 그밖에, 탭-리드 간 전기전도성 또한 우수하다. 도 5는 본 발명에 따른 음극 탭에 있어서, 홀 패턴을 통한 리튬 전극 탭 간 앵커링 접합 구조를 보여주는 측단면도로서, 도 5에 도시된 바와 같이, 상부 리튬 전극 탭과 하부 리튬 전극 탭이 홀 패턴을 매개로 하여 앵커링 접합됨으로써, 리드와 탭을 반대로 당기더라도 스택(stack)된 탭이 끊어질 때까지 접합부가 견딜 수 있는 것이다.
한편, 상기 압착 시에는, 필요에 따라, 압력에 의한 리튬 전극 탭(20a, 20b)의 변형을 최소화 하기 위하여, 상기 리튬 전극 탭(20a, 20b)의 형상을 유지시킬 수 있는 지그 틀을 이용할 수 있으며, 상기 지그 틀은, 리튬 전극 탭과 지그 틀의 분리가 용이하도록 테플론 등으로 표면 처리된 스테인리스 스틸 및 황동과 같은 재질로 이루어진 것일 수 있다.
그밖에, 리튬 소재의 특성 상 공기 중에 노출될 시 급격하게 산화되고, 이에 따라, 화재의 위험성이 있어 드라이 룸(dry room) 내에서의 작업이 용이하지 않은 면이 있으나, 본 발명은 상기와 같은 기계적 압착을 통한 접합 방식을 채택하고 있기 때문에, 용접 방식을 적용하는 경우와 달리 드라이 룸 내에서도 작업이 용이하다는 장점을 가지고 있다.
다음으로, 지금까지 전술한 리튬메탈전지의 음극 탭 접합 방법을 적용하여 제조된 리튬메탈전지용 음극에 대하여 설명한다. 상기 (리튬메탈전지의 음극 탭 접합 방법을 적용하여 제조된) 리튬메탈전지용 음극(탭)은, 홀 패턴(12)이 형성된 메탈 리드(10) 및 상기 메탈 리드(10)에 형성된 홀 패턴(12)을 커버하도록 상기 메탈 리드(10)의 양 면 각각에 하나 이상 적층 접합된 리튬 전극 탭(20a, 20b)을 포함하며, 상기 리튬 전극 탭(20a, 20b)은 홀 패턴(12)을 통하여 앵커링 결합되는 것을 특징으로 한다.
상기 메탈 리드(10) 및 리튬 전극 탭(20a, 20b)의 두께는, 목적으로 하는 리튬메탈전지용 음극 탭의 인장강도 등에 따라 가변될 수 있다. 예를 들어, 상기 메탈 리드(10)의 두께는 50 내지 500 ㎛, 바람직하게는 100 내지 200 ㎛일 수 있고, 상기 리튬 전극 탭(20a, 20b)의 두께는 50 내지 200 ㎛, 바람직하게는 70 내지 120 ㎛일 수 있다. 그밖에, 여기서 설명되지 않은 홀 패턴(12)의 크기와 형상, 메탈 리드(10)의 재질 등에 대한 설명은 전술한 바를 준용한다.
한편, 도 6은 본 발명의 일 실시예에 따라 압착 접합된 음극 탭의 이미지(a) 및 인장강도 시험을 거친 음극 탭의 이미지(b)이다. 본 발명에 따른 음극 탭은 메탈 리드와 리튬 전극 탭의 우수한 접합력을 이용하여 제조되는 것으로서, 리튬 금속이 무른 성질을 가지기 때문에, 상기 음극 탭에 큰 힘이 걸릴 때에는 도 6의 b에 도시된 바와 같이, 접합부보다 리튬 탭이 먼저 끊어지게 되고, 이를 통하여 본 발명에 따른 음극 탭의 우수한 접합력을 확인할 수 있다. 즉, 다시 말해, 메탈 리드와의 접합부를 제외한 모재(리튬 전극 탭)만이 찢어지게 되는 것이다.
