KR101934059B1 - Thermoplastic prepreg and method for producing the same - Google Patents

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Abstract

열가소성 수지가 보강 섬유에 함침되어 있으며, 함침도 및 기계적 강도가 우수한 열가소성 프리프레그 및 그 제조방법이 개시된다. 상기 열가소성 프리프레그 제조 방법은, 시트 형태의 보강 섬유의 어느 한 면 이상에 제1 열가소성 수지 필름을 공급하는 단계; 상기 제1 열가소성 수지 필름 위에, 제2 열가소성 수지 필름을 공급하는 단계; 및 상기 제1 열가소성 수지 필름 및 제2 열가소성 수지 필름을 가열 및 가압하여, 상기 제1 열가소성 수지 필름을 상기 보강 섬유에 함침시키고, 상기 제1 열가소성 수지 필름과 상기 제2 열가소성 수지 필름이 접합되도록 하는 단계를 포함하며, 상기 가열 및 가압 단계에서, 상기 제1 열가소성 수지 필름의 용융흐름지수(MI)는 상기 제2 열가소성 수지 필름의 용융흐름지수(MI) 보다 크다.A thermoplastic prepreg impregnated with a reinforcing fiber and excellent in impregnation degree and mechanical strength, and a method of producing the same. The method for producing a thermoplastic prepreg includes the steps of: supplying a first thermoplastic resin film to at least one surface of a sheet-like reinforcing fiber; Supplying a second thermoplastic resin film onto the first thermoplastic resin film; And heating and pressing the first thermoplastic resin film and the second thermoplastic resin film to impregnate the first thermoplastic resin film with the reinforcing fiber and to bond the first thermoplastic resin film and the second thermoplastic resin film Wherein the melt flow index (MI) of the first thermoplastic resin film is larger than the melt flow index (MI) of the second thermoplastic resin film in the heating and pressurizing step.

Description

열가소성 프리프레그 및 그 제조방법{Thermoplastic prepreg and method for producing the same}TECHNICAL FIELD The present invention relates to a thermoplastic prepreg and a method for producing the thermoplastic prepreg,

본 발명은 열가소성 프리프레그 및 그 제조방법에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는, 열가소성 수지(thermoplastic resin)가 보강 섬유(reinforced fiber)에 함침(impregnation)되어 있으며, 함침도 및 기계적 강도가 우수한 열가소성 프리프레그 및 그 제조방법에 관한 것이다.
The present invention relates to a thermoplastic prepreg and a method for producing the same. More particularly, the present invention relates to a thermoplastic prepreg which is impregnated with a reinforced fiber and has excellent impregnation degree and mechanical strength, And a manufacturing method thereof.

프리프레그(prepreg)는 "Preimpregnated Material"의 약어로서, 결합재 (matrix)를 보강 섬유에 미리 함침시킨 시트(sheet)형태의 제품을 의미하며, 복합재료 성형을 위한 중간재료로 사용된다. 도1은 통상의 프리프레그 구성을 설명하기 위한 도면(A) 및 프리프레그의 일예를 보여주는 사진(B)이다. 도 1의 A에 도시된 바와 같이, 보강 섬유(12)와 결합재(11)가 일체화되어, 프리프레그(13)를 형성하고, 도 1의 B에 도시된 바와 같이, 프리프레그(13)는 시트(sheet)형태로 제조되어, 지관(paper roll, 14)에 감겨 공급되고, 사용시 원하는 길이만큼 재단되어 사용된다. 상기 프리프레그(13)는, 보강 섬유(12)가 일방향으로 정렬된 형태의 일방향(unidirectional) 프리프레그와, 보강 섬유(12)가 직물형태로 이루어진 직물형(woven) 프리프레그로 구분될 수 있고, 도 1의 B는, 일방향 프리프레그의 일 예를 보여준다.
A prepreg is an abbreviation of "Preimpregnated Material" and means a product in the form of a sheet in which a matrix is pre-impregnated in a reinforcing fiber, and is used as an intermediate material for forming a composite material. 1 is a drawing (A) for explaining a typical prepreg configuration and a photograph (B) showing an example of a prepreg. 1 (A), the reinforcing fibers 12 and the binder 11 are integrated to form a prepreg 13, and as shown in Fig. 1 (B), the prepreg 13 is formed into a sheet the sheet is wound on a paper roll (14), cut to a desired length, and then used. The prepreg 13 can be divided into a unidirectional prepreg in which the reinforcing fibers 12 are aligned in one direction and a woven prepreg in which the reinforcing fibers 12 are in the form of a fabric , And FIG. 1B shows an example of a unidirectional prepreg.

통상의 프리프레그(13)에 있어서, 상기 보강 섬유(12)로는 강도와 탄성이 높은 탄소(carbon) 섬유 등을 이용하고, 상기 결합재(11)로는 주로, 고분자 수지를 사용하며, 예를 들면, 에폭시 수지, 페놀 수지, 불포화폴리에스테르 수지, 멜라민 수지, 시아네이트에스테르 수지 등의 열경화성(thermosetting) 수지와, 폴리프로필렌, 폴리에틸렌, 폴리아마이드, 폴리스티렌, 폴리에스테르, 폴리카보네이트, 열가소성 폴리우레탄, 폴리아세탈, 폴리메틸메타아크릴레이트, 폴리에틸렌테레프탈레이트, 폴리부틸렌테레트탈레이트, ABS 수지, 폴리에테르이미드, 폴리에테르에테르케톤, 폴리페닐렌설파이드, 폴리락틱에시드 등 다양한 열가소성 수지를 이용할 수 있다.
In the conventional prepreg 13, carbon fibers having high strength and elasticity are used as the reinforcing fibers 12 and polymeric resins are mainly used as the binder 11. For example, A thermosetting resin such as an epoxy resin, a phenol resin, an unsaturated polyester resin, a melamine resin and a cyanate ester resin and a thermosetting resin such as a polypropylene, a polyethylene, a polyamide, a polystyrene, a polyester, a polycarbonate, a thermoplastic polyurethane, Various thermoplastic resins such as polymethyl methacrylate, polyethylene terephthalate, polybutylene terephthalate, ABS resin, polyether imide, polyether ether ketone, polyphenylene sulfide, and polylactic acid can be used.

복합재료 성형에 프리프레그가 적용되는 이유는, 크게 성능과 가격에서 찾을 수 있는데, 물성 측면에서는 보강재(보강 섬유)의 함량과 배열을 정확히 제어할 수 있어, 설계한 소재의 물성을 최대한 구현할 수 있으며, 높은 섬유 체적비를 가지는 성형물을 제조할 수 있어, 성형물의 기계적 강도가 우수하고, 이로 인해 최적의 물성 구현이 가능하며, 부품의 경량화가 가능한 장점이 있다. 타 복합재 성형 공정과 비교하여, 프리프레그를 이용한 복합재료 성형공정은, 중간재를 사용하므로 원료의 가격이 높은 편이나, 성형 공정이 깨끗하고 단순해져, 프로세스(process) 비용을 절감할 수 있다는 특징이 있다. 프리프레그는 주로 시트 형태를 가지므로, 취급이 쉽고, 성형 시 에너지 비용이 절감되고, 재단 성형의 특성상 가공에 필요한 부품의 수를 줄일 수 있어, 항공/우주, 자동차, 스포츠/레저, 토목/건축 등 여러 산업 분야에서 복합재 성형을 위한 중간재로 널리 사용되고 있다.
The reason why the prepreg is applied to the composite material molding can be found in the performance and the price. In terms of physical properties, the content and arrangement of the reinforcing material (reinforcing fiber) can be accurately controlled, , A molded product having a high fiber volume ratio can be produced, and the molded product has excellent mechanical strength, thereby realizing optimal physical properties and lightening the parts. Compared with other composites forming processes, the process of forming composite materials using prepregs is characterized by the fact that the cost of raw materials is high due to the use of intermediate materials, but the molding process is simple and simple, thereby reducing the process cost have. Because prepreg is mainly in sheet form, it is easy to handle, reduces energy costs in molding, and cuts the number of parts required for machining due to the nature of the cutting process. It can be used in aerospace, automobile, sports / leisure, And is widely used as an intermediate material for composite molding in various industrial fields.

전술하였듯이, 프리프레그는 열경화성 수지가 적용된 열경화성 프리프레그와, 열가소성 수지가 적용된 열가소성 프리프레그로 구분될 수 있고, 프리프레그 개발 초기에는 비교적 제조가 용이한 열경화성 프리프레그가 주로 사용되었으나, 최근에는 대량생산에 적합하고, 재활용(recycle)이 가능한 열가소성 프리프레그의 사용이 증가하고 있다. 열가소성 프리프레그를 제조하는 방식은 열가소성 수지 공급 방식에 따라, 필름법(Film process), 파우더 코팅법(Powder coating process), 혼방사 이용법(Co-mingled yarn process), 직접 용융법(Direct melt process), 용액법(Solution process) 등 다양하나, 경제성, 생산 용이성, 성형물의 품질 등을 감안할 때, 필름법이 가장 널리 이용되고 있다.
As described above, the prepreg can be classified into a thermosetting prepreg to which a thermosetting resin is applied and a thermoplastic prepreg to which a thermoplastic resin is applied. In the early stage of prepreg development, a thermosetting prepreg which is relatively easy to manufacture has been mainly used. And the use of recyclable thermoplastic prepregs is increasing. The thermoplastic prepreg may be prepared by a method such as a film process, a powder coating process, a co-mingled yarn process, a direct melt process, Solution process. However, considering the economical efficiency, easiness of production, and the quality of the molding, the film method is widely used.

