KR100760823B1 - 타이어 트레드 고무조성물 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 타이어 트레드 고무 조성물에 관한 것으로, 용액 중합 스타이렌 부타디엔 5 (S SBR 5) 고무 35 ~ 65 중량%, 용액 중합 스타이렌 부타디엔 6 (S SBR 6) 고무 15 ~ 35 중량% 및 니오디뮴 부타디엔 고무 2 (BR 2) 15 ~ 35 중량%로 이루어진 원료고무 100 중량부에 대해서, 보강성 충진제로 실리카 60 ~ 100 중량부, 실란 커플링제 3 ~ 10 중량부, 연화제 15 ~ 50 중량부를 사용하여 내마모성, 연비특성, 제동특성, Handling, Riding 성능 향상뿐만 아니라 환경친화적인 효과가 있다.
트레드*고무*친환경 타이어*TDAE 오일*PAHs*polycyclic aromatic hydrocarbons

Description

타이어 트레드 고무조성물{Rubber composition for tire tread}
본 발명은 타이어 트레드 고무 조성물에 관한 것으로 보다 상세하게는 2종의 용액 중합 스타이렌 부타디엔 고무와 고시스 함량(%), 고선형성 특성 및 분자량 분포가 좁은 니오디뮴(Neodymium) 부타디엔 고무를 원료고무로 하고, 여기에 저온 특성, 연비 성능이 우수하고 PAHs 함량이 적은 오일을 연화제로, 최적의 실리카를 보강 충진제로 사용함으로서 내마모성, 연비특성, 제동특성, Handling 및 Riding 성능뿐만 아니라 환경친화적인 승용차용 타이어 트레드 고무조성물에 관한 것이다.
승용차의 고성능화로 인해 소비자들은 타이어의 고성능화를 요구하고 있다. 특히 내마모성, Handling & Riding 성능, 웨트 제동성 및 저연비성을 동시에 겸비하고 있는 타이어에 대한 요구로 새로운 신 개념 소재의 응용을 적극적으로 검토하고 있다. 이러한 타이어의 내마모성, 제동성, Handling, Riding 성능 및 저연비성을 동시에 겸비한 타이어 기술은 특히 재료분야에서 상당한 진보를 가져왔다. 예를 들면, 기존의 유화중합으로 생산하던 스타이렌 부타디엔 공중합 고무를 용액 중합방식으로 생산하여 그 미세구조를 조정하는 기술이 상용화됨에 따라 제동성, 조정 안정성 및 연비 성능을 동시에 높이는 기술에 진일보를 가져왔다.
일반적으로 Tg(유리전이온도)가 낮은 고무를 사용하게 되면 타이어의 마모 성능 및 연비 성능을 향상시킬 수 있으나 제동 성능은 오히려 저하된다고 알려져 있다. 이러한 타이어의 제동 성능 저하를 보완하기 위해서 첫째 보강성 충진제 사용량을 늘리게 되면 제동 성능은 향상되지만 연비 성능이 불리하게 되며, 둘째 용액중합 스타이렌 부타디엔 고무의 미세구조 조정 즉 스타이렌 함량 및 비닐 함량을 늘리게 되면 제동 성능은 향상되지만 마모 성능이 불리하게 된다. 이렇게 타이어의 각 성능들은 한 가지 성능을 향상시키면 다른 한 가지 성능은 저하되는 현상을 보이기 때문에 한 가지 성능을 향상시키면서 다른 한 가지 성능 저하를 최소화 시키거나 나아가 동시에 두 가지 성능을 향상시킬 수 있는 기술 개발이 기술 진보에 중요한 관건이 된다.
