KR20140005409A - Thermoplastic prepreg and method for producing the same - Google Patents
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Abstract
Description
본 발명은 열가소성 프리프레그 및 그 제조방법에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는, 열가소성 수지(thermoplastic resin)가 보강 섬유(reinforced fiber)에 함침(impregnation)되어 있으며, 함침도 및 기계적 강도가 우수한 열가소성 프리프레그 및 그 제조방법에 관한 것이다.
BACKGROUND OF THE INVENTION 1. Field of the Invention The present invention relates to a thermoplastic prepreg and a method of manufacturing the same, and more particularly, to a thermoplastic prepreg impregnated with a reinforced fiber and having excellent impregnation and mechanical strength. And to a method for producing the same.
프리프레그(prepreg)는 "Preimpregnated Material"의 약어로서, 결합재 (matrix)를 보강 섬유에 미리 함침시킨 시트(sheet)형태의 제품을 의미하며, 복합재료 성형을 위한 중간재료로 사용된다. 도1은 통상의 프리프레그 구성을 설명하기 위한 도면(A) 및 프리프레그의 일예를 보여주는 사진(B)이다. 도 1의 A에 도시된 바와 같이, 보강 섬유(12)와 결합재(11)가 일체화되어, 프리프레그(13)를 형성하고, 도 1의 B에 도시된 바와 같이, 프리프레그(13)는 시트(sheet)형태로 제조되어, 지관(paper roll, 14)에 감겨 공급되고, 사용시 원하는 길이만큼 재단되어 사용된다. 상기 프리프레그(13)는, 보강 섬유(12)가 일방향으로 정렬된 형태의 일방향(unidirectional) 프리프레그와, 보강 섬유(12)가 직물형태로 이루어진 직물형(woven) 프리프레그로 구분될 수 있고, 도 1의 B는, 일방향 프리프레그의 일 예를 보여준다.
Prepreg is an abbreviation of "Preimpregnated Material," and refers to a product in the form of a sheet in which a matrix is impregnated with a reinforcing fiber, and used as an intermediate material for forming a composite material. 1 is a view for explaining a conventional prepreg configuration (A) and a photo (B) showing an example of the prepreg. As shown in FIG. 1A, the reinforcing
통상의 프리프레그(13)에 있어서, 상기 보강 섬유(12)로는 강도와 탄성이 높은 탄소(carbon) 섬유 등을 이용하고, 상기 결합재(11)로는 주로, 고분자 수지를 사용하며, 예를 들면, 에폭시 수지, 페놀 수지, 불포화폴리에스테르 수지, 멜라민 수지, 시아네이트에스테르 수지 등의 열경화성(thermosetting) 수지와, 폴리프로필렌, 폴리에틸렌, 폴리아마이드, 폴리스티렌, 폴리에스테르, 폴리카보네이트, 열가소성 폴리우레탄, 폴리아세탈, 폴리메틸메타아크릴레이트, 폴리에틸렌테레프탈레이트, 폴리부틸렌테레트탈레이트, ABS 수지, 폴리에테르이미드, 폴리에테르에테르케톤, 폴리페닐렌설파이드, 폴리락틱에시드 등 다양한 열가소성 수지를 이용할 수 있다.
In the
복합재료 성형에 프리프레그가 적용되는 이유는, 크게 성능과 가격에서 찾을 수 있는데, 물성 측면에서는 보강재(보강 섬유)의 함량과 배열을 정확히 제어할 수 있어, 설계한 소재의 물성을 최대한 구현할 수 있으며, 높은 섬유 체적비를 가지는 성형물을 제조할 수 있어, 성형물의 기계적 강도가 우수하고, 이로 인해 최적의 물성 구현이 가능하며, 부품의 경량화가 가능한 장점이 있다. 타 복합재 성형 공정과 비교하여, 프리프레그를 이용한 복합재료 성형공정은, 중간재를 사용하므로 원료의 가격이 높은 편이나, 성형 공정이 깨끗하고 단순해져, 프로세스(process) 비용을 절감할 수 있다는 특징이 있다. 프리프레그는 주로 시트 형태를 가지므로, 취급이 쉽고, 성형 시 에너지 비용이 절감되고, 재단 성형의 특성상 가공에 필요한 부품의 수를 줄일 수 있어, 항공/우주, 자동차, 스포츠/레저, 토목/건축 등 여러 산업 분야에서 복합재 성형을 위한 중간재로 널리 사용되고 있다.
The reason why prepreg is applied to the molding of composite materials can be found in performance and price. In terms of physical properties, it is possible to precisely control the content and arrangement of reinforcing material (reinforcement fiber), thereby realizing the material properties of the designed material. It is possible to manufacture a molded article having a high fiber volume ratio, the mechanical strength of the molded article is excellent, thereby enabling the implementation of the optimum physical properties, there is an advantage that the weight of the part can be reduced. Compared with other composite molding process, the composite material forming process using prepreg uses the intermediate material, so the price of raw material is high, but the molding process is clean and simple, and the process cost can be reduced. have. The prepreg is mainly in the form of a sheet, so it is easy to handle, saves energy costs during molding, and can reduce the number of parts required for processing due to the nature of cutting molding, and thus the aviation / space, automobiles, sports / leisure, civil engineering / building It is widely used as an intermediate material for composite molding in many industries.
전술하였듯이, 프리프레그는 열경화성 수지가 적용된 열경화성 프리프레그와, 열가소성 수지가 적용된 열가소성 프리프레그로 구분될 수 있고, 프리프레그 개발 초기에는 비교적 제조가 용이한 열경화성 프리프레그가 주로 사용되었으나, 최근에는 대량생산에 적합하고, 재활용(recycle)이 가능한 열가소성 프리프레그의 사용이 증가하고 있다. 열가소성 프리프레그를 제조하는 방식은 열가소성 수지 공급 방식에 따라, 필름법(Film process), 파우더 코팅법(Powder coating process), 혼방사 이용법(Co-mingled yarn process), 직접 용융법(Direct melt process), 용액법(Solution process) 등 다양하나, 경제성, 생산 용이성, 성형물의 품질 등을 감안할 때, 필름법이 가장 널리 이용되고 있다.
