KR102474593B1 - 일렉트릿 - Google Patents
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Abstract
일렉트릿(1)은 기판(10) 및 기판의 표면 상에 형성되는 일렉트릿층(2)을 포함한다. 일렉트릿층은 2개 이상의 상이한 금속 원소를 포함하는 복합 금속 화합물이며, 4 eV 이상의 밴드갭 에너지를 갖는 무기 유전체 재료로 주로 구성되는 박막을 분극 처리함으로써 얻어진다.
Description
본 개시내용은 일렉트릿에 관한 것이다.
환경 중에 존재하는 에너지를 전력으로 변환하는 에너지 하베스팅 기술(energy harvesting technology)로서, 일렉트릿을 사용한 진동 발전 소자 등의 실용화가 검토되고 있다. 일렉트릿의 구성 재료로서는, 예를 들어 불소 수지 등의 유기 고분자 재료가 일반적으로 사용된다. 유기 고분자 재료는 박막 형성에서의 형상 자유도 및 막 두께의 우수한 제어성 등의 이점을 갖지만, 유기물이기 때문에 표면 전위의 열적 안정성 및 고온 환경에서의 시간 경과에 따른 성능 저하에 대한 우려가 있다.
한편, 고온에서 우수한 안정성을 갖는 무기 화합물 재료를 사용한 일렉트릿을 형성하는 것이 검토되고 있다. 예를 들어, JP 6465377 B2는, 육방정 히드록시아파타이트(hexagonal hydroxyapatite)의 결정 구조를 갖고, 수산화물 이온 함유량이 화학량론적 조성을 갖는 히드록시아파타이트보다 적은 소결체를 사용한 일렉트릿 재료가 제안되고 있다. 이 소결체는, 히드록시아파타이트 분체로 이루어지는 성형물을 1250℃ 초과 1500℃ 미만의 고온에서 소결 및 탈수함으로써 얻어지며, 수산화물 이온의 결함으로 인해 분극 처리 후에 높은 표면 전위가 발현되는 것으로 생각된다.
기판 상에 형성된 집적 회로 등에 무기 일렉트릿을 사용한 발전 소자 등을 내장함으로써, 발전 장치는 소형화되어 고온 환경에서 사용될 수 있고, 다양한 용도에 응용될 것으로 기대된다. 그러나, JP 6465377 B2의 일렉트릿 재료는 분체 원료를 사용하는 벌크 소결체이고, 예를 들어 0.1 mm 이하의 박막을 형성하는 것이 어렵기 때문에, 전기 재료를 장치의 기판에 적용하는 것은 어렵다. 대안적으로, 기판 상에서 전기 재료를 소결하는 방법을 채택하는 경우, 처리 온도는 1000℃를 초과하는 고온이 된다. 따라서, 전기 재료는 기판 또는 기판 상의 다른 막과의 열팽창 계수의 차이로 인해 박리될 수 있다.
또한, 장치를 형성하기 위한 일반적인 방법인 Si 프로세스에서는, 금속 배선 등에 의해 연결된 회로를 형성하기 위해 기판 상에 다양한 소자가 설치된다. 따라서, 처리 온도가 1000℃를 초과하면, 배선 등의 손상도 피할 수 없다. 또한, 처리 온도는 기판으로서 일반적으로 사용되는 Si 또는 유리의 융점에 접근하기 때문에, 소결체를 사용하는 것이 현실적인 방법이라고 말하기는 어렵다.
상기 과제를 감안하여, 본 개시내용의 목적은 1000℃를 초과하는 고온 처리를 사용하지 않고 형성할 수 있으며 사용 환경에서 안정된 특성을 나타내는 박막 일렉트릿을 제공하는 것이다.
본 개시내용의 일 양태에 따른 일렉트릿은, 기판 및 기판의 표면 상에 형성되는 일렉트릿층을 포함한다. 일렉트릿층은 2개 이상의 상이한 금속 원소를 포함하는 복합 금속 화합물이며, 4 eV 이상의 밴드갭 에너지를 갖는 무기 유전체 재료로 주로 구성되는 박막을 분극 처리함으로써 얻어진다.
상기 구성을 갖는 일렉트릿은, 2개 이상의 금속 원소를 포함하는 무기 유전체 재료를 사용함으로써 밴드갭 에너지, 결함 등을 제어할 수 있고, 4 eV 이상의 높은 밴드갭 에너지를 가짐으로써 절연 파괴 전압을 증가시킬 수 있다. 따라서, 분극 처리에서 예를 들어 100℃ 이상에서 고전압을 인가함으로써, 높은 표면 전위가 얻어질 수 있고, 표면 전위는 고온 환경 및 장기간 사용에서 저하될 가능성이 낮다. 또한, 박막 일렉트릿층은 기판 상에 형성되고 일반적으로 1000℃ 이하의 막 형성 프로세스에 의해 형성될 수 있기 때문에, 일렉트릿은 층의 박리 및 기판 상의 배선에 대한 영향을 억제하면서 장치에 적용될 수 있다.
상술한 바와 같이, 상기 양태에 따르면, 1000℃를 초과하는 고온 프로세스를 사용하지 않고 형성될 수 있으며 사용 환경에서 안정된 특성을 나타내는 박막 일렉트릿을 제공할 수 있다.
