KR101735148B1 - 양극 박막, 이를 포함하는 양극 및 이차전지 - Google Patents

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Abstract

양극 집전체 및 상기 양극 집전체의 적어도 일면에 희생 금속을 포함하는 보호층을 포함하는 것을 특징으로 하는 양극 박막, 및 이를 포함하는 양극 및 이차전지에 관한 것이다.
본 발명은 양극 집전체 상에 희생 금속을 포함하는 보호층을 포함함으로써, 양극 집전체의 부식으로 인한 용량 저하를 최소화할 수 있다.

Description

양극 박막, 이를 포함하는 양극 및 이차전지{CATHODE THIN FILM, CATHODE AND SECONDARY BATTERY COMPRISING THE SAME}
본 발명은 양극 박막, 이를 포함하는 양극 및 이차전지에 관한 것이다.
통상적으로, 이차전지 (secondary battery)는 충전이 불가능한 일차 전지와는 달리, 충전 및 방전이 가능한 전지를 말하는 것으로서, 셀룰러 폰, 노트북 컴퓨터, 캠코더 등의 첨단 전자 기기 분야에서 널리 사용되고 있다.
이러한 이차전지는 주로 양극 활물질로 리튬계 산화물, 음극 활물질로는 탄소재를 사용하고 있다. 또한, 전해질로는 리튬과 수분의 반응성 때문에 비수성 전해질을 사용하고 있고, 전해질의 종류에 따라 액체 전해질을 사용하는 리튬 이온 전지와, 고분자 전해질을 사용하는 리튬 폴리머 전지로 구분하기도 한다. 고분자 전해질로는 유기 전해액이 전혀 함유되어 있지 않은 완전 고체형 고분자 전해질과, 유기 전해액을 함유하는 겔 (Gel)형 고분자 전해질이 있다.
전해질로서 완전 고체형 고분자 전해질을 사용할 경우에는 유기 전해액의 누출 문제가 없으나, 액체 전해질이나 겔형 고분자 전해질을 사용하는 경우에는 유기 전해액의 누출을 방지하는 것이 매우 중요하다.
특히, 이차전지가 전원으로 사용되는 휴대용 전화기, 컴퓨터, 개인 정보 단말기, 캠코더 등이 고가의 정밀 기기인 것을 감안할 때 전해질 누출 방지의 문제는 더욱 중요해진다.
리튬 이차 전지용 전해액에 있어서, 리튬 염으로 이미드계 염을 사용하는 경우, 이미드계 염은 점도가 낮아 이를 포함하는 전해액은 저온에서 유기 용매의 점도의 증가 정도가 작고, 결과적으로 리튬 이온의 이동성을 유지할 수 있어 고온 저장성, 및 저온 출력 특성을 크게 향상시킬 수 있다.
그러나, 상기 이미드계 염의 경우, 양극 집전체인 알루미늄(Al)을 부식시킬 수 있어 이차전지에 사용하는데 큰 제한이 있다.
따라서, 출력 개선 및 고온 저장성 개선의 효과가 있는 이미드계 염을 사용하면서, 양극 전류 집전체, 예를 들어 알루미늄의 부식을 방지하여 전지의 수명 특성을 개선하는 것이 절실히 요구되고 있는 실정이다.
본 발명의 해결하고자 하는 과제는 출력 개선 및 고온 저장성 개선의 효과가 있는 이미드계 염을 전해액의 리튬염으로 사용하여 출력 특성 및 고온 저장 특성을 향상시키면서, 고전압의 환경에서 양극 집전체의 부식을 최소화함으로써, 이차전지의 수명특성을 향상시킬 수 있는 양극 박막, 및 이를 포함하는 양극 및 이차전지를 제공하는 것이다.
상기 과제를 해결하기 위하여, 본 발명은 양극 집전체, 및 상기 양극 집전체의 적어도 일면에 희생 금속(galvanic metal)을 포함하는 보호층을 포함하는 것을 특징으로 하는 양극 박막, 및 이를 포함하는 양극 및 이차전지를 제공한다.
