KR102273555B1 - 일렉트로루미네센스 소자 - Google Patents

일렉트로루미네센스 소자 Download PDF

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Abstract

일렉트로루미네센스 소자(1)는 고발광 효율, 고내구성 및 고출력 효율을 가진다. 상기 소자는 전극(11, 17); 상기 전극(11, 17) 사이에 적층된 복수층(12~16); 및 복수층(12~16) 사이의 발광 영역(14)를 포함한다. 상기 발광 영역(14)은 상기 전극(11, 17) 사이의 전계 인가에 의해 발광한다. 각각의 복수층(12~16)의 두께 및 굴절률은 발광 영역으로부터 발광된 광에 의해 정재파(19)의 전계 강도가 최대가 되는 영역을 상기 발광 영역(14)과 대략 일치하는 일렉트로루미네센스 소자에의 공명 조건을 만족한다. 발광된 광에 의해 플라즈몬 공명을 표면에 유도하는 금속 부재(20)는 상기 발광 영역(14)에 인접하게 배치된다.

Description

일렉트로루미네센스 소자{ELECTROLUMINESCENCE DEVICE}
본 발명은 전계 인가에 의해 발광하는 일렉트로루미네센스 소자(electroluminescence device), 특히 고효율로 발광할 수 있는 일렉트로루미네센스 소자에 관한 것이다.
유기 EL 소자, LED(발광 다이오드) 및 반도체 레이저 등의 일렉트로루미네센스 소자(EL 소자)는 기판 상에 전극층이나 발광층 등의 하나가 다른 하나에 적층된 구성을 하고 있다. 일반적으로 발광층에서 발광된 광은 투명 전극을 통해 인출된다. 그러나, 광이 각 층의 굴절률의 영향에 의해 광인출측의 층계면에 있어서 경계각 이상으로 입사되는 경우, 전반사한다. 따라서, 광은 일렉트로루미네센스 소자 내에 갇히고 외부로 인출할 수 없다. 그러므로, 발광된 광을 고효율로 인출하는 것은 어렵다. 예를 들면, 상기 투명 전극의 굴절률이 투명 전극의 재료로서 자주 사용되고 있는 ITO 등의 굴절률일 경우, 그 인출 효율은 대략 20% 정도라고 한다.
예를 들면, 유기 EL 소자에 있어서 유기재료가 여기상태에서 장시간 존재하는 경우, 유기물의 화학결합이 본질적으로 깨지고 유기 EL 소자의 발광 성능이 경시적으로 저하된다. 이 문제는 유기물을 일렉트로루미네센스 소자(발광 소자)의 물질로서 사용하는 경우에 필수적으로 해결해야하는 과제이다. 또한, 형광을 이용하는 한 상준위에 있는 발광 효율이 이론적으로 25%로 제한되고, 이 준위 이상으로 발광 효율을 증가시키는 것은 불가능하다. 이론에서, 인광을 사용하고 항간 교차를 촉진하는 경우 3중항만 포함하는 상준위를 유도할 수 있다. 따라서, 이론한계는 75%~100%의 범위로 상승할 수 있다. 그러나, 상준위에서의 3중항의 수명은 허용 전위에서 발광하는 형광의 그것 보다 길고 여기자끼리의 충돌할 가능성이 높다. 따라서, 발광 효율이 저하한다. 또한, 소자가 더 빨리 열화되고 소자의 내구성이 낮아진다.
상기와 같이, EL 소자의 인출 효율 및 발광 효율이 낮다. 따라서, 방출된 광의 이용 효율이 매우 낮다. 그러므로, 이용 효율을 향상시킬 필요가 있다.
이러한 문제를 해결하기 위하여, 인출 효율 및 발광 효율을 향상(또는 발광 증강) 시키기 위한 여러 가지 어프로치가 이용된다.
예를 들면, 일본 특허 공개 제2006-313667호에서는 발광 지향성을 제어하여 인출광의 이용 효율을 향상시키는 유기 EL 소자가 제안되어 있다. 상기 유기 EL 소자는 전극의 표면 상에 프로젝션 및 디프레션을 갖는 요철 패턴을 포함한다. 또한, 유기 EL 소자의 발광층은 좁은 발광 스펙트럼 폭을 갖는 발광 물질로 이루어져 있다.
또한, J. Chang 및 A. W. Lu, "Cavity design and optimization for organic microcavity OLEDs", Proc. SPIE, Vol. 6038, 603824, 2005, W. L. Barnes, "Fluorescence near interfaces: the role of photonic mode density", Journal of Modern Optics, Vol. 45, pp.661-699, 1998, 및 W. Li et al., "Emissive Efficiency Enhancement of Alq3 and Prospects for Plasmon-enhanced Organic Electroluminescence", Proc. SPIE, Vol. 7032, pp.703224-1-703224-7, 2008에서는 발광 효율을 향상(증강 발광)시키는 방법, 마이크로캐버티 효과를 이용하는 방법 및 플라스몬 증강 효과를 이용하는 방법이 제안되어 있다.
