KR102474506B1 - 막 전극접합체와 기체확산층의 접합 방법 및 이를 이용하여 제조된 연료전지 - Google Patents

Abstract

본 발명의 일 측면에 따른 막 전극접합체와 기체확산층의 접합 방법은, 전해질막과 촉매 전극을 접합하고, 상기 전해질막 표면에 서브가스켓 필름을 접합하여 막 전극접합체(MEA)를 제조하는 단계; 가장자리에 접착제가 도포된 기체확산층(GDL)을 제조하는 단계; 및 상기 가장자리에 접착제가 도포된 기체확산층을 상기 서브가스켓 필름 표면에 열압착하여 접합하는 단계를 포함한다. 본 발명에 따른 전극접합체와 기체확산층의 접합 방법을 포함하여 제조된 연료전지는, 저온 구간에서 발생하는 수소 가스 누출 현상을 방지하여 스택의 저온 기밀성을 향상시킬 수 있다. 또한, 저온 기밀성 향상에 따라 연료전지 스택 내구성이 향상되어 수명이 증가하는 효과를 가진다.

Description

막 전극접합체와 기체확산층의 접합 방법 및 이를 이용하여 제조된 연료전지 {Bonding method of membrane electrode assembly and gas diffusion layer, and fuel cell using the same}

본 발명은 막 전극접합체와 기체확산층의 접합 방법에 관한 것으로, 보다 상세하게는 가장자리에 접착제가 도포된 기체확산층을 막 전극접합체의 서브가스켓 필름 표면에 열압착하여 접합하는 단계를 포함하는 막 전극접합체와 기체확산층의 접합 방법에 관한 것이다.

연료전지는 반응물로서 수소와 산소를 화학반응 시켜 전기를 생성하는 전기화학장치이다. 그 중에서 수소이온을 투과시킬 수 있는 고분자막을 전해질로 사용하는 고분자전해질 연료전지는 다른 연료전지에 비하여 전류밀도가 큰 고출력 연료전지이고, 100℃ 이하의 온도 구간에서 작동되고 구조가 간단하다.

화학적 반응에 의해 전기를 발생시킨다는 점에서 배터리와 비슷하지만 연료전지는 반응 물질인 수소와 산소를 외부로부터 공급 받으므로 배터리와는 달리 충전이 필요 없고, 연료가 공급되는 한 전기를 발생시킨다. 또 연료의 연소반응 없이 에너지를 발생시키기 때문에 기존의 내연기관과 달리 황, 질소산화물 등 유독공해물질의 배출이 없고 이산화탄소 배출량도 획기적으로 줄일 수 있어 저공해, 고효율 차세대 에너지원으로 최근 각광받고 있는 추세이다.

연료전지는 여러 부품으로 구성되는데, 전기화학 반응이 일어나는 막전극 집합체(membrane electrode assembly; MEA), 반응가스를 MEA 표면으로 고르게 분산시켜주는 다공성 매체인 기체확산층(gas diffusion layer; GDL), 및 MEA와 GDL을 지지해주며, 반응가스와 냉각수의 수송 및 생성된 전기를 수집하여 전달하는 분리판(bipolar plate) 등으로 구성되며, 이런 부품들을 수십, 수백 개로 쌓은 것이 연료전지 스택(stack)이 된다.

대한민국 공개특허 2012-0063300는 전극막과 기체확산층의 연료전지 스택을 위한 접합 방법에 관한 것으로서, 기체확산층의 서브가스켓과의 접합 부위에 홈을 형성하는 단계; 상기 홈에 스톱퍼를 형성하도록 접합하는 단계를 포함하는 전극막과 기체확산층의 접합 방법을 제공하여, 열압착을 하지 않으므로 장기간 보관해도 접착력이 떨어지지 않으며, 연료전지 스태킹시 전극층과 기체확산층의 접합 시간이 단축되어 스택의 공급시간을 단축할 수 있으며, 별도의 접합공정으로 인한 에너지 소비를 줄일 수 있는 효과가 있음을 개시하고 있다.

한편, 연료전지의 발전용량은 MEA의 반응면적과 스택의 적층량에 비례하여 커지게 된다. 연료전지 발전 시 MEA와 GDL, 분리판의 각 면으로 수소와 산소 그리고 냉각수가 계속 공급되어 흐르게 되는데, 각각의 반응가스와 냉각수가 서로 섞이지 않도록 기밀성을 확보하는 것은 연료전지 시스템 운전에 있어서 가장 중요한 부분 중 하나이다.

