KR102526786B1 - 타이어 트레드용 고무 조성물 및 이의 타이어 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 타이어 트레드용 고무 조성물 및 이를 이용하여 제조한 타이어를 개시한다.
본 발명에 따르는 타이어 트레드용 고무 조성물 및 이를 이용하여 제조한 타이어는 원료고무, 보강제로서의 실리카, 실란커플링제로 아래 화학식 1인 화합물을 포함하는 것을 특징으로 하는데, 이에 의할 때 다른 물성들은 기존 범위 내로 유지하면서도 고무의 내오존 성능을 향상시켜 타이어 고무를 장기간 보호할 수 있는 성능을 향상시키고, 노화방지제를 대체함으로써 변색으로 인한 상품 가치 저하를 방지할 수 있는 효과를 발휘한다.
<화학식 1>

Description

타이어 트레드용 고무 조성물 및 이의 타이어{Rubber composition for tire-tread and tire using it}
본 발명은 타이어 트레드용 고무 조성물 및 이를 이용하여 제조한 타이어에 관한 것으로서, 보다 구체적으로 다른 물성들은 기존 범위 내로 유지하면서도 고무의 내오존 성능을 향상시켜 타이어 고무를 장기간 보호할 수 있는 성능을 향상시키고, 노화방지제를 대체함으로써 변색으로 인한 상품 가치 저하를 방지할 수 있는 타이어 트레드용 고무 조성물 및 이를 이용하여 제조한 타이어에 관한 것이다.
타이어 고무에서 주된 크랙 발생 원인 중 하나는 피로에 의한 점진적인 균열 성장에 의한 파괴라고 볼 수 있다.
이러한 피로 파괴는 장기간에 걸친 반복 하중에 의해 고무 사슬이 절단되고 이러한 절단이 누적 반복되어 크랙을 유발한다.
기계적 반복 하중에 의한 고무 사슬 절단과 더불어 화학적 관점에서 고무 사슬의 절단은 오존에 의해 발생한다.
고무 사슬의 이중 결합에 오존이 결합하여 오조나이드를 형성한 후 사슬이 절단되고 새로운 표면이 형성되며 오존에 의한 크랙은 더 깊게 성장하게 된다.
이러한 화학적 요인의 크랙 발생은 사이드월 뿐 아니라 트레드 부의 그루브 위치에서 발생하여 그루브 크랙을 발생키게 되므로 따라서 기계적 요인 뿐 아니라 화학적 요인에 의한 타이어 고무의 크랙 발생 방지를 위한 방법이 필요하다.
일반적으로 타이어 고무의 내피로 성능과 내오존 성능을 향상시키기 위해 타이어 고무 조성물에는 노화방지제를 사용한다.
타이어 고무에 사용되는 노화방지제로는 아민계 화합물과 왁스를 사용하는데 내오존 성능을 향상시키기 위해 이들을 과량 사용하게 될 경우 고무 표면으로 빠르게 이동하게 되어 블루밍 현상을 일으키게 되고 타이어의 상품적 가치를 떨어뜨리게 된다.
또한, 타이어를 사용하는 기간 동안 계속적으로 고무 안에 존재하던 노화방지제는 표면 밖으로 나와 손실되어 타이어를 장기간 사용시에는 노화방지제 부족으로 인하여 내크랙성이 떨어지게 된다.
이와 같이, 타이어 고무에서는 화학적 요인인 오존으로 인한 크랙 발생을 방지하기 위해 노화방지제 종류를 달리하여 사용하거나, 내오존 성능이 우수한 폴리머를 특정 비율로 배합하여 사용하는 등 많은 노력과 연구들이 진행되고 있다.
그러나 장기적으로 내오존 성능이 우수한 노화방지제의 경우 높은 가격으로 인하여 재료비가 올라가고 기존 사용되는 노화방지제에 비해 고무 표면으로의 이동 속도가 느려 내오존 성능이 저하되는 단점이 있다.
일본국 특허공보 제6809099호(등록일 2020.12.14.) 일본국 특허공보 제6843210호(등록일 2021.02.25.)
따라서, 본 발명이 해결하고자 하는 기술적 과제는 다른 물성들은 기존 범위 내로 유지하면서도 고무의 내오존 성능을 향상시켜 타이어 고무를 장기간 보호할 수 있는 성능을 향상시키고, 노화방지제를 대체함으로써 변색으로 인한 상품 가치 저하를 방지할 수 있는 타이어 트레드용 고무 조성물 및 이를 이용하여 제조한 타이어를 제공하는 것이다.
