KR102462706B1 - 반도체 공정의 유해가스 내 HF 및 NOx 제거 방법 - Google Patents

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Abstract

알칼리 용액을 이용한 습식 집진기와 플라즈마로 활성화된 환원제를 이용하여, 반도체 공정 중에 배출되는 유해가스 중 HF 및 NOx의 제거 효율을 더욱 향상시킬 수 있는 유해가스 내 HF 및 NOx 제거 방법에 대하여 개시한다.
본 발명에 따른 반도체 공정의 유해가스 내 HF 및 NOx 제거 방법은 (a) 집진판과 방전극이 이격 배치된 챔버 내부로 유해가스를 공급하는 단계; (b) 상기 방전극에 전원을 인가하여 방전시켜 상기 집진판에 유해가스를 포집할 때, 알칼리 용액을 분사하여 수막을 형성하면서 알칼리 용액에 흡착된 유해가스를 낙하시켜 1차적으로 제거하는 단계; (c) 상기 1차적으로 제거되지 않은 유해가스를 챔버 외부로 배출시킨 후, 배출된 유해가스에 스팀을 가하여 예열하는 단계; 및 (d) 상기 예열된 유해가스에 플라즈마화 된 환원제를 투입하여, 유해가스를 2차적으로 제거하는 단계를 포함할 수 있다.

Description

반도체 공정의 유해가스 내 HF 및 NOx 제거 방법{METHOD FOR REMOVING HF AND NOx FROM HARMFUL GAS EMITTED FROM SEMICONDUCTOR PROCESS}
본 발명은 알칼리 용액을 이용한 습식 집진기와 플라즈마로 활성화된 환원제를 이용하여, 반도체 공정 중에 배출되는 유해가스 내 HF 및 NOx의 제거 효율을 향상시킬 수 있는 HF 및 NOx 제거 방법에 관한 것이다.
반도체 공정은 회로 설계, 마스크 제작, 식각, 세정, 연마 등 다양한 제조 단계를 포함한다.
이와 같은 반도체 공정에는 유독성 가스 및 화학 약품 등이 사용되며, 반도체 공정에서 배출되는 가스에는 더스트, HF 및 NOx와 같은 유해성분이 다량 포함되어 있다.
반도체 공정에서 배출되는 가스에 포함된 유해성분인 HF 및 NOx는 유독성, 및 부식성이 강하기 때문에 인체에 유해할 뿐만 아니라, 그대로 대기 중에 방출될 경우에는 환경오염을 유발할 수도 있다. 이러한 유해가스의 유해성분을 기준치 이하로 낮추기 위해서는 정화처리 과정을 반드시 거치도록 법적으로 의무화되어 있다.
HF 및 NOx와 같이, 반도체 공정에서 배출되는 유해가스를 제거하기 위해 스크러버(scrubber)가 사용되고 있다. 스크러버는 독성가스, 산성가스 등을 정제하여 배출하는 장치로, 1차 스크러버에서 유해가스를 열처리하여 열분해한 후에, 1차 스크러버에서 미처리된 유해가스를 2차 스크러버에서 습식 처리하여 희석하는 방법이 사용되고 있다.
그러나, 스크러버를 이용한 유해가스 제거 방법은 NOx 제거효율이 50 ~ 60%로 낮은 단점이 있다.
따라서, 반도체 공정 중에 발생하는 유해가스 내 미량의 HF 및 NOx의 제거 효율을 높일 수 있는 제거 방법의 연구가 필요가 실정이다.
본 발명의 목적은 반도체 공정 중에 배출되는 가스 중 유해성분인 HF 및 NOx의 제거 효율이 우수한, 반도체 공정의 유해가스 내 HF 및 NOx 제거 방법을 제공하는 것이다.
또한 본 발명의 목적은 반도체 공정 중에 배출되는 유해가스 중 먼지의 제거 효율이 우수한, 반도체 공정의 유해가스 내 HF 및 NOx 제거 방법을 제공하는 것이다.
또한 본 발명의 목적은 촉매의 수명을 연장시킬 수 있는 반도체 공정의 유해가스 내 HF 및 NOx 제거 방법을 제공하는 것이다.
본 발명의 목적들은 이상에서 언급한 목적으로 제한되지 않으며, 언급되지 않은 본 발명의 다른 목적 및 장점들은 하기의 설명에 의해서 이해될 수 있고, 본 발명의 실시예에 의해 보다 분명하게 이해될 것이다. 또한, 본 발명의 목적 및 장점들은 특허 청구 범위에 나타낸 수단 및 그 조합에 의해 실현될 수 있음을 쉽게 알 수 있을 것이다.