As described above, the prepreg may be classified into a thermosetting prepreg to which a thermosetting resin is applied, and a thermoplastic prepreg to which a thermoplastic resin is applied, and a thermosetting prepreg that is relatively easy to manufacture was mainly used in the early stages of prepreg development. Increasingly, thermoplastic prepregs that are compatible with and capable of recycling are being increased. The manufacturing method of the thermoplastic prepreg is a film process, a powder coating process, a co-mingled yarn process, a direct melt process, Various solutions such as a solution process, but in view of economics, ease of production, quality of the molding, etc., the film method is most widely used.
도 2는 통상의 열가소성 프리프레그 생산공정을 보여주는 도면으로서, 도 2의 A는 직물형 열가소성 프리프레그(28a)의 제조 공정도이고, 도 2의 B는 일방향 열가소성 프리프레그(28b)의 제조 공정도로써, 보강 섬유의 투입방법을 제외하고는 두 공정이 동일하다. 도 2의 A를 참조하면, 롤(roll, 20a)에서, 제직(weaving)된 직물 형태의 보강 섬유(21a)가 풀려나오며, 상기 롤(20a)에서 공급된 보강 섬유(21a)의 양면(상부면 및 하부면) 혹은 단면에, 열가소성 수지를 필름 형태로 가공한 수지 필름(22a, 22b)을 제1급지장치(first feeder, 給紙, 23a, 23b)를 통해 공급한 다음, 제2 급지장치(second feeder, 25a, 25b)에서 이형재(24a, 24b)를 공급한다. 상기 수지 필름(22a, 22b)이 적층된 보강 섬유(21a)는 가열/가압 장치(26)를 통과한다. 상기 가열/가압 장치(26)는 수지 필름(22a, 22b)을 녹는점 이상의 온도로 가열하여, 수지 필름(22a, 22b)의 수지를 보강 섬유(21a)에 용융 함침시킨다. 가열/가압이 완료되면, 별도의 테이크업 롤(take-up roll, 27a, 27b)을 통해 이형재(24a, 24b)를 회수하여, 직물형 열가소성 프리프레그(28a)를 제조한다. 도 2의 B를 참조하면, 실 형태의 보강 섬유 가닥(30)이 복수개의 실패(20b, creel)에서 한 방향으로 펼쳐진 워프(warp) 형태로 풀려 나와 균등하게 펼쳐져 배열되어, 일방향으로 배열된 섬유 형태의 보강 섬유(21b)를 형성하고, 상기 보강 섬유(21b)가 일방향 열가소성 프리프레그(28b)의 제조에 사용되며, 나머지 과정은 도 2의 A에 도시된 것과 동일하다. 수지 필름(22a, 22b)은, 일반적으로 무연신 필름(casting film)이 사용되지만, 경우에 따라서는 연신 필름(stretched film), 수지사 직물(resin fiber fabric), 수지 부직포(non woven fabric) 등의 변형된 필름이 사용될 수도 있다. 제조 공정 중, 용융(melting)된 수지가 가열/가압 장치(26)에 들러붙는 것을 방지하기 위해, 제2 급지(25a, 25b)에서 공급되는 이형재(24a, 24b)를 사용할 수 있으며, 이형재(24a, 24b)는 통상 종이로 된 이형지(releasing paper)와 고분자 소재의 이형 필름(releasing film)이 사용된다.
FIG. 2 is a view illustrating a conventional thermoplastic prepreg production process. FIG. 2A is a manufacturing process diagram of a woven thermoplastic prepreg 28a, and FIG. 2B is a manufacturing process diagram of a unidirectional thermoplastic prepreg 28b. The two processes are identical except for the addition of reinforcing fibers. Referring to FIG. 2A, in the
살펴본 바와 같이, 필름법을 이용한 열가소성 프리프레그 제조법은 설비 구성이 간단하며, 프리프레그의 품종 변경 시, 필름만을 선택적으로 변경할 수 있으므로, 다품종 생산에 유리하며, 생산 수율이 높고, 수지 플러싱(flushing), 수지용해, 수지 배합 등 별도의 전/후 처리 과정이 필요하지 않으므로, 작업 환경이 깨끗한 장점이 있다. 그러나 필름법을 이용한 열가소성 프리프레그 제조 공정의 경우, 열가소성 수지의 용융 점도(점성도, viscosity)가 매우 높아, 보강 섬유에 수지를 균일하게 함침시키기 어려우며, 함침도가 높은 고품위 열가소성 프리프레그를 생산하기 위해서는, 생산 온도를 과도하게 높이거나, 생산 속도를 낮게 설정해야 하는 문제가 있다. 또한, 열가소성 수지의 용융 점도를 낮추고 함침성을 향상시키기 위해, 수지 필름의 융점보다 훨씬 높은 온도로 가열하거나 생산 속도를 늦춰 고온 체류 시간을 증가시키면, 수지가 열분해(thermal decomposition)되어, 프리프레그의 물성이 저하될 우려가 있다. 이러한 함침의 어려움 때문에, 물성의 저하에도 불구하고, 용융점도가 낮은 저분자량의 수지 필름을 사용하는 경우도 있으나, 이 경우, 분자량이 큰 수지를 사용하는 경우보다, 용융 점도가 낮아 생산에는 유리하지만, 기계적 물성이 현저히 저하되는 문제점이 있다.
As described above, the manufacturing method of the thermoplastic prepreg using the film method is simple in configuration, and when changing the variety of the prepreg, only the film can be selectively changed, which is advantageous for the production of various varieties, the production yield is high, and the resin flushing is performed. Since there is no need for a separate pre / post treatment process such as dissolution of resin and compounding of resin, there is an advantage that the working environment is clean. However, in the case of the thermoplastic prepreg manufacturing process using the film method, the melt viscosity (viscosity, viscosity) of the thermoplastic resin is very high, it is difficult to uniformly impregnate the resin in the reinforcing fibers, and to produce a high quality thermoplastic prepreg with high impregnation degree However, there is a problem in that the production temperature is excessively increased or the production speed is set low. In addition, in order to lower the melt viscosity of the thermoplastic resin and improve the impregnation, heating to a temperature much higher than the melting point of the resin film or slowing down the production speed to increase the high temperature residence time results in thermal decomposition of the resin, resulting in the prepreg There is a possibility that the physical properties are lowered. Due to this difficulty of impregnation, in spite of the deterioration of physical properties, a low molecular weight resin film having a low melt viscosity may be used, but in this case, the melt viscosity is lower than that of a resin having a large molecular weight, which is advantageous for production. There is a problem that mechanical properties are significantly lowered.
