KR102036666B1 - 라멜라 구조 전극 및 이를 포함하는 이차 전지 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 라멜라 구조 전극 및 이를 포함하는 이차 전지에 관한 것으로, 상세하게는 집전체 및 상기 집전체 상에 형성된 활물질 층을 포함하며, 라멜라 구조로 조립된 라멜라 구조 전극에 관한 것이다.
본 발명에 따른 라멜라 구조 전극은, 전극이 라멜라 구조로 조립되어 있어 종래보다 큰 두께를 갖는 고용량의 전극을 제공할 수 있다. 또한, 상기 전극은 라멜라 구조로 인해 집전체 돌출부를 가지므로 활물질과 집전체의 거리가 가까워지면서 전극의 전도성이 향상되며, 팩킹 밀도는 유지되므로 이온 전도도가 저하되지 않는 효과가 있다. 나아가, 상기 전극은 오목부를 가지므로, 전해액과의 접촉 면적이 향상되어 젖음성이 향상된다. 결국, 전지 특성이 우수한 저로딩 전극을 라멜라 구조로 조립한 본 발명의 전극은 저로딩 전극으로 인한 우수한 성능을 유지하면서도 라멜라 구조로 인해 고용량, 고출력의 성능을 추가로 만족시킬 수 있으며, 기존의 고로딩 전극이 갖는 젖음성, 집전능력, 접착력 저하 문제를 해결할 수 있다.

Description

라멜라 구조 전극 및 이를 포함하는 이차 전지{ELECTRODE HAVING LAMELLAR STRUCTURE AND SECONDARY BATTERY CONTAINING THE SAME}
본 발명은 라멜라 구조 전극 및 이를 포함하는 이차 전지에 관한 것이다.
화석연료 사용의 급격한 증가로 인하여 대체 에너지나 청정에너지의 사용에 대한 요구가 증가하고 있으며, 그 일환으로 가장 활발하게 연구되고 있는 분야가 전기화학 반응을 이용한 발전, 축전 분야이다.
현재 이러한 전기화학적 에너지를 이용하는 전기화학 소자의 대표적인 예로 이차 전지를 들 수 있으며, 점점 더 그 사용 영역이 확대되고 있는 추세이다. 최근에는 휴대용 컴퓨터, 휴대용 전화기, 카메라 등의 휴대용 기기에 대한 기술 개발과 수요가 증가함에 따라 에너지원으로서 이차전지의 수요가 급격히 증가하고 있고, 그러한 이차 전지 중 높은 에너지 밀도와 작동 전위를 나타내고 사이클 수명이 길며 자기 방전율이 낮은 리튬 이차전지에 대해 많은 연구가 행해져 왔고, 또한 상용화되어 널리 사용되고 있다.
일반적으로 이차 전지는 양극, 음극, 전해질로 구성되며, 첫 번째 충전에 의해 양극 활물질로부터 나온 리튬 이온이 카본 입자와 같은 음극 활물질 내에 삽입되고 방전시 다시 탈리되는 등의 양 전극을 왕복하면서 에너지를 전달하는 역할을 하기 때문에 충방전이 가능하게 된다.
이차 전지는 다양한 용도로 사용되기 위해, 고용량, 고출력, 장수명, 고속 충전 등의 다양한 능력을 보유하도록 제조하려는 노력이 이루어지고 있다. 그 중에서도, 활물질을 얼마나 많이 채워 넣어 고용량의 전지로 제조할 수 있는지가 중요한 점으로 부각된다.
그러나, 일반적인 고용량/고밀도 전극에 있어서, 용량을 늘리기 위해서는 통상적으로 전극의 두께를 두껍게 할 수 있으나, 이 경우 집전체와 활물질 간의 거리가 늘어나기 때문에, 상대적으로 전자가 이동해야 하는 거리가 늘어나 집전 능력 및 전기 전도성이 저하된다는 문제점이 있다. 나아가, 이를 해결하기 위해 두께를 줄여 전극의 팩킹 밀도(packing density)를 높이게 된다면, 전해액과의 젖음성이 저하되며, 이온 이동성 또한 감소하는 문제점이 발생한다.
이에, 고용량이면서도 전기 전도도 및 이온 전도도가 높은 전극이 요구된다.
대한민국 공개특허 제 10-2015-0020893호
본 발명의 해결하고자 하는 제1 기술적 과제는, 전극을 라멜라 구조로 조립함으로써 고용량이면서도 전기 전도도 및 이온 전도도가 높은 전극을 제공하는 것이다.
본 발명의 해결하고자 하는 제2 기술적 과제는, 상기 전극을 포함하는 이차 전지, 전지 모듈 및 전지 팩을 제공하는 것이다.
상기 과제를 해결하기 위하여, 본 발명은 집전체 및 상기 집전체 상에 형성된 활물질 층을 포함하며, 라멜라 구조로 조립된 라멜라 구조 전극을 제공한다.
또한, 본 발명은 양극, 음극, 상기 양극 및 음극 사이에 개재된 분리막을 포함하고, 상기 양극 또는 음극 중 하나 이상이 상기 라멜라 구조 전극인 전극 조립체를 제공한다.
