KR102267715B1 - 배가스 내에 포함된 질소산화물, 황산화물 및 수은 제거 방법 - Google Patents

배가스 내에 포함된 질소산화물, 황산화물 및 수은 제거 방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 저온 플라즈마에 배가스를 통과시키고, 상기 배가스에 아염소산나트륨(NaCl02) 또는 차아염소산나트륨(NaClO)을 주입하는, 배가스 내에 포함된 질소산화물, 황산화물 및 수은 제거 방법을 제공하여, 상기 배가스 내에 포함된 질소산화물, 황산화물 및 수은을 효율적으로 제거하고, 배가스 내의 다오염원을 제거할 때 전기에너지 사용량을 낮출 수 있으므로 경제적이다.

Description

배가스 내에 포함된 질소산화물, 황산화물 및 수은 제거 방법 {Method for removing nitrogen oxide, sulfur oxide and mercury from exhaust gas}
배가스 내에 포함된 질소산화물, 황산화물 및 수은 제거 방법에 관한 것이다.
화석연료를 연소하는 과정에서 발생되는 일산화질소(NO), 이산화황(SO2) 및 수은 금속(Hg)은 환경에 유해하기 때문에 대기로 배출되기 전에 제거되어야 한다. 상기 이산화황을 제거하기 위한 습식 또는 건식 공정이 있으며, 배가스 온도를 필요 이상으로 떨어뜨리는 습식보다는 건식공정이 운전 비용 측면에서 효율적이다. 다만, 적은 양의 용액을 분사하여 배가스 온도를 필요 이상으로 떨어뜨리지 않는다면 습식공정 또한 효율적으로 수행 가능하다.
배가스 중의 일산화질소 및 수은을 제거하는 공정으로는 선택적 촉매환원법 및 습식 스크러버가 있다. 선택적 촉매 환원법 및 습식 스크러버는 전체 질소산화물(NOx) 중에 이산화질소(NO2)의 비율이 커질수록 제거 성능이 향상되는 특징이 있다. 따라서, 대기오염 방지 설비의 성능을 향상시키기 위하여 일정 부분의 일산화질소를 이산화질소로 산화시키는 시도가 진행되고 있다.
한편, 배가스 중의 수은은 원료에 포함되어 있는 염소 및 황 조성, 그리고 연소 온도 등에 따라 조성비가 달라지지만 대부분은 수은 금속의 형태로 배출된다. 그러나, 수은 금속은 증기압이 높고 물에 대한 용해도가 작아, 선택적 촉매 환원법 및 습식 스크러버 등의 대기오염 방지설비를 사용하여서는 만족할 만한 제거효율을 얻기가 어렵다. 따라서, 대기오염 방지설비로 제거하기 어려운 수은 금속을 산화 수은(Hg2 +)으로 산화시켜서 제거하는 시도가 진행되고 있다.
종래에는 이산화황, 일산화질소 및 수은 금속을 제거하기 위한 방안 중 하나로 저온 플라즈마에 의한 처리 방법이 큰 관심을 받아 왔으며, 많은 연구 및 개발들이 진행되어 왔다. 하지만, 저온 플라즈마 처리를 단독으로 수행하는 공정은 일산화질소와 수은 금속의 산화에 효과적이지만, 에너지 소비가 크다. 또한, 이산화황, 일산화질소 및 수은 금속을 동시에 처리하기 위해서는 추가적인 대기오염물질 방지 설비가 필요한 실정이다. 예를 들어, 배가스 내에 존재하는 이산화황, 일산화질소 및 수은 금속을 동시에 처리하기 위해서는 저온 플라즈마 공정과 더불어 탈황설비를 추가적으로 설치해야 하는 번거로움이 따른다.
본 발명은 별도의 설비를 추가적으로 설치하지 않고도 저온 플라즈마에 의해 배가스 내에 포함된 질소산화물, 황산화물 및 수은을 효율적으로 제거하는 방법을 제공하고자 한다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 저온 플라즈마에 배가스를 통과시키고, 상기 배가스에 아염소산나트륨(NaCl02) 또는 차아염소산나트륨(NaClO)을 주입하는, 배가스 내에 포함된 질소산화물, 황산화물 및 수은 제거 방법을 제공한다.