따라서, 본 발명의 목적은, 열가소성 수지가 매트릭스(기재)로 사용되고, 함침도 및 기계적 강도가 우수한 열가소성 프리프레그 및 그 제조방법을 제공하는 것이다.It is therefore an object of the present invention to provide a thermoplastic prepreg in which a thermoplastic resin is used as a matrix (substrate) and excellent in impregnation degree and mechanical strength, and a method of manufacturing the same.
본 발명의 다른 목적은, 용융점도가 낮은 수지 필름으로 함침성을 향상시키고, 용융점도가 높은 수지 필름으로 기계적 물성을 향상시켜, 용이하고 경제적으로 열강화성 프리프레그를 생산을 할 수 있는 방법을 제공하는 것이다.
Another object of the present invention is to improve the impregnation with a resin film having a low melt viscosity, and to improve mechanical properties with a resin film having a high melt viscosity, thereby providing a method of easily and economically producing a thermosetting prepreg. It is.
상기 목적을 달성하기 위하여, 본 발명은, 시트 형태의 보강 섬유의 어느 한 면 이상에 제1 열가소성 수지 필름을 공급하는 단계; 상기 제1 열가소성 수지 필름 위에, 제2 열가소성 수지 필름을 공급하는 단계; 및 상기 제1 열가소성 수지 필름 및 제2 열가소성 수지 필름을 가열 및 가압하여, 상기 제1 열가소성 수지 필름을 상기 보강 섬유에 함침시키고, 상기 제1 열가소성 수지 필름과 상기 제2 열가소성 수지 필름이 접합되도록 하는 단계를 포함하며, 상기 가열 및 가압 단계에서, 상기 제1 열가소성 수지 필름의 용융흐름지수(MI)는 상기 제2 열가소성 수지 필름의 용융흐름지수(MI) 보다 큰 것인, 열가소성 프리프레그 제조 방법을 제공한다. In order to achieve the above object, the present invention, the step of supplying a first thermoplastic resin film on at least one side of the reinforcing fibers in the form of a sheet; Supplying a second thermoplastic resin film on the first thermoplastic resin film; And heating and pressing the first thermoplastic resin film and the second thermoplastic resin film to impregnate the first thermoplastic resin film with the reinforcing fiber, and to bond the first thermoplastic resin film and the second thermoplastic resin film together. And a melt flow index (MI) of the first thermoplastic resin film is greater than a melt flow index (MI) of the second thermoplastic resin film in the heating and pressurizing step. to provide.
또한, 본 발명은, 시트 형태의 보강 섬유; 상기 보강 섬유에 함침되어 있는, 제1 열가소성 수지 필름; 및 상기 제1 열가소성 수지 필름에 접합되어 있는, 제2 열가소성 수지 필름을 포함하며, 상기 제1 열가소성 수지 필름의 용융흐름지수(MI)는 상기 제2 열가소성 수지 필름의 용융흐름지수(MI) 보다 큰 것인, 열가소성 프리프레그를 제공한다.
In addition, the present invention, the sheet-like reinforcing fibers; A first thermoplastic resin film impregnated in the reinforcing fiber; And a second thermoplastic resin film bonded to the first thermoplastic resin film, wherein a melt flow index MI of the first thermoplastic resin film is greater than a melt flow index MI of the second thermoplastic resin film. It provides a thermoplastic prepreg.
본 발명에 따른 열가소성 프리프레그 및 그 제조방법에 의하면, 3단계의 간단한 공정으로도, 함침성과 기계적 물성(강도 등)이 우수한 열가소성 프리프레그를 용이하게 제조할 수 있다. 또한, 본 발명에 의하면, 2 종 이상의 수지 필름을 적용하여, 함침도 및 기계적 물성에 영향을 미치는 용융흐름지수(MI), 분자량, 수지 특성 등을 조합함으로써, 함침도 및 기계적 물성이 모두 우수한 열가소성 프리프레그를 제조할 수 있다.
According to the thermoplastic prepreg and the manufacturing method thereof according to the present invention, a thermoplastic prepreg excellent in impregnation and mechanical properties (strength, etc.) can be easily produced even in a simple three step process. In addition, according to the present invention, by applying two or more kinds of resin films, by combining the melt flow index (MI), molecular weight, resin properties and the like affecting the degree of impregnation and mechanical properties, thermoplastics excellent in both the degree of impregnation and mechanical properties Prepregs can be prepared.
도 1은 통상의 프리프레그 구성을 설명하기 위한 도면 및 프리프레그의 일예를 보여주는 사진.
도 2는 통상의 열가소성 프리프레그 생산 공정을 보여주는 도면.
도 3은 본 발명의 일 실시예에 따른 열가소성 프리프레그의 제조 방법을 보여주는 도면.
도 4는 본 발명에 사용될 수 있는 통상의 가열/가압 장치를 보여주는 도면.
도 5는 본 발명의 일 실시예에 따른 열가소성 프리프레그의 구조를 보여주는 도면.
도 6a 내지 6c는 본 발명의 실시예 및 비교예에 따른 열가소성 프리프레그 제조 방법을 보여주는 도면.
도 7은 본 발명의 실시예 및 비교예에 따라 생산된 열가소성 프리프레그 단면 사진 및 단면 개념도.
도 8은 본 발명의 일 실시예에 따른 혼성 열가소성 프리프레그의 단면 사진.1 is a view for explaining a conventional prepreg configuration and a photograph showing an example of the prepreg.
2 shows a conventional thermoplastic prepreg production process.
3 is a view showing a method of manufacturing a thermoplastic prepreg according to an embodiment of the present invention.
