KR102463438B1 - 안정성이 향상된 페로브스카이트 태양전지 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 광 흡수층과 정공 전달층 간의 계면 특성이 향상되어 안전성이 높은 페로브스카이트 태양전지에 관한 것이다.
구체적으로 지지 기판, 상기 지지 기판 상에 형성된 제1 전극, 상기 제1 전극 상에 형성된 전자 전달층, 상기 전자 전달층 상에 형성되고, 큐빅(Cubic) 결정 구조를 갖는 페로브스카이트 화합물을 포함하는 광 흡수층, 상기 광 흡수층 상에 형성되고 정공 전달 물질을 포함하는 정공 전달층 및 상기 정공 전달층 상에 형성된 제2 전극을 포함하고, 상기 광 흡수층과 상기 정공 전달층 간에 계면이 형성되며, 상기 계면은 지지 기판의 면에 대한 상기 페로브스카이트 화합물의 결정면의 배향 각도가 20° ~ 30°인 제1 계면; 및 상기 지지 기판의 면에 대한 상기 페로브스카이트 화합물의 결정면의 배향 각도가 50° ~ 60°인 제2 계면을 포함하는 것인 페로브스카이트 태양전지에 관한 것이다.
구체적으로 지지 기판, 상기 지지 기판 상에 형성된 제1 전극, 상기 제1 전극 상에 형성된 전자 전달층, 상기 전자 전달층 상에 형성되고, 큐빅(Cubic) 결정 구조를 갖는 페로브스카이트 화합물을 포함하는 광 흡수층, 상기 광 흡수층 상에 형성되고 정공 전달 물질을 포함하는 정공 전달층 및 상기 정공 전달층 상에 형성된 제2 전극을 포함하고, 상기 광 흡수층과 상기 정공 전달층 간에 계면이 형성되며, 상기 계면은 지지 기판의 면에 대한 상기 페로브스카이트 화합물의 결정면의 배향 각도가 20° ~ 30°인 제1 계면; 및 상기 지지 기판의 면에 대한 상기 페로브스카이트 화합물의 결정면의 배향 각도가 50° ~ 60°인 제2 계면을 포함하는 것인 페로브스카이트 태양전지에 관한 것이다.
Description
본 발명은 광 흡수층과 정공 전달층 간의 계면 특성이 향상되어 안전성이 높은 페로브스카이트 태양전지에 관한 것이다.
페로브스카이트 태양전지는 페로브스카이트(ABX3) 구조의 광 흡수 물질을 기반으로 한 고체상 태양전지를 말한다.
페로브스카이트 태양전지는 흡광 계수가 매우 높아 서브마이크로미터 두께에서도 효과적으로 태양광을 흡수할 수 있고, 이에 따라 광전 변환 효율(power conversion efficiency, PCE)이 약 20%에 달하는 등 효율이 좋아 최근 많은 주목을 받고 있다.
이의 일환으로 한국 등록특허 제10-1543438호는 페로브스카이트 태양전지의 정공 전달층에 탄소 나노 튜브 등의 전도도 필러를 첨가하여 광전 변환 효율을 개선하였다.
또한 한국 등록특허 제10-1578875호는 페로브스카이트 태양전지에 정공 차단층을 도입하여 전자의 이동을 원활하게 하였다.
다만 위와 같은 종래기술에 따른 페로브스카이트 태양전지는 정공 전달 물질로 내열성이 좋지 않은 Spiro-OMeTAD((2,2',7,7'-테트라키스(N,N-디-p-메톡시페닐아민)9,9'-스피로비플루오렌)), PTAA(폴리(트리아릴아민)) 등을 사용하므로 자동차용으로 적용하기 어렵다는 한계가 있다.
페로브스카이트 태양전지를 자동차에 적용하기 위해서는 접합필름을 이용하여 차량부품에 일체화해야 하는데, 이 때 공정 온도가 110℃ 이상으로 올라간다. 또한 자동차가 주행을 시작하면 그 온도가 약 100℃까지 상승한다.
종래의 Spiro-OMeTAD, PTAA와 같은 정공 전달 물질은 90 ~ 120℃ 정도에서 상전이(열적 전이)가 발생하여 광전 변환 효율이 급격히 떨어지고, 계면 부착력이 저하되어 광 흡수층으로부터 박리(delamination)되는 등의 문제가 있어 자동차용 페로브스카이트 태양전지에 적용할 수 없다.
본 발명은 위와 같은 종래 기술의 문제점 및 한계를 해소하기 위한 것으로 다음과 같은 목적이 있다.
