KR101957024B1 - 그래핀 및 탄소나노튜브에 기반한 미생물 유기 반도체 및 이의 제조방법 - Google Patents
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Abstract
본 발명은, 미생물 유기 반도체에 관한 것으로, 보다 상세하게는, 게이트 전극부, 소스 전극부, 드레인 전극부, 절연층, 및 반도체층을 포함하고, 상기 게이트 전극부, 상기 소스 전극부, 및 상기 드레인 전극부는, 각각 산화전극, 전해질층, 이온교환막, 및 환원전극을 포함하고, 상기 전해질층은, 탄소나노튜브를 함유하는 하이드로젤 및 조류세포를 포함하는 것인, 미생물 유기 반도체에 관한 것이다.
Description
본 발명은 미생물 유기 반도체에 관한 것으로, 보다 상세하게는, 탄소나노튜브를 함유하는 하이드로젤, 그래핀 막, 및 조류세포를 포함하는 전극부를 포함하는 미생물 유기 반도체에 관한 것이다.
미생물의 에너지 대사에서 발생하는 전자를 이용하는 미생물 연료전지(microbial fuel cell, MFC)는 미생물의 에너지 대사에서 발생하는 전자를 이용하는 것으로서, 미생물이 유기물을 분해하여 ATP를 생산해 내는 과정 중 전자와 수소양이온(proton)이 발생하게 되는 점을 이용한다. 미생물로부터 발생된 전자는 미생물 연료전지의 산화전극(anode)으로 전달되고, 미생물로부터 발생한 수소양이온은 미생물 연료전지의 이온(ion)을 격리하는 반투과성 물질을 통과하여 환원전극으로 확산된다. 확산된 수소양이온은 최종적으로 환원전극에 존재하는 전자, 용해되어 있는 산소와 반응하여 물로 환원되고, 이 과정에서 발생하는 전자의 흐름은 환원전극과 산화전극 사이에 전위차(potential)가 형성되도록 하여 전기를 생산하는 것이다.
한편, 유기 반도체, 특히 유기 트랜지스터는 실리콘과 같은 무기물층이 아닌 유기물 층을 갖는 것으로서, 게이트에 전압을 가하게 되면 절연막 때문에 전류가 흐르지 않고 반도체에 전기장(전계)이 걸리므로 전계 효과 트랜지스터라고 불리기도 한다. 소자에 흐르는 전류는 소스와 드레인 사이에 전압을 인가하여 얻게 되며, 이때 소스는 접지되어 있어 전자나 홀의 공급처 역할을 하게 되며, 그 윗층이 유기 반도체 층이다.
본 발명자들은, 미생물 연료전지의 구동원리를 이용하여, 새로운 개념의 세포 결합 미생물 반도체를 개발하였으며, 이는 종래의 유기물 반도체 소자 구동방식과 달리 외부의 전원 공급이 필요 없다는 장점을 갖는다.
본 발명의 목적은, 탄소나노튜브를 함유하는 하이드로젤; 그래핀 막; 및 조류세포;를 포함하는 전극부를 포함하는 미생물 유기 반도체를 제공하는 것이다.
그러나, 본 발명이 해결하고자 하는 과제는 이상에서 언급한 과제로 제한되지 않으며, 언급되지 않은 또 다른 과제들은 아래의 기재로부터 해당 기술분야의 통상의 지식을 가진 자에게 명확하게 이해될 수 있을 것이다.
본 발명의 제1 측면은, 게이트 전극부, 소스 전극부, 드레인 전극부, 절연층, 및 반도체층을 포함하고, 상기 게이트 전극부, 상기 소스 전극부, 및 상기 드레인 전극부는, 각각 산화전극, 전해질층, 이온교환막, 및 환원전극을 포함하고, 상기 전해질층은, 탄소나노튜브를 함유하는 하이드로젤 및 조류세포를 포함하는 것인, 미생물 유기 반도체를 제공한다.
일 실시예에 따르면, 상기 게이트 전극부 및 상기 드레인 전극부는, 전극부의 산화전극이 상기 절연층 또는 상기 기판에 접촉하도록 배치되고, 상기 소스 전극부는, 전극부의 환원전극이 상기 기판에 접촉하도록 배치되는 것일 수 있다.
일 실시예에 따르면, 상기 산화전극은, 그래핀 전극이거나, 또는 그래핀 막을 포함하는 것일 수 있다.
일 실시예에 따르면, 상기 하이드로젤 중 탄소나노튜브의 함량은 0.01 내지 1 중량 %일 수 있다.
일 실시예에 따르면, 상기 조류세포는, 남조류 또는 녹조류일 수 있다.
일 실시예에 따르면, 상기 조류세포는, 아나베나 (Anabeana), 노스톡 (Nostoc), 마이크로콜러스 (Microcolous), 스키조트릭스 (Schizothrix), 시네초코커스 (Synechococcus), 클로렐라 (chlorella), 장구말 (desmid), 파래(green laver) 및 해캄 (spirogyra)으로 이루어진 군으로부터 선택되는 적어도 어느 하나일 수 있다.
