KR101922165B1 - 복합 시트, 이의 제조방법, 및 이를 포함하는 다층 시트 - Google Patents

복합 시트, 이의 제조방법, 및 이를 포함하는 다층 시트 Download PDF

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Abstract

본 발명은 방열 기능과 자성 특성을 동시에 갖는 단일층의 복합 시트, 이의 제조방법, 및 이를 포함하는 다층 시트에 관한 것으로서, 상기 복합 시트의 상부 영역에 방열 충진재의 함량이 높고 하부 영역에 자성 충진재의 함량이 높아서, 서로 간의 특성에 거의 영향을 주지 않으므로, 상기 복합 시트는 우수한 방열 기능과 자성 특성을 동시에 구현할 수 있다. 또한 상기 복합 시트는 단일층의 매우 얇은 두께를 구현할 수 있고 유연성이 우수하다.

Description

복합 시트, 이의 제조방법, 및 이를 포함하는 다층 시트{COMPOSITE SHEET, PREPARATION METHOD THEREOF, AND MULTILAYER SHEET COMPRISING SAME}
본 발명은 방열 기능과 자성 특성을 동시에 갖는 단일층의 복합 시트, 이의 제조방법, 및 이를 포함하는 다층 시트에 관한 것이다.
최근 휴대폰, 태블릿 PC, 노트북 PC 등의 모바일 기기에는, 무선충전(wireless power consortium, WPC), 근거리통신(near field communication, NFC), 마그네틱보안전송(magnetic secure transmission, MST) 등의 기능을 실현하기 위한 안테나가 장착되고 있다.
이와 같은 모바일 기기 내부에는 금속 소재의 다른 부품이 존재하고, 기기 내부에 형성되는 교류 자기장이 이러한 금속 부분에 인가될 경우 와전류(eddy current)가 발생하여, 안테나의 성능을 떨어뜨리고 인식 거리를 저하시키는 문제가 있다. 이를 해결하기 위해, 고투자율의 자성 시트를 안테나에 인접하여 배치함으로써, 자성 시트가 안테나의 자속을 집속시켜 금속면으로의 자기장 침투와 와전류의 발생을 방지하고 동작 특성을 향상시키고 있다.
또한, 최근 모바일 기기 등의 휴대가 간편하도록 두께가 점차 얇아짐에 따라, 기기에 내장되는 배터리를 포함하는 각종 발열부품에서 발생되는 열과 함께, WPC, NFC, MST 등의 기능이 작동될 때 많은 열이 발생하고 있다. 이와 같은 열에 의해 기기의 효율이나 성능이 저하되는 문제를 해결하기 위해, 이들 기기에는 그라파이트 등의 소재를 이용한 방열 시트가 사용되고 있다.
따라서, 최근 모바일 기기에는 고분자형 자성 시트(PMS) 등의 자성 시트에 그라파이트 시트 등의 방열 시트를 합지하여 복합 시트의 형태로 적용하려는 시도가 활발하다.
이와 같은 복합 시트에서, 소수성을 갖는 그라파이트 시트의 표면이 고분자형 자성 시트의 표면과 잘 접착되지 않기 때문에, 그라파이트 시트의 일면에 접착제층을 형성하여 자성 시트와 합지하고 있다(도 2 참조). 또한, 그라파이트는 탄소 원자들이 6각 벌집구조로 배열된 층이 겹겹이 적층된 구조를 가지므로, 동일층 내의 탄소 원자간에는 강한 공유결합을 하지만 다른 층의 탄소원자 간에는 약한 반데르발스 결합을 하기 때문에, 그라파이트 시트의 표면에 보호 필름을 합지하여 외부의 영향에 의한 층박리를 방지하고 있다(도 2 참조).
그러나, 이와 같이 종래의 복합 시트에서 추가되는 접착제층과 보호 필름은 열을 차단시켜 방열 성능을 저하시킬 수 있다. 또한, 접착제층 삽입과 보호 필름 합지에 따른 공정 비용이 추가되고, 전체적으로 두께가 두꺼워져 모바일 기기 등의 내부 공간 효율성을 떨어뜨리며, 유연성이 감소하는 문제가 발생하게 된다.
상기와 같은 문제점을 해결하기 위해, 일본 공개특허공보 제2008-053383호는 고분자형 자성 시트에 접착성의 수지를 포함시켜 접착성을 갖도록 제작함으로써, 별도의 접착층 없이 그라파이트 시트와 합지시켜 복합 시트를 제조하고 있다. 그러나, 이 경우에도 그라파이트 시트에는 보호 필름이 필요하고, 복합 시트를 모바일 기기 등에 부착하거나 떼어내기 위해 구부릴 때 그라파이트 시트와 고분자형 자성 시트간의 층분리가 발생하거나 그라파이트 시트에 주름이 발생할 우려가 있다.
이를 고려하여 최근 바인더 수지에 자성 입자와 그라파이트 입자를 함께 분산시킨 뒤 시트상 성형함으로써, 방열 기능과 자성 특성을 단일 시트로 구현하려는 시도가 있다. 그러나, 바인더 수지에 자성 입자와 그라파이트 입자를 단순 분산시켜 제조된 시트의 경우, 시트 내부에 분산된 그라파이트 입자가 시트의 투자율을 저하시키고, 그라파이트 시트를 외곽층으로 배치할 때보다 방열 성능이 떨어져 실제 제품으로 상용화되기는 어렵다.
일본 공개특허공보 제2008-053383호 (2008.03.06.)
이에 본 발명자들이 연구한 결과, 바인더 수지에 자성 입자와 그라파이트 입자를 분산시에 각각의 입자별 특성을 고려하여 공정을 조절함으로써 단일층의 시트로도 우수한 방열 성능과 자성 특성을 발휘할 수 있는 신규한 구조의 복합 시트를 제조할 수 있음을 발견하였다.
따라서 본 발명은 단일층의 시트로도 우수한 방열 성능과 자성 특성을 동시에 발휘할 수 있는 복합 시트, 이의 제조방법, 및 이를 포함하는 다층 시트를 제공하고자 한다.
본 발명은 바인더 수지 및 상기 바인더 수지 내에 분산된 방열 충진재와 자성 충진재를 포함하는 단일층의 복합 시트로서, 상기 복합 시트를 상부 표면부터 하부 표면까지 동일 간격으로 상부 영역, 중간 영역 및 하부 영역으로 구분할 때, 상기 복합 시트가 하부 영역에 비해 상부 영역에 상기 방열 충진재를 더 많이 포함하고, 상부 영역에 비해 하부 영역에 상기 자성 충진재를 더 많이 포함하는, 복합 시트를 제공한다.
