KR101816047B1 - 개질기 운전 방법 및 시스템 - Google Patents

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Abstract

개질기 운전 방법으로, 과산화수소 수용액을 외부 열원을 이용하여 제 1 기화시키는 단계; 상기 제 1 기화된 과산화수소를 단열분해시켜 산소 및 스팀을 생성시키는 단계; 및 상기 생성된 산소를 상기 개질기로 유입시켜 개질반응을 진행하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 개질기 운전 방법이 제공된다.

Description

개질기 운전 방법 및 시스템{Method for operating reformer and system using the same}
본 발명은 개질기 운전 방법 및 시스템에 관한 것으로, 보다 상세하게는 과산화수소의 단열분해열을 통해 초기 개질촉매를 원하는 개질 작동온도까지 빠르게 승온시킬 수 있고, 이후에는 연료를 추가 공급하여 과산화수소에서 분해된 수증기와 산소와의 자열개질반응을 바로 유도함으로써, 추가 산소공급원의 필요 없이 기존 대비 빠른 시동시간을 확보할 수 있는 개질기 운전 방법 및 시스템에 관한 것이다.
연료전지는 수소와 산소의 전기화학적 반응을 통해 화학에너지를 전기에너지로 변환시키는 장치로써 높은 효율을 가질 뿐만 아니라 오염물질의 배출이 거의 없다는 장점을 가지고 있다.
연료전지는 사용되는 전해질에 따라 고분자전해질연료전지(PEMFC, Polymer Electrolyte Membrane Fuel Cell), 고체산화물형 연료전지(SOFC, Solid Oxide Fuel cell), 용융탄산염 연료전지(MCFC, Molten Carbonate Fuel Cell) 등으로 구분할 수 있다.
연료전지의 연료로 사용되는 수소를 생산하는 대표적인 방법으로는 탄화수소의 개질(Reforming)과 물의 분해가 있으며, 물 분해를 통한 수소생산방법에는 수소가 연소할 때 발생하는 에너지 이상의 에너지를 공급해야 함으로 효율이 낮다는 단점이 있다. 따라서 탄화수소 개질을 통한 수소생산방법이 현 기술수준과 경제성을 고려할 때 가장 효율적인 수소생산 방법이라 할 수 있다.
탄화수소의 개질 방법에는 연료와 함께 공급되는 반응물에 따라 부분산화(POX, Partial oxidation) 개질, 수증기 개질(SR, Steam reforming), 자열개질(ATR, Auto thermal reforming)로 분류할 수 있다. 이 중 자열개질은 반응물로 연료와 더불어 물과 산소를 함께 산화제로 공급하므로, 약한 발열조건으로 설정하면 외부의 열원 없이 열적 자립운전이 가능하며, 비교적 높은 수소 수득률과 상대적으로 빠른 응답속도를 가지는 장점을 가지고 있다. 또한 자열개질 시 발생하는 열을 회수를 할 수 있다면 열효율을 높일 수 있다는 장점이 있다.
자열개질 반응의 화학식은 아래 식과 같으며, 여기서 SCR(Steam to carbon ratio)과 OCR(Oxygen to carbon ratio)은 공급연료의 탄소 수 n에 대한 공급되는 수증기(H2O)와 산소(O2)의 비로 정의된다.
ATR : CnHm+n·OCR(O2+3.76N2)+n·SCR·H2O->H2+COx+H2O △H<0
이 때 자열개질 반응은 공급되는 반응물의 OCR, SCR 및 작동온도를 조절을 통해 약한 발열반응을 설정하면 만들 수 있다.
과산화수소는 일반적으로 무색, 무취로 물에 잘 녹으며 소독제, 표백제, 산화제, 유도체 제조 등에 광범위 하게 사용되고 있다. 또한 과산화수소의 특징으로 인체에 무해한 무독성이며, 대기와의 화학적 반응성이 없고, 낮은 증발압력(90wt.농도인 경우 30℃에서 0.2kPa, 액체산소의 경우 -118℃에서 5,080kPa)과 높은 비열(100wt.% 농도에서 2.52J/g·℃)을 갖고 있다. 이와 더불어 산소 저장 및 공급 측면에서 본다면 과산화수소의 경우 1bar, 25℃에서 산소저장밀도는 약 21molO2/liter인 반면, 액체산소의 경우 21molO2/liter를 얻기위해 485bar, 5℃ 조건이 되어야 한다. 또한 과산화수소는 상온에서 액체상태를 유지하며 적절한 용기에서 장기간 보관이 가능하므로 액체산소처럼 저장탱크, 배관 등에 단열을 할 필요가 없어 부피당 저장효율이 높다는 장점을 가지고 있다.