본 발명에 따른 반도체 공정의 유해가스 내 HF 및 NOx 제거 방법은 반도체 공정 중에 배출되며, HF 및 NOx를 포함하는 유해가스를 제거하는 방법으로, (a) 집진판과 방전극이 이격 배치된 챔버 내부로 유해가스를 공급하는 단계; (b) 상기 방전극에 전원을 인가하여 방전시켜 상기 집진판에 유해가스를 포집할 때, 알칼리 용액을 분사하여 수막을 형성하면서 알칼리 용액에 흡착된 유해가스를 낙하시켜 1차적으로 제거하는 단계; (c) 상기 (b) 단계에서 제거되지 않은 유해가스를 챔버 외부로 배출시킨 후, 배출된 유해가스에 스팀을 가하여 예열하는 단계; 및 (d) 상기 예열된 유해가스에 플라즈마화 된 환원제를 투입하여, 유해가스를 2차적으로 제거하는 단계를 포함할 수 있다.
상기 (a) 단계 이전에, 필터부에 상기 유해가스를 통과시켜, 상기 유해가스에 포함된 먼지를 제거하는 단계를 더 포함할 수 있다.
상기 (b) 단계에서, 유해가스의 포집과 알칼리 용액을 분사하는 것을 동시에 수행하거나, 또는 상기 알칼리 용액을 간헐적으로 분사할 수 있다.
상기 (b) 단계에서, 수산화나트륨(NaOH), 수산화칼슘(Ca(OH)2), 수산화칼륨(KOH) 중 1종 이상의 알칼리 용액을 분사할 수 있다.
상기 (b) 단계에서, 기화된 암모니아(NH3), 수소(H2) 및 기화된 요소수 중 1종 이상의 환원제를 투입할 수 있다.
상기 (d) 단계에서, 10 ~ 120Hz의 코로나 방전, 800MHz ~ 2.5GHz의 마이크로웨이브 방전 및 2MHz ~ 120MHz의 고주파수 방전 중 1종 이상을 선택하여 플라즈마를 발생시킬 수 있다.
상기 (d) 단계 이후에, (e) Fe2O3, Pt, CuO, WO3, TiO2 및 V2O5 중 1종 이상의 촉매를 이용하여, 상기 (d) 단계에서 제거되지 않은 유해가스를 환원시켜 3차적으로 제거하는 단계를 더 포함할 수 있다.
상기 (e) 단계는 100 ~ 400℃에서 수행될 수 있다.
본 발명에 따른 반도체 공정의 유해가스 내 HF 및 NOx 제거 방법은 반도체 공정 중에 배출되는 HF 및 NOx의 제거 효율이 더욱 우수한 효과가 있다.
본 발명에 따른 반도체 공정의 유해가스 내 HF 및 NOx 제거 방법은 3차 제거하는 단계에서 사용되는 촉매의 수명을 연장시키는 효과가 있다.
상술한 효과와 더불어 본 발명의 구체적인 효과는 이하 발명을 실시하기 위한 구체적인 사항을 설명하면서 함께 기술한다.
도 1은 본 발명에 따른 반도체 공정의 유해가스 내 HF 및 NOx 제거 방법을 나타낸 순서도이다.
도 2는 본 발명에 따른 반도체 공정의 유해가스 내 HF 및 NOx 제거 방법에 사용되는 습식 집진기의 단면도이다.
도 3은 본 발명에 따른 플라즈마와 환원제를 이용하여 유해가스를 2차적으로 제거하는 단계와, 촉매를 이용하여 유해가스를 환원시켜 3차적으로 제거하는 단계를 보여주는 흐름도이다.
전술한 목적, 특징 및 장점은 첨부된 도면을 참조하여 상세하게 후술되며, 이에 따라 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자가 본 발명의 기술적 사상을 용이하게 실시할 수 있을 것이다. 본 발명을 설명함에 있어서 본 발명과 관련된 공지 기술에 대한 구체적인 설명이 본 발명의 요지를 불필요하게 흐릴 수 있다고 판단되는 경우에는 상세한 설명을 생략한다. 이하, 첨부된 도면을 참조하여 본 발명에 따른 바람직한 실시예를 상세히 설명하기로 한다. 도면에서 동일한 참조부호는 동일 또는 유사한 구성요소를 가리키는 것으로 사용된다.
