KR102221095B1 - 그래핀-필러 복합 방열 소재의 제조 방법 및 이에 의해 제조된 그래핀-필러 복합 방열 소재 - Google Patents

그래핀-필러 복합 방열 소재의 제조 방법 및 이에 의해 제조된 그래핀-필러 복합 방열 소재 Download PDF

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Abstract

본 발명은 그래파이트 시트에 전기화학 반응을 수행하여, 흑연 층간 물질을 생성하는 단계(A); 유기 용매에 상기 흑연 층간 물질을 분산시켜, 제1 분산 용액을 제조하는 단계(B); 상기 제1 분산 용액을 테일러 유도 반응기에 투입하여, 그래핀 나노 플레이틀릿이 분산된 제2 분산 용액을 제조하는 단계(C); 및 상기 제2 분산 용액에 방열 필러를 투입한 후, 교반하는 단계(D);를 포함하는, 그래핀 방열 소재의 제조 방법 및 이에 의해 제조된 그래핀 방열 소재를 제공한다.

Description

그래핀-필러 복합 방열 소재의 제조 방법 및 이에 의해 제조된 그래핀-필러 복합 방열 소재 {Manufacturing method of graphene-filler composite thermally conductive material and graphene-filler composite thermally conductive material manu factured by the same}
본 발명은 그래핀-필러 복합 방열 소재의 제조 방법 및 이에 의해 제조된 그래핀-필러 복합 방열 소재에 관한 것으로, 상세하게는 테일러 유도 반응기에 의해 그래핀을 박리한 후, 이를 방열 필러와 혼합하여, 방열 필러 표면에 그래핀을 코팅시킴으로써, 열전도도가 개선된 방열 소재의 제조 방법에 관한 것이다.
전기에너지에 의하여 작동하는 전자소자는 최근 고집적화되고 있고, 이에 따라 내부에서 발생하는 열을 외부로 방출하는 것(방열)이 중요해지고 있다.
특히, 이러한 열은 전자소자의 수명을 단축시키거나, 고장, 오작동으로 이어질 수 있다.
따라서, 전자소자 내부에서 발생하는 열을 효과적으로 외부로 방출시키는 것은 이 소자의 신뢰성 및 수명 특성에 있어서 매우 중요하며, 방열 소재에 대한 연구가 많이 진행되고 있다.
현재까지 주로 사용되는 방열 소재에 대한 재료인 그래핀의 경우, 방열 소재로 우수한 특성을 발휘하지만, 전체 시트 기준 1 중량% 이상 분산이 어렵고, 수직 방향으로 열 전도도가 우수하지 못한 문제점이 있다.
이에, 우수한 방열 특성을 발휘하는 그래핀을 사용하면서도, 단독으로 사용할 때의 문제점을 효과적으로 해결하여, 우수한 열전도도를 발휘할 수 있는 방열 소재의 개발이 요구되고 있는 실정이다.
본 발명은 기존의 방열 소재로 사용되던 그래핀의 수직 방향에 대한 열 전도도 문제를 해결하기 위하여, 방열 필러를 함께 포함하면서도, 방열 필러 표면에 그래핀이 균질하게 안정적으로 코팅되고, 그래핀의 손상을 최소화할 수 있는 그래핀 방열 소재의 제조 방법을 제공하기 위한 것이다.
본 발명의 일 측면은 그래파이트(graphite) 시트에 전기화학 반응을 수행하여, 흑연 층간 물질(GIC, graphite intercalation compound)을 생성하는 단계(A);
유기 용매에 상기 흑연 층간 물질을 분산시켜, 제1 분산 용액을 제조하는 단계(B);
상기 제1 분산 용액을 테일러 유도 반응기에 투입하여, 그래핀 나노 플레이틀릿(GNP, graphene nano platelet)이 분산된 제2 분산 용액을 제조하는 단계(C); 및
상기 제2 분산 용액에 방열 필러를 투입한 후, 교반하는 단계(D);를 포함하는, 그래핀 방열 소재의 제조 방법을 제공하는 것이다.
