KR102317703B1 - 바이오매스 개질을 통한 열흐름 특성을 개선한 열 가소성 수지 복합체 조성물 및 그 용도 - Google Patents

바이오매스 개질을 통한 열흐름 특성을 개선한 열 가소성 수지 복합체 조성물 및 그 용도 Download PDF

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Abstract

본 발명은 탄화수소로 개질된 키토산을 포함하는 키토산-열가소성 수지 복합체 조성물, 상기 조성물을 포함하는 복합소재와 이의 제조방법, 및 상기 조성물 및 복합소재의 단열 용도에 관한 것이다.

Description

바이오매스 개질을 통한 열흐름 특성을 개선한 열 가소성 수지 복합체 조성물 및 그 용도{Thermoplastic resin composite composition with improved heat flow characteristics through biomass reforming and its use}
본 발명은 바이오매스 개질을 통한 개선된 열흐름 특성을 갖는 열가소성 수지 조성물 및 그 용도에 관한 것이다. 더 구체적으로, 본 발명은 개질된 키토산-열가소성 수지 복합체 조성물로서, 상기 개질된 키토산은 에폭시기를 포함하는 탄화수소로 개질하여 탄화수소 사슬이 도입된 것이 특징인, 키토산-열가소성 수지 복합체 조성물, 이를 포함하는 복합소재, 및 상기 복합소재의 단열 용도에 관한 것이다.
최근, 환경문제로 CO2 농도의 증가에 의한 지구 온난화의 방지 등의 관점에서 지구 생태계에서 순환하는 전분이나 셀룰로오스 등의 천연 고분자를 이용한 생분해성 수지를 주제로 한 바이오 플라스틱 바인더가 제안되어 있다.
또한, 열가소성 수지의 무기 충전제에 대한 대안으로서 농산물 또는 폐기물로부터 유래된 충전재의 활용에 대한 연구가 많은 관심을 받고 있다.
이러한 관심이 증가하는 주요 원동력은 저렴한 것 외에도 환경 및 기술적 이점에 있다.
천연 바이오 폴리머는 보충 가능한 농업 또는 해양 식품 자원의 이용 가능성, 생체 적합성, 생분해성 등 생태학적 안전성과 특정 최종 용도를 위한 다양한 화학적 또는 효소적으로 변형된 유도체를 제조할 수 있는 가능성과 같은 몇 가지 장점이 있다.
양이온성 다당류인 키토산은 갑각류의 주요 외골격 성분인 키틴의 알칼리성 탈아세틸화에 의해 얻어지며 천연중합체로 분류된다.
플라스틱 재료와 키토산을 혼합하려는 많은 시도가 있었지만, 키토산은 열가소성 수지 복합체의 제조예 있어서, 친수성인 키토산과 소수성인 폴리프로필렌 매트릭스의 상용성이 문제가 되었다.
또한, 바이오매스 성분으로서 키토산 성분이 도입된 플라스틱은 건축자재, 보온용기 등에 단열용 플라스틱 소재로 사용시, 도입되는 키토산이 열전도도가 비교적 높은 결정성 구조를 가짐에 따라 본래 의도한 사용 목적인 단열 혹은 보온성에 불리한 작용을 하는 문제점이 있다.
이에 따라, 키토산 도입에 따른 단열 혹은 보온성 저하 문제를 해결한 신규한 소재의 개발이 필요한 실정이다.
본 발명의 하나의 목적은 개질된 키토산-열가소성 수지 복합체 조성물로서, 상기 개질된 키토산은 에폭시기를 포함하는 탄화수소로 개질하여 탄화수소 사슬이 도입된 것이 특징인, 키토산-열가소성 수지 복합체 조성물을 제공하는 것이다.
본 발명의 다른 목적은 상기 키토산-열가소성 수지 복합체 조성물을 유효성분으로 포함하는, 복합소재를 제공하는 것이다.
본 발명의 또 다른 목적은 키토산과 에폭시기를 포함하는 탄화수소를 반응시켜 탄화수소로 개질된 키토산을 제조하는 제1단계; 상기 개질된 키토산 및 열가소성 수지를 혼합하여 혼합물을 수득하는 제2단계; 및 상기 수득한 혼합물을 압축하여 성형하는 제3단계;를 포함하는 복합소재의 제조방법을 제공하는 것이다.