본 발명의 목적은 내열성 및 내구성이 우수한 정공 전달 물질로 구성된 정공 전달층을 포함하는 페로브스카이트 태양전지를 제공하는 것을 목적으로 한다.
또한 본 발명의 목적은 광전 변환 효율이 높고, 정공 전달층과 광 흡수층 간의 계면 부착력이 향상된 페로브스카이트 태양전지를 제공하는 것을 목적으로 한다.
본 발명의 목적은 이상에서 언급한 목적으로 제한되지 않는다. 본 발명의 목적은 이하의 설명으로 보다 분명해 질 것이며, 특허청구범위에 기재된 수단 및 그 조합으로 실현될 것이다.
본 발명에 따른 안정성이 향상된 페로브스카이트 태양전지는 지지 기판, 상기 지지 기판 상에 형성된 제1 전극, 상기 제1 전극 상에 형성된 전자 전달층, 상기 전자 전달층 상에 형성되고, 큐빅(Cubic) 결정 구조를 갖는 페로브스카이트 화합물을 포함하는 광 흡수층, 상기 광 흡수층 상에 형성되고 정공 전달 물질을 포함하는 정공 전달층 및 상기 정공 전달층 상에 형성된 제2 전극을 포함하고, 상기 광 흡수층과 상기 정공 전달층 간에 계면이 형성되며, 상기 계면은 지지 기판의 면에 대한 상기 페로브스카이트 화합물의 결정면의 배향 각도가 20° ~ 30°인 제1 계면; 및 상기 지지 기판의 면에 대한 상기 페로브스카이트 화합물의 결정면의 배향 각도가 50° ~ 60°인 제2 계면을 포함한다.
상기 페로브스카이트 화합물은 하기 화학식1으로 표현되는 것일 수 있다.
[화학식1]
ABX3
여기서, 상기 A는 포름아미디늄(Formamidinium, FA), 메틸암모늄(Methylammonium, MA) 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택된 것이고, 상기 B는 납(Pb), 주석(Sn) 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택된 것이며, 상기 X는 염소(Cl), 브롬(Br), 요오드(I) 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택된 것이다.
상기 정공 전달 물질은 하기 화학식2의 단위체 구조를 갖는 화합물일 수 있다.
[화학식2]
ML
여기서, 상기 M은 구리(Cu), 아연(Zn), 철(Fe), 마그네슘(Mg), 코발트(Co), 니켈(Ni) 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되는 금속이고, 상기 L은 금속(M) 이온과 배위 결합하는 프탈로시아닌계 리간드 화합물이다.
상기 정공 전달 물질은 하기 화학식3으로 표현되는 단위체 구조를 갖는 화합물일 수 있다.
[화학식3]
여기서 상기 M은 구리(Cu), 아연(Zn), 철(Fe), 마그네슘(Mg), 코발트(Co), 니켈(Ni) 및 이들의 조합으로 이루어진 군으로부터 선택된 것일 수 있고, 상기 R은 치환된 또는 비치환된 C1 -20 알킬기일 수 있다.
상기 정공 전달 물질이 입자상으로서, 판상 형태인 것일 수 있다.
상기 제2 계면에서 정공 전달 물질의 판상면이 상기 페로브스카이트 화합물의 결정면과 면 접촉을 하는 것일 수 있다.
상기 정공 전달층에 포함된 정공 전달 물질 중 80% ~ 90%가 그 판상면이 상기 제2 계면과 평행한 것일 수 있다.
본 발명에 따르면 내열성 및 내구성이 우수하여 자동차에 적용할 수 있는 페로브스카이트 태양전지를 얻을 수 있다.
본 발명에 따르면 광전 변환 효율이 높고, 정공 전달층과 광 흡수층 간의 계면 부착력이 향상된 페로브스카이트 태양전지를 얻을 수 있다.
본 발명의 효과는 이상에서 언급한 효과로 한정되지 않는다. 본 발명의 효과는 이하의 설명에서 추론 가능한 모든 효과를 포함하는 것으로 이해되어야 할 것이다.
도 1은 본 발명에 따른 페로브스카이트 태양전지의 단면도이다.
도 2는 본 발명의 실시예에서 형성한 광 흡수층의 표면에 대한 SEM(Scanning electron microscope) 이미지이다.
도 3(a)는 본 발명의 실시예에서 형성한 광 흡수층(Perovskite)과 정공 전달층(CuPC)의 단면에 대한 SEM 이미지이다. 도 3(b)는 도 3(a)를 확대한 것이다.
도 4(a) 및 (b)는 본 발명의 실시예에 따른 페로브스카이트 태양전지의 광 흡수층과 정공 전달층의 계면을 분석한 결과이다.
