KR102460713B1 - 타이어 트레드용 고무 조성물 및 이를 이용하여 제조한 타이어 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 타이어 트레드용 고무 조성물 및 이를 이용하여 제조한 타이어에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는, 유리전이 온도가 상이한 용액중합 스티렌-부타디엔 고무를 혼용하여 사용함으로써, 부타디엔 고무 사용 없이 내마모 성능과 젖은 노면에서의 제동성능이 우수한 타이어 트레드용 고무 조성물 및 이를 이용하여 제조한 타이어에 관한 것이다.
Description
본 발명은 타이어 트레드용 고무 조성물 및 이를 이용하여 제조한 타이어에 관한 것으로서, 보다 구체적으로 부타디엔 고무를 사용하지 않으면서도 내마모 성능이 우수한 타이어 트레드용 고무 조성물 및 이를 이용하여 제조한 타이어에 관한 것이다.
2012년부터 유럽 시장에서는 타이어 성능에 대한 라벨 표기 제도를 도입함에 따라 젖은 노면에서의 제동 성능, 저연비 성능, 소음에 대한 등급을 표기하여 소비자에게 타이어 성능 정보를 제공하고 있으며, 이로 인하여 타이어에 성능에 대하여 자동차 산업 및 소비자의 요구 성능이 심화되고 있다. 또한, 타이어 업계에서도 라벨 표기 성능 위주의 상품을 개발하고 있으나, 타이어의 주요 성능들 간의 트레이드-오프(Trade-off) 경향이 뚜렷하게 나타나고 있다.
또한, 환경에 대한 세계적 관심이 증대함에 따라, 2020년 자동차 산업의 배출 가스에 대하여 심화된 규제(WLTP : Worldwide Harmonized Light Vehicle Test Procedure)가 새롭게 적용될 예정이다. 이로 인하여 타이어 업계 또한 타이어의 회전 저항을 감소 시켜 자동차 연비 향상에 기여하고자 노력을 기울이고 있으며, 구체적인 방안으로는 타이어의 회전 저항을 감소시키거나 내마모 성능 향상을 통하여 타이어 중량 절감을 그 방안으로 활용하고 있다.
상기와 같은 배경으로 인하여, 최근 타이어 트레드의 조성물은 제동, 연비, 내마모 등의 타이어의 요구 성능을 만족하기 위한 노력을 기울이고 있다. 특히, 내마모 성능 향상을 위하여 유리전이 온도가 낮고 분자량이 큰 고 시스 네오디뮴 부타디엔 고무(Nd-BR)을 과량으로 적용하는 방안이 사용되고 있으나, 이는 보강성 충진제로써 사용하는 실리카와의 친화성이 높지 않으며, 고무의 대량 생산 시 가공성 문제나 생산성 하락을 야기한다.
최근 자동차 제조업체 및 소비자들의 높은 요구에 부합하기 위하여, 실리카 적용하여 회전 저항 및 젖은 노면 제동 성능을 향상 시켰으나, 이로 인한 내마모 성능 또한 향상시켜야 하는 필요성이 대두되고 있으며 실리카의 효율적인 분산 및 보강을 통하여 트레이드-오프를 최소화 하려는 연구가 지속되고 있다.
본 발명의 목적은 종래 타이어의 내마모 성능을 향상 시키기 위해 사용하던 부타디엔 고무를 사용하지 않으면서도, 내마모 성능이 우수한 타이어 트레드용 고무 조성물 및 이를 이용하여 제조한 타이어를 제공하는 것이다.
상기 문제를 해결하기 위하여 본 발명의 일 실시예에 따른 타이어 트레드용 고무 조성물은 원료고무 100 중량부, 보강성 충진제 80 내지 100 중량부, 천연오일 10 내지 30 중량부, 및 레진 10 내지 30 중량부를 포함하며, 상기 원료고무는 유리전이 온도가 -65 내지 -55 ℃인 제1 용액중합 스티렌-부타디엔 고무 및 유리전이 온도가 -55 내지 -45 ℃인 제2 스티렌-부타디엔 고무를 포함한다.
상기 제1 용액중합 스티렌-부타디엔 고무는 회분식 방법에 의하여 제조된 것이며, 상기 제2 용액중합 스티렌-부타디엔 고무는 연속식 방법에 의하여 제조된 것일 수 있다.
상기 제1 용액중합 스티렌-부타디엔 고무의 중량평균분자량은 600,000 내지 1,000,000 g/mol이고, 상기 제2 용액중합 스티렌-부타디엔 고무의 중량평균분자량은 1,000,000 내지 2,000,000 g/mol일 수 있다.
상기 제1 용액중합 스티렌-부타디엔 고무의 스티렌 함량은 10 내지 30 중량%이고, 상기 제2 용액중합 스티렌-부타디엔 고무의 스티렌 함량은 20 내지 40 중량%일 수 있다.
상기 원료고무는 상기 제1 용액중합 스티렌-부타디엔 고무 50 내지 60 중량%, 상기 제2 용액중합 스티렌-부타디엔 고무 40 내지 50 중량%로 포함하는 것일 수 있다.
상기 보강성 충진제는 고분산성 실리카 및 카본블랙을 포함할 수 있다.
상기 타이어 트레드용 고무 조성물은 실란 커플링제를 더 포함할 수 있다.
상기 타이어 트레드용 고무 조성물은 지방족 화합물을 포함하는 가공조제를 더 포함할 수 있다.
본 발명의 다른 일 실시예에 따른 타이어는 상기 타이어 트레드용 고무 조성물을 이용하여 제조된 타이어이다.