대부분의 고분자 전해질 연료전지에서는 분리판에 가스켓을 설치하여 기밀구조를 확보하는 방식을 채택하고 있다. 가스켓은 잦은 팽창과 수축이 일어나는 경우에도 밀폐성을 유지해야 하기 때문에 주로 탄성 복원력이 우수하면서 부드러운 성질을 갖는 고무 재료로 사출 성형하여 제작된다.

연료전지 스택을 체결하기 위해서는 GDL과 MEA가 접합된 일체형 물건에 다시 교대로 분리판을 적층해야 하는데 분리판 가장자리에 있는 고무재질의 가스켓과 막 전극접합체 둘레 부분이 맞닿게 된다.

즉, 외향면 접착제 위에 분리판 가스켓이 접촉을 하게 되는데 이러한 구조는 온도 변화 시 서브가스켓 접착제가 분리판 가스켓 온도변화에 따른 탄성을 저하시켜 수소 가스가 외부로 유출되는 문제점이 있었다.

대한민국 공개특허 2012-0063300호

본 발명은 저온 구간에서 발생하는 수소 가스 누출 현상을 방지하여 연료전지 스택의 저온 기밀성을 향상시킬 수 있는 전극접합체와 기체확산층의 접합 방법을 제공하는 것이다.

본 발명의 일 측면에 따른 막 전극접합체와 기체확산층의 접합 방법은, 전해질막과 촉매 전극을 접합하고, 상기 전해질막 표면에 서브가스켓 필름을 접합하여 막 전극접합체(MEA)를 제조하는 단계; 가장자리에 접착제가 도포된 기체확산층(GDL)을 제조하는 단계; 및 상기 가장자리에 접착제가 도포된 기체확산층을 상기 서브가스켓 필름 표면에 열압착하여 접합하는 단계를 포함한다.

그리고, 상기 가장자리에 접착제가 도포된 기체확산층은, (a) 기체확산층 위치 인식부로 기체확산층의 모서리 2점 이상 위치의 좌표값을 인식하는 단계, (b) 접착제 코팅부의 스프레이 컨트롤러가 상기 좌표값을 수신하여 좌표값을 따라 선이동 하며 상기 접착제 코팅부의 스프레이에서 접착제가 분사되어 기체확산층의 가장자리를 코팅하는 단계, 및 (c) 가장자리에 접착제가 도포된 기체확산층을 접착제 건조부로 이동하고 가열하여 접착제에 잔존하는 용매를 제거하는 건조 단계를 포함하는 공정으로 제조될 수 있다.

또한, 상기 가장자리에 접착제가 도포된 기체확산층은, (a) 일정 간격을 두고 격리판으로 분리되어 있는 적층부에 여러 개의 기체확산층을 삽입하는 단계, (b) 기체확산층 위치 인식부로 최상부 격리판의 3 모서리 위치의 좌표값을 인식하는 단계, (c) 접착제 코팅부의 스프레이 컨트롤러가 상기 좌표값을 수신하여 좌표값을 따라 격리판에 가려지지 않은 기체확산층 가장자리 부분의 총 면적을 따라 X 및 Y축을 따라 선이동 하며 상기 접착제 코팅부의 스프레이에서 접착제가 분사되어 기체확산층의 가장자리를 코팅하는 단계, (d) 가장자리에 접착제가 도포된 기체확산층을 접착제 건조부로 이동하고 가열하여 접착제에 잔존하는 용매를 제거하는 건조 단계, 및 (e) 삽입된 여러 개의 기체확산층을 반대방향으로 적층하고, 상기 (b), (c), (d) 단계를 수행하는 단계를 포함하는 공정으로 제조될 수 있다.

본 발명에 따른 전극접합체와 기체확산층의 접합 방법을 포함하여 제조된 연료전지는, 저온 구간에서 발생하는 수소 가스 누출 현상을 방지하여 스택의 저온 기밀성을 향상시킬 수 있다. 또한, 저온 기밀성 향상에 따라 연료전지 스택 내구성이 향상되어 수명이 증가하는 효과를 가진다.

아울러, 접착제 코팅 면적이 감소로 인한 원가 절감을 기대할 수 있고, 기체확산층 코팅 시 다중 코팅 공정을 통해 생산속도를 향상 시킬 수 있다.