도 2는 통상의 열가소성 프리프레그 생산공정을 보여주는 도면으로서, 도 2의 A는 직물형 열가소성 프리프레그(28a)의 제조 공정도이고, 도 2의 B는 일방향 열가소성 프리프레그(28b)의 제조 공정도로써, 보강 섬유의 투입방법을 제외하고는 두 공정이 동일하다. 도 2의 A를 참조하면, 롤(roll, 20a)에서, 제직(weaving)된 직물 형태의 보강 섬유(21a)가 풀려나오며, 상기 롤(20a)에서 공급된 보강 섬유(21a)의 양면(상부면 및 하부면) 혹은 단면에, 열가소성 수지를 필름 형태로 가공한 수지 필름(22a, 22b)을 제1급지장치(first feeder, 給紙, 23a, 23b)를 통해 공급한 다음, 제2 급지장치(second feeder, 25a, 25b)에서 이형재(24a, 24b)를 공급한다. 상기 수지 필름(22a, 22b)이 적층된 보강 섬유(21a)는 가열/가압 장치(26)를 통과한다. 상기 가열/가압 장치(26)는 수지 필름(22a, 22b)을 녹는점 이상의 온도로 가열하여, 수지 필름(22a, 22b)의 수지를 보강 섬유(21a)에 용융 함침시킨다. 가열/가압이 완료되면, 별도의 테이크업 롤(take-up roll, 27a, 27b)을 통해 이형재(24a, 24b)를 회수하여, 직물형 열가소성 프리프레그(28a)를 제조한다. 도 2의 B를 참조하면, 실 형태의 보강 섬유 가닥(30)이 복수개의 실패(20b, creel)에서 한 방향으로 펼쳐진 워프(warp) 형태로 풀려 나와 균등하게 펼쳐져 배열되어, 일방향으로 배열된 섬유 형태의 보강 섬유(21b)를 형성하고, 상기 보강 섬유(21b)가 일방향 열가소성 프리프레그(28b)의 제조에 사용되며, 나머지 과정은 도 2의 A에 도시된 것과 동일하다. 수지 필름(22a, 22b)은, 일반적으로 무연신 필름(casting film)이 사용되지만, 경우에 따라서는 연신 필름(stretched film), 수지사 직물(resin fiber fabric), 수지 부직포(non woven fabric) 등의 변형된 필름이 사용될 수도 있다. 제조 공정 중, 용융(melting)된 수지가 가열/가압 장치(26)에 들러붙는 것을 방지하기 위해, 제2 급지(25a, 25b)에서 공급되는 이형재(24a, 24b)를 사용할 수 있으며, 이형재(24a, 24b)는 통상 종이로 된 이형지(releasing paper)와 고분자 소재의 이형 필름(releasing film)이 사용된다.
FIG. 2 is a view showing a manufacturing process of a conventional thermoplastic prepreg. FIG. 2 (A) is a manufacturing process of the fabric type thermoplastic prepreg 28a, and FIG. 2 (B) is a manufacturing process diagram of the unidirectional thermoplastic prepreg 28b. The two processes are the same except for the method of feeding the reinforcing fibers. Referring to Fig. 2A, on the roll 20a, a weaving reinforcing fiber 21a in the form of a fabric is unwound, and both surfaces of the reinforcing fiber 21a supplied from the roll 20a Resin films 22a and 22b obtained by processing a thermoplastic resin in the form of a film are fed to the first and second surfaces of the first and second paper feed rollers 23a and 23b, (24a, 24b) from the second feeder (25a, 25b). The reinforcing fibers 21a, on which the resin films 22a and 22b are laminated, pass through the heating / pressurizing device 26. [ The heating / pressurizing device 26 heats the resin films 22a and 22b to a temperature equal to or higher than the melting point so that the resin of the resin films 22a and 22b is melted and infiltrated into the reinforcing fiber 21a. When the heating / pressing is completed, the release materials 24a and 24b are recovered through separate take-up rolls 27a and 27b to produce a fabric type thermoplastic prepreg 28a. Referring to FIG. 2B, the reinforcing fiber strands 30 in the form of an annulus are loosened in a warp shape expanded in one direction from a plurality of failures 20b, and are evenly spread and arranged, And the reinforcing fibers 21b are used in the production of the uni-directional thermoplastic prepreg 28b. The rest of the process is the same as that shown in Fig. 2A. As the resin films 22a and 22b, casting films are generally used, but in some cases, stretched films, resin fiber fabrics, nonwoven fabrics, etc. May be used. The releasing members 24a and 24b supplied from the second paper feeding units 25a and 25b can be used to prevent the melted resin from adhering to the heating / pressurizing unit 26 during the manufacturing process, 24a and 24b, a releasing paper made of paper and a releasing film made of a polymer material are usually used.

살펴본 바와 같이, 필름법을 이용한 열가소성 프리프레그 제조법은 설비 구성이 간단하며, 프리프레그의 품종 변경 시, 필름만을 선택적으로 변경할 수 있으므로, 다품종 생산에 유리하며, 생산 수율이 높고, 수지 플러싱(flushing), 수지용해, 수지 배합 등 별도의 전/후 처리 과정이 필요하지 않으므로, 작업 환경이 깨끗한 장점이 있다. 그러나 필름법을 이용한 열가소성 프리프레그 제조 공정의 경우, 열가소성 수지의 용융 점도(점성도, viscosity)가 매우 높아, 보강 섬유에 수지를 균일하게 함침시키기 어려우며, 함침도가 높은 고품위 열가소성 프리프레그를 생산하기 위해서는, 생산 온도를 과도하게 높이거나, 생산 속도를 낮게 설정해야 하는 문제가 있다. 또한, 열가소성 수지의 용융 점도를 낮추고 함침성을 향상시키기 위해, 수지 필름의 융점보다 훨씬 높은 온도로 가열하거나 생산 속도를 늦춰 고온 체류 시간을 증가시키면, 수지가 열분해(thermal decomposition)되어, 프리프레그의 물성이 저하될 우려가 있다. 이러한 함침의 어려움 때문에, 물성의 저하에도 불구하고, 용융점도가 낮은 저분자량의 수지 필름을 사용하는 경우도 있으나, 이 경우, 분자량이 큰 수지를 사용하는 경우보다, 용융 점도가 낮아 생산에는 유리하지만, 기계적 물성이 현저히 저하되는 문제점이 있다.
As can be seen, the thermoplastic prepreg manufacturing method using the film method has a simple structure and can selectively change the film only when the type of the prepreg is changed. Therefore, it is advantageous for producing a variety of products, has a high production yield, , Resin dissolution, resin compounding, etc., there is an advantage that the working environment is clean. However, in the case of producing the thermoplastic prepreg using the film method, it is difficult to uniformly impregnate the resin into the reinforcing fiber and to produce a high-quality thermoplastic prepreg having a high impregnation degree because the thermoplastic resin has a very high melt viscosity (viscosity) , There is a problem that the production temperature must be excessively increased or the production speed must be set low. Further, in order to lower the melt viscosity of the thermoplastic resin and improve the impregnating property, if the resin is heated to a temperature much higher than the melting point of the resin film or the production time is slowed to increase the retention time of the high temperature resin, the resin is thermally decomposed, There is a possibility that the physical properties are lowered. Due to the difficulty of impregnation, a low molecular weight resin film having a low melt viscosity may be used in spite of a decrease in physical properties. However, in this case, the melt viscosity is lower than that in the case of using a resin having a high molecular weight, , There is a problem that the mechanical properties are significantly deteriorated.

따라서, 본 발명의 목적은, 열가소성 수지가 매트릭스(기재)로 사용되고, 함침도 및 기계적 강도가 우수한 열가소성 프리프레그 및 그 제조방법을 제공하는 것이다.Accordingly, an object of the present invention is to provide a thermoplastic prepreg excellent in impregnation degree and mechanical strength, in which a thermoplastic resin is used as a matrix (substrate) and a method for producing the prepreg.

본 발명의 다른 목적은, 용융점도가 낮은 수지 필름으로 함침성을 향상시키고, 용융점도가 높은 수지 필름으로 기계적 물성을 향상시켜, 용이하고 경제적으로 열강화성 프리프레그를 생산을 할 수 있는 방법을 제공하는 것이다.
It is another object of the present invention to provide a method for improving the impregnability with a resin film having a low melt viscosity and improving the mechanical properties of a resin film having a high melt viscosity to produce a thermo-hardening prepreg easily and economically .