계속해서, 상기 리튬메탈전지용 음극을 포함하는 리튬메탈전지에 대하여 설명한다. 상기 리튬메탈전지는, 상기 리튬메탈전지용 음극, 양극, 상기 음극과 양극의 사이에 개재되는 전해질 및 분리막을 포함한다.
한편, 상기 리튬메탈전지용 음극을 제외한 음극의 제반 구성, 양극, 전해질 및 분리막은 당업계에서 사용하는 통상의 것일 수 있으며, 이하, 양극, 전해질 및 분리막에 대한 구체적인 설명을 하도록 한다.
양극
본 발명의 리튬메탈전지에 포함되는 양극은, 양극 활물질, 바인더 및 도전재 등을 포함한다. 상기 바인더는 양극 활물질과 도전재 등의 결합 및 집전체에 대한 결합에 조력하는 성분으로서, 예컨대, 폴리비닐리덴플루오라이드(PVdF), 폴리비닐리덴플루오라이드-폴리헥사플루오로프로필렌 공중합체(PVdF/HFP), 폴리비닐아세테이트, 폴리비닐알코올, 폴리비닐에테르, 폴리에틸렌, 폴리에틸렌옥사이드, 알킬화 폴리에틸렌옥사이드, 폴리프로필렌, 폴리메틸(메트)아크릴레이트, 폴리에틸(메트)아크릴레이트, 폴리테트라플루오로에틸렌(PTFE), 폴리비닐클로라이드, 폴리아크릴로니트릴, 폴리비닐피리딘, 폴리비닐피롤리돈, 스티렌-부타디엔 고무, 아크릴로니트릴-부타디엔 고무, 에틸렌-프로필렌-디엔 모노머(EPDM) 고무, 술폰화 EPDM 고무, 스틸렌-부틸렌 고무, 불소 고무, 카르복시메틸셀룰로우즈(CMC), 전분, 히드록시프로필셀룰로우즈, 재생 셀룰로우즈, 및 이들의 혼합물로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상을 사용할 수 있으나, 반드시 이에 한정되는 것은 아니다.
상기 바인더는 통상적으로 양극 총 중량 100 중량부를 기준으로 1 내지 50 중량부, 바람직하게는 3 내지 15 중량부 첨가된다. 상기 바인더의 함량이 1 중량부 미만이면 양극 활물질과 집전체와의 접착력이 불충분해질 수 있고, 50 중량부를 초과하면 접착력은 향상되지만 그만큼 양극 활물질의 함량이 감소하여 전지 용량이 낮아질 수 있다.
상기 양극에 포함되는 도전재는 리튬-황 전지의 내부 환경에서 부반응을 유발하지 않고 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 우수한 전기전도성을 가지는 것이라면 특별히 제한되지 않으며, 대표적으로는 흑연 또는 도전성 탄소를 사용할 수 있으며, 예컨대, 천연 흑연, 인조 흑연 등의 흑연; 카본 블랙, 아세틸렌 블랙, 케첸 블랙, 뎅카 블랙, 써멀 블랙, 채널 블랙, 퍼네이스 블랙, 램프 블랙, 서머 블랙 등의 카본블랙; 결정구조가 그라펜이나 그라파이트인 탄소계 물질; 탄소 섬유, 금속 섬유 등의 도전성 섬유; 불화 카본; 알루미늄, 니켈 분말 등의 금속 분말; 산화 아연, 티탄산 칼륨 등의 도전성 위스키; 산화 티탄 등의 도전성 산화물; 및 폴리페닐렌 유도체 등의 도전성 고분자;를 단독으로 또는 2종 이상 혼합하여 사용할 수 있으나, 반드시 이에 한정되는 것은 아니다.