이를 구체적으로 설명하면 다음과 같다. 한편, 본 발명에서 개시된 각각의 설명 및 실시형태는 각각의 다른 설명 및 실시 형태에도 적용될 수 있다. 즉, 본 발명에서 개시된 다양한 요소들의 모든 조합이 본 발명의 범주에 속한다. 또한, 하기 기술된 구체적인 서술에 의하여 본 발명의 범주가 제한된다고 볼 수 없다.
이러한 배경하에, 본 발명자들은 종래의 키토산과 플라스틱 재료의 상용성 문제를 극복하기 위하여 예의 노력한 결과, 본 발명에서는, 개질된 키토산과 플라스틱 재료의 상용성을 확인함으로써, 본 발명을 완성하였다.
본 발명의 "키토산"은 갑각류에 함유되어 있는 키틴을 인체에 흡수가 쉽도록 가공한 새로운 물질이다. 키토산은 탄소로 구성되어 있으며 구멍이 많은 구조이다. 키토산은 건강식품으로 쓰이고 있지만 해양 폐기물로 분류된다 버려지는 해양 바이오 매스를 활용하여 유해성이 낮은 바이오 플라스틱으로 제공할 수 있어 플라스틱 저감효과를 제공한다.
본 발명의 "열가소성 수지"는 열을 가하여 성형한 뒤에도 다시 열을 가하면 형태를 변형시킬 수 있는 수지로 압출성형·사출성형에 의해 능률적으로 가공할 수 있다는 장점이 있지만, 내열성·내용제성은 열경화성 수지에 비해 약한 편이다.
상기 목적을 달성하기 위한 본 발명의 제1양태는, 개질된 키토산-열가소성 수지 복합체 조성물로서, 상기 개질된 키토산은 에폭시기를 포함하는 탄화수소로 개질하여 탄화수소 사슬이 도입된 것이 특징인, 키토산-열가소성 수지 복합체 조성물에 관한 것이다.
상기 개질된 키토산은 상기 복합체 조성물 전체 중량을 기준으로 0.01 내지 50wt% 를 포함한 것이 특징일 수 있으나, 이에 제한되지 않는다.
상기 키토산의 함량이 0.01wt% 미만일 경우, 개질된 키토산에 의한 열전도도 변화를 기대할 수 없고, 50wt% 초과할 경우 열확산도 증가로 인해 열전도도가 높아져 유의한 효과를 기대할 수 없다.
바람직하게는, 1 내지 10wt%를 포함하는 것일 수 있으나, 이에 제한되지 않는다.
상기 에폭시기를 포함하는 직쇄 또는 분지쇄 탄화수소 중의 탄화수소 사슬은 C1-C20의 직쇄 또는 분지쇄 알칸인 것 일 수 있으나, 이에 제한되지 않는다.
상기 탄화수소 사슬에서 탄소가 없는 경우 알킬기에 의한 열확산도 감소에 유의한 효과를 기대할 수 없고, 탄소수가 C20 초과할 경우 키토산과의 반응성이 저하될 수 있다.
상기 탄화수소 사슬의 예로는 도데칸(dodecane), 헥사데칸(hexadecane), 테트라데칸(tetradecane) 또는 옥탄(octane)을 들 수 있으나, 이로만 국한되는 것은 아니다.
상기 열가소성 수지는 폴리프로필렌(PP, polypropylene), 고밀도 폴리에틸렌(HDPE, high-density polyethylene), 또는 저밀도 폴리에틸렌(LDPE, low-density polyethylene)을 예로 들 수 있으나, 이로만 국한되는 것은 아니다.
상기 조성물은 충진제로 사용되는 것일 수 있다.
본 발명의 용어 "충진제"는 기계적, 열적, 전기적 성질이나 혹은 가공성을 개선하기 위해 첨가되는 보강제(Reinforcing Filler)를 말하며, 충진제가 배합될 때 화학조성이나 형상에 따라 효과가 현저하게 달라지는 것을 의미한다.
상기 목적을 달성하기 위한 본 발명의 제2양태는, 전술한 제1양태의 키토산-열가소성 수지 복합체 조성물을 주성분으로 포함하는 복합소재를 제공한다.