도 1은, 막 전극접합체(MEA) 표면에 기체확산층(GDL)을 열압착한 상태로 고정시키는 종래의 막 전극접합체와 기체확산층의 접합 공정을 평면에서 본 모습으로 도시한 것이다.
도 2는, 막 전극접합체(MEA) 표면에 기체확산층(GDL)을 열압착한 상태로 고정시키는 종래의 막 전극접합체와 기체확산층의 접합 공정을 단면에서 본 모습으로 도시한 것이다.
도 3은, 본 발명의 일 실시예에 따른 막 전극접합체와 기체확산층의 접합 공정을 단면에서 본 모습으로 도시한 것이다.
도 4는, 본 발명의 일 실시예에 따른 가장자리에 접착제가 도포된 기체확산층을 제조하는 공정을 도시한 것이다.
도 5는, 본 발명의 일 실시예에 따른 가장자리에 접착제가 도포된 기체확산층 여러 개를 동시에 제조하는 공정을 도시한 것이다.

본 발명은 다양한 변환을 가할 수 있고 여러 가지 실시예를 가질 수 있는 바, 특정 실시예들을 도면에 예시하고 상세한 설명에 상세하게 설명하고자 한다. 그러나, 이는 본 발명을 특정한 실시 형태에 대해 한정하려는 것이 아니며, 본 발명의 사상 및 기술 범위에 포함되는 모든 변환, 균등물 내지 대체물을 포함하는 것으로 이해되어야 한다. 본 발명을 설명함에 있어서 관련된 공지 기술에 대한 구체적인 설명이 본 발명의 요지를 흐릴 수 있다고 판단되는 경우 그 상세한 설명을 생략한다.

본 발명은, 전해질막과 촉매 전극을 접합하고, 상기 전해질막 표면에 서브가스켓 필름을 접합하여 막 전극접합체(MEA)를 제조하는 단계; 가장자리에 접착제가 도포된 기체확산층(GDL)을 제조하는 단계; 및 상기 가장자리에 접착제가 도포된 기체확산층을 상기 서브가스켓 필름 표면에 열압착하여 접합하는 단계를 포함하는 막 전극접합체와 기체확산층의 접합 방법을 제공한다.

종래 기술에 의하면, 외향면 접착제 위에 분리판 가스켓이 접촉을 하게 되는데 이러한 구조는 온도 변화 시 서브가스켓 접착제가 분리판 가스켓 온도변화에 따른 탄성을 저하시켜 수소 가스가 외부로 유출되는 문제점이 있었다. 도 1은, 막 전극접합체(MEA) 표면에 기체확산층(GDL)을 열압착한 상태로 고정시키는 종래의 막 전극접합체와 기체확산층의 접합 공정을 평면에서 본 모습으로 도시한 것이고, 도 2는, 막 전극접합체(MEA) 표면에 기체확산층(GDL)을 열압착한 상태로 고정시키는 종래의 막 전극접합체와 기체확산층의 접합 공정을 단면에서 본 모습으로 도시한 것이다.

이에 본 발명자들은 서브가스켓에 접착제를 사용하지 않고, 가장자리에 접착제가 도포된 기체확산층을 막 전극접합체의 서브가스켓 필름 표면에 열압착하여 접합하는 경우 저온 구간에서 발생하는 수소 가스 누출 현상을 방지하여 스택의 저온 기밀성을 향상시킬 수 있다는 점을 실험을 통하여 확인하고 발명을 완성하였다.

이하 발명의 구체적인 구현예에 따른 막 전극접합체와 기체확산층의 접합 방법에 관하여 보다 상세하게 설명하기로 한다.

본 발명의 일 측면에 따른 막 전극접합체와 기체확산층의 접합 방법은, 전해질막과 촉매 전극을 접합하고, 상기 전해질막 표면에 서브가스켓 필름을 접합하여 막 전극접합체(MEA)를 제조하는 단계; 가장자리에 접착제가 도포된 기체확산층(GDL)을 제조하는 단계; 및 상기 가장자리에 접착제가 도포된 기체확산층을 상기 서브가스켓 필름 표면에 열압착하여 접합하는 단계를 포함한다.

우선, 전해질막과 촉매 전극을 접합한 후 전해질막 표면에 서브가스켓 필름을 접합하여 서브가스켓의 외향면에 접착제가 존재하지 않는 막 전극접합체를 제조한다.