본 발명의 타이어 트레드용 고무 조성물은 원료고무에서 부타디엔 고무를 사용하지 않아 보강성 충진제로 사용되는 실리카와 원료고무 간의 친화성이 높고, 이로 인해 가공성과 생산성이 우수할 뿐 만 아니라, 내마모성과 젖은 노면에서의 제동성능 또한 우수한 효과가 있다.
이하, 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자가 용이하게 실시할 수 있도록 본 발명의 실시예에 대하여 상세히 설명한다. 그러나 본 발명은 여러 가지 상이한 형태로 구현될 수 있으며 여기에서 설명하는 실시예에 한정되지 않는다.
본 발명의 일 실시예에 따른 타이어 트레드용 고무 조성물은, 원료고무 100 중량부에 대하여 보강성 충진제 80 내지 100 중량부, 천연오일 10 내지 30 중량부, 및 레진 10 내지 30 중량부를 포함한다. 이때 상기 원료고무는 스티렌-부타디엔 고무를 포함하며, 유리전이 온도가 상이한 제1 용액중합 스티렌-부타디엔 고무와 제2 용액중합 스티렌-부타디엔 고무를 포함하고 있다. 본 발명에 따른 타이어 트레드용 고무는 유리전이 온도가 상이한 두 가지의 스티렌-부타디엔 고무를 포함하는 원료고무와 함께 상기 조성비의 보강성 충진제, 천연오일, 및 레진을 포함하여 젖은 노면에서의 제동 성능 및 내마모 성능이 동시에 우수한 효과가 있다.
보다 구체적으로 상기 제1 용액중합 스티렌-부타디엔 고무의 유리전이 온도는 구체적으로 -65 내지 -55 ℃이고, 상기 제2 용액중합 스티렌-부타디엔 고무의 유리전이 온도는 구체적으로 -55 내지 -45 ℃일 수 있으며, 상기 제1 용액중합 스티렌-부타디엔 고무의 유리전이 온도보다 상기 제2 용액중합 스티렌-부타디엔 고무의 유리전이 온도가 더 높은 것이 바람직하다. 본 발명의 연구자는 상기 1 용액중합 스티렌-부타디엔 고무의 유리전이 온도가 -65 내지 -55 ℃일 때, 상기 고무 조성물의 회전 저항 성능이 특히 높으며, 상기 제2 용액중합 스티렌-부타디엔 고무의 유리전이 온도가 -55 내지 -45 ℃일 때, 상기 고무 조성물의 젖은 노면에서의 제동 성능이 특히 우수한 것을 실험을 통하여 알 수 있었다.
용액 중합 스티렌-부타디엔 고무는 연속식 방법과 회분식 방법에 의하여 제조될 수 있다. 연속식 방법에 의하여 제조된 용액 중합 스티렌-부타디엔 고무는 회분식 방법에 의해 제조된 용액 중합 스티렌-부타디엔 고무에 비하여 가공성이 우수하고, 다량의 저분자량 물질로 인하여 히스테리시스로스가 많이 발생하여 젖은 노면에서의 제동성능은 유리하나, 저연비 성능이 불리한 단점이 있다. 반면, 회분식 방법에 의하여 제조된 용액 중합 스티렌 부타디엔 고무는 분자량 분포도가 1.3 내지 1.5로서 연속식 방법에 의해 제조된 용액중합 스티렌-부타디엔 고무 대비 좁은 분자량 분포도를 나타내며, 이러한 특성으로 인해 회전 저항 성능에는 유리하나 젖은 노면에서의 제동 성능이 떨어지는 단점이 있다. 따라서 본 발명은 상기 회분식 방법에 의한 용액중합 스티렌-부타디엔 고무와 상기 회분식 방법에 의한 용액중합 스티렌-부타디엔 고무를 모두 사용하여 젖은 노면에서의 제동 성능과 내마모 성능을 동시에 향상시킨 타이어 트레드용 고무 조성물이다.
상기 제1 용액중합 스티렌-부타디엔 고무와 제2 용액중합 스티렌-부타디엔 고무는 중량평균분자량에서 차이가 있을 수 있다. 본 발명의 연구자는 상기 유리전이온도를 구현하여 내마모성이 우수하면서도 분자량 상승으로 인해 가공성이 떨어지는 문제가 발생하지 않는 최적의 고무의 분자량으로서, 상기 제1 용액중합 스티렌-부타디엔 고무의 중량평균분자량이 600,000 내지 1,000,000 g/mol이고, 상기 제2 용액중합 스티렌-부타디엔 고무의 중량평균분자량이 1,000,000 내지 2,000,000 g/mol인 경우인 것을 실험적으로 밝혀내었다. 또한 상기 제1 용액중합 스티렌-부타디엔 고무의 중량평균분자량보다 제2 용액중합 스티렌-부타디엔 고무의 중량평균분자량이 더 큰 것을 사용하여 제1 용액중합 스티렌-부타디엔 고무와 제2 용액중합 스티렌-부타디엔 고무의 분자량의 차이를 주는 것이 내마모성과 가공성을 동시에 높이는데 효과적이다.