마이크로캐버티 효과를 이용하는 방법에서는 유기 EL 소자의 내부에 공진기를 설치하여 발광(협착화)의 지향성을 제어한다. 또한, 정재파의 루프(안티-노드)(정재파에 의해 전계가 최대가 되는 위치)를 발광부에 매치시켜서 발광 증강을 도모한다. J. Chang 및 A. W. Lu, "cavity design and optimization for organic microcavity OLEDs", Proc. SPIE, Vol. 6038, 603824, 2005에 있어서는 유기 EL 소자의 어느 한쪽 끝에 미러를 포함하는 구조를 채용하는 방법이 제안되어 있다. 상기 방법에서는, 은 미러 및 구리 미러가 유기 EL 소자의 어느 한쪽 끝에 배치됨으로써 마이크로캐버티 효과가 적극적으로 발현된다.
반면, 플라즈몬 증강 효과를 이용하는 방법에서는 유기발광 소자의 근방(예를 들면 수십㎚)에 금속(섬 패턴 또는 구조가 바람직함)을 배치함으로써 발광의 증강을 도모한다(W. L. Barnes, "Fluorescence near interfaces: the role of photonic mode density", Journal of Modern Optics, Vol. 45, pp.661-699, 1998, 및 W. Li et al., "Emissive Efficiency Enhancement of Alq3 and Prospects for Plasmon-enhanced Organic Electroluminescence", Proc. SPIE, Vol. 7032, pp.703224-1-703224-7, 2008). 쌍극자 출력(방사)에 의해 발광 소자로부터 금속의 표면 상에 플라즈몬(또는 국재 플라즈몬)을 유도함으로써 발광이 증강한다. 에너지를 흡수한 후, 에너지의 재방사에 의해 상기 발광에 새로운 발광이 추가된다. 따라서, 발광 소자의 발광 과정에 플라즈몬에 의해 발광이 추가된다. 그러므로, 상준위에서의 수명(여기 수명)을 단축시킬 수 있다. 상술한 바와 같이, 플라즈몬 증강 효과를 이용하는 방법으로 발광 효율을 향상시킬 수 있다. 또한, 여기 수명의 단축화에 의해 상기 소자의 내구성의 향상도 기대할 수 있다.
상술한 바와 같이, 마이크로캐버티를 상기 유기 EL 소자에 적용해 왔다. 그러나, 마이크로캐버티 효과로 인한 발광 증강은 실질적인 사용에서 불충분하다. 또한, Barnes W. L., "Fluorescence near interfaces: the role of photonic mode density", Journal of Modern Optics, Vol. 45, pp.661-699, 1998에 기재된 플라즈몬 증강 효과에 의한 발광 증강은 광여기형 발광 소자(포토 루미네슨스 소자: PL 소자)에 나타나있다. 그러나, EL 소자에 대해서 보고된 성공예는 없다.
상술한 상황의 관점에서, 본 발명의 목적은 고발광 효율, 고내구성 및 고발광 인출 효율을 달성할 수 있는 EL 소자를 제공하는 것이다.
본 발명의 일렉트로루미네센스 소자는
전극;
상기 전극 사이에 적층 된 복수층; 및
상기 복수층 사이에 상기 전극 사이에 전계 인가에 의해 발광하는 발광 영역을 포함하는 일렉트로루미네센스 소자이고,
상기 발광 영역에서의 발광된 광에 의한 정재파의 전계 강도가 최대가 되는 영역을 상기 발광 영역과 실질적으로 일치하는 일렉트로루미네센스 소자의 공명 조건을 충족시키는 각각의 복수층의 층두께 및 굴절률을 갖고, 상기 발광된 광에 의해 플라즈몬 공명을 표면에 유도하는 금속 부재가 상기 발광 영역의 부근에 배치된 것을 특징으로 하는 것이다.
즉, 본 발명의 일렉트로루미네센스 소자는 마이크로캐버티 효과 및 플라즈몬 증강 효과을 조합하여 이용 가능한 구조를 갖는다.
여기서, "일렉트로루미네센스 소자"는 전계 인가에 의해 광을 출력하는 소자의 총칭이다. 따라서, 상기 일렉트로루미네센스 소자로는 유기 EL 소자, 무기 EL 소자, 발광 다이오드(LED), 반도체 레이저(LD) 등을 들 수 있다.
상기 일렉트로루미네센스 소자가 유기 EL 소자일 경우, 상기 복수층은 각각 유기층으로 형성된 전자 수송층, 발광층 및 정공 수송층을 적어도 포함하는 것이 바람직하다. 상기 일렉트로루미네센스 소자가 LED 또는 LD일 경우, 상기 복수층은 각각 반도체층으로 형성되는 적어도 p형 clad층, 활성층 및 n형 clad층을 포함하는 것이 바람직하다.
상기 금속 부재와 상기 발광 영역의 거리는 30㎚ 이하인 것이 바람직하다.
상기 금속 부재는 상기 복수층 사이에 배치된 금속 박막인 것이 바람직하다. 금속 박막은 중단 또는 틈이 없는 금속 박막이어도 좋다(이하, 고체 금속 박막이라고도 함). 그 대신에, 상기 금속 박막은 입자 패턴 박막(발광된 광의 파장보다 작은 프로젝션 및 디프레션의 요철 패턴을 갖는 박막)이어도 좋다. 입경 5㎚ 이상의 금속 미립자를 랜덤으로 또는 주기 배열 패턴으로 막상으로 분산되는 것이 바람직하다. 여기서, "입경"이란 미립자의 가장 긴 길이 또는 직경이다. 특히, 미립자가 구형일 경우, 구형의 입경은 미립자의 입경이다. 미립자가 로드상일 경우, 상기 로드의 주축은 미립자의 입경이다.
