KR101950061B1 - 광확산 수지 조성물 및 이로부터 제조된 성형품 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 (A) 폴리카보네이트 수지; (B) 광확산제; (C) 실란계 변색방지제; 및 (D) 난연제를 포함하는 광확산 수지 조성물 및 이로부터 제조된 성형품에 관한 것이다. 이를 통해, 본 발명은 내변색성 및 내열화성이 우수하고, 빛, 열 또는 습기 등의 외부 환경에서 폴리카보네이트 수지가 분해되는 것을 방지하는 효과가 우수한 광확산 수지 조성물 및 상기 광확산 수지 조성물로부터 제조된 광효율이 우수한 성형품을 제공할 수 있다.

Description

광확산 수지 조성물 및 이로부터 제조된 성형품{LIGHT DIFFUSING RESIN COMPOSITION AND MOLDED PARTS MANUFACTURED USING THE SAME}
본 발명은 광확산 수지 조성물 및 이로부터 제조된 성형품에 관한 것이다. 보다 상세하게 본 발명은 내변색성이 우수한 폴리카보네이트계 광확산 수지 조성물 및 이로부터 제조된 성형품에 관한 것이다.
발광다이오드(Light-Emitting Diode, 이하, "LED") 조명은 기존의 백열 전구 및 형광등에 비해 전력 소모가 적으면서도 빛의 밝기가 세다. 또한, 백열등의 100배, 형광등의 10배 이상의 긴 수명을 가지고 있다. 이러한 LED 조명은 장기적인 경제성 측면에서 기존의 조명제품에 비해 우수한 경쟁력이 있어, 차세대 조명으로 각광받고 있다.
일반적인 LED 조명은 빛이 나아가는 방향에 따라 발생하는 조도의 편차를 줄이기 위해, 광원에서 발생한 빛을 분산시키는 확산판(diffuser)을 포함할 수 있다. 이러한 확산판은 LED 조명의 광원으로부터 발생하는 광을 균일하게 확산시키는 역할을 수행하며, 이를 통해 육안으로 LED 광원을 직접 보았을 때 눈부심을 방지할 수 있다.
그러나 종래에 사용되고 있는 폴리카보네이트 재질의 확산판은 장기간 사용하면 자외선에 의해 황변 현상이 발생하고, 투과율이 저하되거나 열에 의해 변형되는 단점을 가지고 있다. 또한, 종래의 폴리카보네이트 재질의 확산판은 실외 또는 고온·고습 분위기에서의 가수분해가 촉진되어 사용 수명이 더욱 단축된다.
이를 해결하고자, LED 조명의 확산판 소재를 유백색 유리 또는 유백색 코팅 유리로 대체하는 시도가 있었으나, 이와 같은 유리계열의 소재는 내열성 및 내구성이 우수한 반면 충분한 광확산성과 내충격성을 확보할 수 없는 문제가 있다.
또한, 종래의 폴리카보네이트 재질의 확산판에 형광증백제를 첨가함으로써 황변을 방지하여 백색도를 향상시키는 기술이 제안된 바 있으나, 형광증백제는 인체에 유해한 것으로 알려졌으며 사용량이 적절하지 못한 경우 오히려 백색도를 떨어뜨리는 문제가 있다.
이에 따라, 확산도, 광특성 및 난연도가 우수하면서도 외부 환경에 변색되거나 열화(熱火)되지 않는 LED 조명용 광확산 폴리카보네이트 수지의 개발이 필요하다.
<선행기술문헌>
(특허문헌 1) 대한민국 공개특허공보 제10-2010-0103012호
본 발명은 황변 및 열화 방지효과가 우수하고, 빛, 열 또는 습기 등의 외부 환경에서 폴리카보네이트 수지가 분해되는 것을 방지하는 효과가 우수한 광확산 수지 조성물 및 상기 광확산 수지 조성물로부터 제조된 광효율이 우수한 성형품을 제공하는 것을 목적으로 한다.
본 발명의 일 구현예는 (A) 폴리카보네이트 수지; (B) 광확산제; (C) 하기 화학식 1로 표시되는 화합물을 포함하는 변색방지제; 및 (D) 난연제를 포함하는 광확산 수지 조성물에 관한 것이다.
[화학식 1]
Figure 112015128482386-pat00001
상기 화학식 1에서, R1은 알킬기이고, R2는 일가 탄화수소기이고, R3은 알킬렌기 또는 알킬렌옥시알킬렌기이고, R4는 수소 또는 알킬기이고, R5는 수소 또는 알킬기이고, R6은 수소 또는 알킬기이고, n은 0, 1 또는 2이다.
상기 폴리카보네이트 수지(A) 100중량부에 대하여, 상기 광확산제(B) 0.1 내지 10중량부; 및 상기 난연제(D) 0.01 내지 5중량부를 포함할 수 있다.
상기 폴리카보네이트 수지(A) 100중량부에 대하여, 상기 변색방지제(C) 0.01 내지 10중량부를 포함할 수 있다.
상기 광확산제(B)는 실리콘계 입자, 아크릴계 입자, 스티렌계 입자, 실리카 입자, 탈크 입자, 탄산칼슘 입자, 황산바륨 입자, 이산화티탄 입자 및 유리 입자 중 하나 이상을 포함할 수 있다.
상기 실리콘계 입자는 폴리오르가노실세스퀴옥산을 50 중량% 내지 100 중량% 포함할 수 있다.
상기 광확산제(B)는 평균 입경이 1㎛ 내지 10㎛이고, 굴절률이 1.2 내지 1.8일 수 있다
상기 변색방지제(C)는 하기 화학식 2로 표시되는 화합물을 포함할 수 있다.
[화학식 2]
Figure 112015128482386-pat00002
상기 화학식 2에서, R7 내지 R9는 각각 독립적으로 알킬기이고, R10은 알킬렌옥시알킬렌기이다.