스티렌-부타디엔 고무는 스티렌을 포함하여 부타디엔 고무에 비하여 젖은 노면 제동성능과 회전저항이 향상되나 타이어의 내마모성을 떨어뜨리는 문제가 발생할 수 있다. 하지만 본 발명은 스티렌-부타디엔 고무를 사용하되, 각각의 유리전이 온도를 상기와 같이 낮게 조절하여 내마모 성능이 떨어지는 것을 방지하는 효과를 구현하였다. 스티렌 함량에 대하여 구체적으로, 상기 제1 용액중합 스티렌-부타디엔 고무와 상기 제2 용액중합 스티렌-부타디엔 고무는 스티렌 함량에서 차이가 있을 수 있으며, 제1 용액중합 스티렌-부타디엔 고무의 스티렌 함량은 10 내지 30 중량%이고, 상기 제2 용액중합 스티렌-부타디엔 고무의 스티렌 함량은 20 내지 40 중량%일 수 있다. 일반적으로 스티렌-부타디엔 고무에서 스티렌 함량이 적을수록 유리전이 온도가 낮아져 젖은 노면 제동성능이 불리해지는 경향이 있으며, 반대로 스티렌 함량이 높을수록 고무의 내마모성이 불리해지는 트레이드오프관계(trade-off)가 있다. 이에 본 발명은 스티렌 함량이 상기와 같은 범위의 서로 다른 스티렌-부타디엔 고무를 함께 이용하면, 상기 트레이드오프관계를 해결하고 젖은 노면 제동성능과 내마모성이 모두 우수한 고무 조성물 구현이 가능한 것을 밝혀냈다. 이때 스티렌 함량은 상기 제1 용액중합 스티렌-부타디엔 고무보다 상기 제2 용액중합 스티렌-부타디엔 고무가 더 많은 것이 제1 용액중합 스티렌-부타디엔 고무의 유리전이온도를 더욱 낮추는데 바람직하다.
상기 원료고무는 서로 다른 특성을 가진 용액 중합 스티렌-부타디엔 고무를 포함하고 있으나, 특정 비율로 포함하는 경우 각 성분의 장점은 극대화되고, 각 성분의 단점이 최소화될 수 있다. 구체적으로 상기 원료고무에서 상기 제1 용액중합 스티렌-부타디엔 고무 50 내지 60 중량%, 상기 제2 용액중합 스티렌-부타디엔 고무 40 내지 50 중량%로 포함하고 있는 경우, 상기 제1 용액중합 스티렌-부타디엔 고무에 의한 회전 저항 향상 효과와 상기 제2 용액중합 스티렌-부타디엔 고무의 젖은 노면에서의 제동 성능이 모두 가장 우수하게 발휘될 수 있다. 상기 함량 비에 비하여 제1 용액중합 스티렌-부타디엔 고무의 비중이 많은 경우 젖은 노면에서의 제동 성능이 크게 떨어지며, 상기 함량 비에 비하여 제2 용액중합 스티렌-부타디엔 고무의 비중이 많은 경우 내마모 성능이 크게 떨어지는 문제가 발생할 수 있다.
상기 보강성 충진제는 실리카일 수 있지만, 바람직하게는 고분산성 실리카인 경우가 고무 조성물 내에서 고루 퍼질 수 있어 타이어 전체에서 일정한 성능을 발휘할 수 있다. 상기 원료고무 100 중량부에 대하여 상기 실리카가 80 중량부 미만으로 포함되는 경우 젖은 노면에서의 제동 성능이 떨어지는 문제가 있으며, 100 중량부를 초과하면 내마모 성능 및 저연비 성능이 불리해지는 문제가 발생할 수 있다. 그리고 상기 고분산성 실리카를 사용하는 경우 상기 고분산성 실리카의 질소 흡착가는 160 내지 180 m2/g이고, CTAB 흡착가는 150 내지 170 m2/g인 것을 사용하는 것이 젖은 노면에서의 제동성능과 내마모 성능 향상에 가장 도움이 된다.
또한 상기 보강성 충진제는 원료고무에 대하여 100 중량부를 넘지 않는 범위에서 상기 실리카와 함께 카본블랙을 함께 사용할 수 있다. 이때 상기 카본블랙은 원료고무 100 중량부에 대하여 10 중량부를 넘지 않는 것이 좋으며, 바람직하게는 상기 원료고무 100 중량부에 대하여 카본블랙이 5 내지 10 중량부로 포함되는 것이 더욱 좋다. 상기 카본블랙이 5 중량부 미만으로 포함되는 경우 카본블랙에 의한 보강성 효과가 미미하여 넣지 않은 것과 차이가 거의 없는 문제가 있으며, 10 중량부를 초과하는 경우 회전 저항의 과도한 증가와 보강성 과다로 인해 가공성이 저하되는 문제가 발생할 수 있다.
상기 카본 블랙을 사용하는 경우 질소 흡착가가 30 내지 300 m2/g이고 DBP 흡유량이 60 내지 180cc/100g인 카본블랙을 사용하는 것이 바람직하나, 이에 한정되어 사용할 필요는 없다. 다만, 상기 카본블랙의 질소 흡착가가 300 m2/g을 초과하면 타이어용 고무 조성물의 가공성이 불리해질 수 있고, 30 m2/g 미만이면 충진제인 카본블랙에 의한 보강 성능이 불리해질 수 있다. 또한, 상기 카본블랙의 DBP의 흡유량이 180cc/100g을 초과하면 고무 조성물의 가공성이 저하될 수 있고, 60cc/100g 미만이면 충진제인 카본블랙에 의한 보강 성능이 불리해질 수 있다.
통상적으로 고무 조성물에서 카본블랙은 친유성을 띠고 있어 혼합 과정에서 물리적인 힘을 가해 섞으면 고무 내에 분산이 용이한 특성이 있다. 하지만, 실라카의 경우 친수성을 띠고 있어, 단순히 물리적인 힘만으로 분산시키는데 한계가 있으며, 고무와 실리카를 화학적으로 결합시켜주는 커플링제를 필요로 한다.