상기 도전재는 통상적으로 양극 전체 중량 100 중량부를 기준으로 0.5 내지 50 중량부, 바람직하게는 1 내지 30 중량부로 첨가된다. 도전재의 함량이 0.5 중량부 미만으로 너무 적으면 전기전도성 향상 효과를 기대하기 어렵거나 전지의 전기화학적 특성이 저하될 수 있으며, 도전재의 함량이 50 중량부를 초과하여 너무 많으면 상대적으로 양극 활물질의 양이 적어져 용량 및 에너지 밀도가 저하될 수 있다. 양극에 도전재를 포함시키는 방법은 크게 제한되지 않으며, 양극 활물질에의 코팅 등 당분야에 공지된 통상적인 방법을 사용할 수 있다. 또한, 필요에 따라, 양극 활물질에 도전성의 제2 피복층이 부가됨으로 인해 상기와 같은 도전재의 첨가를 대신할 수도 있다.
또한, 본 발명의 양극에는 그 팽창을 억제하는 성분으로서 충진제가 선택적으로 첨가될 수 있다. 이러한 충진제는 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 전극의 팽창을 억제할 수 있는 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예컨대, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌 등의 올리핀계 중합체; 유리섬유, 탄소 섬유 등의 섬유상 물질; 등을 사용할 수 있다.
상기 양극 활물질, 바인더 및 도전재 등을 분산매(용매)에 분산, 혼합시켜 슬러리를 만들고, 이를 양극 집전체 상에 도포한 후 건조 및 압연함으로써, 본 발명의 양극을 제조할 수 있다. 상기 분산매로는 NMP(N-methyl-2-pyrrolidone), DMF(Dimethyl formamide), DMSO(Dimethyl sulfoxide), 에탄올, 이소프로판올, 물 및 이들의 혼합물을 사용할 수 있으나, 반드시 이에 한정되는 것은 아니다.
상기 양극 집전체로는 백금(Pt), 금(Au), 팔라듐(Pd), 이리듐(Ir), 은(Ag), 루테늄(Ru), 니켈(Ni), 스테인리스스틸(STS), 알루미늄(Al), 몰리브데늄(Mo), 크롬(Cr), 카본(C), 티타늄(Ti), 텅스텐(W), ITO(In doped SnO2), FTO(F doped SnO2), 및 이들의 합금과, 알루미늄(Al) 또는 스테인리스스틸의 표면에 카본(C), 니켈(Ni), 티타늄(Ti) 또는 은(Ag)을 표면 처리한 것 등을 사용할 수 있으나, 반드시 이에 한정되는 것은 아니다. 양극 집전체의 형태는 호일, 필름, 시트, 펀칭된 것, 다공질체, 발포체 등의 형태일 수 있다.
분리막
상기 분리막은 양극과 음극 사이에 개재되어 이들 사이의 단락을 방지하고 리튬이온의 이동 통로를 제공하는 역할을 한다. 상기 분리막으로는 폴리에틸렌, 폴리프로필렌과 같은 올레핀계 폴리머, 유리섬유 등을 시트, 다중막, 미세다공성 필름, 직포 및 부직포 등의 형태로 사용할 수 있으나, 반드시 이에 한정되는 것은 아니다. 한편 전해질로서 폴리머 등의 고체 전해질(예컨대, 유기 고체 전해질, 무기 고체 전해질 등)이 사용되는 경우에는 상기 고체 전해질이 분리막을 겸할 수도 있다. 구체적으로는, 높은 이온 투과도와 기계적 강도를 가지는 절연성의 얇은 박막을 사용한다. 분리막의 기공 직경은 일반적으로 0.01 내지 10 ㎛, 두께는 일반적으로 5 내지 300 ㎛ 범위일 수 있다.