상기 화학식 1로 표시되는 화합물은 γ-글리시독시프로필트리메톡시실란, γ-글리시독시프로필메틸디에톡시실란, γ-글리시독시프로필트리에톡시실란 및 이들의 조합으로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상을 포함할 수 있다.
상기 변색방지제(C)는 하기 화학식 4로 표시되는 화합물을 더 포함하고, 상기 화학식 4로 표시되는 화합물은 3-메르캅토프로필트리메톡시실란, 비닐트리메톡시실란, 비닐트리에톡시실란, γ-메타크릴옥시프로필트리메톡시실란, γ-메타크릴옥시프로필트리에톡시실란, γ-아미노프로필트리에톡시실란, 3-이소시아네이트프로필트리에톡시실란, γ-아세토아세테이트프로필트리메톡시실란, 4-옥시라닐부틸트리메톡시실란, 8-옥시라닐옥틸트리메톡시실란 및 이들의 조합으로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상을 포함할 수 있다.
[화학식 4]
(R13)qSi(R14)(4-q)
상기 화학식 4에서, R13은 비닐기; (메트)아크릴레이트기; 옥시(메트)아크릴레이트기; 또는 아미노기, 시아노기, 옥시라닐기 및 메르캅토기 중 어느 하나 이상이 치환된 알킬기;이고, R14는 알콕시기이고, q는1 내지 3의 수이다.
상기 변색방지제(C):광확산제(B)의 중량비는 1:0.085 내지 20일 수 있다.
상기 난연제(D)는 인계 난연제 및 술폰산염계 난연제 중 적어도 하나를 포함할 수 있다.
본 발명의 다른 구현예는 전술한 광확산 수지 조성물을 포함하는 성형품에 관한 것이다.
상기 성형품은 발광 다이오드(LED)용 광확산 부재일 수 있다.
상기 성형품은 하기 식 1로 표시되는 황색도의 차이(ΔYI)가 15 미만일 수 있다.
[식 1]
황색도의 차이(ΔYI) = |Y2-Y1|
상기 식 1에서, Y1은 색차계로 측정한 초기 황색도이고, Y2는 온도 85℃, 상대습도 85%에서 332시간 방치 후 색차계로 측정한 황색도이다.
상기 성형품은 초기 황색도 Y1가 하기 식 2를 만족할 수 있다.
[식 2]
2.5 < Y1 < 4.5
상기 성형품은 광입사면; 상기 광입사면에 대향하는 광출사면을 가지며, 연속상을 형성하는 폴리카보네이트 수지에 광확산제, 변색방지제 및 난연제가 각각 분산된 구조를 가질 수 있다.
본 발명은 내변색성 및 내열화성이 우수하고, 빛, 열 또는 습기 등의 외부 환경에서 폴리카보네이트 수지가 분해되는 것을 방지하는 효과가 우수한 광확산 수지 조성물 및 상기 광확산 수지 조성물로부터 제조된 광효율이 우수한 성형품을 제공할 수 있다.
본 발명의 효과들은 이상에서 언급한 효과들로 제한되지 않으며, 언급되지 않은 또 다른 효과들은 청구범위의 기재로부터 당업자에게 명확하게 이해될 수 있을 것이다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 성형품의 간략한 구조를 나타낸 단면도이다.
본 발명의 이점 및 특징, 그리고 그것들을 달성하는 방법은 상세하게 후술되어 있는 실시예들을 참조하면 명확해질 것이다. 그러나 본 발명은 이하에서 개시되는 실시예들에 한정되는 것이 아니라 서로 다른 다양한 형태로 구현될 수 있으며, 단지 본 실시예들은 본 발명의 개시가 완전하도록 하고, 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 발명의 범주를 완전하게 알려주기 위해 제공되는 것이며, 본 발명은 청구항의 범주에 의해 정의될 뿐이다.
다른 정의가 없다면, 본 명세서에서 사용되는 모든 용어(기술 및 과학적 용어를 포함)는 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 공통적으로 이해될 수 있는 의미로 사용될 수 있을 것이다. 또 일반적으로 사용되는 사전에 정의되어 있는 용어들은 명백하게 특별히 정의되어 있지 않은 한 이상적으로 또는 과도하게 해석되지 않는다.
본 발명의 일구현예는 (A) 폴리카보네이트 수지; (B) 광확산제; (C) 하기 화학식 1로 표시되는 화합물을 포함하는 변색방지제; 및 (D) 난연제를 포함하는 광확산 수지 조성물에 관한 것이다.
[화학식 1]
Figure 112015128482386-pat00003
상기 화학식 1에서, R1은 알킬기이고, R2는 일가 탄화수소기이고, R3은 알킬렌기 또는 알킬렌옥시알킬렌기이고, R4는 수소 또는 알킬기이고, R5는 수소 또는 알킬기이고, R6은 수소 또는 알킬기이고 n은 0, 1 또는 2이다.
이를 통해, 본 발명은 내변색성 및 내열화성이 우수하고, 빛, 열 또는 습기 등의 외부 환경에서 폴리카보네이트 수지가 분해되는 것을 방지하는 효과가 우수한 광확산 수지 조성물 및 상기 광확산 수지 조성물로부터 제조된 광효율이 우수한 성형품을 제공할 수 있다. 또한, 상기 광확산 수지 조성물은 광확산판, 예를 들면, LED 조명용 광확산판으로 적용되는 경우, LED 조명의 조도편차를 줄이고, 눈부심을 방지하는 효과가 매우 우수하며, 광효율이 더욱 향상된 LED 조명을 제공할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따른 폴리카보네이트 수지 조성물을 이루는 각 성분에 대하여 구체적으로 설명한다.
(A) 폴리카보네이트 수지
폴리카보네이트 수지(A)는 구조 내에 카보네이트 결합을 가진 폴리에스테르로서 그 종류가 특별히 제한되지 않는다. 폴리카보네이트 수지(A)는 수지 조성물 분야에서 이용 가능한 임의의 폴리카보네이트를 사용할 수 있다.