따라서 본 발명에 따른 고무 조성물은 실리카를 보강성 충진제로 사용하는 경우 실란 커플링제를 더 포함할 수 있다. 상기 실란 커플링제에 의해 보강성 충진제인 실리카와 원료고무가 화학적으로 결합되어, 고무 조성물 내에서 실리카의 움직임이 제한되고 그에 따라 히스테리시스가 낮아지며, 그 결과로 고무 조성물의 발열 및 회전저항이 감소하는 효과가 있다.
상기 실란 커플링제는 상기 실리카와 원료고무를 화학적으로 결합하기만 하면 종류에 제한되지 않으나, 바람직하게는 타이어 트레드용 고무 조성물은 비스-3-트리에톡시실릴프로필테트라설파이트(TESPT) 실란 커플링제를 사용하는 것이 상기 고분산성 실리카와 본 발명의 유리전이온도가 상이한 용액중합 스티렌-부타디엔 고무를 포함하는 원료고무를 효과적으로 결합하는데 유리하다.
또한 상기 실란 커플링제는 상기 원료고무 100 중량부에 대하여 5 내지 10 중량부로 포함하는 것이 가장 효과적인 함량이다. 상기 실란 커플링제가 5 중량부 미만인 경우 실라카에 대한 표면 개질 효과가 미미하여 실리카의 분산성이 저하될 수 있고, 타이어의 보강성이 저하될 수 있으며, 실란 커플링제의 함량이 10 중량부를 초과할 경우, 과량의 실란 커플링제의 사용으로 인해 타이어의 내마모성 및 연비성능이 저하될 수 있다.
또한, 본 발명의 일 실시예의 따른 타이어 트레드용 고무 조성물은 보강성 충진제로서 실리카의 분산성을 향상시키기 위해 가공조제를 더 포함할 수 있다. 상기 실란 커플링제는 실리카 표면의 실라놀기와 조성물의 원료고무를 연결하는 가교 역할을 하며, 실리카 단독으로 사용할 때의 실리카-실리카 간의 강한 응집력을 해소시키는 역할을 한다. 그러나 고무 성분 중의 실리카 함량 또는 실리카의 비표면적이 증가되는 경우에는 실란 커플링제의 첨가에도 불구하고 분산성이 하락하는 경우가 다발한다. 이에 대해 본 발명의 일 실시예에서는 타이어 트레드용 고무 조성물 내 가공조제로서 지방족 화합물을 포함시킬 수 있다. 상기 지방족 화합물을 포함하는 가공조제는 금속이온의 친수성기와 지방산의 소수성기를 동시에 포함하는 양친화성 물질로서, 상기 금속이온의 실리카 표면의 실라놀기와 반응하여 수소결합이나 쌍극자 결합에 의해 서로 강하게 결합되어 있는 실리카 응집에 대해서 분자간 표면에너지를 감소시킴으로써 혼합공정 중 탈응집화를 유도하고, 그 결과로 타이어 트레드용 고무 조성물의 점도를 낮추어 흐름성을 증가시키고, 스코치 안정성, 내구성 및 내마모성을 향상시킨다. 또 상기 지방산의 탄화수소기는 고무사슬과의 우수한 상용성으로 고무사슬들을 약화시켜 공정성을 향상시키는 가소제의 역할을 할 수 있다.
구체적으로 상기 가공조제는 구체적으로 아연비누(zinc soap), 나트륨비누(sodium soap), 칼륨비누(potassium sope), 또는 아연칼륨비누(zinc Potassium soap) 등일 수 있다. 그러나 상기 나트륨비누 및 칼륨비누는 강한 극성을 띄기 때문에 실리카와 커플링제가 반응하기 전에 실리카와 반응함으로써 스코치 안정성 및 가류시간을 단축시킬 우려가 있다. 이에 따라 상기 가공조제로는 아연비누가 보다 바람직할 수 있다.
상기 가공 조제는 원료고무 100 중량부에 대하여 0.5 내지 5 중량부로 포함되는 것이 바람직하다. 가공조제의 함량이 0.5 중량부 미만이면 실리카의 분산 효과가 불충분하고, 가공조제의 함량이 5 중량부를 초과하면 가공조제 사용량 대비 효과의 개선 정도가 미미할 수 있다. 또한, 개선 효과의 현저함을 고려할 때 상기 가공조제는 원료고무 100중량부에 대하여 1 내지 3 중량부로 포함되는 것이 더욱 바람직 할 수 있다
상기 천연오일은 불포화 지방산 내 리놀렌산 대비 올레인산의 비율이 1:0.5 내지 1:5.0일 수 있는데, 상기 리놀렌산 1 중량부에 대하여 올레인산이 0.5 중량부 미만으로 포함되는 경우, 내마모 성능이 우수하지만 젖은 노면에서의 제동 및 회전저항 성능면에서 트레이드 오프가 발생할 수 있고, 5.0 중량부를 초과하여 포함되는 경우, 반대로 트레이드 오프 현상은 미미하나 빙설 노면에서의 제동 성능 및 내마모 성능 효과가 미미할 수 있다.
또한 상기 천연오일은 원료고무 100 중량부에 대하여 10 내지 30 중량부로 사용된다. 천연오일이 10 중량부 미만으로 포함될 경우, 내마모 성능이 미미한 문제가 발생할 수 있으며, 30 중량부를 초과할 경우에는 회전저항 및 젖은 노면에서의 제동 성능이 과도하게 저하되는 문제가 발생될 수 있다.