이하에서 구성요소의 "상부 (또는 하부)" 또는 구성요소의 "상 (또는 하)"에 임의의 구성이 배치된다는 것은, 임의의 구성이 상기 구성요소의 상면 (또는 하면)에 접하여 배치되는 것뿐만 아니라, 상기 구성요소와 상기 구성요소 상에 (또는 하에) 배치된 임의의 구성 사이에 다른 구성이 개재될 수 있음을 의미할 수 있다.
또한 어떤 구성요소가 다른 구성요소에 "연결", "결합" 또는 "접속"된다고 기재된 경우, 상기 구성요소들은 서로 직접적으로 연결되거나 또는 접속될 수 있지만, 각 구성요소 사이에 다른 구성요소가 "개재"되거나, 각 구성요소가 다른 구성요소를 통해 "연결", "결합" 또는 "접속"될 수도 있는 것으로 이해되어야 할 것이다.
이하에서는, 본 발명의 몇몇 실시예에 따른 반도체 공정의 유해가스 내 HF 및 NOx 제거 방법을 설명하도록 한다.
반도체 공정 중에는 다량의 먼지와 불화수소(HF), 질소산화물(NOx) 및 황산화물(SOx)과 같은 산성 가스를 포함하는 유해가스가 배출된다.
이러한 유해가스를 처리하기 위해, 기존에는 스크러버 방식을 이용하였으나, 스크러버 방식은 제거 효율이 50 ~ 60%로 낮은 단점이 있다.
이에 본 발명자는 촉매를 이용하여 대부분의 유해가스를 제거하려고 시도하였다. 하지만, 촉매는 반도체 공정 후 유해가스에 포함되는 불화수소(HF)에 의하여 촉매의 활성이 약화되어 단독으로 사용할 수 없고, 또한 촉매를 이용하여 NOx를 제거하는 반응 온도를 200℃ 이상으로 유지해야 하는데, 일반적으로 반도체 공정 후 유해가스는 온도가 낮아서 NOx를 제거하는 반응이 활성화되지 않는 문제점이 발생하였다.
이러한 문제점을 해결하고자, 본 발명자는 알칼리 용액을 이용한 습식 집진을 통해, 집진을 하는 동시에 유해가스에 포함되어 있는 불화수소(HF)를 1차적으로 제거할 수 있었다.
또한 본 발명자는 플라즈마로 활성화된 환원제를 이용하였더니, 반응 온도가 고온으로 유지되면서 습식 집진에서 제거되지 못한 여분의 HF와 NOx가 충분히 제거되는 것을 확인하였다. 이러한 결과는 초기 유해가스 내 HF 농도 100ppm 대비, 90% 이상 제거된 것을 나타내었다.
또한 본 발명자는 마지막 단계인 후처리로 촉매를 사용하였더니, 플라즈마 로 활성화하지 않은 경우에 환원제로도 제거할 수 없었던 NOx를 초기 유해가스 내 NOx 함량 대비, 90부피% 이상 제거하는 것을 확인하였다. 또한 유해가스 내 HF를 대부분 제거한 상태에서 촉매와 반응시킨 결과, 촉매의 활성화가 유지되어 촉매의 수명을 유지 내지는 연장시키는 효과를 확인하였다.
이에 따라, 본 발명자는 알칼리를 이용한 습식 집진과 플라즈마로 활성화된 환원제를 이용함으로써, 반도체 공정 중에 배출되는 유해가스, 특히, HF와 NOx를 동시에 제거할 수 있는 방법을 연구하였다.
본 발명의 유해가스 내 HF 및 NOx 제거 방법은 반도체 공정 후에 바로 수행되거나, 1차 스크러버 공정과 2차 스크러버를 이용한 습식 공정 사이에 수행될 수 있다. 바람직하게는, 본 발명의 유해가스 제거 방법이 1차 스크러버 공정과 2차 스크러버를 이용한 습식 공정 사이에 수행되어, 1차 스크러버에서 제거하지 못한 HF와 NOx, 먼지를 90 ~ 99% 제거할 수 있다.
한편, 유해가스의 용량이 약 150CMM(cubic meter per minute)일 때, 시간 당 8500 ~ 9500cm3일 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
본 발명에서 언급된 유해가스 내 먼지(dust)는 0.1 ~ 500㎛ 직경을 갖는 이물질이나, 분진, 탄소 등을 포함할 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다. 상기 먼지는 HF와 NOx을 포함할 수도 있다.
본 발명에서 언급된 NOx은 질소와 산소의 결합상태에 따라 여러 종류의 화합물이 존재한다. NOx는 일산화질소(NO)와 이산화질소(NO2), 삼산화질소(N2O3), 오산화질소(N2O5)로 구분될 수 있다.