상기 목적을 달성하기 위하여, 본 발명은, 시트 형태의 보강 섬유의 어느 한 면 이상에 제1 열가소성 수지 필름을 공급하는 단계; 상기 제1 열가소성 수지 필름 위에, 제2 열가소성 수지 필름을 공급하는 단계; 및 상기 제1 열가소성 수지 필름 및 제2 열가소성 수지 필름을 가열 및 가압하여, 상기 제1 열가소성 수지 필름을 상기 보강 섬유에 함침시키고, 상기 제1 열가소성 수지 필름과 상기 제2 열가소성 수지 필름이 접합되도록 하는 단계를 포함하며, 상기 가열 및 가압 단계에서, 상기 제1 열가소성 수지 필름의 용융흐름지수(MI)는 상기 제2 열가소성 수지 필름의 용융흐름지수(MI) 보다 큰 것인, 열가소성 프리프레그 제조 방법을 제공한다. In order to achieve the above object, the present invention provides a method for producing a reinforcing fiber sheet, comprising the steps of: supplying a first thermoplastic resin film to at least one surface of a sheet- Supplying a second thermoplastic resin film onto the first thermoplastic resin film; And heating and pressing the first thermoplastic resin film and the second thermoplastic resin film to impregnate the first thermoplastic resin film with the reinforcing fiber and to bond the first thermoplastic resin film and the second thermoplastic resin film Wherein the melt flow index (MI) of the first thermoplastic resin film is greater than the melt flow index (MI) of the second thermoplastic resin film in the heating and pressurizing step to provide.

또한, 본 발명은, 시트 형태의 보강 섬유; 상기 보강 섬유에 함침되어 있는, 제1 열가소성 수지 필름; 및 상기 제1 열가소성 수지 필름에 접합되어 있는, 제2 열가소성 수지 필름을 포함하며, 상기 제1 열가소성 수지 필름의 용융흐름지수(MI)는 상기 제2 열가소성 수지 필름의 용융흐름지수(MI) 보다 큰 것인, 열가소성 프리프레그를 제공한다.
The present invention also relates to a sheet-like reinforcing fiber; A first thermoplastic resin film impregnated with the reinforcing fibers; And a second thermoplastic resin film bonded to the first thermoplastic resin film, wherein a melt flow index (MI) of the first thermoplastic resin film is larger than a melt flow index (MI) of the second thermoplastic resin film Lt; RTI ID = 0.0 > thermoplastic prepreg < / RTI >

본 발명에 따른 열가소성 프리프레그 및 그 제조방법에 의하면, 3단계의 간단한 공정으로도, 함침성과 기계적 물성(강도 등)이 우수한 열가소성 프리프레그를 용이하게 제조할 수 있다. 또한, 본 발명에 의하면, 2 종 이상의 수지 필름을 적용하여, 함침도 및 기계적 물성에 영향을 미치는 용융흐름지수(MI), 분자량, 수지 특성 등을 조합함으로써, 함침도 및 기계적 물성이 모두 우수한 열가소성 프리프레그를 제조할 수 있다.
According to the thermoplastic prepreg according to the present invention and the method for producing the same, it is possible to easily produce a thermoplastic prepreg having excellent impregnation properties and mechanical properties (strength, etc.) even by three simple steps. Further, according to the present invention, two or more kinds of resin films can be applied to combine the melt flow index (MI), molecular weight, resin properties and the like that affect the impregnation degree and mechanical properties, A prepreg can be produced.

도 1은 통상의 프리프레그 구성을 설명하기 위한 도면 및 프리프레그의 일예를 보여주는 사진.
도 2는 통상의 열가소성 프리프레그 생산 공정을 보여주는 도면.
도 3은 본 발명의 일 실시예에 따른 열가소성 프리프레그의 제조 방법을 보여주는 도면.
도 4는 본 발명에 사용될 수 있는 통상의 가열/가압 장치를 보여주는 도면.
도 5는 본 발명의 일 실시예에 따른 열가소성 프리프레그의 구조를 보여주는 도면.
도 6a 내지 6c는 본 발명의 실시예 및 비교예에 따른 열가소성 프리프레그 제조 방법을 보여주는 도면.
도 7은 본 발명의 실시예 및 비교예에 따라 생산된 열가소성 프리프레그 단면 사진 및 단면 개념도.
도 8은 본 발명의 일 실시예에 따른 혼성 열가소성 프리프레그의 단면 사진.BRIEF DESCRIPTION OF THE DRAWINGS Fig. 1 is a drawing for explaining a typical prepreg configuration and a photograph showing an example of a prepreg. Fig.
2 is a view showing a conventional thermoplastic prepreg production process.
3 illustrates a method of making a thermoplastic prepreg according to an embodiment of the present invention.
Figure 4 shows a conventional heating / pressurizing device that can be used in the present invention.
5 illustrates a structure of a thermoplastic prepreg according to an embodiment of the present invention.
6A to 6C are views showing a method of manufacturing a thermoplastic prepreg according to an embodiment and a comparative example of the present invention.
7 is a cross-sectional photograph and sectional schematic view of a thermoplastic prepreg produced according to Examples and Comparative Examples of the present invention.
8 is a cross-sectional photograph of a hybrid thermoplastic prepreg according to an embodiment of the present invention.

이하, 첨부된 도면을 참조하여, 본 발명을 상세히 설명한다. Hereinafter, the present invention will be described in detail with reference to the accompanying drawings.

도 3는 본 발명의 일 실시예에 따른 열가소성 프리프레그의 제조 방법을 보여주는 도면이다. 도 3에 도시된 바와 같이, 본 발명에 따라 열가소성 프리프레그를 제조하기 위해서는, 먼저, 시트 형태의 보강 섬유(41)의 어느 한 면 이상에 제1 열가소성 수지 필름(42a, 42b)을 공급한다. 다음으로, 상기 제1 열가소성 수지 필름(42a, 42b)의 어느 하나 이상의 면 위에 제2 열가소성 수지 필름(44a, 44b)을 공급(적층)하여, 상기 제1 열가소성 수지 필름(42a, 42b)의 어느 한면 또는 양면에 제2 열가소성 수지 필름(44a, 44b)을 적층한다. 이와 같이 적층된 보강 섬유(41), 제1 열가소성 수지 필름(42a, 42b) 및 제2 열가소성 수지 필름(44a, 44b)은 가열/가압 장치(48)를 통과하면서, 가열 및 가압되어, 제1 열가소성 수지 필름(42a, 42b)이 상기 보강 섬유(41)에 함침되고, 상기 제1 열가소성 수지 필름(42a, 42b)과 상기 제2 열가소성 수지 필름(44a, 44b)이 접합된다. 상기 가열 및 가압 단계에서, 상기 제1 열가소성 수지 필름(42a, 42b)의 용융흐름지수(Melt Flow Index, MI)는 상기 제2 열가소성 수지 필름(44a, 44b)의 용융흐름지수(MI) 보다 크도록 설정된다.
3 is a view illustrating a method of manufacturing a thermoplastic prepreg according to an embodiment of the present invention. As shown in FIG. 3, in order to produce a thermoplastic prepreg according to the present invention, first thermoplastic resin films 42a and 42b are first fed to at least one side of the sheet-like reinforcing fibers 41. Next, the second thermoplastic resin films 44a and 44b are supplied (laminated) on at least one of the surfaces of the first thermoplastic resin films 42a and 42b to form the first thermoplastic resin films 42a and 42b. The second thermoplastic resin films 44a and 44b are laminated on one surface or both surfaces. The laminated reinforcing fibers 41, the first thermoplastic resin films 42a and 42b and the second thermoplastic resin films 44a and 44b are heated and pressed while passing through the heating / pressurizing device 48, The thermoplastic resin films 42a and 42b are impregnated with the reinforcing fibers 41 and the first thermoplastic resin films 42a and 42b and the second thermoplastic resin films 44a and 44b are bonded. The melt flow index MI of the first thermoplastic resin films 42a and 42b is greater than the melt flow index MI of the second thermoplastic resin films 44a and 44b in the heating and pressing steps. .