또한, 본 발명은 (1) 바인더 수지, 방열 충진재, 자성 충진재 및 용매를 포함하는 슬러리를 제조하는 단계; 및 (2) 상기 슬러리를 0.1 내지 5 m/min의 속도로 시트상 성형하는 단계를 포함하는, 복합 시트의 제조방법을 제공한다.
또한, 본 발명은 (a) 하나 이상의 층으로 구성된 고분자형 자성 시트; 및 (b) 상기 고분자형 자성 시트의 표면 상에 직접 합지된 상기 복합 시트를 포함하는, 다층 시트를 제공한다.
또한, 본 발명은 (1) 바인더 수지, 방열 충진재, 자성 충진재 및 용매를 포함하는 슬러리를 제조하는 단계; (2) 상기 슬러리를 0.1 내지 5 m/min의 속도로 시트상 성형하여 복합 시트를 제조하는 단계; (3) 하나 이상의 층으로 구성된 고분자형 자성 시트 표면 상에 직접 상기 복합 시트를 적층하는 단계; 및 (4) 수득한 적층체를 열가압하는 단계를 포함하는, 다층 시트의 제조방법을 제공한다.
본 발명의 복합 시트는 단일층의 시트로도 우수한 방열 성능과 자성 특성을 동시에 발휘할 수 있다. 특히 상기 복합 시트의 상부 영역에 방열 충진재의 함량이 높고 하부 영역에 자성 충진재의 함량이 높아서, 서로 간의 특성에 거의 영향을 주지 않으므로, 본 발명의 복합 시트는 우수한 방열 특성과 자성 특성을 동시에 구현할 수 있다.
또한 본 발명의 복합 시트는, 방열 시트와 자성 시트가 합지된 종래의 복합 시트와는 달리, 단일층의 매우 얇은 두께를 구현할 수 있고, 제품을 부착하거나 떼어낼 때 구부림에 의해 발생할 수 있는 층간 박리나 그라파이트 시트의 주름 등의 문제를 해소할 수 있으며, 유연성이 우수하여 최근 모바일 기기에 탑재되는 부품의 유연성 요구를 맞출 수 있다.
또한 본 발명의 복합 시트 제조시 종래에 그라파이트 시트와 자성 시트를 합지하기 위해 추가되었던 보호 필름과 접착층이 필요 없으므로, 전체 두께를 줄일 수 있고 공정 비용을 크게 줄일 수 있다.
이와 같이, 본 발명의 복합 시트는 제조 공정이 매우 간단할 뿐 아니라, 단일층의 시트로도 우수한 방열 성능과 자성 특성을 동시에 발휘할 수 있으므로, 안테나 기판과 함께 모바일 기기에 탑재됨으로써, 모바일 기기의 경량화 및 소형화를 구현할 수 있다.
아울러, 본 발명의 복합 시트는 다른 고분자형 자성 시트와도 별도의 접착층 없이 열가압에 의해 합지될 수 있어서, 복합 시트에 1층 이상의 고분자형 자성 시트를 합지하여 열전달이 우수하고 두꺼운 다층 시트를 구현할 수 있다.
도 1은 본 발명의 일례에 따른 복합 시트의 단면을 도시한 것이다.
도 2는 종래의 복합 시트의 단면을 도시한 것이다.
도 3은 본 발명의 일례에 따른 다층 시트의 단면을 도시한 것이다.
이하 본 발명에 대해 첨부된 도면을 참조하여 보다 구체적으로 설명한다. 첨부된 도면들에서 이해를 돕기 위해 크기나 간격 등이 과장되어 표시될 수 있으며, 또한 이 기술분야에 속하는 통상의 기술자에게 자명한 내용은 도시가 생략될 수 있다.
이하의 구체적인 설명에 있어서, 각 필름, 패널, 또는 층 등이 각 필름, 패널, 또는 층 등의 "상(on)" 또는 "하(under)"에 형성되는 것으로 기재되는 경우에 있어, "상(on)"과 "하(under)"는 "직접적으로(directly)" 또는 "다른 구성요소를 개재하여 간접적으로(indirectly)" 형성되는 것을 모두 포함한다.
도 1은 본 발명의 일례에 따른 복합 시트의 단면을 도시한 것이다.
도 1을 참조하여, 본 발명에 따른 복합 시트(100)는, 바인더 수지(101) 및 상기 바인더 수지(101) 내에 분산된 방열 충진재(102)와 자성 충진재(103)를 포함하는 단일층의 복합 시트로서, 상기 복합 시트를 상부 표면부터 하부 표면까지 동일 간격으로 상부 영역(110), 중간 영역(120) 및 하부 영역(130)으로 구분할 때, 상기 복합 시트가 하부 영역(130)에 비해 상부 영역(110)에 상기 방열 충진재(102)를 더 많이 포함하고, 상부 영역(110)에 비해 하부 영역(130)에 상기 자성 충진재(103)를 더 많이 포함한다.
상기 복합 시트는 하부 영역에 비해 상부 영역에 상기 방열 충진재를 3~20 배, 5~10 배, 또는 5~7 배 더 많이 포함할 수 있다.
또한, 상기 복합 시트는 상부 영역에 비해 하부 영역에 상기 자성 충진재를 3~20 배, 5~10 배, 또는 5~7 배 더 많이 포함할 수 있다.
일례로서, 상기 복합 시트는 하부 영역에 비해 상부 영역에 상기 방열 충진재를 3~20 배 더 많이 포함하고, 상부 영역에 비해 하부 영역에 상기 자성 충진재를 3~20 배 더 많이 포함할 수 있다. 다른 예로서, 상기 복합 시트는 하부 영역에 비해 상부 영역에 상기 방열 충진재를 5~10 배 더 많이 포함하고, 상부 영역에 비해 하부 영역에 상기 자성 충진재를 5~10 배 더 많이 포함할 수 있다.
본 명세서에서 A 영역에 비해 B 영역에 해당 재료를 X배 더 많이 포함한다는 기재는, A 영역 및 B 영역에 각각 포함된 해당 재료의 중량이 1 : X 인 것으로 해석될 수 있다.