다음으로, 가장자리에 접착제가 도포된 기체확산층을 서브가스켓 필름 표면에 접합시켜 MEA/GDL 접합구조를 완성한다.

구체적으로, 촉매전극은 금속 및 금속 화합물로 이루어진 촉매와 도전재, 그리고 바인더가 일정 성분비로 혼합된 촉매 복합체로 이루어져 있고, 전해질막을 기준으로 캐소드와 애노드로 구별되는 전극이 양면에 접합되어 있다.

서브가스켓과 촉매전극의 경계면은 촉매전극 표면의 일정 면적에 서브가스켓 필름이 덮혀 있는 구조로 되어있고 기체확산층과 촉매전극의 경계면은 서로 격리되어 접촉되지 않은 구조로 이루어져 있다.

한편, 가스켓은 금속분리판 스택에서 기밀유지를 위해 금속분리판에 적용되며, 금속분리판의 반응가스 채널, 냉각수 채널, 반응가스 매니폴드 및 냉각수 매니폴드의 주위에 형성될 수 있다.

연료전지는 그 특성상 운전 및 정지가 자주 반복되며, 운전 중에는 화학반응으로 인한 열이 발생되기 때문에 팽창 및 수축이 빈번하게 발생한다. 따라서, 가스켓은 잦은 팽창과 수축이 발생할 때에도 밀폐성을 유지할 수 있도록 탄성 복원력이 우수하면서 부드러운 성질을 갖는 고무 재질, 일례로 실리콘계, 불소계 혹은 올레핀계 소재로 형성될 수 있다.

막 전극접합체(Membrane electrode assembly, MEA)는 전기화학반응이 일어나는 구성 요소로서, 수소 이온 전도성 고분자를 포함하는 고분자 전해질 막을 사이에 두고 애노드 전극과 캐소드 전극이 접착된 구조를 가질 수 있다.

이때, 고분자 전해질막으로는 주 사슬에 불소화 알킬렌을 가지고 있고, 불소화비닐 에테르 측쇄사슬의 말단에 술폰산기를 가지는 과플루오로설폰산 고분자 (perfluorosulfonic acid polymer)막과 같은 양성자 전도성 고분자막이 이용될 수 있으며, 통상의 고분자 전해질 연료전지에 사용되는 것이면 모두 사용 가능하다.

일반적으로 사용되는 막 전극접합체는 3 layer MEA(Membrane Electrode Assembly)로 고분자 전해질 막의 양면에 음극 및 양극의 두 전극을 접합하여 구성된다.

또한, 상기에서 기체확산층(gas diffusion layer; GDL)은 막 전극접합체를 사이에 두고, 반응가스를 막 전극접합체 표면으로 고르게 분산시켜주는 다공성 매체이다.

즉, 본 발명에 따른 막 전극접합체와 기체확산층의 접합 방법은, 전해질막과 촉매 전극을 접합하고, 상기 전해질막 표면에 서브가스켓 필름을 접합하여 막 전극접합체(MEA)를 제조하는 단계; 가장자리에 접착제가 도포된 기체확산층(GDL)을 제조하는 단계; 및 상기 가장자리에 접착제가 도포된 기체확산층을 상기 서브가스켓 필름 표면에 열압착하여 접합하는 단계를 포함하여, 결국 종래 기술과 다르게 서브가스켓 필름 상의 접착제가 존재하지 않아 수소가스 등의 누출을 방지할 수 있다는 효과를 가질 수 있다.

도 3은, 본 발명의 일 실시예에 따른 막 전극접합체와 기체확산층의 접합 공정을 단면에서 본 모습으로 도시한 것이다.

한편, 본 발명의 일 측면에 따른 막 전극접합체와 기체확산층의 접합 방법에 사용되는 가장자리에 접착제가 도포된 기체확산층(GDL)은 하기와 같은 공정으로 제조될 수 있다. 도 4는, 본 발명의 일 실시예에 따른 가장자리에 접착제가 도포된 기체확산층을 제조하는 공정을 도시한 것이다.