하나의 구체적인 예에서, 상기 유기 용매는 에틸 아세테이트, 부틸 아세테이트, 디메틸포름아마이드(N,N-Dimethylformamide, DMF), 디메틸설폭사이드(Dimethyl sulfoxide, DMSO), 메틸피롤리돈(N-Methyl-2-Pyrrolidone, NMP), 클로로포름, 디클로로메탄, 디클로로에탄, 벤젠, 자일렌, 아세토니트릴 및 이들의 혼합물 중에서 선택될 수 있다.
하나의 구체적인 예에서, 상기 단계(B) 이전에, 상기 유기 용매에 아민계 분산제를 투입하는 단계(A')을 더 포함할 수 있다.
하나의 구체적인 예에서, 상기 단계(C)에서, 테일러 유도 반응기의 전단유동 스피드는 800 내지 2000 rpm일 수 있다.
하나의 구체적인 예에서, 상기 그래핀 나노 플레이틀릿은 비산화 그래핀일 수 있다.
예를 들어, 상기 비산화 그래핀은 5 이상의 층이 겹겹이 쌓인 케익(cake) 구조일 수 있다.
예를 들어, 상기 비산화 그래핀은 라만스펙트럼 측정 결과에서 D 피크 강도(ID)와 G 피크 강도(IG)의 비율인 ID/IG 값이 0.3 이하일 수 있다.
예를 들어, 상기 비산화 그래핀은 산소 함유량이 1 원자%(atomic percent) 이하일 수 있다.
예를 들어, 상기 비산화 그래핀의 전기 전도도는 1.0×104 S/m 이상일 수 있다.
하나의 구체적인 예에서, 상기 방열 필러는 Au, Al, Cu, Ag, 및 Ag 코팅된 Cu 중 선택된 하나 이상인 금속 방열 필러; 및 질화 알루미늄(AlN), 실리콘 카바이드(SiC), 질화 붕소(BN), 및 산화 알루미늄(Al2O3) 중 선택된 하나 이상인 세라믹계 방열 필러; 및 이들의 혼합물 중에서 선택될 수 있다.
하나의 구체적인 예에서, 상기 방열 필러의 함량은 상기 그래핀 나노 플레이틀릿의 중량의 5 내지 30 배일 수 있다.
하나의 구체적인 예에서, 상기 단계(D) 이후, 상기 방열 필러를 포함하는 교반된 용액을 테일러 유도 반응기에 투입하여 전단하는 단계(E-1)를 더 포함할 수 있다.
예를 들어, 상기 테일러 유도 반응기의 전단유동 스피드는 800 내지 2000 rpm일 수 있다.
예를 들어, 상기 단계(E-1)을 거쳐, 상기 방열 필러 표면에 그래핀이 코팅될 수 있다.
하나의 구체적인 예에서, 상기 단계(D) 이후, 상기 방열 필러를 포함하는 교반된 용액을 고압 균질기에 투입하여 1000 내지 2000 bar의 압력으로 고압 분산하는 단계(E-2);를 더 포함할 수 있다.
예를 들어, 상기 단계(E-2)는 2회 이상 반복될 수 있다.
예를 들어, 상기 단계(E-2)을 거쳐, 상기 방열 필러 표면에 그래핀이 코팅될 수 있다.
본 발명의 다른 일 측면은 상술한 제조 방법에 의해 제조된 그래핀 방열 소재를 제공하는 것이다.
기존의 그래핀은 산화 환원 방식으로 제조되었으며, 이에 따라 구조적 또는 화학적으로 존재하던 다수의 결함으로 인해 방열소재에 적용시 문제점이 발생하였으며, 복잡한 공정 단계에 의한 공정 비용 발생과, 공정 중 강산 또는 산폐액 발생에 의한 환경 오염 문제점이 있었다.
전술한 구성을 가지는 본 발명의 그래핀 방열 소재는 비산화 그래핀을 사용하여, 구조적 결함을 최소화할 수 있고, 우수한 전도도를 발휘하는 것이 가능하다.
또한, 본 발명의 제조 방법은 그래핀을 방열 필러에 균질하게 코팅함으로써, 안정적인 수직 방향 및 수평 방향의 열전도도를 확보할 수 있다.