도 5는 본 발명의 실시예에 따른 페로브스카이트 태양전지의 광 흡수층과 정공 전달층의 계면을 도시한 것이다.
도 6(a) 및 (b)는 본 발명의 실시예에 따른 페로브스카이트 태양전지에 대한 열사이클 성능 평가 결과이다.
도 7(a)는 본 발명의 실시예에 따른 페로브스카이트 태양전지에 대해 열사이클 테스트를 한 뒤, 그 광전 변환 효율을 측정한 결과이다.
도 7(b)는 정공 전달 물질로 PTAA를 사용한 페로브스카이트 태양전지에 대해 열사이클 테스트를 한 뒤, 그 광전 변환 효율을 측정한 결과이다.
도 8은 비교예에서 형성한 광 흡수층의 표면에 대한 SEM 이미지이다.
도 9는 비교예에 따른 페로브스카이트 태양전지의 광 흡수층과 정공 전달층의 계면을 분석한 결과이다.
도 10은 실시예 및 비교예에 따른 페로브스카이트 태양전지의 효율을 측정한 결과이다.
도 2는 본 발명의 실시예에서 형성한 광 흡수층의 표면에 대한 SEM(Scanning electron microscope) 이미지이다.
도 3(a)는 본 발명의 실시예에서 형성한 광 흡수층(Perovskite)과 정공 전달층(CuPC)의 단면에 대한 SEM 이미지이다. 도 3(b)는 도 3(a)를 확대한 것이다.
도 4(a) 및 (b)는 본 발명의 실시예에 따른 페로브스카이트 태양전지의 광 흡수층과 정공 전달층의 계면을 분석한 결과이다.
도 5는 본 발명의 실시예에 따른 페로브스카이트 태양전지의 광 흡수층과 정공 전달층의 계면을 도시한 것이다.
도 6(a) 및 (b)는 본 발명의 실시예에 따른 페로브스카이트 태양전지에 대한 열사이클 성능 평가 결과이다.
도 7(a)는 본 발명의 실시예에 따른 페로브스카이트 태양전지에 대해 열사이클 테스트를 한 뒤, 그 광전 변환 효율을 측정한 결과이다.
도 7(b)는 정공 전달 물질로 PTAA를 사용한 페로브스카이트 태양전지에 대해 열사이클 테스트를 한 뒤, 그 광전 변환 효율을 측정한 결과이다.
도 8은 비교예에서 형성한 광 흡수층의 표면에 대한 SEM 이미지이다.
도 9는 비교예에 따른 페로브스카이트 태양전지의 광 흡수층과 정공 전달층의 계면을 분석한 결과이다.
도 10은 실시예 및 비교예에 따른 페로브스카이트 태양전지의 효율을 측정한 결과이다.
이상의 본 발명의 목적들, 다른 목적들, 특징들 및 이점들은 첨부된 도면과 관련된 이하의 바람직한 실시예들을 통해서 쉽게 이해될 것이다. 그러나 본 발명은 여기서 설명되는 실시예들에 한정되지 않고 다른 형태로 구체화될 수도 있다. 오히려, 여기서 소개되는 실시예들은 개시된 내용이 철저하고 완전해질 수 있도록 그리고 통상의 기술자에게 본 발명의 사상이 충분히 전달될 수 있도록 하기 위해 제공되는 것이다.
각 도면을 설명하면서 유사한 참조부호를 유사한 구성요소에 대해 사용하였다. 첨부된 도면에 있어서, 구조물들의 치수는 본 발명의 명확성을 위하여 실제보다 확대하여 도시한 것이다. 제1, 제2 등의 용어는 다양한 구성요소들을 설명하는데 사용될 수 있지만, 상기 구성요소들은 상기 용어들에 의해 한정되어서는 안 된다. 상기 용어들은 하나의 구성요소를 다른 구성요소로부터 구별하는 목적으로만 사용된다. 예를 들어, 본 발명의 권리 범위를 벗어나지 않으면서 제1 구성요소는 제2 구성요소로 명명될 수 있고, 유사하게 제2 구성요소도 제1 구성요소로 명명될 수 있다. 단수의 표현은 문맥상 명백하게 다르게 뜻하지 않는 한, 복수의 표현을 포함한다.