4 shows a conventional heating / pressure device that can be used in the present invention.
5 is a view showing the structure of a thermoplastic prepreg according to an embodiment of the present invention.
6a to 6c is a view showing a thermoplastic prepreg manufacturing method according to an embodiment of the present invention and a comparative example.
7 is a cross-sectional photograph and cross-sectional conceptual view of a thermoplastic prepreg produced according to the Examples and Comparative Examples of the present invention.
8 is a cross-sectional photograph of a hybrid thermoplastic prepreg according to an embodiment of the present invention.
이하, 첨부된 도면을 참조하여, 본 발명을 상세히 설명한다. Hereinafter, the present invention will be described in detail with reference to the accompanying drawings.
도 3는 본 발명의 일 실시예에 따른 열가소성 프리프레그의 제조 방법을 보여주는 도면이다. 도 3에 도시된 바와 같이, 본 발명에 따라 열가소성 프리프레그를 제조하기 위해서는, 먼저, 시트 형태의 보강 섬유(41)의 어느 한 면 이상에 제1 열가소성 수지 필름(42a, 42b)을 공급한다. 다음으로, 상기 제1 열가소성 수지 필름(42a, 42b)의 어느 하나 이상의 면 위에 제2 열가소성 수지 필름(44a, 44b)을 공급(적층)하여, 상기 제1 열가소성 수지 필름(42a, 42b)의 어느 한면 또는 양면에 제2 열가소성 수지 필름(44a, 44b)을 적층한다. 이와 같이 적층된 보강 섬유(41), 제1 열가소성 수지 필름(42a, 42b) 및 제2 열가소성 수지 필름(44a, 44b)은 가열/가압 장치(48)를 통과하면서, 가열 및 가압되어, 제1 열가소성 수지 필름(42a, 42b)이 상기 보강 섬유(41)에 함침되고, 상기 제1 열가소성 수지 필름(42a, 42b)과 상기 제2 열가소성 수지 필름(44a, 44b)이 접합된다. 상기 가열 및 가압 단계에서, 상기 제1 열가소성 수지 필름(42a, 42b)의 용융흐름지수(Melt Flow Index, MI)는 상기 제2 열가소성 수지 필름(44a, 44b)의 용융흐름지수(MI) 보다 크도록 설정된다.
3 is a view showing a method of manufacturing a thermoplastic prepreg according to an embodiment of the present invention. As shown in FIG. 3, in order to manufacture the thermoplastic prepreg according to the present invention, first, the first
상기 제1 열가소성 수지 필름(42a, 42b) 및 제2 열가소성 수지 필름(44a, 44b)의 용융흐름지수(MI)는, 상기 보강 섬유(41)와 제1 열가소성 수지 필름(42a, 42b)의 함침성이 상기 보강 섬유(41)와 제2 열가소성 수지 필름(44a, 44b)의 함침성 보다 우수하고, 상기 제2 열가소성 수지 필름(44a, 44b)의 기계적 물성(강도 등)이 제1 열가소성 수지 필름(42a, 42b) 보다 우수한 범위 내에서, 적절히 설정될 수 있다. 예를 들어, 본 발명의 일 실시 형태에 의하면, 상기 제2 열가소성 수지 필름(44a, 44b)의 용융흐름지수(MI)에 대한 제1 열가소성 수지 필름(42a, 42b)의 용융흐름지수(MI) 비율 ((제1 열가소성 수지 필름의 MI)/(제2 열가소성 수지 필름의 MI))은 1.01 배 이상, 바람직하게는 1.1 배 이상, 더욱 바람직하게는 2 배 이상, 가장 바람직하게는 5 배 이상이다. 여기서, 상기 용융흐름지수(MI) 비율이 너무 작으면, 함침성과 기계적 물성(강도 등)이 모두 우수한 열가소성 프리프레그를 제조할 수 없다. 상기 용융흐름지수(MI)는 특정 온도 및 압력에서 10분간 일정 단면적을 가지는 구멍을 통과한 수지의 g수를 나타내는 수치로, 용융흐름지수(MI)가 높을수록 수지의 유동성이 높고, 용융 점도가 낮아진다. 본 발명에 있어서, 상기 용융흐름지수(MI)는 ASTM D1238에 따라 측정된 것으로, 측정 온도는 상기 제1 열가소성 수지 필름(42a, 42b) 및 제2 열가소성 수지 필름(44a, 44b)의 가열/가압 단계의 온도(가열이 여러 단계로 이루어질 경우, 최대 가열 온도)이고, 측정 하중은 2160 g, 수지 용출 시간은 10분, 측정 단위는 그램(g/10분)이다. 상기 가열/가압 단계의 온도는, 사용되는 수지에 따라 다르나, 수지의 융점 보다 5 ℃ 이상 높은 온도, 예를 들면, 수지의 융점 보다 10 내지 30 ℃ 높은 온도, 구체적으로는, 고밀도 폴리에칠렌(HDPE) 등의 폴리에틸렌의 경우 190℃, 폴리카보네이트(PC) 및 폴리에칠렌테레프탈레이트(PET) 등의 폴리에스테르의 경우 260 ℃ 정도이다.
The melt flow index MI of the first
본 발명의 다른 실시 형태에 의하면, 수지 필름의 가공온도에서, 상기 제1 열가소성 수지 필름(42a, 42b)의 용융흐름지수(MI)는 5 이상, 바람직하게는 10 이상, 더욱 바람직하게는 15 이상(프리프레그로 성형될 수 있는 한, 값이 높을 수록 좋으며, 예를 들어, 상한은 50 일 수 있다)이고, 제2 열가소성 수지 필름(44a, 44b)의 용융흐름지수(MI)는 5 미만, 바람직하게는 1 이하, 더욱 바람직하게는 0.5 이하(프리프레그로 성형될 수 있는 한, 값이 낮을 수록 좋으며, 예를 들어, 하한은 0.01 일 수 있다)이다. 여기서, 상기 제1 열가소성 수지 필름(42a, 42b)의 용융흐름지수(MI)가 너무 작으면 보강섬유 내부까지 함침이 이뤄지지 않아, 프리프레그 내부에 미함침부 (기공, Void)가 발생하는 문제가 있고, 상기 제2 열가소성 수지 필름(44a, 44b)의 용융흐름지수(MI)가 너무 크면, 프리프레그의 물성 향상이 불충분할 우려가 있다.
