KR102470208B1 - 핵주기 공정을 통한 초우라늄 원소의 회수 방법 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 사용후 핵연료로부터 초우라늄 원소를 회수하는 방법에 관한 것으로, 본 발명의 초우라늄 원소의 회수 방법은 초우라늄 원소 산화물 함유 사용후 핵연료를 우라늄 염화물 함유 용융염과 접촉시키는 단계를 포함한다.

Description

핵주기 공정을 통한 초우라늄 원소의 회수 방법{Method for recovering trans-uranium element during nuclear fuel cycle}
본 발명은 사용후 핵연료로부터 초우라늄 원소를 회수하는 방법에 관한 것이다.
사용후 핵연료의 관리는 전세계적으로 큰 이슈이다. 사용후 핵연료는 초우라늄 원소(Trans-uranium element, TRU)를 포함한 다양한 방사성 핵종을 포함하고 있기 때문에 각 핵종의 효율적 관리 방안을 확보할 필요가 있다.
사용후 핵연료의 처리 기술은 사용후 핵연료에 포함된 우라늄 및 플루토늄 등을 분리해 뽑아내는 과정으로, 크게 습식처리와 건식처리로 구분된다.
먼저, 습식처리 기술은 PUREX(Plutonium Uranium Reduction Extraction)으로 대표되는데, 이는 강산을 이용해 사용후 핵연료를 용해시킨 후 각종 추출 및 침전 공정을 통해 핵종들을 순차적으로 회수하는 공정이다. 이러한 습식처리 기술은 핵무기를 제조할 수 있는 플루토늄을 단독으로 분리해낼 수 있어서 국제적으로 엄격히 통제되고 있으며, 국내에서는 연구 개발 및 기술의 적용에 한계가 있는 있다.
이에 따라, 국내에서는 사용후 핵연료에 포함된 플루토늄만을 순수하게 분리할 수 없어 핵무기로의 전용이 어려운 건식처리기술을 중심으로 연구가 진행되고 있는 실정이다. 이러한 건식처리기술 중 하나로 '파이로프로세싱 (Pyroprocessing) 기술'이 있다.
파이로프로세싱 기술은 경수로에서 발생하는 산화물 형태의 사용후 핵연료를 금속 형태로 전환하여 소듐 냉각 고속로의 금속원료로 재활용하고자 하는 기술이다. 파이로프로세싱 기술은 우선적으로 산화물 형태인 사용후 핵연료를 금속 형태로 전환시킨다(전해 환원). 전해 환원 후 사용후 핵연료 금속 전환체 내 존재하는 우라늄(U) 및 초우라늄 원소(TRU)는 전해 정련을 통해 용융염 전해질로 용출된다. 이 과정에서 사용후 핵연료 내 U를 포함한 주요 원소는 이온 단위로 완전히 붕괴되며, 용융염 전해질에 사용후 핵연료에 존재하는 TRU 및 희토류(RE)가 농축된다. 용융염 전해질 내 일정 수준 이상의 TRU가 농축되면 동일 전해질을 이용하여 전해 제련 공정을 수행하여 TRU와 잔류 U을 회수한다. 회수된 TRU는 금속 연료로 재가공되어 소듐 냉각 고속로용 연료 물질로서 재사용될 수 있다. 파이로프로세싱과 소듐 냉각 고속로가 연계된 순환 핵주기 기술은 현재 직면한 경수로 사용후 핵연료 관리 측면에서 매우 매력적인 기술로 각광받고 있다.
한편, 상기 일련의 공정을 통해 용융염 전해질에 농축된 RE는 TRU의 회수 효율을 저감시키고 회수되는 TRU의 품질을 저하시키는 문제가 있다.
그리고, 위와 같은 습식 및 건식 처리 기술에서는 TRU의 회수를 위해 우라늄 산화물(UO2) 기반의 사용후 핵연료 구조를 화학적으로 완전히 붕괴시킨다. 이에 따라 방사능 준위는 상대적으로 낮지만 사용후 핵연료의 대부분을 차지하는 우라늄을 회수하는 공정이 필수적으로 도입되어야 하기 때문에 공정 전체에 큰 부담이 발생한다.
이와 같은 문제로 인해, 본 발명의 발명자는 우라늄 산화물 구조의 붕괴 없이 사용후 핵연료에서 TRU를 추출할 수 있다면 사용후 핵연료 처리 기술의 난이도를 대폭 낮출 수 있을 것을 기대하였다. 이상적으로 TRU가 완전히 제거된 사용후 핵연료는 중저준위 폐기물로서 취급 가능할 것이며, 추출된 TRU만 효과적으로 처리할 수 있다면 사용후 핵연료의 처분에 필요한 고준위 폐기물의 처분장의 면적 또한 크게 감소시킬 수 있을 것으로 기대되어 본 발명의 발명자는 예의 연구를 진행한 끝에 본 발명을 완성하였다.
따라서 본 발명이 해결하고자 하는 과제는 핵주기 공정에 있어서 간소화된 TRU를 회수하는 방법을 제공하고자 한다.
구체적으로, 본 발명은 기존 핵주기 공정 기술과 달리 사용후 핵연료 내 우라늄 산화물을 이온 단위로 붕괴시키지 않고, 사용후 핵연료로부터 TRU를 회수하는 방법을 제공하고자 한다. 이를 위해, 본 발명은 우라늄 염화물 처리를 통해 사용후 핵연료에서 TRU를 용융염으로 용출하여 회수하는 방법을 제공하고자 한다.
또한, 본 발명은, 기존 파이로프로세싱 공정에 있어, 전해환원 전 RE를 사전제거 함을 통해 TRU의 회수 시 함께 회수되는 RE의 회수율을 낮추어 TRU의 회수 효율과, 회수된 TRU의 품질을 향상시키는 TRU의 회수 방법을 제공하고자 한다.