반도체 공정 중에 배출되는 유해가스에는 NO와 NO2가 주로 포함되어 있으며, NO와 NO2 중에서도 NO가 대부분의 양을 차지한다.
NO는 무색, 무취의 기체이고 물에는 거의 녹지 않는다. NO2는 NO가 대기 중에서 산화되어 생성된 것이며, NO2는 수분과 결합하여 질산(HNO3)을 생성할 수 있다.
본 발명에서 언급된 HF는 반도체 공정 중 세정액 또는 공정 가스로 많이 사용된 후 유해가스로 배출되며, 반도체 공정 중에 배출되는 유해가스 중 HF가 차지하는 부피 비율은 상당하다.
이러한 반도체 공정 중에 배출되는 HF 및 NOx를 더욱 효율적으로 제거하는 방법은 다음과 같다.
먼저, 도 1은 본 발명에 따른 반도체 공정의 유해가스 내 HF 및 NOx 제거 방법을 나타낸 순서도이다.
도 1을 참조하면, 유해가스 내 HF 및 NOx 제거 방법은 집진판과 방전극이 이격 배치된 챔버 내부로 유해가스를 공급하는 단계(S110), 방전극에 전원을 인가하여 방전시켜 상기 집진판에 유해가스를 포집할 때, 알칼리 용액을 분사하여 수막을 형성하면서 알칼리 용액에 흡착된 유해가스를 낙하시켜 1차적으로 제거하는 단계(S120), 1차적으로 제거되지 않은 유해가스를 챔버 외부로 배출시킨 후, 배출된 유해가스에 스팀을 가하여 예열하는 단계(S130), 예열된 유해가스에 플라즈마화 된 환원제를 투입하여, 유해가스를 2차적으로 제거하는 단계(S140)를 포함할 수 있다.
상기 집진판과 방전극이 이격 배치된 챔버 내부로 유해가스를 공급하는 단계 이전에, 필터부에 상기 유해가스를 통과시켜, 상기 유해가스에 포함된 (미세)먼지를 제거하는 단계를 더 포함할 수 있다.
유해가스 내 크기가 큰 먼지, 이물질과 같은 먼지, 탄소 등을 사전에 제거한 후, 습식 집진과 환원 반응을 진행하는 경우, 유해가스 내 먼지의 농도가 감소하여 유해가스의 반응성을 더욱 향상시킬 수 있다.
필터부는 유해가스의 충분한 여과를 나타낼 수 있는 재질이라면 제한없이 사용될 수 있다. 예를 들어, 필터부는 금속 재질, 합금 재질, 세라믹 재질, SUS 재질 등의 메쉬 필터가 사용될 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
이어서, 습식 집진을 위해 집진판과 방전극이 이격 배치된 챔버 내부로 유해가스를 공급할 수 있다. 이후 방전극에 전원을 인가하여 방전시키고, 상기 집진판에 유해가스를 포집하여 유해가스 내 더스트를 제거할 수 있다.
도 2에 도시된 바와 같이, 습식 집진은 챔버 내부에서 수행될 수 있다.
챔버는 유해가스 방향이 아래에서 위로 수직 방향으로 유동하도록 길이 방향의 원통형일 수 있고, 챔버 하부에 배치되는 유해가스 공급부와 챔버 상부에 배치되는 유해가스 배출부를 포함할 수 있다.
또한 챔버는 내부 중앙에 배치된 집진판과 방전극(10), 상기 집진판과 방전극(10)의 상부에 배치되는 상부 노즐(20), 상기 집진판과 방전극(10)의 하부에 배치되는 하부 노즐(30)을 포함할 수 있다.
여기서 집진판과 방전극(10)은 일정 간격의 집진판 사이에 방전극이 배치된 구조일 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
도 2를 참조하여 챔버 구조를 설명하였으나, 이는 하나의 실시예에 해당할 뿐이며, 이에 제한되는 것은 아니다.
집진 원리에 대하여 설명하면 다음과 같다.
방전극에 고전압을 인가하면, 코로나 방전이 발생하게 된다. 이때 발생된 전하는 방전극으로부터 집진판(접지극)으로 이동하며, 공기와 결합하여 방전극과 집진판 사이의 공간을 전기적으로 이온화시킨다. 이온화된 공기 중으로 HF, NOx 및 먼지를 포함하는 유해가스가 유입되면 이온화된 공기와 유해가스가 결합하여 유해가스를 대전(charging)시킨다. 대전된 유해가스는 전기장 내에서 집진판 방향으로 발생하는 쿨롱력(Coulomb force)에 의해 집진판 표면으로 이동하여, 집진판에 전기적으로 부착됨으로써 유해가스를 포집하고, 흡착할 수 있다.