금속 박막의 재료로서는 발광된 광에 의해 플라즈몬 공명을 유발시키는 재료를 사용해도 좋다. 예를 들면, Ag(은), Au(금), Cu(구리), Al(알루미늄) Pt(백금) 또는 이들 금속 중 어느 하나를 주성분으로서 포함하는 합금을 사용해도 좋다. 여기서, "주성분"이란 함유율이 80중량%(wt%) 이상인 성분으로서 정의된다. 이들 재료 중 Ag 및 Au이 바람직하다.
또한, 상기 금속 박막의 일함수가 금속 박막에 인접한 적어도 한 층의 일함수에 가까워지는 극성을 갖는 말단기를 포함하는 표면수식은 금속 박막의 적어도 한 표면에 구비되어 있는 것이 바람직하다. 금속 박막의 일함수가 상기 금속 박막의 양측의 인접한 각각의 층의 일함수보다 작은 경우(캐소드측), 상기 말단기는 전자 공여성기이다. 상기 금속 박막의 일함수가 금속 박막의 양측의 인접한 각각의 층의 일함수보다 큰 경우(애노드측), 상기 말단기는 전자 흡인성기이다.
극성을 갖는 말단기로는 전자를 공여하는 전자 공여성기 및 전자를 흡인하는 전자 흡인성기를 들 수 있다. 상기 전자 공여성기의 예로는 메틸기 등의 알킬기, 아미노기, 히드록실기 등을 들 수 있다. 전자 흡인성기의 예로는 니트로기, 카르복실기, 술포기 등을 들 수 있다.
상기 금속 부재는 1개 이상의 금속 미립자 코어와 하나 이상의 금속 미립자 코어를 덮는 절연쉘을 포함하는 코어-쉘형 미립자이어도 좋다. 다수의 코어-쉘형 미립자는 발광 영역 근방의 층 내에 분산되는 것이 바람직하다. 코어-쉘형 미립자는 발광 영역 내에 존재해도 좋다. 코어-쉘형 미립자의 금속 미립자 코어의 입경은 10㎚ 이상 및 1㎛ 이하가 바람직하다. 또한, 절연쉘의 두께는 대략 30㎚ 이하가 바람직하다. 여기서, "입경"이란 미립자의 최대 직경(길이)이다.
상기 코어-쉘형 미립자 또는 상기 금속 미립자가 상기 미립자의 장축 대 미립자의 장축에 수직한 단축의 애스펙트비를 1보다 크게 연장하는 경우, 연장된 다수의 미립자는 상기 미립자의 단축이 전극면에 대해 대략적으로 수직하는 방향 배향성을 갖게 배치된 것이 바람직하다.
또한, 복수의 금속 미립자 코어는 절연쉘 내에 구비되어도 좋다.
상기 금속 미립자 코어는 Au, Ag, Al, Cu 및 Pt 또는 이들을 주성분으로 하는 합금으로 이루어지는 것이 바람직하다.
상기 절연쉘의 재료로서는 SiO2, Al2O3, MgO, ZrO2, PbO, B2O3, CaO 및 BaO 등과 같은 절연체를 사용해도 좋다.
본 발명의 일렉트로루미네센스 소자에 있어서, 캐버티는 소자 내에 형성된다. 또한, 캐버티 내에 형성되는 발광된 광의 정재파의 루프 근방에(전계 강도가 최대인 지점) 발광 영역을 배치한다. 또한, 금속 부재는 상기 정재파의 루프 근방에 배치된다. 그러므로, 상기 발광 영역에서 자연 방출을 증강시킬 수 있다. 또한, 소자 내에 공진기를 설치함으로써 발광의 지향성을 향상시킬 수 있다. 본 발명의 일렉트로루미네센스 소자에 있어서, 정재파의 루프를 상기 발광 영역과 일치시키는 것에 의해 발광을 증강시킬 수 있다. 또한, 발광 증강은 여기 수명을 단축한다. 또한, 상술한 바와 같이 금속 부재를 배치함으로써 플라즈몬에 의한 발광 변이에 의해 발광을 증강시킬 수 있고 상준위에서의 수명(여기 수명)을 단축시킬 수 있다. 그러므로, 마이크로캐버티 효과 및 플라즈몬 증강 효과의 시너지 효과를 얻을 수 있다. 이에 따라, 발광의 지향성, 발광 효율 및 여기 수명의 단축화에 의한 내구성을 향상시킬 수 있다. 또한, 인출 효율을 높일 수 있다.
도 1은 본 발명의 제 1 실시형태에 따른 EL 소자의 구조를 나타내는 모식도이다.
도 2는 본 발명의 제 2 실시형태에 따른 EL 소자의 구조를 나타내는 모식도이다.
도 3은 도 2에 나타낸 EL 소자의 일함수 조정층을 설명하기 위한 도면이다.
도 4는 본 발명의 제 3 실시형태에 따른 EL 소자의 구조를 나타내는 모식도이다.
도면을 참조로 하여 본 발명의 실시형태를 설명한다.
<제 1 실시형태에 따른 EL 소자>
*도 1은 본 발명의 실시형태의 일렉트로루미네센스 소자(EL 소자) 1의 구조를 나타내는 모식도이다. 본 실시형태의 EL 소자는 유기층으로 구성된 각 층을 포함하는 유기 EL 소자이다.