본 개시내용의 상기 및 다른 목적, 특징 및 장점은 첨부 도면을 참조하여 이루어진 이하의 상세한 설명으로부터 더 명백해질 것이다. 도면에서:
도 1은 제1 실시형태에 따른 일렉트릿의 개략 구성예를 도시하는 개략도이고;
도 2는 복수의 도전층을 포함하는 일렉트릿의 다른 개략 구성을 도시하는 개략도이고;
도 3은 제2 실시형태에 따른 일렉트릿의 개략 구성예를 도시하는 개략도이고;
도 4는 기판의 구성 및 배치가 변경된 제2 실시형태에 따른 일렉트릿의 다른 개략 구성예를 도시하는 개략도이며;
도 5는 기판의 구성이 변경된 제2 실시형태에 따른 일렉트릿의 다른 개략 구성예를 도시하는 개략도이다.
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도 5는 기판의 구성이 변경된 제2 실시형태에 따른 일렉트릿의 다른 개략 구성예를 도시하는 개략도이다.
(제1 실시형태)
도 1 및 도 2를 참조하여, 제1 실시형태에 따른 일렉트릿에 대해서 설명한다. 도 1에 도시하는 바와 같이, 본 실시형태의 일렉트릿(1)은 기판(10) 및 기판(10)의 표면 위에 형성되는 일렉트릿층(2)을 갖는다. 일렉트릿층(2)은, 2개 이상의 상이한 금속 원소를 포함하는 복합 금속 화합물이며, 4 eV 이상의 밴드갭 에너지를 갖는 무기 유전체 재료로 주로 구성되는 박막에 분극 처리를 실시함으로써 얻어진다. 여기서, "무기 유전체 재료로 주로 구성되는" 이라는 용어는, 입자가 무기 유전체 재료로만 구성될 수 있거나, 입자가 무기 유전체 재료의 원료로 인해 불순물을 함유할 수 있거나, 또는 일부 다른 성분이 무기 유전체 재료를 막으로 만드는 과정 동안 무기 유전체 재료에 첨가될 수 있다는 것을 의미한다.
일렉트릿(1)은, 표면에 정극성 또는 부극성의 전하를 유지하고, 주위에 정전기장을 제공하는 대전 물질이며, 표면 전위는 무기 유전체 재료의 박막이 분극된 일렉트릿층(2)에 의해 발현된다. 일렉트릿(1)은, 예를 들어, 기계 에너지와 전기 에너지를 서로 변환하는 다양한 장치, 예를 들어 환경 진동을 동력원으로 사용하는 소형 정전식 진동 발전 장치에서 집적 회로 내장형 발전 소자로서 이용된다.
일렉트릿(1)은, 기판(10)의 형상(예를 들어, 직사각형 평판 형상 또는 디스크 형상)에 따른 임의의 외형을 갖고, 일렉트릿층(2)은 적층되어 기판(10)의 하나의 표면 위에 형성된다. 여기서, 도면에서의 연직 방향은 기판(10)의 두께 방향(X)으로서 정의되고, 일렉트릿층(2)이 위에 적층되는 표면을 상위 표면이라 칭하고, 반대측의 표면을 하위 표면이라 칭한다.
4eV 이상의 비교적 큰 밴드갭 에너지를 갖는 무기 유전체 재료를 사용함으로써 절연 파괴 전압이 증가되기 때문에, 일렉트릿층(2)은 분극 처리 동안 고전압이 인가됨으로써 원하는 높은 전위를 발현시킬 수 있다. 4.5eV 이상, 더 바람직하게는 5.5eV 이상의 밴드갭 에너지를 갖는 무기 유전체 재료를 사용하는 것이 더 바람직하다.
바람직하게는, 일렉트릿층(2)을 구성하는 무기 유전체 재료는 2개의 상이한 금속 원소(A 및 B)를 포함하고, 기본 조성은 조성식(ABO3)으로 표현되는 복합 산화물이다. 산소 함유량은 구조에 형성되는 결함으로 인해 기본 조성보다 낮을 수 있고, 이 경우, 무기 유전체 재료는 조성식(ABOx(x ≤ 3))에 의해 표현될 수 있다. 바람직하게는, 산소의 양이 기본 조성의 화학량론적 비율보다 적은 경우, 결함이 도입되기 쉽고 표면 전위가 증가하기 쉽다.
일렉트릿층(2)을 구성하는 박막의 형태는 특별히 제한되지 않고, 예를 들어 비정질 구조를 갖는 복합 산화물의 막(이하, 비정질막이라고 칭함) 또는 복합 산화물의 결정을 포함하는 막(이하, 산화물 결정막이라고 칭함)일 수 있다. 조성식(ABO3)으로 표현되는 복합 산화물의 결정은 이후에 설명되는 페로브스카이트 구조를 갖는다.
본 실시형태에서는, 아래에서 비정질막을 사용한 일렉트릿층(2)에 대해서 주로 설명한다. 비정질막에서는, 비결합 상태의 댕글링 본드(dangling bond)에 기인하는 결함이 동일한 조성의 페로브스카이트 구조를 갖는 산화물 결정막에 비하여 형성되기 쉽다. 일렉트릿층(2)에서는, 표면 전위의 발현에 결함의 존재가 중요하고, 비정질막을 사용함으로써 높은 표면 전위를 얻을 수 있는 것으로 생각된다. 또한, 산화물 결정막보다 낮은 온도에서 비정질막을 형성할 수 있기 때문에, 장치 형성 동안 배선 등에 대한 열적 손상을 억제할 수 있다.