전해질
상기 전해질 또는 전해액으로는 비수계 전해액(비수계 유기 용매)으로서 카보네이트, 에스테르, 에테르 또는 케톤을 단독으로 또는 2종 이상 혼합하여 사용할 수 있으나, 반드시 이에 한정되는 것은 아니다. 예를 들어, 디메틸 카보네이트, 디에틸 카보네이트, 디프로필 카보네이트, 메틸프로필 카보네이트, 에틸프로필 카보네이트, 메틸에틸 카보네이트, 에틸렌 카보네이트, 프로필렌 카보네이트, 부틸렌 카보네이트, γ-부틸로락톤, n-메틸 아세테이트, n-에틸 아세테이트, n-프로필 아세테이트, 인산 트리에스테르, 디부틸 에테르, N-메틸-2-피롤리디논, 1,2-디메톡시 에탄, 테트라히드록시 프랑(Franc), 2-메틸 테트라하이드로푸란과 같은 테트라하이드로푸란 유도체, 디메틸설폭시드, 포름아미드, 디메틸포름아미드, 디옥소런 및 그 유도체, 아세토니트릴, 니트로메탄, 포름산 메틸, 초산 메틸, 트리메톡시 메탄, 설포란, 메틸 설포란, 1,3-디메틸-2-이미다졸리디논, 프로피온산 메틸, 프로피온산 에틸 등의 비양자성 유기 용매가 사용될 수 있으나, 반드시 이에 한정되는 것은 아니다.
상기 전해액에는 리튬염을 더 첨가하여 사용할 수 있으며(이른바, 리튬염 함유 비수계 전해액), 상기 리튬염으로는 비수계 전해액에 용해되기 좋은 공지의 것, 예를 들어 LiCl, LiBr, LiI, LiClO4, LiBF4, LiB10Cl10, LiPF6, LiCF3SO3, LiCF3CO2, LiAsF6, LiSbF6, LiPF3(CF2CF3)3, LiAlCl4, CH3SO3Li, CF3SO3Li, (CF3SO2)2NLi, 클로로 보란 리튬, 저급 지방족 카르본산 리튬, 4 페닐 붕산 리튬, 이미드 등을 들 수 있으나, 반드시 이에 한정되는 것은 아니다. 상기 (비수계) 전해액에는 충·방전 특성, 난연성 등의 개선을 목적으로, 예를 들어 피리딘, 트리에틸포스파이트, 트리에탄올아민, 환상 에테르, 에틸렌 디아민, n-글라임(glyme), 헥사 인산 트리 아미드, 니트로벤젠 유도체, 유황, 퀴논 이민 염료, N-치환 옥사졸리디논, N,N-치환 이미다졸리딘, 에틸렌글리콜 디알킬 에테르, 암모늄염, 피롤, 2-메톡시 에탄올, 삼염화 알루미늄 등이 첨가될 수도 있다. 필요에 따라서는, 불연성을 부여하기 위해 사염화탄소, 삼불화에틸렌 등의 할로겐 함유 용매를 더 포함시킬 수도 있고, 고온보존 특성을 향상시키기 위해 이산화탄산 가스를 더 포함시킬 수도 있다.
한편, 본 발명의 리튬메탈전지는 당 분야의 통상적인 방법에 따라 제조될 수 있다. 예를 들어, 양극과 음극 사이에 다공성의 분리막을 넣고, 비수 전해액을 투입함으로써 제조할 수 있다. 본 발명에 따른 리튬메탈전지는 리튬-황 전지나 리튬 공기 전지 등 당 분야에서 통상적으로 사용되는 것들일 수 있고, 소형 디바이스의 전원으로 사용되는 전지 셀에 적용됨은 물론, 중대형 디바이스의 전원인 전지모듈의 단위전지로 특히 적합하게 사용될 수 있다. 이러한 측면에서, 본 발명은 또한 상기 리튬메탈전지 2개 이상이 전기적으로 연결(직렬 또는 병렬)되어 포함된 전지모듈을 제공한다. 상기 전지모듈에 포함되는 리튬메탈전지의 수량은, 전지모듈의 용도 및 용량 등을 고려하여 다양하게 조절될 수 있음은 물론이다.
나아가, 본 발명은 당 분야의 통상적인 기술에 따라 상기 전지모듈을 전기적으로 연결한 전지팩을 제공한다. 상기 전지모듈 및 전지팩은 파워 툴(Power Tool); 전기차(Electric Vehicle, EV), 하이브리드 전기차(Hybrid Electric Vehicle, HEV), 및 플러그인 하이브리드 전기차(Plug-in Hybrid Electric Vehicle, PHEV)를 포함하는 전기차; 전기 트럭; 전기 상용차; 또는 전력 저장용 시스템 중 어느 하나 이상의 중대형 디바이스 전원으로 이용 가능하나, 반드시 이에 한정되는 것은 아니다.