상기 제1 열가소성 수지 필름(42a, 42b) 및 제2 열가소성 수지 필름(44a, 44b)의 용융흐름지수(MI)는, 상기 보강 섬유(41)와 제1 열가소성 수지 필름(42a, 42b)의 함침성이 상기 보강 섬유(41)와 제2 열가소성 수지 필름(44a, 44b)의 함침성 보다 우수하고, 상기 제2 열가소성 수지 필름(44a, 44b)의 기계적 물성(강도 등)이 제1 열가소성 수지 필름(42a, 42b) 보다 우수한 범위 내에서, 적절히 설정될 수 있다. 예를 들어, 본 발명의 일 실시 형태에 의하면, 상기 제2 열가소성 수지 필름(44a, 44b)의 용융흐름지수(MI)에 대한 제1 열가소성 수지 필름(42a, 42b)의 용융흐름지수(MI) 비율 ((제1 열가소성 수지 필름의 MI)/(제2 열가소성 수지 필름의 MI))은 1.01 배 이상, 바람직하게는 1.1 배 이상, 더욱 바람직하게는 2 배 이상, 가장 바람직하게는 5 배 이상이다. 여기서, 상기 용융흐름지수(MI) 비율이 너무 작으면, 함침성과 기계적 물성(강도 등)이 모두 우수한 열가소성 프리프레그를 제조할 수 없다. 상기 용융흐름지수(MI)는 특정 온도 및 압력에서 10분간 일정 단면적을 가지는 구멍을 통과한 수지의 g수를 나타내는 수치로, 용융흐름지수(MI)가 높을수록 수지의 유동성이 높고, 용융 점도가 낮아진다. 본 발명에 있어서, 상기 용융흐름지수(MI)는 ASTM D1238에 따라 측정된 것으로, 측정 온도는 상기 제1 열가소성 수지 필름(42a, 42b) 및 제2 열가소성 수지 필름(44a, 44b)의 가열/가압 단계의 온도(가열이 여러 단계로 이루어질 경우, 최대 가열 온도)이고, 측정 하중은 2160 g, 수지 용출 시간은 10분, 측정 단위는 그램(g/10분)이다. 상기 가열/가압 단계의 온도는, 사용되는 수지에 따라 다르나, 수지의 융점 보다 5 ℃ 이상 높은 온도, 예를 들면, 수지의 융점 보다 10 내지 30 ℃ 높은 온도, 구체적으로는, 고밀도 폴리에칠렌(HDPE) 등의 폴리에틸렌의 경우 190℃, 폴리카보네이트(PC) 및 폴리에칠렌테레프탈레이트(PET) 등의 폴리에스테르의 경우 260 ℃ 정도이다.
The melt flow index MI of the first thermoplastic resin films 42a and 42b and the second thermoplastic resin films 44a and 44b is set such that the melt flow rate MI of the reinforcing fibers 41 and the first thermoplastic resin films 42a and 42b And the mechanical properties (strength, etc.) of the second thermoplastic resin films 44a and 44b are higher than those of the first thermoplastic resin films 44a and 44b, and the second thermoplastic resin films 44a and 44b are superior in impregnability to the reinforcing fibers 41 and the second thermoplastic resin films 44a and 44b, (42a, 42b). For example, according to one embodiment of the present invention, the melt flow index MI of the first thermoplastic resin films 42a and 42b with respect to the melt flow index MI of the second thermoplastic resin films 44a and 44b, (MI of the first thermoplastic resin film / MI of the second thermoplastic resin film) is 1.01 times or more, preferably 1.1 times or more, more preferably 2 times or more, and most preferably 5 times or more . If the ratio of the melt flow index (MI) is too small, a thermoplastic prepreg excellent in both impregnation and mechanical properties (strength, etc.) can not be produced. The melt flow index (MI) is a numerical value representing the number of gaps of the resin having passed through the hole having a constant cross-sectional area at a specific temperature and pressure for 10 minutes. The higher the melt flow index (MI), the higher the fluidity of the resin and the higher the melt viscosity Lower. In the present invention, the melt flow index (MI) is measured according to ASTM D1238, and the measurement temperature is a temperature at which the first thermoplastic resin films 42a and 42b and the second thermoplastic resin films 44a and 44b are heated / (Maximum heating temperature when the heating is performed in several stages), the measurement load is 2160 g, the resin elution time is 10 minutes, and the unit of measurement is gram (g / 10 min). The temperature of the heating / pressing step varies depending on the resin to be used, but may be a temperature higher than the melting point of the resin by 5 DEG C or more, for example, 10 to 30 DEG C higher than the melting point of the resin, specifically, a high density polyethylene (HDPE) Is about 190 占 폚 for polyethylene and about 260 占 폚 for polyester such as polycarbonate (PC) and polyethylene terephthalate (PET).

본 발명의 다른 실시 형태에 의하면, 수지 필름의 가공온도에서, 상기 제1 열가소성 수지 필름(42a, 42b)의 용융흐름지수(MI)는 5 이상, 바람직하게는 10 이상, 더욱 바람직하게는 15 이상(프리프레그로 성형될 수 있는 한, 값이 높을 수록 좋으며, 예를 들어, 상한은 50 일 수 있다)이고, 제2 열가소성 수지 필름(44a, 44b)의 용융흐름지수(MI)는 5 미만, 바람직하게는 1 이하, 더욱 바람직하게는 0.5 이하(프리프레그로 성형될 수 있는 한, 값이 낮을 수록 좋으며, 예를 들어, 하한은 0.01 일 수 있다)이다. 여기서, 상기 제1 열가소성 수지 필름(42a, 42b)의 용융흐름지수(MI)가 너무 작으면 보강섬유 내부까지 함침이 이뤄지지 않아, 프리프레그 내부에 미함침부 (기공, Void)가 발생하는 문제가 있고, 상기 제2 열가소성 수지 필름(44a, 44b)의 용융흐름지수(MI)가 너무 크면, 프리프레그의 물성 향상이 불충분할 우려가 있다.
According to another embodiment of the present invention, at the processing temperature of the resin film, the melt flow index (MI) of the first thermoplastic resin films 42a and 42b is 5 or more, preferably 10 or more, more preferably 15 or more (MI) of the second thermoplastic resin films 44a, 44b is less than 5, and the melt flow rate (MI) of the second thermoplastic resin films 44a, 44b is less than 5, Preferably 1 or less, more preferably 0.5 or less (as far as the prepreg can be molded, the lower the value, the lower limit may be 0.01, for example). If the melt flow index (MI) of the first thermoplastic resin films (42a, 42b) is too small, impregnation is not performed up to the inside of the reinforcing fibers, and a problem that voids (pores) If the melt flow index (MI) of the second thermoplastic resin films (44a, 44b) is too large, the property improvement of the prepreg may be insufficient.

상기 보강 섬유(41)로는 프리프레그의 제조에 사용되는 통상의 보강 섬유를 제한 없이 사용할 수 있으며, 예를 들면, 강도와 탄성이 높은 탄소(carbon) 섬유, 유리섬유(glass fiber), 아라미드 섬유(aramid fiber), 현무암 섬유, 보론 섬유(boron fiber) 등을 사용할 수 있다. 또한, 상기 보강 섬유(41)는 일방향으로 배열된 섬유이거나, 직물 형태의 섬유일 수 있고, 그 두께는, 보강 섬유로서 사용될 수 있는 한 특별히 한정되지 않는다. 상기 보강 섬유(41)를 공급하는 보강 섬유 공급 장치(40)는, 직물형 또는 일방향 보강 섬유(41)를 공급하는 통상의 공급 장치이다.
As the reinforcing fibers 41, ordinary reinforcing fibers used in the preparation of the prepreg can be used without limitation. Examples of the reinforcing fibers 41 include carbon fibers, glass fibers, aramid fibers aramid fiber, basalt fiber, boron fiber, and the like. Further, the reinforcing fibers 41 may be fibers arranged in one direction or may be fibers in the form of woven fabric, and the thickness thereof is not particularly limited as long as it can be used as reinforcing fibers. The reinforcing fiber supplying device 40 for supplying the reinforcing fiber 41 is a normal feeding device for supplying the fabric type or unidirectionally reinforcing fiber 41. [

상기 보강 섬유(41)의 상부면 및/또는 하부면으로 공급(적층)되는 제1 열가소성 수지 필름(42a, 42b)은, 가열 가압시, 상기 보강 섬유(41)에 용이하게 함침되도록 용융 점도가 작은 수지로 이루어진다. 상기 제1 열가소성 수지 필름(42a, 42b)은, 통상의 다양한 열가소성 수지로 이루어질 수 있고, 바람직하게는 폴리프로필렌(PP), 폴리에틸렌(PE), 폴리아마이드(PA), 폴리스티렌(PS), 폴리에스테르(PES), 폴리카보네이트(PC), 열가소성 폴리우레탄(TPU), 폴리아세탈(polyacetal, POM), 폴리메틸메타아크릴레이트(polymethyl methacrylate, PMMA), 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET), 폴리부틸렌테레트탈레이트(PBT), ABS(acrylonitrile butadiene styrene resin) 수지, 폴리에테르이미드(polyetherimide, PEI), 폴리에테르에테르케톤 (polyetheretherketon, PEEK), 폴리페닐렌설파이드 (polyphenylene sulfide, PPS) 및 폴리락틱에시드(polylactic acid, PLA)로 이루어진 군으로부터 선택되는 수지로 이루어질 수 있다. 상기 제1 열가소성 수지 필름(42a, 42b)의 두께는 상기 보강 섬유(41)를 함침할 수 있으면 특별히 한정되지 않지만, 예를 들면, 0.01mm 내지 2 mm다. 도 3에 도시된 바와 같이, 상기 제1 열가소성 수지 필름(42a, 42b)은 제1 급지 장치(43a, 43b)에 의해 공급되고, 상기 제1 급지 장치(43a, 43b)는 필름 형태의 원료를 연속적으로 공급하는 통상의 급지(給紙) 장치이다. 상기 제2 열가소성 수지 필름(44a, 44b)도, 상기 용융흐름지수(MI) 조건을 충족하는 통상의 다양한 열가소성 수지로 이루어질 수 있지만, 예를 들면, 상기 제1 열가소성 수지필름(42a, 42b)을 형성하는 열가소성 수지에서 설명한 바와 같은 다양한 열가소성 수지로 이루어질 수 있다. 상기 제2 열가소성 수지 필름(44a, 44b)의 두께도 열가소성 프리프레그의 물성을 향상시킬 수 있으면 특별히 한정되지 않지만, 예를 들면, 0.01 mm 내지 2 mm다.
The first thermoplastic resin films 42a and 42b supplied (laminated) to the upper surface and / or the lower surface of the reinforcing fiber 41 have a melt viscosity such that they are easily impregnated into the reinforcing fiber 41 It is made of a small resin. The first thermoplastic resin films 42a and 42b may be made of a variety of conventional thermoplastic resins and may be preferably made of polypropylene (PP), polyethylene (PE), polyamide (PA), polystyrene (PS) (PES), polycarbonate (PC), thermoplastic polyurethane (TPU), polyacetal (POM), polymethyl methacrylate (PMMA), polyethylene terephthalate (PET), polybutylene terephthalate (PBT), acrylonitrile butadiene styrene resin (ABS) resin, polyetherimide (PEI), polyetheretherketone (PEEK), polyphenylene sulfide (PPS), and polylactic acid PLA). ≪ / RTI > The thickness of the first thermoplastic resin films 42a and 42b is not particularly limited as long as it can impregnate the reinforcing fibers 41. For example, it is 0.01 mm to 2 mm. 3, the first thermoplastic resin films 42a and 42b are supplied by the first paper feeding devices 43a and 43b, and the first paper feeding devices 43a and 43b supply the film- And is a normal paper feeding apparatus that continuously feeds paper. The second thermoplastic resin films 44a and 44b may also be made of various conventional thermoplastic resins satisfying the melt flow index (MI) conditions. For example, the first thermoplastic resin films 42a and 42b And may be made of various thermoplastic resins as described for the thermoplastic resin to be formed. The thickness of the second thermoplastic resin films 44a and 44b is not particularly limited as long as it can improve the physical properties of the thermoplastic prepreg, but is, for example, from 0.01 mm to 2 mm.