상기 과제를 해결하기 위하여,
본 발명은 초우라늄 원소 산화물 함유 사용후 핵연료를 우라늄 염화물 함유 용융염과 접촉시키는 단계를 포함하는 초우라늄 원소(TRU)의 회수 방법을 제공한다.
본 발명의 초우라늄 원소의 회수 방법의 일 측면에 따르면, 산화물 형태의 사용후 핵연료로부터 우라늄 산화물의 화학적 붕괴 없이 초우라늄 원소를 회수할 수 있는 효과가 있다. 이에 따라 사용후 핵연료의 주성분을 붕괴시키지 않아 사용후 핵연료의 처리를 위한 핵주기 공정을 단순화할 수 있는 효과가 있다.
본 발명의 초우라늄 원소의 회수 방법의 다른 측면에 따르면, 사용후 핵연료로부터 초우라늄 원소를 회수하기 전에 사용후 핵연료로부터 희토류를 제거하여, 이후 회수되는 초우라늄 원소의 회수 효율 및 초우라늄 원소의 품질을 향상시키는 효과가 있다.
위와 같은 효과를 통해, 핵주기 공정 기술 개발과 관련하여 국제 위상을 강화할 수 있다.
본 명세서에 첨부되는 다음의 도면들은 본 발명의 바람직한 실시예를 예시하는 것이며, 전술한 발명의 내용과 함께 본 발명의 기술사상을 더욱 이해시키는 역할을 하는 것이므로, 본 발명은 그러한 도면에 기재된 사항에만 한정되어 해석되어서는 아니 된다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 핵주기 공정의 개략도이다.
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 핵주기 공정의 개략도이다.
도 3은 본 발명의 일 실시예에 따른 핵주기 공정의 개략도이다.
도 4는 본 발명의 일 실시예에 따른 TRU 회수 방법을 수행하기 위한 장치의 개략도이다.
도 5는 본 발명의 일 실시예에서 모의 사용후 핵연료로서 사용된 성형 펠렛(좌) 및 파쇄 펠렛(우)의 사진이다.
도 6은 본 발명의 일 실시예에 따른 용융염 접촉 실험 과정의 각 단계 별 사진이다.
이하 본 발명을 상세히 설명한다.
본 발명의 초우라늄 원소(TRU)의 회수 방법은, 초우라늄 원소 산화물 함유 사용후 핵연료를 우라늄 염화물 함유 용융염과 접촉시키는 단계를 포함한다.
본 발명에 있어서, 상기 초우라늄 원소의 산화물 함유 사용후 핵연료와 우라늄 염화물 함유 용융염의 접촉에 의해 사용후 핵연료 내 초우라늄 원소의 산화물을 염화물 형태로 전환하여 용융염으로 용출시키고, 이후 용출된 초우라늄 원소를 회수하기 위함이다.
본 발명에 있어서, 상기 용어 "초우라늄 원소의 회수"는 사용후 핵연료에 포함된 초우라늄 원소를 사용후 핵연료로부터 분리시키는 것, 사용후 핵연료로부터 추출하는 것, 분리 및/또는 추출된 초우라늄 원소를 처리하는 것을 모두 포함하는 개념으로 사용된다.
사용후 핵연료는 일반적으로 금속 원소 기준으로 약 90~95 wt%의 우라늄 원소와 약 1~2 wt%의 초우라늄 원소를 포함한다. 상기 '금속 원소 기준'의 표현은 산화물 형태의 사용후 핵연료에서 산소 원소의 분율을 제외하고 금속 원소의 함량을 나타내기 위함이다. 또한, 본 발명에 있어서 상기 '약'은 기재된 수치 범위의 ±5% 범위의 측정 오차가 있을 수 있음을 나타낸다. 본 발명의 일 측면에 따르면, 본 발명은 상기 사용후 핵연료로부터 초우라늄 원소를 회수하는 것을 목적으로 한다.
본 발명에 있어서, 상기 '초우라늄 원소(Trans-uranium element)'는 원자번호가 우라늄(원자번호 92)보다 큰 원소를 총칭하는 것이다. 상기 초우라늄 원소는 원자로 또는 입자 가속기 내부에서 원자핵 반응을 통해 생성되는 원소로서, 예를 들어 93Np, 94Pu, 95Am, 96Cm, 97Bk, 98Cf, 99Es, 100Fm, 101Md, 102No, 103Lr, 104Rf, 105Db, 106Sg, 107Bh, 108Hs, 109Mt, 110Ds, 111Rg 등이 알려져 있다. 본 발명에 있어서, 상기 상기 초우라늄 원소는 본 발명의 출원 시점에서 공지된 초우라늄 원소뿐만 아니라 본 발명의 출원 시점 이후에 발견되거나 합성되는 초우라늄 원소를 모두 포함하는 것으로서, 구체적인 종류에 제한되는 것은 아니다.
본 발명은 상기 초우라늄 원소의 산화물을 함유하는 사용후 핵연료를 우라늄 염화물과 접촉시킴으로써 초우라늄 원소의 산화물을 초우라늄 원소의 염화물로 전환시키고, 초우라늄 원소의 염화물을 용융염 내로 용출시키는 것일 수 있다. 이로써 상기 초우라늄 원소 산화물 함유 사용후 핵연료로부터 초우라늄 원소를 분리하여 회수하는 것일 수 있으나, 본 발명의 기전이 이에 제한되는 것은 아니다.