구체예로서, 조성식(ABO3)에 의해 표현되는 복합 산화물에서는, 금속 원소(A)(A 사이트)는 La, Y, Sc, Pr, Sm 및 Nd으로 이루어진 그룹으로부터 선택되는 희토류 원소(R)일 수 있고, 금속 원소(B)(B 사이트)는 Al일 수 있다. 3가의 희토류 원소(R)와 3가의 Al이 조합된 복합 산화물(RAlO3; 희토류 알루미네이트)는 4 eV 이상의 큰 밴드갭 에너지 및 비교적 작은 비유전율(예를 들어, 100 이하)을 갖기 때문에, 높은 표면 전위가 실현될 수 있다. 또한, 희토류 알루미네이트는 비교적 저렴한 재료를 사용하여 제조될 수 있으며, 이는 제조 비용 면에서 유리하다.
조성식(ABO3)에서, A 사이트에서의 금속 원소(A)의 일부, B 사이트에서의 금속 원소(B)의 일부, 또는 이들 양자 모두는 상이한 금속 원소로 구성되는 도펀트 원소로 치환될 수 있다. 이 경우, 도펀트 원소가 금속 원소(A 및 B)보다 낮은 가수를 갖는 금속 원소인 경우, 산소 결손에 기인하는 결함이 구조에서 발생하기 쉽다. 예를 들어, 금속 원소(A)가 3가의 희토류 원소(R)일 때, 2가의 알칼리 토류 금속 원소가 바람직하게 사용되고, 금속 원소(B)가 3가의 Al일 때, 알칼리 토류 금속 원소 및 Zn으로 이루어진 그룹으로부터 선택되는 하나 이상의 원소가 바람직하게 사용된다. 여기서, 알칼리 토류 금속 원소는 Mg을 포함한다.
이러한 방식으로 복합 산화물을 구성하는 금속 원소(A 및 B)의 일부를 치환한 조성을 채용함으로써, 산소 결함을 도입하기 쉬워진다. 금속 원소(A 및 B)에 대한 도펀트 원소의 치환 비율은, 예를 들어 20 원자% 이하의 범위에서 적절히 설정될 수 있고, 치환 비율에 따른 원하는 높은 표면 전위를 얻을 수 있다. 이러한 방식으로, 도펀트 원소를 도입하고 금속 원소(A 및 B)의 치환 비율을 제어함으로써 결함을 발생시킬 수 있고, 결함을 양을 제어할 수 있으며, 안정된 표면 전위 특성을 얻을 수 있다. 바람직하게는, 치환 비율이 0.05 원자% 이상일 때, 표면 전위가 크게 향상된다. 그러나, 치환 비율이 증가할 때, 도펀트 원소의 도입 효과가 저하되는 경향이 있다. 따라서, 치환 비율을 치환 비율이 20 원자%를 초과하지 않는 범위 내에서 적절히 설정하여 원하는 특성을 얻을 수 있도록 하는 것이 바람직하다. 치환 비율은 바람직하게는 0.05 원자% 내지 18.8 원자%의 범위, 더 바람직하게는 0.05 원자% 내지 2.5 원자%의 범위이다.
일렉트릿층(2)은 이러한 복합 산화물로 이루어지는 무기 유전체 재료로 주로 구성되고, 임의의 막 형성 방법에 의해 기판(10) 위에 박막으로 형성된다. 막 형성 방법의 실시예는, 스퍼터링법 같은 물리 기상 증착 방법(PVD 방법), 화학 기상 증착 방법(CVD 방법), 용접 방법, 및 졸-겔 방법을 포함하며, 형성되는 막 품질 및 막 두께를 고려하여 채용될 수 있다.
예를 들어, 스퍼터링법이 사용될 때, 일렉트릿층(2)이 되는 원하는 조성을 갖는 무기 유전체 재료가 타깃으로서 사용되고, 불활성 가스 중에 고전압을 인가하여 가속된 이온을 충돌시켜 기판(10) 위에 박막을 형성한다. 이때, 타깃으로서의 무기 유전체 재료는, 일렉트릿층(2)이 되는 비정질막과 동일한 조성의 페로브스카이트 구조를 갖는 복합 산화물 결정일 수 있다.
막 형성 온도는 통상 실온 내지 1000℃의 범위이며, 재료에 따른 온도일 수 있다. 이러한 방법을 사용하여 1000℃ 이하의 온도 조건 하에서 막을 형성함으로써, 고온으로 인한 기판(10) 상의 배선 및 기판(10)에 대한 손상을 억제하면서, 일렉트릿층(2)이 되는 박막을 형성할 수 있다. 타깃 원료로서 사용되는 무기 유전체 재료로서, 1000℃를 초과하는 고온 프로세스에 의해 제조된 재료가 사용될 수 있다.
기판(10)의 재료는 특별히 한정되지 않는다. 본 실시형태에서는, 예를 들어 도전성 Si 기판을 사용한다. 또한, 금속 등의 도전성 재료를 사용한 도전성 기판 또는 유리 재료 등을 사용한 절연 기판을 사용할 수도 있다.
기판(10) 위에 형성되는 일렉트릿층(2)은 막 형성 조건 등을 조정함으로써 임의의 막 두께를 가질 수 있다. 바람직하게는, 예를 들어 0.01μm 내지 100μm의 범위의 박막을 형성함으로써, 진동 발전 소자 또는 메모리 회로 등의 소형 장치에 적합한 일렉트릿(1)을 얻을 수 있다.