본 발명은 상술한 기술적 과제를 해결하기 위하여, 원료고무, 보강제로서의 실리카, 실란커플링제로 아래 화학식 1인 화합물을 포함하는 것을 특징으로 하는 타이어 트레드용 고무 조성물을 제공한다.
<화학식 1>
Figure 112021052070540-pat00001
(R1은 탄소수 1 내지 3의 탄화수소기이고 R2는 1 내지 4의 알콕시기이며, R3은 탄소수 1 내지 3의 탄화수소기이고, X는 1 내지 4임)
본 발명의 다른 실시예에 의하면, 상기 화학식 1은 페닐렌디아민(Phenylenediamine)과 비스(트리에톡시실릴프로필)테트라설파이드(Bis(triethoxysilylpropyl)tetrasulfide(이하TESPT))와의 공중합체 화합물인 것일 수 있다.
본 발명의 다른 실시예에 의하면, 상기 공중합체 화합물은 아래 화학식 2로 나타나는 구조인 것일 수 있다.
또한 본 발명은 앞서 살펴본 타이어 트레드용 고무 조성물을 트레드고무로 사용하는 것을 특징으로 하는 타이어를 제공한다.
본 발명에 따르는 타이어 트레드용 고무 조성물 및 이를 이용하여 제조한 타이어에 의하면, 다른 물성들은 기존 범위 내로 유지하면서도 고무의 내오존 성능을 향상시켜 타이어 고무를 장기간 보호할 수 있는 성능을 향상시키고, 노화방지제를 대체함으로써 변색으로 인한 상품 가치 저하를 방지할 수 있는 효과를 발휘한다.
이하, 본 발명을 보다 상세하게 설명한다.
이하, 본 발명의 이해를 돕기 위하여 실시예를 들어 상세하게 설명하며, 다만 하기의 실시예는 본 발명의 내용을 예시하는 것일 뿐 본 발명의 범위가 하기 실시예에 한정되는 것은 아니다.
본 발명의 실시예는 당업계에서 평균적인 지식을 가진 자에게 본 발명을 보다 완전하게 설명하기 위해 제공되는 것이다.
또한, 본 발명은 특정한 부분을 상세히 기술하나, 당업계의 통상의 지식을 가진 자에게 있어서, 이러한 구체적 기술은 단지 바람직한 실시양태일 뿐이며, 이에 의해 본 발명의 범위가 제한되는 것이 아닌 점은 명백할 것이어서, 본 발명의 실질적인 범위는 첨부된 청구항들과 그것들의 등가물에 의하여 정의된다고 할 것이다.
본 발명에 따르는 타이어 트레드용 고무 조성물은 원료고무, 보강제로서의 실리카, 실란커플링제로 아래 화학식 1인 화합물을 포함하는 것을 특징으로 한다.
<화학식 1>
Figure 112021052070540-pat00002
(R1은 탄소수 1 내지 3의 탄화수소기이고 R2는 탄소수 1 내지 4의 알콕시기이며, R3은 탄소수 1 내지 3의 탄화수소기이고, X는 1 내지 4임)
상기 화학식 1에서, R1은 탄소수 3개 이하의 탄화소수기이고 R2는 4개 이하의 알콕시기가 바람직하고, 만일 이를 초과하면 물성 하락의 악영향이 나타날 수 있다.
또한, R3은 탄소수 3개를 초과하거나, X가 4개를 초과하면 물성 및 오존성능에 문제가 생길 수 있다.
또한, 상기 화학식 1은 페닐렌디아민(Phenylenediamine)과 비스(트리에톡시실릴프로필)테트라설파이드(Bis(triethoxysilylpropyl)tetrasulfide(이하TESPT))와의 공중합체 화합물인 것일 수 있는데, 화학식 2, 3, 4로도 나타낼 수 있다.
<화학식 2>
Figure 112021052070540-pat00003
<화학식 3>
Figure 112021052070540-pat00004
<화학식 4>
Figure 112021052070540-pat00005
아울러 상기 원료고무는 천연고무, 합성고무 또는 이들의 혼합물일 수 있다.