본 명세서에서, "포함하다" 또는 "가지다" 등의 용어는 명세서 상에 기재된 특징, 숫자, 단계, 동작, 구성요소, 부품 또는 이들을 조합한 것이 존재함을 지정하려는 것이지, 하나 또는 그 이상의 다른 특징들이나 숫자, 단계, 동작, 구성요소, 부분품 또는 이들을 조합한 것들의 존재 또는 부가 가능성을 미리 배제하지 않는 것으로 이해되어야 한다. 또한, 층, 막, 영역, 판 등의 부분이 다른 부분 "상에" 있다고 할 경우, 이는 다른 부분 "바로 위에" 있는 경우뿐만 아니라 그 중간에 또 다른 부분이 있는 경우도 포함한다. 반대로 층, 막, 영역, 판 등의 부분이 다른 부분 "하부에" 있다고 할 경우, 이는 다른 부분 "바로 아래에" 있는 경우뿐만 아니라 그 중간에 또 다른 부분이 있는 경우도 포함한다.
달리 명시되지 않는 한, 본 명세서에서 사용된 성분, 반응 조건, 폴리머 조성물 및 배합물의 양을 표현하는 모든 숫자, 값 및/또는 표현은, 이러한 숫자들이 본질적으로 다른 것들 중에서 이러한 값을 얻는 데 발생하는 측정의 다양한 불확실성이 반영된 근사치들이므로, 모든 경우 "약"이라는 용어에 의해 수식되는 것으로 이해되어야 한다. 또한, 본 기재에서 수치범위가 개시되는 경우, 이러한 범위는 연속적이며, 달리 지적되지 않는 한 이러한 범 위의 최소값으로부터 최대값이 포함된 상기 최대값까지의 모든 값을 포함한다. 더 나아가, 이러한 범위가 정수를 지칭하는 경우, 달리 지적되지 않는 한 최소값으로부터 최대값이 포함된 상기 최대값까지를 포함하는 모든 정수가 포함된다.
본 명세서에 있어서, 범위가 변수에 대해 기재되는 경우, 상기 변수는 상기 범위의 기재된 종료점들을 포함하는 기재된 범위 내의 모든 값들을 포함하는 것으로 이해될 것이다. 예를 들면, "5 내지 10"의 범위는 5, 6, 7, 8, 9, 및 10의 값들뿐만 아니라 6 내지 10, 7 내지 10, 6 내지 9, 7 내지 9 등의 임의의 하위 범위를 포함하고, 5.5, 6.5, 7.5, 5.5 내지 8.5 및 6.5 내지 9 등과 같은 기재된 범위의 범주에 타당한 정수들 사이의 임의의 값도 포함하는 것으로 이해될 것이다. 또한 예를 들면, "10% 내지 30%"의 범위는 10%, 11%, 12%, 13% 등의 값들과 30%까지를 포함하는 모든 정수들뿐만 아니라 10% 내지 15%, 12% 내지 18%, 20% 내지 30% 등의 임의의 하위 범위를 포함하고, 10.5%, 15.5%, 25.5% 등과 같이 기재된 범위의 범주 내의 타당한 정수들 사이의 임의의 값도 포함하는 것으로 이해될 것이다.
도 1은 본 발명에 따른 페로브스카이트 태양전지를 도시한 단면도이다. 이를 참조하면, 상기 페로브스카이트 태양전지는 지지 기판(10), 상기 지지 기판 상에 형성된 제1 전극(20), 상기 제1 전극 상에 형성된 전자 전달층(30), 상기 전자 전달층 상에 형성된 페로브스카이트 화합물을 포함하는 광 흡수층(40), 상기 광 흡수층 상에 형성되고 정공 전달 물질을 포함하는 정공 전달층(50) 및 상기 정공 전달층 상에 형성된 제2 전극(60)을 포함한다.
본 발명은 내열성 및 내구성이 우수한 정공 전달 물질을 포함하는 정공 전달층(50)을 제공하는 것을 목적으로 한다.
또한 본 발명은 광 흡수층(40)과 정공 전달층(50) 간에 형성되는 계면(A)의 특성을 향상시켜 광전 변환 효율 및 계면 부착력이 높아 안전성이 뛰어난 페로브스카이트 태양전지를 제공하는 것을 목적으로 한다.
이하 상기 페로브스카이트 태양전지의 구성을 구체적으로 설명한다.
상기 지지 기판(10)은 유리, 투명 플라스틱과 같은 투명 재질의 것일 수 있다. 그러나 이에 한정되는 것은 아니고 상기 지지 기판(10)으로 빛을 수광하지 않는 경우에는 SUS(Stainless steel) 등의 금속, 불투명 플라스틱과 같은 불투명 재질의 것을 사용할 수도 있다.
상기 제1 전극(20)은 광의 투과를 향상시키기 위해 투명 전도성 전극인 것이 좋다. 예를 들어 불소 함유 산화주석(FTO; Fouorine doped Tin Oxide), 인듐 함유 산화주석(ITO; Indium doped Tin Oxide), 산화아연(ZnO) 등일 수 있다.