이하 본 발명의 이해를 돕기 위하여 바람직한 실시예를 제시하나, 하기 실시예는 본 발명을 예시하는 것일 뿐, 본 발명의 범주 및 기술사상 범위 내에서 다양한 변경 및 수정이 가능함은 당업자에게 있어서 명백한 것이며, 이러한 변경 및 수정이 첨부된 특허청구범위에 속하는 것도 당연한 것이다.
[실시예 1] 리튬메탈전지용 음극의 제조
먼저, 1064 nm의 파장에서 45 W 출력으로 약 30 ㎛의 초점빔을 가지는 25 ns펄스 레이저를, 0.1 mm 두께의 니켈 리드에 100 mm/s의 속도, 340 KHz의 repetition rate의 조건으로 5회 조사하여, 가로 길이가 2 mm이고, 세로 길이가 5 mm인 사각 형태의 홀 패턴을 형성시켰다. 이어서, 상기 형성된 홀 패턴을 커버하도록 리튬 전극 탭을 상기 니켈 리드의 양 면에 총 5장(2장 / 3장) 적층시킨 후, 상온 하에서 100 kgf의 압력으로 1초 동안 프레스 압착시켜, 리튬메탈전지용 음극을 제조하였다.
[실시예 2] 리튬메탈전지용 음극의 제조
리튬 전극 탭을 니켈 리드의 양 면에 총 10장(5장 / 5장) 적층시킨 것을 제외하고는, 상기 실시예 1과 동일하게 수행하여, 리튬메탈전지용 음극을 제조하였다.
[실시예 3] 리튬메탈전지용 음극의 제조
리튬 전극 탭을 니켈 리드의 양 면에 총 15장(7장 / 8장) 적층시킨 것을 제외하고는, 상기 실시예 1과 동일하게 수행하여, 리튬메탈전지용 음극을 제조하였다.
[실시예 4] 리튬메탈전지용 음극의 제조
리튬 전극 탭을 니켈 리드의 양 면에 총 20장(10장 / 10장) 적층시킨 것을 제외하고는, 상기 실시예 1과 동일하게 수행하여, 리튬메탈전지용 음극을 제조하였다.
[실시예 5] 리튬메탈전지용 음극의 제조
프레스 압착을 2초 동안 진행한 것을 제외하고는, 상기 실시예 1과 동일하게 수행하여, 리튬메탈전지용 음극을 제조하였다.
[실시예 6] 리튬메탈전지용 음극의 제조
프레스 압착을 2초 동안 진행한 것을 제외하고는, 상기 실시예 2와 동일하게 수행하여, 리튬메탈전지용 음극을 제조하였다.
[실시예 7] 리튬메탈전지용 음극의 제조
프레스 압착을 2초 동안 진행한 것을 제외하고는, 상기 실시예 3과 동일하게 수행하여, 리튬메탈전지용 음극을 제조하였다.
[실시예 8] 리튬메탈전지용 음극의 제조
프레스 압착을 2초 동안 진행한 것을 제외하고는, 상기 실시예 4와 동일하게 수행하여, 리튬메탈전지용 음극을 제조하였다.
[실시예 9] 리튬메탈전지용 음극의 제조
프레스 압착을 3초 동안 진행한 것을 제외하고는, 상기 실시예 1과 동일하게 수행하여, 리튬메탈전지용 음극을 제조하였다.
[실시예 10] 리튬메탈전지용 음극의 제조
프레스 압착을 3초 동안 진행한 것을 제외하고는, 상기 실시예 2와 동일하게 수행하여, 리튬메탈전지용 음극을 제조하였다.
[실시예 11] 리튬메탈전지용 음극의 제조
프레스 압착을 3초 동안 진행한 것을 제외하고는, 상기 실시예 3과 동일하게 수행하여, 리튬메탈전지용 음극을 제조하였다.