일 실시예에 따르면, 상기 조류세포가 녹조류인 경우, 상기 하이드로젤은 벤조퀴논을 더 포함할 수 있다.
본 발명의 제2 측면은, 탄소나노튜브 및 조류세포를 포함하는 하이드로젤을 제조하는 단계; 및 게이트 전극부, 소스 전극부 및 드레인 전극부를 제조하는 단계;를 포함하고, 상기 게이트 전극부, 소스 전극부 및 드레인 전극부는 각각, 산화전극, 이온교환막, 환원전극, 및 상기 하이드로젤을 포함하는, 미생물 유기 반도체 제조방법을 제공한다.
일 실시예에 따르면, 상기 게이트 전극부 및 상기 드레인 전극부는, 전극부의 산화전극이 절연층 또는 기판에 접촉하도록 배치하고, 상기 소스 전극부는, 전극부의 환원전극이 기판에 접촉하도록 배치하는 단계를 더 포함할 수 있다.
일 실시예에 따르면, 상기 산화전극은, 그래핀 전극이거나, 또는 그래핀 막을 포함하는 것일 수 있다.
일 실시예에 따르면, 상기 하이드로젤 중 탄소나노튜브의 함량은 0.01 내지 1 중량 %인 것일 수 있다.
일 실시예에 따르면, 상기 조류세포는, 아나베나 (Anabeana), 노스톡 (Nostoc), 마이크로콜러스 (Microcolous), 스키조트릭스 (Schizothrix), 시네초코커스 (Synechococcus), 클로렐라 (chlorella), 장구말 (desmid), 파래(green laver) 및 해캄 (spirogyra)으로 이루어진 군으로부터 선택되는 적어도 어느 하나일 수 있다.
본 발명의 미생물 유기 반도체는, 산화전극, 전해질층, 이온교환막, 및 환원전극을 포함하는 전극부를 포함하고, 상기 전해질층은 탄소나노튜브를 함유하는 하이드로젤 및 조류세포를 포함함으로써, 조류세포의 생존률을 높이는 동시에 조류세포 막의 전자를 보다 효율적으로 포집할 수 있고, 외부의 전원 없이 구동될 수 있는 미생물 유기 반도체를 구현할 수 있다.
도 1은, 일 실시예에 따른 미생물 유기 반도체의 모식도이다.
도 2는, 일실시예에 따른, 탄소나노튜브가 분산된 용액의 분산 정도를 나타내는 사진이다.
도 3은, 일실시예에 따른, 탄소나노튜브가 분산된 용액의 120시간 후 분산 정도를 나타내는 사진이다.
도 4는, UV-Vis 흡수량을 나타낸 그래프이다.
도 5는, 유기트랜지스터의 모식도 및 전류-전압 곡선을 나타낸 것이다.
도 6은, 유기 반도체의 전극부 간 직렬 또는 병렬 연결에 따른 출력전압을 나타낸 것이다.
도 7은, 유기트랜지스터의 모식도 및 전류-전압 곡선을 나타낸 것이다.
도 8은, 하이드로젤 내 탄소나노튜브가 포함되지 않은 전극부의 전류를 나타낸 것이다.
도 9는, 하이드로젤 내 탄소나노튜브가 포함된 전극부의 전류를 나타낸 것이다.
도 10은, 빛의 유무에 따른 유기 반도체의 전류 특성을 나타낸 그래프이다.
도 11은, 일실시예에 따른 유기 반도체의 전류-전압을 나타낸 그래프이다.
도 12는, 그래핀 산화전극과 ITO 산화전극에 따른 시간-전하밀도(A) 및 전류밀도 분포(B)를 나타낸 그래프이다.
도 2는, 일실시예에 따른, 탄소나노튜브가 분산된 용액의 분산 정도를 나타내는 사진이다.
도 3은, 일실시예에 따른, 탄소나노튜브가 분산된 용액의 120시간 후 분산 정도를 나타내는 사진이다.
도 4는, UV-Vis 흡수량을 나타낸 그래프이다.
도 5는, 유기트랜지스터의 모식도 및 전류-전압 곡선을 나타낸 것이다.
도 6은, 유기 반도체의 전극부 간 직렬 또는 병렬 연결에 따른 출력전압을 나타낸 것이다.
도 7은, 유기트랜지스터의 모식도 및 전류-전압 곡선을 나타낸 것이다.
도 8은, 하이드로젤 내 탄소나노튜브가 포함되지 않은 전극부의 전류를 나타낸 것이다.
도 9는, 하이드로젤 내 탄소나노튜브가 포함된 전극부의 전류를 나타낸 것이다.
도 10은, 빛의 유무에 따른 유기 반도체의 전류 특성을 나타낸 그래프이다.
도 11은, 일실시예에 따른 유기 반도체의 전류-전압을 나타낸 그래프이다.