나아가, 본 발명은 상기 전극 조립체 및 전해액을 포함하는 이차 전지를 제공한다.
본 발명에 따른 라멜라 구조 전극은, 전극이 라멜라 구조로 조립되어 있어 종래보다 큰 두께를 갖는 고용량의 전극을 제공할 수 있다. 또한, 상기 전극은 라멜라 구조로 인해 집전체 돌출부를 가지므로 활물질과 집전체의 거리가 가까워지면서 전극의 전도성이 향상되며, 팩킹 밀도는 유지되므로 이온 전도도가 저하되지 않는 효과가 있다. 나아가, 상기 전극은 오목부를 가지므로, 전해액과의 접촉 면적이 향상되어 젖음성이 향상된다.
결국, 전지 특성이 우수한 저로딩 전극을 라멜라 구조로 조립한 본 발명의 전극은 저로딩 전극으로 인한 우수한 성능을 유지하면서도 라멜라 구조로 인해 고용량, 고출력의 성능을 추가로 만족시킬 수 있으며, 기존의 고로딩 전극이 갖는 젖음성, 집전능력, 접착력 저하 문제를 해결할 수 있다.
도 1은 본 발명에 따른 라멜라 구조 전극의 일 실시예를 나타낸 횡단면의 모식도이다.
도 2는 본 발명에 따른 라멜라 구조 조립용 전극의 일 실시예를 나타낸 횡단면의 모식도이다.
도 3은 본 발명에 따른 전극 조립체의 일 실시예를 나타낸 횡단면의 모식도이다.
도 4는 본 발명의 실시예 1 및 비교예 1에서 제조된 음극의 저항을 측정한 그래프이다.
도 5는 본 발명의 실시예 1 및 비교예 1에서 제조된 음극이 젖음성 평가 결과를 나타낸 그래프이다.
도 6 내지 8은 본 발명의 제조예 1에서 제조된 음극의 패턴을 각각 3D그래프, 단면 그래프 및 활물질 층 상단에서 바라본 사진으로 나타낸 것이다.
도 9 내지 11은 본 발명의 제조예 2에서 제조된 음극의 패턴을 3D그래프, 단면 그래프 및 활물질 층 상단에서 바라본 사진으로 나타낸 것이다.
이하, 본 발명에 대한 이해를 돕기 위해 본 발명을 더욱 상세하게 설명한다.
본 명세서 및 청구범위에 사용된 용어나 단어는 통상적이거나 사전적인 의미로 한정해서 해석되어서는 아니되며, 발명자는 그 자신의 발명을 가장 최선의 방법으로 설명하기 위해 용어의 개념을 적절하게 정의할 수 있다는 원칙에 입각하여 본 발명의 기술적 사상에 부합하는 의미와 개념으로 해석되어야만 한다.
본 명세서에서 사용되는 용어는 단지 예시적인 실시예들을 설명하기 위해 사용된 것으로, 본 발명을 한정하려는 의도는 아니다. 단수의 표현은 문맥상 명백하게 다르게 뜻하지 않는 한, 복수의 표현을 포함한다.
본 명세서에서, "포함하다", "구비하다" 또는 "가지다" 등의 용어는 실시된 특징, 숫자, 단계, 구성 요소 또는 이들을 조합한 것이 존재함을 지정하려는 것이지, 하나 또는 그 이상의 다른 특징들이나 숫자, 단계, 구성 요소, 또는 이들을 조합한 것들의 존재 또는 부가 가능성을 미리 배제하지 않는 것으로 이해되어야 한다.
본 발명의 일 실시예에 따른 라멜라 구조 전극은 집전체 및 상기 집전체 상에 형성된 활물질 층을 포함하며, 라멜라 구조로 조립된 것일 수 있다.
이하, 도 1을 참조하여 본 발명의 라멜라 구조 전극을 더욱 상세히 설명한다.
상기 라멜라 구조는, 직선 형태의 횡단면을 갖는 전극을 자음 'ㄹ'의 형태가 되도록 지그재그 형태로 접은 구조를 의미할 수 있다.
이와 같이 전극이 라멜라 구조로 조립되면서, 전극의 전체 두께가 두꺼워질 수 있고, 이에 따라 전극의 용량이 향상될 수 있다. 상기 전극의 두께는 150 ㎛ 내지 210 ㎛일 수 있으며, 이때, 상기 전극의 두께는, 전극의 가장 높은 부분에 해당하는 높이까지의 두께를 의미한다.
또한, 상기 라멜라 구조 전극은 반복되는 다수의 집전체 돌출부를 가질 수 있다.
라멜라 구조의 전극은,'ㄹ'형태로 접혀 있는 상태이므로, 집전체가 요철과 같이 활물질 층의 사이 사이에 위치하고 있을 수 있다. 이와 같이, 집전체 돌출부가 형성되어 있기 때문에, 전극의 두께가 두꺼움에도 불구하고 활물질과 집전체 사이의 거리는 종래의 전극과 같은 일정 거리를 유지할 수 있게 되어 집전체의 집전능력 및 전기 전도성이 향상된다. 이와 같이 전극의 두께를 줄이지 않고도 집전체와 활물질 간의 거리를 줄일 수 있으므로, 고용량을 유지하면서도 거리를 줄이기 위해 팩킹 밀도를 높이지 않아도 되기 때문에, 전극 내의 이온 전도도 또한 저하되지 않는 효과가 있다.