여기서 용어 '주성분'은 복합소재 전체 중량을 기준으로 본 발명의 복합체 조성물의 함량이 45% 이상인 것을 의미한다. 바람직하게는, 본 발명의 복합체 조성물의 함량은 50% 이상 99% 이하일 수 있다. 본 발명의 복합소재는 본 발명에 따른 상기 주성분의 단열성을 해치지 않는 범위 내에서, 부성분으로서 추가의 성분을 함유할 수 있다.
이러한 부성분으로는 기포를 만들어내는 발포제 또는 불에 잘 타지 않는 난연재를 예로 들 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
상기 복합소재는 단열 용도일 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
본 발명의 용어 "복합소재"는 2종류 이상의 다른 재료를 혼합하여 단독 재료만으로 얻을 수 없는 특성을 지니게 한 소재이다. 한가지 물질로 이루어진 재료와 달리 복합소재의 미세구조는 일정하지 않고, 연속적이지 않으며 상이 두가지 이상인 다상의 상태를 의미한다.
본 발명의 용어 "단열"은 열의 이동을 막는 것을 의미한다. 단열 효율이 높은 복합소재는 보온 및 보냉 효과가 뛰어나 외부에서 유입되는 열이 내부로 전달되는 것을 차단하고, 또 내부의 열이 외부로 유실되는 것을 차단하거나 지연시킬 수 있다.
상기 목적을 달성하기 위한 본 발명의 제3양태는 키토산과 에폭시기를 포함하는 탄화수소를 반응시켜 탄화수소로 개질된 키토산을 제조하는 제1단계; 상기 개질된 키토산 및 열가소성 수지를 혼합하여 혼합물을 수득하는 제2단계; 및 상기 수득한 혼합물을 압축하여 성형하는 제3단계;를 포함하는 복합소재의 제조방법을 제공한다.
상기 개질에 사용된 키토산은 키토산 내의 아민기와 수산화기를 주 반응으로 사용하고 있기 때문에 아민기와 수산화기를 포함하는 키토산일 수 있고, 저분자량에서 고분자량까지 모두 개질에 사용될 수 있다.
상기 저분자량은 50,000 내지 190,000 da 일 수 있고, 상기 고분자량은 310,000 내지 375,000 da 분자량인 것일 수 있으나, 이에 제한되지 않는다.
상기 제1단계는 에폭시기를 포함하는 직쇄 또는 분지쇄 탄화수소의 에폭시기와 상기 키토산의 아민기를 반응시켜 키토산과 탄화수소를 결합시키는 것일 수 있다.
상기 에폭시기를 포함하는 직쇄 또는 분지쇄 탄화수소의 예로는 1,2-에폭시도데칸(1,2-epoxydodecane), 1,2-에폭시헥사데칸(1,2-Epoxyhexadecane), 1,2-에폭시테트라데칸(1,2-epoxytetradecane), 1,2-에폭시옥탄(1,2-epoxyoctane)등을 들 수 있으나, 이에 제한되지 않는다.
상기 개질 반응을 통해 키토산과 에폭시기를 포함하는 직쇄 또는 분지쇄 탄화수소를 반응시켜 탄화수소로 개질된 키토산을 얻을 수 있고, 개질된 키토산은, 반응에 사용된 탄화수소의 사슬 탄소수에 따라, 도데칸(dodecane), 헥사데칸(hexadecane), 테트라데칸(tetradecane), 옥탄(octane)등에 상응하는 탄화수소 사슬골격을 가지게 될 수 있다.
상기 제3단계에서 압축성형은 130 내지 200℃의 온도에서 100 내지 130의 rpm 조건에서 수행되는 것일 수 있으나, 필요에 따라 온도 및 rpm을 변경할 수 있다.
상기 압축성형 온도가 130℃ 미만일 경우 열가소성 수지가 충분히 녹지 않아 개질된 키토산의 혼용성이 저해될 수 있고, 200℃ 초과할 경우 개질된 키토산이 열분해 될 수 있다.
바람직하게는, 150℃ 내지 170℃일 수 있다.
교반 속도가 100rpm 미만일 경우 압출기 내 잔류 시간 증가로 인한 열 노출시간이 길어짐에 따라 황변 현상 및 물성 변화를 초래할 수 있고, 300rpm 초과할 경우 히팅존 체류시간이 적기 때문에 개질된 키토산의 분산성이 낮아져, 물성 저해를 초래할 수 있다.