두께 방향(X)에서, 일렉트릿층(2)의 적어도 하나의 표면에 접촉하는 도전층(3)을 배치하는 것이 바람직하다. 도전층(3)은 Ti, Au, 및 Pt 등의 도전성 금속을 사용하여 형성된 도전성 막으로 이루어지며, 복수의 도전성 막이 적층된 구조를 가질 수 있다. 분극 처리 시의 전극으로서 도전층(3)을 사용함으로써, 도전층(3)과 접촉하여 배치된 박막은 쉽게 분극되어 일렉트릿층(2)으로 형성될 수 있다.
도 1에 도시하는 일렉트릿(1)에서는, 도전성 Si로 이루어지는 기판(10)의 상위 표면 위에 도전층(3)이 형성되고, 도전층(3)의 상위 표면에 접촉하여 일렉트릿층(2)이 형성된다. 도전층(3)은 2층 구조를 갖고, 제1 도전층(31)이 기판(10)에 가깝게 형성되고, 제2 도전층(32)이 제1 도전층(31)의 상위 표면 상에 형성된다. 제1 도전층(31)은 제2 도전층(32)에 대해 양호한 접착성을 갖는 Ti 등의 금속 및 열산화막(11)으로 이루어지고, 제2 도전층(32)은 양호한 도전성을 갖는 귀금속(예를 들어, Pt, Au 등)으로 이루어진다. 제1 도전층(31)은 기판(10)의 상위 표면에 형성된 열산화막(11)에 접촉하여 배치되고, 제2 도전층(32)은 일렉트릿층(2)의 하위 표면에 접촉하여 배치된다. 여기에서는, 제1 도전층(31)으로서의 Ti막과 제2 도전층(32)으로서의 Pt막이 조합되는 실시예를 나타낸다.
일렉트릿(1)은, 기판(10) 위에 도전층(3) 및 일렉트릿층(2)이 되는 박막을 형성한 상태에서 분극 처리를 행함으로써 얻어진다. 분극 처리의 방법은 특별히 제한되지 않는다. 예를 들어, 도전층(3)에 연결된 접지 전극과 대향 전극 사이에 전압을 인가함으로써 코로나 방전 등에 의해 분극 처리가 수행된다. 분극 처리 조건으로서는, 예를 들어, 전계 강도가 1kV/mm 이상, 바람직하게는 4kV/mm 이상이 되도록 100℃ 이상의 온도에서 전압을 인가하는 것이 바람직하다.
따라서, 일렉트릿층(2)은 분극 처리 동안의 전계 강도보다 높은 절연 파괴 전계 강도(예를 들어, 1kV/mm 이상, 바람직하게는 4kV/mm 이상)를 갖는 것이 바람직하다. 장치로서의 효율적인 발전을 실현하기 위해서는, 예를 들어, 진동 발전에 대해서는, 400V 이상의 표면 전위가 필요하다. 예를 들어, 100μm의 막 두께를 갖는 일렉트릿층(2)의 경우, 4 kV/mm 이상의 전계 강도에서의 분극 처리에 의해 원하는 표면 전위가 달성될 수 있다.
여기서, 분극 처리 후의 일렉트릿층(2)의 표면 전위는 기판(10) 위에 형성된 복합막에 인가되는 전압에 비례하기 때문에, 용도에 따라서 요구되는 표면 전위를 실현할 수 있는 전압을 인가할 필요가 있다. 대안적으로, 절연 파괴가 발생하지 않도록 필요한 전압에 따라 막 두께를 증가시킬 수 있다.
(실시예 1)
도 1에 도시되는 구성을 갖는 일렉트릿(1)은 다음의 방법에 의해 제작되었다.
<막 형성>
먼저, 도전성 Si로 이루어진 기판(10)의 상위 표면을 열 산화시켜 50 nm의 막 두께를 갖는 열산화막(11)을 형성한 후, 열산화막(11)의 상위 표면에 스퍼터링법에 의해 도전층(3)을 형성하였다. 도전층(3)은, Ar 분위기의 300℃에서 각 층을 형성하는 금속 재료를 타깃으로서 사용하여 제1 도전층(31)으로서의 30 nm의 Ti막 및 제2 도전층(32)으로서의 100 nm의 Pt막을 열산화막(11)에 접촉하는 측으로부터 순서대로 형성함으로써 형성되었다.
또한, 제2 도전층(32)의 상위 표면에는, 스퍼터링법에 의해 일렉트릿층(2)이 되는 복합 산화물의 박막을 형성하였다. 스퍼터링 조건은 300℃ 및 Ar 분위기였고, 일렉트릿층(2)이 되는 비정질막은 페로브스카이트 구조를 갖는 산화물 결정인 란탄 알루미네이트(LaAlO3)를 타깃으로서 사용하여 0.7μm의 막 두께로 형성되었다.
이러한 방식으로 형성된 비정질막은, 2개의 금속 원소(A 및 B)로서 La 및 Al을 포함하는 복합 산화물(조성식 ABOx; 식에서, x ≤ 3)이고, 약 1:1:3의 비율로 La, Al 및 O를 함유하는 비정질막이다. 이때, 비정질막 내의 La:Al:O의 비율은 타깃으로서 사용된 LaAlO3의 화학량론적 비율 조성과 거의 동일하거나, 또는 산소 함유 비율은 화학량론적 비율보다 작다.