또한, 본 발명의 제조 방법은 그래핀 코팅 시 방열 소재의 손상을 최소화함으로써, 우수한 열전도도를 발휘할 수 있다.
도 1은 일 실시예에 따른 본 발명의 그래핀 방열 소재 제조 방법을 설명하기 위한 순서도이다.
도 2는 그래핀 코팅하기 전 방열 필러인 Ag 코팅된 Cu의 TEM 사진이다.
도 3은 그래핀 코팅하기 전 방열 필러인 Ag 코팅된 Cu의 SEM 사진이다.
도 4는 단계(E-1)를 거친 후 5 nm 두께로 박리된 그래핀 나노 플레이틀릿의 TEM 사진이다.
도 5 및 도 6은 각각 그래핀이 5 nm 두께로 코팅된 Ag 코팅된 Cu의 TEM 사진이다.
도 7은 그래핀이 20 nm 두께로 코팅된 Ag 코팅된 Cu의 TEM 사진이다.
도 8은 일 실시예에 따른 본 발명의 그래핀 방열 소재의 수직 방향 열전도도(conductivity: W/(m·K))의 측정 결과이다.
도 9는 일 실시예에 따른 본 발명의 그래핀 방열 소재의 수평 방향 열전도도(conductivity: W/(m·K))의 측정 결과이다.
이하에서 본 발명의 구체적인 실시형태에 대하여 첨부된 도면을 참조하여 더욱 상세하게 설명한다. 그러나 본 발명은 여기서 설명되는 실시예들에 한정되지 않고 다른 형태로 구체화될 수도 있다. 오히려, 여기서 소개되는 실시예들은 개시된 내용이 철저하고 완전해질 수 있도록 그리고 당업자에게 본 발명의 사상이 충분히 전달될 수 있도록 하기 위해 제공되는 것이다.
본 명세서에서, 어떤 부분이 어떤 구성요소를 "포함"한다고 할 때, 이는 특별히 반대되는 기재가 없는 한 다른 구성요소를 제외하는 것이 아니라 다른 구성 요소를 더 포함할 수 있는 것을 의미한다.
본 명세서에서 "방열 필러"는 방열 특성을 갖는 필러를 총괄하는 개념으로, 예를 들어, 무기 입자(inorganic particle)일 수 있다.
구체적으로, 본 발명은 신규 그래핀 방열 소재의 제조 방법 및 이에 따라 제조된 그래핀 방열 소재를 제공한다.
먼저 도 1을 참조하여, 본 발명의 일 실시예에 따른 그래핀 방열 소재의 제조 방법을 설명하기로 한다.
도 1에 도시된 바와 같이, 본 발명의 일 실시예에 따른 그래핀 방열 소재의 제조 방법은 그래파이트(graphite) 시트에 전기화학 반응을 수행하여, 흑연 층간 물질(GIC, graphite intercalation compound)을 생성하는 단계(S110), 유기 용매에 상기 흑연 층간 물질을 분산시켜, 제1 분산 용액을 제조하는 단계(S120), 상기 제1 분산 용액을 테일러 유도 반응기에 투입하여, 그래핀 나노 플레이틀릿(GNP, graphene nano platelet)이 분산된 제2 분산 용액을 제조하는 단계(S130); 및 상기 제2 분산 용액에 방열 필러를 투입한 후, 교반하는 단계(S140)를 포함하여 구성된다.
여기서, 상기 흑연 층간 물질은 흑연 층 사이에 흑연 외의 물질이 삽입된 물질로 그래핀을 의미할 수 있다. 예를 들어, 황산염(SO4 2-), 질산염(NO3 -), 인산염(PO4 3-) 등의 물질이 삽입되어 있는 형태일 수 있다.
여기서, 상기 전기화학 반응은 예를 들어, 전해질 용액에서의 전기 분해 반응일 수 있다.