본 발명의 유기 EL 소자 1은 기본적으로 캐소드(11), 전자 주입층(12), 전자 수송층(13), 발광층(14), 정공 수송층(15), 정공 주입층(16) 및 애노드(17)을 포함하는 표준 EL 소자 구조를 가진다. 본 예시에서 발광층(14)은 Alq3이다. 캐소드(11) 및 애노드(17)로부터 주입된 전자 및 정공(구멍)이 이 영역(발광 영역 또는 층)에서 서로 결합하는 경우, 발광한다. 또한, 캐소드(11) 및 애노드(17)는 금속으로 이루어지고, 발광된 광을 반사하는 반사부에 상당한다. 또한, 캐소드(11) 및 애노드(17)는는 그 사이에 광공진기를 형성하는 기능도 가진다. 여기서, 캐소드(11)는 Ag(은)으로 이루어지고, 애노드(17)는 Cu(구리)로 이루어진다. 상기 전극(11, 17)(캐소드(11) 및 애노드(17)) 사이에 정재파(19)가 발생하는 경우, 발광된 광의 지향성을 향상시킬 수 있다. 또한, 발광층에 정재파(19)의 루프(19a)가 일치하는 경우, 발광층(14)에 있어서의 전계 강도를 최대로 할 수 있다. 따라서, 발광 효율을 최대로 할 수 있다. 상기 마이크로캐버티 효과를 달성하기 위한 공명 조건을 하기식에 나타낸다. 각 층 (12~16)은 하기식을 만족하는 굴절률 및 두께를 갖도록 설계되어 있다. 하기식에 있어서, λ0은 발광된 광의 파장, ni는 각 층의 굴절률, di는 각 층의 두께이고, p1 및 p2는 각각 캐소드(11) 및 애노드(17)에서의 반사에 의한 위상차이고, m은 캐버티 차수이다.
Figure 112018113857716-pat00001
또한, 유기 EL 소자 1에는 발광된 광에 의해 플라즈몬 공명을 유발시키는 금속 부재로서의 금속 박막(20)이 발광 영역(발광층(14)) 근방에 배치되어 있다. 금속 박막(20)의 두께는 대략 10㎚ 이하이면, 상기 식 1은 금속 박막(20)의 두께에 거의 영향을 받지 않는다. 그러나, 금속 박막(20)의 두께가 얇으면 금속 박막(20)이 반사 재료와 같은 역할을 하지 않으므로 바람직하다. 또한, 금속 박막(20)이 발광층(14)와 접촉하거나 발광층(14)로부터 5㎚ 미만 거리(d)로 발광층(14)의 근방에 배치되는 경우 발광층(14)로부터 직접적으로 전하가 이동하고 발광의 쇠퇴한다. 그러므로, 금속 박막(20)과 발광층(14) 사이의 거리는 적어도 5㎚인 것이 바람직하다. 그러나, 금속 박막(20)이 발광층(14)로부터 지나치게 멀면 발광에 의한 플라즈몬 공명은 발생하지 않고, 발광 증강 효과를 달성할 수 없다. 그러므로, 금속 박막(20)과 발광층(14) 사이의 거리는 30㎚ 이하인 것이 바람직하다.
금속 박막(20)은 평탄한 박막 또는 층이어도 좋다. 그러나, 금속 박막(20)은 발광된 광의 파장보다 작은 프로젝션 및 디프레션을 포함하는 요철 패턴(구조)을 갖는 것이 바람직하다. 특히, 금속 박막(20)은 입상 박막이고 입자 패턴을 갖거나 섬(도상) 패턴 박막인 것이 바람직하다. 상기 섬 패턴 박막에서는, 입경 5㎚ 이상의 금속 미립자는 막상으로 랜덤 또는 주기적인 배열 패턴 상으로 분산된다. 섬 패턴에 있어서, 금속 미립자 사이에 틈이 존재한다. 금속 박막(20)이 평탄한 박막일 경우, 표면 플라즈몬은 발광된 광에 의해 금속 박막 표면에 유발된다. 그러나, 방사 모드에서 재결합은 생기기 어려운 경향이 있고, 비방사 과정을 통해 최종적으로는 열로서 소실되는 비율이 크다. 반면, 금속 박막(20)이 섬 패턴인 경우, 발광된 광에 의해 금속 박막(20) 표면에 유발된 표면 플라즈몬은 방사 모드로 결합하고 방사 광의 인출 효율이 높다.
금속 박막(20)의 재료로서, 발광된 광에 의해 플라즈몬 공명이 유발되는 재료를 사용한다. 예를 들면, Ag(은), Au(금), Cu(구리), Al(알루미늄) 또는 이것들의 금속 중 어느 하나를 주성분(80% 이상)으로서 포함하는 합금을 사용한다. 발광된 광이 가시광역 파장인 경우, 은이 플라즈마 주파수로 인해 플라즈몬re를 유발시키기 때문에 그 플라즈마 주파수를 기초로 하는 은이 바람직하다. 상기 발광된 광의 파장이 가시광역에 있지 않은 경우, 예를 들면 발광된 광의 파장이 적외선 영역에 있으면 재료는 금이 바람직하다.