본 발명에 있어서, 상기 초우라늄 원소의 산화물 함유 사용후 핵연료는 초우라늄 원소의 산화물 외에, 우라늄 산화물을 포함한다. 상기 우라늄 산화물은 예를 들어 UO2, UO3, U4O9, U3O8 또는 이들의 혼합물일 수 있으며, 구체적으로, UO2를 포함하는 것일 수 있다.
본 발명에 있어서, 상기 초우라늄 원소의 산화물 함유 사용후 핵연료는 희토류 산화물을 포함할 수 있다. 본 발명에 있어서, 상기 '희토류'는 주기율표에 배열된 17개의 원소를 총칭하는 것으로서, 구체적으로 원소기호 21번의 스칸듐(Sc); 39번의 이트륨(Y); 및 원소기호 57번부터 71번까지의 15개의 라타넘계 원소, 즉 란타넘(La), 세륨(Ce), 프라세오디뮴(Pr), 네오디뮴(Nd), 프로메튬(Pm), 사마륨(Sm), 유로퓸(Eu), 가돌리늄(Gd), 테르븀(Tb), 디스프로슘(Dy), 홀뮴(Ho), 어븀(Er), 톨륨(Tm), 이테르븀(Yb) 및 루테튬(Lu);을 총칭한다.
본 발명은 상기 초우라늄 원소의 산화물 함유 사용후 핵연료와 상기 우라늄 염화물 함유 용융염의 접촉에 의해 상기 초우라늄 원소의 산화물 함유 사용후 핵연료로부터 상기 희토류 산화물을 용융염 내로 용출시키는 것을 포함할 수 있다. 상기 사용후 핵연료는 희토류 산화물을 포함함으로써, 상기 우라늄 염화물 함유 용융염과의 접촉에 의해 상기 희토류 산화물은 희토류 염화물 및 희토류 옥시염화물(oxychloride) 중 적어도 하나의 형태로 전환되어서, 접촉된 용융염 내에는 희토류 염화물 및/또는 희토류 옥시염화물도 포함될 수 있다.
본 발명에 있어서, 상기 초우라늄 원소의 산화물 함유 사용후 핵연료는 입자 형태일 수 있으며, 예를 들어 직경(D50)이 1 내지 10 mm, 5 내지 10 mm, 또는 6 내지 8 mm이고, 높이가 5 내지 20 mm, 5 내지 15 mm, 또는 8 내지 12 mm인 원기둥 형상의 입자 또는 직경(D50)이 0.5 내지 5 mm, 1 내지 3 mm 또는 1 내지 2.8 mm인 구 형상의 입자일 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다. 상기 사용후 핵연료의 입자 크기가 상술한 범위인 경우, 사용후 핵연료와 용융염의 접촉 효율을 향상시켜 TRU의 회수 효율을 개선하는 효과를 나타낼 수 있으나, 본 발명이 이에 제한되는 것은 아니다.
본 발명에 있어서, 상기 우라늄 염화물 함유 용융염은 상술한 바와 같이 초우라늄 원소의 산화물 함유 사용후 핵연료 내 다양한 핵종을 염화물로 전환시켜 용융염 내로 용출하여서 분리 회수하기 위한 것으로, 우라늄 염화물을 포함하는 용융염이라면 특별히 제한되는 것은 아니다. 상기 우라늄 염화물은 예를 들어 우라늄 삼염화물(UCl3), 우라늄 사염화물(UCl4) 또는 이들의 혼합물을 포함하는 것일 수 있으며, 이에 제한되는 것은 아니다.
본 발명에 따른 일 실시예에서, 상기 우라늄 염화물은 우라늄 삼염화물을 포함하는 것일 수 있다.
상기 우라늄 염화물 함유 용융염은 파이로프로세싱의 임의의 공정에서 사용하는 용융염 전해질에 상기 우라늄 염화물을 함유시킨 것일 수 있으며, 그 종류에 특별히 제한되는 것은 아니다.
본 발명에 따른 일 실시예에서, 상기 우라늄 염화물 함유 용융염은, 알칼리 금속의 할로겐 염, 알칼리 토금속의 할로겐 염, 또는 이들의 공융염을 포함하는 것일 수 있다.
상기 알칼리 금속의 할로겐 염은 예를 들어 LiCl, NaCl, KCl 또는 이들의 혼합물을 들 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다. 상기 알칼리 토금속의 할로겐 염은 예를 들어 MgCl2, CaCl2 또는 이들의 혼합물을 들 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
본 발명에 따른 일 실시예에서, 상기 우라늄 염화물 함유 용융염은 LiCl-KCl-UCl3 계 용융염일 수 있다. 상기 우라늄 염화물 함유 용융염으로서 상기 LiCl-KCl-UCl3 계 용융염을 이용하는 경우, 이후 회수되는 TRU를 더욱 정제하기 위해 LiCl-KCl-UCl3 계 용융염을 보충하는 것 외에 용융염을 교체하지 않고서 전해 제련 공정을 수행할 수 있다는 장점이 있을 수 있다.
본 발명에 따른 다른 실시예에서, 상기 우라늄 염화물 함유 용융염은 CaCl2-UCl3 포함 다성분계 용융염일 수 있다. 상기 CaCl2-UCl3 포함 다성분계 용융염을 이용하는 경우, 사용후 핵연료 내 Sr의 용출 효율을 향상시킬 수 있는 장점이 있을 수 있다.
상기 우라늄 염화물 함유 용융염은 이에 제한되는 것은 아니나, 예를 들어 0.1 중량% 내지 10 중량%의 양으로 우라늄 염화물을 포함하는 것일 수 있다. 구체적으로, 상기 우라늄 염화물 함유 용융염 중에 우라늄 염화물은 0.5 중량% 내지 8 중량% 또는 0.7 중량% 내지 6 중량%의 함량으로 포함되는 것일 수 있다. 상기 용융염 중에 우라늄 염화물의 함량이 상기한 범위인 경우 사용후 핵연료와 용융염의 접촉에 의해 다양한 핵종의 염화물로의 전환 효율을 향상시키며 TRU 회수 효율을 향상시키는 효과가 있을 수 있으나, 본 발명이 이에 제한되는 것은 아니다.