도 12는, 그래핀 산화전극과 ITO 산화전극에 따른 시간-전하밀도(A) 및 전류밀도 분포(B)를 나타낸 그래프이다.
이하에서, 첨부된 도면을 참조하여 실시예들을 상세하게 설명한다. 각 도면에 제시된 동일한 참조 부호는 동일한 부재를 나타낸다.
아래 설명하는 실시예들에는 다양한 변경이 가해질 수 있다. 아래 설명하는 실시예들은 실시 형태에 대해 한정하려는 것이 아니며, 이들에 대한 모든 변경, 균등물 내지 대체물을 포함하는 것으로 이해되어야 한다.
실시예에서 사용한 용어는 단지 특정한 실시예를 설명하기 위해 사용된 것으로, 실시예를 한정하려는 의도가 아니다. 단수의 표현은 문맥상 명백하게 다르게 뜻하지 않는 한, 복수의 표현을 포함한다. 본 명세서에서, "포함하다" 또는 "가지다" 등의 용어는 명세서 상에 기재된 특징, 숫자, 단계, 동작, 구성 요소, 부품 또는 이들을 조합한 것이 존재함을 지정하려는 것이지, 하나 또는 그 이상의 다른 특징들이나 숫자, 단계, 동작, 구성 요소, 부품 또는 이들을 조합한 것들의 존재 또는 부가 가능성을 미리 배제하지 않는 것으로 이해되어야 한다.
다르게 정의되지 않는 한, 기술적이거나 과학적인 용어를 포함해서 여기서 사용되는 모든 용어들은 실시예가 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자에 의해 일반적으로 이해되는 것과 동일한 의미를 가지고 있다. 일반적으로 사용되는 사전에 정의되어 있는 것과 같은 용어들은 관련 기술의 문맥 상 가지는 의미와 일치하는 의미를 가지는 것으로 해석되어야 하며, 본 출원에서 명백하게 정의하지 않는 한, 이상적이거나 과도하게 형식적인 의미로 해석되지 않는다.
또한, 첨부 도면을 참조하여 설명함에 있어, 도면 부호에 관계없이 동일한 구성 요소는 동일한 참조 부호를 부여하고 이에 대한 중복되는 설명은 생략하기로 한다. 실시예를 설명함에 있어서 관련된 공지 기술에 대한 구체적인 설명이 실시예의 요지를 불필요하게 흐릴 수 있다고 판단되는 경우 그 상세한 설명을 생략한다.
본 발명의 제1 측면은, 게이트 전극부, 소스 전극부, 드레인 전극부, 절연층, 및 반도체층을 포함하고, 상기 게이트 전극부, 상기 소스 전극부, 및 상기 드레인 전극부는, 각각 산화전극, 전해질층, 이온교환막, 및 환원전극을 포함하고, 상기 전해질층은, 탄소나노튜브를 함유하는 하이드로젤 및 조류세포를 포함하는 것인, 미생물 유기 반도체를 제공한다.
도 1은 일 실시예에 따른 미생물 유기 반도체의 모식도이다.
도 1에 나타난 바와 같이, 미생물 유기 반도체는, 게이트 전극부, 소스 전극부, 드레인 전극부, 절연층, 및 반도체층을 포함하고, 상기 게이트 전극부, 상기 소스 전극부, 및 상기 드레인 전극부는, 각각 산화전극, 전해질층, 이온교환막, 및 환원전극을 포함하고, 상기 전해질층은, 탄소나노튜브를 함유하는 하이드로젤 및 조류세포를 포함한다. 본 발명의 일 실시예에 다라 이온교환막과 환원전극 사이에는 촉매층을 더 포함할 수 있다.
본 발명의 미생물 유기 반도체의 전극부에 포함되는 전해질층은, 탄소나노튜브를 함유하는 하이드로젤; 및 조류세포;를 포함한다.
탄소나노튜브(CNT)는 수 ㎚의 직경을 가진 길고 가느다란 튜브 모양의 구조를 갖는 탄소로 이루어진 물질로서, 단일벽 나노튜브(Single walled Nanotube)와 다중벽 나노튜브(Multiwall Nanotube)로 구분될 수 있다. 단일벽 나노튜브는 하나의 벽으로만 구성되어 있으며, 다중벽 나노튜브는 여러 개의 벽으로 구성되어 있다. 단일벽 탄소나노튜브는 다중벽 탄소나노튜브보다 유연해서, 여러 개가 로프로 뭉치는 경향이 있다. 이것을 다발형 탄소나노튜브(Nanotube Rope)라고 한다. 탄소나노튜브는 기계적인 강도가 크고, 표면적이 넓으며 전기전도도가 우수할 뿐만 아니라 화학적으로도 안정하기 때문에 전자를 전극에 효과적으로 전달하는 매개체로써 이용될 수 있다.