상기 전자 전달층(30)은 전자가 원활하게 이동할 수 있다면 어떠한 구성 및 형태로도 형성할 수 있으나, 이산화티타늄(TiO2)과 같은 금속 산화물 입자로 구성된 다공성의 층으로 형성하는 것이 좋다.
상기 광 흡수층(40)은 큐빅(Cubic) 결정 구조를 갖는 페로브스카이트 화합물을 포함한다. 여기서, '페로브스카이트 화합물'은 페로브스카이트 구조의 화합물을 의미하고, 구체적으로 이하의 화학식1로 표현되는 것일 수 있다.
[화학식1]
ABX3
여기서, 상기 A는 포름아미디늄(Formamidinium, FA), 메틸암모늄(Methylammonium, MA) 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택된 것이고, 상기 B는 납(Pb), 주석(Sn) 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택된 것이며, 상기 X는 염소(Cl), 브롬(Br), 요오드(I) 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택된 것이다.
상기 페로브스카이트 화합물은 예를 들어, FAPbI3, MAPbI3 및 이들의 조합으로 이루어진 군으로부터 선택된 것일 수 있다.
본 발명은 상기 광 흡수층(40)과 상기 정공 전달층(50) 간의 계면(A)에서 큐빅 결정 구조를 갖는 페로브스카이트 화합물의 결정면이 특정한 범위의 배향 각도로 발달하도록 함으로써, 광전 변환 효율 및 계면 부착력을 향상시킨 것을 특징으로 한다.
이를 위해 상기 계면(A)에서 상기 지지 기판(10)의 면에 대한 상기 페로브스카이트 화합물의 결정면의 배향 각도가 20° ~ 60°가 되도록 하는 것이 바람직하다. 자세히는 상기 배향 각도가 20° ~ 30° 또는 50° ~ 60°가 되도록 하는 것이 바람직하다. 여기서, '배향 각도'는 지지 기판(10)의 면 또는 이로부터 연장 형성된 가상의 면과 상기 계면(A)에서 형성된 페로브스카이트 화합물의 결정면으로부터 연장 형성된 가상의 결정면이 접할 때, 그 사이 각도를 의미한다.
상기 계면(A)에서 상기 지지 기판(10)의 면에 대한 상기 페로브스카이트 화합물의 결정면의 배향 각도가 20°~ 30°인 계면을 제1 계면, 상기 배향 각도가 50°~ 60°인 계면을 제2 계면이라 한다. 즉, 상기 계면(A)은 제1 계면과 제2 계면을 포함한다. 상기 제1 계면과 제2 계면은 반드시 연속적으로 교차 출현해야 하는 것은 아니고, 그 배열은 무작위적일 수 있다.
이에 대해서는 정공 전달층(50)의 정공 전달 물질과 함께 후술한다.
상기 정공 전달층(50)은 하기 화학식2의 단위체 구조를 갖는 화합물인 정공 전달 물질을 포함한다.
[화학식2]
ML
여기서, 상기 M은 구리(Cu), 아연(Zn), 철(Fe), 마그네슘(Mg), 코발트(Co), 니켈(Ni) 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되는 금속이고, 상기 L은 금속(M) 이온과 배위 결합하는 프탈로시아닌계 리간드 화합물이다.
구체적으로 상기 정공 전달 물질은 하기 화학식3으로 표현되는 단위체 구조를 갖는 화합물일 수 있다.
[화학식3]
여기서 상기 M은 구리(Cu), 아연(Zn), 철(Fe), 마그네슘(Mg), 코발트(Co), 니켈(Ni) 및 이들의 조합으로 이루어진 군으로부터 선택된 것일 수 있고, 상기 R은 치환된 또는 비치환된 C1 -20 알킬기일 수 있다.
상기 정공 전달 물질은 화학식2 또는 화학식3으로 표현되는 단위체 구조로 이루어진 입자상일 수 있고, 상기 입자상은 판상 형태일 수 있다.
상기 정공 전달 물질이 판상 형태를 띄므로 전술한 바와 같이 페로브스카이트 화합물이 특정한 배향 각도로 배열된 계면(A)에 상기 정공 전달 물질을 적용하면 상기 배향 각도에 따라 상기 정공 전달 물질도 특정한 방향으로 배열된다. 따라서 상기 계면(A)에서의 페로브스카이트 화합물의 배향 각도를 조절하면 상기 정공 전달 물질의 판상면이 상기 페로브스카이트 화합물의 결정면과 면 접촉되도록 할 수 있고, 그에 따라 광전 변환 효율을 향상시킬 수 있다. 위와 같이 면 접촉을 할 때, 상기 정공 전달 물질의 가장자리(판상의 테두리)가 페로브스카이트 화합물의 결정면과 선 접촉하는 경우에 비해 접촉 면적이 넓어 지기 때문에 정공 수송이 유리해져 광전 변환 효율이 향상된다.