상기 레진은 상기 고무조성물에서 점착제 역할을 하며, 상기 레진은 고무와 고무 사이의 접착(tack) 성능을 더욱 향상시켜 주고, 충진제와 같은 기타 첨가제들의 혼합성, 분산성 및 가공성을 개선시켜 고무 조성물의 물성 향상에 기여한다.
상기 레진으로는 로진(rosin)계 수지 또는 테르펜(terpene)계 수지와 같은 천연수지계 점착제와 석유수지, 콜타르(coal tar) 또는 알킬 페놀계 수지 등의 합성수지계 점착제를 사용할 수 있다.
상기 로진계 수지는 로진 수지, 로진 에스터 수지, 수소첨가 로진 에스터 수지, 이들의 유도체 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나일 수 있다. 상기 테르펜계 수지는 테르펜 수지, 테르펜 페놀 수지 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나일 수 있다.
상기 석유수지는 지방족계 수지, 산 개질 지방족계 수지, 지환족계 수지, 수소첨가 지환족계 수지, 방향족계(C9) 수지, 수소첨가 방향족계 수지, C5-C9 공중합 수지, 스티렌 수지, 스티렌 공중합 수지 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나일 수 있다.
상기 콜타르는 쿠마론-인덴 수지(coumarone-indene resin)일 수 있다.
상기 알킬 페놀 수지는 p-터트-알킬 페놀 포름알데하이드 수지 또는 레조시놀 포름알데하이드 수지일 수 있고, 상기 p-터트-알킬 페놀 포름알데하이드 수지는 p-터트-부틸-페놀 포름알데하이드 수지, p-터트-옥틸-페놀 포름알데하이드 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나일 수 있다.
상기 점착제는 상기 원료고무 100 중량부에 대하여 10 내지 30 중량부로 포함될 수 있다. 상기 점착제의 함량이 상기 원료고무 100 중량부에 대하여 10 중량부 미만이면 접착 성능이 불리해질 수 있고, 30 중량부를 초과하면 고무 물성이 저하될 수 있다.
한편, 본원의 타이어 트레드용 고무 조성물은 선택적으로 추가적인 가류제, 가류촉진제, 가류촉진조제, 노화방지제, 연화제, 지연제 또는 점착제 등의 각종의 첨가제를 더 포함할 수 있다. 상기 각종의 첨가제는 본 발명이 속하는 분야에서 통상적으로 사용되는 것이라면 어느 것이나 사용할 수 있으며, 이들의 함량은 통상적인 타이어 트레드용 고무 조성물에서 사용되는 배합비에 따르는 바, 특별히 한정되지 않는다.
상기 가류제로는 유황계 가류제를 바람직하게 사용할 수 있다. 상기 유황계 가류제는 분말 황(S), 불용성 황(S), 침강 황(S), 콜로이드(colloid) 황 등의 무기 가류제를 사용할 수 있다. 상기 유황계 가류제로는 구체적으로 원소 유황 또는 유황을 만들어 내는 가황제, 예를 들면 아민 디설파이드(amine disulfide), 고분자 유황 등을 사용할 수 있다.
상기 가류제는 상기 원료고무 100 중량부에 대하여 1.0 내지 1.5 중량부로 포함되는 것이 적절한 가황 효과로서 원료고무가 열에 덜 민감하고 화학적으로 안정하게 해준다는 점에서 바람직하다.
상기 가류촉진제는 가황 속도를 촉진하거나 초기 가황 단계에서 지연작용을 촉진하는 촉진제(accelerator)를 의미한다.
상기 가류촉진제로는 술펜아미드계, 티아졸계, 티우람계, 티오우레아계, 구아니딘계, 디티오카르밤산계, 알데히드-아민계, 알데히드-암모니아계, 이미다졸린계, 크산테이트계 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나를 사용할 수 있다.
상기 술펜아미드계 가류촉진제로는, 예컨대 N-시클로헥실-2-벤조티아졸술펜아미드(CBS), N-tert-부틸-2-벤조티아졸술펜아미드(TBBS), N,N-디시클로헥실-2-벤조티아졸술펜아미드, N-옥시디에틸렌-2-벤조티아졸술펜아미드, N,N-디이소프로필-2-벤조티아졸술펜아미드 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나의 술펜아미드계 화합물을 사용할 수 있다.
상기 티아졸계 가류촉진제로는, 예컨대 2-머캅토벤조티아졸(MBT), 디벤조티아졸디설파이드(MBTS), 2-머캅토벤조티아졸의 나트륨염, 2-머캅토벤조티아졸의 아연염, 2-머캅토벤조티아졸의 구리염, 2-머캅토벤조티아졸의 시클로헥실아민염, 2-(2,4-디니트로페닐)머캅토벤조티아졸, 2-(2,6-디에틸4-모르폴리노티오)벤조티아졸 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나의 티아졸계 화합물을 사용할 수 있다.
상기 티우람계 가류촉진제로는, 예컨대 테트라메틸티우람디설파이드(TMTD), 테트라에틸티우람디설파이드, 테트라메틸티우람모노설파이드, 디펜타메틸렌티우람디설파이드, 디펜타메틸렌티우람모노설파이드, 디펜타메틸렌티우람테트라설파이드, 디펜타메틸렌티우람헥사설파이드, 테트라부틸티우람디설파이드, 펜타메틸렌티우람테트라설파이드 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나의 티우람계 화합물을 사용할 수 있다.
상기 티오우레아계 가류촉진제로는, 예컨대 티아카르바미드, 디에틸티오요소, 디부틸티오요소, 트리메틸티오요소, 디오르토톨릴티오요소 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나의 티오우레아계 화합물을 사용할 수 있다.