상기 집전체 돌출부는 가장 인접한 집전체 돌출부와 100 ㎛ 내지 140 ㎛의 거리로 이격되어 있을 수 있다. 만약, 상기 집전체 돌출부가 100 ㎛ 미만으로 이격되어 있는 경우에는 전극의 두께만 높아져 집전체 대비 활물질의 로딩양이 충분하지 못하며 라멜라 구조적인 이점이 없어지는 문제점이 발생하게 되며, 140 ㎛ 초과인 경우에는 전극에 평탄 구간이 생성되어 ‘ㄹ’ 형태로 라멜라 구조를 제어했을 시 전극 사이에 빈 공간이 생성되기 때문에 전극 팩킹 밀도(Packing Density)가 낮아지는 문제점이 발생한다.
상기 라멜라 구조 전극은 반복되는 다수의 오목부를 가질 수 있다.
상기 오목부로 인해 전해액과 전극의 접촉 면적이 향상되므로, 전극의 젖음성이 향상될 수 있다.
이때, 상기 오목부는 상기 라멜라 구조 전극의 횡단면을 기준으로 역삼각형의 형태이며, 상기 역삼각형의 높이는 50 ㎛ 내지 70 ㎛, 밑변의 길이는 100 ㎛ 내지 140 ㎛일 수 있다.
상기 집전체는 6 ㎛ 내지 20 ㎛의 두께를 가질 수 있고, 상기 집전체의 재질은 구리, 스테인리스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성 탄소, 또는 알루미늄이나 스테인리스 스틸의 표면에 카본, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면 처리한 것 등을 사용할 수 있다.
상기 활물질 층은 150 ㎛ 내지 210 ㎛의 두께를 가질 수 있고, 상기 활물질 층은 활물질, 도전재 및 바인더를 포함할 수 있다.
상기 활물질은 양극 활물질로는 LiCoO2 등의 LiㆍCo계 복합 산화물, LiNixCoyMnzO2 등의 LiㆍNiㆍCoㆍMn계 복합 산화물, LiNiO2 등의 LiㆍNi계 복합 산화물, LiMn2O4 등의 LiㆍMn계 복합 산화물 등을 들 수 있고, 이들을 단독 또는 복수 개 혼합하여 사용할 수 있고, 음극 활물질로는 탄소재, 리튬 금속, 규소 또는 주석 등을 사용할 수 있다.
상기 도전제는 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 천연 흑연이나 인조 흑연 등의 흑연; 카본블랙, 아세틸렌 블랙, 케첸 블랙, 채널 블랙, 파네스 블랙, 램프 블랙, 서멀 블랙 등의 카본블랙; 탄소 섬유나 금속 섬유 등의 도전성 섬유; 탄소 나노 튜브 등의 도전성 튜브; 플루오로카본, 알루미늄, 니켈 분말 등의 금속 분말; 산화아연, 티탄산 칼륨 등의 도전성 위스커; 산화 티탄 등의 도전성 금속 산화물; 폴리페닐렌 유도체 등의 도전성 소재 등이 사용될 수 있다.
상기 바인더로는 폴리비닐리덴플루오라이드-헥사플루오로프로필렌 코폴리머(PVDF-co-HFP), 폴리비닐리덴플루오라이드(polyvinylidenefluoride), 폴리아크릴로니트릴(polyacrylonitrile), 폴리메틸메타크릴레이트(polymethylmethacrylate), 폴리비닐알코올, 카르복시메틸셀룰로오스(CMC), 전분, 히드록시프로필셀룰로오스, 재생 셀룰로오스, 폴리비닐피롤리돈, 테트라플루오로에틸렌, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 폴리아크릴산, 에틸렌-프로필렌-디엔 모노머(EPDM), 술폰화 EPDM, 스티렌 부타디엔 고무(SBR), 불소 고무, 폴리 아크릴산 (poly acrylic acid) 및 이들의 수소를 Li, Na 또는 Ca 등으로 치환된 고분자, 또는 다양한 공중합체 등의 다양한 종류의 바인더 고분자가 사용될 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따른 라멜라 구조 조립용 전극은 집전체 및 상기 집전체 상에 패터닝 활물질 층을 포함할 수 있다.
이하, 도 2을 참조하여 본 발명의 라멜라 구조 조립용 전극을 더욱 상세히 설명한다.
상기 패터닝 활물질 층은 상기 라멜라 구조 조립용 전극을 라멜라 구조로 조립 시, 상기 패터닝 활물질 층의 형태 변화 없이 정합할 수 있도록 홈이 형성되어 있을 수 있다. 라멜라 구조 조립용 전극을 라멜라 형태로 접을 때, 패터닝 활물질 층이 서로 맞닿으면서도 변형되지 않도록 정합할 수 있는 형태의 홈이라면 제한하지 않고 사용될 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따른 패터닝 활물질 층은, 상기 라멜라 구조 조립용 전극의 횡단면을 기준으로 사다리꼴-삼각형-사다리꼴 패턴을 반복적으로 포함하는 것일 수 있다.