여기서, 상기 합성고무의 종류로는, 특별히 제한되는 것은 아니고, 예를 들면, 스티렌부타디엔 고무, 부타디엔 고무, 부틸고무, 유화 중합 스티렌 부타디엔 고무(E-SBR), 용액 중합 스티렌 부타디엔 고무(S-SBR), 에피클로로히드린 고무, 니트릴 고무, 수소화된 니트릴 고무, 브롬화 폴리이소부틸이소프렌-co-파라메틸스티렌(brominated polyisobutyl isoprene-co-paramethyl styrene; BIMS) 고무, 우레탄 고무, 불소 고무, 실리콘 고무, 스티렌에틸렌부타디엔스티렌 공중합체 고무, 에틸렌프로필렌 고무, 에틸렌프로필렌디엔 모노머 고무, 하이팔론 고무, 클로로프렌 고무, 에틸렌비닐아세테이트 고무 및 아크릴 고무 등으로 이루어진 군에서 선택되는 적어도 하나일 수 있다.
한편, 본 발명의 상기 타이어 트레드용 고무 조성물은 상기 원료고무 100 중량부에 대하여, 상기 실란 커플링제 1 ~ 15 중량부를 포함할 수 있는데 만일 1 중량부 미만이면 실리카와 결합을 하지 못하여 물성이 하락하는 문제가 있을 수 있고, 반대로 15 중량부를 초과하면 실리카를 차폐하여 물성하락하는 문제가 있을 수 있다.
또한, 상기 실리카는 BET 표면적 110~250㎡/g인 것을 사용할 수 있다.
아울러, 본 발명은 실리카외에 카본블랙을 더 포함할 수 있는데, 이때 상기 카본블랙은 비표면적 140㎡/g 이하의 입자를 사용하는 것이 분산 및 마모 측면에서 바람직하다.
본 발명의 상기 타이어용 고무 조성물은 가황제를 더 포함할 수 있는데, 상기 가황제로서는, 유기 과산화물 또는 유황계 가황제를 사용하는 것이 가능하고, 유기 과산화물로서는, 예컨대, 벤조일 퍼옥사이드, 디쿠밀 퍼옥사이드, 디-t-부틸 퍼옥사이드, t-부틸쿠밀 퍼옥사이드, 메틸 에틸 케톤 퍼옥사이드, 쿠멘 하이드로퍼옥사이드, 2,5-디메틸-2,5-디(t-부틸퍼옥시)헥산, 2,5-디메틸-2,5-디(벤조일퍼옥시)헥산, 2,5-디메틸-2,5-디(t-부틸퍼옥시)헥신-3 또는 1,3-비스(t-부틸퍼옥시프로필)벤젠, 디-t-부틸퍼옥시-디이소프로필벤젠, t-부틸퍼옥시벤젠, 2,4-디클로로벤조일 퍼옥사이드, 1,1-디-t-부틸퍼옥시-3,3,5-트리메틸실록산, n-부틸-4,4-디-t-부틸퍼옥시발레레이트 등을 사용할 수 있다.
이들 중에서, 디쿠밀 퍼옥사이드, t-부틸퍼옥시벤젠 및 디-t-부틸퍼옥시-디이소프로필벤젠이 바람직하다. 또한, 유황계 가황제로서는, 예컨대, 유황, 모르폴린디설파이드 등을 사용할 수 있다.
이들 중에서는 유황이 바람직하다. 이들 가황제는, 단독으로 이용해도 좋고, 2종 이상을 조합하여 이용해도 좋다.
본 발명에 따르는 타이어 트레드용 고무 조성물은 통상적인 고무조성물용 첨가제, 예컨대 산화아연, 스테아린산, 노화방지제, 점착제 등의 첨가제를 포함할 수 있고, 상기 첨가제의 함량은 원하는 물성에 따라 임의로 조절될 수 있다.
한편, 상기 타이어 트레드용 고무 조성물의 제조방법은 통상의 방법에 따라, 상기 원료고무, 카본블랙, 실리카, 공정유와, 실란 커플링제 등과 같은 첨가제를 밴버리 믹서에서 135~155℃의 온도로 혼합한 다음, 145℃℃에서 25분~40분 동안 가류시키는 단계를 포함하여 제조할 수 있으므로, 상기 제조방법의 상세한 설명은 생략하기로 한다.