본 발명의 전해질층은 탄소나노튜브(CNT)를 분산 혼합된 하이드로젤을 포함함으로써, 조류세포로부터 방출되는 전자를 효율적으로 포집할 수 있도록 하는 것이다. 본 발명에서 사용될 수 있는 탄소나노튜브(CNT)는 단일벽, 다중벽 또는 다발형의 모든 계열의 탄소나노튜브(CNT)를 포함할 수 있다. 또한, 본 발명에서 사용될 수 있는 탄소나노튜브(CNT)는 다양한 삽입제(Intercalant)로 개질된 것일 수 있으며, 1㎚ 내지 100㎛ 의 길이를 갖는 것 일 수 있다.
일 실시예에 따르면, 상기 하이드로젤 중 탄소나노튜브의 함량은 0.01 내지 1 중량 %일 수 있다. 상기 탄소나노튜브의 함량이 하이드로젤에 대하여 0.01 중량% 미만이 되면 충분한 전기 전도성을 기대하기 어렵고 전극의 전기적 극성과 전자 방출의 특성이 미흡하게 되며, 1 중량%를 초과하면 전극용 조성물의 분산성 및 결합성을 저하시킬 수 있다. 하이드로젤 내에서 탄소나노튜브는 세포와 세포 사이에 잘 분산되어 배치되는 것이 바람직하다.
본 발명에서 사용된 용어 '하이드로겔(hydrogel)'은 아쿠아겔이라고도 불리우는 3차원 네트워크 구조가 형성된 친수성의 겔을 의미하며, 수분 함량 때문에 천연 조직과 거의 유사한 탄성을 나타낸다. 본 발명에서 포함될 수 있는 하이드로겔은 세포의 생존 환경을 제공할 수 있는 것이라면 제한 없이 사용될 수 있으며, 예컨대, pH, 온도 또는 대사물질 농도를 감지하는 스마트 겔(Smart Gel), 실리콘 하이드로겔, 폴리아크릴아마이드 하이드로겔, 아가로스 하이드로겔, 메틸셀룰로오스 하이드로겔, 폴리비닐 알코올 하이드로겔, 소듐 폴리아크릴레이트 하이드로겔, 아크릴레이트 하이드로겔, 콘드로이틴 하이드로겔, 글루코사민 하이드로겔, 글리코사미노글리칸 하이드로겔, 피브린 하이드로겔, 피브리노겐 하이드로겔, 트롬빈 하이드로겔, 히알루론산 하이드로겔 및 콜라겐 하이드로겔 등이 사용될 수 있으나 반드시 이에 제한되는 것은 아니다.
본 발명에서 사용된 용어 '조류(藻類, algae)세포'는 물에 살면서 식물처럼 광합성을 하는 생물을 포괄적으로 지칭하는 것으로, 녹조류(Chlorophyte), 갈조류(Phaeophyceae), 홍조류(Rhodophyte), 남조류(Cyanophyta), 규조류(Bacillariophycea), 와편모조류 (Dinophyta) 또는 착편모조류 (Haptophyta)를 포함한다. 이 중에서, 남조류 (cyanobacteria)는, 남조식물, 남조세균이라고도 불리는 것으로, 원시 광합성 생물에 속하며, 단세포로 살아가는 종류, 단세포들이 모여 군체를 이루는 종류, 다세포로 된 사상체인 종류 등 다양한 종이 이에 속할 수 있으며, 예를 들면, 아나베나 (Anabeana), 노스톡 (Nostoc), 마이크로콜러스 (Microcolous), 스키조트릭스 (Schizothrix), 시네초코커스 (Synechococcus) 등을 포함한다. 여러 가지 점에서 남조류는 세균과 고등식물의 중간에 위치하고 있고, 고등식물과는 달리 세균처럼 원핵세포로 되어 있으나, 영양섭취라는 면에서는 녹색식물과 유사하다. 녹조류 (green algae)는 원생생물 중 녹색의 조류를 통틀어 이르는 말로, 이 또한 단세포, 다세포, 비세포성 다핵체 등 여러 가지가 있으며, 대부분은 민물에 살지만, 일부는 해수에서 생활하며, 엽록소 a와 b, 카로틴 및 크산토필 등의 광합성 색소를 포함한다. 녹조류에는, 클로렐라 (chlorella), 장구말 (desmid), 파래(green laver), 해캄 (spirogyra) 등이 포함될 수 있다.
본 발명의 전해질층에 포함될 수 있는 조류세포는 남조류 또는 녹조류일 수 있다. 강, 바다에서 흔히 발견되는 남조류 또는 녹조류는 번식력이 강하며 광합성을 통하여 전자를 생성할 수 있어, 이들로부터 전자를 포집할 수 있다는 특징을 갖고 있어 광합성 전지에 사용되기에 적합하다. 특히 남조류의 경우, 전자가 존재하는 위치가 세포 외부 쪽에 존재하여, 전자를 포집하기에 더욱 용이할 수 있다.