일 실시예의 폴리카보네이트 수지(A)는 예를 들면, 방향족 고리를 포함하는 방향족 폴리카보네이트 수지일 수 있다. 이러한 방향족 폴리카보네이트 수지를 사용하는 경우, 광확산 수지 조성물로 제조되는 성형품의 내열성을 더욱 향상시킬 수 있다.
일 예로, 하기 화학식 3으로 표시되는 디페놀류 화합물;과 포스겐, 할로겐산 에스테르, 탄산 에스테르 및 이들의 조합 중 하나의 화합물;을 반응시켜 제조될 수 있다.
[화학식 3]
Figure 112015128482386-pat00004
상기 화학식 3에서, A1은 단일 결합, 치환 또는 비치환된 C1 내지 C30의 알킬렌기, 치환 또는 비치환된 C2 내지 C5의 알케닐렌기, 치환 또는 비치환된 C2 내지 C5의 알킬리덴기, 치환 또는 비치환된 C1 내지 C30의 직쇄상 또는 분지상의 할로알킬렌기, 치환 또는 비치환된 C5 내지 C6의 사이클로알킬렌기, 치환 또는 비치환된 C5 내지 C6의 사이클로알케닐렌기, 치환 또는 비치환된 C5 내지 C10의 사이클로알킬리덴기, 치환 또는 비치환된 C6 내지 C30의 아릴렌기, 치환 또는 비치환된 C1 내지 C20의 직쇄상 또는 분지상의 알콕실렌기, 할로겐산 에스테르기, 탄산 에스테르기, CO, S 및 SO2로 이루어진 군에서 선택되는 연결기이며, 각각의 R11 및 R12는 각각 독립적으로 치환 또는 비치환된 C1 내지 C30의 알킬기, 또는 치환 또는 비치환된 C6 내지 C30의 아릴기이며, m1 및 m2는 각각 독립적으로 0 내지 4의 정수이며, 상기 "치환된"이란 수소 원자가 할로겐기, C1 내지 C30의 알킬기, C1 내지 C30의 할로알킬기, C6 내지 C30의 아릴기, C1 내지 C20의 알콕시기 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되는 치환기로 치환된 것을 의미한다.
상기 화학식 3으로 표시되는 디페놀류는 2종 이상이 조합되어 폴리카보네이트 수지의 반복 단위를 구성할 수도 있다.
상기 디페놀류의 구체적인 예로는, 2,2-비스(4-히드록시페닐)프로판('비스페놀-A'라고도 함), 2,4-비스(4-히드록시페닐)-2-메틸부탄, 비스(4-히드록시페닐)메탄, 1,1-비스(4-히드록시페닐)사이클로헥산, 2,2-비스(3-클로로-4-히드록시페닐)프로판, 2,2-비스(3,5-디메틸-4-히드록시페닐)프로판, 2,2-비스(3,5-디클로로-4-히드록시페닐)프로판, 2,2-비스(3,5-디브로모-4-히드록시페닐)프로판, 비스(4-히드록시페닐)술폭사이드, 비스(4-히드록시페닐)케톤, 비스(4-히드록시페닐)에테르 등을 들 수 있다.
상기 디페놀류 중에서도, 예를 들면, 2,2-비스(4-히드록시페닐)프로판, 2,2-비스(3,5-디클로로-4-히드록시페닐)프로판 또는 1,1-비스(4-히드록시페닐)사이클로헥산을 사용할 수 있다. 이러한 경우, 폴리카보네이트 수지의 내열성 및 내열화성이 더욱 우수할 수 있다.
상기 디페놀류 중에서도, 예를 들면, 2,2-비스(4-히드록시페닐)프로판을 사용할 수 있다. 이러한 경우, 폴리카보네이트 수지의 내열성 및 내가수분해성이 더욱 우수할 수 있다.
폴리카보네이트 수지는 선형 폴리카보네이트 수지, 분지형(branched) 폴리카보네이트 수지, 폴리에스테르카보네이트 공중합체 수지 등을 사용할 수 있다.
또한, 상기 폴리카보네이트 수지는 1종을 단독으로 사용하거나, 2종 이상의 폴리카보네이트 수지를 혼합하여 사용할 수 있다.
상기 선형 폴리카보네이트 수지의 구체적인 예로는 비스페놀-A계 폴리카보네이트 수지일 수 있다. 상기 분지형 폴리카보네이트 수지의 구체적인 예로는 트리멜라틱 무수물, 트리멜리틱산 등과 같은 다관능성 방향족 화합물을 디페놀류 및 카보네이트와 반응시켜 제조되는 폴리머일 수 있다. 상기 폴리에스테르카보네이트 공중합체 수지는 이관능성 카르복실산을 디페놀류 및 카보네이트와 반응시켜 제조할 수 있으며, 여기서 사용되는 카보네이트는 디페닐카보네이트와 같은 디아릴카보네이트 또는 에틸렌 카보네이트일 수 있다.
상기 폴리카보네이트 수지는 중량평균 분자량이 10,000 g/mol 내지 200,000g/mol 인 것을 사용할 수 있으며, 구체적으로 14,000 g/mol 내지 40,000g/mol인 것을 사용할 수 있다. 폴리카보네이트 수지의 중량평균 분자량이 상기 범위 내인 경우, 더욱 우수한 내충격성 및 유동성을 얻을 수 있다. 또한, 원하는 유동성을 충족시키기 위하여 중량평균 분자량이 다른 2종 이상의 폴리카보네이트 수지를 혼합하여 사용할 수도 있다.
(B) 광확산제
광확산제(B)는 폴리카보네이트 수지에 첨가되어, 직진인 LED 빛을 확산시키기 위해 사용된다.
상기 광확산제는 LED 광원으로부터 발생하는 빛을 분산시킬 수 있는 통상의 광확산제를 제한 없이 사용할 수 있다.
