KR101909796B1 - 연료 전지 적층체의 작동 방법 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 단순한 구조를 갖고 신뢰성 있게 내부 기체가 제거되는 연료 전지 적층체(2)를 제공하기 위해, 산소 및 수소가 반응 기체로서 기체 입구 측에서 연료 전지에 공급되고, 적어도 산소가 기체 회로(6)를 통해 연료 전지 내에서 순환하는, 복수의 연료 전지 및 하나 이상의 기체 회로(6, 8)를 포함하는 연료 전지 적층체(2)의 작동 방법에 관한 것이다.

Description

연료 전지 적층체의 작동 방법 {METHOD FOR OPERATING A FUEL CELL STACK}
본 발명은 산소 및 수소가 반응 기체로서 각 경우에 순환 모드로 공급되는, 복수의 연료 전지를 갖는 연료 전지 적층체의 작동 방법에 관한 것이고, 여기서 반응 기체들은 개별적인 기체 회로 내에서 순환되고, 신선한 반응 기체가 공급 밸브를 통해 기체 회로 내로 도입되고, 기체 회로 내에 존재하는 반응 기체는 배출 밸브를 통해 기체 회로로부터 인출된다.
이러한 유형의 방법 및 상응하는 시스템 개념은 US 2012/0308906 A1 또는 US 2012/0270127 A1을 통해 유사하게 공지되어 있다. 이들 공지된 방법의 목적은 연료 전지 적층체가 중지될 때 H2의 결핍을 방지하는 것이다. 이를 위해, 중지 절차가 시작될 때 신선한 반응 기체의 공급이 중지된다. 전지 전압이 미리 정해진 역치값 미만으로 강하되는 경우에, 공기가 부스터를 통해 산소 측 기체 회로 내로 주입되고, 따라서 전지 전압이 상승한다. 전지 전압이 다시 역치값 미만으로 강하하면, 공기 공급이 중지되고, 반응 기체 수소가 수소 측 기체 회로로부터 인출된다. 중지 절차 동안에, 반응 기체는 각각의 기체 회로 내에서 순환된다.
WO 2010/056224 A1 및 US 2002/0182456 A1에는 각각 연료 전지 적층체의 중지 모드를 위한 방법이 개시되어 있지만, 이 방법은 산소를 사용하지 않고 공기를 사용하여 작동된다.
US 2008/0187788 A1에는 제트 펌프가 해당 반응 기체의 순환을 보장하고 상기 두 기체 회로가 저장 장치에 연결되어 있는, 수소 및 산소를 위한 두 개의 개별적인 기체 회로를 갖는 연료 전지 적층체가 개시되어 있다. 각각의 기체 회로에의 반응 기체의 공급은 연료 전지 적층체의 입구 및 출구에서 측정되는 각 반응 기체의 압력에 따라 제어될 수 있다. 각각의 기체 회로로부터 저장 장치로의 반응 기체의 배출은 측정되는 반응 기체의 농도에 따라 수행될 수 있다.
문헌(Bents, David J., et al.: "Closed-Cycle Hydrogen-Oxygen Regenerative Fuel Cell at the NASA Glenn Research Center - An Update", NASA/TM-2008-215055, 2008)에는 펌프가 해당 반응 기체의 순환을 보장하는, 수소 및 산소를 위한 두 개의 개별적인 기체 회로를 갖는 수소-산소 PEM (양성자교환막) 연료 전지 적층체가 개시되어 있다. 순환율은 제어 가능하다.
US 2011/0045368 A1 및 문헌(Hoberecht Mark A., et al.: "Development Status of PEM Non-Flow-Through Fuel Cell System Technology for NASA Applications", NASA/TM-2011-217107, November 2011)에는 각각, 산소를 위한 단 하나의 기체 회로를 갖고 연료, 예를 들어 수소가 공급되고 직접 제거되는 연료 전지 적층체가 개시되어 있다.
수소-산소 PEM (양성자교환막) 연료 전지는 반응물로서 수소 매질과 산소 매질 둘 다를 사용하여 작동된다. 이들 반응 기체는, 순도에 따라, 제조 공정으로부터 유래되는 1 내지 0.001 부피%의 불활성 또는 영족 기체를 함유한다. 연료 전지의 작동 시에, 이들 불활성 기체 성분은 반응물 챔버 내에 축적되며, 연료 전지의 작동을 방해하지 않도록 제거되어야 한다. 이러한 이유로, 불활성 기체는 연료 전지로부터 지속적으로 또는 간헐적으로 제거되어야 한다. 충분히 환기된 환경에서 (예를 들어 야외에서), 이것은 산소 측에서는 문제가 되지 않고; 수소 측에서는 기체를 적절하게 경로배정함으로써 잔류 애노드 기체로 인해 가연성 기체 혼합물이 발생하지 않도록 해야 한다. 폐쇄된 대기에서 (예를 들어 잠수함에서), 소위 잔류 기체의 양은 최소로 감소되어야 한다. 부가적으로, 소량의 잔류 기체는 반응물의 높은 활용 수준을 의미하기도 한다.