일 실시예에 따르면, 상기 조류세포는, 아나베나 (Anabeana), 노스톡 (Nostoc), 마이크로콜러스 (Microcolous), 스키조트릭스 (Schizothrix), 시네초코커스 (Synechococcus), 클로렐라 (chlorella), 장구말 (desmid), 파래(green laver) 및 해캄 (spirogyra)으로 이루어진 군으로부터 선택되는 적어도 어느 하나 이상일 수 있다.
일 실시예에 따르면, 상기 조류세포가 녹조류인 경우, 상기 하이드로젤은 벤조퀴논을 더 포함할 수 있다. 녹조류를 사용하는 경우, 세포 내 전자를 포집하기 위한 매개체로서 하이드로젤 내 벤조퀴논을 포함하는 것이 바람직하다. 녹조류는 전자가 세포 내부에 존재하므로 전자를 포집할 수 있는 전자 매개체가 사용될 수 있으며, 이 경우 벤조퀴논은 세포 내 엽록체에 존재하는 전자를 포집하여 산화전극으로 전자를 전달하는 전자 매개체로서의 역할을 수행할 수 있다.
일 실시예에 따르면, 본 발명에서 사용될 수 있는 산화전극은, 그래핀 전극이거나, 또는 그래핀 막을 포함하는 전극일 수 있다. 그래핀 막 자체가 산화전극으로의 역할을 수행할 수 있으며, 또는, 산화전극의 표면을 그래핀으로 코팅하여, 그래핀 막을 포함하는 산화전극이 사용될 수 있다.
본 발명의 전극부에서, 산화전극과 환원전극을 분리하는 이온교환막은 이온전도성 고분자 전해질막으로서, 전극 사이에서 수소이온을 전달하는 역할을 수행한다. 이온교환막은 수소이온의 전도도가 높고, 반응가스 투과도가 낮으며, 열화학적 안정성이 높은 것이 바람직하며, 보다 구체적으로 부직포, 솜, 마이크로여과막, 나피온 (Nafion) 또는 글래스 울(glass wool)이 사용될 수 있으며, 상업적으로 이용가능한 Nafion 117, AMX, ACS (Neosepta), AMI-7001 (Ultrex™), MA-40 (PO Stchekino), Gore-select(Gore) 또는 Aciplex&Flemion(Asahi) 등과 같은 이온 교환막 또한 사용될 수 있다.
본 발명의 환원전극과 이온교환막 사이에는 촉매층을 더 포함할 수 있으며, 본 발명에서 사용될 수 있는 촉매층을 구성하는 물질의 예시로는, 주석, 납, 구리, 수은, 은, 백금, 루테늄, 오스뮴, 백금-루테늄 합금, 백금-오스뮴 합금, 백금-팔라듐 합금 및 백금-M 합금(M은 Ga, Ti, V, Cr, Mn, Fe, Co, Ni, Cu, Zn, Sn, Mo, W, Rh 및 Ru로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상의 전이 금속) 등이 있다. 환원전극, 촉매층 및 이온교환막은 순차적으로 결합하여, 막-전극 접합체(Membrane electrode assembly)를 구성할 수 있다.
본 발명의 미생물 유기 반도체의 구동 원리는 다음과 같다.
도 1은, 일 실시예에 따른 미생물 유기 반도체의 모식도이다.
도 1을 참고하면, 본 발명의 미생물 유기 반도체는, 소스 전극, 드레인 전극, 게이트 전극 부분을 포함하고, 각각의 전극부는, 산화전극, 전해질층, 이온교환막, 및 환원전극을 포함하고, 상기 전해질층은, 탄소나노튜브를 함유하는 하이드로젤 및 조류세포를 포함하며, 각각의 전극부에서 수행될 수 있는 반응은 다음과 같다: 광합성 미생물로부터 광합성 과정 중에 생성되는 전자는, 세포 사이에 분산된 탄소나노튜브를 통하여 그래핀 막으로 포집되어 전지의 산화전극(anode)으로 전달되고, 미생물로부터 발생한 수소양이온은 미생물 연료전지의 이온(ion)을 격리하는 반투과성 물질을 통과하여 환원전극으로 확산된다. 확산된 수소양이온은 최종적으로 환원전극에 존재하는 전자, 용해되어 있는 산소와 반응하여 물로 환원되고, 이 과정에서 발생하는 전자의 흐름은 환원전극과 산화전극 사이에 전위차(potential)가 형성되어, 최종적으로 전기가 생산될 수 있다.
예를 들면, 상기 미생물 유기 반도체는, 게이트 전극부와 드레인 전극부는 막 전극 접합체 (MEA)가 위쪽을 향하게 배치하고, 소스전극은 막 전극 접합체 (MEA)가 아래의 기판에 부착이 되는 형태일 수 있다. 전극부의 광합성 미생물로부터 발생된 전자를 하이드로젤 내의 탄소나노튜브를 통하여, 그래핀 막을 포함하는 산화전극에 전달된다. 소스전극부에 주입이 된 전자는 축적이 된 이후에, 유기반도체 층을 통과하면서 채널을 형성하게 되어, 유기 트랜지스터가 구동할 수 있다.