한편, 최근 유럽지역에서는 환경규제 관련하여 친환경적인 물질 사용에 대한 요구가 증대되고 있다. 승용차용 타이어의 트레드 고무조성물의 첨가제 중 연화제는 여러 종류가 있으나, 일반적으로 방향족 오일(Aromatic Oil)이 정련 및 압출 공정에서 가공성 향상 및 최적의 물성을 구현하는 것으로 알려져 있다. 그러나, 최근 환경의식 고조와 함께 방향족 오일 안에 폴리사이클릭 아로마틱 하이드로 카본 (Polycyclic Aromatic Hydrocarbon:PAHs) 함량이 3 중량% 이상일 때는 암 유발 가능성이 높은 것으로 알려진바, 유럽 고무협회 (BRIC)에서 이 결과를 수용하여 대책 마련에 나섰으며, EU에서도 구체적인 사용 규제 방안을 마련하여, Benzo(a)pyrene함량 1mg/kg 및 8개 주요 PAHs 물질 전체량이 10 mg/kg 보다 많거나, PAHs 함량이 3 중량% 이상일 때는 판매를 금지하는 제도를 2010년 1월 1일 이후부터 시행하는 것을 법규화함으로써 모든 타이어 제조사는 이를 시급히 해결해야 할 문제가 되었다.
한국 공개 특허 2003 92376에서는 스타이렌 함량이 35~45%인 유화중합 SBR 35~45중량부, 스타이렌 함량이 40~45%인 용액중합 SBR 35~40 중량부 및 부타디엔고무 20~30 중량부에 보강 충진제로 카본블랙을 25~45 중량부 사용하면 특히 제동 성능은 향상되지만 기존의 연비 및 마모 성능은 종래 기술과 동등 수준의 정도의 물성만을 가지는 문제점이 있었다.
상기의 문제점을 해결하기 위해 본 발명에서는 원료고무로서 2종의 용액 중합 스타이렌 부타디엔 고무와 니오디뮴 부타디엔 고무를 사용하고, 연화제로 연비 성능이 우수하고 PAHs 함량이 적은 오일을, 보강 충진제로 실리카를 사용함으로써 내마모성, 연비특성, 제동특성, Handling 및 Riding 성능 개선 뿐만 아니라 환경오염이 적은 승용차용 타이어 트레드 고무 조성물을 제공하는 것을 목적으로 한다.
상기의 목적을 달성하기 위한 본 발명의 타이어 트레드 고무 조성물은 용액 중합 스타이렌 부타디엔 5 (S SBR 5) 고무 35~65 중량%, 용액 중합 스타이렌 부타디엔 6 (S SBR 6) 고무 15~35 중량% 및 니오디뮴 부타디엔 고무 15~35 중량%로 이 루어진 원료고무 100 중량부에 대해서, 보강성 충진제로 실리카 60 ~ 100 중량부, 실란 커플링제 3 ~ 10 중량부, 연화제 15 ~50 중량부를 포함하는 타이어 트레드 고무 조성물로 이루어진 것을 그 특징으로 한다.
이하, 본 발명을 더욱 상세하게 설명하면 다음과 같다.
본 발명의 원료고무는 크게 세 가지로 나누어질 수 있는바, 첫 번째 원료고무는 실리카와 친화도가 높고 고순도, 저온특성, 연비성능이 우수한 TDAE 오일(treated distillate aromatic extract oil)을 함유하고, 스타이렌 함량 15∼30%, 비닐 함량 60% 이상인 용액 중합 스타이렌 부타디엔 고무 5 (S SBR 5)로써, 전체 원료고무 중 35~65 중량%로 사용된다. 상기 스타이렌 부타디엔 고무의 유리전이온도는 27 내지 30℃, 분자량 분포 1.3 내지 3.0의 값을 만족하는 것이다.
상기 S SBR 5의 스타이렌 함량이 15∼30% 범위를 벗어날 경우 연비 성능, 마모 성능 및 가공성이 불리하고, 비닐 함량이 60% 미만일 경우에는 제동성능이 불리하다. 또한, 분자량 분포가 1.3 미만이면 가공성이 불리하며, 3.0 초과이면 연비 성능, 마모 성능 및 Handling 성능 등이 불리해진다. 또, 유리전이온도가 상기의 범위를 벗어나면 마모 성능, 제동 성능, Handling 및 Riding 성능 등 최적 성능 구현이 어렵다.
두 번째 원료고무는 실리카와 친화도가 높고 고순도, 저온특성, 연비성능이 우수한 TDAE 오일(treated distillate aromatic extract oil)을 함유하고, 스타이렌 함량 15∼30%, 비닐 함량 60% 이상인 용액 중합 스타이렌 부타디엔 고무 6 (S SBR 6)로써, 전체 원료고무 중 15~35 중량%로 사용된다. 상기 S SBR 6의 유리전이 온도는 29 내지 32℃이며, 분자량 분포는 2.3 내지 4.0이다.