상기 복합 시트는 하부 표면에 비해 상부 표면에 탄소(C) 성분을 더 많이 포함할 수 있고, 예를 들어, 3~20 배, 5~10 배, 또는 5~7 배 더 많이 포함할 수 있다. 상기 복합 시트는 상부 표면에 비해 하부 표면에 철(Fe) 성분을 더 많이 포함할 수 있고, 예를 들어, 3~20 배, 5~10 배, 또는 5~7 배 더 많이 포함할 수 있다.
일례로서, 상기 복합 시트는 하부 표면에 비해 상부 표면에 탄소(C) 성분을 3~20 배 더 많이 포함하고, 상부 표면에 비해 하부 표면에 철(Fe) 성분을 3~20 배 더 많이 포함할 수 있다. 다른 예로서, 상기 복합 시트는 하부 표면에 비해 상부 표면에 탄소(C) 성분을 5~10 배 더 많이 포함하고, 상부 표면에 비해 하부 표면에 철(Fe) 성분을 5~10 배 더 많이 포함할 수 있다.
또한, 상기 자성 충진재는 상기 방열 충진재보다 더 높은 밀도를 가질 수 있다. 예를 들어, 상기 자성 충진재가 상기 방열 충진재보다 4~8 g/㎤ 만큼, 또는 5~7 g/㎤ 만큼 더 높은 밀도를 가질 수 있다.
상기 방열 충진재는 0.1~3 g/㎤ 범위, 0.5~2.5 g/㎤ 범위, 또는 0.8~2 g/㎤ 범위의 밀도를 가질 수 있다. 또한, 상기 자성 충진재는 6~9 g/㎤ 범위, 7~9 g/㎤ 범위, 또는 7~8.5 g/㎤ 범위의 밀도를 가질 수 있다.
바람직한 일례로서, 상기 방열 충진재가 0.1~3 g/㎤의 밀도를 갖고, 상기 자성 충진재가 6~9 g/㎤의 밀도를 가지며, 이때 상기 자성 충진재가 상기 방열 충진재보다 4~8 g/㎤ 만큼 더 높은 밀도를 가질 수 있다.
바람직한 다른 예로서, 상기 방열 충진재가 0.5~2.5 g/㎤의 밀도를 갖고, 상기 자성 충진재가 7~9 g/㎤의 밀도를 가지며, 이때 상기 자성 충진재가 상기 방열 충진재보다 5~7 g/㎤ 만큼 더 높은 밀도를 가질 수 있다.
상기 복합 시트는 바인더 수지 100 중량부를 기준으로, 상기 방열 충진재와 상기 자성 충진재의 합을 100 내지 2000 중량부, 100 내지 1000 중량부, 150 내지 500 중량부, 200 내지 400 중량부, 또는 200 내지 300 중량부의 양으로 포함할 수 있다. 상기 바람직한 범위 내일 때, 충진재들이 이탈하지 않으면서도 우수한 방열 및 자성 성능을 발휘하는데 유리하다.
또한, 상기 복합 시트는 상기 방열 충진재 및 상기 자성 충진재를 1 : 0.1~30의 중량비, 1 : 0.1~10의 중량비, 1 : 0.5~5의 중량비, 또는 1 : 0.5~2의 중량비로 포함할 수 있다.
일례로서, 상기 복합 시트는 상기 바인더 수지 100 중량부를 기준으로 상기 방열 충진재와 상기 자성 충진재의 합을 200 내지 400 중량부로 포함하고, 상기 방열 충진재 및 상기 자성 충진재를 1 : 0.5~5의 중량비로 포함할 수 있다.
상기 방열 충진재는 기기 내의 열점(hot spot)에서 발생되는 열을 효과적으로 분산하고 히트싱크(heat sink) 등으로 전달하는 역할을 하는 중간 매개체 역할 또는 최종적으로 열을 방출시키는 역할을 한다.
상기 방열 충진재는 무기 카본계 입자일 수 있다. 예를 들어, 상기 방열 충진재는 그라파이트, 그래핀, 탄소나노튜브, 탄소나노섬유 및 카본블랙으로 이루어진 군으로부터 선택되는 방열 성분을 1종 이상 포함할 수 있다. 보다 구체적으로, 상기 방열 충진재는 그라파이트 입자, 그래핀 입자, 및 탄소나노튜브 입자로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상일 수 있다.
상기 방열 충진재는 구상, 플레이크상, 막대상 등의 형상을 갖는 입자일 수 있다.
상기 자성 충진재는 기기 내에서 안테나의 자속을 집속시켜 금속면으로의 자기장 침투와 와전류의 발생을 방지하고 동작 특성을 향상시키는 역할을 한다.
상기 자성 충진재는 페라이트(Ni-Zn계, Mg-Zn계, Mn-Zn계 페라이트 등)와 같은 산화물 자성체, 퍼말로이(permalloy), 샌더스트(sendust), Fe-Si-Cr 합금 및 Fe-Si-나노크리스탈과 같은 금속체로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상의 성분을 포함할 수 있다. 예를 들어, 상기 자성 충진재는 Fe-Si-Al 합금 조성을 갖는 샌더스트 성분을 포함할 수 있다.
구체적인 일례로서, 상기 자성 충진재는 하기 화학식 1로 표시되는 자성 성분을 1종 이상 포함할 수 있다:
[화학식 1]
Fe1-a-b-c Sia Xb Yc
상기 식에서, X는 Al, Cr, Ni, Cu, 또는 이들의 조합이고; Y는 Mn, B, Co, Mo, 또는 이들의 조합이고; 0.01 ≤ a ≤ 0.2, 0.01 ≤ b ≤ 0.1, 및 0 ≤ c ≤ 0.05 이다.
상기 자성 충진재는 구상, 플레이크상, 막대상 등의 형상을 갖는 입자일 수 있다. 바람직하게는, 상기 자성 충진재가 플레이크상 입자일 수 있고, 이에 따라 입자의 종횡비가 커서 자성 특성이 보다 효과적으로 발휘될 수 있다. 바람직한 일례로서, 상기 자성 충진재는 플레이크상의 샌더스트 입자일 수 있다.
특히 본 발명의 복합 시트에서 주로 하부 영역으로 가라앉은 플레이크상 입자는 서로 포개어져 동일한 방향성을 가질 수 있으므로, 자성 특성을 더욱 강력하게 발휘할 수 있어 바람직하다.
반면, 본 발명의 복합 시트와는 달리 시트 내에 방열 충진재와 자성 충진재가 고르게 분산될 경우, 플레이크 상의 자성 충진재들 사이로 방열 충진재가 고르게 삽입되어 플레이크상 입자들이 동일한 방향성을 갖지 못하게 된다.