본 발명에 있어서, 상기 제1 열가소성 수지 필름(42a, 42b) 및 상기 제2 열가소성 수지 필름(44a, 44b)은, 분자량은 다르지만 동종의 수지로 이루어지거나, 수지간 친화력(compatibility) 또는 혼용성이 있어, 계면에서 물성이 저하되지 않는 이종(異種)의 수지로 이루어지는 것이 바람직하다. 이종 수지를 사용하는 경우의 예로서, 혼용성이 있는 폴리카보네이트(PC)와 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET)를 사용할 수 있다. PET와 PC는 모두 가공 온도가 260 ℃ 정도로 유사하지만, PET는 260 ℃에서 용융흐름지수(MI)가 100 이상으로 매우 높은 반면, PC는 용융흐름지수(MI)가 10 이하로 상대적으로 낮고, 기계적 물성은 PC가 월등히 우수하다. 그러나 가공 온도에서 PC의 용융 점도가 높아 보강 섬유에 함침되기 어려우며, 가공 온도를 높여 유동성을 증가시키면, 수지의 열분해가 발생하여, 프리프레그를 만들기 어렵다. 따라서, PET를 함침용 수지인 제1 열가소성 수지필름(42a, 42b)으로 사용하고, 기계적 물성이 강한 PC를 물성 강화용 수지인 제2 열가소성 수지 필름(44a, 44b)으로 사용하여 프리프레그를 제조하면, 함침도 및 기계적 물성이 모두 우수한 열가소성 프리프레그를 제조할 수 있다. 또한, 필요에 따라, 3종 이상의 다양한 열가소성 수지 필름을 적층하여, 다양한 기능의 열가소성 프리프레그를 제조할 수도 있다.
In the present invention, the first thermoplastic resin films (42a, 42b) and the second thermoplastic resin films (44a, 44b) are made of the same kind of resin although their molecular weights are different, or compatibility or compatibility , And is preferably made of a different kind of resin which does not deteriorate physical properties at the interface. As an example of using a heterogeneous resin, polycarbonate (PC) and polyethylene terephthalate (PET) having compatibility may be used. In both PET and PC, the processing temperature is similar to 260 ° C. However, PET has a melt flow index (MI) of more than 100 at 260 ° C, while PC has a relatively low melt flow index (MI) The physical properties are far superior to PC. However, since the melt viscosity of the PC is high at the processing temperature, it is difficult to impregnate the reinforcing fiber. If the fluidity is increased by increasing the processing temperature, pyrolysis of the resin occurs and it is difficult to prepare the prepreg. Therefore, the use of PET as the first thermoplastic resin films 42a and 42b for impregnating resins and the use of PCs having high mechanical properties as the second thermoplastic resin films 44a and 44b, , A thermoplastic prepreg excellent in impregnation degree and mechanical properties can be produced. Further, if necessary, three or more kinds of various thermoplastic resin films may be laminated to produce thermoplastic prepregs of various functions.

통상 고분자 수지는, 분자량이 증가할수록 인장강도, 굴곡강도, 충격강도 등의 기계적 물성이 향상되지만, 용융 점도도 증가하여, 가공성이 저하된다. 열가소성 수지의 용융 점도는 용융흐름지수(MI)로 나타낼 수 있으며, 대표적인 열가소성 수지인 고밀도 폴리에칠렌(High Density Poly Ethylene, HDPE)의 분자량에 따른 용융흐름지수(MI)와, 대표적인 기계적 물성치인 아이조드 충격강도(Izod Impact Strength)을 하기 표 1에 나타내었다.In general, as the molecular weight increases, the mechanical properties such as tensile strength, flexural strength and impact strength of the polymer resin are improved, but the melt viscosity is also increased and the workability is lowered. The melt viscosity of a thermoplastic resin can be expressed by the melt flow index (MI). The melt flow index (MI) according to the molecular weight of a representative thermoplastic resin, High Density Poly Ethylene (HDPE), and the Izod impact strength (Izod Impact Strength) are shown in Table 1 below.

HDPE #HDPE # 분자량 (Mw)Molecular weight (Mw) MI (g/10min, 190℃)MI (g / 10 min, 190 캜) Izod Impact Strength (kg.cm/cm)Izod Impact Strength (kg.cm/cm) 1One 190,300190,300 0.020.02 파괴 안 됨Not destroyed 22 147,900147,900 0.840.84 파괴 안 됨Not destroyed 33 134,200134,200 1.001.00 1010 44 68,80068,800 8.58.5 66 55 56,40056,400 2020 33

상기 표 1로부터, 분자량이 높은 HDPE #1 수지는, 충격강도가 매우 우수하지만, 용융흐름지수(MI)가 0.02로 매우 낮음을 알 수 있다. 반대로 HDPE #5 수지는, 충격강도는 3으로 낮아, 수지가 적용된 성형물의 충격강도가 매우 낮지만, 용융흐름지수(MI)가 20으로 높아, 프리프레그 제조 시 함침에 유리함을 알 수 있다.
It can be seen from Table 1 that the HDPE # 1 resin having a high molecular weight has a very high impact strength but a very low melt flow index (MI) of 0.02. On the contrary, the impact strength of the HDPE # 5 resin is as low as 3, and the impact strength of the molded article to which the resin is applied is very low, but the melt flow index (MI) is as high as 20, which is advantageous for impregnation in the preparation of the prepreg.

다시, 도 3을 참조하면, 상기 제2 열가소성 수지 필름(44a, 44b)은 제2 급지 장치(45a, 45b)에 의해 공급되고, 상기 제2 급지 장치(45a, 45b)는 필름 형태의 원료를 연속적으로 공급하는 통상의 급지(給紙) 장치이다. 한편, 필요에 따라, 제3 급지 장치(third feeder, 47a, 47b)로부터, 상기 제2 열가소성 수지 필름(44a, 44b)의 어느 한면 이상에, 이형재(46a, 46b)를 공급(적층)하여, 향후, 가열/가압 시, 용융된 상기 제2 열가소성 수지 필름(44a, 44b)과 가열/가압 장치(48)가 들러붙는 현상을 방지할 수 있다. 가열/가압 공정 후, 상기 이형재(46a, 46b)는 테이크업 롤(49a, 49b)을 통해 회수된다. 상기 가열/가압 장치(48)의 온도 및 압력은, 상기 제1 열가소성 수지 필름(42a, 42b)을 상기 보강 섬유(41)에 함침시키고, 상기 제1 열가소성 수지 필름(42a, 42b)과 상기 제2 열가소성 수지 필름(44a, 44b)이 접합시킬 수 있는 한, 특별히 한정되지 않고, 상기 제1 열가소성 수지 필름(42a, 42b) 및 제2 열가소성 수지 필름(44a, 44b)의 종류 및 물성에 따라 적절히 설정될 수 있다.
3, the second thermoplastic resin films 44a and 44b are supplied by the second paper feeders 45a and 45b, and the second paper feeders 45a and 45b feed the film- And is a normal paper feeding apparatus that continuously feeds paper. On the other hand, the release members 46a and 46b are supplied (laminated) to at least one surface of the second thermoplastic resin films 44a and 44b from the third feeders 47a and 47b, In the future, it is possible to prevent the second thermoplastic resin films 44a, 44b and the heating / pressurizing device 48 from sticking to each other at the time of heating / pressurization. After the heating / pressurizing process, the release members 46a and 46b are recovered through the take-up rolls 49a and 49b. The temperature and pressure of the heating / pressurizing device 48 are set such that the reinforcing fibers 41 are impregnated with the first thermoplastic resin films 42a and 42b and the first thermoplastic resin films 42a and 42b, The second thermoplastic resin films 44a and 44b may be appropriately selected depending on the kind and physical properties of the first thermoplastic resin films 42a and 42b and the second thermoplastic resin films 44a and 44b, Can be set.