상기 S SBR 6 내의 스타이렌 함량이 35∼50%를 벗어날 경우 연비 성능, 마모 성능 및 가공성이 불리하고, 비닐 함량이 40% 미만일 경우에는 제동 성능이 불리하다. 또한, 분자량 분포가 2.3 미만이면 가공성이 불리하며, 4.0 초과이면 연비 성능, 마모 성능 및 Handling 성능 등이 불리해진다. 또, 유리전이온도가 상기의 범위를 벗어나면 마모 성능, 제동 성능, Handling 성능 등 최적 성능 구현이 어렵다.
마지막 원료고무는, 시스 함량 98% 이상이고 고선형성인 니오디뮴 부타디엔 고무로써, 전체 원료고무 중 15~35 중량%로 사용된다. 또한, 상기 고무의 유리전이 온도는 108 ~ 110℃, 분자량 분포는 2.1~3.1이다. 분자량 분포가 2.1 미만이면 가공성이 불리하며, 3.1 초과이면 연비 성능, 마모 성능 및 Handling 성능 등이 불리해진다.
한편, 본 발명에서는 충진제로서 실리카를 상기 원료고무 100 중량부에 대하여 60 ~ 100 중량부 사용한다. 충진제 첨가량이 적을수록 연비 특성에는 유리하지만 마모 성능이나 제동 성능의 측면에서는 불리하게 된다. 따라서 최적의 첨가량이 요구된다.
실란 커플링제는 실리카 분산을 향상시키는 역할을 하는 배합제로 X50S(Degussa)를 사용한다. X50S의 경우 실란 커플링제와 카본블랙이 1: 1의 비율로 혼합되어있어 실제 실란 커플링제의 사용량은 X50S 투입량의 1/2 값이 된다.
연화제로는 aromatic 오일과 TDAE 오일이 사용되고 있다. aromatic 오일은 동점도 90, PAHs 함량 3.0 중량% 이상, 아로마틱계 성분 40 중량%, 나프텐계 성분 35 중량% 및 파라핀계 성분이 25 중량% 함유된 것이다.
TDAE oil은 동점도 95, Benzo(a)pyrene, Benzo(e)pyrene, Benzo(a)anthracene, Benzoanthracene, Chrysene, Benzo(b)fluoranthene, Benzo(j)fluoranthene, Benzo(k)fluoranthene 및 Dibenzo(a,h)anthracene를 포함하는 PAHs(polycyclic aromatic hydrocarbons) 3.0 중량% 미만, 아로마틱 성분 15 ~ 25 중량%, 나프텐계 성분 27 ~ 37중량% 및 파라핀계 성분 38 ~ 58 중량% 함유한다.
본 발명에서는 연화제로서 TDAE oil을 사용하여 고순도, 저온특성 및 연비 성능이 우수하면서 유해물질 함량이 최소화된 오일(PAHs 함량3.0중량% 미만)을 이용함으로써 환경 친화적인 고무 조성물을 얻고자 한다.
기타첨가제로 노화방지제 3 중량부, 산화아연 2.5 중량부, 스테아린산 1.2 중량부, 유황 1.0 중량부, 가류촉진제 2.5 중량부가 모든 비교예 및 실시예에 공통으로 사용하였다.
이하에 본 발명을 실시예에 의거하여 더욱 상세히 설명하면 다음과 같다. 단, 본 발명은 실시예에 의해 제한되는 것은 아니다.
[표 1]
항목(중량부) 기존예 비교예1 비교예2 비교예3 비교예4 비교예5 실시예1 실시예2 실시예3 실시예4
S SBR 1 80
S SBR 2 30
S SBR 3 80 80
S SBR 4 30 30
S SBR 5 80 80 80 80 68.13 56.25 55
S SBR 6 30 30 30 30 35 40 41.25
BR 1 20 20 20 20 20
BR 2 20 20 25 30 30
실리카 80 70 70 70 70 70 70 80 70 75
실란 커플링제 7.5 6.5 6.5 6.5 6.5 6.5 6.5 7 6.5 7
Aromatic oil 3.25 3.25
TDAE oil 3.25 3.25 3.25 3.25 3.25 3.0 2.75 3.5
내마모성 100 101 103 102 103 105 107 109 110 112
연비특성 100 102 104 103 103 104 105 106 107 110
제동특성 100 97 99 101 103 102 103 105 107 109
Handling 특성 5.75 5.75 6.0+ 6.25 6.25+ 6.5 6.5+ 6.75 6.75+ 7.0+
Riding 특성 5.5 5.75 5.75+ 6.0 6.0+ 6.25 6.25+ 6.5 6.75 7.0+
* 상기의 S SBR 1~6은 S SBR 137.5 중량부에 대하여 오일이 37.5 중량부 함유되어 있음.