집진 과정에서는 유해가스 내 더스트를 다량 포집하여 제거할 수 있고, 이때, 동시에 알칼리 용액을 분사하면서 더스트를 제거할 수 있다. 이때, 유해가스 내 HF가 일부 제거된 유해가스와 후술할 촉매와의 반응성을 향상시킬 수 있다. 또한 HF가 일부 제거된 유해가스에 의해, 촉매의 수명을 연장시킴과 동시에 유해가스를 청정가스로 변환하는데 유리한 이점이 있다.
집진 과정에서 코로나 방전과 공기와의 반응에 의해 NOx 중 일부 NO는 산화되어 NO2로 생성될 수 있다.
집진판에 부착된 더스트를 세척하는 방법에 따라 건식과 습식으로 구분될 수 있다. 건식 집진은 래핑(Rapping)(집진극을 망치로 두드림)에 의한 충격을 집진판에 가함으로써 부착된 먼지를 떨어뜨려 세척하는 방식이다.
그러나, 유해가스가 가지고 있는 저항이 크면 부착성이 높아 집진판에서 쉽게 제거되지 않을 뿐만 아니라, 거꾸로 집진판에서 방전극으로 이동하게 되는 역전리 문제의 발생 등 집진 성능이 저하되는 문제가 있다.
습식 집진은 집진판의 표면에 간헐적 또는 연속적인 방법으로 세척액을 공급하여 세척하는 방식이다. 본 발명에서는 포집하는 동안 집진판에 간헐적 또는 연속적으로 알칼리 용액을 분사할 수 있으며, 바람직하게는 포집하는 동안 간헐적으로 알칼리 용액을 분사할 수 있다. 간헐적으로 알칼리 용액을 뿌리면서 수막을 형성하여 집진판의 오염을 원천적으로 막으면서 집진판에 더스트가 쌓이는 것을 방지할 수 있다. 특히 비저항의 분진이나 점착성 및 시효 경화성이 강한 분진들을 처리하는데 매우 유용하다.
이처럼 습식 집진은 건식 집진에 비해 유해가스의 제거 효율을 더욱 높이는 효과가 있다.
본 발명의 알칼리 용액을 이용한 습식 집진은 0 ~ 150℃에서 수행될 수 있으며, 바람직하게는 10 ~ 100℃에서 수행될 수 있고, 보다 바람직하게는 18 ~ 40℃에서 수행될 수 있다. 습식 집진의 온도가 0 ~ 150℃를 만족함으로써, 유해가스(배기가스) 내 HF를 제거하고, 유해가스 내의 더스트를 제거하는 효과가 있다.
만일, 습식 집진의 온도 범위가 0 ~ 150℃를 벗어나는 경우, 알칼리 용액이 고체화되거나 기체화되어 충분한 수막을 형성할 수 없게 되고, 유해가스 내 더스트의 영구 흡착성이 낮아지게 된다.
이처럼 본 발명에서는 유해가스를 포집하는 동시에 알칼리 용액을 분사하여 수막을 형성하면서, 유해가스가 흘러나가고 있는 집진판에 알칼리 용액을 낙하시켜 유해가스 내 더스트를 1차적으로 제거할 수 있다.
이때, HF의 포집 효율, 제거 효율을 더욱 높이기 위해, 수산화나트륨(NaOH) 및 수산화칼슘(Ca(OH)2) 중 1종 이상의 알칼리 용액을 분사하는 것이 바람직하다.
이어서, 습식 집진 단계에서 제거되지 않은 유해가스를 챔버 외부로 배출시킨 후, 배출된 유해가스에 스팀을 가하여 예열할 수 있다. 스팀을 열교환기에 사용하여 유해가스를 예열하거나, 스팀을 유해가스에 직접 투입하여 유해가스를 예열할 수 있다.
챔버 외부로 배출된 유해가스에는 소량의 HF와 일부 NO, 일부 산화된 NO2 가 포함되어 있으며, 배출된 유해가스 내 HF 함량(ppm(부피/부피))은 초기 공급된 유해가스 내 HF 함량보다 적을 수 있다.
배출된 유해가스의 온도를 올리기 위해, 열교환기에 스팀을 가하여 유해가스의 온도를 올리거나, 유해가스에 직접 스팀을 투입하면, 환원제를 투입하는 단계의 반응 온도인 100 ~ 400℃에 도달하는 시간을 단축시킬 수 있다. 이 경우, SCR에서의 탈질 반응 전환율을 보다 높이는 효과가 있다.