수소-산소 연료 전지의 불활성 기체 상용성, 소량의 잔류 기체 및 반응물의 높은 활용은 예를 들어 연료 전지의 소위 계단화(cascading)에 의해 달성된다. 이러한 연료 전지의 계단화는 예를 들어 EP 0 596 366 B1, WO 02/27849 A1 또는 EP 2 122 737 B1에 기술되어 있다. 이러한 계단화는, 계단(cascade) 당 불활성 기체 농도가 증가하다가 마지막 계단인 소위 퍼지(purging) 전지에서 끝나는, 일련의 수소-산소 연료 전지를 나타낸다. 이들 전지의 전압은 퍼지 전지의 배출 및 따라서 전체 연료 전지 적층체의 배출을 조절한다. 이로써, 예를 들어 잠수함에서 요망되는 바와 같은, 더 소량의 잔류 기체가 달성될 수 있다.
그러나, WO 02/27849 A1에 명시된 바와 같이, 상기에서 기술된 해결책은, 내부 계단화의 구현을 위한 전지 수준에서의 비교적 복잡한 구조의 다양한 부품을 갖는 연료 전지 적층체, 및 이와 연관된 복잡한 공정 및 제어 기술 (분리기, 밸브 등)을 의미한다.
본 발명의 목적은, 개별적인 기체 회로 내에서 순환하는 산소 및 수소가 공급되는 연료 전지 적층체의 경우에, 신뢰성 있는 불활성 기체 배출과 함께 기체량의 높은 활용을 가능하게 하는 것이다.
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상기 목적은 본 발명에 따라, 순환 모드에서 두 기체 회로 각각에 대해 독립적으로, 순도에 따라 각 반응 기체의 최대 100%의 기체 농도에서 시작하여, 각 반응 기체의 기체 농도가 감소함에 따라 순환율이 증가되고, 각 반응 기체의 최소 농도가 얻어질 때, 기체 회로 내의 반응 기체 일부가 배출되고 신선한 반응 기체로 대체되는, 서론에서 명시된 유형의 방법의 경우에 달성된다.
추가의 유리한 구성 및 실시양태는 청구범위의 종속항에서 특징지워진다.
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반응 기체인 산소 및 수소는 둘 다 순환 모드로 연료 전지 적층체에 공급되고, 이러한 목적을 위해 두 개의 개별적인 기체 회로가 제공되고 산소 측의 순환 모드와 수소 측의 순환 모드는 서로 독립적으로 제어 또는 조절된다.
기체 회로 내에서의 순환 모드의 작동 매개변수의 변화는 특히 수소 유동 내의 불활성 기체의 농도가 3부피%이고 산소 유동 내의 불활성 기체의 농도가 15부피%일 때 시작된다.
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기체 회로 내의 불활성 기체의 백분율의 상승에 대응하여, 기체 회로 내에 존재하는 반응 기체의 순환율(부피 유량)이 증가된다. 따라서 기체량의 높은 활용이 달성된다. 이러한 조치가 불충분한 경우에, 즉 불활성 기체의 백분율이 계속 상승하는 경우에, 반응 기체의 일부가 배출되고 신선한 기체로 대체된다.
즉, 수소-산소 PEM 연료 전지 적층체의 순환 모드는 특히 기체 농도가 각각 각 반응 기체 100%일 때 시작되고 초기에 급격히 감소하며; 연속 작동 시에 (정상 상태), 불활성 기체의 최대 백분율은 전형적으로 산소의 경우에 약 40%이고 수소의 경우에 약 5%이다. 이러한 경우에, 불활성 기체의 백분율이 상승하는 경우에 또는 전지 전압이 저하되는 경우에 순환을 증가시키고, 불활성 기체의 상응하는 양을 위해 또는 전지 전압이 못 미쳐지는 경우에, 산소 및 수소를 위한 기체 챔버를 서로 독립적으로 부분적으로 배출시키고 이에 대응하게 새로운 반응물을 첨가함으로써, 수소-산소 PEM 연료 전지의 불활성 기체 상용성 (즉 전압 또는 성능의 일관성)을 달성한다.
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각각의 반응물 챔버 내의 수소 또는 산소의 백분율은 바람직하게는 적절한 센서에 의해 동시에 결정된다. 대안적으로, 잔류 기체 중 하나, 특히 수소의 농도가 감지되고, 특히 산소 회로의, 순환 속도 및 퍼지는 전지 전압을 통해 조절된다.