상기 광확산제는 예를 들면, 실리콘(silicone)계 입자, 아크릴계 입자, 스티렌계 입자, 실리카 입자, 탈크 입자, 탄산칼슘 입자, 황산바륨 입자, 이산화티탄 입자 및 유리 입자 중 하나 이상을 사용할 수 있다.
구체적으로, 실리콘계 입자 및 아크릴계 입자 중 하나 이상을 사용할 수 있다. 이러한 경우, 광확산 수지 조성물로 제조된 성형품의 광확산도가 우수하면서도, 광투과도가 향상될 수 있다. 상기 광확산제는 경우에 따라 단독 또는 2종 이상 혼합하여 사용할 수 있다.
상기 실리콘계 입자는 예를 들면, 무기 미립자로 이루어진 광확산제로, 폴리오르가노실세스퀴옥산(polyorganosilsesquioxane)을 주성분으로 포함할 수 있다. 상기 폴리오르가노실세스퀴옥산은 실리콘계 입자 총량에 대하여 50 중량% 내지 100 중량%로 포함될 수 있다. 이러한 경우, 수지 조성물로 제조된 성형품의 광확산도, 광투과도가 우수하면서도, 내변색성이 더욱 향상될 수 있다.
상기 아크릴계 입자는 예를 들면, 가교 폴리메틸메타크릴레이트(poly(methyl methacrylate), PMMA) 수지일 수 있다. 이러한 경우, 광확산 수지 조성물로 제조된 성형품의 광확산도가 우수하면서도, 광투과도가 더욱 향상될 수 있다.
상기 광확산제는 평균 입경이 1㎛ 내지 10㎛이고, 굴절률이 1.2 내지 1.8일 수 있다. 상기 평균 입경과 굴절률 범위에서, 광확산 수지 조성물로 제조된 성형품은 확산도가 더욱 우수하면서도 충격강도가 향상될 수 있다. 본 명세서에서 특별히 언급하지 않는 한 평균 입경이란 수평균 입경을 말하며, D50(분포율이 50% 되는 지점의 입경)을 측정한 것을 의미한다.
상기 광확산제는 상기 폴리카보네이트 수지 100 중량부에 대하여, 0.1 내지 10 중량부 포함될 수 있다. 구체적으로 0.1 중량부 내지 5 중량부 포함될 수 있다. 상기 함량 범위에서, 광확산성 및 충격강도가 더욱 향상될 수 있다.
(C) 변색방지제
변색방지제(C)는 하기 화학식 1로 표시되는 화합물을 포함한다.
[화학식 1]
Figure 112015128482386-pat00005
상기 화학식 1에서, R1은 각각 독립적으로 알킬기이고, R2는 각각 독립적으로 일가 탄화수소기이고, R3은 알킬렌기 또는 알킬렌옥시알킬렌기이고, R4는 수소 또는 알킬기이고, R5는 수소 또는 알킬기이고, R6은 수소 또는 알킬기이고, n은 0, 1 또는 2이다.
상기 변색방지제(C)는 광확산 수지 조성물에 포함됨으로써, 전술한 폴리카보네이트 수지(A) 및 광확산제(B)와 복합적인 작용을 하여 빛, 열 또는 습기 등의 외부 환경에서 폴리카보네이트 수지가 분해되는 것을 방지하는 역할을 한다. 또한, 상기 변색방지제(C)는 광확산 수지 조성물의 내황변 및 내열화성을 더욱 향상시킬 수 있다.
상기 화학식 1에서, R1은 알킬기, 구체적으로 C1 내지 C10의 알킬기, 더욱 구체적으로 메틸기, 에틸기 또는 프로필기일 수 있다. 이때, R1이 복수개인 경우(n이 0 또는 1인 경우), 각각이 동일하거나 상이할 수 있다.
상기 화학식 1에서, R2는 일가 탄화수소기이고, 구체적으로 C1 내지 C10의 탄화수소기, 예를 들면, 메틸기, 에틸기, 프로필기 등의 알킬기; 비닐기, 아릴기 등의 알케닐기; 및 페닐기 등의 아릴기 중 하나일 수 있다. 더욱 구체적으로 R2는 알킬기일 수 있다. 이때, R2가 복수개인 경우(n이 2인 경우), 각각이 동일하거나 상이할 수 있다.
상기 화학식 1에서, R3은 알킬렌기 또는 알킬렌옥시알킬렌기, 구체적으로 알킬렌기는 C1 내지 C10의 알킬렌기일 수 있으며, 알킬렌옥시알킬렌기는 메틸렌옥시에틸렌기, 메틸렌옥시프로필렌기, 메틸렌옥시부틸렌기, 에틸렌옥시에틸렌기 또는 에틸렌옥시프로필렌기 등일 수 있다.
상기 화학식 1에서, R4 내지 R6은 각각 독립적으로 수소 또는 알킬기, 구체적으로 C1 내지 C8의 알킬기일 수 있다. 더욱 구체적으로 R4 내지 R6은 수소, 메틸기, 에틸기 또는 프로필기일 수 있다.
상기 n은 예를 들면, 0일 수 있다. 이러한 경우, 상기 변색방지제 하기 화학식 2로 표시되는 화합물일 수 있다.
[화학식 2]
Figure 112015128482386-pat00006
상기 화학식 2에서, R7 내지 R9는 알킬기일 수 있으며, 구체적으로 C1 내지 C10의 알킬기, 더욱 구체적으로 메틸기, 에틸기 또는 프로필기일 수 있다. 상기 R7 내지 R9는 각각이 동일하거나 상이할 수 있다.
상기 화학식 2에서, R10은 알킬렌옥시알킬렌기일 수 있으며, 구체적으로 메틸렌옥시에틸렌기, 메틸렌옥시프로필렌기, 메틸렌옥시부틸렌기, 에틸렌옥시에틸렌기 또는 에틸렌옥시프로필렌기일 수 있다.
상기 변색방지제는 예를 들면, γ-글리시독시프로필트리메톡시실란, γ-글리시독시프로필메틸디에톡시실란, γ-글리시독시프로필트리에톡시실란 일 수 있다. 또한, 상기 예시 중 1종 이상을 단독으로 또는 2종 이상을 혼합하여 사용할 수 있다.