이에 대해서는 보다 구체적으로 후술한다.
상기 제2 전극(60)은 제1 전극(20)의 대전극으로서, 태양전지 분야에서 통상적으로 사용되는 것이라면 무방하다. 예를 들어, 금, 은, 백금, 팔라듐, 구리, 알루미늄, 탄소, 황화코발트, 황화구리, 산화니켈 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택된 것일 수 있다.
이하 실시예 및 비교예를 통해 본 발명에 대하여 보다 구체적으로 설명한다.
실시예
페로브스카이트
태양전지의 제조
도 1과 같은 구조의 페로브스카이트 태양전지를 제조하였다.
구체적으로 지지 기판/FTO/TiO2의 적층체에 (FAPbI3)0.85(MAPbBr3)0. 15으로 표현되는 페로브스카이트 화합물로 광 흡수층을 형성하였다. 이 때, 페로브스카이트 화합물 전구체 용액을 스핀코팅하여 상기 광 흡수층의 최외곽면에서 상기 페로브스카이트 화합물(100)의 결정면이 20° ~ 60°의 배향 각도를 갖도록 하였다. 도 2는 상기 광 흡수층의 표면에 대한 SEM(Scanning electron microscope) 이미지이다.
상기 광 흡수층에 상기 화학식3으로 표현되는 단위체 구조를 갖는 화합물(이하, 'CuPC'라 함)을 용액 캐스팅 공정으로 적용하여 정공 전달층을 형성하였다. 도 3(a)는 상기 광 흡수층(Perovskite)과 정공 전달층(CuPC)의 단면에 대한 SEM 이미지이다. 도 3(b)는 상기 도 3(a)를 확대한 것이다.
상기 정공 전달층 상으로 제2 전극인 금(Au) 박막을 제공하여 페로브스카이트 태양전지를 완성하였다.
계면 분석
광 흡수층(40)과 정공 전달층(50)의 계면(A)에서의 페로브스카이트 화합물의 결정면의 배향 각도, 그에 따른 정공 전달 물질의 배열을 GIWAXS(Glazing-incidence wide-angle X-ray scattering)로 분석하였다.
구체적으로 지지 기판/FTO/TiO2/(FAPbI3)0.85(MAPbBr3)0.15/CuPC 구조의 상기 페로브스카이트 태양전지에 0.15°의 입사각으로 X-ray 빔을 조사하여 정공 전달층(CuPC)과 4nm 두께(즉, 계면(A) 근처)의 광 흡수층의 페로브스카이트 화합물의 결정 구조를 분석하였다. 그 결과는 도 4(a) 및 도 4(b)와 같다.
도 4(a)에서 페로브스카이트 화합물의 결정에 의한 Scattering peak는 qxy=1.0Å-1과 2.0Å-1에서 보이는 반원 모양의 띠에 해당한다. qxy=1.0Å-1에서 나타나는 반원의 각도에 따른 신호의 세기를 그래프로 도시하면 도 4(b)와 같다. χ=22° 및 55°에서 신호의 세기가 크게 나타나며 이에 대칭으로 125°와 155°에서도 세기가 크게 나타난다. 페로브스카이트 화합물이 큐빅 결정 구조이기 때문에 대칭으로 나타난다. 이 결과로부터 페로브스카이트 화합물의 (100) 결정면이 지지 기판에 대해서 20°~30°(제1 계면), 50°~60°(제2 계면)의 배향 각도를 이루고 있음을 알 수 있다.
도 4(a)에서 정공 전달 물질에 의한 Scattering peak는 qxy=0.37Å-1에서 보이는 반원 모양의 띠에 해당한다. qxy=0.37Å-1에서의 scattering은 분자간 거리가 20~21Å일 때 관찰되며, 이는 도 4(a)의 정공 전달 물질 분자의 판상면이 27.5~32.4° 기울어져서 배열된 알파상(a-phase)을 형성하고 있는 것으로 해석할 수 있다. qxy=0.37Å-1에서 측정된 신호는 χ=90°에서 가장 강하게 나타나며, χ=29° 및 χ=151°에서도 약하게 나타난다. 이는 정공 전달 물질의 80% ~ 90%가 그 판상면이 적층된 결정면이 지지 기판의 계면(A)과 평행하게 배열되어 있다는 것을 의미한다. 여기서, 상기 정공 전달 물질의 '%'는 [판상면이 계면과 평행한 정공 전달 물질의 입자상/정공 전달층에 포함된 전체 정공 전달 물질의 입자상 X 100]을 의미한다.