순환율(즉 기체 회로 내에서의 반응 기체의 부피 유량 또는 처리량)는 바람직하게는 압력 손실분 측정에 의해, 예를 들어 압축기 또는 연료 전지를 통해 결정된다. 압력 손실분을 사용하여, 반응 기체의 유동 속도 또는 부피 유량을 결정한다(최소 부피 유량에 못 미쳐서는 안 됨).
연료 전지 또는 연료 전지 적층체 내에서의 압력의 증가는, 특히 연료 전지 적층체의 출구와 압축기 (또는 순환 펌프) 사이에 공급 밸브가 배열됨으로써 달성된다.
이러한 경우에 잔류 기체의 배출을 위한 배출 밸브는 적당하게 3-방향 밸브로서 실행된다. 따라서, 불활성 기체를 함유하는 반응물은 배출 작업 동안에 연료 전지 출구로부터 인출되고 동시에 연료 전지 입구에는 공급 밸브를 통해 신선한 반응물이 공급되며, 여기서 불활성 기체를 함유하는 반응 기체와 신선한 기체의 혼합은 회피된다.
순환 모드는 특히 동시에 공급되는 여러 개의 연료 전지에 적용된다.
상기에서 인용된 US 2008/0187788 A1을 통해 공지된 바와 같이, 발생하는 불활성 기체의 최대 백분율은 특히 수소 재결합기 (또는 또 다른 연료 전지)에서의 잔류 기체의 2차 처리 동안에 감소될 수 있다.
상기에서 기술된 작동 모드는 소형 연료 전지 장치 또는 모듈(module) (약 50 kW 이하)이 상호 연결된 방식으로 작동되는 경우에 특히 유리한데, 왜냐하면 여기서는 대안적인 계단 원리가 적용될 수 없거나, 또는 특히 공간 또는 비용의 이유로 상당한 경비가 들기 때문이다.
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불활성 기체의 백분율은 기체의 품질 및 퍼지 특징에 따라 달라진다. 전형적으로 불활성 기체의 최대 백분율은 산소의 경우에 약 40%이고, 따라서 공기-작동되는 PEM 연료 전지의 불활성 기체의 백분율에 못 미치기 쉬우며, 또한 효율 수준은 훨씬 더 높다.
본 발명의 예시적인 실시양태는 도면에 기초하여 더 상세하게 설명된다:
도 1은 재결합 없는 연료 전지 적층체의 반응 기체의 순환 모드를 도시한다.
도 2는 재결합 있는 연료 전지 적층체의 반응 기체의 순환 모드를 도시한다.
다양한 도면에서 동일한 도면 부호는 동일한 의미를 갖는다.
도 1은 (여기서는 더 상세하게 도시되지 않는) 복수의 연료 전지 및 이와 연관된 제어기(4)를 포함하는 연료 전지 적층체(2)를 도시한다. 연료 전지 적층체들(2)의 기체 입구 측에서 산소 O2 및 수소 H2가 공급된다. 각 반응 기체에 대해 기체 회로(6, 8)가 제공되고, 따라서 반응 기체인 산소 및 수소가 순환 모드로 연료 전지 적층체(2)에 공급된다. 두 도면 모두에서 기체 분리기는 도면 부호 9로 표시된다.
압력계(10) 및 반응 기체의 농도를 측정하기 위한 농도 측정기(12a, 12b)가 각각의 기체 회로(6, 8)에 통합된다. 측정 신호는 제어기(4)로 보내지고 이들 측정 신호에 기초하여 3-방향 밸브(14a, 14b)가 작동한다. 부가적으로 연료 전지의 작동 시의 전압 강하를 측정하기 위한 전압계(13)가 제공된다.
두 기체 회로(6, 8)는 서로 독립적으로 제어된다. 각각의 기체 회로(6, 8)에서 산소 또는 수소의 최소 농도가 이루어질 때, 존재하는 반응 기체는 적어도 부분적으로 배출되고 밸브(16a, 16b)를 통해 신선한 기체로 대체된다.
부가적으로, 각 반응 기체를 연료 전지 적층체(2)에 공급하기 위한 순환 펌프 또는 압축기(18a, 18b)가 각각의 기체 회로(6, 8)에 통합된다.
도 2는 연료 전지 적층체(2)의 하류에서 수소 및 산소 유동이 수소 재결합기(20)에 공급되고, 이로부터 물 유동(22) 및 불활성 기체 유동(24)이 인출된다는 점에서만 도 1과 다르다. 재결합기(20) 대신에, 또 다른 하류 소비 장치, 예컨대, 예를 들어, 추가의 연료 전지 또는 추가의 연료 전지 적층체가 제공될 수 있고, 여기에서 산소와 수소가 반응한다.