[실시예 12] 리튬메탈전지용 음극의 제조
프레스 압착을 3초 동안 진행한 것을 제외하고는, 상기 실시예 4와 동일하게 수행하여, 리튬메탈전지용 음극을 제조하였다.
[실시예 13] 리튬메탈전지용 음극의 제조
프레스 압착을 4초 동안 진행한 것을 제외하고는, 상기 실시예 1과 동일하게 수행하여, 리튬메탈전지용 음극을 제조하였다.
[실시예 14] 리튬메탈전지용 음극의 제조
프레스 압착을 4초 동안 진행한 것을 제외하고는, 상기 실시예 2와 동일하게 수행하여, 리튬메탈전지용 음극을 제조하였다.
[실시예 15] 리튬메탈전지용 음극의 제조
프레스 압착을 4초 동안 진행한 것을 제외하고는, 상기 실시예 3과 동일하게 수행하여, 리튬메탈전지용 음극을 제조하였다.
[실시예 16] 리튬메탈전지용 음극의 제조
프레스 압착을 4초 동안 진행한 것을 제외하고는, 상기 실시예 4와 동일하게 수행하여, 리튬메탈전지용 음극을 제조하였다.
[비교예 1] 리튬메탈전지용 음극의 제조
리튬 전극 탭을 니켈 리드의 양 면에 적층시키고 프레스 압착을 수행한 후, 추가적으로 초음파 용접을 실시한 것을 제외하고는, 상기 실시예 1과 동일하게 수행하여, 리튬메탈전지용 음극을 제조하였다.
[비교예 2] 리튬메탈전지용 음극의 제조
리튬 전극 탭을 홀 패턴이 형성되지 않은 니켈 리드의 양 면에 각각 5 장씩 적층시킨 후, 상온 하에서 100 kgf의 압력으로 1초 동안 프레스 압착시켜, 리튬메탈전지용 음극을 제조하였다.
[비교예 3] 리튬메탈전지용 음극의 제조
가로 및 세로 길이가 각각 1 mm인 사각 형태의 홀 패턴을 형성시킨 것을 제외하고는, 상기 실시예 1과 동일하게 수행하여, 리튬메탈전지용 음극을 제조하였다.
[비교예 4] 리튬메탈전지용 음극의 제조
홀 패턴 대신 해당 부위에 메쉬 형태로 형성시킨 것을 제외하고는, 상기 실시예 1과 동일하게 수행하여, 리튬메탈전지용 음극을 제조하였다.
[비교예 5] 리튬메탈전지용 음극의 제조
통상적인 방법으로 제조한 리튬메탈전지용 음극으로써, 구리 호일 집전체 양면에 리튬 필름을 라미네이션하고 이를 20장 적층한 뒤, 전극의 구리 탭과 니켈 리드를 초음파 용접하여 제조하였다.
[실험예 1] 리튬메탈전지용 음극의 리드-탭 인장강도 평가
실시예 1 내지 16 및 비교예 1에서 제조된 리튬메탈전지용 음극의 리드-탭 인장강도를 평가하였으며, 그 결과를 하기 표 1에 나타내었다. 인장강도 측정에는 Force gauge 장비(DS2-50N, IMADA 社)가 사용되었으며, 드라이룸 내 상온 및 상압 조건 하에서 접합부에 대한 압착 후 곧바로 수행하였다.