<분극 처리>
일렉트릿층(2)이 되는 비정질막은 이러한 방식으로 기판(10) 위에 형성되고, 분극 처리를 행하여 일렉트릿(1)을 얻었다. 분극 처리에는 코로나 방전이 사용되고, 비정질막의 하위 표면과 접촉하는 도전층(3)은 접지 전극이 되도록 접지되고, 비정질막의 상위 표면 상에는 코로나 방전 전극이 서로 대향하여 배치되며, 코로나 방전을 행하기 위해 부전압이 인가된다. 코로나 방전의 조건은 다음과 같았다. 온도가 낮아질 때도 전압이 인가되었고 코로나 방전이 계속되었다.
· 방전 전압: -6kV
· 온도: 200℃
· 처리 시간: 1시간
그 결과, 기판(10) 위에 형성된 La, Al 및 O를 포함하는 비정질막이 분극되고 상위 표면 측에서 마이너스로 대전되어, 일렉트릿 성능을 갖는 일렉트릿층(2)이 형성되었다. 이때, 분극 처리 조건에 대응하는 높은 표면 전위가 얻어질 수 있고, 실온보다 높은 온도(예를 들어, 200℃)에서 분극 처리를 수행함으로써, 사용 환경이 고온인 응용에서도 표면 전위의 변동은 용이하게 억제될 수 있고, 안정된 일렉트릿 성능이 실현될 수 있다.
분극 처리의 온도 및 다른 조건들은 가정되는 사용 환경에서 요구되는 특성에 따라 적절히 변경될 수 있다.
상술한 바와 같이 얻어진 일렉트릿(1)에서는, 일렉트릿층(2)이 되는 La, Al, 및 O를 포함하는 복합 산화물의 밴드갭 에너지가 6.2eV이었고, 분극된 일렉트릿층(2)의 표면 전위는 -470V이었다.
얻어진 일렉트릿(1)의 대전 상태를 관찰한 결과, 종래의 일렉트릿과는 달리, 분극으로 인해 일렉트릿층(2)이 되는 재료의 표면에 전하가 발생되고, 전하가 전력으로서 취출될 수 있고, 일단 저하된 표면 전위가 시간에 따라 회복되고, 전하가 반복적으로 전력으로서 취출될 수 있다는 것을 발견하였다. 그 이유는 완전히 명확하지는 않지만, 종래의 일렉트릿에서와 같이 전하가 표면으로부터 도입되어 내부에 유지되는 상태와는 대전 상태가 상이한 것이 추측된다.
도 2에 도시되는 바와 같이, 도전층(3)은 두께 방향(X)에서 일렉트릿층(2)의 양 표면과 접촉하여 배치될 수 있고, 분극 처리는 직류 전원 등을 사용하여 수행될 수 있다. 그 경우, 도 1의 구성을 갖는 일렉트릿(1)에서는, 도전층(3)이 스퍼터링법에 의해 일렉트릿층(2)의 상위 표면에 더 형성될 수 있고, 2개의 도전층(3) 사이에 일렉트릿층(2)이 배치될 수 있다. 이 경우에도, 상위 표면 상에 형성된 도전층(3)은 2층 구조를 가질 수 있다. 도 2는 제1 도전층(31)(예를 들어, 30 nm의 Ti막)이 일렉트릿층(2)에 인접하여 형성되고, 제2 도전층(32)(예를 들어, 200 nm의 Au막)이 제1 도전층(31)의 상위 표면 상에 형성되는 실시예를 도시한다.
분극 처리는 일렉트릿층(2)의 상위 표면 상의 도전층(3)에 직류 전원 등을 연결하고, 하위 표면 상의 도전층(3)을 접지시키며, 미리결정된 전압을 인가함으로써 수행된다. 이와 같이, 복수의 도전층(3)을 형성하기 위한 단계의 수가 증가되지만, 일렉트릿화를 위해 비정질막에 인가되는 전압을 정확하게 제어할 수 있어, 더 안정된 특성을 얻을 수 있다는 이점이 있다.
(제2 실시형태)
도 3 내지 도 5를 참조하여 제2 실시형태에 따른 일렉트릿에 대해서 설명한다. 도 3에 도시되는 바와 같이, 본 실시형태의 일렉트릿(1)의 기본적인 구성은 제1 실시형태의 것과 동일하고, 기판(10) 및 기판(10)의 표면 위에 형성된 일렉트릿층(2)을 포함한다. 본 실시형태에서는, 기판(10)의 재료의 구조와 일렉트릿층(2)이 되는 무기 유전체 재료의 구조 및 도전층(3)의 배치는 상이하다. 이하, 차이점에 대해서 주로 설명한다.
또한, 제2 및 후속 실시형태에서 사용되는 참조 번호 중, 이미 설명된 실시형태에서 사용된 것과 동일한 참조 번호는 달리 나타내지 않는 한 이미 설명된 실시형태의 것과 동일한 구성요소를 나타낸다.
본 실시형태에서도, 일렉트릿층(2)은, 2개 이상의 금속 원소를 포함하는 복합 금속 화합물이며, 4eV 이상의 밴드갭 에너지를 갖는 무기 유전체 재료로 주로 구성되는 박막을 분극 처리함으로써 형성된다. 무기 유전체 재료는, ABO3의 조성식으로 표현되는 복합 산화물의 기본 조성을 갖고, 낮은 산소 함유량을 갖는 조성(예를 들어, 조성식 ABOx(식에서, x ≤ 3))일 수 있다. 바람직하게는, 금속 원소(A)는 La, Y, Sc, Pr, Sm 및 Nd으로 이루어진 그룹으로부터 선택되는 희토류 원소(R)이고, 금속 원소(B)는 Al이다.