본 발명은 출력 개선 및 고온 저장성 개선의 효과가 있는 이미드계 염을 전해액의 리튬염으로 사용하여 출력 특성 및 고온 저장 특성을 향상시키면서, 고전압의 환경에서 양극 집전체의 부식을 최소화시켜 이차전지의 수명특성을 향상시킬 수 있다.
본 명세서에 첨부되는 다음의 도면들은 본 발명의 바람직한 실시예를 예시하는 것이며, 전술한 발명의 내용과 함께 본 발명의 기술사상을 더욱 이해시키는 역할을 하는 것이므로, 본 발명은 그러한 도면에 기재된 사항에만 한정되어 해석되어서는 아니 된다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 양극 박막의 측단면도를 나타낸 것이다.
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 상기 양극 박막 및 양극 활물질층을 포함하는 양극의 측단면도를 나타낸 것이다.
이하, 본 발명에 대한 이해를 돕기 위해 본 발명을 더욱 상세하게 설명한다.
본 명세서 및 청구범위에 사용된 용어나 단어는 통상적이거나 사전적인 의미로 한정해서 해석되어서는 아니 되며, 발명자는 그 자신의 발명을 가장 최선의 방법으로 설명하기 위해 용어의 개념을 적절하게 정의할 수 있다는 원칙에 입각하여 본 발명의 기술적 사상에 부합하는 의미와 개념으로 해석되어야만 한다.
본 발명의 일 실시예 따른 양극 박막(10)은, 도 1에 나타낸 바와 같이, 양극 집전체(11), 및 상기 양극 집전체(11)의 적어도 일면에 희생 금속(galvanic metal)을 포함하는 보호층(12)을 포함하는 것을 특징으로 한다.
일반적으로, 전해액의 리튬염으로 이미드계 염을 사용하는 경우, 상기 이미드계 염은 점도가 낮아 이를 포함하는 전해액은 저온에서 유기 용매의 점도 증가 정도가 작고, 결과적으로 리튬 이온의 이동성을 유지하는데 유리할 수 있다. 이로 인해, 이차전지의 출력 특성을 향상시킬 수 있다. 또한 상기 이미드계 염은 열적으로 매우 안정하여 고온 저장 특성을 향상시킬 수 있는 장점이 있다.
그러나, 상기 이미드계 염만을 전해액의 리튬염으로 사용하는 경우, 양극 집전체에 전해액이 침투하여 양극 집전체가 지속적으로 부식이 진행되므로, 이차전지에 적용하는데 큰 제한이 있었다.
즉, 상기 이미드계 염을 사용하는 경우, 양극 집전체에 고전압이 인가될 때 이미드계 염의 음이온에 의해 양극 전류 집전체의 경우 부식이 쉽게 일어나 이차전지의 용량 특성 및 수명 특성이 저하되는 문제가 있다.
이에, 본 발명에서는 상술한 바와 같은 상기 이미드계 염의 사용으로 인한 종래의 문제를 해결하기 위하여, 양극 집전체, 및 상기 양극 집전체의 적어도 일면에 희생 금속(galvanic metal)을 포함하는 보호층을 포함시킴으로써, 양극 집전체의 부식 현상을 방지하여 이차전지의 수명 특성을 향상시킬 수 있고, 이미드계 염 사용으로 인한 이차전지의 장점인 이차전지의 출력 특성 및 고온 저장 특성을 향상시킬 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따라 양극 집전체의 부식 방지를 위해 보호층에 포함되는 희생 금속은, 어떤 금속의 부식을 막기 위하여 연결하는 금속으로, 양극 집전체 보다 쉽게 산화(부식)되는 금속을 의미할 수 있다.