상기 변색방지제는 하기 화학식 4로 표시되는 화합물을 더 포함할 수 있다. 일 구체예에서, 상기 변색방지제는 상기 화학식 1로 표시되는 화합물 및 하기 화학식 4로 표시되는 화합물을 포함할 수 있다.
[화학식 4]
(R13)qSi(R14)(4-q)
상기 화학식 4에서, R13은 비닐기; (메트)아크릴레이트기; 옥시(메트)아크릴레이트기; 또는 아미노, 시아노, 옥시라닐 및 메르캅토기 중 어느 하나 이상이 치환된 알킬기;이고, R14는 알콕시기이고, q는 1 내지 3의 수이다.
화학식 4에서, 상기 알킬기는 탄소수 1 내지 20, 탄소수 1 내지 16, 탄소수 1 내지 12, 탄소수 1 내지 8 또는 탄소수 1 내지 4의 알킬기일 수 있고, 이러한 알킬기는 직쇄상, 분지쇄상 또는 고리상일 수 있다.
화학식 4에서, 상기 알콕시기는 탄소수 1 내지 20, 탄소수 1 내지 16, 탄소수 1 내지 12, 탄소수 1 내지 8 또는 탄소수 1 내지 4의 알콕시기일 수 있고, 이러한 알콕시기는 직쇄상, 분지쇄상 또는 고리상일 수 있다.
상기 화학식 4에서 q는, 예를 들면 1 내지 3, 1 내지 2 또는 1일 수 있다.
상기 화학식 4로 표시되는 화합물은 예를 들면, (3-메르캅토프로필)트리메톡시실란, 비닐트리메톡시실란, 비닐트리에톡시실란, γ-메타크릴옥시프로필트리메톡시실란, γ-메타크릴옥시프로필트리에톡시실란, γ-아미노프로필트리에톡시실란, 3-이소시아네이트프로필트리에톡시실란, 4-옥시라닐부틸트리메톡시실란 또는 8-옥시라닐옥틸트리메톡시실란일 수 있다. 또한, 상기 예시 중 1종 이상을 단독으로 또는 2종 이상을 혼합하여 사용할 수 있다.
상기 변색방지제는 폴리카보네이트 수지 100 중량부에 대하여, 0.01 중량부 내지 10 중량부로 포함된다.
구체적으로, 상기 변색 방지제의 함량은 0.05 중량부 내지 7 중량부일 수 있다. 변색방지제의 함량이 0.01 중량부 미만인 경우에는 변색을 방지하는 효과가 미미하며, 10 중량부를 초과하는 경우에는 비경제적이다.
일 구체예에서, 상기 변색방지제(C):광확산제(B)의 중량비는 1:0.085 내지 1:20, 구체적으로는 1:0.12 내지 1:12일 수 있다. 상기 범위에서 광확산 수지 조성물로 제조된 성형품의 내황변성이 더욱 향상될 수 있다.
(D) 난연제
난연제(D)는 광확산 수지 조성물의 연소성을 감소시키는 물질로 통상의 인계 난연제 또는 술폰산염계 난연제를 사용할 수 있다.
인계 난연제로, 적린, 포스페이트(phosphate), 포스포네이트(phosphonate), 포스피네이트(phosphinate), 포스핀옥사이드(phosphine oxide), 포스파젠(phosphazene) 및 이들의 금속염 등을 사용할 수 있으며, 반드시 이에 제한되는 것은 아니다. 이들은 단독 또는 2종 이상을 혼합하여 사용할 수 있다.
또한, 상기 포스페이트는 비스페놀-A형 유도 올리고머형 인산 에스테르계 난연제, 레조시놀 유도 올리고머형 인산 에스테르계 난연제 등의 형태를 가질 수 있다. 이러한 인산 에스테르계 난연제의 비한정적인 예로는 비스페놀 A 디포스페이트, 디페닐포스페이트, 트리페닐포스페이트, 트리크레실포스페이트, 트리자이레닐포스페이트, 트리(2,6-디메틸페닐)포스페이트, 트리(2,4,6-트리메틸페닐)포스페이트, 트리(2,4-디터셔리부틸페닐)포스페이트, 트리(2,6-디메틸페닐)포스페이트, 레조시놀 비스(디페닐)포스페이트, 레조시놀 비스(2,6-디메틸페닐)포스페이트, 레조시놀 비스(2,4-디터셔리부틸페닐)포스페이트, 하이드로퀴놀 비스(2,6-디메틸페닐)포스페이트, 하이드로퀴놀 비스(2,4-디터셔리부틸페닐)포스페이트 등을 예시할 수 있다. 상기 인산 에스테르계 난연제는 단독 또는 2종 이상의 혼합물의 형태로 적용될 수 있다.
술폰산염계 난연제로는 퍼플루오로알칸 알칼리 금속 술포네이트, 퍼플루오로알칸 암모늄 술포네이트, 또는 방향족 술포네이트의 알칼리 금속염 또는 알칼리 토금속염을 사용할 수 있다. 구체적으로는, 퍼플루오로알칸 알칼리금속 술포네이트 또는 퍼플루오로알칸 암모늄 술포네이트를 사용할 수 있고, 이때 상기 퍼플루오로알칸은 탄소수 1 내지 8개의 알킬기를 포함한다.
퍼플루오로알칸 알칼리 금속 또는 암모늄 술포네이트는 예를 들면, 나트륨 또는 포타슘 퍼플루오로부탄술포네이트, 나트륨 또는 포타슘 퍼플루오로메틸부탄술포네이트, 나트륨 또는 포타슘 퍼플루오로옥탄술포네이트, 나트륨 또는 포타슘 퍼플루오로에탄술포네이트, 나트륨 또는 포타슘 퍼플루오로프로판술포네이트, 나트륨 또는 포타슘 퍼플루오로헥산술포네이트, 나트륨 또는 포타슘 퍼플루오로헵탄술포네이트, 테트라에틸암모늄 퍼플루오로부탄술포네이트 및 테트라에틸암모늄 퍼플루오로메틸부탄술포네이트 중에서 선택되는 1종 이상이 될 수 있으며, 이들에 제한되지 않는다.