상기 사다리꼴은 등변 사다리꼴이고, 상기 삼각형은 이등변 삼각형이며, 상기 사다리꼴의 등변의 길이와, 상기 삼각형의 등변의 길이는 ±3 ㎛, 바람직하게는 ±1 ㎛의 오차 범위 내에서 같을 수 있고, 상기 사다리꼴의 밑각과 상기 삼각형의 밑각의 합은 88 °내지 92 °, 바람직하게는 90 °일 수 있다.
상기와 같이, 등변의 길이가 같은 사다리꼴 및 삼각형을 사용함으로써, 라멜라 구조로 전극을 접는 경우, 상기 사다리꼴의 하나의 등변과 인접한 삼각형의 하나의 등변이 서로 맞닿아 조립될 수 있다. 나아가, 상기 사다리꼴 및 삼각형의 밑각의 합이 90 °이므로, 집전체과 집전체 사이, 활물질층과 활물질 층 사이의 빈틈 없이 조립될 수 있다.
이때, 상기 사다리꼴 및 삼각형의 높이는 50 ㎛ 내지 70 ㎛일 수 있고, 상기 사다리꼴 및 삼각형의 등변의 길이는 70 ㎛ 내지 100 ㎛일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따른 라멜라 구조 전극의 제조방법은, 집전체 상에 활물질 층을 코팅하여 전극을 제조하는 단계(단계 1); 상기 전극의 활물질 층을 패터닝하는 단계(단계 2); 상기 전극을 라멜라 구조로 조립하는 단계(단계 3);를 포함할 수 있다.
본 발명에 따른 라멜라 구조 전극의 제조방법에 있어서, 단계 1은 집전체 상에 활물질 층을 코팅하여 전극을 제조하는 단계이다. 상기 단계에서는 통상적으로 전극을 제조하는 방법을 사용할 수 있다.
예를 들어, 활물질 입자, 도전재 및 바인더를 포함하는 합제를 유기 용매에 혼합하여 만들어진 슬러리를, 집전체 상에 도포함으로써 제조될 수 있다.
이때, 상기 단계 1의 코팅 방법으로는 코마 코팅, 슬롯 다이 코팅, 그라비어 코팅 및 딥 코팅으로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상의 방법을 사용할 수 있다.
한편, 상기 단계 1의 수행 후, 전극의 두께가 50 ㎛ 내지 70 ㎛가 되도록 압연하는 단계를 더욱 포함할 수 있다. 본 발명에서는, 종래에 사용되는 저로딩 전극을 제조하기 위하여 25 내지 32 %인 공극률에 맞추기 위해 전극의 두께가 상기 범위가 되도록 압연할 수 있다. 이와 같이, 종래의 팩킹 밀도를 유지함으로써 전극이 우수한 이온 전도도를 유지할 수 있다. 나아가, 전극의 두께가 균일한 상태에서 후속 공정의 패터닝을 수행하여야 하기 때문에, 전극의 압연 공정이 요구된다. 일례로, 대부분이 롤 투 롤(Roll to Roll) 공정으로 압연을 진행하므로, 레이저 장비를 추가로 위치시킴으로써 공정 라인에 포함시켜 압연 및 패터닝을 연속 공정으로 수행할 수 있다.
본 발명에 따른 라멜라 구조 전극의 제조방법에 있어서, 단계 2는 상기 전극의 활물질 층을 패터닝하는 단계이다. 상기 단계 2에서는, 라멜라 구조로의 조립이 가능하도록 활물질 층에 홈을 형성하는 단계이다.
상기 홈을 형성하는 방법으로는 활물질 층에 레이저를 조사하는 방법을 사용할 수 있다. 상기 방법을 사용하는 경우, 기계적으로 힘을 가해 패터닝을 수행하는 경우보다 버(burr)의 형성을 줄일 수 있다. 이때, 특히 적외선 레이저(infrared ray laser)를 사용할 수 있으며, 레이저 조사 조건은 40 W 내지 50 W, 스캔 속도는 1 m/sec 내지 5 m/sec, 빔 사이즈(beam size)는 35 ㎛ 내지 135 ㎛ 수준으로 조사될 수 있다.