상기 제1 분산 용액의 제조 단계(S120)에서, 상기 유기 용매는 에틸 아세테이트, 부틸 아세테이트, 디메틸포름아마이드(N,N-Dimethylformamide, DMF), 디메틸설폭사이드(Dimethyl sulfoxide, DMSO), 메틸피롤리돈(N-Methyl-2-Pyrrolidone, NMP), 클로로포름, 디클로로메탄, 디클로로에탄, 벤젠, 자일렌, 아세토니트릴 및 이들의 혼합물 중에서 선택될 수 있다. 예를 들어, 상기 유기 용매는 에틸 아세테이트일 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
이때, 상기 유기 용매에 투입되는 흑연 층간 물질의 농도는 특별히 한정되지 않으나, 예를 들어, 유기 용매 총 중량을 기준으로 1 wt% 내지 5 wt%일 수 있다.
또한, 상기 유기 용매에 상기 흑연 층간 물질을 분산시키기 전에, 상기 흑연 층간 물질의 분산을 용이하기 위해, 유기 용매에 먼저 아민계 분산제를 투입할 수 있다.
또한, 상기 흑연 층간 물질의 용이한 분산을 위해, 상기 유기 용매에 흑연 층간 물질을 투입한 이후, 균질기(homogenizer)를 사용할 수 있다.
이어서, 상기 제1 분산 용액을 테일러 유도 반응기에 투입한다(S130). 여기서, "테일러 유도 반응기"란 직경이 다른 두 동심원 원통 사이에서 유도되는 규칙적인 유체 흐름인 테일러 와류(Taylor flow)가 발생되는 반응기를 의미하며, 상기 테일러 와류는 난류와 반대되는 개념으로, 방위각 속도(azimuthal velocity)가 임계 속도 이상으로 증가할 때 유도되는 불안정한 규칙적 와류이다.
이때, 상기 테일러 유도 반응기의 전단유동 스피드는 800 내지 2000 rpm일 수 있다. 상기 제1 분산 용액에 투입된 흑연 층간 물질은 테일러 유도 반응기에 투입된 이후, 예를 들어, 수십 내지 수백 층의 그래핀 나노 플레이틀릿(GNP) 형태로 박리될 수 있다.
이때, 상기 그래핀 나노 플레이틀릿은 비산화 그래핀일 수 있다. 예를 들어, 비산화 그래핀은 5 이상의 층이 겹겹이 쌓인 케익(cake) 구조일 수 있다. 예를 들어, 상기 비산화 그래핀은 5 내지 20 층이 겹겹이 쌓인 구조일 수 있다. 예를 들어, 상기 비산화 그래핀을 이루는 각각의 그래핀 층의 두께는 0.5 내지 2 nm일 수 있다.
비산화 그래핀은 구조적 결함(vacancy, 예를 들어 sp3 탄소)을 실질적으로 포함하지 않을 수 있다.
예를 들어, 비산화 그래핀은 라만스펙트럼 측정 결과에서 D 피크 강도(ID)와 G 피크 강도(IG)의 비율인 ID/IG 값이 0.3 이하일 수 있다. 상기 ID/IG 값은 그래핀의 품질을 나타내는 것이며, 낮을수록(즉, D 피크 강도는 G 피크 강도에 비해 낮을수록) 그래핀의 품질이 좋다고 볼 수 있다. 예를 들어, ID/IG 값은 0.25 이하일 수 있고, 0.23 이하일 수 있고, 0.01 내지 0.3일 수 있고, 0.01 내지 0.3일 수 있고, 0.01 내지 0.25일 수 있고, 0.01 내지 0.23일 수 있고, 0.16 내지 0.23일 수 있다.
즉, 비산화 그래핀의 D 피크 강도는 G 피크 강도에 비해 현저히 낮은 값을 갖는데, 이러한 비산화 그래핀의 D 피크 강도 또한, 박리 전 흑연 자체에 의한 것이거나, 그래핀의 엣지(edge)에 기인한 것으로, 그래핀의 기저면 결함(basal plane defect) 또는 sp3 결함은 거의 존재하지 않아, 비산화 그래핀은 실질적으로 비결함 특성을 갖는다.