상기 구아니딘계 가류촉진제로는, 예컨대 디페닐구아니딘, 디오르토톨릴구아니딘, 트리페닐구아니딘, 오르토톨릴비구아니드, 디페닐구아니딘프탈레이트 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나의 구아니딘계 화합물을 사용할 수 있다.
상기 디티오카르밤산계 가류촉진제로는, 예컨대 에틸페닐디티오카르밤산아연, 부틸페닐디티오카르밤산아연, 디메틸디티오카르밤산나트륨, 디메틸디티오카르밤산아연, 디에틸디티오카르밤산아연, 디부틸디티오카르밤산아연, 디아밀디티오카르밤산아연, 디프로필디티오카르밤산아연, 펜타메틸렌디티오카르밤산아연과 피페리딘의 착염, 헥사데실이소프로필디티오카르밤산아연, 옥타데실이소프로필디티오카르밤산아연 디벤질디티오카르밤산아연, 디에틸디티오카르밤산나트륨, 펜타메틸렌디티오카르밤산피페리딘, 디메틸디티오카르밤산셀레늄, 디에틸디티오카르밤산텔루늄, 디아밀디티오카르밤산카드뮴 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나의 디티오카르밤산계 화합물을 사용할 수 있다.
상기 알데히드-아민계 또는 알데히드-암모니아계 가류촉진제로는, 예컨대 아세트알데히드-아닐린 반응물, 부틸알데히드-아닐린 축합물, 헥사메틸렌테트라민, 아세트알데히드-암모니아 반응물 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되는 알데히드-아민계 또는 알데히드-암모니아계 화합물을 사용할 수 있다.
상기 이미다졸린계 가류촉진제로는, 예컨대 2-머캅토이미다졸린 등의 이미다졸린계 화합물을 사용할 수 있고, 상기 크산테이트계 가류촉진제로는, 예컨대 디부틸크산토겐산아연 등의 크산테이트계 화합물을 사용할 수 있다.
상기 가류촉진제는 가류 속도 촉진을 통한 생산성 증진 및 고무 물성의 증진을 극대화시키기 위하여 상기 원료고무 100 중량부에 대하여 2.0 내지 3.0 중량부로 포함될 수 있다.
한편, 상기 가류촉진조제는 상기 가류촉진제와 병용하여 그 촉진 효과를 완전하게 하기 위해서 사용되는 배합제로서, 무기계 가류촉진조제, 유기계 가류촉진조제 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나를 사용할 수 있다.
상기 무기계 가류촉진조제로는 산화아연(ZnO), 탄산아연(zinc carbonate), 산화마그네슘(MgO), 산화납(lead oxide), 수산화 칼륨 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나를 사용할 수 있다. 상기 유기계 가류촉진조제로는 스테아르산, 스테아르산 아연, 팔미트산, 리놀레산, 올레산, 라우르산, 디부틸 암모늄-올레이트(dibutyl ammonium oleate), 이들의 유도체 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나를 사용할 수 있다.
특히, 상기 가류촉진조제로서 상기 산화아연과 상기 스테아르산을 함께 사용할 수 있으며, 이 경우 상기 산화아연이 상기 스테아르산에 녹아 상기 가류촉진제와 유효한 복합체(complex)를 형성하여, 가황 반응 중 유리한 황을 만들어냄으로써 고무의 가교 반응을 용이하게 한다.
상기 산화아연과 상기 스테아르산을 함께 사용하는 경우 적절한 가류촉진조제로서의 역할을 위하여 각각 상기 원료고무 100 중량부에 대하여 1 내지 5 중량부 및 0.5 내지 3 중량부로 사용할 수 있다. 상기 산화아연과 상기 스테아르산의 함량이 상기 범위 미만인 경우 가황 속도가 느려 생산성이 저하될 수 있으며, 상기 범위를 초과하는 경우 스코치 현상이 발생하여 물성이 저하될 수 있다.
한편, 상기 노화방지제는 산소에 의해서 타이어가 자동 산화되는 연쇄반응을 정지시키기 위하여 사용되는 첨가제이다. 상기 노화방지제로는 아민계, 페놀계, 퀴놀린계, 이미다졸계, 카르밤산 금속염, 왁스 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나를 적절하게 선택하여 사용할 수 있다.
상기 아민계 노화방지제로는 N-페닐-N'-(1,3-디메틸)-p-페닐렌디아민, N-(1,3-디메틸부틸)-N'-페닐-p-페닐렌디아민, N-페닐-N'-이소프로필-p-페닐렌디아민, N,N'-디페닐-p-페닐렌디아민, N,N'-디아릴-p-페닐렌디아민, N-페닐-N'-사이클로헥실 p-페닐렌디아민, N-페닐-N'-옥틸-p-페닐렌디아민 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택된 어느 하나를 사용할 수 있다. 상기 페놀계 노화방지제로는 페놀계인 2,2'-메틸렌-비스(4-메틸-6-tert-부틸페놀), 2,2'-이소부틸리덴-비스(4,6-디메틸페놀), 2,6-디-t-부틸-p-크레졸 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택된 어느 하나를 사용할 수 있다. 상기 퀴놀린계 노화방지제로는 2,2,4-트리메틸-1,2-디하이드로퀴놀린 및 그 유도체를 사용할 수 있고, 구체적으로 6-에톡시-2,2,4-트리메틸-1,2-디하이드로퀴놀린, 6-아닐리노-2,2,4-트리메틸-1,2-디하이드로퀴놀린, 6-도데실-2,2,4-트리메틸-1,2-디하이드로퀴놀린 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택된 어느 하나를 사용할 수 있다. 상기 왁스로는 바람직하게 왁시 하이드로카본을 사용할 수 있다.