도 1에서 설명한 바와 같이 마이크로캐버티형의 유기 EL 소자에 있어서, 전계 강도가 최대인 정재파의 루프(피크)로부터 10% 이내의 위치에 발광층(14)를 배치한다. 상기 발광층(14)로부터 대략 20㎚ 떨어진 위치에 금속 박막(여기서는 Ag으로 이루어진 섬 패턴 박막)(20)을 배치한다. 금속 박막(20)을 정재파의 루프 근방, 즉 정재파에 의한 전계 강도가 높은 위치에 배치하는 경우, 플라즈몬 증강 효과를 더 효율적으로 달성할 수 있고 이것이 바람직하다. 유기 EL 소자를 상술한 바와 같이 구성하는 경우, 마이크로캐버티 효과에 의해 발광을 증강시키고 지향성을 제어하고 내구성을 향상시킬 수 있다. 또한, 플라즈몬 증강 효과는 발광을 증강시키고 지향성을 제어하고 내구성을 향상시킬 수 있다. 그러므로, 상기 두 효과의 조합은 각각의 단독 효과보다 더 큰 효과가 있다. 이러한 구조 설계는 캐버티 차수m=1을 채용한다.
마이크로캐버티 효과와 플라즈몬 증강 효과의 조합을 단독의 마이크로캐버티 효과 또는 플라즈몬 증강 효과에 비교하는 경우 발광 효과를 2~5%(공정 조건)로 향상시킬 수 있다. 또한, 내구성은 대략 1.2배로 향상시킬 수 있다. 결과적으로, 발광된 광의 이용 효율을 종래 소자와 비교해서 각별히 향상시킬 수 있다.
상기 실시형태에 있어서는 전극(11, 17)은 금속으로 이루어지고, 캐버티는 전극(11, 17) 사이에 형성되어 EL 소자 1 내부에 정재파를 형성한다. 발광된 광에 대한 전극의 반사율은 정재파를 형성하기에 충분하다. 본 실시형태에 있어서, 광을 인출하는 측(이 예에서는 Cu로 이루어진 애노드(17))의 전극의 두께를 조정하여 반사율은, 예를 들면 대략 30%이다. 반면, 은층의 반사율은 90% 이상이어도 좋다. 또한, 전극으로서 투명 전극을 구비한 경우에는 전극의 외측에 반사층을 설치해도 좋다. 반사층은 적절한 반사율을 갖는 금속 또는 유전체 다층막으로 이루어져도 좋다.
상기 실시형태에 있어서는, 상기 EL 소자는 유기층을 포함하는 유기 EL 소자인 경우를 설명했다. 본 발명의 구성은 유기 EL 소자 이외에 여러 종류의 소자에 적용되어도 좋다. 예를 들면, 본 발명은 무기 일렉트로루미네센스 소자, LED(light emitting diode), LD 등에 적용해도 좋다.
상술한 EL 소자에 있어서 예를 들면, 층은 캐소드측으로부터 기판 상에 순차 적층되고 애노드측으로부터 광이 출력된다. 금속 박막 이외의 층은 종래의 유기 EL 소자에 사용된 재료 및 적층, 또는 적용 방법에 의해 형성할 수 있다. 또한, 금속 박막(섬 패턴 박막)은 예를 들면, 스퍼터링법, 진공 증착법 등을 사용해서 형성해도 좋다.
<제 2 실시형태의 EL 소자>
도 2는 제 2 실시형태를 따른 일렉트로루미네센스 소자 2의 구성을 설명하는 모식도이다. 도 2에 있어서, 각 층의 퍼텐셜 에너지도 설명한다. 도 2의 좌측부터 본 실시형태의 EL 소자 2는 애노드(31), 정공 주입층(32), 정공 수송층(33), 발광층(34), 전자 수송층(35) 및 캐소드(36)를 포함한다. 또한, 금속 박막(21)은 전자 수송층(35) 내에 배치된다. 또한, 일함수 조정층(40)은 금속 박막(21)의 한 면에 구비된다. 일함수 조정층(40)은 금속 박막(21)의 일함수를 상기 금속 박막(21)에 인접하는 층(여기서는 전자 수송층(35))의 일함수에 가까워지는 극성을 갖는 말단기를 포함하는 표면 수식층이다.
또한, 본 실시형태의 EL 소자 2는 전극(31 및 36) 사이에 캐버티를 형성하고 정재파는 소자 내에서 발생하는 방식으로 구성된다. 유기 소자 2에 있어서, 정재파의 루프는 층발광층(34)과 대략 일치된다. 각 층(32~35)은 상술한 공명 조건을 만족하는 굴절률 및 두께를 갖도록 설계되어 있다. 또한, 금속 박막(21)은 발광층(34)으로부터 방출된 광에 의해 플라즈몬 공명을 발생하는 영역에 배치된다. 따라서, 제 1 실시형태의 EL 소자와 마찬가지로 마이크로캐버티 효과와 플라즈몬 증강 효과를 조합한 효과를 달성할 수 있다.
도 2에 있어서, 흑원은 전자e를 나타내고, 백원은 구멍(정공)h를 나타낸다. 도 2에 나타낸 바와 같이, 일반적으로 EL 소자의 각 층은 각층의 일함수가 애노드(31)측 또는 캐소드(36)측으로부터 발광층(34)을 향해서 계속적으로 변화한다. 상기 전자 수송층(35)에 삽입되어 있는 금속 박막(21)의 일함수는 전자 수송층(35)의 일함수 보다 크다(금속 박막(21)의 퍼텐셜 에너지는 낮음). 그러므로, 전계를 인가하는 경우, 전자 트랩이 발생하고 전자의 흐름이 저해될 수 있다. 전자의 흐름이 저해되면, 발광층(34)에 있어서의 재결합이 발생하지 않는다. 그러므로, 발광이 충분히 되지 않는 리스크가 있다.