본 발명의 구성은, 유기 트랜지스터뿐만 아니라 다이오드와 같은, 전극으로 구동이 되는 모든 반도체 소자에 적용이 될 수 있다. 예를 들면, 종래에는 전극으로 Au라는 재료를 쓰면 전압을 외부에서 걸어주어야 하지만, 본 발명의 구성을 포함하는 소자는 외부전압을 자체적으로 해결할 수 있다.
본 발명의 제2 측면은, 탄소나노튜브 및 조류세포를 포함하는 하이드로젤을 제조하는 단계; 및 게이트 전극부, 소스 전극부 및 드레인 전극부를 제조하는 단계;를 포함하고, 상기 게이트 전극부, 소스 전극부 및 드레인 전극부는 각각, 산화전극, 이온교환막, 환원전극, 및 상기 하이드로젤을 포함하는, 미생물 유기 반도체 제조방법을 제공한다.
일 실시예에 따르면, 상기 게이트 전극부 및 상기 드레인 전극부는, 전극부의 산화전극이 절연층 또는 기판에 접촉하도록 배치하고, 상기 소스 전극부는, 전극부의 환원전극이 기판에 접촉하도록 배치하는 단계를 더 포함할 수 있다.
이하 실시예를 통하여 본 발명을 보다 상세히 설명하기로 한다. 하기 실시예는 본 발명을 예시하기 위한 목적으로 기술된 것으로서, 본 발명의 범위가 이에 한정되는 것은 아니다.
<실시예 1: 탄소나노튜브의 분산>
용매에 따른 탄소나노튜브의 분산 정도를 비교 측정하기 위하여, 다양한 용매를 준비한 후 각각에 탄소나노튜브를 0.05 wt% 넣고 흔들어서 분산도를 측정하였다.
도 2는, 일실시예에 따른, 탄소나노튜브가 분산된 용액의 분산 정도를 나타내는 사진이다.
도 2를 참고하면, IPA, ODCB, NMP 및 DMF의 각각의 용매에 0.05wt%의 조건으로 탄소나노튜브를 분산시킨 경우, 가장 분산도가 낮은 것은 IPA였고, 분산도가 가장 좋은 것은 ODCB 용매를 사용한 경우였다.
도 3은, 일실시예에 따른, 탄소나노튜브가 분산된 용액의 120시간 후 분산 정도를 나타내는 사진이다.
도 3를 참고하면, ODCB 용매에 0.1, 0.05 및 0.01 wt%의 조건으로 탄소나노튜브를 분산시킨 모든 경우에서, 최초 분산 후 120시간이 지나도 별다른 차이 없이 분산된 상태가 계속 유지되는 것을 확인할 수 있었다.
<실시예 2. UV- Vis 흡수도 측정>
동일한 부피의 물과 탄소나노튜브 0.01 중량 %를 포함하는 물을 준비한 후에, 자외선-가시광선 흡수도를 측정하였다.
도 4는, UV-Vis 흡수량을 나타낸 그래프이다.
도 4를 참고하면, 탄소나노튜브 0.01 중량 %를 포함하는 경우, 흡수도가 월등하게 높았으며, 특히 200 내지 300 nm (주로 자외선 영역)에서의 흡수도가 높았다.
<실시예 3: 미생물 유기 반도체의 제조>
1) 카본매쉬/Pt/네피온 제작
5 cm x 5 cm 크기의 카본 매쉬(carbon mash), 나피온 117 (Nafion 117), 얇은 막 형태의 납 (Pt)를 가열 압착기를 이용하여 20 MPa로 압착하였으며, 카본매쉬/Pt/나피온 순으로 접촉하도록 하였다.
2) 하이드로젤 제조
증류수에 Polyethylene (glycol) Diacrylate (PEGDA, 시그마 알드리치 구매)를 1wt에서 10wt% 범위로 용해시켜 PEGDA용액을 만들었다. PEGDA 용액에 탄소나노튜브 분말 (CNT, 한화케미컬 구매)를 0.1 내지 1 wt% 범위에서 탄소나노튜브 분산 용액을 제조하였다. 시네초코커스 (Synechococcus) 남조류 세포를 한달 정도 Blue Green Medium (BG11) 배양액에서 성장시킨 후 UV 램프로 3회 정도 조사하여 경화시켰다.
3) 그래핀/Pt제작
5 cm x 5 cm 크기의 그래핀 막과 납 (Pt)를 가열 압착기를 이용하여 20 MPa로 압착하였으며, 그래핀/Pt 막을 제조 하였다.
4) 전지의 조립
카본메쉬/Pt/네피온 위에, 하이드로겔을 배치하고, 그 위에 그래핀 막/Pt을 배치하여 전극부를 제조하였다.