예를 들어, 비산화 그래핀은 산소 함유량이 1 원자%(atomic percent) 이하일 수 있다. 예를 들어, 비산화 그래핀은 산소 함유량이 0.001 내지 1 원자%(atomic percent)일 수 있다.
상기 비산화 그래핀에 함유된 산소는 실질적으로 그래핀과 결합하지 않는 상태일 수 있다.
예를 들어, 상기 비산화 그래핀의 전기 전도도는 1.0×104 S/m 이상일 수 있다. 예를 들어, 상기 비산화 그래핀의 전기 전도도는 1.0×104 내지 1.0×107 S/m일 수 있다.
예를 들어, 상기 비산화 그래핀의 열전도도는 1000 W/m·K 이상일 수 있다.
이어서, 상기 그래핀 나노 플레이틀릿이 분산된 제2 분산 용액에 방열 필러를 투입한 후, 교반하는 단계(S140)를 거친다.
이때, 상기 교반은 해당 기술 분야에서 널리 사용되는 교반기(agitator)라면 특별히 한정되지 않는 교반기에 의해 이루어질 수 있다.
상기 방열 필러는 금속 방열 필러 또는 세라믹계 방열 필러일 수 있다.
상기 방열 필러는 Au, Al, Cu, Ag, 및 Ag 코팅된 Cu 중 선택된 하나 이상인 금속 방열 필러; 및 질화 알루미늄(AlN), 실리콘 카바이드(SiC), 질화 붕소(BN), 및 산화 알루미늄(Al2O3) 중 선택된 하나 이상인 세라믹계 방열 필러; 및 이들의 혼합물 중에서 선택될 수 있다.
상기 방열 필러의 함량은 상기 그래핀 나노 플레이틀릿의 중량의 5 내지 30 배일 수 있다. 상기 범위를 벗어나, 상기 방열 필러가 그래핀 나노 플레이틀릿의 중량의 5 배 미만일 경우, 방열 필러 대비 그래핀 나노 플레이틀릿의 양이 많아 박리되는 그래핀의 양 또한 많아지므로 방열 필러 표면에 코팅되는 그래핀의 두께가 균일하지 못하다는 문제점이 있고, 상기 방열 필러가 그래핀 나노 플레이틀릿의 중량의 30 배를 초과할 경우, 모든 방열 필러에 그래핀 나노 플레이틀릿이 고르게 코팅되지 않으며 미처 코팅되지 못한 방열 필러가 존재할 수 있는 문제점이 있다.
도 2 및 도 3을 참조하면, 상기 방열 필러의 일 예인 Ag 코팅된 Cu의 그래핀 코팅 전 TEM 사진 및 SEM 사진이 도시된다.
일 구현예에 있어서, 상기 방열 필러의 교반 단계(S140) 이후에, 상기 방열 필러를 포함하는 교반된 용액을 테일러 유도 반응기에 투입하여 전단하는 단계(S151)를 거칠 수 있다.
상기 테일러 유도 반응기 중의 전단 박리력에 의해, 상기 그래핀 나노 플레이틀릿이 수 내지 수십 층의 그래핀으로 박리되고, 방열 필러와 충돌하여, 상기 방열 필러 표면에 코팅될 수 있다.
이때, 상기 전단유동 스피드는 800 내지 2000 rpm일 수 있다.
예를 들어, 상기 전단유동 스피드가 800 내지 1000 rpm인 경우, 그래핀 나노 플레이틀릿에 대해 적은 전단 박리력이 가해지므로 10 내지 20nm 수준, 즉 10-20층의 레이어를 갖는 그래핀을 방열 필러 표면에 코팅할 수 있으며, 예를 들어, 상기 전단유동 스피드가 1,000-1,500rpm의 경우, 그래핀 나노 플레이틀릿에 대해 보다 큰 전단 박리력이 가해지므로 5 내지 10nm, 즉 5-10층의 레이어를 갖는 그래핀을 방열 필러의 표면에 코팅할 수 있다.
반면에, 상기 범위를 벗어나, 2000rpm 이상의 높은 전단 박리력을 가할 경우, 그래핀이 코팅된 방열 필러들 간의 충돌이 지나치게 활발해져서, 코팅된 그래핀이 오히려 손상되는 문제점이 있다.