본 발명에 따른 라멜라 구조 전극의 제조방법에 있어서, 단계 3은 상기 전극을 라멜라 구조로 조립하는 단계이다. 상기 단계 3의 라멜라 구조 조립은, 일례로, 라멜라 구조 조립은 현재 코팅 및 압연 방식에서 사용하는 롤 투 롤(Roll to Roll) 장비를 이용하여 수행할 수 있다. 롤 형태로 제조된 전극의 시작점을 고정한 상태에서 전극을 Stop & go 형식으로 움직이며, 전극을 이송시키는 하부 롤의 경우, 간격마다 버(Bur)를 만들어 집전체 돌출부가 위로 솟아오르게 한다. 솟아오른 집전체 돌출부의 경우 상부 롤에 위치한 버에 의해서 고정되며 다시 Stop & go를 진행한다. 이런 방식을 통해서 단계 2에서 패터닝된 전극을 라멜라 구조를 가진 고로딩용 전극으로 제조할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따른 전극 조립체에 있는, 양극, 음극, 상기 양극 및 음극 사이에 개재된 분리막을 포함하고, 상기 양극 또는 음극 중 하나 이상이 상기 라멜라 구조 전극일 수 있다.
이때, 상기 라멜라 구조 전극은 반복되는 다수의 오목부를 가지며, 상기 양극 또는 음극과 분리막은, 도 3에 도시한 바와 같이 상기 라멜라 구조 전극의 오목부가 있는 면과 분리막이 대면하도록 개재될 수 있다.
분리막으로는 종래에 분리막으로 사용된 통상적인 다공성 고분자 필름, 예를 들어 에틸렌 단독중합체, 프로필렌 단독중합체, 에틸렌/부텐 공중합체, 에틸렌/헥센 공중합체 및 에틸렌/메타크릴레이트 공중합체 등과 같은 폴리올레핀계 고분자로 제조한 다공성 고분자 필름을 단독으로 또는 이들을 적층하여 사용할 수 있으며, 또는 통상적인 다공성 부직포, 예를 들어 고융점의 유리 섬유, 폴리에틸렌테레프탈레이트 섬유 등으로 된 부직포를 사용할 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
본 발명의 일 실시예에 따른 이차 전지는 상기 전극 조립체 및 전해액을 포함할 수 있다. 이때, 상기 전극 조립체 내의 라멜라 구조 전극의 오목부는 상기 전해액으로 채워질 수 있다. 따라서, 상기 오목부로 인해 전극에 전해액이 접촉할 수 있는 면적이 더욱 넓어지므로, 전해액과의 젖음성이 향상될 수 있다.
상기 전해액은 비수계 유기용매와 금속염을 포함할 수 있다.
상기 비수계 유기용매로는, 예를 들어, N-메틸-2-피롤리디논, 프로필렌 카르보네이트, 에틸렌 카르보네이트, 부틸렌 카르보네이트, 디메틸 카르보네이트, 디에틸 카르보네이트, 감마-부틸로 락톤, 1,2-디메톡시 에탄, 테트라히드록시 프랑(franc), 2-메틸 테트라하이드로푸란, 디메틸술폭시드, 1,3-디옥소런, 포름아미드, 디메틸포름아미드, 디옥소런, 아세토니트릴, 니트로메탄, 포름산 메틸, 초산메틸, 인산 트리에스테르, 트리메톡시 메탄, 디옥소런 유도체, 설포란, 메틸 설포란, 1,3-디메틸-2-이미다졸리디논, 프로필렌 카르보네이트 유도체, 테트라하이드로푸란 유도체, 에테르, 피로피온산 메틸, 프로피온산 에틸 등의 비양자성 유기용매가 사용될 수 있다.
상기 금속염은 리튬염을 사용할 수 있고, 상기 리튬염은 상기 비수 전해액에 용해되기 좋은 물질로서, 예를 들어, LiCl, LiBr, LiI, LiClO4, LiBF4, LiB10Cl10, LiPF6, LiCF3SO3, LiCF3CO2, LiAsF6, LiSbF6, LiAlCl4, CH3SO3Li, CF3SO3Li, (CF3SO2)2NLi, 클로로 보란 리튬, 저급 지방족 카르본산 리튬, 4 페닐 붕산 리튬, 이미드 등이 사용될 수 있다.
본 발명의 다른 일 실시예에 따르면, 상기 이차전지를 단위 셀로 포함하는 전지 모듈 및 이를 포함하는 전지 팩을 제공한다. 상기 전지 모듈 및 중대형 디바이스의 전원으로 사용되는 전지 팩은 저로딩 전극으로 인한 우수한 성능을 유지하면서도 라멜라 구조로 인해 고용량, 고출력의 성능을 추가로 만족시킬 수 있으며, 기존의 고로딩 전극이 갖는 젖음성, 집전능력, 접착력 저하 문제를 해결할 수 있는 이차 전지를 포함하므로, 디바이스가 전기자동차, 하이브리드 전기자동차, 플러그-인 하이브리드 전기자동차 및 전력 저장용 시스템로 이용될 수 있다.
이하, 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자가 용이하게 실시할 수 있도록 본 발명의 실시예에 대하여 상세히 설명한다. 그러나 본 발명은 여러 가지 상이한 형태로 구현될 수 있으며 여기에서 설명하는 실시예에 한정되지 않는다.
<제조예 1>
음극 활물질로 탄소 분말, 결합재로 폴리 비닐리덴 디플루오리드, 도전제로 카본 블랙을 각각 96 중량%, 3 중량%, 1 중량%로 하여 용제인 N-메틸-2 피롤리돈에 첨가하여 음극 슬러리를 제조하였다. 상기 음극 슬러리를 두께가 20 ㎛인 음극 집전체인 구리 박막에 도포, 건조 후 일정 압력으로 롤 프레스하여 기공도 25 %, 음극 활물질 층의 두께가 50 ㎛인 음극을 제조하였다.