본 발명의 개질된 키토산을 포함한 조성물 및 복합소재는 플라스틱 재료의 상용성 및 열전도도를 낮추는 효과를 제공하여 단열 및 보온성이 뛰어난 바이오-베이스 플라스틱을 제공한다.
도 1은 키토산을 본 발명의 탄화수소로 개질하는 반응을 나타낸 모식도이다.
도 2는 본 발명의 개질된 키토산을 이용하여 제조한 시트를 나타낸 사진이다.
도 3은 본 발명의 개질된 키토산, 셀룰로오스, 키토산의 열특성 변화를 비교한 그래프이다.
도 4는 키토산 및 본 발명의 개질된 키토산을 포함한 시트의 함량에 따른 열흐름 특성을 비교 분석한 DSC 그래프이다.
도 5는 키토산 및 본 발명의 개질된 키토산을 포함한 시트의 함량에 따른 비열을 비교 분석한 LFA 그래프이다.
도 6은 키토산 및 본 발명의 개질된 키토산을 포함한 시트의 함량에 따른 열확산성을 비교 분석한 LFA 그래프이다.
도 7은 키토산 및 본 발명의 개질된 키토산을 포함한 시트의 함량에 따른 열전도도를 비교 분석한 그래프이다.
이하, 실시예를 통하여 본 발명을 보다 상세히 설명하고자 한다. 이들 실시예는 본 발명을 보다 구체적으로 설명하기 위한 것으로, 본 발명의 범위가 이들 실시예에 의해 한정되는 것은 아니다.
제조예 1: 개질된 키토산 제조
키토산 5g을 디메틸포름아마이드(DMF, N,N-Dimethylformamide) 200ml에 첨가한 후, 환류냉각기를 설치하여 60℃ 질소 분위기 하에 0.5 내지 1시간 동안 교반하였다. 온도가 유지되면 1,2-에폭시도데칸(1,2-epoxydodecane) 12.7g을 첨가하여 24시간 내지 48시간 동안 반응시켰다. 반응이 완료되면 원심분리기를 이용하여 3회 이상 세척한 후 진공 오븐기에서 60℃온도에서 18시간 내지 24시간 동안 건조시켰다.
제조예 2: 개질된 키토산을 포함하는 시트 제조
상기 제조예 1로 제조된 개질된 키토산을 폴리프로필렌(PP, polypropylene)대비 1, 5, 10wt% 함량으로 첨가하여 PP와 섞어주었다(blow mixing). 그런 다음, 130 내지 170℃ 온도구간을 유지하는 이축압출기(twin-screw extruder)에 투입하고 약 200 내지 400rpm으로 교반하여 혼합물을 형성했다. 이렇게 제조된 혼합물을 펠레타이징(pelletizing)한 뒤, 열압기(Hot-press)를 이용하여 150℃ 내지 170℃ 에서 100 내지 200Pa 압력을 가하여 도 2와 같이 시트로 제조하였다.
제조예 3(비교예): 키토산을 포함하는 시트 제조
상기 제조예 2의 개질된 키토산 대신 키토산을 1, 5, 10wt% 함량으로 첨가하는 것 이외에 상기 제조예 2와 동일하게 시트를 제조하였다.
실험예 1: 열특성 비교
키토산, 셀룰로오스, 개질된 셀룰로오스 및 개질된 키토산의 열특성 분석을 위해 DSC 및 LFA분석 방법을 이용하여 열흐름을 비교 관찰하였다.
구체적으로, 셀룰로오스, 도데칸으로 개질된 셀룰로오스, 키토산 및 에폭시도데칸으로 개질된 키토산의 열특성을 비교하기 위하여 -50℃ 내지 150℃로 온도 변화를 주어 각각의 열흐름 측정하여 관찰하였다.
도 3에 나타난 바와 같이, 제조예 1로 제조한 개질된 키토산은 키토산의 아민그룹과 에폭시도데칸의 탄화수소가 화학적으로 결합하여 상대적으로 긴 탄화수소 사슬을 가짐으로써 온도 상승시 기존 키토산 보다 더 많은 열을 필요로 하는 것을 확인하였다. 셀룰로오스 또한, 도데칸으로 개질하였을 경우, 동일하게 더 많은 열을 필요로 하는 것을 확인하였다.