예열작업은 24℃ ~ 100℃로 수행될 수 있고, 상온(24±2℃)에서 점진적으로 승온하여 100℃까지 유지할 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다. 또한 예열작업은 5분 ~ 10시간 동안 수행될 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
이어서, 예열된 유해가스에 환원제를 투입하고 플라즈마를 발생시켜, 유해가스를 2차적으로 제거할 수 있다.
이때, 수소를 다량 포함하며, 기화된 NH3, 기화된 수소(H2) 및 기화된 요소수 중 1종 이상을 환원제로 투입하여, 잔량의 HF를 제거하는 것이 바람직하다. 또한 환원제를 투입함과 동시에 플라즈마 분위기를 형성하거나, 또는 플라즈마 내로 환원제를 투입하는 것이 바람직하다.
플라즈마 분위기에서 기화된 NH3, 기화된 수소(H2), 및 기화된 요소수 중 1종 이상의 환원제를 투입하면, 플라즈마에서 발생된 열에 의해 온도가 100 ~ 400℃로 유지되면서 환원제가 더욱 활성화될 수 있다.
플라즈마가 발생하는 과정은 다음과 같다.
유해가스를 열 분해시키기 위한 화염을 생성할 수 있다. 화염은 플라즈마를 형성하기 위한 가스인 질소(N2), 캐소드 전극체 및 애노드 전극체의 상호작용에 의해서 발생될 수 있다. 다만, 플라즈마를 형성하기 가스는 N2에만 한정되는 것은 아니고, 플라즈마를 발생시킬 수 있는 가스이면 충분하다. 플라즈마의 온도는 1000℃ 내지 3000℃ 일 수 있고, 바람직하게는 1300 ~ 2000℃일 수 있다.
다만, 가스의 종류, 유입량, 압력 조건 등에 따라 온도는 달라질 수 있다.
고체상태인 물질에 에너지를 가하면 순차적으로 액체, 기체로 변한다. 이러한 기체 상태의 물체에 가열이나 방전에 의해 에너지를 더욱 더 가하면 기체는 더 작은 입자인 원자, 이온, 전자 등으로 해리될 수 있고, 이러한 상태를 "플라즈마 상태" 라고 한다. 플라즈마 상태는 전리된 상태이기 때문에 고체, 액체, 기체 상태와는 달리 전기가 흐르고, 전체적으로 양이온(+)과 음이온(-)이 평행을 이루고 있기 때문에 전기적으로는 중성이다.
본 발명에서는 이러한 플라즈마를 이용하여 환원제의 높은 활성화를 나타낼 수 있으며, 활성화된 환원제에 의해 유해가스의 반응성이 향상되어 유해가스 내 HF를 보다 효율적으로 제거할 수 있다.
플라즈마 발생은 코로나 방전, 마이크로웨이브 방전 및 고주파수 방전 중 1종 이상을 선택하여 수행될 수 있다. 코로나 방전의 주파수는 10Hz ~ 120Hz 일 수 있고, 바람직하게는 60Hz ~ 120Hz일 수 있다. 마이크로웨이브 방전의 주파수는 800MHz ~ 2.5GHz 일 수 있고, 바람직하게는 910MHz ~ 2.45GHz일 수 있다. 고주파수 방전은 2MHz ~ 120MHz 일 수 있고, 바람직하게는 13.56MHz ~ 60MHz일 수 있다.
또한 플라즈마 반응기에 직류, 직류펄스, 교류 또는 교류펄스 중 어느 하나의 전원을 공급할 수 있다.
이러한 플라즈마 분위기에서 NH3 환원제를 투입하면 아래 식에 따라 H2가 생성될 수 있다. 또한 H2와 함께 NH2, H, N2H2도 생성될 수 있다.
N2 + e → N2* + e
NH3 + e → NH2 (or NH) + H (or H2) + e
NH3 + N2* → NH2 (or NH) + H (or H2) + N2
NH2 + NH2 → N2H4* → N2H4 or N2H2 + H2
NH + NH → N2H2* → N2H2 or N2 + H2
생성된 H2는 유해가스의 NOx와 반응하여, OH 라디칼의 생성을 촉진시키고, OH 라디칼은 다시 NH3와 반응하여, 아래 식에 따라 반응성이 강한 NH2 라디칼의 생성을 더욱 활성화 시킬 수 있다.
NH3 + OH → NH2 + H2O
또한 플라즈마에 의해 생성된 H는 HF로 생성된 미량의 F 라디칼을 흡착하여 제거할 수 있고, 습식 집진 단계에서 산화된 NO2는 활성화된 NH3 환원제에 의해 N2로 환원될 수 있다.