* 상기 함유된 오일 종류중 TDAE 오일은 Treated Distillate Aromatic Extract Oil임
* 실리카 분산을 향상시키는 역할을 하는 배합제로 X50S(Degussa)사용함. X50S의 경우 실란 커플링제와 카본블랙이 1:1의 비율로 혼합되어있어 실제 실란 커플링제의 사용량은 X50S 투입량의 1/2 임.
상기 표 1에서 사용된 원료고무의 구체 조성 및 특성은 다음 표 2와 같다.
[표 2]
S SBR 종류 스타이렌 함량(%) 비닐 함량(%) Tg(℃) 분자량분포 함유된 오일 종류
S SBR 1 23 58 24 ~ 26 2.0 ~ 3.5 Aromatic 오일
S SBR 2 37 40 32 ~ 35 2.7 ~ 4.3 Aromatic 오일
S SBR 3 23 58 25 ~ 28 2.0 ~ 3.5 TDAE 오일
S SBR 4 37 40 33 ~ 36 2.7 ~ 4.3 TDAE 오일
S SBR 5 25 65 27 ~ 30 1.3 ~ 3.0 TDAE 오일
S SBR 6 44 48 29 ~ 32 2.3 ~ 4.0 TDAE 오일
Ni BR 103 ~ 106 5.0 ~ 6.0
Nd BR 108 ~ 110 2.1 ~ 3.1
* Ni BR(니켈 부타디엔 고무)는 시스 함량 96% 이고, Nd BR( 니오디뮴 부타디엔 고무)는 시스 함량 98% 이상 함유된 것이다.
표 1에 명시되어 있는 고무 조성물의 성능은 다음과 같은 방법으로 비교하였다.
(1) 내 마모성: 람본 마모 시험기로 시험, 지수가 클수록 내 마모성이 양호
(2) 연비 특성 및 제동 성능: Rheometrics Dynamic Spectrometer로 측정, 0.5% strain, 10Hz, temp.sweep에 의하여 0℃ tan δ 및 60℃ tan δ를 측정하여 계산, 지수 값이 클수록 제동 성능 및 연비 성능 양호
(3) Handling & Riding 성능: 발명에 제시된 고무 조성물을 타이어 트레드부에 적용하여 시험 타이어를 준비하고 준비된 시험 타이어를 차량에 직접 장착하여 여러 가지 조종성 및 안정성을 평가한 결과로 수치가 높을수록 양호. (규격: 195/65R15T)
<실시예 1~4>
실시예 1
스타이렌 부타디엔 5 (S SBR 5) 고무 80 중량부, 스타이렌 부타디엔 6 (S SBR 6) 고무 30 중량부 및 니오디뮴 부타디엔 고무 20 중량부로 이루어진 원료고무 100 중량부에 대하여 보강성 충진제로 실리카 70 중량부, 실란 커플링제 6.5 중량부, 노화방지제 3 중량부, 산화아연 2.5 중량부, 스테아린산 1.2 중량부, 유황 1.0 중량부, 가류촉진제 2.5 중량부 및 TDAE 오일(PAHs 함량 3.0 중량% 미만, 동점도 95, 아로마틱계 성분 40 중량%, 나프텐계 성분 30 중량% 및 파라핀계 성분 25 중량%) 3.25 중량부의 배합비로 배합하여 고무 조성물을 제조하여 이를 160℃ 에서 가류시켜 고무 시편을 제조하였다.