도 4(a) 및 도 4(b)의 결과를 종합하여 상기 계면(A)을 도시하면 도 5와 같다. 이를 참조하면, 상기 계면(A)은 지지 기판의 면에 대한 상기 페로브스카이트 화합물의 결정면의 배향 각도가 20°~30°인 제1 계면(A') 및 상기 배향 각도가 50°~60°인 제2 계면(A'')을 포함한다. 또한 상기 제2 계면(A'')에 최근접한 정공 전달 물질(정공 전달 물질의 일 입자상, B)은 그 판상면이 상기 페로브스카이트 화합물의 결정면과 면 접촉을 한다. 또한 정공 전달층의 대부분(80%~90%)의 정공 전달 물질이 상기 제2 계면(A'')을 구성하는 상기 페로브스카이트 화합물의 결정면과 평행하게 배열되어 있다. 이와 같은 계면 구조를 띠는 경우 상기 계면(A)에서 정공 수송이 수월해 지고, 계면 부착력이 굉장히 향상되어 페로브스카이트 태양전지의 광전 변환 효율 및 안전성이 크게 높아진다.
열사이클
성능 평가
상기 페로브스카이트 태양전지에 대하여 -40℃에서 110℃ 온도 구간을 반복해서 가열 및 냉각하는 실험을 통해 열사이클 성능을 평가하였다. 여기서, '열사이클 성능'은 저온과 고온에 반복적으로 노출되었을 때의 안정성과 열기계적 응력하에서 소자의 피로불량에 대한 내구성을 의미한다. 그 결과는 도 6(a) 및 도 6(b)와 같다.
도 6(a) 및 도 6(b)를 참조하면, 열사이클 시험 전후 AM1.5G 기준 스펙트럼과 100mW/cm2 강도의 인공태양 아래에서 태양전지의 전류밀도-전압 곡선을 비교한 결과 -40℃~85℃ 50회 열사이클 시험 이후에도 OV에서 개방전압으로의 승압과 (Forward sweep) 개방전압에서 0V로 감압 (Reverse seep) 시 측정된 전압-전류밀도 곡선에 변화가 없고 -40℃~85℃이상 온도 구간에서 3회 이후에는 오히려 개방전압이 증가한 결과를 보이므로, 상기 페로브스카이트 태양전지는 열적 기계적으로 안정하다는 장점이 있다. 여러 개의 상기 페로브스카이트 태양전지 소자로부터 열사이클 시험 전후 측정된 전류밀도-전압 곡선으로부터 계산한 광전변환효율을 통계적으로 도시한 결과는 도 7(a)와 같다.
이와 함께 종래와 같이 PTAA를 정공 전달 물질로 사용한 태양전지에 대해서도 같은 방법으로 실험을 하고 그 광전 변환 효율을 측정하였다. 그 결과는 도 7(b)와 같다.
도 7(a) 및 도 7(b)를 참조하면, 본 발명에 따른 페로브스카이트 태양전지가 PTAA를 사용한 것에 비해 광전 변환 효율의 하락 폭이 현저히 작다는 것을 알 수 있다.
비교예
페로브스카이트
태양전지의 제조
상기 실시예와 페로브스카이트 전구체 용액의 조성과 코팅 공정 조건을 달리하여 광 흡수층을 형성하였다. 도 8은 상기 광 흡수층의 표면에 대한 SEM 이미지이다. 이를 제외하고는 실시예와 동일하게 페로브스카이트 태양전지를 제조하였다.
계면 분석
광 흡수층과 정공 전달층의 계면에서의 페로브스카이트 화합물의 결정면의 배향 각도, 그에 따른 정공 전달 물질의 배열을 GIWAXS로 분석하였다. 그 결과는 도 9와 같다.
도 9에서 qxy=1.0Å-1과 2.0Å-1에서 보이는 반원 모양의 띠가 페로브스카이트 화합물의 결정에 의한 Scattering peak인데, χ=90° 부근에서 신호의 세기가 크게 나타나는바, 이는 페로브스카이트 화합물의 (100) 결정면이 지지 기판에 대해서 약 90°의 배향 각도를 이루며 형성되었음을 의미한다. 이와 같은 경우 정공 전달 물질은 상기 페로브스카이트 화합물의 결정면과 면 접촉을 할 수 없으므로 정공 수송에 불리하다.