상기 저온 플라즈마는 상기 배가스 내에 포함된 일산화질소 및 수은 금속을 산화할 수 있다.
상기 아염소산나트륨또는 차아염소산나트륨은 상기 배가스 내에 포함된 이산화황과 반응하여 황산나트륨(Na2SO4) 및 이산화염소(OClO)를 생성할 수 있다.
상기 저온 플라즈마는 오존(O3)을 생성하며, 상기 오존은 상기 아염소산나트륨과 반응하여 이산화염소를 생성할 수 있다.
상기 이산화염소는 상기 배가스 내에 포함된 일산화질소 및 수은 금속을 산화할 수 있다.
상기 황산나트륨은 전기 집진기, 여과 집진기, 습식 스크러버 및 습식 탈황설비로 구성되는 그룹으로부터 선택된 하나의 설비에 의해 제거될 수 있다.
상기 차아염소산나트륨은 pH가 3 내지 7의 범위에서 차아염소산(HClO)으로 전환되며, 상기 차아염소산은 반응식
SO2 + HClO → SO3 + HCl
SO2 + HClO → HSO3 + Cl
에 의해 상기 배가스 내에 포함된 이산화황을 제거할 수 있다.
본 발명은 저온 플라즈마에 배가스를 통과시키면서, 아염소산나트륨 또는 차아염소산나트륨을 주입함으로써, 상기 배가스 내에 포함된 질소산화물, 황산화물 및 수은을 효율적으로 제거할 수 있다.
나아가, 배가스 내의 다오염원을 제거할 때 전기에너지 사용량을 낮출 수 있으므로 경제적이다.
도 1은 코로나 방전 형태를 가지는 저온 플라즈마 설비를 나타내는 도면이다.
도 2는 유전체 장벽 방전 형태를 가지는 저온 플라즈마 설비를 나타내는 도면이다.
도 3는 차아염소산나트륨의 분사 여부에 따른 수은 금속 산화율 차이를 나타내는 그래프이다.
도 4는 차아염소산나트륨의 분사 여부에 따른 일산화질소 산화율 차이를 나타내는 그래프이다.
도 5는 차아염소산나트륨의 분사 여부에 따른 이산화황 제거율 차이를 나타내는 그래프이다.
이하, 첨부된 도면을 참조하여 본 발명의 바람직한 실시 형태를 설명한다. 그러나, 본 발명의 실시 형태는 여러 가지 다른 형태로 변형될 수 있으며, 본 발명의 범위가 이하 설명하는 실시 형태로 한정되는 것은 아니다.
본 발명은 별도의 설비를 추가적으로 설치하지 않고도 저온 플라즈마에 의해 배가스 내에 포함된 질소산화물, 황산화물 및 수은을 효율적으로 제거하는 방법을 제공하고자 하는 것으로, 구체적으로 저온 플라즈마에 배가스를 통과시키고, 상기 배가스에, 아염소산나트륨(NaCl02) 또는 차아염소산나트륨(NaClO)을 주입하는, 배가스 내에 포함된 질소산화물, 황산화물 및 수은 제거 방법을 제공한다.
저온 플라즈마 처리를 통해 배가스 중에 포함된 오염물질을 제거하기 위해, 상기 배가스를 저온 플라즈마에 통과시키면, 상기 배가스 내에 포함된 일산화질소 및 수은 금속은 상기 저온 플라즈마에 의해 산화된다.
상기 일산화질소가 저온 플라즈마에 의해 산화되어 이산화질소(NO2)로 전환되면, 선택적 촉매환원법 또는 습식 스크러버에 의한 질소산화물 제거 성능이 향상될 수 있다. 상기 선택적 촉매환원법 및 습식 스크러버는 질소산화물 등의 의 대기오염 방지 설비는 이산화질소의 비율이 커질수록 질소산화물을 제거하는 성능이 향상되는 특징이 있다.