상술한 바와 같이, 본 발명은 초우라늄 원소의 산화물 함유 사용후 핵연료를 우라늄 염화물 함유 용융염과 접촉시키는 단계를 포함함으로써, 상기 사용후 핵연료에 포함되는 초우라늄 원소의 산화물, 우라늄 산화물 및 희토류 산화물 중 하나 이상을 이의 염화물로 전환하여서 용융염 내로 용출시키는 것일 수 있다.
상기 초우라늄 원소의 산화물 함유 사용후 핵연료와 상기 우라늄 염화물 함유 용융염과의 접촉은 예를 들어 350℃ 내지 1,000℃의 온도에서 수행하는 것일 수 있다. 구체적으로 상기 접촉은 400℃ 내지 800℃의 온도, 보다 구체적으로 상기 접촉은 450℃ 내지 650℃의 온도에서 수행하는 것일 수 있다. 상기 용융염과의 접촉이 상술한 온도 범위에서 수행되는 경우 TRU 회수 효율 및 회수되는 TRU의 순도를 향상시키는 효과를 나타내는 것이 수 있으나, 본 발명이 이에 제한되는 것은 아니다.
상기 초우라늄 원소의 산화물 함유 사용후 핵연료와 상기 우라늄 염화물 함유 용융염과의 접촉은 예를 들어 1시간 이상, 구체적으로 4시간 내지 72시간, 4시간 내지 48시간, 4시간 내지 24시간, 4시간 내지 20시간, 6시간 내지 20시간, 9시간 내지 11시간, 11시간 내지 20시간, 14시간 내지 18시간 또는 16시간 내지 20시간 동안 수행되는 것일 수 있다. 접촉 시간이 길수록 초우라늄 원소의 용출 효율이 개선되는 것일 수 있으나, 공정 시간 및 용융염 내 염화물 전환체 간의 추가 반응을 고려하여 상기 시간 범위로 수행하는 것이 바람직할 수 있다.
상기 초우라늄 원소의 산화물 함유 사용후 핵연료와 상기 우라늄 염화물 함유 용융염과의 접촉은, 상기 초우라늄 원소의 산화물 함유 사용후 핵연료를 상기 우라늄 염화물 함유 용융염에 침지시켜 수행하는 것일 수 있다.
본 발명에 따른 일 실시예에서, 상기 초우라늄 원소의 산화물 함유 사용후 핵연료를 메쉬(mesh) 소재의 바스켓에 장입하여, 상기 바스켓을 상기 우라늄 염화물 함유 용융염에 침지시켜 수행하는 것일 수 있다.
본 발명에 따른 일 실시예에서, 상기 사용후 핵연료가 접촉된 용융염은 사용후 핵연료로부터 용출된 초우라늄 및 희토류 중 하나 이상을 포함하는 것일 수 있다.
상기 사용후 핵연료와 우라늄 염화물 함유 용융염의 접촉에 의해 초우라늄 원소가 용융염 내로 충분히 용출된 경우, 용융염을 고화 처리하여 고준위 폐기물로서 처리할 수 있으나, 고준위 폐기물의 발생량 저감을 위해서 전해 제련 또는 침전 등을 통해 초우라늄 원소를 분리 회수하는 것이 바람직할 수 있다.
이에 따라, 본 발명은 상기 사용후 핵연료와 접촉된 용융염을 전해 제련하는 단계를 더 포함할 수 있다. 이때, 상기 사용후 핵연료과 용융염과 접촉하는 것과, 상기 초우라늄 원소가 용출된 용융염을 전해 제련하는 것은 순차적으로 또는 동시에 수행하는 것일 수 있으며, 이에 제한되는 것은 아니다.
구체적으로, 본 발명은 상기 사용후 핵연료를 용융염과 접촉한 후에 상기 접촉된 용융염을 회수하여 전해 제련하는 단계를 더 포함할 수 있다. 또는, 상기 사용후 핵연료를 용융염과 접촉하면서 동시에 용융염에 전기를 인가하여 용출되는 초우라늄 및/또는 희토류를 전해 제련하는 단계를 더 포함할 수 있다.
도 4에는 본 발명의 일 실시예에 따라 초우라늄 원소를 회수하기 위한 장치가 도시되어 있으며, 도 4에 도시된 바와 같이 메쉬 소재의 바스켓에 초우라늄 원소의 산화물을 함유하는 사용후 핵연료를 장입하고, 우라늄 염화물 함유 용융염에 바스켓의 적어도 일부를 침지시켜서, 사용후 핵연료와 우라늄 염화물 함유 용융염을 접촉시킨 후, 또는 접촉시키면서 동시에 전기를 인가하여 용융염으로 용출되는 초우라늄 및/또는 희토류는 전해 제련할 수 있다.
본 발명은, 상기 전해 제련에 의해 수득되는 초우라늄을 전해 정련하는 단계를 더 포함할 수 있다.
본 발명에 있어서, 상기에서 전해 제련된 초우라늄 및/또는 희토류 각각은 안정화 공정 이후 고준위 폐기물로서 처리하거나 정제 공정을 통해 재활용할 수 있다. 필요에 따라, 사용후 핵연료의 취급 시 위협이 되는 핵종인 세슘(Cs), 요오드(I), 스트론튬(Sr) 등을 처리하기 위한 단위 공정이 추가될 수 있다.