태양전지의 효율 측정
실시예 및 비교예의 페로브스카이트 태양전지의 효율을 AM1.5G 기준 스펙트럼과 100mW/cm2 강도의 인공태양 아래에서 태양전지의 전류밀도-전압 곡선을 측정하는 실험 방법으로 측정하였다. 그 결과는 도 10과 같다.
이를 참조하면, 단락전류밀도와 개방전압이 모두 감소하는 것으로 측정되었는바, 비교예로 제작한 페로브스카이트 광흡수층에서 생성된 정공이 상기 정공 전달 물질로 전달이 불리하다라고 할 수 있으므로, 실시예에 따른 페로브스카이트 태양전지가 더 효율이 좋음을 알 수 있다.
이상으로 본 발명의 실험예 및 실시예에 대해 상세히 설명하였는바, 본 발명의 권리범위는 상술한 실험예 및 실시예에 한정되지 않으며, 다음의 특허청구범위에서 정의하고 있는 본 발명의 기본 개념을 이용한 당업자의 여러 변형 및 개량 형태 또한 본 발명의 권리범위에 포함된다.
10: 지지 기판 20: 제1 전극 30: 전자 전달층
40: 광 흡수층 50: 정공 전달층 60: 제2 전극
A: 광 흡수층과 정공 전달층의 계면
40: 광 흡수층 50: 정공 전달층 60: 제2 전극
A: 광 흡수층과 정공 전달층의 계면
Claims (6)
- 지지 기판;
상기 지지 기판 상에 형성된 제1 전극;
상기 제1 전극 상에 형성된 전자 전달층;
상기 전자 전달층 상에 형성되고, 큐빅(Cubic) 결정 구조를 갖는 페로브스카이트 화합물을 포함하는 광 흡수층;
상기 광 흡수층 상에 형성되고 정공 전달 물질을 포함하는 정공 전달층; 및
상기 정공 전달층 상에 형성된 제2 전극을 포함하고,
상기 광 흡수층과 상기 정공 전달층 간에 계면이 형성되며,
상기 계면은 지지 기판의 면에 대한 상기 페로브스카이트 화합물의 결정면의 배향 각도가 20° ~ 30°인 제1 계면; 및 상기 지지 기판의 면에 대한 상기 페로브스카이트 화합물의 결정면의 배향 각도가 50° ~ 60°인 제2 계면을 포함하는 것인 안정성이 향상된 페로브스카이트 태양전지. - 제1항에 있어서,
상기 페로브스카이트 화합물은 하기 화학식1으로 표현되는 것인 안정성이 향상된 페로브스카이트 태양전지.
[화학식1]
ABX3
여기서, 상기 A는 포름아미디늄(Formamidinium, FA), 메틸암모늄(Methylammonium, MA) 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택된 것이고,
상기 B는 납(Pb), 주석(Sn) 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택된 것이며,
상기 X는 염소(Cl), 브롬(Br), 요오드(I) 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택된 것이다. - 제1항에 있어서,
상기 정공 전달 물질은 하기 화학식2의 단위체 구조를 갖는 화합물인 안정성이 향상된 페로브스카이트 태양전지.
[화학식2]
ML
여기서, 상기 M은 구리(Cu), 아연(Zn), 철(Fe), 마그네슘(Mg), 코발트(Co), 니켈(Ni) 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되는 금속이고, 상기 L은 금속(M) 이온과 배위 결합하는 프탈로시아닌계 리간드 화합물이다. - 제1항에 있어서,
상기 정공 전달 물질은 하기 화학식3으로 표현되는 단위체 구조를 갖는 화합물인 안정성이 향상된 페로브스카이트 태양전지.
[화학식3]
여기서 상기 M은 구리(Cu), 아연(Zn), 철(Fe), 마그네슘(Mg), 코발트(Co), 니켈(Ni) 및 이들의 조합으로 이루어진 군으로부터 선택된 것이고, 상기 R은 치환된 또는 비치환된 C1 -20 알킬기이다. - 제3항 또는 제4항에 있어서,
상기 정공 전달 물질이 입자상으로서, 판상 형태인 것인 안정성이 향상된 페로브스카이트 태양전지. - 제5항에 있어서,
상기 제2 계면에서 정공 전달 물질의 판상면이 상기 페로브스카이트 화합물의 결정면과 면 접촉을 하는 것인 안정성이 향상된 페로브스카이트 태양전지.
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-
2017
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|---|
| Guang Yang et al., Nano Energy 31, 2017, Pages 322-330 (2017.01.31) 공개 |
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