일반적으로 집전체에 일어나는 부식 현상은 양극 집전체가 이온화 되어 전자를 쉽게 뺏김으로써 일어나는 현상일 수 있다. 즉, 상기 희생 금속은 양극 집전체의 적어도 일면에 보호층에 포함됨으로써, 양극 집전체 보다 희생 금속이 먼저 이온화 되면서 산화되어 양극 집전체에 전자를 줌으로써, 양극 집전체의 부식을 방지하는 원리일 수 있다.
즉, 양극 집전체 및 보호층에 포함되는 두 이종금속이 용액 속에 담구어지게 되면 전위차가 존재하게 되고, 따라서 이들 사이에 전자의 이동이 일어날 수 있다. 그리하여 양극 집전체의 부식속도는 감소되고 활성전위를 가진 희생 금속의 부식속도는 촉진될 수 있다. 이러한 형태의 부식을 갈바닉 효과라 할 수 있다.
따라서, 본 발명에서 사용되는 상기 희생 금속의 산화환원 전위는 양극 집전체의 산화환원 전위보다 낮은 것을 사용할 수 있다.
본 발명에 있어서, 산화환원 전위(ORP, Oxidation-Reduction Potential)란, 어떤 화합물이나 원소로부터 전자를 다른 원소나 화합물로 이동시키는데 필요한 전기적 에너지 준위를 말하며, 본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 희생 금속이 이온화되어 전자를 양극 집전체로 이동시키는데 필요한 전기적 에너지 준위일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따라 사용 가능한 양극 집전체는 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 높은 도전성을 가지는 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 스테인리스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성 탄소, 또는 알루미늄이나 스테인리스 스틸의 표면에 카본, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면처리한 것 등이 사용될 수 있다. 또한, 상기 양극 집전체는 그것의 표면에 미세한 요철을 형성하여 양극 활물질의 접착력을 높일 수도 있으며, 필름, 시트, 호일, 네트, 다공질체, 발포체, 부직포체 등 다양한 형태가 가능하다. 본 발명의 일 실시예에 따라 사용가능한 바람직한 양극 집전체는 알루미늄일 수 있다.
상기 양극 집전체, 예를 들어 알루미늄의 경우 산화환원 전위는 약 -1.662 V로서, 본 발명에서 사용되는 희생 금속은 상기 전위, 즉 -1.662V 보다 낮아 산화가 잘되는 금속일 수 있다.
구체적으로, 상기 희생 금속의 산화환원 전위는 -1.8V 내지 -2.6V일 수 있고, 바람직하게는 -2.0V 내지 -2.6V 일 수 있다.
상기 희생 금속의 산화환원 전위가 -1.8V를 초과하는 경우 양극 집전체보다 산화환원 전위가 높아 환원이 쉽게 일어나 양극 집전체의 보호층 역할을 할 수 없으며, -2.6V 미만인 경우, 상기 산화환원 전위까지 도달하는 것 자체가 어려울 수 있다.
상기 산화환원 전위에 포함되어 양극 집전체의 부식을 방지할 수 있는 바람직한 희생 금속으로는 마그네슘(Mg), 란타늄(La) 또는 이들의 혼합 금속일 수 있으며, 가장 바람직하게는 희생 금속은 마그네슘(Mg)일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면,
상기 마그네슘(Mg) 및 란타늄(La)의 경우 전자의 이동 및 산화환원 준위는 다음과 같이 표현할 수 있다.
Mg2 +(aq) + 2e-
Figure 112013088029599-pat00001
Mg Eo = -2.36(V)
La3 +(aq) + 3e-
Figure 112013088029599-pat00002
La Eo = -2.52(V)
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 보호층의 면적은 양극 집전체의 면적과 동일하거나 큰 것이, 양극 집전체가 전해액에 노출되었을 때 양극 집전체를 보호할 수 있는 역할을 하기 위해서 바람직하다.
또한, 상기 보호층의 두께(T)는 2 ㎛ 내지 50 ㎛, 바람직하게는 10 ㎛ 내지 25 ㎛인 것이 좋다.