본 발명에 따른 다른 구체예에서, 본 발명은 상기 사용후 핵연료와 접촉된 용융염을 회수하여 고화체를 제조하는 단계를 더 포함할 수 있다. 상기 초우라늄 원소의 산화물 함유 사용후 핵연료를 우라늄 염화물 함유 용융염과 접촉시킴으로써 사용후 핵연료로부터 초우라늄 원소는 용융염 내로 용출되게 되고, 이에 따라 초우라늄 원소를 함유하게 된 용융염을 회수하여 고화체로 제조하여 방사성 폐기물로서 처리할 수 있으나, 본 발명이 이에 제한되는 것은 아니다.
본 발명의 일 실시예에서, 상기 초우라늄 원소 함유 사용후 핵연료와 우라늄 염화물 함유 용융염과의 접촉 후에 사용후 핵연료에 잔류하는 초우라늄 원소를 회수하기 위해서, 용융염과 접촉된 사용후 핵연료를 회수하여 전해 환원하는 단계를 더 포함할 수 있다. 본 발명은 전해 환원에 의한 사용후 핵연료 내 우라늄 산화물의 붕괴 없이도 TRU를 분리할 수 있는 방법에 관한 것이며, 상기 '전해 환원하는 단계를 더 포함할 수 있다'는 것은 초우라늄 원소 함유 사용후 핵연료를 우라늄 염화물 함유 용융염과 접촉시킨 후에 용융염으로 용출되는 TRU의 양이 충분하지 않은 경우 용융염과 접촉된 사용후 핵연료를 회수하여 전해 환원, 전해 정련 및 전해 제련 등의 공정을 수행할 수 있음을 나타내는 것이며, 이로써 본 발명이 제한되는 것은 아니다. 도 2에 도시된 바와 같이, 상기 용융염과 접촉된 사용후 핵연료는 우라늄 염화물 함유 용융염과의 접촉에 의해 RE가 제거된 상태이므로 전해 환원 수행 시에 RE에 의한 TRU의 회수율 및 품질 저하 등과 같은 종래의 문제는 발생하지 않을 수 있다.
본 발명은 사용후 핵연료의 전해 환원 없이도 우라늄 염화물 함유 용융염과의 접촉을 통해 초우라늄 원소를 회수할 수 있으나, 초우라늄 원소의 회수율을 더욱 향상시키기 위해 사용후 핵연료를 전해 환원하는 단계를 더 포함할 수 있으며, 이로써 본 발명이 제한되는 것은 아니다.
상기 사용후 핵연료의 전해 환원을 통해 초우라늄 원소의 산화물 및 우라늄 산화물은 금속으로 전환되며, 이에 따라 본 발명은 금속으로 전환된 초우라늄 전환체 및 우라늄 전환체에 대하여 전해 정련을 통해 우라늄을 분리 회수하고, 전해 제련을 통해 초우라늄 원소를 분리 회수하는 단계를 더 포함할 수 있다.
이상과 같이, 본 발명에 따르면 사용후 핵연료의 화학적 구조를 안정적으로 유지하여서 고준위 폐기물의 양을 저감할 수 있어 후행 핵주기 공정 기술의 개발 난이도를 낮추고, 공정 효율을 개선하는 효과를 나타낼 수 있다.
이하, 본 발명의 실시예를 들어 상세히 설명하기로 한다.
실험예 1. 사용후 핵연료 내 주요 핵종의 산화물과 우라늄 삼염화물 사이의 반응의 열역학 계산
사용후 핵연료 내 주요 핵종의 단독 산화물과 ZrO2 기반의 삼성분계 산화물과, 우라늄 염화물로서 우라늄 삼염화물(UCl3) 사이의 500℃에서의 화학 반응의 열역학 계산 결과를 하기 표 1에 나타내었다.
산화물 반응식 △G (kJ)
PuO2 UCl3 +　PuO2 = PuCl3 + UO2 -131.16
Pu2O3 UCl3 + 0.5Pu2O3 = PuCl3 + 0.75UO2 + 0.25U -71.375
AmO2 UCl3 + AmO2 = AmCl3 + UO2 -251.31
Am2O3 UCl3 + 0.5AmO3 = AmCl3 + 0.75UO2 + 0.25U -73.076
CmO2 UCl3 + CmO2 = CmCl3 + UO2 -252.69
Cm2O3 UCl3 + 0.5Cm2O3 = CmCl3 + 0.75UO2 + 0.25U -66.345
Cs2O UCl3 + 1.5Cs2O = 3CsCl + 0.75UO2 + 0.25U -749.82
Cs2ZrO3 UCl3 + 1.5Cs2ZrO3 = 3CsCl + 1.5ZrO2 + 0.75UO2 + 0.25U -541.81
SrO UCl3 +１.5SrO = 1.5SrCl2 + 0.75UO2 + 0.25U -310.51
SrZrO3 UCl3 + 1.5SrZrO3 = 1.5SrCl2 + 1.5ZrO2 + 0.75UO2 + 0.25U -186.78
BaO UCl3 +１.5BaO = 1.5BaCl2 + 0.75UO2 + 0.25U -391.99
BaZrO3 UCl3 + 1.5BaZrO3 = 1.5BaCl2 + 1.5ZrO2 + 0.75UO2 + 0.25U -206.83
La2O3 UCl3 + 0.5La2O3 = LaCl3 + 0.75UO2 + 0.25U -111.12
CeO2 UCl3 + CeO2 = CeCl3 + UO2 -193.09
Pr2O3 UCl3 + 0.5Pr2O3 = PrCl3 + 0.75UO2 + 0.25U -89.665
Nd2O3 UCl3 + 0.5Nd2O3 = NdCl3 + 0.75UO2 + 0.25U -73.181
Sm2O3 UCl3 + 0.5Sm2O3 = SmCl3 + 0.75UO2 + 0.25U -50.584
Eu2O3 UCl3 + 0.5Eu2O3 = EuCl3 + 0.75UO2 + 0.25U -40.697
Gd2O3 UCl3 + 0.5Gd2O3 = GdCl3 + 0.75UO2 + 0.25U -43.406
Y2O3 UCl3 + 0.5Y2O3 = YCl3 + 0.75UO2 + 0.25U +7.316
ZrO2 UCl3 + 0.75ZrO2 = 0.75ZrCl4 + 0.75UO2 +　0.25U +134.21
MoO2 UCl3 + MoO2 = MoCl3 + UO2 -82.432
표 1의 결과에 따르면, 사용후 핵연료 내 산화물 형태의 대다수의 핵종은 우라늄 염화물과의 반응에 의해 염화물로 변환될 것으로 확인되었다. 이에 따라, 사용후 핵연료와 우라늄 염화물 함유 용융염과의 접촉에 의해 사용후 핵연료로부터 대다수의 핵종이 분리될 수 있음을 확인하였다.