결국, 습식 집진 단계 이후에 활성화된 환원제로 환원 처리를 함으로써, 환원 반응이 원활하게 일어나면서 유해가스 내 HF와 NOx의 제거 효율을 더욱 향상시킬 수 있고, 후술할 촉매의 수명을 연장시키는 효과가 있다.
유해가스를 2차적으로 제거하는 단계 이후에, Fe2O3, Pt, CuO, WO3, TiO2 및 V2O5 중 1종 이상의 촉매를 이용하여, 상기 유해가스를 2차적으로 제거하는 단계에서 제거되지 않은 유해가스를 환원시켜 3차적으로 제거할 수 있다.
상기 제거되지 않은 유해가스에는 잔류하는 미반응된 NO, NO2, HF, NH3를 포함할 수 있다. 그리고 Fe2O3, Pt, CuO, WO3, TiO2 및 V2O5 중 1종 이상의 촉매를 이용한 SCR (선택적 촉매환원) 반응을 활용함으로써, 비교적 저온에서 환원 반응을 일으켜 NOx를 제거할 수 있다.
이때, 플라즈마에 의하여 생성된 풍부한 NH2는 NO를 제거하는 것을 촉진시킬 수 있다.
4NO + 4NH3 + O2 → 4N2 + 6H2O
2NO2 + 4NH3 + O2 → 3N2 + 6H2O
이처럼 플라즈마를 이용하여 기화된 NH3, 기화된 H2 및 기화된 요소수 중 1종 이상의 환원제로 1차 환원 처리한 후, SCR 촉매로 2차 환원 처리하면, 플라즈마가 유해가스의 온도를 유지하는데 도움을 주어 SCR 촉매 반응에서 승온 처리에 도움이 된다. 즉, 플라즈마의 고온 분위기로 인해 SCR 촉매 반응에서도 고온이 유지에 도움이 되는 이점이 있다. 또한, 유해가스 내의 F 양을 감소시켜서 Fe2O3, Pt, CuO, WO3, TiO2 및 V2O5 중 1종 이상의 촉매 수명을 연장시키는 효과가 있으며, 보증기간을 장기간 확보할 수 있다.
2차 환원 반응은 전 단계의 플라즈마를 활용하여 온도를 유지할 수 있고, 에어 히터도 함께 활용할 수 있다.
촉매를 이용한 환원 반응은 비교적 저온인 100 ~ 400℃에서 수행될 수 있고, 바람직하게는 150 ~ 300℃에서 수행될 수 있으며, 보다 바람직하게는 180 ~ 250℃에서 수행될 수 있다.
촉매는 허니컴 타입과 플레이트 타입 중 어느 하나를 사용할 수 있으나, 메탈 허니컴 타입의 촉매를 사용하는 것이 바람직하다. 또한 허니컴 타입은 벌집 모양을 나타내기 때문에 표면적이 넓고 내구성이 우수하며, 안정적이며 재생이 가능한 특징이 있다.
도 3은 본 발명에 따른 플라즈마와 환원제를 이용하여 유해가스를 2차적으로 제거하는 단계와, 촉매를 이용하여 유해가스를 환원시켜 3차적으로 제거하는 단계를 보여주는 흐름도이다.
도 3에 도시된 바와 같이, 플라즈마와 환원제를 이용하여 1차 환원 반응을 진행한 이후, SCR 촉매를 이용하여 2차 환원 반응을 추가로 진행할 수 있다.
도 3에 도시한 AIG는 암모니아 주입을 나타낸 것이다. 촉매층 전단에 설치된 AIG(Ammonia Injection Grid)를 통해 기화된 NH3, 기화된 H2 및 기화된 요소수 중 1종 이상의 환원제를 이용하여 NOx를 선택적으로 반응시킬 수 있으며, N2와 H2O로 변환하여 NOx를 제거할 수 있다.
도 3에서는 하나의 장치 내부에서 환원제와 플라즈마를 이용하는 단계와 촉매를 이용하는 단계를 함께 도시하였으나, 이는 하나의 실시예에 해당할 뿐이며 이에 제한되는 것은 아니다.
전술한 바와 같이, 본 발명에서는 먼저 HF 제거와 함께 NO를 NO2로 산화시킨 후, 환원 반응을 진행하기 때문에, 유해가스의 흡착 반응성이 향상되어, 유해가스 내 HF와 NOx, 먼지의 제거 효율이 더욱 우수한 효과가 있다.