Claims (15)

  1. 산소 및 수소가 각각의 순환 모드들 내에서 반응 기체들로서 공급되는, 복수의 연료 전지들을 포함하는 연료 전지 적층체(2)의 작동 방법이며,
    여기서 상기 반응 기체들은 개별적인 기체 회로들(6, 8) 내에서 순환되고, 신선한 반응 기체들이 공급 밸브들(16a, 16b)을 통해 기체 회로들(6, 8) 내로 도입되고, 기체 회로들 내에 존재하는 반응 기체들이 배출 밸브들(14a, 14b)을 통해 상기 기체 회로들(6, 8)로부터 인출되는, 연료 전지 적층체(2)의 작동 방법에 있어서,
    순환 모드에서 두 기체 회로들(6, 8) 중 각각의 기체 회로에 대해 독립적으로, 순도에 따라 각 반응 기체의 최대 100%의 기체 농도에서 시작하여, 상기 각 반응 기체의 상기 기체 농도가 감소함에 따라 순환율이 증가되고, 상기 각 반응 기체의 최소 농도가 얻어질 때, 상기 기체 회로 내의 반응 기체 일부가 배출되고 신선한 반응 기체로 대체됨을 특징으로 하는, 연료 전지 적층체(2)의 작동 방법.
  2. 제1항에 있어서, 순환율의 증가는, 수소 유동 내의 불활성 기체의 농도가 3부피%이고 산소 유동 내의 불활성 기체의 농도가 15부피%일 때 시작됨을 특징으로 하는, 연료 전지 적층체(2)의 작동 방법.
  3. 제1항에 있어서, 반응 기체 일부의 배출 및 그의 신선한 반응 기체에 의한 대체는, 수소 유동 내의 불활성 기체의 농도가 5부피%이고 산소 유동 내의 불활성 기체의 농도가 40부피%일 때 수행됨을 특징으로 하는, 연료 전지 적층체(2)의 작동 방법.
  4. 제2항에 있어서, 반응 기체 일부의 배출 및 그의 신선한 반응 기체에 의한 대체는, 수소 유동 내의 불활성 기체의 농도가 5부피%이고 산소 유동 내의 불활성 기체의 농도가 40부피%일 때 수행됨을 특징으로 하는, 연료 전지 적층체(2)의 작동 방법.
  5. 제1항 내지 제4항 중 어느 한 항에 있어서, 양 기체 회로들(6, 8) 중 각 기체 회로에서, 반응 기체의 기체 농도가 측정되고, 농도 변화에 기초하여 각각의 회로(6, 8) 내의 상기 반응 기체의 순환율 또는 배출 및 대체가 제어 또는 조절됨을 특징으로 하는, 연료 전지 적층체(2)의 작동 방법.
  6. 제1항 내지 제4항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 기체 회로들(6, 8) 중 하나의 기체 회로에서, 반응 기체의 기체 농도가 측정되고, 농도 변화에 기초하여 상기 기체 회로들 중 상기 하나의 기체 회로 내에서의 상기 반응 기체의 순환율 또는 배출 및 대체가 제어 또는 조절되고, 두 기체 회로들(6, 8) 중 다른 하나의 기체 회로에서 상기 연료 전지들의 전지 전압이 측정되고 상기 전지 전압의 변화에 기초하여 반응 기체의 순환율 또는 배출 및 대체가 제어 또는 조절됨을 특징으로 하는, 연료 전지 적층체(2)의 작동 방법.
  7. 제6항에 있어서, 하나의 기체 회로가 수소 측의 기체 회로(8)이고 다른 하나의 기체 회로가 산소 측의 기체 회로(6)임을 특징으로 하는, 연료 전지 적층체(2)의 작동 방법.
  8. 제1항 내지 제4항 중 어느 한 항에 있어서, 하나 이상의 연료 전지 적층체를 갖는 PEM 연료 전지 시스템에서 이용됨을 특징으로 하는, 연료 전지 적층체(2)의 작동 방법.
  9. 제5항에 있어서, 하나 이상의 연료 전지 적층체를 갖는 PEM 연료 전지 시스템에서 이용됨을 특징으로 하는, 연료 전지 적층체(2)의 작동 방법.
  10. 제6항에 있어서, 하나 이상의 연료 전지 적층체를 갖는 PEM 연료 전지 시스템에서 이용됨을 특징으로 하는, 연료 전지 적층체(2)의 작동 방법.
  11. 제7항에 있어서, 하나 이상의 연료 전지 적층체를 갖는 PEM 연료 전지 시스템에서 이용됨을 특징으로 하는, 연료 전지 적층체(2)의 작동 방법.
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  13. 삭제
  14. 삭제
  15. 삭제
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