According to another embodiment of the present invention, at a processing temperature of the resin film, the melt flow index MI of the first
상기 보강 섬유(41)로는 프리프레그의 제조에 사용되는 통상의 보강 섬유를 제한 없이 사용할 수 있으며, 예를 들면, 강도와 탄성이 높은 탄소(carbon) 섬유, 유리섬유(glass fiber), 아라미드 섬유(aramid fiber), 현무암 섬유, 보론 섬유(boron fiber) 등을 사용할 수 있다. 또한, 상기 보강 섬유(41)는 일방향으로 배열된 섬유이거나, 직물 형태의 섬유일 수 있고, 그 두께는, 보강 섬유로서 사용될 수 있는 한 특별히 한정되지 않는다. 상기 보강 섬유(41)를 공급하는 보강 섬유 공급 장치(40)는, 직물형 또는 일방향 보강 섬유(41)를 공급하는 통상의 공급 장치이다.
The reinforcing
상기 보강 섬유(41)의 상부면 및/또는 하부면으로 공급(적층)되는 제1 열가소성 수지 필름(42a, 42b)은, 가열 가압시, 상기 보강 섬유(41)에 용이하게 함침되도록 용융 점도가 작은 수지로 이루어진다. 상기 제1 열가소성 수지 필름(42a, 42b)은, 통상의 다양한 열가소성 수지로 이루어질 수 있고, 바람직하게는 폴리프로필렌(PP), 폴리에틸렌(PE), 폴리아마이드(PA), 폴리스티렌(PS), 폴리에스테르(PES), 폴리카보네이트(PC), 열가소성 폴리우레탄(TPU), 폴리아세탈(polyacetal, POM), 폴리메틸메타아크릴레이트(polymethyl methacrylate, PMMA), 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET), 폴리부틸렌테레트탈레이트(PBT), ABS(acrylonitrile butadiene styrene resin) 수지, 폴리에테르이미드(polyetherimide, PEI), 폴리에테르에테르케톤 (polyetheretherketon, PEEK), 폴리페닐렌설파이드 (polyphenylene sulfide, PPS) 및 폴리락틱에시드(polylactic acid, PLA)로 이루어진 군으로부터 선택되는 수지로 이루어질 수 있다. 상기 제1 열가소성 수지 필름(42a, 42b)의 두께는 상기 보강 섬유(41)를 함침할 수 있으면 특별히 한정되지 않지만, 예를 들면, 0.01mm 내지 2 mm다. 도 3에 도시된 바와 같이, 상기 제1 열가소성 수지 필름(42a, 42b)은 제1 급지 장치(43a, 43b)에 의해 공급되고, 상기 제1 급지 장치(43a, 43b)는 필름 형태의 원료를 연속적으로 공급하는 통상의 급지(給紙) 장치이다. 상기 제2 열가소성 수지 필름(44a, 44b)도, 상기 용융흐름지수(MI) 조건을 충족하는 통상의 다양한 열가소성 수지로 이루어질 수 있지만, 예를 들면, 상기 제1 열가소성 수지필름(42a, 42b)을 형성하는 열가소성 수지에서 설명한 바와 같은 다양한 열가소성 수지로 이루어질 수 있다. 상기 제2 열가소성 수지 필름(44a, 44b)의 두께도 열가소성 프리프레그의 물성을 향상시킬 수 있으면 특별히 한정되지 않지만, 예를 들면, 0.01 mm 내지 2 mm다.
The first
본 발명에 있어서, 상기 제1 열가소성 수지 필름(42a, 42b) 및 상기 제2 열가소성 수지 필름(44a, 44b)은, 분자량은 다르지만 동종의 수지로 이루어지거나, 수지간 친화력(compatibility) 또는 혼용성이 있어, 계면에서 물성이 저하되지 않는 이종(異種)의 수지로 이루어지는 것이 바람직하다. 이종 수지를 사용하는 경우의 예로서, 혼용성이 있는 폴리카보네이트(PC)와 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET)를 사용할 수 있다. PET와 PC는 모두 가공 온도가 260 ℃ 정도로 유사하지만, PET는 260 ℃에서 용융흐름지수(MI)가 100 이상으로 매우 높은 반면, PC는 용융흐름지수(MI)가 10 이하로 상대적으로 낮고, 기계적 물성은 PC가 월등히 우수하다. 그러나 가공 온도에서 PC의 용융 점도가 높아 보강 섬유에 함침되기 어려우며, 가공 온도를 높여 유동성을 증가시키면, 수지의 열분해가 발생하여, 프리프레그를 만들기 어렵다. 따라서, PET를 함침용 수지인 제1 열가소성 수지필름(42a, 42b)으로 사용하고, 기계적 물성이 강한 PC를 물성 강화용 수지인 제2 열가소성 수지 필름(44a, 44b)으로 사용하여 프리프레그를 제조하면, 함침도 및 기계적 물성이 모두 우수한 열가소성 프리프레그를 제조할 수 있다. 또한, 필요에 따라, 3종 이상의 다양한 열가소성 수지 필름을 적층하여, 다양한 기능의 열가소성 프리프레그를 제조할 수도 있다.
In the present invention, the first
통상 고분자 수지는, 분자량이 증가할수록 인장강도, 굴곡강도, 충격강도 등의 기계적 물성이 향상되지만, 용융 점도도 증가하여, 가공성이 저하된다. 열가소성 수지의 용융 점도는 용융흐름지수(MI)로 나타낼 수 있으며, 대표적인 열가소성 수지인 고밀도 폴리에칠렌(High Density Poly Ethylene, HDPE)의 분자량에 따른 용융흐름지수(MI)와, 대표적인 기계적 물성치인 아이조드 충격강도(Izod Impact Strength)을 하기 표 1에 나타내었다.Usually, as the molecular weight increases, mechanical properties such as tensile strength, flexural strength, impact strength, etc. are improved, but melt viscosity also increases, and workability decreases. The melt viscosity of the thermoplastic resin can be expressed by the melt flow index (MI), the melt flow index (MI) according to the molecular weight of a representative thermoplastic resin, High Density Poly Ethylene (HDPE), and the Izod impact strength, which is a representative mechanical property value. (Izod Impact Strength) is shown in Table 1 below.