만일, NO의 산화 반응보다 환원 반응이 먼저 진행되는 경우에는 반응성이 떨어지면서 유해가스의 제거 효율이 낮아지는 문제점이 발생할 수 있다.
본 발명의 반도체 공정의 유해가스 내 HF 및 NOx 제거 방법을 통해, 먼지는 초기 유해가스 내 먼지 농도 대비 95% 이상 제거될 수 있다. HF는 초기 유해가스 내 HF 농도 100ppm(부피/부피) 대비 90% 이상 제거될 수 있다. NOx는 초기 유해가스 내 NOx의 농도 1000 ~ 1500ppm(부피/부피) 대비 90% 이상 제거될 수 있다.
본 발명의 유해가스 내 HF 및 NOx 제거 방법을 통해 생성된 청정 가스에는 N2와 H2O가 대부분을 차지하며, 먼지와 HF, NOx는 거의 남아있지 않을 것으로 예상된다.
이상과 같이 본 발명에 대해서 예시한 도면을 참조로 하여 설명하였으나, 본 명세서에 개시된 실시예와 도면에 의해 본 발명이 한정되는 것은 아니며, 본 발명의 기술사상의 범위 내에서 통상의 기술자에 의해 다양한 변형이 이루어질 수 있음은 자명하다. 아울러 앞서 본 발명의 실시 예를 설명하면서 본 발명의 구성에 따른 작용 효과를 명시적으로 기재하여 설명하지 않았을 지라도, 해당 구성에 의해 예측 가능한 효과 또한 인정되어야 함은 당연하다.
10 : 집진판과 방전극
20 : 상부 노즐
30 : 하부 노즐

Claims (8)

  1. 반도체 공정 중에 배출되며, HF 및 NOx를 포함하는 유해가스를 제거하는 방법에 있어서,
    (a) 집진판과 방전극이 이격 배치된 챔버 내부로 유해가스를 공급하는 단계;
    (b) 상기 방전극에 전원을 인가하여 방전시켜 상기 집진판에 유해가스를 포집할 때, 알칼리 용액을 분사하여 수막을 형성하면서 알칼리 용액에 흡착된 유해가스를 낙하시켜 1차적으로 제거하는 단계;
    (c) 상기 1차적으로 제거되지 않은 유해가스를 챔버 외부로 배출시킨 후, 배출된 유해가스에 스팀을 가하여 예열하는 단계; 및
    (d) 상기 예열된 유해가스에 플라즈마화 된 환원제를 투입하여, 유해가스를 2차적으로 제거하는 단계를 포함하는 반도체 공정의 유해가스 내 HF 및 NOx 제거 방법.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 (a) 단계 이전에,
    필터부에 상기 유해가스를 통과시켜, 상기 유해가스에 포함된 먼지를 제거하는 단계를 더 포함하는 반도체 공정의 유해가스 내 HF 및 NOx 제거 방법.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 (b) 단계에서, 유해가스의 포집과 알칼리 용액을 분사하는 것을 동시에 수행하고, 상기 알칼리 용액을 간헐적으로 분사하는 반도체 공정의 유해가스 내 HF 및 NOx 제거 방법.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 (b) 단계에서, 수산화나트륨(NaOH), 수산화칼슘(Ca(OH)2) 및 수산화칼륨(KOH) 중 1종 이상의 알칼리 용액을 분사하는 반도체 공정의 유해가스 내 HF 및 NOx 제거 방법.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 (b) 단계에서, 기화된 암모니아(NH3), 기화된 H2 및 기화된 요소수 중 1종 이상의 환원제를 투입하는 반도체 공정의 유해가스 내 HF 및 NOx 제거 방법.
  6. 제1항에 있어서,
    상기 (d) 단계에서, 10 ~ 120Hz의 코로나 방전, 800MHz ~ 2.5GHz의 마이크로웨이브 방전 및 2MHz ~ 120MHz의 고주파수 방전 중 1종 이상을 선택하여 플라즈마를 발생시키는 반도체 공정의 유해가스 내 HF 및 NOx 제거 방법.
  7. 제1항에 있어서,
    상기 (d) 단계 이후에,
    (e) Fe2O3, Pt, CuO, WO3, TiO2 및 V2O5 중 1종 이상의 촉매를 이용하여, 상기 2차적으로 제거되지 않은 유해가스를 환원시켜 3차적으로 제거하는 단계를 더 포함하는 반도체 공정의 유해가스 내 HF 및 NOx 제거 방법.
  8. 제7항에 있어서,
    상기 (e) 단계는 100 ~ 400℃에서 수행되는 반도체 공정의 유해가스 내 HF 및 NOx 제거 방법.
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