일함수 조정층(40)은 금속 박막(21)의 전자 트랩을 억제하는 기능을 가진다. 일함수 조정층(40)은 금속 박막(21)의 일함수의 효과를 낮춘다(퍼텐셜 에너지를 높임). 즉, 도 2에 있어서, 일함수 조정층(30)은 금속 박막(21)의 본래 에너지 레벨(E0)을 효과적인 에너지 레벨(E1)로 변화시킴으로써 금속 박막(21)이 전자e를 트래핑하지 않도록 한다. 결과적으로, 전자e는 발광층측으로 이동한다.
도 3은 일함수 조정층(40)의 예를 나타내는 도면이다. 이 예에서는, 금속 박막(21)이 Au로 이루어진다. 도 3에서 나타낸 바와 같이 일함수 조정층(40)은 Au의 금속 박막(21)의 표면 상에 형성된 SAM(자기조직화 단막)이다. SAM은 극성을 갖는 말단기를 구비한 티올 또는 디술피드가 Au와 반응해서 Au의 박막(21)의 표면에 결합한 것이다. 도 3에 나타낸 예에 있어서, SAM은 티올기의 파라 위치에 메틸기를 갖는 벤젠 티올(티오페놀)로 이루어진다.
메틸기와 같은 알킬기는 전자 공여성기이다. 이러한 말단기를 포함하는 경우, 상기 전자 공여성기의 전자 공여성 특성은 Au의 퍼텐셜 에너지를 높일 수 있고, Au의 일함수를 낮출 수 있다. 상기 전자 공여성기의 예로는 메틸기 등의 알킬기, 아미노기, 히드록실기 등을 들 수 있다.
Au 단막(21)을 형성한 후, 일함수 조정층(40)은 일반적인 SAM 제작방법을 사용하여 Au 단막(21)에 형성할 수 있다. 도포법(코팅법) 등의 액상법, 증착법 또는 스퍼터법을 사용하는 것이 바람직하다. 일함수 조정층(40)은 금속 박막(21)의 한 면 또는 금속 박막(21)의 양면에 구비되어 있어도 좋다.
여기서, 금속 박막(21)을 전자 수송층(35)에 삽입한 경우를 설명한다. 그 대신에, 금속 박막(21)을 애노드측의 정공 수송층(33)에 삽입해도 좋다. 그 경우, 금속 박막(21)의 일함수는 정공 수송층(33)의 일함수보다 작다(퍼텐셜 에너지는 높음). 그러므로, 금속 박막(21)의 퍼텐셜 에너지를 낮추기 위해 일함수 조정층(40)을 금속 박막(21)의 한 면에만 배치함으로써 금속 박막(21)의 일함수는 정공 수송층(33)의 일함수에 가까워진다. 이러한 경우, 일함수 조정층(40)이 말단기로서 도 3에 설명한 전자 공여성기 대신에 전자 흡인성기를 포함하면, 일함수 조정층(40)은 금속 박막(21)의 효율적인 퍼텐셜 에너지를 낮추고, 금속 박막(21)의 일함수를 정공 수송층(33)의 일함수에 가깝게 한다. 전자 흡인성기이 예로는 니트로기, 카르복실기, 술포기 등을 들 수 있다.
상술한 바와 같이, 금속 박막(21)의 일함수를 조정하기 위한 일함수 조정층 (극성 분자막)(40)을 구비한다. 그러므로, 전계 인가 시에 전하의 이동으로 인해 금속 박막에 야기되는 역효과를 예방할 수 있다. 따라서, 마이크로캐버티 효과 및 플라즈몬 증강에 의한 발광 효율 및 내구성을 보다 효과적으로 향상시킬 수 있다.
전자 공여성기를 포함하는 SAM을 사용한 금속 상에 표면 수식을 갖는 유기 LED는 "Tuning the Work Function of Gold with Self-Assembled Monolayers Derived from X-[C6H4-C≡C-]nC6H4-SH(n=0,1,2; X=H, F, CH3, CF3, 및 OCH3)", Robert W. Zehner et al., Langmuir, 1999, 15, p.1121-1127에 기재되어 있다. 유기 LED에 있어서, 표면 수식은 금속 전극으로 쇼트키 배리어(Schottky barrier)를 형성하는 유기 폴리머에 대해서 금속 전극의 일함수를 조정한다. 또한, Toru Toda, et al., "Enhancement of Positive Hole Injection to Liquid-Crystalline Semiconductor from Au Electrode Surface-Modified by Thiols", Journal of the Society of Photographic Science and Technology of Japan, 70, No.1, pp.38-43, 2007에는 전자 공여성기 또는 전자 흡인성기를 사용하여 금속 상에 표면 수식을 구비하여 전자 흐름을 조정함으로써 금 또는 은의 에너지 레벨을 조정하는 것이 기재되어 있다.
따라서, 금속 박막의 에너지 레벨을 조정하는 것뿐이면 상기 문헌에 기재된 기술을 금속 박막에 적용해도 좋다. 그러나, 상기 기술을 그대로 적용하는 것만으로는 플라즈몬 공명에 의한 발광 효율의 향상이 저해될 리스크가 있다. 이러한 상황에서, 본 발명의 발명자들은 플라즈몬 공명에 의한 발광 효율을 충분히 향상시키면서 금속 박막의 에너지 레벨을 조정하는 구성을 생각하고 있다. 또한, 소자의 내구성을 저하시키지 않고 고발광 효율을 달성하는 일렉트로루미네센스 소자를 달성했다.