상기 표 1로부터, 분자량이 높은 HDPE #1 수지는, 충격강도가 매우 우수하지만, 용융흐름지수(MI)가 0.02로 매우 낮음을 알 수 있다. 반대로 HDPE #5 수지는, 충격강도는 3으로 낮아, 수지가 적용된 성형물의 충격강도가 매우 낮지만, 용융흐름지수(MI)가 20으로 높아, 프리프레그 제조 시 함침에 유리함을 알 수 있다.
Table 1 shows that the HDPE # 1 resin having a high molecular weight has excellent impact strength, but has a very low melt flow index (MI) of 0.02. On the contrary, the HDPE # 5 resin has a low impact strength of 3 and a very low impact strength of the molded article to which the resin is applied, but has a high melt flow index (MI) of 20, which is advantageous for impregnation during prepreg manufacture.
다시, 도 3을 참조하면, 상기 제2 열가소성 수지 필름(44a, 44b)은 제2 급지 장치(45a, 45b)에 의해 공급되고, 상기 제2 급지 장치(45a, 45b)는 필름 형태의 원료를 연속적으로 공급하는 통상의 급지(給紙) 장치이다. 한편, 필요에 따라, 제3 급지 장치(third feeder, 47a, 47b)로부터, 상기 제2 열가소성 수지 필름(44a, 44b)의 어느 한면 이상에, 이형재(46a, 46b)를 공급(적층)하여, 향후, 가열/가압 시, 용융된 상기 제2 열가소성 수지 필름(44a, 44b)과 가열/가압 장치(48)가 들러붙는 현상을 방지할 수 있다. 가열/가압 공정 후, 상기 이형재(46a, 46b)는 테이크업 롤(49a, 49b)을 통해 회수된다. 상기 가열/가압 장치(48)의 온도 및 압력은, 상기 제1 열가소성 수지 필름(42a, 42b)을 상기 보강 섬유(41)에 함침시키고, 상기 제1 열가소성 수지 필름(42a, 42b)과 상기 제2 열가소성 수지 필름(44a, 44b)이 접합시킬 수 있는 한, 특별히 한정되지 않고, 상기 제1 열가소성 수지 필름(42a, 42b) 및 제2 열가소성 수지 필름(44a, 44b)의 종류 및 물성에 따라 적절히 설정될 수 있다.
Again, referring to FIG. 3, the second
상기 가열/가압 장치(48)로는, 롤러(roller), 더블 벨트(double belt), 고정 프레스(stationary press) 등 통상의 가열/가압 장치가 사용될 수 있다. 도 4는 본 발명에 사용될 수 있는 통상의 가열/가압 장치를 보여주는 도면으로써, 롤러 타입의 가열/가압 장치(A), 더블 벨트 타입의 가열/가압 장치(B), 고정 프레스 타입의 가열/가압 장치(C)를 도시한 것이다. 도 4의 A에 도시된 바와 같이, 롤러 타입의 가열/가압 장치(A)에서는, 상하부에 설치된 1세트(set)의 가열/가압 롤러(31a, 31b)를 통과하는 보강 섬유(41)와 수지 필름(42a, 42b, 44a, 44b)을 가열/가압하여, 수지 필름(42a, 42b, 44a, 44b)에 있는 수지를 보강 섬유(41)에 함침시킨다. 상기 롤러 타입의 가열/가압 장치(A)에서는, 1 세트의 롤러(31a, 31b)만이 사용될 수도 있으나, 복수의 롤러 세트(roller set)를 이용하여 생산성을 향상시킬 수도 있다. 도 3의 B에 도시된 바와 같이, 더블 벨트 타입의 가열/가압 장치(B)는, 금속재질의 연속 벨트(32a, 32b)를 상하부에 위치시켜, 온도와 압력을 연속적으로 가할 수 있는 장치이다. 도 3의 C에 도시된 바와 같이, 고정 프레스 타입의 가열/가압 장치(C)는, 블록(block) 형태의 모듈 프레스(module press, 33a, 33b)를 통해, 가열과 가압을 수행한다. 상기 고정 프레스 타입의 가열/가압 장치(C)는, 롤러 타입의 가열/가압 장치(A)와 마찬가지로 1개의 모듈 프레스(33a, 33b) 만으로 구성될 수도 있으나, 복수개의 모듈 프레스를 이용하여, 생산성과 함침 효율을 향상시킬 수 있다. 롤러 타입의 가열/가압 장치(A)와 더블 벨트 타입의 가열/가압 장치(B)는 연속 공정에 주로 이용되고, 고정 프레스 타입의 가열/가압 장치(C)는 단계 프로세스(step process)에 주로 이용된다.
As the heating /
도 5는 본 발명의 일 실시예에 따른 열가소성 프리프레그의 구조를 보여주는도면이다. 도 5에 도시된 바와 같이, 발명의 일 실시예에 따른 열가소성 프리프레그는, 시트 형태의 보강 섬유(41), 상기 보강 섬유(41)에 함침되어 있는, 용융흐름지수(MI)가 A 이상인 제1 열가소성 수지 필름(42a, 42b), 및 상기 제1 열가소성 수지 필름(42a, 42b)에 접합되어 있는, 용융흐름지수(MI)가 B 이하인 제2 열가소성 수지 필름(44a, 44b)을 포함한다. 필요에 따라, 도 5에 도시된 바와 같이, 상기 보강 섬유(41)는 제1 열가소성 수지 필름(42a, 42b) 뿐만 아니라, 제2 열가소성 수지 필름(44a, 44b)에도 부분적으로 함침되어 있을 수도 있다. 이와 같이, 보강 섬유(41)에 함침이 유리한 제1 열가소성 수지 필름(42a, 42b)과, 물성이 우수한 제2 수지 필름(44a, 44b)을 가열/가압하여 함침 및 접합시키면, 함침성과 기계적 물성을 모두 만족시키는 열가소성 프리프레그(50)를 제조할 수 있다.