방향족 술포네이트의 알칼리 금속염 또는 알칼리 토금속염은 구체적으로, 포타슘 디페닐 술폰-3-술포네이트, 디포타슘 디페닐술폰-3,3'-디술포네이트, 디포타슘 4,2',4',5'-테트라클로로디페닐술폰-3,5-디술포네이트 및 디포타슘 디페닐술폰-3,3'-디술포네이트로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상이 될 수 있으며, 이들에 제한되지 않는다.
일 구체예에서, 술폰산염계 난연제는 포타슘 퍼플루오로부탄 술포네이트(Potassium Perfluorobutane Sulfonate, KPFBS)일 수 있다.
상기 난연제는 상기 폴리카보네이트 수지 100 중량부에 대하여, 0.01 중량부 내지 5 중량부 포함될 수 있으며, 0.1 중량부 내지 3 중량부 포함될 수 있다. 상기 범위에서 우수한 난연성 및 내변색성을 가질 수 있다.
상기 폴리카보네이트 수지 조성물은 그 용도에 따라 선택적으로 첨가제를 더 포함할 수 있다. 상기 첨가제로는 활제, 향균제, 산화방지제, 이형제, 상용화제, 염료, 계면활성제, 가소제, 충격보강제, 혼화제, 안정화제, 대전방지제, 방염제, 내후제, 착색제, 접착 조제 또는 점착제를 더 포함할 수 있으며, 이들은 최종 성형품의 특성에 따라 2종 이상 혼합하여 사용할 수 있다.
상기 산화방지제로는 페놀형, 포스파이드형, 티오에테르형 또는 아민형 산화방지제를 바람직하게 사용할 수 있다.
상기 이형제로는 불소 함유 중합체, 실리콘 오일, 스테아릴산의 금속염, 몬탄산의 금속염, 몬탄산 에스테르 왁스 또는 폴리에틸렌 왁스를 바람직하게 사용할 수 있다.
상기 내후제로는 벤조페논형 또는 아민형 내후제를 사용할 수 있다.
상기 첨가제는 광확산 수지 조성물 100 중량부에 대하여, 0.1 중량부 내지 15 중량부로 포함될 수 있다.
본 발명의 광확산 수지 조성물은 수지 조성물을 제조하는 공지의 방법에 의해서 제조될 수 있다. 예를 들어, 본 발명에 따른 광확산 수지 조성물은 본 발명의 구성 성분과 기타 첨가제들을 동시에 혼합한 후 압출기 내에서 용융 압출하는 방법에 의하여 펠렛의 형태로 제조될 수 있다.
본 발명의 다른 구현예는 전술한 광확산 수지 조성물로부터 제조된 성형품에 관한 것이다. 이러한 성형품은 내변색성 및 내열화성이 우수하고, 빛, 열 또는 습기 등의 외부 환경에서 폴리카보네이트 수지가 분해되는 것을 방지하는 효과가 우수하여, 광효율이 높다.
구체적으로, 본 발명에서는 상기 성형품은 하기 식 1로 표시되는 황색도의 차이(ΔYI)가 15 미만일 수 있으며, 구체적으로 10 미만일 수 있으며, 더욱 구체적으로 8 미만일 수 있다.
[식 1]
황색도의 차이(ΔYI) = |Y2-Y1|
상기 식 1에서, Y1은 색차계로 측정한 초기 황색도이고, Y2는 온도 85℃, 상대습도 85%에서 332시간 방치 후 색차계로 측정한 황색도이다.
상기 성형품은 초기 황색도 Y1가 하기 식 2를 만족할 수 있다.
[식 2]
2.5 < Y1 < 4.5
상기 범위에서 성형품은 광확산 효과가 더욱 우수할 수 있다.
상기 성형품은 LED용 광확산 부재에 용이하게 적용할 수 있다. 상기 광확산 부재는 액정 디스플레이 용도, 광학렌즈 또는 도광판 등의 광학부품 용도, 차량용 또는 조명 커버 등의 유리 대체 용도 등에 적합하도록 사용할 수 있다. 예를 들면, 상기 광확산 부재는 LED 조명용 확산판일 수 있다.
도 1은 본 발명 일 실시예의 성형품의 구조를 나타낸 도면이다. 도 1을 참조하면, 상기 성형품(100)은 광입사면(10); 상기 광입사면(10)에 대향하는 광출사면(20)을 가지며, 연속상을 형성하는 폴리카보네이트 수지(104)에 광확산제(101), 변색방지제(102) 및 난연제(103)가 각각 분산된 구조를 가질 수 있다. 이러한 구조는 전술한 광확산 수지 조성물에 포함되는 폴리카보네이트 수지, 광확산제, 변색방지제 및 난연제가 복합적으로 작용함으로써 형성될 수 있다. 이를 통해, 성형품은 내황변성 및 광확산 효율을 더욱 향상시킬 수 있다.
또한, 상기 성형품은 형광증백제를 포함하지 않는다. 이를 통해 유해물질을 저감하면서도 광확산 효과가 우수한 성형품을 제공할 수 있다.
상기 도면은 본 발명의 실시예를 보다 자세하게 설명하기 위한 것으로, 본 발명은 상기 도면에 의해 형상, 두께, 크기 등이 제한되지 않는다.
실시예
이하, 본 발명의 바람직한 실시예를 통해 본 발명의 구성 및 작용을 더욱 상세히 설명하기로 한다. 다만, 이는 본 발명의 바람직한 예시로 제시된 것이며 어떠한 의미로도 이에 의해 본 발명이 제한되는 것으로 해석될 수는 없다.