실시예 2
스타이렌 부타디엔 5 (S SBR 5) 고무 68.13 중량부, 스타이렌 부타디엔 6 (S SBR 6) 고무 35 중량부 및 니오디뮴 부타디엔 고무 25 중량부, 실리카 80 중량부, 실란 커플링제 7 중량부 및 TDAE 오일 3.0 중량부를 사용하는 것을 제외하고는 실시예 1과 동일하게 하여 시편을 제조하였다.
실시예 3
스타이렌 부타디엔 5 (S SBR 5) 고무 56.25 중량부, 스타이렌 부타디엔 6 (S SBR 6) 고무 40 중량부 및 니오디뮴 부타디엔 고무 30 중량부, TDAE 오일 2.75 중량부를 사용하는 것을 제외하고는 실시예 1과 동일하게 하여 시편을 제조하였다.
실시예 4
스타이렌 부타디엔 5 (S SBR 5) 고무 55 중량부, 스타이렌 부타디엔 6 (S SBR 6) 고무 41.25 중량부, 니오디뮴 부타디엔 고무 30 중량부, TDAE 오일 3.5 중량부, 실리카 75 중량부 및 실란 커플링제 7 중량부를 사용하는 것을 제외하고는 실시예 1과 동일하게 하여 시편을 제조하였다.
<기존예>
스타이렌 부타디엔 1 (S SBR 1) 고무 80 중량부, 스타이렌 부타디엔 2 (S SBR 2) 고무 30 중량부, 니켈 부타디엔 고무 20 중량부, 실리카 80 중량부, 실란 커플링제 7.5 중량부, aromatic 오일(동점도 90, PAHs 함량 3 중량% 미만, 아로마틱계 성분 40 중량%, 나프텐계 성분 30 중량% 및 파라핀계 성분 25 중량%) 3.25 중량부를 사용하는 것을 제외하고는 실시예 1과 동일하게 시편을 제조하였다.
<비교예 1~3>
비교예 1
스타이렌 부타디엔 3 (S SBR 3) 고무 80 중량부, 스타이렌 부타디엔 4 (S SBR 4) 고무 30 중량부, 니켈 부타디엔 고무 20 중량부, TDAE 오일 3.25 중량부를 사용하는 것을 제외하고는 실시예 1과 동일하게 시편을 제조하였다.
비교예 2
스타이렌 부타디엔 4 (S SBR 4) 고무 30 중량부, 니켈 부타디엔 고무 20 중량부 사용하는 것을 제외하고는 실시예 1과 동일하게 시편을 제조하였다.
비교예 3
스타이렌 부타디엔 3 (S SBR 3) 고무 80 중량부, 니켈 부타디엔 고무 20 중 량부 사용하는 것을 제외하고는 실시예 1과 동일하게 시편을 제조하였다.
비교예 4
니켈 부타디엔 고무 20 중량부 사용하는 것을 제외하고는 실시예 1과 동일하게 시편을 제조하였다.
비교예 5
Aromatic Oil 3.25중량부 사용하는 것을 제외하고는 실시예 1과 동일하게 시편을 제조하였다.
연화제로 사용되는 aromatic 오일과 TDAE 오일은 구성 성분의 차이로 인해 유리전이화 온도(Tg)가 서로 달라 고무 조성물 내에서 서로 다른 성능을 발휘한다. TDAE 오일의 경우는 aromatic 오일에 비하여 유리전이화 온도가 낮아 마모 성능이나 연비 성능 측면에서 우수하지만 제동 성능 측면에서는 불리한 경향을 보인다.
이러한 문제점을 극복하기 위해 본 발명에서는 실시예 1에서 보는 바와 같이 용액중합 스타이렌 부타디엔 5 (S SBR5) 고무에 내마모성 및 연비 성능이 우수한 니오디뮴 부타디엔 고무를 블렌딩한 경우에는 Handling & Riding 성능과 제동 성능의 저하 없이도 마모 성능이나 연비 성능의 향상을 획득할 수 있었다. 실시예 2 에서는 TDAE 오일 함량은 낮추고 용액중합 스타이렌 부타디엔 6 (S SBR 6) 고무 및 니오디뮴 부타디엔 고무를 좀 더 사용하면서 충진제의 최적 첨가량을 적용함으 로써 연비성능의 저하 없이 마모 성능, 제동 성능 및 Handling & Riding 성능의 향상을 획득할 수 있었다.