상기 자성 충진재의 평균 입경은 약 3nm 내지 약 1mm의 범위일 수 있다. 보다 구체적으로, 상기 자성 충진재의 평균 입경은 약 1~300 ㎛, 약 1~50 ㎛ 또는 약 1~10 ㎛의 범위일 수 있다.
상기 바인더 수지는 충진재들을 복합 시트 내에 결집시키면서 복합 시트에 유연성을 부여하는 역할을 한다.
상기 바인더 수지로는 경화성 수지를 사용할 수 있다.
구체적으로, 상기 바인더 수지는 광경화성 수지 및/또는 열경화성 수지를 포함할 수 있으며, 바람직하게는 열경화성 수지를 포함할 수 있다.
이와 같이 경화되어 접착성을 나타낼 수 있는 수지로서, 글리시딜기, 이소시아네이트기, 히드록시기, 카복실기 또는 아미드기 등과 같은 열에 의한 경화가 가능한 관능기 또는 부위를 하나 이상 포함하거나; 또는 에폭시드(epoxide)기, 고리형 에테르(cyclic ether)기, 설파이드(sulfide)기, 아세탈(acetal)기 또는 락톤(lactone)기 등과 같은 활성 에너지에 의해 경화가 가능한 관능기 또는 부위를 하나 이상 포함하는 수지를 사용할 수 있다. 이와 같은 관능기 또는 부위는 예를 들어 이소시아네이트기(-NCO), 히드록시기(-OH), 또는 카복실기(-COOH)일 수 있다.
구체적으로, 상기 경화성 수지는, 상술한 바와 같은 관능기 또는 부위를 적어도 하나 이상 가지는 폴리우레탄 수지, 아크릴 수지, 폴리에스테르 수지, 이소시아네이트 수지 또는 에폭시 수지 등이 예시될 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
일 실시예에 따르면, 상기 바인더 수지는 폴리우레탄 수지 및 이소시아네이트계 경화제를 포함할 수 있다.
상기 폴리우레탄 수지는 하기 화학식 2a 및 2b로 표시되는 반복단위들을 포함할 수 있다.
Figure 112017019403672-pat00001
상기 식에서, R1 및 R3는 각각 독립적으로 C1-5알킬렌기, 우레아기, 또는 에테르기이고; R2 및 R4는 각각 독립적으로 C1-5알킬렌기이며; 이때, 상기 각각의 C1-5알킬렌기는 할로겐, 시아노, 아미노 및 니트로로 이루어진 군에서 선택된 치환기를 1개 이상 갖거나 갖지 않는다.
상기 폴리우레탄 수지는 상기 화학식 2a로 표시되는 반복단위와 상기 화학식 2b로 표시되는 반복단위를 1:10 내지 10:1의 몰비로 포함할 수 있다.
상기 폴리우레탄 수지는 약 500~50,000 g/mol의 범위, 약 10,000~50,000 g/mol의 범위, 또는 약 10,000~40,000 g/mol의 범위의 수평균분자량을 가질 수 있다.
상기 이소시아네이트계 경화제는 유기 디이소시아네이트일 수 있다. 예를 들어, 상기 이소시아네이트계 경화제는 방향족 디이소시아네이트, 지방족 디이소시아네이트, 지환족 디이소시아네이트, 또는 이들의 혼합물일 수 있다.
상기 방향족 디이소시아네이트는 예를 들어 1~2개의 C6~20아릴기를 갖는 디이소시아네이트일 수 있고, 구체적으로 1,5-나프탈렌 디이소시아네이트, 4,4'-디페닐메탄 디이소시아네이트, 4,4'-디페닐-디메틸메탄 디이소시아네이트, 4,4'-벤질 이소시아네이트, 디알킬-디페닐메탄 디이소시아네이트, 테트라알킬-디페닐메탄 디이소시아네이트, 1,3-페닐렌 디이소시아네이트, 1,4-페닐렌 디이소시아네이트, 톨릴렌 디이소시아네이트, 크실렌 디이소시아네이트 등일 수 있다.
상기 지환족 디이소시아네이트는 예를 들어 1~2개의 C6~20사이클로알킬기를 갖는 디이소시아네이트일 수 있고, 구체적으로 사이클로헥산-1,4-디이소시아네이트, 이소포론 디이소시아네이트, 디사이클로헥실메탄-4,4'-디이소시아네이트, 1,3-비스(이소시아네이트메틸)사이클로헥산, 메틸사이클로헥산 디이소시아네이트 등일 수 있다.
바람직하게는, 상기 이소시아네이트계 경화제는 지환족 디이소시아네이트일 수 있으며, 특히 이소포론 디이소시아네이트일 수 있다.
또한 상기 바인더 수지는 에폭시 수지를 추가로 포함할 수 있다.
상기 에폭시 수지는, 예를 들어 비스페놀 A형 에폭시 수지, 비스페놀 F형 에폭시 수지, 비스페놀 S형 에폭시 수지, 테트라브로모비스페놀 A형 에폭시 수지 등과 같은 비스페놀형 에폭시 수지; 스피로 고리형 에폭시 수지; 나프탈렌형 에폭시 수지; 비페닐형 에폭시 수지; 테르펜형 에폭시 수지; 트리스(글리시딜옥시페닐)메탄, 테트라키스(글리시딜옥시페닐)에탄 등과 같은 글리시딜 에테르형 에폭시 수지; 테트라글리시딜 디아미노디페닐메탄과 같은 글리시딜 아민형 에폭시 수지; 크레졸 노볼락형 에폭시 수지, 페놀 노볼락형 에폭시 수지, α-나프톨 노볼락형 에폭시 수지, 브롬화페놀 노볼락형 에폭시 수지 등과 같은 노볼락형 에폭시 수지 등을 들 수 있다. 이들 에폭시 수지는 1종을 단독으로 또는 2종 이상을 조합해 이용될 수 있다.
이들 중, 접착성과 내열성을 고려할 때, 비스페놀 A형 에폭시 수지, 크레졸 노볼락형 에폭시 수지, 또는 테트라키스(글리시딜옥시페닐)에탄형 에폭시 수지를 이용하는 것이 바람직하다.
상기 에폭시 수지는 약 80~1,000 g/eq, 또는 약 100~300 g/eq의 에폭시 당량을 가질 수 있다. 또한, 상기 에폭시 수지는 약 10,000~50,000 g/mol의 범위의 수평균 분자량을 가질 수 있다.