또한, 상기 대기오염 방지 설비는 수은 금속의 비율보다 산화 수은의 비율이 커질수록 수은을 제거하는 성능이 향상되므로, 배가스 내에 포함된 수은이 저온 플라즈마에 의해 산화되어 산화 수은(Hg2 +)으로 전환되면, 대기오염 방지설비를 이용하여 우수한 수은 제거효율을 얻을 수 있다.
상기 저온 플라즈마에는 배가스와 함께 아염소산나트륨 또는 차아염소산나트륨을 주입할 수 있다. 상기 저온 플라즈마에 주입되는 아염소산나트륨 또는 차아염소산나트륨의 형태는 한정하지 않으나, 상기 아염소산나트륨은 수용액상 또는 미분말상으로 분사될 수 있으며, 상기 차아염소산나트륨은 고상에서 불안정하므로, 수용액상으로 분사될 수 있다.
상기 아염소산나트륨 또는 차아염소산나트륨은 수용액상으로 분사되는 경우, 저온 플라즈마 내에서 고상의 형태로 전환될 수 있으며, 고상의 상기 아염소산나트륨 또는 차아염소산나트륨은 배가스 내에 포함된 이산화황과 하기 반응식 1 및 2에 의해 고상의 황산나트륨(Na2SO4)을 생성하여 배가스에서 이산화황을 제거할 수 있다.
[반응식 1]
6NaClO2(s) + SO2(g) → Na2SO4(s) + 2NaCl(s) + 2NaClO3(s) + 2OClO(g)
[반응식2]
9NaClO(s) + SO2(g) → Na2SO4(s) + 6NaCl(s) + NaClO3(s) + 2OClO(g)
상기 반응식 1 및 2에 의해 생성된 황산나트륨은 고상이므로 고상 분리 설비에 의해서 제거될 수 있다. 상기 고상 분리 설비는 이에 한정하지 않으나, 전기 집진기, 여과 집진기 및 습식 스크러버로 구성되는 그룹으로부터 선택된 하나의 설비에 의해 제거될 수 있다.
한편, 상기 반응식 1 및 2에 의해서 이산화염소(OClO, chlorine dioxide)가 추가적으로 생성될 수 있다. 상기 이산화염소는 강 산화제이며, 휘발성이 강하여 열에 의해 폭발적으로 분해되며, 강력한 산화와 표백작용을 가지고 있다. 따라서, 강 산화제인 이산화염소는, 하기 반응식 3에 의해, 배가스 내에 포함된 일산화질소를 산화시켜 이산화질소를 생성할 수 있다. 선택적 촉매 환원법 및 습식 스크러버 등의 대기오염 방지설비는 이산화질소의 함량이 많을수록 질소산화물의 제거 효율을 높일 수 있으므로, 본 발명에 의해 일산화질소를 산화시켜 이산화질소를 생성함으로 인해 배가스 내에 포함된 질소산화물 제거 효율을 높일 수 있다.
[반응식 3]
NO + OClO → NO2 + ClO
상기 반응식 3에 따르면, 이산화염소가 일산화질소를 산화시킴으로 인해, 일산화염소(ClO, chlorine monoxide)가 추가적으로 생성될 수 있다. 상기 일산화염소도, 상술한 이산화염소의 경우와 마찬가지로, 라디칼의 형태를 가지고 있으며, 강 산화제로 사용된다. 상기 일산화염소는 일산화질소와 반응하여 하기 반응식 4에 의해 이산화질소를 생성하며, 대기오염 방지설비에 의한 질소산화물 제거 효율을 높일 수 있다.
[반응식 4]
NO + ClO → NO2 + Cl
상기 반응식 4에 의해 생성된 염소 라디칼(Cl)은, 상기 이산화염소 및 일산화염소와 마찬가지로, 라디칼의 형태를 가지고 있으며 강 산화제로 사용된다. 상기 염소 라디칼의 반응으로 인해 산화제인 염소 분자(Cl2)를 추가적으로 생성할 수 있으며, 상기 염소 라디칼 및 염소 분자는 하기 반응식 5 내지 8에 의해 일산화질소 및 수은 금속을 산화시켜, 대기오염 방지설비에 의한 질소산화물 및 수은의 제거 효율을 높일 수 있다.