100wt.% 농도의 과산화수소의 분해반응은 다음과 같다.
H2O2(l)->H2O(l)+(1/2)O2(g) △H=-98.1(kJ/mol)
1몰의 과산화수소는 1몰의 물과 1/2몰의 산소로 분해가 되며 이때, 분해열을 발생시킨다.
하지만, 개질반응을 위해서는 촉매의 작동운전 온도범위가 있어, 초기 촉매의 예열이 필수적이다. 따라서 개질기 시동을 위해 기존의 방법으로는 외부 버너를 통하여 촉매에 열을 가하거나, 히팅코일로 국부적으로 촉매를 예열시킨 후 반응속도가 빠른 부분산화반응이나 완전연소반응을 통해 촉매전체의 온도를 승온시키는 방법 등이 이용되어 왔다. 그러나 산소가 희박한 조건에서는 앞선 예시와 같은 방법들을 이용할 수가 없다는 문제점이 있어왔다.
따라서, 본 발명이 해결하고자 하는 과제는 산소희박환경에서 과산화수소의 단열분해열을 활용하여 최대한 빠른시간 내에 개질기를 시동시키는 방법을 제공하는 것이다.
상기 과제를 해결하기 위하여, 본 발명은 개질기 운전 방법으로, 과산화수소 수용액을 외부 열원을 이용하여 제 1 기화시키는 단계; 상기 제 1 기화된 과산화수소를 단열분해시켜 산소 및 스팀을 생성시키는 단계; 및 상기 생성된 산소 및 스팀를 상기 개질기로 유입시켜 개질반응을 진행하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 개질기 운전 방법을 제공한다.
본 발명의 일 실시예에서, 상기 개질기 운전 방법은, 상기 개질반응을 진행하는 단계 후, 상기 개질기로부터 발생하는 개질가스를 상기 과산화수소 수용액과 열교환하여 상기 과산화수소 수용액을 제 2 기화시키는 단계; 상기 제 2 기화된 과산화수소를 단열분해시켜 산소 및 스팀을 생성시키는 단계; 및 상기 생성된 산소 및 스팀을 상기 개질기로 유입시켜 개질반응을 진행하는 단계를 더 포함한다.
본 발명의 일 실시예에서, 상기 제 1 기화 및 제 2 기화는 택일적으로 진행된다.
본 발명의 일 실시예에서, 상기 개질기에서는 자열개질반응이 진행된다.
본 발명의 일 실시예에서, 상기 제 1 기화 및 제 2 기화의 선택은 상기 개질기의 정상상태에 따라 결정된다.
본 발명의 일 실시예에서, 상기 개질기 운전 방법은, 상기 개질기가 정상상태인 경우, 상기 제 2 기화가 선택된다.
본 발명은 개질시스템으로, 개질촉매(101)가 구비된 개질기(100); 상기 개질기(100)에 연료를 공급하는 연료공급라인(200); 과산화수소 수용액을 하기 기화기(310)에 공급하기 위한 과산화수소 공급라인(300); 상기 과산화수소 공급라인(300)에 구비된 기화기(310); 및 상기 기화기(310)의 배출라인과 연결되어 상기 개질기로 산소를 공급하기 위한 과산화수소 분해반응기(320)를 포함하는 개질시스템을 제공한다.
본 발명의 일 실시예에서, 상기 개질시스템은, 상기 개질기(100) 후단에 구비되어 상기 개질기로부터 발생한 개질가스 및 과산화수소 공급라인(300)으로부터의 과산화수소 수용액을 열교환시키는 열교환기(400)를 더 포함한다.
본 발명의 일 실시예에서, 상기 과산화수소 공급라인(300)은, 상기 열교환기(400) 및 상기 기화기(310)로 동시에 연결되며, 상기 기화기(310) 및 열교환기(400)로의 과산화수소 공급은 택일적으로 진행된다.
본 발명의 일 실시예에서, 과산화수소의 공급경로 선택은 상기 개질기(100)의 정상상태 여부에 따라 결정된다.