상기 음극에 IR-laser를 15 W, 스캔 속도는 1.2 m/sec, 빔 사이즈는 35 ㎛의 조건에서 조사하여 역삼각형 형태의 홈을 생성함으로써, 활물질 층에 사다리꼴 패턴이 반복되도록 패턴을 형성하였다.
<제조예 2>
상기 제조예 1의 음극에 IR-laser를 15 W, 스캔 속도는 3 m/sec, 빔 사이즈는 135 ㎛의 조건에서 것을 제외하고는, 제조예 1과 동일하게 수행하여 활물질 층에 사다리꼴 패턴이 반복되도록 패턴을 형성하였다.
<실시예 1>
단계 1: 라멜라 구조 조립용 전극의 제조
음극 활물질로 탄소 분말, 결합재로 폴리 비닐리덴 디플루오리드, 도전제로 카본 블랙을 각각 96 중량%, 3 중량%, 1 중량%로 하여 용제인 N-메틸-2 피롤리돈에 첨가하여 음극 슬러리를 제조하였다. 상기 음극 슬러리를 두께가 20 ㎛인 음극 집전체인 구리 박막에 도포, 건조 후 일정 압력으로 롤 프레스하여 기공도 25 %, 음극 활물질 층의 두께가 50 ㎛인 음극을 제조하였다. 양극 활물질로 LiCoO2를 사용하고, 집전체로 알루미늄 박막을 사용한 것을 제외하고는 동일하게 수행하여 양극을 제조하였다.
상기 양극 및 음극에 IR-laser를 40 W, 2 m/sec의 강도로 조사하여 높이 50 ㎛, 밑변 100 ㎛인 역삼각형 형태의 홈을 생성함으로써, 활물질 층에 사다리꼴-삼각형-사다리꼴 패턴이 반복되도록 패턴을 형성하였다.
이때, 등변 사다리꼴 및 이등변 삼각형의 높이는 50 ㎛, 사다리꼴의 윗변 및 밑변의 길이는 각각 50 ㎛, 150 ㎛이었고, 삼각형의 밑변의 길이는 100 ㎛였으며, 사다리꼴 및 삼각형의 등변의 길이는 70.71 ㎛였다.
단계 2: 라멜라 구조 전극의 제조
상기 패터닝된 양극 및 음극을 140 ㎛ 간격마다 버가 있는 상,하부 롤과 Stop & go가 가능한 장비를 이용하여 상기 사다리꼴-삼각형-사다리꼴 패턴이 서로 정합하도록 지그재그로 접어, 라멜라 구조의 전극을 제조하였다.
단계 3: 이차 전지의 제조
상기 단계 2에서 제조된 양극, 음극 및 다공성 폴리에틸렌 분리막을 상기 양극과 음극 사이에 오목부가 접하도록 개재하여 스태킹(stacking) 방식으로 조립하였으며, 조립된 전극 조립체에 전해액 (에틸렌카보네이트(EC)/에틸메틸카보네이트(EMC) = 1 / 2 (부피비), 리튬 헥사 플로로 포스페이트 (LiPF6 1몰)을 주입하여 리튬 이차전지를 제조하였다.
<비교예 1> 고로딩 전극의 제조
단계 1: 전극의 제조
음극 활물질로 탄소 분말, 결합재로 폴리 비닐리덴 디플루오리드, 도전제로 카본 블랙을 각각 96 중량%, 3 중량%, 1 중량%로 하여 용제인 N-메틸-2 피롤리돈에 첨가하여 음극 슬러리를 제조하였다. 상기 음극 슬러리를 두께가 20 ㎛인 음극 집전체인 구리 박막에 도포, 건조 후 일정 압력으로 롤 프레스하여 기공도 25 %, 음극 활물질 층의 두께가 50 ㎛인 음극을 제조하였다. 양극 활물질로 LiCoO2를 사용하고, 집전체로 알루미늄 박막을 사용한 것을 제외하고는 동일하게 수행하여 양극을 제조하였다.
단계 2: 이차 전지의 제조
상기 단계 1에서 제조된 양극, 음극 및 다공성 폴리에틸렌 분리막을 상기 양극과 음극 사이에 오목부가 접하도록 개재하여 스태킹(stacking) 방식으로 조립하였으며, 조립된 전극 조립체에 전해액 (에틸렌카보네이트(EC)/에틸메틸카보네이트(EMC) = 1 / 2 (부피비), 리튬 헥사 플로로 포스페이트 (LiPF6 1몰)을 주입하여 리튬 이차전지를 제조하였다.
<실험예 1> 전극 저항 측정
상기 실시예 1 및 비교예 1에서 제조된 음극의 저항을 4-탐침 면저항 측정장치로 측정한 후, 그 결과를 도 4에 도시하였다.