또한, 본 발명은 상기 타이어 트레드용 고무 조성물을 포함하는 타이어를 개시하며, 특히 상기 타이어 트레드용 고무조성물은 타이어의 트레드부에 사용될 수 있다.
본 발명의 상기 타이어는 상술한 타이어용 고무 조성물을 이용하여 제조하는데, 상기 고무 조성물을 이용하는 범위에서 통상적인 타이어의 제조방법인 한, 특별히 제한되는 것은 아니므로, 통상의 방법으로 본 발명의 타이어를 제조할 수 있다.
이하, 본 발명을 하기 실시예 및 실험예에 의하여 보다 구체적으로 설명한다. 하기의 실시예 및 실험예는 본 발명을 실시하기 위한 예에 지나지 않으며, 본 발명의 보호범위를 제한하고자 하는 것은 아니다.
비교예 1, 2, 실시예 1 내지 3
하기 표 1(단위: 중량부)과 같은 조성의 성분 및 함량을 밴버리 믹서(banbury mixer)에 첨가하고 135℃, 6분 배합하여 배합물을 얻었다.
상기의 배합물에 가류제로서 유황을 첨가하고, 160℃에서 15분 동안 가류하여 고무 시편을 제조하였다.
항목 비교예 1 비교예2 실시예 1 실시예 2 실시예 3
SBR 70 70 70 70 70
BR 30 30 30 30 30
실리카 80 80 80 80 80
실란커플링제 1 8 8 - - -
실란커플링제 2 - - 8 - -
실란커플링제 3 - - - 8
실란커플링제 4 - - - - 8
카본블랙 5 5 5 5 5
산화아연 3 3 3 3 3
스테아린산 2 2 2 2 2
노화방지제 1.5 2.0 - - -
황 1.5 1.5 1.5 1.5 1.5
DPG 2.0 2.0 2.0 2.0 2.0
CZ 2.0 2.0 2.0 2.0 2.0
상기 표1에서 실란커플링제1은 설파이드계 실란이고, 실란커플링제2는 화학식2 구조의 실란이며, 실란커플링제3은 상기 화학식 3인 실란이고, 실란커플링제 4는 상기 화학식 4인 실란임
실험예
상기 표 1에서 제조한 각각의 고무 시편에 대해 무니(Mooney)점도, 인장물성(Tensile), 동적 점탄성(DMA), 마모(Din Abrasion) 등과 같은 물성을 ASTM 관련 규정에 의해 측정하고, 그 결과를 하기 표 2에 나타내었다.
항목 비교예 1 비교예2 실시예 1 실시예 2 실시예 3
무니점도 MV@100℃ 100 102 105 102 101
MDR(180℃) T50 1.8 1.7 1.8 1.8 1.8
인장물성 HD's 72 72 70 68 68
300%-M 136 134 130 120 124
T.S 182 183 167 162 160
E.B 411 414 421 410 445
DMA Tg -23 -23 -23 -23 -22
tanδ0℃
(index)		 0.340
(100)		 0.342
(99)		 0.328
(104)		 0.328
(104)		 0.331
(103)
tanδ60℃
(index)		 0.135
(100)		 0.134
(101)		 0.138
(98)		 0.134
(101)		 0.140
(96)
Wear Loss,(g) 0.127
(100)		 0.125
(102)		 0.133
(95)		 0.132
(96)		 0.135
(94)
내오존성능 C3 B2 A1 A2 A1
변색 3등급 2등급 1등급 1등급 1등급
상기 무니점도 중 MV@100℃은 원주방향으로 여러 개의 홈을 낸 상하단 로터(rotor) 사이에 배합고무를 넣어 100℃에서 회전시키면, 로터 사이에 전단 거동이 형성되고 이에 따른 토크(회전하는 로터에 대한 고무의 저항)를 측정하는 것이며, 상기 점도수치가 낮을수록 공정성 및 가공성에 유리하다.
경도는 고무시편의 실수치로서, ASTM규격에 의해 측정하였으며, 수치가 높을수록 경도가 우수함을 의미한다.
300%-M(Modulus)은 고무시편을 300% 신장시의 인장강도로서, ASTM규격에 의해 측정하였고, 수치가 높을수록 우수한 인장강도를 나타낸다.
T.S(tensil strength)는 재료의 인장 시험에 있어서 시험편이 파단 할 때까지의 최대 인장 하중을 시험 전의 시험편의 단면적으로 나눈 값으로서, 수치가 클수록 장력 강도가 우수함을 의미한다.