본 발명에 의하면, 과산화수소의 단열분해열을 통해 초기 개질촉매를 원하는 개질 작동온도까지 빠르게 승온시킬 수 있다. 이후에는 연료를 추가 공급하여 과산화수소에서 분해된 수증기와 산소와의 자열개질반응을 바로 유도함으로써, 추가 산소 공급원의 필요 없이 기존 대비 빠른 시동시간을 확보할 수 있다.
또한, 본 발명에 의하면 종래의 개질기 시동방법인 반응기 상단부에 전기코일을 설치하여 촉매를 일정온도로 예열시킨 후, 연료와 공기를 함께 공급하여 완전연소 및 부분산화반응을 통해 촉매를 작동온도까지 추가적인 승온과정이 필요한 방법과는 달리, 공기가 불충분한 환경에서도 산소 소모 없이 시동을 걸 수 있는 장점이 있다. 게다가 완전연소 및 부분산화반응을 통한 온도 승온 과정에서 야기되는 촉매에서의 탄소침적 현상 및 촉매의 고온열충격에 의한 열화현상등의 문제를 차단할 수 있으며, 이에 따라, 촉매의 내구성이 향상될 수 있다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 연료 개질기 시동방법에 관한 단계도이다.
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 연료 개질기에 시동방법에 관한 개질 시스템에 대한 모식도이다.
이하의 실시예는 본 발명의 이해를 돕기 위한 상세한 설명이며, 본 발명의 권리 범위를 제한하는 것이 아님은 당연할 것이다. 따라서, 본 발명과 동일한 기능을 수행하는 균등한 발명 역시 본 발명의 권리 범위에 속할 것이다.
또한 각 도면의 구성요소들에 참조부호를 부가함에 있어서, 동일한 구성요소들에 대해서는 비록 다른 도면상에 표시되더라도 가능한 한 동일한 부호를 가지도록 하고 있음에 유의해야 한다. 또한, 본 발명을 설명함에 있어, 관련된 공지 구성 또는 기능에 대한 구체적인 설명이 본 발명의 요지를 흐릴 수 있다고 판단되는 경우에는 그 상세한 설명은 생략한다.
또한, 본 발명의 구성 요소를 설명하는 데 있어서, 제 1, 제 2, A, B, (a), (b) 등의 용어를 사용할 수 있다. 이러한 용어는 그 구성 요소를 다른 구성 요소와 구별하기 위한 것일 뿐, 그 용어에 의해 해당 구성 요소의 본질이나 차례 또는 순서 등이 한정되지 않는다. 어떤 구성 요소가 다른 구성요소에 "연결", "결합" 또는 "접속"된다고 기재된 경우, 그 구성 요소는 그 다른 구성요소에 직접적으로 연결되거나 또는 접속될 수 있지만, 각 구성 요소 사이에 다른 구성 요소가 "연결", "결합" 또는 "접속"될 수도 있다고 이해되어야 할 것이다.
본 발명은 상술한 문제를 해결하기 위해 본 특허에서는 초기 시동에 있어 과산화수소의 단열분해열을 활용하여 촉매의 온도를 승온시키는 방법 및 초기 개질기 운전방법을 제공한다
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 연료 개질기 시동방법에 관한 단계도이다.
도 1을 참조하면, 먼저 외부기화기를 통하여 과산화수소 수용액을 먼저 기화시킨다.
본 발명은 67 wt.% 이하의 농도의 과산화수소 수용액을 단열분해시키면 수용액 내 존재하는 물을 기화시키는데 분해열이 모두 쓰여 100ㅀC 이상으로 승온시킬 수 없는 문제를 인식하였으며, 이러한 문제를 해결하기 위하여, 과산화수소 수용액의 끓는점 이상으로 기화시킨 후 기체상태의 가스를 과산화수소 분해 촉매반응을 통해 단열분해시키면 고온의 단열분해열을 얻을 수 있는 점을 이용하였다.
이후, 상기 과산화수소 분해 촉매로 상기 기화된 가스를 공급하며, 이후 상기 촉매에 의해 과산화수소 단열분해가 일어난다. 이후 상기 단열분해에 의하여 고온의 가스가 생성되는데, 이를 개질반응기 혼합부에 공급한다. 이후, 상기 반응기 혼합부 및 상기 반응기 내의 개질촉매가 충분한 온도의 작동범위까지 에열되면 연료를 공급한다.
이후, 개질기의 온도가 정상상태인지를 확인하고, 만약 정상상태가 아니라면, 다시 외부기화기를 이용, 과산화수소 수용액을 기화시킨다. 즉, 충분한 온도까지 승온되지 않은 경우라면, 외부기화기를 통하여 과산화수소를 기화시켜, 고온의 가스를 생성, 이를 개질기로 공급하여 반응기 온도를 상승시킨다.