상기 보호층의 두께가 2 ㎛ 미만인 경우, 양극 집전체의 산화(부식)을 충분히 억제하는 것이 어려울 수 있고, 또한 우수한 전기 전도성을 얻을 수 없다. 상기 보호층의 두께가 50 ㎛를 초과하는 경우 이차전지의 에너지 밀도 및 체적 에너지 밀도가 불충분해질 수 있고, 양극의 내부저항이 상승해 고용량의 이차전지를 얻는데 어려움이 있을 수 있다.
상기 보호층은 상기 양극 집전체의 적어도 일면에, 예를 들어 스퍼터링 법, 증착 법, 쇼트 코팅 법 및 용접 법에 의해 형성될 수 있다. 이 중, 공정상의 용이성 및 비용적인 면에서 용접 법이 바람직할 수 있다.
한편, 상기 양극 집전체는 일반적으로 3 ㎛ 내지 100 ㎛의 두께로 만들 수 있다.
본 발명은 또한, 상기 양극 박막 상에 양극 활물질층을 포함하는 양극을 제공할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따른 양극(20)은 도 2에 나타낸 바와 같이, 양극 집전체(21)의 적어도 일면에 희생 금속을 포함하는 보호층(22)을 포함하며, 상기 보호층(22)의 적어도 일면에 양극 활물질층(23)을 포함할 수 있다.
상기 양극 활물질층에 포함되는 양극 활물질은 리튬함유 전이 금속 산화물 또는 그 등가물 중 선택된 어느 하나일 수 있으며, 좀더 구체적으로 예를 들어, 상기 양극 활물질은 망간계 스피넬(spinel) 활물질, 리튬 금속 산화물 또는 이들의 혼합물을 포함할 수 있다. 나아가, 상기 리튬 금속 산화물은 리튬-망간계 산화물, 리튬-니켈-망간계 산화물, 리튬-망간-코발트계 산화물 및 리튬-니켈-망간-코발트계 산화물로 이루어진 군에서 선택될 수 있으며, 보다 구체적으로는 LiCoO2, LiNiO2, LiMnO2, LiMn2O4, Li(NiaCobMnc)O2(여기에서, 0＜a＜1, 0＜b＜1, 0＜c＜1, a+b+c=1), LiNi1-YCoYO2, LiCo1 - YMnYO2, LiNi1 - YMnYO2 (여기에서, 0≤Y＜1), Li(NiaCobMnc)O4(0＜a＜2, 0＜b＜2, 0＜c＜2, a+b+c=2), LiMn2 - zNizO4, LiMn2 -zCozO4(여기에서, 0＜Z＜2) 일 수 있다.
또한, 본 발명은 상기 양극, 음극 및 전해액을 포함하고, 상기 전해액은 이미드계 염을 포함하는 이차전지를 제공할 수 있다.
상기 음극은 음극 집전체, 및 상기 음극 집전체의 적어도 일면에 음극 활물질층을 포함할 수 있으며, 상기 음극 집전체는 예를 들어, 구리가 바람직하다.
또한, 상기 음극활물질로서 결정질 탄소, 비정질 탄소 또는 탄소 복합체와 같은 탄소계 음극 활물질, 리튬금속산화물 음극 활물질, 실리콘계 또는 주석계 음극 활물질이 단독으로 또는 2종 이상이 혼용되어 사용될 수 있으며, 이러한 재질로 본 발명을 한정하는 것은 아니다.
상기 음극 집전체의 두께는 대략 10㎛ 내지 100㎛ 정도일 수 있으며, 상기 집전체에 코팅되는 활물질의 두께는 50㎛ 내지 200㎛ 정도일 수 있으나, 이러한 두께로 본 발명을 한정하는 것도 아니다.