도 4를 참조하면, 상기 단계(E-1)을 거친 후, 5 nm 두께로 박리된 그래핀 나노 플레이틀릿의 TEM 사진이 도시된다.
상기 교반된 용액을 전단하는 단계(S151)를 거쳐, 방열 필러 표면에 그래핀이 코팅된 그래핀 방열 소재를 제조할 수 있다.
도 5 및 도 6을 참조하면, 상기 5 nm 두께로 박리된 그래핀이 Ag 코팅된 Cu 표면에 코팅된 그래핀 방열 소재의 TEM 사진이 도시된다.
도 5 및 도 6에서 확인할 수 있듯이, Ag 코팅된 Cu 표면에 균일한 두께의 그래핀 코팅층이 형성됨을 확인할 수 있다.
다른 일 구현예에 있어서, 상기 방열 필러의 교반 단계(S140) 이후에, 상기 방열 필러를 포함하는 교반된 용액을 고압 균질기에 투입하여 1000 내지 2000 bar의 압력으로 고압 분산하는 단계(S152);를 거칠 수 있다.
상기 고압 분산 단계(S152)에서, 고압 분산 시 수백 ㎛ 두께의 나노셀이 사용될 수 있으며, 상기 방열 필러를 포함하는 교반된 용액이 높은 압력으로 나노셀을 통과하는 과정에서 전단력을 얻어, 그래핀이 박리됨과 동시에 방열 필러 표면에 코팅될 수 있다.
이때, 상기 고압 균질기를 통과하는 횟수를 조절해 방열 필러 표면에 코팅되는 그래핀 층 수를 조절할 수 있다.
예를 들어, 상기 고압 분산 단계(S152)는 2회 이상 반복될 수 있다.
예를 들어, 상기 고압 분산 단계(S152)를 3회 반복할 경우, 약 5 내지 10 nm 두께의 그래핀 층이 코팅될 수 있고, 5회 반복할 경우, 약 10 내지 20 nm 두께의 그래핀 층이 코팅될 수 있다.
상기 고압 분산 단계(S152)를 거쳐, 방열 필러 표면에 그래핀이 코팅된 그래핀 방열 소재를 제조할 수 있다.
도 7을 참조하면, 20 nm 두께로 박리된 그래핀이 Ag 코팅된 Cu 표면에 코팅된 그래핀 방열 소재의 TEM 사진이 도시된다.
도 7에서 확인할 수 있듯이, Ag 코팅된 Cu 표면에 균일한 두께의 그래핀 코팅층이 형성됨을 확인할 수 있다.
전술한 바와 같이, 본 발명의 일 실시예에 따른 그래핀 방열 소재는 비산화 그래핀을 사용하여, 구조적 결함을 최소화할 수 있고, 우수한 전도도를 발휘하는 것이 가능하며, 그래핀을 방열 필러에 균질하게 코팅함으로써, 안정적인 수직 방향 및 수평 방향의 열전도도를 확보할 수 있고, 그래핀 코팅 시 방열 소재의 손상을 최소화함으로써, 우수한 열전도도를 발휘할 수 있다.
이를 통해, 수평 및 수직 방향 모두 우수한 열전도도를 발휘하는 방열 소재를 제공할 수 있다.
이를 확인하기 위하여, NETZSCH사의 LFA467 장비를 사용하여, 열 확산도 및 열 전도도 분석을 실시하여, 그 결과를 도 8 및 도 9에 나타내었다.
실험 조건은 도 8 및 도 9에 도시된 바와 같다.
도 8 및 도 9를 참조하면, 모든 회차의 실험에서 약 33 W/m·K 이상의 우수한 수직 방향 열전도도를 발휘하고, 약 85 W/m·K 이상의 우수한 수평 방향 열전도도를 발휘함을 확인할 수 있다.
이상과 같이, 본 발명은 비록 한정된 실시예와 도면에 의해 설명되었으나, 본 발명은 이것에 의해 한정되지 않으며 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에 의해 본 발명의 기술 사상과 아래에 기재될 청구범위의 균등 범위 내에서 다양한 수정 및 변형이 가능함은 물론이다.