하지만, 개질기의 온도가 정상상태라면, 이때는 개질기에서 생성된 개질가스로 과산화수소 수용액을 기화시킨다. 즉, 본 발명에서 과산화수소 수용액의 기화는 개질반응기의 정상상태에 따라 달라지며, 만약 반응기의 온도가 정상상태가 아닌 경우, 외부 열원을 이용하여 기화를 진행하며, 상기 기화된 가스의 단열분해로 반응기에 열을 공급한다. 반대로 반응기의 온도가 정상상태라면, 상기 반응기로부터 발생하는 개질가스를 과산화수소의 기화열원으로 사용한다.
예를 들어, 50 wt.%의 과산화수소 수용액을 130℃로 기화시킨 후 단열분해를 하면 이론적으로 944℃의 스팀과 산소가 생성이 된다. 생성된 고온의 스팀과 산소를 개질반응기 혼합부에 공급을 하면 개질 혼합부 및 촉매가 유체의 대류열전달에 의해 빠르게 예열이 된다. 이때 이용하는 연료 및 촉매에 따라 적정 온도가 있는데, 적정온도에 도달하면 연료만 추가로 주입을 하면 개질 반응이 일어나게 된다.
자열개질반응을 이용하는 경우라면 연료의 산화제로 산소와 스팀이 모두 필요한데, 본 발명에서는 과산화수소에서 분해된 산소와 스팀을 모두 산화제로 이용할 수 있다. 자열개질의 경우 개질 촉매반응을 통해 약간의 열이 발생됨과 동시에 수소를 다량 포함한 혼합가스가 생성되는데, 정상상태에 도달하면, 과산화수소 수용액을 기화기가 아닌 개질기 후단의 열교환기로 통과시켜, 개질가스의 폐열을 활용하여 과산화수소 수용액을 기화시킬 수 있다. 따라서 정상상태에서는 기화기와 같은 외부의 열원 없이도 개질반응을 지속할 수 있다.
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 연료 개질기에 시동방법에 관한 개질 시스템에 대한 모식도이다.
도 2를 참조하면, 본 발명의 일 실시예에 따른 개질시스템은 개질촉매(101)가 구비된 개질기(100)와, 상기 개질기(100)로부터 연료를 공급하는 연료공급라인(200), 과산화수소 수용액을 공급하기 위한 과산화수소 공급라인(300)을 포함한다.
상기 과산화수소 공급라인(300)에는 외부 열원(예를 들어 전기 히터 등)을 이용하는 기화기(310)가 구비되는데, 상기 기화기(310)의 배출라인에는 과산화수소 분해반응기(320)가 구비된다. 본 발명의 일 실시예에서 상기 과산화수소 분해반응기(320) 내에는 과산화수소 분해촉매(330)가 구비되는데, 상기 기화기(310)에 의하여 기화된 과산화수소는 상기 분해촉매에서 발열 반응으로 분해된다. 이후 상기 발열반응에 의하여 승온된 과산화수소는 개질기(100)로 들어가, 상기 개질기를 예열시키는데 상기 승온에 따른 열량을 사용한다.
이후, 상기 개질기(100) 후단에는 열교환기(400)가 구비되는데, 상기 열교환기는 상기 과산화수소 공급라인(300)과 연결되어 상기 과산화수소 및 상기 개질기(100)로부터 발생한 개질가스를 상호 열교환한다. 즉, 본 발명의 일 실시예에 정상상태의 상기 개질기(100)로부터 발생한 개질가스는 충분한 고온 상태이며, 상기 개질가스의 열량을 상기 과산화수소 수용액의 기화 열원으로 다시 재활용한다.
즉, 본 발명에서 상기 과산화수소 공급라인(300)은, 외부 열원을 이용하는 기화기(310)와, 상기 개질기(100)로부터 발생하는 개질가스를 열교환하는 열교환기(400)로 동시에 연결되도록 구성되며, 상기 기화기(310) 및 열교환기(400)로의 과산화수소 공급은 택일적으로 진행된다. 상기 과산화수소의 공급경로 선택은 상기 개질기(100)의 정상상태 여부에 따라 결정된다.