파단 힘(kgf) 인장강도(MPa) 비고
실시예 1 0.59 14.46 모재 파단
실시예 2 1.37 16.79 모재 파단
실시예 3 2.00 16.34 모재 파단
실시예 4 2.66 16.30 모재 파단
실시예 5 0.54 13.24 모재 파단
실시예 6 1.36 16.67 모재 파단
실시예 7 2.33 19.04 모재 파단
실시예 8 2.62 16.06 모재 파단
실시예 9 0.52 12.75 모재 파단
실시예 10 1.52 18.63 모재 파단
실시예 11 2.27 18.55 모재 파단
실시예 12 3.16 19.37 모재 파단
실시예 13 0.66 16.18 모재 파단
실시예 14 1.42 17.41 모재 파단
실시예 15 2.21 18.06 모재 파단
실시예 16 2.57 15.75 모재 파단
비교예 1 측정불가 측정불가 접합부 분리
비교예 2 0.24 5.88 접합부 분리
비교예 3 0.26 6.37 접합부 분리
비교예 4 0.31 7.13 접합부 분리
인장강도 측정 결과, 리튬 전극 탭(또는, 리튬 시트)의 적재량이 증가할수록 접합된 음극 리드-탭이 파단되기까지의 필요한 힘이 증가하였으며, 프레스 압착 시간의 영향은 크지 않은 것을 확인할 수 있었다(실시예 1 내지 4, 실시예 5 내지 8, 실시예 9 내지 12, 실시예 13 내지 16 각각의 비교를 통하여 확인 가능하다). 반면, 프레스 압착 후 초음파 용접까지 실시한 비교예 1의 경우에는, 초음파 용접 도중 전극 탭이 무작위적으로 부분 단선되는 등의 손상(적층된 리튬 전극 탭 중 일부가 완전 파단 또는 일부 파단되는 손상)이 발생하여 인장강도를 측정할 수 없었다.
한편, 상기 실시예 1, 비교예 3 및 비교예 4에서 제조된 리튬메탈전지용 음극의 리드-탭 인장강도를 비교 대조하여 본 결과, 홀 패턴의 크기를 실시예 1 대비 상대적으로 작게 형성한 비교예 3의 경우나, 메쉬의 형태로 형성한 비교예 4의 경우 모두, 실시예 1에 비하여 인장강도가 낮은 것을 확인할 수 있었다. 이를 통하여, 홀 패턴의 너비가 넓을수록 리드와 탭 간 접합력이 극대화 되는 것을 알 수 있었으며, 홀 패턴이 천공된 형태가 아닌 메쉬와 같은 형태로 이루어지는 경우에는, 홀 패턴의 크기가 동일하더라도 접합력에 차이가 나타나는 것을 확인할 수 있었다.
[실험예 2] 리튬메탈전지용 음극의 리드-탭 필링(peeling) 평가
실시예 1 내지 16 및 비교예 1에서 제조된 리튬메탈전지용 음극의 리드-탭을 필링 오프(peeling off) 시도하였다(접합부를 손으로 필링시켜 분리). 도 7의 a는 본 발명의 일 실시예에 따라 제조된 리튬메탈전지용 음극의 리드-탭을 필링 오프시킨 모습이고, 도 7의 b는 홀 패턴이 형성되어 있지 않은 리드와 탭을 접합시킨 후 필링 오프시킨 모습으로서, 메탈 리드에 홀 패턴을 형성시킨 실시예 1 내지 16의 리드-탭을 필링 오프 시도한 결과, 도 7의 a에 도시된 바와 같이, 홀 패턴 내부에 리튬이 가득 차 있었고, 홀 패턴 주변부에도 리듐이 들러붙어 필링 오프가 되지 않았다. 반면, 메탈 리드에 홀 패턴을 형성시키지 않은 비교예 2의 리드-탭을 필링 오프 시도한 결과, 도 7의 b에 도시된 바와 같이, 압착부 가장자리에만 리튬이 일부 묻어 있을 뿐 나머지 부분은 깨끗하게 필링 오프된 것을 확인할 수 있었다.
[실험예 3] 리튬메탈전지용 음극의 셀 적용 가능성 평가
상기 실시예 16 및 비교예 5에서 제조된 리튬메탈전지용 음극을 적용한 셀(cell)을 50 사이클(cycle) 동안 구동시켰다. 그 결과, 본 발명에 따라 홀 패턴을 형성시킨 실시예 16 음극의 경우, 전극의 구리 탭과 니켈 리드를 초음파 용접하여 제조한 통상의 비교예 5 음극을 적용한 경우와 유사한 결과값을 나타내는 등, 별다른 문제점이 발생하지 않아 셀 적용이 가능함을 확인할 수 있었다. 도 8은 본 발명의 일 실시예에 따른 음극과 통상적인 음극을 각각 적용한 셀의 수명특성을 보여주는 그래프로서, 이를 통하여 상기 실시예 16 음극의 셀 적용 가능성을 알 수 있다.