E.B 는 재료의 인장시험 때 재료가 늘어나는 신장 비율로 수치가 클수록 신장율이 우수함을 의미한다.
Tg 는 온도에 의해 고분자 물질의 고분자 가지(branch)들이 활성을 가지며 움직이기 시작하는 온도를 의미한다.
tanδ@ 0℃는 제동성의 지표인 탄델타(tanδ℃로서, DMA(Dynamic Mechanical Analysis) 시험기에 의해서 11Hz로 측정한 결과로서, 젖은 노면 제동성능의 인덱스로 사용되며, 수치가 높을수록 젖은 노면 제동성능이 우수함을 의미한다.
tanδ@ 60℃는 구름저항의 지표인 탄델타(tanδ60℃)로서, DMA(Dynamic Mechanical Analysis)시험기에 의해서 11Hz로 측정한 결과로서, 회전저항성능의 인덱스로 사용되며, 수치가 낮을수록 회전저항성능이 우수함을 의미한다.
DIN 마모 시험은 타이어 마모 예측을 위해 평가하는 항목으로 수치가 낮을수록 마모특성이 우수함을 의미한다.
내오존 시험은 20% 신장, 오존 농도 50ppm, 40℃의 온도에서 72시간 오존 노화를 시켜 시편의 오존 노화 정도를 측정하였다.
* 균열 수 : A < B < C , 균열 크기 : 1 < 2 < 3 < 4 < 5
변색 평가는 배합고무를 가지고 특정 크기의 고무 시편을 제조한 후 상온에서 1달간 노출 후 변색 정도를 관찰하였다.
변색 정도는 배합고무의 갈색 변화가 거의 없는 경우를 1등급, 약간 갈색으로 변한 경우를 2등급, 그리고 갈샐으로 눈에 띄게 변화한 경우를 3등급으로 표시하여 나타내었다.
상기 표 2의 결과에서 보는 바와 같이, 본 발명의 상기 표 1에서 제조한 실란을 실란 커플링제로 포함하는 고무 조성물(실시예 1)은 노화방지제를 포함한 고무 조성물 (비교예 1내지 비교예 2)과 비교하면 제조한 실란 8 중량부를 사용한 경우 인장강도 및 기타 성능이 비교예 1, 비교예 2와 유사하면서 내오존 성능 및 변색 정도에서 향상되는 효과를 보였다.
또한, 실시예 2와 실시예 3한 역시 물성이 동등하면서 오존 성능 개선에 효과적인 것을 볼 수 있었다.
이상으로부터 본 발명의 타이어용 고무 조성물은 내오존 성능이 향상되어 타이어 그루브에 발생되는 오존 크랙을 방지할 수 있으며, 노화방지제를 적게 사용하여 변색으로 인한 상품성 저하를 방지할 수 있음을 알 수 있다.

Claims (4)

  1. 원료고무, 보강제로서의 실리카, 실란커플링제로 아래 화학식 1인 화합물을 포함하는 것을 특징으로 하는 타이어 트레드용 고무 조성물.
    <화학식 1>
    Figure 112022117682890-pat00006

    (R1은 탄소수 1 내지 3의 탄화수소기이고 R2는 1 내지 4의 알콕시기이며, R3은 탄소수 1 내지 3의 탄화수소기이고, X는 1 내지 4임)
  2. 제 1 항에 있어서,
    상기 화학식 1은 페닐렌디아민(Phenylenediamine)과 비스(트리에톡시실릴프로필)테트라설파이드(Bis(triethoxysilylpropyl)tetrasulfide(이하TESPT))와의 공중합체 화합물인 것을 특징으로 하는 타이어 트레드용 고무 조성물.
  3. 제 2 항에 있어서,
    상기 공중합체 화합물은 아래 화학식 2로 나타나는 구조인 것을 특징으로 하는 타이어 트레드용 고무 조성물.
    <화학식 2>
    Figure 112021052070540-pat00007
  4. 제 1 내지 3 항 중 어느 한 항에서의 타이어 트레드용 고무 조성물을 트레드고무로 사용하는 것을 특징으로 하는 타이어.
KR1020210058000A 2021-05-04 2021-05-04 타이어 트레드용 고무 조성물 및 이의 타이어 KR102526786B1 (ko)

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