5) 유기물 반도체층/ 절연층을 구성 후 세포전지를 소스, 드레인, 게이트 전극부분에 부착
스핀코팅 방법을 이용하여 유기물 반도체 및 절연체 층을 제조하였다. 유기물 반도체 층으로는, 6,13-Bis(triisopropylsilylethynyl)pentacene (TIPS-pentacene, 시그마알드리치 구매)을 ODCB 용매에 20mg/ml로 적용하고, 스핀코팅 후 100도에서 5분 열처리를 하였다. 또한 절연층으로 polyimide(닛산화학 구매) 층을 사용하여 스핀코팅 후 100도에서 1시간, 200도에서 30분 열처리를 하였다.
도 1은, 본 발명의 일 실시예에 따른 유기 트랜지스터의 모식도이다. 카본메쉬/Pt/네피온 위에, 하이드로겔을 배치하고, 그 위에 그래핀 막/Pt을 배치하여, 3개의 전극부를 제조하였다. 기판에 대하여, 게이트 전극부와 드레인 전극부는 막 전극 접합체 (MEA)가 위쪽을 향하게 배치하고, 소스전극은 막 전극 접합체 (MEA)가 아래의 기판에 부착이 되는 형태로 배치하여, 본 발명의 유기 트랜지스터를 조립하였다.
도 5는, 유기트랜지스터의 모식도 및 전류-전압 곡선을 나타낸 것이다.
도 5의 왼쪽은 유기물 반도체 재료 중 하나인 펜타센(pentacene)에 Au로 소스, 드레인, 게이트 전극을 제작하여 적용한 유기트랜지스터이고, 오른쪽은 이들 소자에 전압을 인가하여 관측한 전류-전압 곡선이다. 도 5를 참고하면, 유기트랜지스터의 전류의 방향은 소스전극에서 드레인 전극 (수평방향)이고, 게이트 전압이 증가 할수록 전류의 수치도 함께 증가한다.
도 6은 일실시예에 따른 전극부를 직렬 또는 병렬로 연결하였을 때의 출력전압을 측정한 결과를 나타낸 것이고, 도 7(A)는 상기 도 5와 상이한 구조의 유기트랜지스터의 모식도이며, 도 7(B)는 상기 전극부를 직렬로 연결하였을 때 유기트랜지스터의 전류-전압 곡선을 나타낸 것이다.
도 6을 참고하면 전극부를 직렬 연결하는 경우에 보다 높은 전압을 출력할 수 있음을 알 수 있고, 도 7(B)를 참고하면 TIPS-pentacene/CNW(Cellulose Nano Whisker)로 유기물 반도체층을 제작한 유기트랜지스터는 -1V의 구동 전압을 가지는 것을 확인할 수 있다. 이를 통해 탄소나노튜브을 포함하는 전극부를 직렬 연결하면 광합성으로 자가구동이 가능한 미생물 유기반도체 소자를 제작할 수 있음을 알 수 있다.
<실시예 4: 전류 측정>
본 발명의 일실시예에 따른 광합성 전극부를 제조한 후, 전류를 측정하였다.
도 8은, 하이드로젤 내 탄소나노튜브가 포함되지 않은 전극부의 전류를 나타낸 것이며, 도 9는, 하이드로젤 내 탄소나노튜브가 포함된 전극부의 전류를 나타낸 것이다.
도 8 및 도 9를 참고하면, 탄소나노튜브가 포함된 하이드로젤을 포함하는 전지의 경우, 최대 전류에 도달하는 시간이 짧고 최대 전류값 또한 높으며, 암반응에서 광반응으로 바뀌더라도 빠르게 전류 값이 상승하였다.
한편, 광합성 반응 특성을 평가하기 위해 빛의 유무에 따른 전극부의 전류 특성을 측정하였으며, 그 결과를 도 10에 나타내었다.
도 10을 참고하면, 빛이 존재하는 경우의 전류 특성이 빛이 존재하지 않는 경우에 비해 약 1.5배 가량 전류값이 높은 것을 확인할 수 있으며, 이는 조류세포의 광합성 특성에서 기인한 것이라 할 수 있다. 이를 통해 상기 미생물 전지는 조류세포의 활성에 따라 전류를 발생시킬 수 있음을 알 수 있다.
<실시예 5: 유기 반도체의 전류-전압 측정>
종래의 TIPS-pentacene을 포함하는 유기 반도체와, 본 발명의 일실시예에 따른 미생물 유기 반도체로서, TIPS-pentacene에 탄소나노튜브를 분산하여 제조된 미생물 유기 반도체의 전류-전압을 측정하였다.
도 11은, 일실시예에 따른 미생물 유기 반도체의 전류-전압을 나타낸 그래프이다.
도 11을 참고하면, 탄소나노튜브가 포함된 TIPS-pentacene의 반도체의 경우, 전압에 따라 전류가 증가하는 것을 확인하였다.
<
실시예
6: 산화전극 종류에 따른 전기적 특성 측정>
종래의 ITO 산화전극을 포함하는 유기 반도체와 본 발명의 그래핀 산화전극을 포함하는 유기 반도체의 전기적 특성을 측정하였고, 그 결과를 도 12에 나타내었다.