Claims (13)

  1. 홀 패턴이 형성된 메탈 리드; 및
    상기 메탈 리드에 형성된 홀 패턴을 커버하도록 상기 메탈 리드의 양 면 각각에 하나 이상 적층 접합된 리튬 전극 탭;을 포함하며,
    상기 리튬 전극 탭은 홀 패턴을 통하여 앵커링 결합되고,
    상기 메탈 리드와 리튬 전극 탭의 접합부가 12.75 Mpa 내지 19.37 Mpa의 인장강도를 가지는 것을 특징으로 하는 리튬메탈전지용 음극.
  2. 청구항 1에 있어서, 상기 홀 패턴은, 상기 리튬 전극 탭이 접합되는 메탈 리드 일면의 면적 대비 10 내지 90 %의 크기를 가지는 것을 특징으로 하는, 리튬메탈전지용 음극.
  3. 청구항 1에 있어서, 상기 홀 패턴은 단일 또는 다수의 홀이고, 상기 홀의 형상은 원형 또는 사각 형상인 것을 특징으로 하는, 리튬메탈전지용 음극.
  4. 청구항 1에 있어서, 상기 메탈 리드의 두께는 50 내지 500 ㎛이고, 상기 리튬 전극 탭의 두께는 50 내지 200 ㎛인 것을 특징으로 하는, 리튬메탈전지용 음극.
  5. 청구항 1에 있어서, 상기 메탈 리드의 재질은 니켈(Ni), 알루미늄(Al), 구리(Cu) 및 철(Fe)로 이루어진 군으로부터 선택되는 전도성 금속인 것을 특징으로 하는, 리튬메탈전지용 음극.
  6. (a) 메탈 리드에 홀 패턴을 형성시키는 단계; 및
    (b) 상기 메탈 리드에 형성된 홀 패턴을 커버하도록 상기 메탈 리드의 양 면에 하나 이상의 리튬 전극 탭을 각각 적층시킨 후, 압착 및 접합시키는 단계;를 포함하며,
    상기 리튬 전극 탭은 홀 패턴을 통하여 앵커링 결합되고,
    상기 압착은 20 내지 150 kgf의 압력 및 상온 하에서 0.1 내지 10 초 동안 수행되며,
    상기 메탈 리드와 리튬 전극 탭을 접합시키는 중에는 용접 공정이 수행되지 않는 것을 특징으로 하는 리튬메탈전지의 음극 탭 접합 방법.
  7. 청구항 6에 있어서, 상기 홀 패턴은, 상기 리튬 전극 탭이 접합되는 메탈 리드 일면의 면적 대비 10 내지 90 %의 크기로 형성되는 것을 특징으로 하는, 리튬메탈전지의 음극 탭 접합 방법.
  8. 청구항 6에 있어서, 상기 압착은 프레스 압착 또는 라미네이션에 의해 수행되는 것을 특징으로 하는, 리튬메탈전지의 음극 탭 접합 방법.
  9. 삭제
  10. 청구항 6에 있어서, 상기 압착 시에는 지그 틀을 통하여 상기 리튬 전극 탭의 형상을 유지시키는 것을 특징으로 하는, 리튬메탈전지의 음극 탭 접합 방법.
  11. 청구항 6에 있어서, 상기 홀 패턴은 레이저 조사, 펀칭 및 드릴링으로 이루어진 군으로부터 선택되는 방식에 의해 형성되는 것을 특징으로 하는, 리튬메탈전지의 음극 탭 접합 방법.
  12. 청구항 1의 리튬메탈전지용 음극; 양극; 상기 음극과 양극의 사이에 개재되는 전해질; 및 분리막;을 포함하는 리튬메탈전지.
  13. 청구항 12에 있어서, 상기 리튬메탈전지는 리튬-황 전지 또는 리튬 공기 전지인 것을 특징으로 하는, 리튬메탈전지.
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