[반응식 5] NO + Cl + M → ClNO + M
[반응식 6] NO2 + Cl2 + M → ClNO2 + M
[반응식 7] Hg0 + Cl + M → HgCl + M
[반응식 8] HgCl + Cl + M → HgCl2 + M
[반응식 9] Hg0 + Cl2 + M → HgCl2 + M
종래에는 저온 플라즈마에 의해서만 배가스 내에 포함된 일산화질소와 수은 금속을 산화시켰지만, 본 발명은 상기 아염소산나트륨 또는 차아염소산나트륨이 상기 이산화황과의 반응하여 생성된 이산화염소가 추가적으로 일산화질소와 수은 금속을 산화시킬 수 있다. 또한, 상기 이산화염소는 질소 및 수은과의 반응을 통해 강 산화제인 일산화염소, 염소라디칼 및 염소 분자를 추가적으로 생성할 수 있으며, 이로 인해, 저온 플라즈마에 사용되는 전기에너지를 줄일 수 있고, 상기 배가스 내에 포함된 질소 및 수은을 산화시켜, 대기오염 방지설비에 의한 질소산화물 및 수은의 제거 효율을 높일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 저온 플라즈마는 오존(O3)을 생성하며, 상기 오존은 상기 아염소산나트륨과 반응하여 이산화염소를 생성할 수 있다. 이러한 반응에 의해 생성된 이산화염소는, 상술한 바와 같이, 배가스 내에 포함된 일산화질소 및 수은 금속을 산화시켜, 대기오염 방지설비에 의한 질소산화물 및 수은의 제거 효율을 높일 수 있다.
본 발명의 다른 실시예에 따르면, 상기 차아염소산나트륨은 pH가 3 내지 7의 범위에서 차아염소산(HClO)으로 전환될 수 있다. 상기 차아염소산나트륨의 pH 범위는 차아염소산나트륨이 저온 플라즈마에 주입되기 전에 조절되며, pH가 조절된 차아염소산나트륨은 차아염소산으로 전환된 후, 저온 플라즈마에 의해 일산화염소 라디칼로 전환되어 일산화질소 및 수은을 산화시키는 산화제의 역할을 할 수 있다.
또한, 상기 차아염소산은 반응식 10 및 11에 의해 이산화황과 반응하여 삼산화황(SO3) 및 중아황산염(HSO3 -)을 생성함으로 인해 배가스 내에 포함된 오염 물질인 이산화황을 제거할 수 있다. 상기 삼산화황 및 중아황산염은 물에 대한 용해도가 높으므로 물에 녹여 제거할 수 있다.
[반응식 10] SO2 + HClO → SO3 + HCl
[반응식 11] SO2 + HClO → HSO3 - + Cl
도 1 및 2는 본 발명의 저온 플라즈마 설비를 나타내는 도면으로, 도 1은 코로나 방전 형태를 가지는 저온 플라즈마 설비이며, 도 2는 유전체 장벽 방전 형태를 가지는 저온 플라즈마 설비이다.
도1의 코로나 방전은 와이어 투 플래이트(wire-to-plate) 형태로 저온 플라즈마 설비 중간에 위치한 와이어는 방전설비(3)로써, 상기 방전설비(3)에 고전압 펄스를 인가하여 플라즈마를 생성할 수 있고, 방전설비(3)의 외부에는 접지(2)가 위치해있을 수 있다. 상기 저온 플라즈마의 한쪽 끝에는 분사노즐(1)가 위치해 있어, 여기에서 아염소산나트륨 또는 차아염소산나트륨을 분사할 수 있다.
반면, 도 2는 유전체 장벽 방전 형태로, 저온 플라즈마 내부에 유전체(4)가 삽입되어 있는 형태이다. 플라즈마 설비 중간에 위치한 고전압 인가전극(3)에 고전압 펄스를 인가하여 플라즈마를 생성하고, 고전압 인가전극(3) 주위를 유전체(4)가 둘러쌀 수 있다. 유전체의 외부에는 접지(2)가 위치해 있을 수 있으며, 상기 저온 플라즈마의 한쪽 끝에는 분사노즐(1)가 위치해 있어, 아염소산나트륨 또는 차아염소산나트륨을 분사할 수 있다.