바람직한 일례에 따르면, 상기 복합 시트는 바인더 수지로서 폴리우레탄 수지를 포함하고, 방열 충진재로서 그라파이트 입자를 포함하고, 자성 충진재로서 샌더스트 입자를 포함하며, 이때 바인더 수지 100 중량부를 기준으로 상기 방열 충진재와 상기 자성 충진재의 합을 100 내지 2000 중량부로 포함하고, 상기 방열 충진재 및 상기 자성 충진재를 1 : 0.5~5의 중량비로 포함할 수 있다.
바람직한 다른 예에 따르면, 상기 복합 시트는 상기 바인더 수지로서 폴리우레탄 수지를 포함하고, 상기 방열 충진재로서 그라파이트 입자를 포함하고, 상기 자성 충진재로서 플레이크상의 샌더스트 입자를 포함하며, 이때 상기 바인더 수지 100 중량부를 기준으로 상기 방열 충진재와 상기 자성 충진재의 합을 200 내지 400 중량부로 포함하고, 상기 방열 충진재 및 상기 자성 충진재를 1 : 0.5~2의 중량비로 포함할 수 있다.
상기 복합 시트는 단일층으로 이루어진다.
상기 복합 시트의 두께는 약 30㎛ 내지 약 1000㎛의 범위, 또는 약 50㎛ 내지 약 500㎛의 범위일 수 있다.
상기 복합 시트는 100~300 kHz의 주파수 영역에서 10~800의 투자율, 및 13~14 MHz의 주파수 영역에서 10~300의 투자율을 가질 수 있다. 구체적으로, 상기 복합 시트는 100~300 kHz의 주파수 영역에서 10~250의 투자율, 및 13~14 MHz의 주파수 영역에서 10~200의 투자율을 가질 수 있다.
또는 상기 복합 시트는 3 MHz 주파수에서 약 100~300의 투자율을 가지고, 6.78 MHz 주파수에서 약 80~270의 투자율을 가지고, 13.56 MHz 주파수에서 약 60~250의 투자율을 가질 수 있다. 구체적으로, 상기 복합 시트는 3 MHz 주파수에서 약 190~250의 투자율을 가지고, 6.78 MHz 주파수에서 약 180~230의 투자율을 가지고, 13.56 MHz 주파수에서 약 140~180의 투자율을 가질 수 있다.
상기 복합 시트의 일면에는 필요에 따라 접착층이 추가로 형성될 수 있다.
상기 접착층은 복합 시트의 일면에 형성되어 제품이 적용되는 부품과의 접착력을 향상시킨다.
상기 접착층은 접착력이 있는 소재이면 제한없이 이용할 수 있으며, 예를 들어 아크릴계 감압접착제(pressure sensitive adhesive, PSA), 실리콘계 PSA 등의 소재의 접착층 또는 점착층이 될 수 있다.
일례에 따르면, 상기 복합 시트에는 접착성 향상을 위한 접착층이 하면에 구비될 수 있으며, 이에 따라 상기 복합 시트는 접착층을 매개로 안테나 기판에 부착될 수 있다.
상기 접착층의 두께는 0.001㎜ 내지 1㎜의 범위일 수 있고, 0.002㎜ 내지 0.5㎜의 범위, 또는 0.005㎜ 내지 0.05㎜의 범위일 수 있다.
본 발명의 복합 시트의 제조방법은, (1) 바인더 수지, 방열 충진재, 자성 충진재 및 용매를 포함하는 슬러리를 제조하는 단계; 및 (2) 상기 슬러리를 0.1 내지 5 m/min의 속도로 시트상 성형하는 단계를 포함한다.
이하 각 단계별로 구체적으로 설명한다.
상기 단계 (1)에서는, 바인더 수지, 방열 충진재, 자성 충진재 및 용매를 포함하는 슬러리를 제조한다.
본 단계에 사용되는 바인더 수지, 방열 충진재, 및 자성 충진재의 구체적인 종류 및 이들간의 혼합 비율은 앞서 예시한 바와 같다.
상기 방열 충진재는 0.1~3 g/㎤의 밀도를 갖고, 상기 자성 충진재는 6~9 g/㎤의 밀도를 가질 수 있다. 이때 상기 자성 충진재는 상기 방열 충진재보다 4~8 g/㎤ 만큼 더 높은 밀도를 가질 수 있다.
상기 용매는 예를 들어 톨루엔, 에탄올, 에틸아세테이트 및 메틸에틸케톤으로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상을 포함할 수 있다.
상기 슬러리는 상기 용매를 10 내지 60 중량%의 함량, 또는 30 내지 50 중량%의 함량으로 포함할 수 있다. 상기 바람직한 범위 내일 때, 슬러리가 이후의 성형 공정에 필요한 점도를 갖추는데 유리하다.
예를 들어, 상기 슬러리는 상온에서 200 내지 2000 cps의 점도, 또는 500 내지 1200 cps의 점도를 가질 수 있다. 상기 바람직한 범위 내일 때, 이후의 성형 공정에서 방열 충진재와 자성 충진재가 바인더 수지 내에서 상하 이동하는데 용이하다.
바람직한 일례로서, 상기 슬러리가 상기 용매를 30 내지 50 중량%로 포함하고, 상온에서 500 내지 1200 cps의 점도를 가질 수 있다.
상기 단계 (2)에서는, 상기 슬러리를 0.1 내지 5 m/min의 속도로 시트상 성형한다.
종래에는 시트상 성형 속도를 대체로 빠르게 조절했기 때문에(예: 5 m/min 초과), 바인더 수지 내에 방열 충진재와 자성 충진재가 고루 분산되어 혼합된 시트가 얻어졌다. 반면, 본 발명에서는 상기와 같이 종래보다 느린 속도로 성형을 수행하므로, 바인더 수지 내에서 상대적으로 밀도가 높은 자성 충진재는 하부로 가라앉고, 상대적으로 밀도가 낮은 방열 충진재는 상부로 올라가므로, 상하부 영역의 충진재별 함량 분포가 다른 시트를 얻을 수 있다.
보다 구체적으로, 상기 성형은 0.5 내지 3 m/min의 속도, 또는 0.5 내지 1.5 m/min의 속도로도 수행될 수 있다.
또한, 상기 성형은 상온 내지 110℃의 온도 범위, 상온 내지 80℃의 온도 범위, 또는 상온 내지 50℃의 온도 범위에서 수행될 수 있다.