기체확산층 위치 인식부, 접착제 코팅부, 접착제 건조부를 필수로 하는 공정으로서, 기체확산층 위치 인식부로 기체확산층의 모서리 2점 이상 위치의 좌표값을 인식하는 단계, 및 접착제 코팅부의 스프레이 컨트롤러가 상기 좌표값을 수신하여 좌표값을 따라 선이동 하며 상기 접착제 코팅부의 스프레이에서 접착제가 분사되어 기체확산층의 가장자리를 코팅하는 단계를 포함한다. 여기에서 높이(Z 방향)의 경우 스프레이 노즐 끝부분에 전류를 흘러주어 GDL 상부 표면과 맞닿았을 때 저항값이 감소하는 지점을 영점으로 보정 후 영점부터 최대 5mm 이내 높이까지 상승시켜 계산할 수 있다.

그 후, 상기 가장자리에 접착제가 도포된 기체확산층을 접착제 건조부로 이동하고 60 내지 120℃로 가열하여 접착제에 잔존하는 용매를 제거하는 건조 단계를 거친다.

아울러, 본 발명의 일 측면에 따른 막 전극접합체와 기체확산층의 접합 방법에 사용되는 가장자리에 접착제가 도포된 기체확산층(GDL)은 하기와 같은 공정으로 여러 장이 동시에 제조될 수 있다. 도 5는, 본 발명의 일 실시예에 따른 가장자리에 접착제가 도포된 기체확산층 여러 개를 동시에 제조하는 공정을 도시한 것이다.

즉, (a) 일정 간격을 두고 격리판으로 분리되어 있는 적층부에 여러 개의 기체확산층을 삽입하는 단계, (b) 기체확산층 위치 인식부로 최상부 격리판의 3 모서리 위치의 좌표값을 인식하는 단계, (c) 접착제 코팅부의 스프레이 컨트롤러가 상기 좌표값을 수신하여 좌표값을 따라 격리판에 가려지지 않은 기체확산층 가장자리 부분의 총 면적을 따라 X 및 Y축을 따라 선이동 하며 상기 접착제 코팅부의 스프레이에서 접착제가 분사되어 기체확산층의 가장자리를 코팅하는 단계, (d) 가장자리에 접착제가 도포된 기체확산층을 접착제 건조부로 이동하고 60 내지 120℃ 에서 가열하여 접착제에 잔존하는 용매를 제거하는 건조 단계, 및 (e) 삽입된 여러 개의 기체확산층을 반대방향으로 적층하고, 상기 (b), (c), (d) 단계를 수행하는 단계를 포함하는 공정으로 제조될 수 있다.

일반적으로, 직사각형 모양의 기체확산층에서 기역 자 모양으로 첫 코팅이 이루어지고, 반대 방향으로 적층하여 다시 좌표값 인식, 스프레이 분사, 및 건조 단계를 거쳐 기체 확산층 전체 가장자리에 코팅이 된다. 여기에서 접착제는 바람직하게는 1.3 내지 1.7 mm 폭으로 코팅 될 수 있다.

본 발명은, 기체확산층 코팅 시 상기 다중 코팅 공정을 통해 생산속도를 향상 시킬 수 있다는 효과도 가질 수 있다.

본 발명의 다른 측면에 따르면, 상술한 방법으로 접합된 전극접합체와 기체확산층의 접합구조가 제공될 수 있다.

이러한 접합구조는 서브가스켓의 외향면에 접착제가 존재하지 아니하므로 서브가스켓 접착제가 분리판 가스켓 온도변화에 따른 탄성을 저하시킬 수 있는 여지가 없기 때문에 본 발명에 따른 접합구조를 가지는 연료전지는 저온 구간에서 발생하는 수소 가스 누출 현상을 방지하여 연료전지 스택의 저온 기밀성이 높아질 수 있다.

이하, 본 발명의 바람직한 실시예를 첨부도면을 참조하여 상세히 설명하기로 한다. 다만, 이들 실시예는 오로지 본 발명을 예시하기 위한 것으로서, 본 발명의 범위가 이들 실시예에 의해 제한되는 것으로 해석되지는 않는다 할 것이다.

실시예

전해질막과 촉매 전극을 접합하고, 전해질막 표면에 서브가스켓 필름을 접합하여 막 전극접합체(MEA)를 제조하였다.

기체확산층의 가장자리에 1.5 mm 폭의 접착제를 코팅하고, 가장자리에 접착제가 도포된 기체확산층을 70℃로 가열하여 접착제에 잔존하는 용매를 제거하였다.