실험예 2. 모의 사용후 핵연료의 용융염 침지에 따른 핵종의 용출 평가
실제 사용후 핵연료 내 핵종은 상기 표 1과 같은 단순 산화물의 형태뿐만 아니라 복합 산화물 형태로도 존재하며, △G는 반응 전후 물질들의 에너지 차이만을 나타내는 것으로 활성화 에너지를 고려하지 않고 계산된 값을 나타낸다. 이에 따라, 사용후 핵연료와 우라늄 염화물과의 접촉에 의한 실제 반응성을 확인하기 위해 다음과 같이 모의 사용후 핵연료를 이용하여 우라늄 염화물 함유 용융염 접촉 실험을 진행하였다.
다음과 같이, 사용후 핵연료의 입자 크기에 따른 핵종의 용출 특성 평가와, 용융염 접촉 시간에 따른 핵종의 용출 특성 평가가 함께 수행되었다.
먼저, 하기 표 2의 조성을 갖는 모의 사용후 핵연료를 준비하였으며, 모의 사용후 핵연료의 조성은 유도결합플라즈마 분광법에 따라 성분 분석하여 수득한 결과이다.
원소 함량 (wt.%) 원소 함량 (wt.%)
U 83.6 Sm 0.10
Sr 0.11 Eu 0.02
Ba 0.26 Gd 0.04
La 0.16 Y 0.06
Ce 0.31 Zr 0.63
Pr 0.15 Rh 0.02
Nd 0.53 Mo 0.02
상기 표 2에서와 같이, 핵물질의 취급 및 제조 공정의 한계로 인해 모의 사용후 핵연료에 TRU, Cs, I 등은 포함되지 않았다. 일반적으로 모의 사용후 핵연료를 사용하는 실험에서는 취급이 어려운 TRU의 대용 원소로서 화학적 거동이 유사한 희토류(RE)를 사용하고 있으며, 본 실험에서도 RE의 거동을 바탕으로 간접적으로 TRU의 거동을 예측하였다. CsI를 포함한 사용후 핵연료 내 Cs 화합물은 고온 열처리를 통해 제거 가능한 것으로 알려져 있기 때문에 모의 사용후 핵연료 제조 시 Cs 화합물이 투입되더라도 열처리 단계에서 휘발되어 소실될 것이기 때문에, 상기 표 2의 조성을 갖는 모의 사용후 핵연료를 이용한 실험에 의해 본 발명의 효과가 확인될 수 있다.
실험은, 사용후 핵연료의 입자 크기에 따른 핵종 용출 거동에 미치는 영향을 함께 확인하기 위해 상기 표 2의 조성을 갖는 모의 사용후 핵연료는 단면 직경 6-8 mm x 높이 8-12mm의 원기둥 형태의 성형 펠렛과, 성형 펠렛을 파쇄하여 1 mm 내지 2.8 mm 크기의 체를 이용하여 선별한 파쇄 펠렛을 준비하여 진행하였다. 도 5에는 성형 펠렛 및 파쇄 펠렛의 사진을 도시하였다.
우라늄 염화물 함유 용융염으로서는, 우라늄(U)이 약 0.7 wt% 함유된 LiCl-KCl-UCl3 용융염을 준비하였다. 이 때, LiCl-KCl은 공정(eutectic) 조성(59.2 mol.% LCil + 41.8 mol.% KCl)으로서 혼합하였다. LiCl과 KCl은 각각 Alfa Aesar사의 무수 상태(anhydrous)의 시료를 사용하였으며, 이 때 순도는 99% 이상이다.
상기에서 준비한 LiCl-KCl-UCl3 용융염을 도가니에 충진한 후 500℃로 가열하여 용융하였다. 금속 메쉬(스테인리스 스틸 재질, 325 메쉬)로 제작된 바스켓에 상기에서 준비한 모의 사용후 핵연료(성형 펠렛 및 파쇄 펠렛) 각각을 충진한 후 용융염에 침지하였다. 도 6에는 위 실험의 각 과정의 사진을 도시하였으며, 하기 표 3에는 각 펠렛 별 실험 조건을 나타내었다.
시료 용융염 질량 (g) 모의사용핵연료 질량 (g) 침지 시간 (h)
성형 펠렛 106.51 14.46 20
파쇄 펠렛 106.53 14.53 18
침지 시간이 핵종의 용출 거동에 미치는 영향을 평가하기 위해, 용출 시간에 따라 용융염 시료를 채취하였으며, 침지 후 회수된 모의 사용후 핵연료 시료 내 잔류되는 염을 제거하기 위해 고온 감압 증류 또는 초순수 세척을 수행하였다.