바람직한 일례에 따르면, 상기 성형은 0.5 내지 3 m/min의 속도, 및 상온 내지 110℃의 온도 조건에서 수행될 수 있다. 바람직한 다른 예에 따르면, 상기 성형은 0.8 내지 1.5 m/min의 속도, 및 상온 내지 50℃의 온도 조건에서 수행될 수 있다.
상기 성형은 콤마 코터, 슬롯 다이 등을 이용하여 수행될 수 있다. 구체적인 일례로서, 상기 성형은 콤마 코터 또는 슬롯 다이를 이용하여 0.5 내지 3 m/min의 속도, 및 상온 내지 50℃의 온도 조건에서 수행될 수 있다.
또한 상기 성형은 일정한 속도로 진행하는 캐리어 필름 상에 상기 슬러리를 도포한 후 건조시켜 시트상 성형하는 것일 수 있다. 이때 상기 캐리어 필름의 진행 속도는 0.1 내지 5 m/min, 또는 0.5 내지 3 m/min일 수 있다.
상기 성형 단계 이후에는 필요에 따라, 건조, 재단, 경화 등의 공정을 추가로 거칠 수 있다.
도 2는 종래의 복합 시트의 단면을 도시한 것이다.
도 2에서 보듯이, 종래의 복합 시트는, 그라파이트 시트(300)와 고분자형 자성 시트(200)의 적층체로서 이들 층 사이에 접착층(400)이 필요하고, 그라파이트 시트(300)의 외부 표면에 보호 필름(500)을 형성해야 했다.
따라서, 종래의 복합 시트를 제조시에, (1) 그라파이트 시트(300)와 고분자형 자성 시트(200)를 각각 제조하는 단계, (2) 고분자형 자성 시트(200)의 하부에 양면 테이프 등으로 접착층(400)을 형성하고 제품 형상에 맞게 타발하는 단계, (3) 그라파이트 시트(300)의 상면에 보호 필름(500)을 부착하는 단계; (4) 보호 필름(500)이 부착된 그라파이트 시트(300)를 타발하는 단계, (5) 타발된 그라파이트 시트(300)를 고분자형 자성 시트(200)와 부착하는 단계 등의 다단계의 공정이 요구되었다.
이와 같이 종래의 복합 시트는 최소 3회의 타발 공정과 3벌 이상의 금형이 필요하며, 정확한 위치에 타발이 요구되어 특수 타발 공정을 필요로 하고, 또한 2회 이상의 필름 부착 공정을 필요로 하였다.
뿐만 아니라, 보호 필름(500)으로 커버되더라도 그라파이트 시트(300)의 내부 층간 크랙 발생 가능성은 여전히 존재하며, 추가되는 보호 필름(500)과 접착층(400)으로 인해 열전달 특성이 저하되고, 제품에 부착하거나 떼어낼 때 굴곡시킴에 따라 그라파이트 시트(300)와 고분자형 자성 시트(200) 간의 층분리가 발생하거나 그라파이트 시트(300)에 주름이 발생할 소지가 있었다.
반면, 본 발명의 복합 시트는 종래와는 달리 한 차례의 시트상 성형 공정 이후에 제품 형상에 맞게 타발하는 공정만이 필수적으로 요구되므로, 공정을 매우 단순화할 수 있고, 접착층이 거의 필요 없어 열 전달이 용이할 뿐만 아니라, 제품에 부착하거나 떼어낼 때 층간 분리가 발생하거나 내부에 크랙이 발생할 우려가 없다.
특히 상기 본 발명의 복합 시트는 상부 영역에 방열 충진재의 함량이 높고 하부 영역에 자성 충진재의 함량이 높아서, 서로 간의 특성에 거의 영향을 받지 않으므로 우수한 방열 기능과 자성 특성을 동시에 구현할 수 있다.
구체적으로, 방열 충진재가 시트의 상부 영역에 주로 밀집되어 분포함으로써, 외곽층에 그라파이트 시트를 배치한 것과 유사한 방열 성능을 나타낼 수 있다. 또한, 자성 충진재가 시트의 하부 영역에 주로 밀집되어 분포함으로써, 자속 밀도를 높여 자성 특성을 향상시킬 수 있다.
도 3은 본 발명의 일례에 따른 다층 시트의 단면을 도시한 것이다.
도 3을 참조하여, 본 발명의 다층 시트는, (a) 하나 이상의 층(210, 220, 230)으로 구성된 고분자형 자성 시트(200); 및 (b) 상기 고분자형 자성 시트(200)의 표면 상에 직접 합지된 본 발명의 복합 시트(100)를 포함한다.
상기 고분자형 자성 시트(200)는, 바인더 수지 및 상기 바인더 수지 내에 분산된 자성 충진재를 포함하는 통상적인 고분자형 자성 시트일 수 있다. 보다 구체적으로, 상기 고분자형 자성 시트는 자성 충진재 및 바인더 수지를 함유하는 무소결 건조 시트일 수 있다. 상기 바인더 수지 및 자성 충진재는 예를 들어, 앞서 복합 시트에서 사용된 바인더 수지 및 자성 충진재와 동일하거나 유사한 성분일 수 있다.
상기 고분자형 자성 시트는 단일 시트일 수 있고, 또는 하나 이상의 고분자형 자성 시트가 적층된 적층체일 수 있다. 예를 들어, 상기 고분자형 자성 시트는 1 내지 10층, 또는 1 내지 5층으로 구성될 수 있다.
상기 고분자형 자성 시트의 개별층(210, 220, 230)은, 이를 상부 표면부터 하부 표면까지 동일 간격으로 상부 영역, 중간 영역 및 하부 영역으로 구분할 때, 상부 영역에 비해 하부 영역에 상기 자성 충진재를 더 많이 포함할 수 있고, 예를 들어 3~20 배, 5~10 배, 또는 5~7 배 더 많이 포함할 수 있다. 또한 상기 고분자형 자성 시트의 개별층은 상부 표면에 비해 하부 표면에 철(Fe) 성분을 더 많이 포함할 수 있고, 예를 들어, 3~20 배, 5~10 배, 또는 5~7 배 더 많이 포함할 수 있다.
또한 상기 고분자형 자성 시트의 개별층(210, 220, 230)은 약 10~500 ㎛, 약 40~500 ㎛, 약 40~250 ㎛, 약 50~250 ㎛, 약 50~200 ㎛, 또는 약 50~100 ㎛의 두께를 가질 수 있다.