도 4에 도시한 바와 같이, 실시예 1의 경우, 비교예 1에 비해 실시예 1의 저항이 0.210 Ω/□에서 0.224 Ω/□로, 6 % 가량 높은 것을 알 수 있다.
실제적으로 실시예 1의 전극은 비교예 1의 전극보다 3 배 정도 두꺼워진 상태이기 때문에 전극 저항 값에 있어서 현저한 이점을 가지고 있다고 볼 수 있다. 즉, 라멜라 구조 전극과 동일한 두께를 갖는 일반 전극의 경우 저항 값이 더욱 커질 가능성이 높다고 볼 수 있다. 저항 값이 유사 수준으로 나온 이유는 집전체와의 거리가 동일하다는 것을 보여주고 있으며 이는 라멜라 구조의 이점이라고 볼 수 있다.
<실험예 2> 젖음성 특성
상기 실시예 1의 비교예 1에서 제조된 음극에 젖음성 (wetting)을 평가하기
위해서, 5㎝ x 5㎝의 크기 샘플을 제작한 후, 이를 프로필렌 카보네이트 용액(PC)
에 실온에서 약 600 초 동안 침지하면서, 시간에 따른 전해액 흡수율을 측정하고 그 결과를 도 5에 도시하였다. 이때, 전해액을 대신하여 프로필렌 카보네이트를 사용하는 이유는 LiPF6가 포함된 전해액의 경우, 오랜 시간 젖음성 평가를 진행하게 되면 수분과의 반응으로 인해 HF가 생성되며 이는 장비의 부식 및 식각에 영향을 끼치기 때문에 반응성이 적고 증기압이 낮아 오랜시간 유지가 되는 프로필렌 카보네이트를 전해액 대신하여 사용한다,
도 5에 도시한 바와 같이, 실시예 1의 600 초 후의 PC 전해액 흡수 정도가 비교예 1에 비해 약 3 배 가량 우수한 것을 알 수 있다.
라멜라 구조의 젖음성이 우수한 이유는 일반 전극에 비해서 전해액이 접촉할 수 있는 표면적이 증가하여 많은 전해액을 흡수 할 수 있으며 또한, 전극 전해액
접촉각이 작아지면서 전해액이 전극에 빠르게 퍼지기 때문에 전극 젖음성이 우수하다고 볼 수 있다.
<실험예 3>
상기 제조예 1 및 2에서 제조된 음극의 형상을 Optical profiler장치로 관찰하고, 그 결과를 제조예 1의 경우 도 6 내지 8, 제조예 2의 경우 도 9 내지 11에 도시하였다.
도 6 내지 8에 나타낸 바와 같이, 활물질 층에 레이저를 조사함으로써 제조예 1의 경우에는 밑면의 길이 200 ㎛ 내지 240 ㎛, 높이 20 ㎛ 내지 30 ㎛의 역삼각형이 음각으로 형성된 반복된 사다리꼴의 패턴이 나타남을 알 수 있다.
도 9 내지 11에 나타낸 제조예 2의 경우, 이보다 다소 큰 밑면의 길이 80 ㎛ 내지 120 ㎛, 높이 10 ㎛ 내지 20 ㎛의 역삼각형이 음각으로 형성된 반복된 사다리꼴의 패턴이 나타남을 알 수 있다.
이를 통해, 본 발명에 따른 음극 활물질 층에 대하여, 레이저를 조사함으로써 다양한 깊이와 폭을 갖는 패턴을 갖는 전극의 제조가 가능함을 알 수 있다.
이상에서 본 발명의 바람직한 실시예에 대하여 상세하게 설명하였지만 본 발명의 권리범위는 이에 한정되는 것은 아니며, 이하의 청구범위에서 정의하고 있는 본 발명의 기본 개념을 이용한 당업자의 여러 변형 및 개량 형태 또한 본 발명의 권리범위에 속하는 것이다.

Claims (25)

  1. 집전체 및 상기 집전체 상에 형성된 활물질 층을 포함하며, 라멜라 구조로 조립된 라멜라 구조 전극에 있어서,
    상기 활물질 층은 패터닝 활물질 층이고,
    상기 패터닝 활물질 층은 상기 라멜라 구조 전극의 횡단면을 기준으로 사다리꼴-삼각형-사다리꼴 패턴을 반복적으로 포함하는 라멜라 구조 전극.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 전극의 두께는 150 ㎛ 내지 210 ㎛인 것을 특징으로 하는 라멜라 구조 전극.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 라멜라 구조 전극은 반복되는 다수의 집전체 돌출부를 갖는 것을 특징으로 하는 라멜라 구조 전극.
  4. 제3항에 있어서,
    상기 집전체 돌출부는 가장 인접한 집전체 돌출부와 100 ㎛ 내지 140 ㎛의 거리로 이격되어 있는 것을 특징으로 하는 라멜라 구조 전극.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 라멜라 구조 전극은 반복되는 다수의 오목부를 갖는 것을 특징으로 하는 라멜라 구조 전극.