이하, 구체적인 실시예를 통해 본 발명을 보다 구체적으로 설명한다. 하기 실시예는 본 발명의 이해를 돕기 위한 예시에 불과하며, 본 발명의 범위가 이에 한정되는 것은 아니다.
[실시예]
도 1의 코로나 방전 형태의 저온 플라즈마를 준비하고, 상기 저온 플라즈마에 소각로 배가스를 통과시켰다. 그 후, 분사노즐(1)을 이용하여 차아염소산나트륨을 분사하였다. 그 후, 인가 전압에 따른 이산화황 제거율 및 일산화질소와 수은 금속의 산화율을 측정했다.
[비교예]
도 1의 코로나 방전 형태의 저온 플라즈마를 준비하고, 상기 저온 플라즈마에 소각로 배가스를 통과시켰으나, 분사노즐(1)을 통해서 어느 액체도 분사하지 않았다. 그 후, 인가 전압에 따른 이산화황 제거율 및 일산화질소와 수은 금속의 산화율을 측정했다.
도 3 내지 5는 실시예 및 비교예에서 인가 전압에 따른 이산화황 제거율 및 일산화질소와 수은 금속의 산화율을 보여주는 그래프로써, 비교예 비하여 차아염소산나트륨을 분사한 실시예가 이산화황 제거율 및 일산화질소와 수은 금속의 산화율이 현저히 높다는 것을 알 수 있었다.
이상에서 본 발명의 실시예에 대하여 상세하게 설명하였지만 본 발명의 권리범위는 이에 한정되는 것은 아니고, 청구범위에 기재된 본 발명의 기술적 사상을 벗어나지 않는 범위 내에서 다양한 수정 및 변형이 가능하다는 것은 당 기술분야의 통상의 지식을 가진 자에게는 자명할 것이다.
1 : 분사노즐
2 : 접지
3 : 고전압 인가전극
4 : 유전체

Claims (7)

  1. 질소산화물, 황산화물 및 수은을 포함하는 배가스가 저온 플라즈마와 접촉하여 상기 배가스 내에 포함된 일산화질소(NO) 및 수은 금속(Hg)이 산화되는 단계;
    상기 배가스 내에 포함된 이산화황(SO2)과 아염소산나트륨(NaClO2) 또는 차아염소산나트륨(NaClO)이 접촉하여 황산나트륨(Na2SO4) 및 이산화염소(OClO)를 생성하는 단계; 및
    상기 저온 플라즈마에서 생성된 오존(O3)이 상기 아염소산나트륨(NaClO2)과 반응하여 이산화염소(OClO)를 생성하는 단계;
    를 포함하는,
    배가스 내에 포함된 질소산화물, 황산화물 및 수은 제거 방법.
  2. 삭제
  3. 삭제
  4. 삭제
  5. 제1항에 있어서, 상기 이산화염소는 상기 배가스 내에 포함된 일산화질소 및 수은 금속을 산화하고 일산화염소, 염소라디칼 및 염소분자로 이루어진 그룹으로부터 선택되는 적어도 하나를 생성하는, 배가스 내에 포함된 질소산화물, 황산화물 및 수은 제거 방법.
  6. 제1항에 있어서, 상기 황산나트륨은 전기 집진기, 여과 집진기 및 습식 스크러버로 구성되는 그룹으로부터 선택된 하나의 설비에 의해 제거되는, 배가스 내에 포함된 질소산화물, 황산화물 및 수은 제거 방법.
  7. 제 1항에 있어서, 상기 차아염소산나트륨은 pH가 3 내지 7의 범위에서 차아염소산(HClO)으로 전환되며, 상기 차아염소산은 반응식
    SO2 + HClO → SO3 + HCl
    SO2 + HClO → HSO3 + Cl
    에 의해 상기 배가스 내에 포함된 이산화황을 제거하는, 배가스 내에 포함된 질소산화물, 황산화물 및 수은 제거 방법.
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