또한, 양극과 음극의 물리적 단락을 방지하기 위해 양극과 음극 사이에 세퍼레이터를 삽입할 수 있다. 상기 세퍼레이터는 다공성 고분자 필름, 예를 들어 에틸렌 단독 중합체, 프로필렌 단독 중합체, 에틸렌/부텐 공중합체, 에틸렌/헥센 공중합체 및 에틸렌/메타크릴레이트 공중합체 등과 같은 폴리올레핀계 고분자로 제조한 다공성 고분자 필름이 단독으로 또는 2종 이상이 적층된 것일 수 있다. 이 외에 통상적인 다공성 부직포, 예를 들어 고융점의 유리 섬유, 폴리에틸렌테레프탈레이트 섬유 등으로 된 부직포를 사용할 수 있으며, 이에 한정되는 것은 아니다.
본 발명의 일 실시예에 따른 이차전지에 있어서, 상기 이미드계 염은 리튬 비스플루오로설포닐 이미드, 리튬 비스트리플루오로메탄설포닐이미드(LiTFSI), 및 리튬 비스(퍼플루오로에틸설퍼닐 이미드)(LiBETI)로 이루어진 군에서 선택된 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상의 혼합물일 수 있다.
상기 이차전지에 있어서, 전해액 중 상기 이미드계 염은 0.05M 내지 0.5M일 수 있다. 상기 이미드계 염의 함량이 상기 범위에 포함되는 경우, 상온과 저온에서의 이온 전도도가 높아 바람직할 수 있다.
상기 이미드계 염은 단독으로 사용하거나, 또는 LiPF6, LiBF4, LisBF6, LiClO4, LiAlO4 및 LiAlCl4로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상의 리튬염과 혼합하여 사용할 수 있다.
본 발명에 따른 이차전지를 수납하는 전지 용기의 외형은 특별한 제한이 없으나, 예를 들어, 캔을 사용한 원통형, 각형 또는 파우치 (pouch) 형일 수 있다.
10 : 양극 박막
11, 21 : 양극 집전체
12, 22 : 보호층
23 : 양극 활물질층
T : 보호층의 두께

Claims (13)

  1. 카본, 티탄 및 은으로 이루어진 군에서 선택된 1 이상으로 표면 처리된 양극 집전체, 및
    상기 양극 집전체의 적어도 일면에 희생 금속(galvanic metal)을 포함하는 보호층을 포함하는 양극 박막과, 이 양극 박막상에 도포된 양극 활물질을 포함하는 양극;
    음극; 및
    이미드계 염을 포함하는 전해액;을 포함하고,
    상기 희생 금속의 산화환원 전위는 양극 집전체의 산화환원 전위보다 낮은 것이며,
    상기 보호층의 두께는 2 ㎛ 내지 50 ㎛인 것이고,
    상기 희생 금속은 마그네슘(Mg), 란타늄(La) 또는 이들의 혼합 금속인 것을 특징으로 하는 이차전지.
  2. 삭제
  3. 삭제
  4. 삭제
  5. 삭제
  6. 제 1 항에 있어서,
    상기 양극 집전체는 알루미늄 또는 스테인리스 스틸인 것을 특징으로 하는 이차전지.
  7. 제 1 항에 있어서,
    상기 보호층의 면적은 양극 집전체의 면적과 동일하거나 큰 것을 특징으로 하는 이차전지.
  8. 삭제
  9. 제 1 항에 있어서,
    상기 보호층은 스퍼터링 법, 증착 법, 쇼트 코팅 법 또는 용접 법에 의해 형성된 것을 특징으로 하는 이차전지.
  10. 삭제
  11. 삭제
  12. 제 1 항에 있어서,
    상기 이미드계 염은 리튬 비스플루오로설포닐 이미드, 리튬 비스트리플루오로메탄설포닐이미드(LiTFSI), 및 리튬 비스(퍼플루오로에틸설퍼닐 이미드)(LiBETI)로 이루어진 군에서 선택된 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상의 혼합물인 것을 특징으로 하는 이차전지.
  13. 제 1 항에 있어서,
    상기 이차전지는 원통형, 각형 또는 파우치(pouch)형인 것을 특징으로 하는 이차전지.
KR1020130115564A 2013-09-27 2013-09-27 양극 박막, 이를 포함하는 양극 및 이차전지 KR101735148B1 (ko)

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