상기 가열/가압 장치(48)로는, 롤러(roller), 더블 벨트(double belt), 고정 프레스(stationary press) 등 통상의 가열/가압 장치가 사용될 수 있다. 도 4는 본 발명에 사용될 수 있는 통상의 가열/가압 장치를 보여주는 도면으로써, 롤러 타입의 가열/가압 장치(A), 더블 벨트 타입의 가열/가압 장치(B), 고정 프레스 타입의 가열/가압 장치(C)를 도시한 것이다. 도 4의 A에 도시된 바와 같이, 롤러 타입의 가열/가압 장치(A)에서는, 상하부에 설치된 1세트(set)의 가열/가압 롤러(31a, 31b)를 통과하는 보강 섬유(41)와 수지 필름(42a, 42b, 44a, 44b)을 가열/가압하여, 수지 필름(42a, 42b, 44a, 44b)에 있는 수지를 보강 섬유(41)에 함침시킨다. 상기 롤러 타입의 가열/가압 장치(A)에서는, 1 세트의 롤러(31a, 31b)만이 사용될 수도 있으나, 복수의 롤러 세트(roller set)를 이용하여 생산성을 향상시킬 수도 있다. 도 3의 B에 도시된 바와 같이, 더블 벨트 타입의 가열/가압 장치(B)는, 금속재질의 연속 벨트(32a, 32b)를 상하부에 위치시켜, 온도와 압력을 연속적으로 가할 수 있는 장치이다. 도 3의 C에 도시된 바와 같이, 고정 프레스 타입의 가열/가압 장치(C)는, 블록(block) 형태의 모듈 프레스(module press, 33a, 33b)를 통해, 가열과 가압을 수행한다. 상기 고정 프레스 타입의 가열/가압 장치(C)는, 롤러 타입의 가열/가압 장치(A)와 마찬가지로 1개의 모듈 프레스(33a, 33b) 만으로 구성될 수도 있으나, 복수개의 모듈 프레스를 이용하여, 생산성과 함침 효율을 향상시킬 수 있다. 롤러 타입의 가열/가압 장치(A)와 더블 벨트 타입의 가열/가압 장치(B)는 연속 공정에 주로 이용되고, 고정 프레스 타입의 가열/가압 장치(C)는 단계 프로세스(step process)에 주로 이용된다.
As the heating / pressurizing device 48, a conventional heating / pressurizing device such as a roller, a double belt, or a stationary press may be used. Fig. 4 is a view showing a conventional heating / pressurizing device that can be used in the present invention. The heating / pressurizing device A is a roller type, the double-belt type heating / pressurizing device B, Fig. As shown in Fig. 4A, in the roller type heating / pressurizing device A, reinforcing fibers 41 passing through one set of heating / pressing rollers 31a and 31b provided at the upper and lower portions, The resin in the resin films 42a, 42b, 44a, 44b is impregnated into the reinforcing fibers 41 by heating / pressing the films 42a, 42b, 44a, 44b. In the roller type heating / pressurizing apparatus A, only one set of the rollers 31a and 31b may be used, but a plurality of roller sets may be used to improve the productivity. As shown in Fig. 3B, the heating / pressurizing device B of the double-belt type is a device capable of continuously applying temperature and pressure by positioning the continuous belts 32a and 32b made of metal . As shown in Fig. 3C, the fixed press type heating / pressurizing device C performs heating and pressurization through a module press (module press) 33a and 33b in the form of a block. The fixed press type heating / pressurizing device C may be composed of only one module press 33a or 33b as in the roller type heating / pressurizing device A, And impregnation efficiency can be improved. The roller type heating / pressurizing device A and the double belt type heating / pressurizing device B are mainly used for the continuous process and the fixed press type heating / pressurizing device C is mainly used for the step process .

도 5는 본 발명의 일 실시예에 따른 열가소성 프리프레그의 구조를 보여주는도면이다. 도 5에 도시된 바와 같이, 발명의 일 실시예에 따른 열가소성 프리프레그는, 시트 형태의 보강 섬유(41), 상기 보강 섬유(41)에 함침되어 있는, 용융흐름지수(MI)가 A 이상인 제1 열가소성 수지 필름(42a, 42b), 및 상기 제1 열가소성 수지 필름(42a, 42b)에 접합되어 있는, 용융흐름지수(MI)가 B 이하인 제2 열가소성 수지 필름(44a, 44b)을 포함한다. 필요에 따라, 도 5에 도시된 바와 같이, 상기 보강 섬유(41)는 제1 열가소성 수지 필름(42a, 42b) 뿐만 아니라, 제2 열가소성 수지 필름(44a, 44b)에도 부분적으로 함침되어 있을 수도 있다. 이와 같이, 보강 섬유(41)에 함침이 유리한 제1 열가소성 수지 필름(42a, 42b)과, 물성이 우수한 제2 수지 필름(44a, 44b)을 가열/가압하여 함침 및 접합시키면, 함침성과 기계적 물성을 모두 만족시키는 열가소성 프리프레그(50)를 제조할 수 있다.
5 is a view showing a structure of a thermoplastic prepreg according to an embodiment of the present invention. As shown in FIG. 5, the thermoplastic prepreg according to an embodiment of the present invention includes a reinforcing fiber 41 in the form of a sheet, a reinforcing fiber 41 having a melt flow index (MI) 1 thermoplastic resin films 42a and 42b and second thermoplastic resin films 44a and 44b bonded to the first thermoplastic resin films 42a and 42b and having a melt flow index MI of B or less. 5, the reinforcing fibers 41 may be partially impregnated not only with the first thermoplastic resin films 42a and 42b but also with the second thermoplastic resin films 44a and 44b . When the first thermoplastic resin films 42a and 42b and the second resin films 44a and 44b having excellent physical properties are heated / pressed and impregnated and bonded to the reinforcing fibers 41 as described above, impregnation and mechanical properties It is possible to produce the thermoplastic prepreg 50 that satisfies all of the requirements.

이하, 구체적인 실시예 및 비교예를 통하여 본 발명을 더욱 상세히 설명한다. 하기 실시예는 본 발명을 보다 구체적으로 설명하기 위한 것으로서, 본 발명이 하기 실시예에 의해 한정되는 것은 아니다.
Hereinafter, the present invention will be described in more detail by way of specific examples and comparative examples. The following examples are intended to further illustrate the present invention and are not intended to limit the scope of the present invention.

[실시예 1] 열가소성 프리프레그의 제조 [Example 1] Preparation of thermoplastic prepreg

롤러 방식의 가열/가압 장치(160)가 부착된 설비를 이용하여, 일방향 프리프레그(135)를 제조하였다(도 6a 참조). 개섬장치(opening device, 100)를 이용하여, 폭 30 cm, 단위면적당 섬유중량 300 g/m2의 유리섬유(OCV SE4121, 2400 tex, 101)를 개섬시켜, 제1 집게롤(nip roll, 140)로 투입하였다. 제1 급지 장치(104a, 104b)에는, 40 ㎛ 두께의 저분자량 HDPE(SK종합화학 제품 JK910, Mw: 56,400, 190 ℃에서의 MI: 20) 제1 열가소성 수지 필름(130a, 130b)을 투입하고, 제2 급지 장치(132a, 132b)에는, 40 ㎛ 두께의 고분자량 HDPE(SK종합화학 제품 2800, Mw: 190,300, 190 ℃에서의 MI: 0.02) 제2 열가소성 수지 필름(131a, 131b)을 투입하였으며, 제3 급지장치(106a, 106b)에는, 50 ㎛ 두께의 단면이형처리된 폴리이미드(polyimide) 이형필름(105a, 105b)을 투입하였다. 롤러 방식의 가열/가압 장치(160)의 롤러는 3개조(107, 108, 109)를 사용하였으며, 각각의 온도는 제1 롤러(107) 120 ℃, 제2 롤러(108) 190 ℃, 제3 롤러(109) 190 ℃로 설정하였으며, 롤러의 압력은 제1 롤러(107) 20kg/cm, 제2 롤러(108) 40kg/cm, 제3 롤러(109) 40kg/cm로 설정하였다. 생산속도는 1.0 m/min로 하였다(102). 이형필름(105a, 105b)은 테이크업 롤(110a, 110b)로 회수하였다. 상기 열가소성 프리프레그 제조 조건을 정리하여 표 2에 나타내었고, 충격강도를 측정하여 표 3에 나타내었다.
A unidirectional prepreg 135 was manufactured by using a facility equipped with a roller type heating / pressurizing device 160 (see Fig. 6A). Glass fiber (OCV SE4121, 2400 tex, 101) having a width of 30 cm and a fiber weight per unit area of 300 g / m 2 was carded using an opening device 100 to form a first nip roll 140 ). First thermoplastic resin films 130a and 130b of a low molecular weight HDPE (SK synthetic chemical product JK910, Mw: 56,400, MI: 20 at 190 占 폚) having a thickness of 40 占 퐉 are introduced into the first paper feeding units 104a and 104b And second thermoplastic resin films 131a and 131b of high molecular weight HDPE (SK Total Chemical 2800, Mw: 190,300, MI: 0.02 at 190 占 폚) having a thickness of 40 占 퐉 are inserted into the second paper feeding units 132a and 132b And polyimide release films 105a and 105b having a thickness of 50 占 퐉 and subjected to a cross-sectional release treatment were fed into the third paper feeding devices 106a and 106b. The three rollers 107, 108 and 109 were used as the rollers of the roller type heating / pressurizing device 160, and the respective temperatures were 120 ° C for the first roller 107, 190 ° C for the second roller 108, The roller 109 was set at 190 DEG C and the pressure of the roller was set to 20 kg / cm for the first roller 107, 40 kg / cm for the second roller 108, and 40 kg / cm for the third roller 109. The production rate was 1.0 m / min (102). The release films 105a and 105b were collected by take-up rolls 110a and 110b. The conditions for preparing the thermoplastic prepreg were summarized in Table 2, and the impact strength was measured and shown in Table 3.