제1 실시형태에서, 일렉트릿층(2)을 형성하는 박막은 비정질 복합 산화물로 이루어지는 비정질막이지만, 본 실시형태에서, 박막은 복합 산화물의 결정을 포함하는 다결정막이다. 즉, 다결정막은 ABO3형 페로브스카이트 구조를 갖는 복합 산화물 결정의 집합체로 구성되고, A 사이트를 점유하는 금속 원소의 일부, B 사이트를 점유하는 금속 원소 B의 일부, 또는 이들 양자 모두는 상이한 금속 원소로 구성된 도펀트 원소로 치환된다.
이 경우에도, 도펀트 원소를 금속 원소(A 및 B)보다 낮은 가수를 갖는 금속 원소로 설정함으로써, 페로브스카이트 구조의 A 사이트 또는 B 사이트가 치환되고, 산소 결함이 구조 내로 용이하게 도입될 수 있다. 예를 들어, 금속 원소(A)가 3가의 희토류 원소(R)일 때, 2가의 알칼리 토류 금속 원소(Mg 포함)가 바람직하게 사용되고, 금속 원소(B)가 3가의 Al인 경우, 2가의 알칼리 토류 금속 원소(Mg 포함) 및 Zn으로 이루어진 그룹으로부터 선택된 하나 이상의 원소가 바람직하게 사용된다.
금속 원소(A)를 치환하는 도펀트 원소의 치환 비율은, 예를 들어 20 원자% 이하의 범위에서 적절히 설정될 수 있다. 마찬가지로, 금속 원소(B)를 치환하는 도펀트 원소의 치환 비율은, 예를 들어 20 원자% 이하의 범위에서 적절히 설정되는 것이 바람직하다. 이들 치환량을 제어함으로써, 산소 결함을 발생시킬 수 있고, 안정된 특성을 얻을 수 있다. 바람직하게는, 치환 비율은 0.05 원자% 내지 18.8 원자% 의 범위, 더 바람직하게는 0.05 원자% 내지 2.5 원자%의 범위이다.
일렉트릿층(2)은 이러한 복합 산화물로 이루어지는 무기 유전체 재료로 주로 구성되고, 임의의 막 형성 방법에 의해 기판(10) 상에 박막으로 형성된다. 예를 들어, 스퍼터링법을 막 형성 방법으로서 사용하는 경우, 막 형성 온도 조건을 무기 유전체 재료의 결정화 온도 이상이 되도록 설정하고, 비정질막을 형성하는 온도(예를 들어, 약 실온 내지 500℃)보다 높은 온도(예를 들어, 약 500℃ 내지 1000℃ 이하)가 되도록 제어하는 것을 제외하고 유사한 방법을 사용할 수 있다.
본 실시형태에서는, 기판(10)으로서, Nb를 포함하는 SrTiO3로 이루어지는 도전성 기판을 사용한다. 이 경우, Si 기판과 달리, 표면 상에 열산화막(11)이 형성되지 않기 때문에, 도전성 기판(10)을 통해 분극 처리를 행할 수 있다. 따라서, 도전성 막으로 이루어지는 도전층(3)으로서, Ti막으로 이루어지는 제1 도전층(31) 및 Au막으로 이루어지는 제2 도전층(32)을 기판(10)의 하위 표면과 접촉하는 측으로부터 이 순서대로 형성한다. 이 구성에 의해, 도전층(3)은 용이하게 접지될 수 있다.
(실시예 2)
도 3에 도시되는 구성을 갖는 일렉트릿(1)을 다음의 방법에 의해 제작했다.
<막 형성>
먼저, 기판(10)으로서, Nb를 0.5 질량% 함유하는 SrTiO3로 이루어진 도전성 기판을 준비하고, 스퍼터링법에 의해 기판(10)의 상위 표면에 일렉트릿층(2)이 되는 복합 산화물의 박막을 형성했다. 스퍼터링 조건은 800℃ 및 Ar 분위기였고, 일렉트릿층(2)이 되는 박막은 페로브스카이트 구조를 갖는 산화물 결정인 란탄 알루미네이트(LaAlO3)의 조성을 갖는 소결체를 타깃으로 사용하여 0.7μm의 두께를 갖도록 형성되었다.
얻어진 박막은 LaAlOx(x < 3)의 조성을 갖는 다결정막이었다. 또한, 스퍼터링법에 의해 기판(10)의 하위 표면에 도전층(3)을 형성하였다. 도전층(3)을 형성할 때, Ar 분위기의 300℃에서 각 층을 형성하는 금속 재료를 타깃으로서 사용하여, 제1 도전층(31)이 되는 30 nm의 Ti막 및 제2 도전층(32)이 되는 200 nm의 Au막을 기판(10)에 가까운 측으로부터 순서대로 형성하였다.
<분극 처리>
상술한 바와 같이, 일렉트릿층(2)이 되는 다결정막을 기판(10) 상에 형성하고, 분극 처리를 행하여 일렉트릿(1)을 얻었다. 분극 처리에는 코로나 방전이 사용되고, 기판(10)의 하위 표면 상의 도전층(3)은 접지 전극이 되도록 접지되고, 기판(10)의 하위 표면 상의 도전층(3)과 일렉트릿층(2)의 상위 표면 상에 배치된 코로나 방전 전극 사이에 부전압을 인가하여 코로나 방전을 야기한다. 코로나 방전의 조건은 다음과 같았다. 온도가 낮아질 때도 전압이 인가되었고 코로나 방전이 계속되었다.