바람직한 일례에 따르면, 상기 고분자형 자성 시트(200)는 100㎛ 내지 3000 ㎛의 두께를 갖고, 상기 복합 시트(100)는 50㎛ 내지 500㎛의 두께를 가질 수 있다.
상기 복합 시트(100)는 상기 고분자형 자성 시트(200)의 표면 상에 직접 합지된다. 즉, 상기 고분자형 자성 시트(200)와 상기 복합 시트(100) 간에는 추가적인 접착층이 존재하지 않는다.
본 발명의 다층 시트의 제조방법은, (1) 바인더 수지, 방열 충진재, 자성 충진재 및 용매를 포함하는 슬러리를 제조하는 단계; (2) 상기 슬러리를 0.1 내지 5 m/min의 속도로 시트상 성형하여 복합 시트를 제조하는 단계; (3) 하나 이상의 층으로 구성된 고분자형 자성 시트 표면 상에 직접 상기 복합 시트를 적층하는 단계; 및 (4) 수득한 적층체를 열가압하는 단계를 포함한다.
상기 단계 (1) 및 (2)의 구체적인 공정 조건은 앞서의 복합 시트의 제조방법에서 설명한 바와 같다.
상기 단계 (3)에서, 하나 이상의 층으로 구성된 고분자형 자성 시트 표면 상에 직접 상기 복합 시트를 적층한다.
상기 고분자형 자성 시트는 통상적인 무소결 건조식 고분자형 자성 시트의 제조방법 등에 의해 제조될 수 있다. 예를 들어, 상기 고분자형 자성 시트는 (i) 자성 분말을 바인더 수지 및 용매에 분산시켜 슬러리를 제조하는 단계; 및 (ii) 상기 슬러리를 이용하여 시트를 성형한 뒤 건조하는 단계를 포함하는 방법에 의해 제조될 수 있다. 이때 상기 시트상 성형은 0.1 내지 5 m/min의 속도 또는 0.5 내지 3 m/min의 속도로 수행될 수 있고, 구체적으로, 상기 속도로 진행하는 캐리어 필름 상에 상기 슬러리를 도포한 후 건조시켜 시트상 성형할 수 있고, 콤마 코터, 슬롯 다이 등을 이용하여 수행될 수 있다.
또한 상기 고분자형 자성 시트가 2층 이상으로 구성될 경우, 통상적인 방식으로 개별층을 제조한 뒤, 이를 적층하고 필요에 따라 열가압하여 층간 결합력을 높일 수 있다.
상기 단계 (3)에서 상기 복합 시트는 상기 고분자형 자성 시트의 표면 상에 직접 적층된다. 즉, 본 발명에 따르면, 상기 고분자형 자성 시트와 상기 복합 시트 간에 추가적인 접착층을 형성하는 단계가 필요치 않다.
상기 단계 (4)에서, 상기 열가압은 예를 들어 상기 적층체를 가압롤 하부에 통과시키거나 가압체로 눌러 수행될 수 있다.
상기 열가압의 압력 조건은, 바람직하게는 10 내지 100 kgf/㎠ 일 수 있고, 보다 바람직하게는 30 내지 90 kgf/㎠ 일 수 있다. 또한, 상기 열가압의 온도 조건은, 바람직하게는 80℃ 내지 200℃일 수 있고, 보다 바람직하게는 100℃ 내지 150℃일 수 있다. 또한, 상기 열가압의 시간 조건은, 바람직하게는 1분 내지 60분일 수 있고, 보다 바람직하게는 10분 내지 30분일 수 있다.
상기 열가압을 통해 상기 복합 시트와 상기 고분자형 자성 시트 간에 충분한 결합을 형성할 수 있다.
또한 상기 복합 시트가 열경화성을 가질 경우 열가압을 통해 복합 시트를 경화시킬 수 있다. 예를 들어, 상기 복합 시트 내의 바인더 수지가 열경화성 수지이고, 상기 열가압이 100℃ 내지 150℃의 온도에서 수행될 수 있다.
이하 본 발명을 실시예에 의해 보다 구체적으로 설명한다. 단 이하의 실시예는 본 발명을 예시하는 것일 뿐, 본 발명의 범위가 이들 실시예로 한정되지는 않는다.
실시예 1: 복합 시트의 제조
폴리우레탄 수지 15.4 중량부, 플레이크상 샌더스트 분말 21.4 중량부, 그라파이트 분말 21.4 중량부, 열경화제 1.4 중량부, 및 톨루엔 40.4 중량부를 혼합하여 점도 1200 cps의 슬러리를 제조하였다. 콤마 코터를 이용하여 상기 슬러리를 상온에서 1 m/min의 속도로 진행하는 캐리어 필름 상에 도포한 후 건조 및 재단하여, 두께 150㎛의 복합 시트를 제조하였다.
실시예 2: 다층 시트의 제조
폴리우레탄 수지 15.4 중량부, 플레이크상 샌더스트 분말 42.8 중량부, 열경화제 1.4 중량부, 및 톨루엔 40.4 중량부를 혼합하여 슬러리를 제조하였다. 콤마 코터를 이용하여 상기 슬러리를 상온에서 1 m/min의 속도로 진행하는 캐리어 필름 상에 도포한 후 건조 및 재단하여, 두께 150㎛의 고분자형 자성 시트를 제조하였다. 이상의 절차를 반복하여 총 3매의 고분자형 자성 시트를 제조하였다.
또한 상기 실시예 1의 절차를 반복하여 두께 150㎛의 복합 시트 1매를 제조하였다.
상기 고분자형 자성 시트 3매를 적층하고 그 위에 상기 복합 시트 1매를 적층하였다. 수득한 적층체에 150℃ 및 90 kgf/㎠의 조건에서 10분간 열가압하여, 다층 시트를 제조하였다.
본 발명의 복합 시트는 안테나 기판과 함께 모바일 기기에 탑재됨으로써, 모바일 기기의 경량화 및 소형화를 구현하고 공정비용을 절감할 수 있다
100: 복합 시트,
101: 바인더 수지, 102: 방열 충진재, 103: 자성 충진재,
110: 상부 영역, 120: 중간 영역, 130: 하부 영역,
200: 고분자형 자성 시트,
210, 220: 230: 고분자형 자성 시트의 개별층
300: 그라파이트 시트, 400: 접착층, 500: 보호 필름.