[비교예 1] 열가소성 프리프레그의 제조 [Comparative Example 1] Production of thermoplastic prepreg

도 6b에 도시된 바와 같이, 제1 급지 장치(104a, 104b)로, 80 ㎛ 두께의 저분자량 HDPE(SK종합화학 제품 JK910, Mw: 56,400, 190 ℃에서의 MI: 20) 제1 열가소성 수지 필름(103a, 103b)을 투입하고, 제2 급지 장치(132a, 132b)를 사용하지 않은 것을 제외하고는, 실시예 1과 동일한 방법으로, 열가소성 프리프레그를 제조하였다. 상기 열가소성 프리프레그 제조 조건을 정리하여 표 2에 나타내었고, 충격강도를 측정하여 표 3에 나타내었다.
As shown in Fig. 6 (b), a first thermoplastic resin film having a low molecular weight HDPE (SK Total Chemical JK910, Mw: 56,400, 190 ° C: MI: 20) of 80 μm thickness was used as the first paper feeding device 104a, Thermoplastic prepregs were prepared in the same manner as in Example 1, except that the first and second paper feeders 132a and 132b were used. The conditions for preparing the thermoplastic prepreg were summarized in Table 2, and the impact strength was measured and shown in Table 3.

[비교예 2] 열가소성 프리프레그의 제조 [Comparative Example 2] Production of thermoplastic prepreg

도 6c에 도시된 바와 같이, 제1 급지 장치(104a, 104b)로, 80 ㎛ 두께의 고분자량 HDPE(SK종합화학 제품 2800, Mw: 190,300, 190 ℃에서의 MI: 0.02) 제2 열가소성 수지 필름(113a, 113b)을 투입하고, 제2 급지 장치(132a, 132b)를 사용하지 않은 것을 제외하고는, 실시예 1과 동일한 방법으로, 열가소성 프리프레그를 제조하였다. 상기 열가소성 프리프레그 제조 조건을 정리하여 표 2에 나타내었고, 충격강도를 측정하여 표 3에 나타내었다.As shown in Fig. 6C, a first thermoplastic resin film (first thermoplastic resin film) having a high molecular weight HDPE (SK Total Chemical 2800, Mw: 190, 300, MI: 0.02 at 190 캜) The thermoplastic prepregs were prepared in the same manner as in Example 1, except that the first and second paper feeders (113a, 113b) were used and the second paper feeders (132a, 132b) were not used. The conditions for preparing the thermoplastic prepreg were summarized in Table 2, and the impact strength was measured and shown in Table 3.

투입input 생산조건Production conditions 제1 급지
장치First feeding
Device 제2 급지
장치Second feeding
Device 제3 급지
장치Third feeding
Device 제1
롤러1st
roller 제2
롤러Second
roller 제3
롤러Third
roller 생산
속도production
speed 실시예 1Example 1 저분자량
HDPE
(40 ㎛)Low molecular weight
HDPE
(40 탆) 고분자량
HDPE
(40 ㎛)High molecular weight
HDPE
(40 탆) 폴리이미드 이형필름
(50 ㎛)Polyimide release film
(50 탆) 120 ℃,
20 kg/cm120 <
20 kg / cm 190 ℃,
40 kg/cm190 <
40 kg / cm 190 ℃,
40 kg/cm190 <
40 kg / cm 1.0
(m/min)1.0
(m / min) 비교예 1Comparative Example 1 저분자량
HDPE
(80 ㎛)Low molecular weight
HDPE
(80 탆) 사용안함not used 폴리이미드 이형필름
(50 ㎛)Polyimide release film
(50 탆) 120 ℃,
20 kg/cm120 <
20 kg / cm 190 ℃,
40 kg/cm190 <
40 kg / cm 190 ℃,
40 kg/cm190 <
40 kg / cm 1.0
(m/min)1.0
(m / min) 비교예 2Comparative Example 2 고분자량
HDPE
(80 ㎛)High molecular weight
HDPE
(80 탆) 사용안함not used 폴리이미드 이형필름
(50 ㎛)Polyimide release film
(50 탆) 120 ℃,
20 kg/cm120 <
20 kg / cm 190 ℃,
40 kg/cm190 <
40 kg / cm 190 ℃,
40 kg/cm190 <
40 kg / cm 1.0
(m/min)1.0
(m / min)

도 7은 본 발명의 실시예 및 비교예에 따라 생산된 열가소성 프리프레그 단면 사진 및 단면 개념도이다. 도 7에 도시된 바와 같이, 비교예 1의 프리프레그(B)는, 열가소성 수지 필름(103a, 103b)이 보강 섬유(101)에 균일하게 함침되고, 비교예 2의 열가소성 프리프레그(C)는, 열가소성 수지 필름(113a, 113b)이 보강 섬유(101)에 거의 침투하지 못하고, 보강 섬유(101) 표면에 주로 분포하며, 보강 섬유(101) 사이에는 공극(간극, 64)이 형성되어, 수지 함침이 불충분함을 확인할 수 있다. 반면, 실시예 1의 열가소성 프리프레그(A)는, 제1 열가소성 수지 필름(130a, 130b) 및 제2 열가소성 수지 필름(131a, 131b)을 동시에 사용한 것으로서, 상기 제1 수지 필름(130a, 130b)이 보강 섬유(101)에 충분히 함침되고, 외부에는 상기 제2 수지 필름(131a, 131b)이 층을 이루며 위치함을 확인할 수 있다.
FIG. 7 is a cross-sectional photograph and sectional schematic view of a thermoplastic prepreg produced according to Examples and Comparative Examples of the present invention. 7, the thermoplastic resin films 103a and 103b were uniformly impregnated in the reinforcing fibers 101 and the thermoplastic prepregs C of Comparative Example 2 were uniformly impregnated with the thermoplastic resin films 103a and 103b, , The thermoplastic resin films 113a and 113b can hardly penetrate the reinforcing fiber 101 and are mainly distributed on the surface of the reinforcing fiber 101. A gap (gap) 64 is formed between the reinforcing fibers 101, It can be confirmed that the impregnation is insufficient. The first thermoplastic resin films 130a and 130b and the second thermoplastic resin films 131a and 131b are simultaneously used as the thermoplastic prepreg A of the first embodiment. It can be confirmed that the reinforcing fibers 101 are sufficiently impregnated and the second resin films 131a and 131b are positioned on the outside.

시편Psalter Izod 충격강도 (J/m)Izod impact strength (J / m) 실시예 1Example 1 18001800 비교예 1Comparative Example 1 10001000 비교예 2Comparative Example 2 23002300

상기 표 3에 나타낸 바와 같이, 비교예 1의 프리프레그는 상대적으로 낮은 분자량의 수지를 사용하여 충격강도가 낮고, 비교예 2의 프리프레그는 물성이 우수한 고분자량의 수지를 사용하였으나, 함침 불량으로 인해 기계적 물성이 극대화되지 못하였다. 반면, 실시예 1의 열가소성 프리프레그는, 함침성과 기계적 물성이 잘 조화되어 높은 충격강도를 나타낸다.
As shown in Table 3, the prepreg of Comparative Example 1 was made of a resin having a relatively low molecular weight and had a low impact strength and a high molecular weight resin having excellent physical properties of the prepreg of Comparative Example 2. However, The mechanical properties were not maximized. On the other hand, the thermoplastic prepreg of Example 1 exhibited high impact strength because of well-balanced impregnation and mechanical properties.