또한, 실시예 3 에서와 같이 TDAE 오일 함량을 실시예 2 대비 조금 적게 사용하면서 제동 성능에 유리 하도록 고안된 용액중합 스타이렌 부타디엔 6 (S SBR 6) 고무에 내마모성 및 연비 성능이 우수한 니오디뮴 부타디엔 고무를 실시예 2 대비 더 사용함으로써 Handling & Riding 성능의 저하 없이도 마모 성능, 연비 성능, 제동 성능이 향상된다는 것을 알았다.
실시예 4에서는 실시예3에 비해 고무 조성물의 성능을 극대화시키는 최적량의 충진제 사용 및 제동 성능이 우수한 용액중합 스타이렌 부타디엔 6 (S SBR 6) 고무 및 마모 성능이나 연비 성능이 우수한 TDAE 오일을 실시예 3 대비 더 사용함으로써 마모 성능, 연비 성능, 제동 성능 및 Handling & Riding 성능을 동시에 향상시킬 수 있는 타이어 트레드 고무 조성물을 획득할 수 있었다.
기존예의 경우 내마모성, 저연비성, 제동 특성등 전반적인 성능이 실시예 대비 불리하였다. 비교예 1의 경우 제동 및 내마모성이 불리하였고, 비교예2의 경우 실시예 대비 제동 성능이 불리하고 비교예 3의 경우 내마모성이 불리한 문제가 있었다. 또한 비교예 4의 경우 Handling 및 Riding 성능이 실시예 대비 불리하였으며, 비교예 5의 경우에는 비교예 4 및 실시예 대비 제동 특성이 불리한 문제가 있었다.
타이어 트레드 고무조성물에 있어서, 용액 중합 스타이렌 부타디엔 5 (S SBR 5) 고무, 용액 중합 스타이렌 부타디엔 6 (S SBR 6) 고무 및 니오디뮴 부타디엔 고무를 원료고무하고 보강성 충진제로 실리카, 연화제로 TDAE 오일을 사용하여 내마모성, 연비특성, 제동특성, Handling 및 Riding 성능 향상뿐만 아니라 환경친화적인 효과가 있다.

Claims (5)

  1. 용액 중합 스타이렌 부타디엔 5 고무 35 ~ 65 중량%, 용액 중합 스타이렌 부타디엔 6 고무 15 ~ 35 중량% 및 니오디뮴 부타디엔 고무 15 ~ 35 중량%로 이루어진 원료고무 100 중량부에 대해서, 보강성 충진제로 실리카 60 ~ 100 중량부, 실란 커플링제 3 ~ 10 중량부, 연화제 15 ~ 50 중량부를 포함하는 타이어 트레드 고무 조성물.
    여기서, 상기 스타이렌 부타디엔 5 고무는 스타이렌 함량 15 ~ 30%, 비닐 함량 60% 이상, 유리전이 온도 27 ~ 30℃, 분자량 분포 1.3 ~3.0이고, 상기 스타이렌 부타디엔 6 고무는 스타이렌 함량 35 ~ 50%, 비닐 함량은 40% 이상, 유리전이 온도 29 ~ 32℃, 분자량 분포 2.3 ~ 4.0이다.
  2. 삭제
  3. 삭제
  4. 제 1항에 있어서,
    니오디뮴 부타디엔 고무는 시스 함량 98% 이상, 분자량 분포 2.1 ~ 3.1, 유리전이 온도는 108 ~ 110℃ 인 것을 특징으로 하는 타이어 트레드 고무 조성물.
  5. 제 1항에 있어서,
    상기 연화제는 TDAE(Treated Distillate aromatic extract)오일로서 Benzo(a)pyrene, Benzo(e)pyrene, Benzo(a)anthracene, Benzoanthracene, Chrysene, Benzo(b)fluoranthene, Benzo(j)fluoranthene, Benzo(k)fluoranthene, Dibenzo(a,h)anthracene를 포함하는 PAHs(polycyclic aromatic hydrocarbons) 3.0 중량% 미만, 아로마틱 성분 15 ~ 25 중량%, 나프텐계 성분 27 ~ 37중량% 및 파라핀계 성분 38 ~ 58 중량%로 이루어진 것을 특징으로 하는 타이어 트레드 고무 조성물.
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