도 12(A) 및 12(B)를 참고하면, ITO 산화전극을 사용하는 경우에 비해 그래핀 산화전극을 사용하는 경우에 전하밀도 및 전류밀도 모두 높게 측정되었다. 이를 통해 전극부의 광합성 미생물로부터 발생된 전자가 하이드로겔 내 탄소나노튜브를 통해 그래핀 막을 포함하는 산화전극에 고효율로 전달됨을 알 수 있다.
구체적으로, ITO 산화전극을 사용하는 경우에 비해 그래핀 산화전극을 사용하는 경우 유기 반도체의 에너지 효율이 8배 가량 증가하는 것을 확인할 수 있다.
이상과 같이 실시예들이 비록 한정된 실시예와 도면에 의해 설명되었으나, 해당 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 상기의 기재로부터 다양한 수정 및 변형이 가능하다. 예를 들어, 설명된 기술들이 설명된 방법과 다른 순서로 수행되거나, 및/또는 설명된 구성요소들이 설명된 방법과 다른 형태로 결합 또는 조합되거나, 다른 구성요소 또는 균등물에 의하여 대치되거나 치환되더라도 적절한 결과가 달성될 수 있다.
그러므로, 다른 구현들, 다른 실시예들 및 특허청구범위와 균등한 것들도 후술하는 특허청구범위의 범위에 속한다.
Claims (12)
- 게이트 전극부, 소스 전극부, 드레인 전극부, 절연층, 반도체층, 및 기판을 포함하고,
상기 게이트 전극부, 상기 소스 전극부, 및 상기 드레인 전극부는, 각각 산화전극, 전해질층, 이온교환막, 및 환원전극을 포함하고,
상기 전해질층은, 탄소나노튜브를 함유하는 하이드로젤 및 조류세포를 포함하는 것인, 미생물 유기 반도체.
- 제1항에 있어서,
상기 게이트 전극부 및 상기 드레인 전극부는, 전극부의 산화전극이 상기 절연층 또는 상기 기판에 접촉하도록 배치되고,
상기 소스 전극부는, 전극부의 환원전극이 상기 기판에 접촉하도록 배치되는 것인, 미생물 유기 반도체.
- 제1항에 있어서,
상기 산화전극은, 그래핀 전극이거나, 또는 그래핀 막을 포함하는 것인, 미생물 유기 반도체.
- 제1항에 있어서,
상기 하이드로젤 중 탄소나노튜브의 함량은 0.01 내지 1 중량 %인 것인, 미생물 유기 반도체.
- 제1항에 있어서,
상기 조류세포는, 남조류 또는 녹조류인, 미생물 유기 반도체.
- 제1항에 있어서,
상기 조류세포는, 아나베나 (Anabeana), 노스톡 (Nostoc), 마이크로콜러스 (Microcolous), 스키조트릭스 (Schizothrix), 시네초코커스 (Synechococcus), 클로렐라 (chlorella), 장구말 (desmid), 파래(green laver) 및 해캄 (spirogyra)으로 이루어진 군으로부터 선택되는 적어도 어느 하나인, 미생물 유기 반도체.
- 제5항에 있어서,
상기 조류세포가 녹조류인 경우,
상기 하이드로젤은 벤조퀴논을 더 포함하는 것인, 미생물 유기 반도체.
- 탄소나노튜브 및 조류세포를 포함하는 하이드로젤을 제조하는 단계; 및
게이트 전극부, 소스 전극부 및 드레인 전극부를 제조하는 단계;를 포함하고,
상기 게이트 전극부, 소스 전극부 및 드레인 전극부는 각각, 산화전극, 이온교환막, 환원전극, 및 상기 하이드로젤을 포함하는 것인,
미생물 유기 반도체 제조방법.
- 제8항에 있어서,
상기 게이트 전극부 및 상기 드레인 전극부는, 전극부의 산화전극이 절연층 또는 기판에 접촉하도록 배치하고,
상기 소스 전극부는, 전극부의 환원전극이 기판에 접촉하도록 배치하는 단계를 더 포함하는, 미생물 유기 반도체 제조방법.
- 제8항에 있어서,
상기 산화전극은, 그래핀 전극이거나, 또는 그래핀 막을 포함하는 것인, 미생물 유기 반도체 제조방법.
- 제8항에 있어서,
상기 하이드로젤 중 탄소나노튜브의 함량은 0.01 내지 1 중량 %인 것인, 미생물 유기 반도체 제조방법.
- 제8항에 있어서,
상기 조류세포는, 아나베나 (Anabeana), 노스톡 (Nostoc), 마이크로콜러스 (Microcolous), 스키조트릭스 (Schizothrix), 시네초코커스 (Synechococcus), 클로렐라 (chlorella), 장구말 (desmid), 파래(green laver) 및 해캄 (spirogyra)으로 이루어진 군으로부터 선택되는 적어도 어느 하나인, 미생물 유기 반도체 제조방법.
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