[실시예 2] PC/PET 혼성 열가소성 프리프레그의 제조 [Example 2] Production of PC / PET hybrid thermoplastic prepreg

가열/가압 장치(160)로서 더블 벨트 방식의 가열/가압 장치(3개 구간으로 나누어 순차적으로 제1 부분의 온도 200℃, 제2 부분의 온도 260℃, 제3 부분의 온도 280℃로 설정하고, 압력은 20 kg/cm로 함)를 사용하고, 보강 섬유(101)로서, 직물형의 3K 탄소 섬유 평직물(현대 화이바 제품 C120, 단위면적당 섬유중량: 200 g/m2)을 사용하고, 제1 열가소성 수지 필름(130a, 130b)으로서, 40㎛ 두께의 PET 수지 필름(SKC 제품 SKYroll)을 사용하고, 제2 열가소성 수지 필름(131a, 131b)으로서, 40㎛ 두께의 PC 수지 필름(아이원필름 제품 IPC-40A)을 사용하였으며, 나머지 조건은 실시예 1과 동일하게 하여, 열가소성 프리프레그를 제조하였다. 제조된 열가소성 프리프레그의 단면 사진을 도 8에 나타내었다. 도 8에 도시된 바와 같이, 탄소 섬유(150)가 다발을 이룬 토우(tow, 72)가 직물을 구성하며, 토우(72) 사이에 용융점도가 낮은 PET 수지 필름(130a, 130b)이 함침되고, 그 외부에 기계적 물성이 우수한 PC 수지 필름(131a, 131b)이 접합되어 있다. 따라서, 본 발명의 열가소성 프리프레그는, 낮은 가공온도에서도 PET 수지 필름(130a, 130b)이 보강 섬유(150)에 잘 함침되어 우수한 함침도를 가지면서도, 함침이 어려운 PC 수지 필름(131a, 131b)의 기계적 특성을 동시에 활용할 수 있음을 확인할 수 있다.The heating / pressurizing device 160 is divided into three sections by a heating / pressurizing device of a double belt type, and the temperature of the first part is set to 200 ° C, the temperature of the second part is set to 260 ° C, and the temperature of the third part is set to 280 ° C (Fiber weight per unit area: 200 g / m < 2 >) was used as the reinforcing fiber 101 and the fabric type 3K carbon fiber plain weave fabric A 40 占 퐉 thick PET resin film (SKYroll SKCroll) was used as the first thermoplastic resin films 130a and 130b and a 40 占 퐉 thick PC resin film (an ion film Product IPC-40A) was used, and the other conditions were the same as in Example 1 to prepare a thermoplastic prepreg. A cross-sectional photograph of the prepared thermoplastic prepreg is shown in Fig. As shown in FIG. 8, a tow 72 having a bundle of carbon fibers 150 constitutes a fabric, PET resin films 130a and 130b having a low melt viscosity are impregnated between the tows 72 And PC resin films 131a and 131b having excellent mechanical properties are bonded to the outside. Therefore, the thermoplastic prepreg of the present invention is excellent in the impregnation of the PC resin films 130a and 130b while being impregnated with the reinforcing fibers 150 well even at low processing temperatures, Can be utilized simultaneously.

Claims (8)

시트 형태의 보강 섬유의 어느 한 면 이상에 제1 열가소성 수지 필름을 공급하는 단계;
상기 제1 열가소성 수지 필름 위에, 제2 열가소성 수지 필름을 공급하는 단계; 및
상기 제1 열가소성 수지 필름 및 제2 열가소성 수지 필름을 가열 및 가압하여, 상기 제1 열가소성 수지 필름을 상기 보강 섬유에 함침시키고, 상기 제1 열가소성 수지 필름과 상기 제2 열가소성 수지 필름이 접합되도록 하는 단계를 포함하며,
상기 가열 및 가압 단계에서, 상기 제1 열가소성 수지 필름의 용융흐름지수(MI)는 상기 제2 열가소성 수지 필름의 용융흐름지수(MI) 보다 크고,
상기 제2 열가소성 수지 필름의 용융흐름지수(MI)에 대한 제1 열가소성 수지 필름의 용융흐름지수(MI) 비율은 1.01 배 이상이며, 여기서, 상기 용융흐름지수(MI)는 ASTM D1238에 따라 측정되고, 측정 온도는 상기 제1 열가소성 수지 필름 및 제2 열가소성 수지 필름의 가열 및 가압 단계의 온도이고, 측정 하중은 2160 g, 수지 용출 시간은 10분, 측정 단위는 그램(g/10분)인 것인, 열가소성 프리프레그 제조 방법.Supplying a first thermoplastic resin film to at least one side of the sheet-like reinforcing fiber;
Supplying a second thermoplastic resin film onto the first thermoplastic resin film; And
Heating and pressing the first thermoplastic resin film and the second thermoplastic resin film to impregnate the first thermoplastic resin film with the reinforcing fiber so that the first thermoplastic resin film and the second thermoplastic resin film are bonded / RTI >
In the heating and pressing step, the melt flow index (MI) of the first thermoplastic resin film is larger than the melt flow index (MI) of the second thermoplastic resin film,
Wherein the melt flow index (MI) ratio of the first thermoplastic resin film to the melt flow index (MI) of the second thermoplastic resin film is at least 1.01 times, wherein the melt flow index (MI) is measured according to ASTM D1238 , The measurement temperature is the temperature of the heating and pressing step of the first thermoplastic resin film and the second thermoplastic resin film, the measurement load is 2160 g, the resin elution time is 10 minutes, and the measurement unit is gram (g / 10 min) By weight of the thermoplastic prepreg. 삭제delete 청구항 1에 있어서, 상기 제1 열가소성 수지 필름의 용융흐름지수(MI)는 5 이상이고, 상기 제2 열가소성 수지 필름의 용융흐름지수(MI)는 5 미만이며, 여기서, 상기 용융흐름지수(MI)는 ASTM D1238에 따라 측정되고, 측정 온도는 상기 제1 열가소성 수지 필름 및 제2 열가소성 수지 필름의 가열 및 가압 단계의 온도이고, 측정 하중은 2160 g, 수지 용출 시간은 10분, 측정 단위는 그램(g/10분)인 것인, 열가소성 프리프레그 제조 방법.The method of claim 1, wherein the first thermoplastic resin film has a melt flow index (MI) of 5 or more and the second thermoplastic resin film has a melt flow index (MI) of less than 5, Is measured according to ASTM D1238, and the measurement temperature is the temperature of the heating and pressurizing steps of the first thermoplastic resin film and the second thermoplastic resin film, the measurement load is 2160 g, the resin elution time is 10 minutes, g / 10 min). < / RTI > 청구항 1에 있어서, 상기 제1 열가소성 수지 필름 및 제2 열가소성 수지 필름은 폴리프로필렌, 폴리에틸렌, 폴리아마이드, 폴리스티렌, 폴리에스테르, 폴리카보네이트, 열가소성 폴리우레탄, 폴리아세탈, 폴리메틸메타아크릴레이트, 폴리에틸렌테레프탈레이트, 폴리부틸렌테레트탈레이트, ABS 수지, 폴리에테르이미드, 폴리에테르에테르케톤, 폴리페닐렌설파이드 및 폴리락틱에시드로 이루어진 군으로부터 선택되는 것인, 열가소성 프리프레그 제조 방법.The method according to claim 1, wherein the first thermoplastic resin film and the second thermoplastic resin film are made of a material selected from the group consisting of polypropylene, polyethylene, polyamide, polystyrene, polyester, polycarbonate, thermoplastic polyurethane, polyacetal, polymethylmethacrylate, polyethylene terephthalate , Polybutylene terephthalate, ABS resin, polyether imide, polyether ether ketone, polyphenylene sulfide, and polylactic acid. 시트 형태의 보강 섬유;
상기 보강 섬유에 함침되어 있는, 제1 열가소성 수지 필름; 및
상기 제1 열가소성 수지 필름에 접합되어 있는, 제2 열가소성 수지 필름을 포함하며,
상기 제1 열가소성 수지 필름의 용융흐름지수(MI)는 상기 제2 열가소성 수지 필름의 용융흐름지수(MI) 보다 큰 것이며,
상기 제2 열가소성 수지 필름의 용융흐름지수(MI)에 대한 제1 열가소성 수지 필름의 용융흐름지수(MI) 비율은 1.01 배 이상이며, 여기서, 상기 용융흐름지수(MI)는 ASTM D1238에 따라 측정되고, 측정 온도는 상기 제1 열가소성 수지 필름 및 제2 열가소성 수지 필름의 가열 및 가압 단계의 온도이고, 측정 하중은 2160 g, 수지 용출 시간은 10분, 측정 단위는 그램(g/10분)인 것인, 열가소성 프리프레그.Reinforcing fibers in sheet form;
A first thermoplastic resin film impregnated with the reinforcing fibers; And
And a second thermoplastic resin film bonded to the first thermoplastic resin film,
The melt flow index (MI) of the first thermoplastic resin film is larger than the melt flow index (MI) of the second thermoplastic resin film,
Wherein the melt flow index (MI) ratio of the first thermoplastic resin film to the melt flow index (MI) of the second thermoplastic resin film is at least 1.01 times, wherein the melt flow index (MI) is measured according to ASTM D1238 , The measurement temperature is the temperature of the heating and pressing step of the first thermoplastic resin film and the second thermoplastic resin film, the measurement load is 2160 g, the resin elution time is 10 minutes, and the measurement unit is gram (g / 10 min) In thermoplastic prepreg. 청구항 5에 있어서, 상기 제2 열가소성 수지 필름은 상기 제1 열가소성 수지필름의 양면에 접합되어 있는 것인, 열가소성 프리프레그.The thermoplastic prepreg according to claim 5, wherein the second thermoplastic resin film is bonded to both surfaces of the first thermoplastic resin film. 청구항 5에 있어서, 상기 제1 열가소성 수지 필름 및 상기 제2 열가소성 수지 필름은, 동종의 수지로 이루어진 것인, 열가소성 프리프레그.The thermoplastic prepreg according to claim 5, wherein the first thermoplastic resin film and the second thermoplastic resin film are made of the same kind of resin. 청구항 5에 있어서, 상기 보강 섬유는 탄소 섬유, 유리 섬유, 아라미드 섬유, 현무암섬유 및 보론 섬유로 이루어진 군으로부터 선택되는 것인, 열가소성 프리프레그.The thermoplastic prepreg according to claim 5, wherein the reinforcing fiber is selected from the group consisting of carbon fiber, glass fiber, aramid fiber, basalt fiber and boron fiber.
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