· 방전 전압: -6kV
· 온도: 200℃
· 처리 시간: 1시간
이러한 방식에서도, 실시예 1과 마찬가지로, LaAlOx 조성을 가지며 기판(10) 상에 형성된 다결정막이 분극되고 상위 표면 측에서 마이너스로 대전됨으로써, 일렉트릿화된 일렉트릿층(2)이 형성되었다. 이 경우에도, 분극 처리 조건에 따른 높은 표면 전위가 얻어질 수 있고, 안정된 일렉트릿 성능이 실현될 수 있다.
여기서, 도 4에 도시된 바와 같이, 제1 실시형태의 도 1(실시예 1)에서와 같이, 도전성 Si로 이루어지는 기판(10)을 사용하는 구성에서, 일렉트릿층(2)으로서 LaAlOx(x < 3)의 조성을 갖는 다결정막을 사용할 수도 있다. 이 경우, 50 nm의 막 두께를 갖는 열산화막(11)이 기판(10)의 상위 표면에 형성되고, 30 nm의 막 두께를 갖는 TiOx막(12) 및 100 nm의 막 두께를 갖는 도전층(3)이 되는 Au막이 스퍼터링법에 의해 열산화막(11)의 상위 표면에 형성된다. 이어서, 타깃으로서 란탄 알루미네이트(LaAlO3)의 조성을 갖는 소결체를 사용하여, 일렉트릿층(2)이 되는 다결정막이 스퍼터링법에 의해 미리결정된 막 두께로 형성된다.
얻어진 다결정막은, 도전층(3)이 되는 Au막이 상기 실시예 1과 동일한 방식으로 접지된 상태로 코로나 방전에 의해 분극 처리될 수 있다. 이러한 방식에서도, 실시예 1 및 2와 마찬가지로, LaAlOx 조성을 가지며 기판(10) 위에 형성되는 다결정막이 분극되고 상위 표면 측에서 마이너스로 대전됨으로써, 일렉트릿화된 일렉트릿층(2)이 형성된다.
(실시예 3)
도 5에 도시된 바와 같이, 실시예 2와 동일한 기판 구성에서, 도펀트 원소가 LaAlOx(x < 3)의 조성으로 도입된 다결정막을 일렉트릿층(2)으로서 사용할 수도 있다. 이러한 구성을 갖는 일렉트릿(1)을 다음의 방법에 의해 제작했다.
<막 형성>
먼저, 기판(10)으로서, Nb를 0.5 질량% 함유하는 SrTiO3로 이루어진 도전성 기판을 준비하고, 스퍼터링법에 의해 기판(10)의 상위 표면에 일렉트릿층(2)이 되는 복합 산화물의 박막을 형성했다. 스퍼터링 조건은 800℃ 및 Ar 분위기였으며, 타깃으로서 란탄 알루미네이트계 복합 산화물의 소결체를 사용하여, 일렉트릿층(2)이 되는 박막을 막 두께 0.7μm로 형성하였다. 여기서, 란탄 알루미네이트계 복합 산화물은 La0.99Ca0.01AlO3-y의 조성을 갖는 소결체였다.
얻어진 박막은 La0.99Ca0.01AlO3-y(y < 0.2)의 조성을 갖는 다결정막이었다. 또한, 스퍼터링법에 의해 기판(10)의 하위 표면에 도전층(3)을 형성하였다. 도전층(3)을 형성할 때, Ar 분위기의 300℃에서 각 층을 형성하는 금속 재료를 타깃으로서 사용하여, 제1 도전층(31)이 되는 30 nm의 Ti막 및 제2 도전층(32)이 되는 200 nm의 Au막을 기판(10)에 가까운 측으로부터 순서대로 형성하였다.
<분극 처리>
이와 같이, 일렉트릿층(2)이 되는 다결정막을 기판(10) 상에 형성하고 실시예 2에서와 동일한 분극 처리를 행하여 일렉트릿(1)을 얻었다. 그 결과, La0.99Ca0.01AlO3-y의 조성을 갖고 기판(10) 상에 형성된 다결정막이 분극되고 상위 표면 측 상에 마이너스로 대전되어, 일렉트릿화된 일렉트릿층(2)이 형성되었다. 이 경우에도, 분극 처리 조건에 따른 높은 표면 전위가 얻어질 수 있고, 안정된 일렉트릿 성능이 실현될 수 있다. 막 형성 시의 온도 조건을 변화시킴으로써, 상기 실시예 1에서와 같이 비정질막을 형성할 수 있다.
실시예 2 및 3의 일렉트릿(1)에서는, 일렉트릿층(2)을 구성하는 LAO계 무기 유전체 재료의 대표적인 조성물인 란탄 알루미네이트(LaAlO3)가 5.6 eV의 밴드갭 에너지를 가졌다. La의 일부가 도펀트 원소인 Ca로 치환된 (La0.99Ca0.01AlOx)도 거의 동일한 밴드갭 에너지를 가졌고, Ca의 치환 비율(y)을 20 원자% 이하의 범위에서 변화시킨 (La1-yCayAlO3-δ)의 밴드갭 에너지 또한 거의 동일했다. 또한, 1 mm의 두께를 갖는 다결정을 액체상 방법에 의해 준비했을 때의 (La1-yCayAlO3-δ)의 표면 전위는, 치환 비율을 0.05 원자% 내지 0.93 원자%의 범위에서 변화시켰을 때의 438V 내지 3688V(직류 전계의 인가로 인한 분극 동안의 전계 강도가 1 kV/mm 이상이었음)이었고, 상술한 바와 같이 인가 전압 및 막 두께를 적절히 선택함으로써 원하는 표면 전위(예를 들어, 400V 이상)를 얻을 수 있다는 것을 확인하였다.