상기 가장자리에 접착제가 도포된 기체확산층을 상기 MEA의 서브가스켓 필름 표면에 열압착하여 접합하여 막 전극접합체와 기체확산층의 접합구조를 만들었다.

시험예

하기 표 1과 같이 종래기술과 상기 실시예를 비교하여 고온과 저온으로 반복 시 접착제 열화율 평가 결과를 얻었다.

	서브가스켓 필름 외향면 접착제	GDL 접착제 도포	고온<->저온 반복 시 접착제 열화율 평가결과
종래기술	O	X	1cycle (저온에서 수소 유출)
실시예	X	O	32cycle (저온에서 수소 미유출)

이상으로 본 발명 내용의 특정한 부분을 상세히 기술하였는바, 당업계의 통상의 지식을 가진 자에게 있어서, 이러한 구체적 기술은 단지 바람직한 실시 양태일 뿐이며, 이에 의해 본 발명의 범위가 제한되는 것이 아닌 점은 명백할 것이다. 따라서 본 발명의 실질적인 범위는 첨부된 청구항들과 그것들의 등가물에 의하여 정의된다고 할 것이다.

Claims (6)

1. 전해질막과 촉매 전극을 접합하고, 상기 전해질막 표면에 서브가스켓 필름을 접합하여 막 전극접합체(MEA)를 제조하는 단계;
   가장자리에 접착제가 도포된 기체확산층(GDL)을 제조하는 단계; 및
   상기 가장자리에 접착제가 도포된 기체확산층을 상기 서브가스켓 필름 표면에 열압착하여 접합하는 단계;를 포함하고,
   상기 가장자리에 접착제가 도포된 기체확산층은 하기 공정으로 제조되는 것을 특징으로 하는 막 전극접합체와 기체확산층의 접합 방법 :
   (a) 기체확산층 위치 인식부로 기체확산층의 모서리 2점 이상 위치의 좌표값을 인식하는 단계,
   (b) 접착제 코팅부의 스프레이 컨트롤러가 상기 좌표값을 수신하여 좌표값을 따라 선이동 하며 상기 접착제 코팅부의 스프레이에서 접착제가 분사되어 기체확산층의 가장자리를 코팅하는 단계, 및
   (c) 가장자리에 접착제가 도포된 기체확산층을 접착제 건조부로 이동하고 가열하여 접착제에 잔존하는 용매를 제거하는 건조 단계.
   
2. 전해질막과 촉매 전극을 접합하고, 상기 전해질막 표면에 서브가스켓 필름을 접합하여 막 전극접합체(MEA)를 제조하는 단계;
   가장자리에 접착제가 도포된 기체확산층(GDL)을 제조하는 단계; 및
   상기 가장자리에 접착제가 도포된 기체확산층을 상기 서브가스켓 필름 표면에 열압착하여 접합하는 단계;를 포함하고,
   상기 가장자리에 접착제가 도포된 기체확산층은 하기 공정으로 제조되는 것을 특징으로 하는 막 전극접합체와 기체확산층의 접합 방법 :
   (a) 일정 간격을 두고 격리판으로 분리되어 있는 적층부에 여러 개의 기체확산층을 삽입하는 단계,
   (b) 기체확산층 위치 인식부로 최상부 격리판의 3 모서리 위치의 좌표값을 인식하는 단계,
   (c) 접착제 코팅부의 스프레이 컨트롤러가 상기 좌표값을 수신하여 좌표값을 따라
   격리판에 가려지지 않은 기체확산층 가장자리 부분의 총 면적을 따라 X 및 Y축을 따라 선이동 하며 상기 접착제 코팅부의 스프레이에서 접착제가 분사되어 기체확산층의 가장자리를 코팅하는 단계,
   (d) 가장자리에 접착제가 도포된 기체확산층을 접착제 건조부로 이동하고 가열하여 접착제에 잔존하는 용매를 제거하는 건조 단계, 및
   (e) 삽입된 여러 개의 기체확산층을 반대방향으로 적층하고, 상기 (b), (c), (d) 단계를 수행하는 단계.
   
3. 삭제
4. 제1항 또는 제2항의 방법으로 접합된 전극접합체와 기체확산층의 접합구조.
   
5. 제4항의 전극접합체와 기체확산층의 접합구조를 포함하는 연료전지
   
6. 제1항 또는 제2항의 막 전극접합체와 기체확산층의 접합 방법을 포함하는 연료전지의 제조방법.

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