이상 설명한 바와 같이 본 발명은 과산화수소의 단열분해열을 통해 초기 개질촉매를 원하는 개질 작동온도까지 빠르게 승온시킬 수 있다. 이후에는 연료를 추가 공급하여 과산화수소에서 분해된 수증기와 산소와의 자열개질반응을 바로 유도함으로써, 기존 대비 빠른 시동시간을 확보할 수 있다.
또한, 본 발명에 의하면 종래의 개질기 시동방법인 반응기 상단부에 전기코일을 설치하여 촉매를 일정온도로 예열시킨 후, 연료와 공기를 함께 공급하여 완전연소 및 부분산화반응을 통해 촉매를 작동온도까지 추가적인 승온과정이 필요한 방법과는 달리, 공기가 불충분한 환경에서도 산소 소모 없이 시동을 걸 수 있는 장점이 있다. 게다가 완전연소 및 부분산화반응을 통한 온도 승온 과정에서 야기되는 촉매에서의 탄소침적 현상 및 촉매의 고온열충격에 의한 열화현상등의 문제를 차단할 수 있으며, 이에 따라, 촉매의 내구성이 향상될 수 있다.
본 발명은 도면에 도시된 실시 예를 참고로 설명되었으나 이는 예시적인 것에 불과하며, 본 기술 분야의 통상의 지식을 가진 자라면 이로부터 다양한 변형 및 균등한 타 실시예가 가능하다는 점을 이해할 것이다. 따라서 본 발명의 진정한 기술적 보호 범위는 첨부된 등록 청구범위의 기술적 사상에 의해 정해져야 할 것이다.

Claims (10)

  1. 개질기 운전 방법으로,
    과산화수소 수용액을 외부 열원을 이용하여 제 1 기화시키는 단계;
    상기 제 1 기화된 과산화수소를 단열분해시켜 산소 및 스팀을 생성시키는 단계;
    상기 생성된 산소 및 스팀을 상기 개질기로 유입시켜 개질반응을 진행하는 단계;
    상기 개질기로부터 발생하는 개질가스를 상기 과산화수소 수용액과 열교환하여 상기 과산화수소 수용액을 제 2 기화시키는 단계;
    상기 제 2 기화된 과산화수소를 단열분해시켜 산소 및 스팀을 생성시키는 단계; 및
    상기 생성된 산소 및 스팀을 상기 개질기로 유입시켜 개질반응을 진행하는 단계;
    를 포함하는 것을 특징으로 하는 개질기 운전 방법에 있어서,
    상기 제1기화 및 제2기화는 택일적으로 진행되는 것을 특징으로 하는 개질기 운전방법.
  2. 삭제
  3. 삭제
  4. 제 1항에 있어서,
    상기 개질기에서는 자열개질반응이 진행되는 것을 특징으로 하는 개질기 운전 방법.
  5. 제 1항에 있어서,
    상기 제 1 기화 및 제 2 기화의 선택은 상기 개질기의 정상상태에 따라 결정되는 것을 특징으로 하는 개질기 운전 방법.
  6. 제 5항에 있어서, 상기 개질기 운전 방법은,
    상기 개질기가 정상상태인 경우, 상기 제 2 기화가 선택되는 것을 특징으로 하는 개질기 운전 방법.
  7. 개질시스템으로,
    개질촉매(101)가 구비된 개질기(100);
    상기 개질기(100)에 연료를 공급하는 연료공급라인(200);
    과산화수소 수용액을 하기 기화기(310)에 공급하기 위한 과산화수소 공급라인(300);
    상기 과산화수소 공급라인(300)에 구비된 기화기(310);
    상기 기화기(310)의 배출라인과 연결되어 상기 개질기로 산소를 공급하기 위한 과산화수소 분해반응기(320); 및
    상기 개질기(100) 후단에 구비되어 상기 개질기로부터 발생한 개질가스 및 과산화수소 공급라인(300)으로부터의 과산화수소 수용액을 열교환시키는 열교환기(400);
    를 포함하는 개질시스템에 있어서
    상기 과산화수소 공급라인(300)은, 상기 열교환기(400) 및 상기 기화기(310)로 동시에 연결되며, 상기 기화기(310) 및 열교환기(400)로의 과산화수소 공급은 택일적으로 진행되는 것을 특징으로 하는 개질시스템.
  8. 삭제
  9. 삭제
  10. 제 7항에 있어서,
    과산화수소의 공급경로 선택은 상기 개질기(100)의 정상상태 여부에 따라 결정되는 것을 특징으로 하는 개질시스템.
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