잔류염이 제거된 침지 모의 사용후 핵연료 시료와 채취된 용융염의 ICP 분석을 통해 구성 성분을 확인하여 모의 사용후 핵연료의 침지 전후의 성분 분석 결과를 하기 표 4(성형 펠렛) 및 표 5(파쇄 펠렛) 각각에 도시하였다. 또한, 모의 사용후 핵연료의 침지 시간에 따른 용융염의 성분 분석 결과를 하기 표 6(성형 펠렛) 및 표 7(파쇄 펠렛) 각각에 도시하였다.
원소 침지 전 (wt.%) 침지 후 (증류) (wt.%) 침지 후 (세척) (wt.%) 비교
U 83.6 84.5 81.7 시료 주성분
Sr 0.11 0.1 0.1 II족
Ba 0.26 0.07 0.08 II족
La 0.16 0.08 0.09 RE
Ce 0.31 0.2 0.22 RE
Pr 0.15 0.08 0.08 RE
Nd 0.53 0.28 0.29 RE
Sm 0.10 0.03 0.04 RE
Eu 0.02 0.02 0.02 RE
Gd 0.04 0.02 0.03 RE
Y 0.06 0.02 0.03 RE
Zr 0.63 0.6 0.6
Rh 0.02 0.02 0.02
Mo 0.02 0.01 0.01
원소 침지 전 (wt.%) 침지 후 (증류) (wt.%) 침지 후 (세척) (wt.%) 비교
U 83.6 83.6 82.2 시료 주성분
Sr 0.11 0.09 0.1 II족
Ba 0.26 0.1 0.08 II족
La 0.16 0.06 0.07 RE
Ce 0.31 0.2 0.19 RE
Pr 0.15 0.09 0.06 RE
Nd 0.53 0.3 0.25 RE
Sm 0.10 0.04 0.04 RE
Eu 0.02 0.02 0.02 RE
Gd 0.04 0.03 0.03 RE
Y 0.06 0.03 0.02 RE
Zr 0.63 0.54 0.59
Rh 0.02 0.02 0.02
Mo 0.02 검출 한도 미만 검출 한도 미만
원소 침지 후 6 h 침지 11 h 침지 16 h 침지 20 h 침지
U 0.77 0.62 0.42 0.34 0.24
Sr 검출 한도 미만 검출 한도 미만 검출 한도 미만 검출 한도 미만 검출 한도 미만
Ba 검출 한도 미만 0.02 0.02 0.02 0.03
La 검출 한도 미만 검출 한도 미만 검출 한도 미만 0.01 0.01
Ce 검출 한도 미만 0.01 0.01 0.01 0.02
Pr 검출 한도 미만 검출 한도 미만 0.01 0.01 0.01
Nd 검출 한도 미만 0.01 0.02 0.02 0.03
Sm 검출 한도 미만 검출 한도 미만 0.01 0.01 0.01
Eu 검출 한도 미만 검출 한도 미만 검출 한도 미만 검출 한도 미만 검출 한도 미만
Gd 검출 한도 미만 검출 한도 미만 검출 한도 미만 검출 한도 미만 검출 한도 미만
Y 검출 한도 미만 검출 한도 미만 검출 한도 미만 검출 한도 미만 검출 한도 미만
Zr 검출 한도 미만 검출 한도 미만 검출 한도 미만 검출 한도 미만 검출 한도 미만
Rh 검출 한도 미만 검출 한도 미만 검출 한도 미만 검출 한도 미만 검출 한도 미만
Mo 검출 한도 미만 검출 한도 미만 검출 한도 미만 검출 한도 미만 검출 한도 미만
원소 침지 전 4 h 침지 9 h 침지 14 h 침지 18 h 침지
U 0.77 0.51 0.32 0.21 0.13
Sr 검출 한도 미만 검출 한도 미만 검출 한도 미만 검출 한도 미만 검출 한도 미만
Ba 검출 한도 미만 0.02 0.02 0.02 0.02
La 검출 한도 미만 검출 한도 미만 검출 한도 미만 0.01 0.01
Ce 검출 한도 미만 0.01 0.01 0.02 0.02
Pr 검출 한도 미만 검출 한도 미만 0.01 0.01 0.01
Nd 검출 한도 미만 0.01 0.02 0.03 0.03
Sm 검출 한도 미만 검출 한도 미만 0.01 0.01 0.01
Eu 검출 한도 미만 검출 한도 미만 검출 한도 미만 검출 한도 미만 검출 한도 미만
Gd 검출 한도 미만 검출 한도 미만 검출 한도 미만 검출 한도 미만 검출 한도 미만
Y 검출 한도 미만 검출 한도 미만 검출 한도 미만 검출 한도 미만 검출 한도 미만
Zr 검출 한도 미만 검출 한도 미만 검출 한도 미만 검출 한도 미만 검출 한도 미만
Rh 검출 한도 미만 검출 한도 미만 검출 한도 미만 검출 한도 미만 검출 한도 미만
Mo 검출 한도 미만 검출 한도 미만 검출 한도 미만 검출 한도 미만 검출 한도 미만
위 표 4, 표 5에서 확인할 수 있는 바와 같이, UCl3 함유 용융염과의 접촉에 의해 모의 사용후 핵연료 내 Sr은 염화물 변환 반응이 효과적으로 진행되지 않는 것으로 확인되었다. 추가 실험을 통해 650℃의 LiCl 용융염에 침지했을 때에도 모의 사용후 핵연료 내 Sr은 용출이 잘 일어나지 않는 것으로 확인되었다. 한편, 모의 사용후 핵연료 내 RE는 Eu를 제외하고 일정 수준 이상 용출되는 것으로 확인되었다. 표 1의 열역학 계산 결과에 따르면 Y는 용출이 되지 않을 것으로 예측 되었으나 예측 결과와는 달리 위 실험을 통해 Y 또한 용출되는 것으로 확인되었다. 귀금속인 Rh는 용출이 잘 되지 않는 것으로 보이며 입계 석출물의 주요 구성 원소인 Zr와 Mo도 일부 용출되는 것을 확인하였다.