5 is a view showing the structure of a thermoplastic prepreg according to an embodiment of the present invention. As shown in FIG. 5, the thermoplastic prepreg according to an embodiment of the present invention may include a reinforcing
이하, 구체적인 실시예 및 비교예를 통하여 본 발명을 더욱 상세히 설명한다. 하기 실시예는 본 발명을 보다 구체적으로 설명하기 위한 것으로서, 본 발명이 하기 실시예에 의해 한정되는 것은 아니다.
Hereinafter, the present invention will be described in more detail with reference to specific examples and comparative examples. The following examples are intended to illustrate the present invention in more detail, and the present invention is not limited by the following examples.
[실시예 1] 열가소성 프리프레그의 제조 Example 1 Preparation of Thermoplastic Prepreg
롤러 방식의 가열/가압 장치(160)가 부착된 설비를 이용하여, 일방향 프리프레그(135)를 제조하였다(도 6a 참조). 개섬장치(opening device, 100)를 이용하여, 폭 30 cm, 단위면적당 섬유중량 300 g/m2의 유리섬유(OCV SE4121, 2400 tex, 101)를 개섬시켜, 제1 집게롤(nip roll, 140)로 투입하였다. 제1 급지 장치(104a, 104b)에는, 40 ㎛ 두께의 저분자량 HDPE(SK종합화학 제품 JK910, Mw: 56,400, 190 ℃에서의 MI: 20) 제1 열가소성 수지 필름(130a, 130b)을 투입하고, 제2 급지 장치(132a, 132b)에는, 40 ㎛ 두께의 고분자량 HDPE(SK종합화학 제품 2800, Mw: 190,300, 190 ℃에서의 MI: 0.02) 제2 열가소성 수지 필름(131a, 131b)을 투입하였으며, 제3 급지장치(106a, 106b)에는, 50 ㎛ 두께의 단면이형처리된 폴리이미드(polyimide) 이형필름(105a, 105b)을 투입하였다. 롤러 방식의 가열/가압 장치(160)의 롤러는 3개조(107, 108, 109)를 사용하였으며, 각각의 온도는 제1 롤러(107) 120 ℃, 제2 롤러(108) 190 ℃, 제3 롤러(109) 190 ℃로 설정하였으며, 롤러의 압력은 제1 롤러(107) 20kg/cm, 제2 롤러(108) 40kg/cm, 제3 롤러(109) 40kg/cm로 설정하였다. 생산속도는 1.0 m/min로 하였다(102). 이형필름(105a, 105b)은 테이크업 롤(110a, 110b)로 회수하였다. 상기 열가소성 프리프레그 제조 조건을 정리하여 표 2에 나타내었고, 충격강도를 측정하여 표 3에 나타내었다.
One-
[비교예 1] 열가소성 프리프레그의 제조 Comparative Example 1 Preparation of Thermoplastic Prepreg
도 6b에 도시된 바와 같이, 제1 급지 장치(104a, 104b)로, 80 ㎛ 두께의 저분자량 HDPE(SK종합화학 제품 JK910, Mw: 56,400, 190 ℃에서의 MI: 20) 제1 열가소성 수지 필름(103a, 103b)을 투입하고, 제2 급지 장치(132a, 132b)를 사용하지 않은 것을 제외하고는, 실시예 1과 동일한 방법으로, 열가소성 프리프레그를 제조하였다. 상기 열가소성 프리프레그 제조 조건을 정리하여 표 2에 나타내었고, 충격강도를 측정하여 표 3에 나타내었다.
As shown in FIG. 6B, a first thermoplastic resin film having a low molecular weight HDPE (SK General Chemicals JK910, Mw: 56,400, MI: 20 at 190 ° C.) having a thickness of 80 μm was provided with the
[비교예 2] 열가소성 프리프레그의 제조 Comparative Example 2 Preparation of Thermoplastic Prepreg
도 6c에 도시된 바와 같이, 제1 급지 장치(104a, 104b)로, 80 ㎛ 두께의 고분자량 HDPE(SK종합화학 제품 2800, Mw: 190,300, 190 ℃에서의 MI: 0.02) 제2 열가소성 수지 필름(113a, 113b)을 투입하고, 제2 급지 장치(132a, 132b)를 사용하지 않은 것을 제외하고는, 실시예 1과 동일한 방법으로, 열가소성 프리프레그를 제조하였다. 상기 열가소성 프리프레그 제조 조건을 정리하여 표 2에 나타내었고, 충격강도를 측정하여 표 3에 나타내었다.As shown in FIG. 6C, the
장치First feed
Device
장치2nd paper feed
Device
장치Third paper feed
Device
롤러1st
roller
롤러Second
roller
롤러Third
roller
속도production
speed
HDPE
(40 ㎛)Low molecular weight
HDPE
(40 μm)
HDPE
(40 ㎛)High molecular weight
HDPE
(40 μm)
(50 ㎛)Polyimide Release Film
(50 μm)
20 kg/cm120 ℃,
20 kg / cm
40 kg/cm190 ℃,
40 kg / cm
40 kg/cm190 ℃,
40 kg / cm
(m/min)1.0
(m / min)
HDPE
(80 ㎛)Low molecular weight
HDPE
(80 μm)
(50 ㎛)Polyimide Release Film
(50 μm)
20 kg/cm120 ℃,
20 kg / cm
40 kg/cm190 ℃,
40 kg / cm
40 kg/cm190 ℃,
40 kg / cm
(m/min)1.0
(m / min)
HDPE
(80 ㎛)High molecular weight
HDPE
(80 μm)
(50 ㎛)Polyimide Release Film
(50 μm)
20 kg/cm120 ℃,
20 kg / cm
40 kg/cm190 ℃,
40 kg / cm
40 kg/cm190 ℃,
40 kg / cm
(m/min)1.0
(m / min)
도 7은 본 발명의 실시예 및 비교예에 따라 생산된 열가소성 프리프레그 단면 사진 및 단면 개념도이다. 도 7에 도시된 바와 같이, 비교예 1의 프리프레그(B)는, 열가소성 수지 필름(103a, 103b)이 보강 섬유(101)에 균일하게 함침되고, 비교예 2의 열가소성 프리프레그(C)는, 열가소성 수지 필름(113a, 113b)이 보강 섬유(101)에 거의 침투하지 못하고, 보강 섬유(101) 표면에 주로 분포하며, 보강 섬유(101) 사이에는 공극(간극, 64)이 형성되어, 수지 함침이 불충분함을 확인할 수 있다. 반면, 실시예 1의 열가소성 프리프레그(A)는, 제1 열가소성 수지 필름(130a, 130b) 및 제2 열가소성 수지 필름(131a, 131b)을 동시에 사용한 것으로서, 상기 제1 수지 필름(130a, 130b)이 보강 섬유(101)에 충분히 함침되고, 외부에는 상기 제2 수지 필름(131a, 131b)이 층을 이루며 위치함을 확인할 수 있다.