다른 희토류 알루미네이트에 대해, 대표적인 조성에서의 밴드갭 에너지를 아래에 나타낸다. 이들 희토류 알루미네이트의 금속 원소의 일부가 치환되는 경우에도, 이들은 거의 동일한 밴드갭 에너지를 갖는다. 이들 중에서도, 고체상 방법에 의해 1 mm의 두께를 갖는 다결정을 준비했을 때의 YAlO3의 표면 전위는, 치환 비율을 0.05 원자% 내지 18.8 원자%의 범위에서 변화시켰을 때에 -160V 내지 -1155V(코로나 방전에 의한 분극 동안의 전계 강도가 1 kV/mm 이상이었음)이었음을 확인 했으며, 0.05 원자% 내지 2.5 원자%의 치환 비율의 범위에서 약 1000V의 높은 표면 전위가 얻어지는 것이 확인되었다.
YAlO3: 7.9eV
ScAlO3: 4.6eV
PrAlO3: 4.7eV
SmAlO3: 4.6eV
NdAlO3: 4.4eV
한편, 페로브스카이트 구조를 갖는 BaTiO3(밴드갭 에너지: 3.5eV)는 1 mm의 두께를 갖는 다결정으로 형성될 때 4V의 표면 전위(1 kV/mm 이상의 분극 시의 전계 강도)를 가졌다. 이들 표면 전위를 비교함으로써, 기판(10) 위에 일렉트릿층(2)이 형성된 일렉트릿(1)의 일렉트릿 성능은, 4 eV 이상의 밴드갭 에너지를 갖는 복합 산화물, 예컨대 희토류 알루미네이트의 박막을 사용함으로써 향상될 수 있다는 것을 발견하였다.
이와 같이, 1000℃를 초과하는 고온 처리를 사용하지 않고, 안정된 특성을 나타내는 박막 일렉트릿층(2)을 포함하는 일렉트릿(1)을 형성할 수 있다.
본 개시내용은 상술한 실시형태들로 제한되지 않고, 본 개시내용의 사상을 벗어나지 않는 상태에서 본 개시내용의 범위 내에서 다양한 변형이 채용될 수 있다.
Claims (9)
- 기판(10) 및 기판의 표면 상에 형성된 일렉트릿층(2)을 포함하는 일렉트릿(1)이며,
일렉트릿은, 2개 이상의 상이한 금속 원소를 포함하는 복합 금속 화합물이며, 4 eV 이상의 밴드갭 에너지를 갖는 무기 유전체 재료로 주로 구성되는 박막에 분극 처리를 행함으로써 얻어지고,
무기 유전체 재료는 2개의 상이한 금속 원소(A 및 B)를 포함하고, ABO3의 조성식으로 표현되는 복합 산화물의 기본 조성을 가지며,
박막은 비정질 구조를 갖는 복합 산화물을 포함하는 막인 일렉트릿. - 제1항에 있어서,
금속 원소(A)는 La, Y, Pr, Sm 및 Nd으로 이루어진 그룹으로부터 선택되는 희토류 원소(R)이며,
금속 원소(B)는 Al인 일렉트릿. - 제2항에 있어서,
복합 산화물에서, 금속 원소(A 및 B) 중 적어도 하나는 상이한 금속 원소로 구성된 도펀트 원소로 부분적으로 치환되고,
금속 원소(A)를 치환하는 도펀트 원소는 알칼리 토류 금속이며,
금속 원소(B)를 치환하는 도펀트 원소는 알칼리 토류 금속 원소 및 Zn으로 이루어진 그룹으로부터 선택되는 하나 이상의 원소인 일렉트릿. - 제3항에 있어서,
금속 원소(A)를 치환하는 도펀트 원소의 치환 비율이 20 원자% 이하이며,
금속 원소(B)를 치환하는 도펀트 원소의 치환 비율은 20 원자% 이하인 일렉트릿. - 제3항에 있어서,
금속 원소(A)를 치환하는 도펀트 원소의 치환 비율은 0.05 원자% 내지 18.8 원자%이며,
금속 원소(B)를 치환하는 도펀트 원소의 치환 비율은 0.05 원자% 내지 18.8 원자%인 일렉트릿. - 제3항에 있어서,
금속 원소(A)를 치환하는 도펀트 원소의 치환 비율이 0.05 원자% 내지 2.5 원자% 이며,
금속 원소(B)를 치환하는 도펀트 원소의 치환 비율이 0.05 원자% 내지 2.5 원자%인 일렉트릿. - 제1항에 있어서,
도전성 막으로 이루어지고 기판의 두께 방향으로 일렉트릿층의 적어도 하나의 표면과 접촉하는 도전층(3)을 더 포함하며,
일렉트릿층은 0.01μm 내지 100μm의 범위의 막 두께를 갖는 박막인 일렉트릿. - 제1항 내지 제7항 중 어느 한 항에 있어서,
일렉트릿층은 분극 처리 동안 전계 강도보다 높은 절연 파괴 전계 강도를 갖는 일렉트릿. - 삭제
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