<제 3 실시형태의 EL 소자>
도 4는 제 3 실시형태에 따른 일렉트로루미네센스 소자 3의 구성을 나타내는 모식도이다. 도 4에 나타낸 바와 같이, 본 실시형태의 EL 소자 3은 유리 등의 투명 기판(50) 상에 하나 위로 또 하나가 적층되어 애노드(51), 정공 수송층(53), 발광층(54), 전자 수송층(55) 및 캐소드(56)을 포함한다. 여기서, 금속 부재로서 복수의 코어-쉘형 미립자(60)는 정공 수송층(53)에 분산된다. 코어-쉘형 미립자(60)는 금속 미립자 코어(61) 및 상기 금속 미립자 코어(61)을 덮는 절연쉘(62)를 포함한다. 상기 코어-쉘형 미립자(60)는 발광에 의해 플라즈몬 공명을 유발한다. 여기서, 절연쉘(62)은 발광된 광을 전달하는 투명 재료로 이루어진다. 여기서, "투명"이란 발광된 광에 대해 투과율이 70% 이상인 것이다.
또한, 본 실시형태의 소자 3은 전극(51 및 56) 사이에 캐버티를 형성하는 방식으로 구성되고, 정재파는 상기 소자 내에 발생한다. 유기 소자 3에 있어서, 정재파의 루프는 발광층(54)과 일치한다. 각 층(53~55)은 상술한 공명 조건을 만족하는 굴절률 및 두께를 갖도록 설계되어 있다. 또한, 코어-쉘형 미립자(60)는 발광층(54)로부터 발광된 광에 의해 플라즈몬 공명이 발생하는 영역에 배치되어 있다. 따라서, 제 1 및 제 2 실시형태의 EL 소자와 마찬가지로 마이크로캐버티 효과 및 플라즈몬 증강의 조합된 효과를 달성할 수 있다. 또한, 코어-쉘형 미립자(60)에 내포되어 있는 금속 미립자 코어(61)는 발광된 광에 의해 플라즈몬 공명을 발생하는 발광 영역 근방에 존재하는 것이 충분하다.
상술한 바와 같이, 적층된 층 내에 금속 부재가 삽입된 경우, 그 금속 부재는 전하의 이동을 방지할 수도 있다. 그러므로, 본 실시형태에 있어서 금속 부재로서 코어-쉘형 미립자(60)를 사용하여 전하의 이동이 방지되지 않게 한다. 코어-쉘형 미립자(60)에 있어서, 예를 들면 은 미립자는 금속 미립자 코어(61)로서 사용되고, SiO2와 같은 유전체는 절연쉘(62)로서 사용된다. 플라즈몬 공명에 기여하는 은미립자(61)는 절연쉘(62)로 덮여있다. 그러므로, 양쪽 전극 사이에 전계를 인가한 경우에도, 전하(전자 또는 정공)는 도전체인 Ag에 의해 트랩(방해)되지 않는다. 결과적으로, 전하는 정상적으로 이동할 수 있다.
상술한 바와 같이, 본 실시형태의 EL 소자 3에 있어서 코어-쉘형 미립자(60)를 금속 부재로서 사용한다. 그러므로, 전계 인가 시에 금속 부재에 의한 전하의 이동에 역효과를 방지할 수 있다. 따라서, 마이크로캐버티 효과 및 플라즈몬 증강 효과에 의해 발광 효율 및 내구성을 효과적으로 향상시킬 수 있다.
본 실시형태의 EL 소자 3의 제조 방법의 예를 간단히 설명한다.
증착에 의해 투명 기판(50) 상에 Cu로 이루어진 애노드(51)를 형성한다. 코어-쉘형 미립자(60)로서, 입경 50㎚인 Ag 미립자(61)은 두께 10㎚인 SiO2 62로 코팅된다. 그 다음에, 코어-쉘형 미립자(60)는 정공 수송 재료인 트리페닐디아민 유도체(TPD)를 용해시킨 디클로로메탄 중으로 분산된다. 또한, 상기 용액을 스핀 코트법에 의해 애노드(51) 상에 도포한다. 따라서, 코어-쉘형 미립자(60)가 분산된정공 수송층(53)을 형성한다. 그 다음에 발광 재료인 페난트롤린 유도체(BCP) 및 전자 수송 재료인 Alq3(트리스(8-히드록시퀴놀린)알루미늄)을 증착에 의해 순서대로 적층하여 각각 발광층(54) 및 전자 수송층(55)을 형성한다. 최종적으로 Ag으로 이루어진 캐소드(56)이 형성된다.
상술한 예에 있어서는, 코어-쉘형 미립자(60)은 정공 수송층(53)에 분산된다. 그 대신에, 코어-쉘형 미립자(60)는 코어-쉘형 미립자(60)가 배치되는 영역에서 발광된 광에 의해 플라즈몬 공명이 발생하는 한 전극 사이에 임의의 층으로 배치되거나 분산되어도 좋다. 코어-쉘형 미립자(60)가 발광 영역 내에 존재하는 경우, 효과적으로 플라즈몬 공명을 발생할 수 있고, 이것은 바람직하다.
도 4에 있어서, 코어-쉘형 미립자(60)는 복수 존재한다.
그러나, 단 하나의 코어-쉘형 미립자(60)이 존재하여도 플라즈몬 공명에 의한 발광 효율은 증강할 수 있다.