7 is a cross-sectional photograph and cross-sectional conceptual view of the thermoplastic prepreg produced according to the Examples and Comparative Examples of the present invention. As shown in FIG. 7, in the prepreg B of Comparative Example 1, the
상기 표 3에 나타낸 바와 같이, 비교예 1의 프리프레그는 상대적으로 낮은 분자량의 수지를 사용하여 충격강도가 낮고, 비교예 2의 프리프레그는 물성이 우수한 고분자량의 수지를 사용하였으나, 함침 불량으로 인해 기계적 물성이 극대화되지 못하였다. 반면, 실시예 1의 열가소성 프리프레그는, 함침성과 기계적 물성이 잘 조화되어 높은 충격강도를 나타낸다.
As shown in Table 3, the prepreg of Comparative Example 1 has a low impact strength using a relatively low molecular weight resin, the prepreg of Comparative Example 2 used a high molecular weight resin having excellent physical properties, but due to poor impregnation Due to the mechanical properties could not be maximized. On the other hand, the thermoplastic prepreg of Example 1 has a high impact strength in combination with impregnation and mechanical properties.
[실시예 2] PC/PET 혼성 열가소성 프리프레그의 제조 Example 2 Preparation of PC / PET Hybrid Thermoplastic Prepreg
가열/가압 장치(160)로서 더블 벨트 방식의 가열/가압 장치(3개 구간으로 나누어 순차적으로 제1 부분의 온도 200℃, 제2 부분의 온도 260℃, 제3 부분의 온도 280℃로 설정하고, 압력은 20 kg/cm로 함)를 사용하고, 보강 섬유(101)로서, 직물형의 3K 탄소 섬유 평직물(현대 화이바 제품 C120, 단위면적당 섬유중량: 200 g/m2)을 사용하고, 제1 열가소성 수지 필름(130a, 130b)으로서, 40㎛ 두께의 PET 수지 필름(SKC 제품 SKYroll)을 사용하고, 제2 열가소성 수지 필름(131a, 131b)으로서, 40㎛ 두께의 PC 수지 필름(아이원필름 제품 IPC-40A)을 사용하였으며, 나머지 조건은 실시예 1과 동일하게 하여, 열가소성 프리프레그를 제조하였다. 제조된 열가소성 프리프레그의 단면 사진을 도 8에 나타내었다. 도 8에 도시된 바와 같이, 탄소 섬유(150)가 다발을 이룬 토우(tow, 72)가 직물을 구성하며, 토우(72) 사이에 용융점도가 낮은 PET 수지 필름(130a, 130b)이 함침되고, 그 외부에 기계적 물성이 우수한 PC 수지 필름(131a, 131b)이 접합되어 있다. 따라서, 본 발명의 열가소성 프리프레그는, 낮은 가공온도에서도 PET 수지 필름(130a, 130b)이 보강 섬유(150)에 잘 함침되어 우수한 함침도를 가지면서도, 함침이 어려운 PC 수지 필름(131a, 131b)의 기계적 특성을 동시에 활용할 수 있음을 확인할 수 있다.As the heating /
Claims (8)
상기 제1 열가소성 수지 필름 위에, 제2 열가소성 수지 필름을 공급하는 단계; 및
상기 제1 열가소성 수지 필름 및 제2 열가소성 수지 필름을 가열 및 가압하여, 상기 제1 열가소성 수지 필름을 상기 보강 섬유에 함침시키고, 상기 제1 열가소성 수지 필름과 상기 제2 열가소성 수지 필름이 접합되도록 하는 단계를 포함하며,
상기 가열 및 가압 단계에서, 상기 제1 열가소성 수지 필름의 용융흐름지수(MI)는 상기 제2 열가소성 수지 필름의 용융흐름지수(MI) 보다 큰 것인, 열가소성 프리프레그 제조 방법.Supplying a first thermoplastic resin film to at least one side of the reinforcing fibers in sheet form;
Supplying a second thermoplastic resin film on the first thermoplastic resin film; And
Heating and pressurizing the first thermoplastic resin film and the second thermoplastic resin film to impregnate the first thermoplastic resin film with the reinforcing fiber, and to bond the first thermoplastic resin film and the second thermoplastic resin film together. Including;
In the heating and pressing step, the melt flow index (MI) of the first thermoplastic resin film is greater than the melt flow index (MI) of the second thermoplastic resin film, thermoplastic prepreg manufacturing method.
상기 보강 섬유에 함침되어 있는, 제1 열가소성 수지 필름; 및
상기 제1 열가소성 수지 필름에 접합되어 있는, 제2 열가소성 수지 필름을 포함하며,
상기 제1 열가소성 수지 필름의 용융흐름지수(MI)는 상기 제2 열가소성 수지 필름의 용융흐름지수(MI) 보다 큰 것인, 열가소성 프리프레그.Reinforcing fibers in the form of sheets;
A first thermoplastic resin film impregnated in the reinforcing fiber; And
A second thermoplastic resin film bonded to the first thermoplastic resin film,
The melt flow index (MI) of the first thermoplastic resin film is greater than the melt flow index (MI) of the second thermoplastic resin film, the thermoplastic prepreg.
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