  6. 제5항에 있어서,
    상기 오목부는 상기 라멜라 구조 전극의 횡단면을 기준으로 역삼각형의 형태이며, 상기 역삼각형의 높이는 50 ㎛ 내지 70 ㎛, 밑변의 길이는 100 ㎛ 내지 140 ㎛인 것을 특징으로 하는 라멜라 구조 전극.
  7. 집전체 및 상기 집전체 상에 패터닝 활물질 층을 포함하는 라멜라 구조 조립용 전극에 있어서,
    상기 패터닝 활물질 층은 상기 라멜라 구조 조립용 전극의 횡단면을 기준으로 사다리꼴-삼각형-사다리꼴 패턴을 반복적으로 포함하는 것을 특징으로 하는 라멜라 구조 조립용 전극.
  8. 제7항에 있어서,
    상기 집전체는 6 ㎛ 내지 20 ㎛의 구리 집전체인 것을 특징으로 하는 라멜라 구조 조립용 전극.
  9. 제7항에 있어서,
    상기 패터닝 활물질 층은 상기 라멜라 구조 조립용 전극을 라멜라 구조로 조립 시, 상기 패터닝 활물질 층의 형태 변화 없이 정합할 수 있도록 홈이 형성된 것을 특징으로 하는 라멜라 구조 조립용 전극.
  10. 삭제
  11. 제7항에 있어서,
    상기 사다리꼴은 등변 사다리꼴이고, 상기 삼각형은 이등변 삼각형이며,
    상기 사다리꼴의 등변의 길이와, 상기 삼각형의 등변의 길이는 같고,
    상기 사다리꼴의 밑각과 상기 삼각형의 밑각의 합은 90 °인 것을 특징으로 하는 라멜라 구조 조립용 전극.
  12. 제11항에 있어서,
    상기 사다리꼴 및 삼각형의 높이는 50 ㎛ 내지 70 ㎛인 것을 특징으로 하는 라멜라 구조 조립용 전극.
  13. 제11항에 있어서,
    상기 사다리꼴 및 삼각형의 등변의 길이는 70 ㎛ 내지 100 ㎛인 것을 특징으로 하는 라멜라 구조 조립용 전극.
  14. 집전체 상에 활물질 층을 코팅하여 전극을 제조하는 단계(단계 1);
    상기 전극의 활물질 층을 패터닝하는 단계(단계 2);
    상기 전극을 라멜라 구조로 조립하는 단계(단계 3);을 포함하고,
    상기 단계 2의 활물질 층의 패터닝은 상기 전극의 횡단면을 기준으로 사다리꼴-삼각형-사다리꼴 패턴이 반복적으로 형성되도록 수행되는 라멜라 구조 전극의 제조방법.
  15. 제14항에 있어서,
    상기 단계 1의 코팅은 코마 코팅, 슬롯 다이 코팅, 그라비어 코팅 및 딥 코팅으로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상의 방법으로 수행되는 것을 특징으로 하는 라멜라 구조 전극의 제조방법.
  16. 제14항에 있어서,
    상기 단계 1의 수행 후, 전극의 두께가 50 ㎛ 내지 70 ㎛가 되도록 압연하는 단계를 더욱 포함하는 것을 특징으로 하는 라멜라 구조 전극의 제조방법.
  17. 제14항에 있어서,
    상기 단계 2의 활물질 층의 패터닝은 활물질 층에 레이저를 조사함으로써 수행되는 것을 특징으로 하는 라멜라 구조 전극의 제조방법.
  18. 제14항에 있어서,
    상기 단계 3의 라멜라 구조 조립은, 버가 있고, 스톱 앤 고(stop&go)가 가능한 롤 장비를 이용하여 수행되는 것을 특징으로 하는 라멜라 구조 전극의 제조방법.
  19. 양극, 음극, 상기 양극 및 음극 사이에 개재된 분리막을 포함하고,
    상기 양극 또는 음극 중 하나 이상이 집전체 및 집전체 상에 형성된 활물질 층을 포함하고 라멜라 구조로 조립된 라멜라 구조 전극인 전극 조립체에 있어서,
    상기 라멜라 구조 전극은 반복되는 다수의 오목부를 가지며,
    상기 양극 또는 음극과 분리막은, 상기 라멜라 구조 전극의 오목부가 있는 면과 분리막이 대면하도록 개재된 것을 특징으로 하는 전극 조립체.
  20. 삭제
  21. 제19항의 전극 조립체 및 전해액을 포함하는 이차 전지.
  22. 제21항에 있어서,
    상기 전극 조립체 내의 라멜라 구조 전극의 오목부는 상기 전해액으로 채워진 것을 특징으로 하는 이차 전지.
  23. 제21항의 이차 전지를 단위 셀로 포함하는 전지 모듈.
  24. 제23항의 전지 모듈을 포함하며, 중대형 디바이스의 전원으로 사용되는 것을 특징으로 하는 전지 팩.
  25. 제24항에 있어서,
    상기 중대형 디바이스가 전기자동차, 하이브리드 전기자동차, 플러그-인 하이브리드 전기자동차 및 전력 저장용 시스템으로 이루어진 군에서 선택되는 것인 전지 팩.
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