여기에 기재되지 않은 내용은 이 기술 분야에서 숙련된 자이면 충분히 기술적으로 유추할 수 있는 것이므로 그 설명을 생략하기로 한다.
하기 실시예 및 비교예의 광확산 수지 조성물에 사용된 구성 성분은 아래와 같다.
(A) 폴리카보네이트 수지
테이진(Teijin)社의 폴리카보네이트 수지 제품인 PANLITE L 1250WP를 사용하였다.
(B) 광확산제
삼성SDI社의 SL-200M을 사용하였다.
(C-1) 변색방지제
모멘티브(Momentive)社의 γ-글리시독시프로필트리메톡시실란 제품인 Silquest A-187을 사용하였다.
(C-2) 비교예로 다이셀 화학공업社의 하기 화학식 4로 표시되는 시클로 지방족 수지 제품인 CELLOXIDE 2021P을 사용하였다.
[화학식 5]
Figure 112015128482386-pat00007
(C-3) 비교예로 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET) 제품인 SK케미칼社의 Skypet 1100을 사용하였다.
(C-4) 비교예로 TCIChemicals社의 비스(2,6-디이소프로필페닐)카르보디이미드(Bis(2,6-diisopropylphenyl)carbodiimide (CAS Number：2162-74-5)) 제품인 B2756을 사용하였다.
(D) 난연제
쓰리엠(3M)社의 포타슘 퍼플루오로부탄 술포네이트 제품인 FR-2050를 사용하였다.
(E) 기타 첨가제로 산화방지제, UV 안정제, 활제 등을 첨가하였다.
실시예 및 비교예의 광확산 수지 조성물은 하기 표 1에 기재된 성분 함량비에 따라 제조되었다. 광확산 수지 조성물에서, 광확산제, 난연제, 변색방지제 및 기타 첨가제는 폴리카보네이트 수지 100 중량부를 기준으로 기재하였다.
구성성분 실시예 비교예
1 2 3 4 1 2 3 4
(A) 100 100 100 100 100 100 100 100
(B) 0.6 0.6 0.6 0.6 0.6 0.6 0.6 0.6
(C-1) 0.5 0.05 7 0.03 - - - -
(C-2) - - - - - 0.02 - -
(C-3) - - - - - - 0.5 -
(C-4) - - - - - - - 0.5
(D) 0.6 0.6 0.6 0.6 0.6 0.6 0.6 0.6
(E) 0.5 0.5 0.5 0.5 0.5 0.5 0.5 0.5
표 1에 기재된 성분을 건식 혼합하고 이축 압출기(L/D=29, 45mm)의 공급부에 정량적으로 연속 투입하여 용융 및 혼련 압축하였다. 이어서 압출기를 통해 펠렛화된 광확산 수지 조성물을 건조한 후, 사출 성형기를 사용하여 평가용 시편을 사출하였다.
실시예 1 내지 4 및 비교예 1 내지 4의 광확산 수지 조성물에 대해 난연도, 내열도, 색좌표 값 및 시간 경과에 따른 옐로우 인덱스의 변화를 평가하였다. 각 평가 항목의 평가 방법은 아래와 같으며, 평가 결과는 하기 표 2에 기재하였다.
<난연도 평가>
2mm 두께의 시편에 대하여 UL94 V 난연규정에 따라 난연도를 측정하였다.
<내열도 평가(Vicat Softening Temperature, VST) 평가>
ASTM D648 규정에 따라서 측정하였으며, 시편의 무게는 18.56kgf/cm2, 두께 6.4mm으로 하였다.
<색좌표 평가>
색좌표는 미놀타 3600D CIE Lab. 색차계를 이용하여 측정하였다.
<황색도 평가>
미놀타 3600D CIE Lab. 색차계로 초기 황색도(Yellow Index, 이하, "YI")를 측정하고, 온도 85℃, 상대습도 85% 에서 332시간 방치 후 다시 황색도를 측정하여, 하기 식 1에 따라 황색도의 변화(ΔYI)를　평가하였다.
[식 1]
황색도의 차이(ΔYI) = |Y2-Y1|
(상기 식 1에서, Y1은 색차계로 측정한 초기 황색도이고, Y2는 온도 85℃, 상대습도 85%에서 332시간 방치 후 색차계로 측정한 황색도이다.)
평가항목 실시예 비교예
1 2 3 4 1 2 3 4
난연도 V-0 V-0 V-0 V-0 V-0 V-0 V-0 V-1
내열도 (℃) 143.4 143.7 139.5 148.0 148.0 147.2 146.6 145.2
색좌표 L* 60.6 60.8 59.8 60.7 59.9 60.3 60.1 60.1
a* -0.45 -0.42 -0.38 -0.42 -0.42 -0.45 -0.46 -0.91
b* 1.76 1.80 1.50 2.02 2.10 1.76 1.65 2.82
옐로우
인덱스		 초기 YI 3.98 4.12 3.02 4.02 6.58 5.61 5.31 7.97
332시간 경과 후 YI 4.12 5.21 3.21 14 72 68 32 28
ΔYI 0.14 1.09 0.19 9.98 65.42 62.39 26.69 20.03
상기 표 1 및 표 2로부터 실시예에 의한 광확산 수지 조성물의 경우, 내변색성이 우수함을 알 수 있었다.
변색방지제로 본 발명의 상기 화학식 1로 표시되는 화합물을 포함하는 변색방지제를 첨가하지 않은 경우(비교예 1), 옐로우 인덱스의 차이(ΔYI)가 커 시간 경과에 따라 황변되거나 열화되었음을 알 수 있다.
또한, 상기 화학식 1로 표시되는 화합물을 포함하는 변색방지제 대신 다른 물질을 첨가하더라도(비교예 2, 3, 4), 비교예 1과 마찬가지로 실시예에 비하여 시간 경과에 따른 옐로우 인덱스의 차이(ΔYI)가 현저히 크게 측정되었다.