실험예 2: 열흐름(흡열) 특성 비교 및 DSC분석
상기 제조예 2로 제조한 시트 및 상기 제조예 3으로 제조한 시트의 열흐름 특성을 비교하였다.
구체적으로, 개질된 키토산 분말 소재 및 상기 제조예 2로 제조한 시트 및 상기 제조예 3으로 제조한 시트에 대한 열흐름(heat flow)를 측정하기 위해 DSC 분석을 실시하였다. 첫번째 측정은 상온에서 150℃까지 10℃/min의 승온속도로 측정 후 5분 동안 승온을 정지하여 측정하고, 두번째 측정은 10℃/min으로 -30℃까지 냉각하고 150℃까지 승온하여 분석하였습니다.
도 4에 나타난 바와 같이, 제조예 2의 시트는 제조예 3의 시트 대비 개질된 키토산의 함량이 증가할수록 흡열정도가 증가하는 열흐름 특성을 보이는 것을 확인하였다.
실험예 3: 비열 특성 비교
제조예 2의 시트 및 제조예 3의 시트의 비열 특성을 비교하였다.
구체적으로, 제조예 2의 시트 및 제조예 3의 시트에 대한 비열 측정은 레이저 플래시법(LFA)을 이용하여 측정되었으며, 25℃에서 레이저광 250v 를 제조예 2의 시트 및 제조예 3의 시트에 조사하여 키토산 및 개질된 키토산 함량에 따른 시편의 비열 측정 실시하였다.
도 5에 나타난 바와 같이, 제조예 2로 제조한 시트는 제조예 3으로 제조한 시트 대비 개질된 키토산의 함량이 증가할수록 비열 정도가 증가하는 열흐름 특성을 보이는 것을 확인하였다.
실험예 4: 열확산성 비교 및 LFA분석
제조예 2의 시트 및 제조예 3의 시트 열확산성을 비교하였다.
구체적으로, LFA법을 통해 측정하였다. 25℃ 에서 제조예 2의 시트 및 제조예 3의 시트에 비접촉식으로 레이저광 250v를 조사하고 열방출 이력을 측정하여 제조예 2 및 제조예 3의 각각의 시트에 대한 열확산도를 분석하였다.
구체적으로, 키토산 대신 에폭시도데칸으로 개질시킨 키토산을 첨가하여 제조한 시트의 열특성을 비교하기 위하여 키토산 및 개질된 키토산 함량에 따른 열확산성을 측정하여 관찰하였다.
도 6에 나타난 바와 같이, 제조예 2의 시트는 제조예 3의 시트와 유사하게, 개질된 키토산의 함량이 증가할수록 열확산성이 증가하지만, 동일 함량을 기준으로 비교하면 개질된 키토산을 포함한 시트가 더 낮은 열확산성을 나타내는 것을 확인할 수 있다.
실험예 5: 열전도도 비교
제조예 2의 시트 및 제조예 3의 시트의 열흐름 특성을 비교하였다.
구체적으로, 제조예 2의 시트 및 제조예 3의 시트를 25℃에서 레이저광 250v 로 조사하여 시편의 비열 및 열확산도를 측정하고 각 분석값을 통해 열전도도 계산식으로 결과값을 계산하였다.
도 7에 나타난 바와 같이, 제조예 2의 시트는 제조예 3의 시트와 유사하게, 개질된 키토산의 함량이 증가할수록 열전도도가 증가하지만, 동일 함량을 기준으로 비교하면 개질된 키토산을 포함한 시트가 더 낮은 열전도도를 나타내고, 개질된 키토산을 1wt%를 포함하는 시트가 가장 낮은 열전도도를 나타내는 것을 확인할 수 있다.
본 발명의 실험예 1 내지 실험예 5를 종합하면, 키토산 대비 개질된 키토산이 더 많은 열을 필요로 하고, 키토산을 탄화수소로로 개질하여 열확산성을 개선할 수 있음을 알 수 있다. 이를 통해 본 발명에 따른 개질된 키토산을 ?Э淪臼?, 개선된 열전도도를 구비하면서 친환경적인 기능성 단열 충전재를 제공할 수 있을 것으로 기대할 수 있다.