Claims (14)

  1. 바인더 수지 및 상기 바인더 수지 내에 분산된 방열 충진재와 자성 충진재를 포함하는 단일층의 복합 시트로서,
    상기 복합 시트를 상부 표면부터 하부 표면까지 동일 간격으로 상부 영역, 중간 영역 및 하부 영역으로 구분할 때, 상기 복합 시트가 하부 영역에 비해 상부 영역에 상기 방열 충진재를 더 많이 포함하고, 상부 영역에 비해 하부 영역에 상기 자성 충진재를 더 많이 포함하고,
    상기 방열 충진재가 그라파이트, 그래핀, 탄소나노튜브, 탄소나노섬유 및 카본블랙으로 이루어진 군으로부터 선택되는 방열 성분을 1종 이상 포함하고,
    상기 자성 충진재가 하기 화학식 1로 표시되는 자성 성분을 1종 이상 포함하는, 복합 시트:
    [화학식 1]
    Fe1-a-b-c Sia Xb Yc
    상기 식에서,
    X는 Al, Cr, Ni, Cu, 또는 이들의 조합이고,
    Y는 Mn, B, Co, Mo, 또는 이들의 조합이고,
    0.01 ≤ a ≤ 0.2, 0.01 ≤ b ≤ 0.1, 및 0 ≤ c ≤ 0.05 이다.
  2. 제 1 항에 있어서,
    상기 복합 시트가 하부 영역에 비해 상부 영역에 상기 방열 충진재를 3~20 배 더 많이 포함하고, 상부 영역에 비해 하부 영역에 상기 자성 충진재를 3~20 배 더 많이 포함하는, 복합 시트.
  3. 제 1 항에 있어서,
    상기 복합 시트가
    상기 바인더 수지 100 중량부를 기준으로 상기 방열 충진재와 상기 자성 충진재의 합을 200 내지 400 중량부로 포함하고,
    상기 방열 충진재 및 상기 자성 충진재를 1 : 0.5~5의 중량비로 포함하는, 복합 시트.
  4. 삭제
  5. 제 1 항에 있어서,
    상기 복합 시트가 상기 바인더 수지로서 폴리우레탄 수지를 포함하고, 상기 방열 충진재로서 그라파이트 입자를 포함하고, 상기 자성 충진재로서 플레이크상의 샌더스트 입자를 포함하며, 이때 상기 바인더 수지 100 중량부를 기준으로 상기 방열 충진재와 상기 자성 충진재의 합을 200 내지 400 중량부로 포함하고, 상기 방열 충진재 및 상기 자성 충진재를 1 : 0.5~2의 중량비로 포함하는, 복합 시트.
  6. 제 1 항에 있어서,
    상기 복합 시트가 50㎛ 내지 500㎛의 두께를 갖는, 복합 시트.
  7. (1) 바인더 수지, 방열 충진재, 자성 충진재 및 용매를 포함하는 슬러리를 제조하는 단계; 및
    (2) 상기 슬러리를 0.1 내지 5 m/min의 속도로 시트상 성형하는 단계를 포함하고,
    상기 방열 충진재가 그라파이트, 그래핀, 탄소나노튜브, 탄소나노섬유 및 카본블랙으로 이루어진 군으로부터 선택되는 방열 성분을 1종 이상 포함하고,
    상기 자성 충진재가 하기 화학식 1로 표시되는 자성 성분을 1종 이상 포함하는, 복합 시트의 제조방법:
    [화학식 1]
    Fe1-a-b-c Sia Xb Yc
    상기 식에서,
    X는 Al, Cr, Ni, Cu, 또는 이들의 조합이고,
    Y는 Mn, B, Co, Mo, 또는 이들의 조합이고,
    0.01 ≤ a ≤ 0.2, 0.01 ≤ b ≤ 0.1, 및 0 ≤ c ≤ 0.05 이다.
  8. 제 7 항에 있어서,
    상기 방열 충진재가 0.1~3 g/㎤의 밀도를 갖고, 상기 자성 충진재가 6~9 g/㎤의 밀도를 가지며, 이때 상기 자성 충진재가 상기 방열 충진재보다 4~8 g/㎤ 만큼 더 높은 밀도를 갖는, 복합 시트의 제조방법.
  9. 제 7 항에 있어서,
    상기 슬러리가 상기 용매를 30 내지 50 중량%로 포함하고, 상온에서 500 내지 1200 cps의 점도를 갖는, 복합 시트의 제조방법.
  10. 제 7 항에 있어서,
    상기 성형이 콤마 코터 또는 슬롯 다이를 이용하여 0.5 내지 3 m/min의 속도, 및 상온 내지 50℃의 온도 조건에서 수행되는, 복합 시트의 제조방법.
  11. (a) 하나 이상의 층으로 구성된 고분자형 자성 시트; 및
    (b) 상기 고분자형 자성 시트의 표면 상에 직접 합지된 복합 시트를 포함하는 단일층이며,
    상기 복합 시트는 바인더 수지 및 상기 바인더 수지 내에 분산된 방열 충진재와 자성 충진재를 포함하며,
    상기 복합시트를 상부 표면부터 하부 표면까지 동일 간격으로 상부 영역, 중간 영역 및 하부 영역으로 구분할 때, 상기 복합시트가 하부 영역에 비해 상부 영역에 상기 방열 충진재를 더 많이 포함하고, 상부 영역에 비해 하부 영역에 상기 자성 충진재를 더 많이 포함하는, 다층 시트.
  12. 제 11 항에 있어서,
    상기 고분자형 자성 시트가 총 100㎛ 내지 3000 ㎛의 두께를 갖고, 상기 복합 시트가 50㎛ 내지 500㎛의 두께를 갖는, 다층 시트.
  13. (1) 바인더 수지, 방열 충진재, 자성 충진재 및 용매를 포함하는 슬러리를 제조하는 단계;
    (2) 상기 슬러리를 0.1 내지 5 m/min의 속도로 시트상 성형하여 복합 시트를 제조하는 단계;
    (3) 하나 이상의 층으로 구성된 고분자형 자성 시트 표면 상에 직접 상기 복합 시트를 적층하는 단계; 및
    (4) 수득한 적층체를 열가압하는 단계를 포함하는, 다층 시트의 제조방법.
  14. 제 13 항에 있어서,
    상기 바인더 수지가 열경화성 수지이고, 상기 열가압이 100℃ 내지 150℃의 온도에서 수행되는, 다층 시트의 제조방법.
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