또한, 표 6, 표 7에서 확인할 수 있는 바와 같이, 앞서 예측된 것처럼 Ba 및 주요 RE가 용융염으로 용출되는 것으로 확인되었다. Gd, Y, Zr, Mo 등 일부 원소는 모의 사용후 핵연료 내 함량이 감소했음에도 불구하고 용융염에서 검출이 되지 않았다. 이를 통해, 이들 원소가 용융염 내에서 침전물을 형성했을 것으로 유추되었다.
한편, 침지 시간이 증가함에 따라 용융염 내 UCl3가 점차 소모되는 것으로 확인되며, 이는 UCl3가 모의 사용후 핵연료 내 주요 원소들의 염화물 전환 반응을 일으킨다는 것을 의미한다.
또한, 파쇄 펠렛을 침지한 경우, UCl3 소모 속도가 더욱 빠른 것으로 확인되었으며, 이는 입자 크기가 핵종의 용출 특성에 영향을 미친 것으로 유추되었다.
이상의 실험을 통해, 사용후 핵연료의 UCl3 함유 용융염과의 접촉에 의해 사용후 핵연료로부터 상당량의 원소를 용출시킬 수 있음을 확인하였다. 특히, 대부분의 희토류를 분리할 수 있었으며, 상술한 바와 같이 초우라늄 원소는 희토류와 같은 거동을 보일 것으로 예상되는바, 본 발명에 따르면 사용후 핵연료와 UCl3의 접촉에 의해 사용후 핵연료의 붕괴 없이 초우라늄 원소를 높은 효율로 회수할 수 있음을 확인하였다.

Claims (14)

  1. 초우라늄 원소의 산화물 함유 사용후 핵연료를 우라늄 염화물 함유 용융염과 접촉시키는 단계를 포함하는, 초우라늄 원소(TRU)의 회수 방법으로서,
    상기 초우라늄 원소의 산화물 함유 사용후 핵연료는 우라늄 산화물을 포함하고,
    상기 우라늄 염화물 함유 용융염은 LiCl-KCl-UCl3 계 용융염이며,
    상기 사용후 핵연료 내 우라늄 산화물이 이온 단위로 붕괴되지 않는 것인, 초우라늄 원소의 회수 방법.
  2. 청구항 1에 있어서,
    상기 우라늄 염화물 함유 용융염은 알칼리 금속의 할로겐 염, 알칼리 토금속의 할로겐 염, 또는 이들의 공융염을 포함하는 것인, 초우라늄 원소의 회수 방법.
  3. 삭제
  4. 청구항 1에 있어서,
    상기 우라늄 염화물 함유 용융염 중에 우라늄 염화물은 0.1 중량% 내지 10 중량%의 양으로 함유되는 것인, 초우라늄 원소의 회수 방법.
  5. 삭제
  6. 청구항 1에 있어서,
    상기 초우라늄 원소의 산화물 함유 사용후 핵연료는 희토류 산화물을 포함하는 것인, 초우라늄 원소의 회수 방법.
  7. 청구항 6에 있어서,
    상기 초우라늄 원소의 산화물 함유 사용후 핵연료와 상기 우라늄 염화물 함유 용융염의 접촉에 의해 상기 초우라늄 원소의 산화물 함유 사용후 핵연료로부터 상기 희토류 산화물을 용융염 내로 용출시키는 것을 포함하는, 초우라늄 원소의 회수 방법.
  8. 청구항 1에 있어서,
    상기 초우라늄 원소의 산화물 함유 사용후 핵연료는 원기둥 및 구의 형상 중 적어도 하나의 형상의 입자인 것인, 초우라늄 원소의 회수 방법.
  9. 청구항 1에 있어서,
    상기 초우라늄 원소의 산화물 함유 사용후 핵연료와 상기 우라늄 염화물 함유 용융염과의 접촉은 350℃ 내지 1,000℃의 온도에서 수행하는 것인, 초우라늄 원소의 회수 방법.
  10. 청구항 1에 있어서,
    상기 사용후 핵연료가 접촉된 용융염을 회수하여 전해 제련하는 단계를 더 포함하는 것인, 초우라늄 원소의 회수 방법.
  11. 청구항 10에 있어서,
    상기 전해 제련에 의해 수득되는 초우라늄 원소를 전해 정련하는 단계를 더 포함하는 것인, 초우라늄 원소의 회수 방법.
  12. 청구항 1에 있어서,
    상기 사용후 핵연료가 접촉된 용융염을 회수하여 고화체를 제조하는 단계를 더 포함하는 것인, 초우라늄 원소의 회수 방법.
  13. 청구항 1에 있어서,
    상기 용융염과 접촉된 사용후 핵연료를 회수하여 전해 환원하는 단계를 더 포함하는 것인, 초우라늄 원소의 회수 방법.
  14. 청구항 13에 있어서,
    상기 전해 환원 후에 전해 정련 및 전해 제련 중 적어도 하나의 단계를 더 포함하는 것인, 초우라늄 원소의 회수 방법.
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JP2005315790A (ja) * 2004-04-30 2005-11-10 Toshiba Corp 使用済み酸化物燃料の再処理方法
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