Claims (19)

  1. 그래파이트(graphite) 시트에 전기화학 반응을 수행하여, 흑연 층간 물질(GIC, graphite intercalation compound)을 생성하는 단계(A);
    유기 용매에 상기 흑연 층간 물질을 분산시켜, 제1 분산 용액을 제조하는 단계(B);
    상기 제1 분산 용액을 테일러 유도 반응기에 투입하여, 그래핀 나노 플레이틀릿(GNP, graphene nano platelet)이 분산된 제2 분산 용액을 제조하는 단계(C); 및
    상기 제2 분산 용액에 방열 필러를 투입한 후, 교반하는 단계(D);를 포함하고,
    상기 방열 필러는 Ag 코팅된 Cu이고,
    상기 그래핀 나노 플레이틀릿은 비산화 그래핀이고,
    상기 단계(D) 이후, 상기 방열 필러를 포함하는 교반된 용액을 테일러 유도 반응기에 투입하여 전단하는 단계(E-1); 또는 상기 방열 필러를 포함하는 교반된 용액을 고압 균질기에 투입하여 1000 내지 2000 bar의 압력으로 고압 분산하는 단계(E-2);를 더 포함하고,
    상기 단계(E-1) 또는 단계(E-2)를 거쳐, 상기 방열 필러 표면에 비산화 그래핀이 코팅되는, 그래핀 방열 소재의 제조 방법.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 유기 용매는 에틸 아세테이트, 부틸 아세테이트, 디메틸포름아마이드(N,N-Dimethylformamide, DMF), 디메틸설폭사이드(Dimethyl sulfoxide, DMSO), 메틸피롤리돈(N-Methyl-2-Pyrrolidone, NMP), 클로로포름, 디클로로메탄, 디클로로에탄, 벤젠, 자일렌, 아세토니트릴 및 이들의 혼합물 중에서 선택된, 그래핀 방열 소재의 제조 방법.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 단계(B) 이전에, 상기 유기 용매에 아민계 분산제를 투입하는 단계(A')을 더 포함하는, 그래핀 방열 소재의 제조 방법.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 단계(C)에서, 테일러 유도 반응기의 전단유동 스피드는 800 내지 2000 rpm인, 그래핀 방열 소재의 제조 방법.
  5. 삭제
  6. 제1항에 있어서,
    상기 비산화 그래핀은 5 이상의 층이 겹겹이 쌓인 케익(cake) 구조인, 그래핀 방열 소재의 제조 방법.
  7. 제1항에 있어서,
    상기 비산화 그래핀은 라만스펙트럼 측정 결과에서 D 피크 강도(ID)와 G 피크 강도(IG)의 비율인 ID/IG 값이 0.3 이하인, 그래핀 방열 소재의 제조 방법.
  8. 제1항에 있어서,
    상기 비산화 그래핀은 산소 함유량이 1 원자%(atomic percent) 이하인, 그래핀 방열 소재의 제조 방법.
  9. 제1항에 있어서,
    상기 비산화 그래핀의 전기 전도도는 1.0×104 S/m 이상인, 그래핀 방열 소재의 제조 방법.
  10. 삭제
  11. 제1항에 있어서,
    상기 방열 필러의 함량은 상기 그래핀 나노 플레이틀릿의 중량의 5 내지 30 배인, 그래핀 방열 소재의 제조 방법.
  12. 삭제
  13. 제1항에 있어서,
    상기 테일러 유도 반응기의 전단유동 스피드는 800 내지 2000 rpm인, 그래핀 방열 소재의 제조 방법.
  14. 삭제
  15. 삭제
  16. 제1항에 있어서,
    상기 단계(E-2)는 2회 이상 반복되는, 그래핀 방열 소재의 제조 방법.
  17. 삭제
  18. 제1항 내지 제4항, 제6항 내지 제9항, 제11항, 제13항 및 제16항 중 어느 한 항에 따른 제조 방법에 의해 제조된 그래핀 방열 소재.
  19. 삭제
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