그리고, 상기 노화방지제는 노화 방지 작용 이외에 고무에 대한 용해도가 커야 하고, 휘발성이 작고 고무에 대하여 비활성이어야 하며, 가황을 저해하지 않아야 한다는 등의 조건을 고려할 때, 상기 원료고무 100 중량부에 대하여 1 내지 5 중량부로 포함될 수 있다.
한편, 상기 지연제로는 프탈산 무수물, 살리실산, 나트륨 아세테이트, N-시클로헥실 티오프탈이미드 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나를 사용할 수 있다. 상기 지연제는 상기 원료고무 100 중량부에 대하여 0.1 내지 0.5 중량부일 수 있다.
상기 타이어 트레드용 고무 조성물은 트레드부에만 한정되지 않고, 트레드(트레드 캡 및 트레드 베이스) 등의 타이어를 구성하는 다양한 고무 구성 요소에 포함될 수 있다. 상기 고무 구성 요소로는 사이드월, 사이드월 삽입물, 에이펙스(apex), 채퍼(chafer), 와이어 코트 또는 이너라이너 등을 들 수 있다.
한편, 본 발명의 다른 측면에 따른 타이어는 전술한 타이어 트레드용 고무 조성물을 이용하여 제조된 것을 특징으로 한다.
상기 타이어는 승용차용 타이어, 경주용 타이어, 비행기 타이어, 농기계용 타이어, 오프로드(off-the-road) 타이어, 트럭 타이어 또는 버스 타이어 등일 수 있다. 또한, 상기 타이어는 레디얼(radial) 타이어 또는 바이어스(bias) 타이어일 수 있으며, 레디얼 타이어인 것이 바람직하다.
이하, 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자가 용이하게 실시할 수 있도록 본 발명의 실시예에 대하여 상세히 설명한다. 그러나 본 발명은 여러 가지 상이한 형태로 구현될 수 있으며 여기에서 설명하는 실시예에 한정되지 않는다.
[제조예: 타이어 트레드용 고무 조성물의 제조]
하기 표 1과 같은 조성을 이용하여 하기의 실시예들 및 비교예에 따른 타이어 트레드용 고무 조성물을 제조하였다. 상기 고무 조성물의 제조는 통상의 고무 조성물의 제조방법에 따랐다.
| 실시예 1 | 실시예 2 | 실시예 3 | 비교예 1 | |
| 제1 S-SBR 1) | - | - | - | 55 |
| 제2 S-SBR 2) | - | - | - | 30 |
| 제3 S-SBR 3) | 60 | 60 | 55 | - |
| 제4 S-SBR 4) | 40 | 40 | 45 | - |
| BR | - | - | - | 15 |
| 카본블랙 | 5 | 5 | 5 | 5 |
| 실리카 5) | 95 | 100 | 95 | 95 |
| 커플링제 | 7.6 | 8 | 7.6 | 7.6 |
| TDAE | 10 | 10 | 10 | 11.25 |
| 천연오일6) | 10 | 8 | 10 | 8.75 |
| 레진7) | 18 | 25 | 18 | 18 |
| 노화방지제 | 5 | 5 | 5 | 5 |
| 가황제 | 1.55 | 1.6 | 1.55 | 1.85 |
| 촉진제 | 5.2 | 5.2 | 5.2 | 5.2 |
(단위: 중량부)
1) 제1 S-SBR: 스티렌 함량이 15 중량%, 부타디엔 내의 비닐 함량이 25 중량%이며, Tg가 -59 ℃ 분자량이 712 Kg/mol 인 용액 중합 스티렌-부타디엔 고무(SBR)
2) 제2 S-SBR: 스티렌 함량이 36 중량%, 부타디엔 내의 비닐 함량이 26 중량%이며, Tg가 -32 ℃ 분자량이 1,569 kg/mol인 용액 중합 스티렌-부타디엔 고무(SBR)
3) 제3 S-SBR: 스티렌 함량이 15 중량%, 부타디엔 내의 비닐 함량이 25 중량%이며, Tg가 -63 ℃ 분자량 759 kg/mol이 인 용액 중합 스티렌-부타디엔 고무(SBR)
4) 제4 S-SBR: 스티렌 함량이 25 중량%, 부타디엔 내의 비닐 함량이 19 중량%이며, Tg가 -53 ℃ 분자량 1,440 kg/mol이 인 용액 중합 스티렌-부타디엔 고무(SBR)
5) 실리카: 질소 흡착가가 175 m2/g, CTAB값 160 m2/g인 침강성 실리카
6) 천연오일: 불포화 지방산을 60 내지 90 중량%를 포함하고, 상기 불포화 지방산 내 리놀레인산 대비 올레인산의 중량 비율이 0.5 내지 5인 천연오일
7) 레진: 연화점이 120 ℃인 테르펜계 수지
[실험예: 트레드용 고무 조성물의 물성 측정]
상기 실시예 및 비교예에서 제조한 고무 시편에 대하여 무니점도, 경도, 300% 모듈러스, 점탄성과 등을 ASTM 관련규정에 의거하여 측정하여 그 결과를 하기 표 2에 나타내었다.
| 실시예 1 | 실시예 2 | 실시예 3 | 비교예 1 | |
| 무니점도1) | 90 | 88 | 90 | 77 |
| 경도 (ShoreA)2) | 64 | 68 | 67 | 68 |
| 300%모듈러스3) | 117 | 117 | 122 | 125 |
| 파단 에너지3) | 609 | 572 | 584 | 500 |
| Tg(℃) | -36.0 | -32.7 | -35.1 | -32.1 |
| 0℃ tanδ4) | 0.202 | 0.226 | 0.205 | 0.200 |
| 60℃ tanδ4) | 0.105 | 0.113 | 0.105 | 0.103 |
| 내마모성능(Index)5) | 105 | 108 | 104 | 100 |
| DRY마찰성능(Index)6) | 102 | 101 | 102 | 100 |
| WET마찰성능(Index)6) | 98 | 103 | 100 | 100 |
1) 무니점도(ML1+4(125 ℃)는 ASTM 규격 D1646에 의해 측정하였다.