상기 실험 결과를 통하여 변색방지제의 종류 및 함량이 본 발명의 광확산 수지 조성물의 내변색성을 향상시키는데 주요한 역할을 함을 알 수 있다.
본 발명의 권리범위는 상술한 실시예에 한정되는 것이 아니라 첨부된 특허청구범위 내에서 다양한 형태의 실시예로 구현될 수 있다. 특허청구범위에서 청구하는 본 발명의 요지를 벗어남이 없이 당해 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가지는 자라면 누구든지 변형 가능한 다양한 범위까지 본 발명의 청구범위 기재의 범위 내에 있는 것으로 본다.
100: 성형품
10: 광입사면
20: 광출사면
101: 광확산제
102: 변색방지제
103: 난연제
104: 폴리카보네이트 수지

Claims (16)

  1. (A) 폴리카보네이트 수지;
    (B) 광확산제;
    (C) 하기 화학식 1로 표시되는 화합물을 포함하는 변색방지제; 및
    (D) 난연제를 포함하는 광확산 수지 조성물이며,
    상기 광확산 수지 조성물을 포함하는 성형품은 하기 식 1로 표시되는 황색도의 차이(ΔYI)가 15 미만이고, 초기 황색도 Y1이 하기 식 2를 만족하는 광확산 수지 조성물:
    [화학식 1]
    Figure 112018098192529-pat00008

    상기 화학식 1에서, R1은 알킬기이고, R2는 일가 탄화수소기이고, R3은 알킬렌기 또는 알킬렌옥시알킬렌기이고, R4는 수소 또는 알킬기이고, R5는 수소 또는 알킬기이고, R6은 수소 또는 알킬기이고, n은 0, 1 또는 2이다.
    [식 1]
    황색도의 차이(ΔYI) = |Y2-Y1|
    상기 식 1에서, Y1은 색차계로 측정한 초기 황색도이고, Y2는 온도 85℃, 상대습도 85%에서 332시간 방치 후 색차계로 측정한 황색도이다.
    [식 2]
    2.5 < Y1 < 4.5
  2. 제1항에 있어서,
    상기 폴리카보네이트 수지(A) 100중량부에 대하여,
    상기 광확산제(B) 0.1 내지 10중량부; 및
    상기 난연제(D) 0.01 내지 5중량부를 포함하는 광확산 수지 조성물.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 폴리카보네이트 수지(A) 100중량부에 대하여, 상기 변색방지제(C) 0.01 내지 10중량부를 포함하는 광확산 수지 조성물.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 광확산제(B)는 실리콘계 입자, 아크릴계 입자, 스티렌계 입자, 실리카 입자, 탈크 입자, 탄산칼슘 입자, 황산바륨 입자, 이산화티탄 입자 및 유리 입자 중 하나 이상을 포함하는 것인 광확산 수지 조성물.
  5. 제4항에 있어서,
    상기 실리콘계 입자는 폴리오르가노실세스퀴옥산을 50 중량% 내지 100 중량% 포함하는 광확산 수지 조성물.
  6. 제1항에 있어서,
    상기 광확산제(B)는 평균 입경이 1㎛ 내지 10㎛이고, 굴절률이 1.2 내지 1.8인 광확산 수지 조성물.
  7. 제1항에 있어서,
    상기 변색방지제(C)는 하기 화학식 2로 표시되는 화합물을 포함하는 광확산 수지 조성물:
    [화학식 2]
    Figure 112018098192529-pat00009

    상기 화학식 2에서, R7 내지 R9는 각각 독립적으로 알킬기이고, R10은 알킬렌옥시알킬렌기이다.
  8. 제1항에 있어서,
    상기 화학식 1로 표시되는 화합물은 γ-글리시독시프로필트리메톡시실란, γ-글리시독시프로필메틸디에톡시실란, γ-글리시독시프로필트리에톡시실란 및 이들의 조합으로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상을 포함하는 광확산 수지 조성물.
  9. 제1항에 있어서,
    상기 변색방지제(C)는 하기 화학식 4로 표시되는 화합물을 더 포함하고,
    상기 화학식 4로 표시되는 화합물은 3-메르캅토프로필트리메톡시실란, 비닐트리메톡시실란, 비닐트리에톡시실란, γ-메타크릴옥시프로필트리메톡시실란, γ-메타크릴옥시프로필트리에톡시실란, γ-아미노프로필트리에톡시실란, 3-이소시아네이트프로필트리에톡시실란, γ-아세토아세테이트프로필트리메톡시실란, 4-옥시라닐부틸트리메톡시실란, 8-옥시라닐옥틸트리메톡시실란 및 이들의 조합으로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상을 포함하는 광확산 수지 조성물:
    [화학식 4]
    (R13)qSi(R14)(4-q)
    상기 화학식 4에서, R13은 비닐기; (메트)아크릴레이트기; 옥시(메트)아크릴레이트기; 또는 아미노기, 시아노기, 옥시라닐기 및 메르캅토기 중 어느 하나 이상이 치환된 알킬기;이고, R14는 알콕시기이고, q는1 내지 3의 수이다.
  10. 제1항에 있어서,
    상기 변색방지제(C):광확산제(B)의 중량비는 1:0.085 내지 20인 광확산 수지 조성물.
  11. 제1항에 있어서,
    상기 난연제(D)는 인계 난연제 및 술폰산염계 난연제 중 적어도 하나를 포함하는 광확산 수지 조성물.
  12. 제1항 내지 제11항 중 어느 한 항의 광확산 수지 조성물을 포함하는 성형품.
  13. 제12항에 있어서,
    상기 성형품은 발광 다이오드(LED)용 광확산 부재인 성형품.
  14. 삭제
  15. 삭제
  16. 제12항에 있어서,
    상기 성형품은
    광입사면; 상기 광입사면에 대향하는 광출사면을 가지며,
    연속상을 형성하는 폴리카보네이트 수지에 광확산제, 변색방지제 및 난연제가 각각 분산된 구조를 갖는 성형품.
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