코어-쉘형 미립자의 금속 미립자 코어의 입경은 국재 플라즈몬이 유도되는 한 특별히 제한되지 않는다. 금속 미립자 코어의 입경이 발광된 광의 파장 이하인 것이 바람직하다. 필요에 따라서 입경은 10㎚ 이상 및 1㎛ 이하이어도 좋다.
절연쉘(62)의 두께는 발광된 광에 의해 금속 미립자 코어(61)에서 국재 플라즈몬의 유도를 방지하지 않는 것이 바람직하다. 발광층(54)로부터 발광된 광에 의해 국재 플라즈몬을 효과적으로 유도하기 위해서 발광층(54)와 금속 미립자 코어 표면 사이의 거리는 30㎚ 이하인 것이 바람직하다. 그러므로, 코어-쉘형 미립자(60)가 배치되는 위치, 층의 구성 또는 배치, 및 절연체 셀(62)의 두께는 효과적인 플라즈몬 공명을 유도할 수 있도록 설계되는 것이 바람직하다. 여기서, 절연체 셀(62)의 내부에 단 하나의 금속 미립자(61)가 포함되는 경우, 절연체 셀(62)의 두께는 절연체 셀(62)과 금속 미립자 코어(61)의 표면 사이의 평균거리이다. 절연쉘(62) 내에 복수의 금속 미립자 코어(61)가 구비되는 경우, 절연체 셀(62)의 두께는 절연체 셀(62)의 표면과 각각의 금속 미립자 코어(61)의 표면 사이의 최단 거리의 평균값이다.
금속 미립자 코어(61)의 재료는 발광된 광에 의해 플라즈몬 공명을 유도해도 좋다. 금속 미립자 코어(61)의 재료는 Ag(은)에 한정되지 않는다. 제 1 실시형태의 금속 박막과 마찬가지로, Au(금), Cu(구리), Al(알루미늄), Pt(백금) 또는 이들 금속 중 어느 하나를 주성분(80% 이상)으로 하는 합금을 사용해도 좋다.
또한, 절연쉘(62)의 재료로서 SiO2, Al2O3, MgO, ZrO2, PbO, B2O3, CaO 및 BaO등의 절연체를 사용해도 좋다.
상기 실시형태에 있어서, 캐소드, 전자 주입층, 전자 수송층, 발광층, 정공 수송층, 정공 주입층, 애노드 등의 각 층은 적합한 기능을 갖고, 공지의 여러 가지 재료 중에서 선택된 재료로 이루어져도 좋다. 또한, 정공 블록층, 전자 블록층, 보호층 등이 구비되어도 있어도 좋다.
또한, 각각의 실시형태에 있어서 발광층을 포함하는 복수층은 유기 화합물층이다. 그 대신에, 본 발명의 EL 소자는 발광층을 포함하는 복수층이 무기 화합물층인 무기 EL 소자이어도 좋다. 또한, 본 발명의 EL 소자는 복수의 반도체층을 포함하는 발광 다이오드 및 반도체 레이저에도 적합하게 적용될 수 있다.
또한, 본 발명의 EL 소자는 진열 소자 또는 재료, 진열(진열 스크린), 백라이트, 전자 사진, 라이팅용 광원, 레코딩용 광원, 노출용 광원, 출력용 광원, 사인 또는 마크, 사인보드, 내부 장식 또는 물품, 광학 커뮤니케이션 등에 적절하게 적용될 수 있다.

Claims (4)

  1. 전극들;
    상기 전극들 사이에서 적층된 복수층; 및
    상기 전극들 사이에 전계를 인가함으로써 발광하는 상기 복수층의 사이의 발광 영역을 포함하는 일렉트로루미네센스 소자로서,
    상기 복수층 각각의 두께 및 굴절률은 상기 발광 영역으로부터 발광된 광에 의해 정재파의 전계 강도가 최대가 되는 영역을 상기 발광 영역과 실질적으로 일치하게 하는 일렉트로루미네센스 소자의 공명 조건을 만족하고;
    발광된 광에 의해 플라즈몬 공명을 표면에 유도하는 금속 부재가 상기 발광 영역 부근에 배치되고, 상기 금속 부재는 상기 복수층 사이에 배치된 금속 박막이고, 상기 금속 박막과 상기 발광 영역 사이의 거리는 5 nm 이상 30㎚ 이하이고;
    상기 금속 박막은 입경 5㎚ 이상의 다수의 금속 미립자가 막형상으로 분산된 섬 패턴의 박막인 것을 특징으로 하는 일렉트로루미네센스 소자.
  2. 제 1 항에 있어서,
    상기 복수층은 각각 유기층으로 형성된 전자 수송층, 발광층 및 정공 수송층을 적어도 포함하는 것을 특징으로 하는 일렉트로루미네센스 소자.
  3. 제 1 항에 있어서,
    상기 금속 박막의 적어도 한 면에는 상기 금속 박막의 일함수를 적어도 상기 금속 박막에 인접하는 층의 일함수에 가까워지게 하는 극성을 갖는 말단기를 포함하는 표면수식이 행해진 것을 특징으로 하는 일렉트로루미네센스 소자.
  4. 제 1 항에 있어서,
    상기 금속 부재는 금속 미립자 코어와 이 금속 미립자 코어를 덮는 절연쉘을 포함하는 코어-쉘형 미립자인 것을 특징으로 하는 일렉트로루미네센스 소자.
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