이상의 설명으로부터, 본 발명이 속하는 기술분야의 당업자는 본 발명이 그 기술적 사상이나 필수적 특징을 변경하지 않고서 다른 구체적인 형태로 실시될 수 있다는 것을 이해할 수 있을 것이다. 이와 관련하여, 이상에서 기술한 실시예들은 모든 면에서 예시적인 것이며 한정적인 것이 아닌 것으로 이해해야만 한다. 본 발명의 범위는 상기 상세한 설명보다는 후술하는 특허 청구범위의 의미 및 범위 그리고 그 등가 개념으로부터 도출되는 모든 변경 또는 변형된 형태가 본 발명의 범위에 포함되는 것으로 해석되어야 한다.

Claims (13)

  1. 개질된 키토산-열가소성 수지 복합체 조성물로서, 상기 개질된 키토산은 에폭시기를 포함하는 탄화수소로 개질하여 탄화수소 사슬이 도입된 것이 특징이며, 에폭시기를 포함하는 탄화수소로 개질되지 않은 키토산-열가소성 수지 복합체 조성물에 비해 단열성 또는 보온성이 증가된 것을 특징으로 하는, 키토산-열가소성 수지 복합체 조성물.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 개질된 키토산은 상기 복합체 조성물 전체 중량을 기준으로 0.01 내지 50wt%를 포함한 것이 특징인, 키토산-열가소성 수지 복합체 조성물.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 에폭시기를 포함하는 탄화수소는 에폭시기를 포함하는 C1-C20의 직쇄 또는 분지쇄 알칸인 것인, 키토산-열가소성 수지 복합체 조성물.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 탄화수소의 탄소는 도데칸(dodecane), 헥사데칸(hexadecane), 테트라데칸(tetradecane) 또는 옥탄(octane)인, 키토산-열가소성 수지 복합체 조성물.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 개질된 키토산-열가소성 수지 복합체 조성물을 구성하는 열가소성 수지는 폴리프로필렌(PP, polypropylene), 고밀도 폴리에틸렌(HDPE, high-density polyethylene), 또는 저밀도 폴리에틸렌(LDPE, low-density polyethylene)을 포함하는 것인, 키토산-열가소성 수지 복합체 조성물.
  6. 제1항에 있어서,
    상기 조성물은 충진제로 사용되는 것인, 키토산-열가소성 수지 복합체 조성물.
  7. 제1항 내지 제6항 중 어느 한 항의 조성물을 유효성분으로 포함하는 복합소재.
  8. 제7항에 있어서,
    복합소재는 단열 용도인 것인, 복합소재.
  9. 키토산과 에폭시기를 포함하는 탄화수소를 반응시켜 탄화수소로 개질된 키토산을 제조하는 제1단계;
    상기 개질된 키토산 및 열가소성 수지를 혼합하여 혼합물을 수득하는 제2단계; 및
    상기 수득한 혼합물을 압축하여 성형하는 제3단계;를 포함하는 제7항에 따른 복합소재의 제조방법.
  10. 제9항에 있어서,
    상기 개질된 키토산은 복합체 조성물 전체 중량을 기준으로 0.01 내지 50wt%의 함량을 갖도록 상기 열가소성 수지와 혼합되는, 복합소재의 제조방법.
  11. 제9항에 있어서,
    상기 에폭시기를 포함하는 탄화수소는 1,2-에폭시도데칸(1,2-epoxydodecane), 1,2-에폭시헥사데칸(1,2-Epoxyhexadecane), 1,2-에폭시테트라데칸(1,2-epoxytetradecane), 또는 1,2-에폭시옥탄(1,2-epoxyoctane)인, 복합소재의 제조방법.
  12. 제9항에 있어서,
    상기 열가소성 수지는 폴리프로필렌(PP, polypropylene), 고밀도 폴리에틸렌(HDPE, high-density polyethylene), 또는 저밀도 폴리에틸렌(LDPE, low-density polyethylene)를 포함하는 것인, 복합소재의 제조방법.
  13. 제9항에 있어서,
    상기 제3단계에서 압축성형은 130 내지 170℃의 온도에서 100 내지 130의 rpm 조건에서 수행되는 것인, 복합소재의 제조방법.
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