2) 경도는 DIN 53505에 의해 측정하였다.
3) 300% 모듈러스와 파단에너지는 ISO 37 규격에 의해 측정하였다.
4) 점탄성은 RDS 측정기를 사용하여 0.5% 변형(strain)에 10Hz Frequency 하에서 -60 ℃에서 60 ℃까지, G', G", tanδ를 측정하였다.
5) 내마모 성능은 LAT-100 시험기를 사용하여 측정한 값을 비교예 1을 100으로 기준하여 상대적인 Index로 표기하였다.
6) 마찰 성능은 R-TMS 시험기를 사용하여 측정한 값을 비교예 1을 100으로 기준하여 상대적인 Index로 표기하였다.
상기 표 2에서 무니 점도는 미가류 고무의 점도를 나타내는 값으로, 수치가 낮을수록 미가류 고무의 가공성이 우수하다. 경도는 조종 안정성을 나타내는 것으로 그 값이 높을수록 조종 안정성이 우수하다. 파단에너지는 고무가 파단될 때 필요한 에너지를 나타내는 것으로 그 값이 높을수록 조종 안정성이 우수하다. 0℃ tanδ는 마른 노면 또는 젖은 노면에서의 제동 성능을 나타내는 것으로 수치가 높을수록 제동 성능이 우수하다. 또한, 60℃ tanδ는 회전저항 성능을 나타내는 것으로 수치가 낮을수록 성능이 우수함을 나타낸다. 마찰 성능 index는 노면과의 마찰을 통한 재료의 마찰 계수를 나타내는 것으로 수치가 높을수록 마찰 성능이 우수함을 나타낸다.
상기 표 2의 실시예 1 내지 3를 통하여, 유리전이 온도는 -65 내지 -55 ℃인 S-SBR와 유리전이 온도는 -55 내지 -45 ℃인 S-SRB를 함께 고무 조성으로 사용함으로써, 고무 조성물의 혼용성을 향상시키고 실리카의 분산을 원활하게 하여 내마모 성능에서 우수한 결과를 보임을 확인하였다. 특히, 실시예 1에서 내마모 성능의 향상과 tanδ 및 마찰 성능을 동등수준으로 유지함으로써 컴파운드 주요 성능간 트레이드-오프를 최소화하였다.
이상에서 본 발명의 바람직한 실시예에 대하여 상세하게 설명하였지만 본 발명의 권리범위는 이에 한정되는 것은 아니고 다음의 청구범위에서 정의하고 있는 본 발명의 기본 개념을 이용한 당업자의 여러 변형 및 개량 형태 또한 본 발명의 권리범위에 속하는 것이다.
Claims (9)
- 원료고무 100 중량부;
보강성 충진제 80 내지 100 중량부;
천연오일 10 내지 30 중량부; 및
레진 10 내지 30 중량부를 포함하며,
상기 원료고무는 유리전이 온도가 -65 내지 -55 ℃인 제1 용액중합 스티렌-부타디엔 고무 및 유리전이 온도가 -55 내지 -45 ℃인 제2 용액중합 스티렌-부타디엔 고무를 포함하고,
상기 제1 용액중합 스티렌-부타디엔 고무는 중량평균 분자량 600,000 내지 1,000,000 g/mol, 스티렌 함량 10 내지 30 중량%, 원료고무 100 중량%에 대하여 50 내지 60 중량% 포함되고,
상기 제2 용액중합 스티렌-부타디엔 고무는 중량평균 분자량 1,000,000 내지 2,000,000 g/mol, 스티렌 함량 20 내지 40 중량%, 원료고무 100 중량%에 대하여 40 내지 50 중량%로 포함되는 것을 특징으로 하는 타이어 트레드용 고무 조성물.
- 제1항에 있어서,
상기 제1 용액중합 스티렌-부타디엔 고무는 회분식 방법에 의하여 제조된 것이며,
상기 제2 용액중합 스티렌-부타디엔 고무는 연속식 방법에 의하여 제조된 것을 특징으로 하는 타이어 트레드용 고무 조성물.
- 삭제
- 삭제
- 삭제
- 제1항에 있어서,
상기 보강성 충진제는 고분산성 실리카 및 카본블랙을 포함하는 것을 특징으로 하는 타이어 트레드용 고무 조성물.
- 제6항에 있어서,
상기 타이어 트레드용 고무 조성물은 실란 커플링제를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 타이어 트레드용 고무 조성물.
- 제7항에 있어서,
상기 타이어 트레드용 고무 조성물은 지방족 화합물을 포함하는 가공조제를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 타이어 트레드용 고무 조성물.
- 제1항, 제2항 및 제6항 내지 제8항 중 어느 한 항에 따른 타이어 트레드용 고무 조성물을 이용하여 제조된 타이어.
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| KR101883341B1 (ko) * | 2016-10-27 | 2018-07-31 | 금호타이어 주식회사 | 고 내마모성 타이어 트레드용 고무 조성물 |
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| KR20220117713A (ko) | 2022-08-24 |
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