KR101710936B1 - 태양전지 및 그 제조방법 - Google Patents

태양전지 및 그 제조방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 태양전지의 광전 변환 효율을 향상시킬 수 있는 태양전지의 구조와 그 제조방법에 관한 것이다.
본 발명에 따른 태양전지는 상호 대향되게 배치되는 두 전극 사이에 내장 전계를 형성하는 전기분극물질을 포함하는 전기분극층 또는 전기분극층과, 광흡수층을 포함하고, 상기 전기분극물질은 결정질을 포함한다.
또한, 본 발명에 따른 태양전지는 상기 전기분극층의 결정질이 미소 결정 또는 다결정을 포함하고, 선택적 방위를 가지는 것을 포함한다.

Description

태양전지 및 그 제조방법 {SOLAR CELLS AND MANUFACTURING METHOD FOR THE SAME}
본 발명은 태양전지 및 그 제조방법에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 CIGS, 염료감응형과 같은 박막 태양전지는 물론 결정질 실리콘 태양전지에 자발분극 및/또는 잔류분극 특성을 가지는 결정성의 전기분극물질층을 설치함으로써 내장전계를 형성하여 태양전지의 광전 변환 효율을 향상시킨 태양전지의 구조 및 그 제조방법에 관한 것이다.
박막 태양전지 기술은 현재 가장 큰 시장점유율을 보이고 있는 결정질 Si 태양전지와 비교되는 차세대 태양전지 기술로서, 박막 태양전지는 결정질 Si 태양전지보다 효율은 높으면서, 저가로 제조할 수 있는 태양전지이다.
박막 태양전지는 다양한 종류가 개발되고 있는데, 그 대표적인 예로 CIGS(Cu(In, Ga)Se2) 태양전지를 들 수 있다.
CIGS 태양전지란, 일반적인 유리를 기판으로 기판-배면 전극-광흡수층-버퍼층-전면 투명전극 등으로 이루어진 전지로서, 그 중 태양광을 흡수하는 광흡수층이 CIGS 또는 CIS(CuIn(S,Se)2)로 이루어진 전지를 의미한다. 상기 CIGS 또는 CIS 중, CIGS가 더 널리 사용되므로, 이하에서는 CIGS 태양전지에 대하여 설명하기로 한다.
CIGS는 I-III-VI족 황동광(chalcopyrite)계 화합물 반도체로서 직접천이형 에너지 밴드갭을 가지고 있고, 광흡수계수가 약 1×105cm-1로 반도체 중에서 가장 높은 편에 속하여, 두께 1㎛ 내지 2㎛의 박막으로도 고효율의 태양전지 제조가 가능한 물질이다.
CIGS 태양전지는 실외에서도 전기광학적으로 장기 안정성이 매우 우수하고, 복사선에 대한 저항력이 뛰어나므로 우주선용 태양전지에도 적합한 태양전지이다.
이러한 CIGS 태양전지는 일반적으로는 유리를 기판으로 사용하나, 유리 기판 이외에도 고분자(예: 폴리이미드) 또는 금속박막(예: 스테인리스강, Ti) 기판 위에 증착하여 플렉시블 태양전지 형태로 제조할 수도 있으며, 특히, 최근 박막 태양전지 중 가장 높은 19.5%의 에너지 변환 효율이 구현됨에 따라 실리콘 결정질 태양전지를 대체할 수 있는 저가형 고효율 박막형 태양전지로써 상업화 가능성이 아주 높은 태양전지로 알려져 있다.
CIGS는 양이온인 Cu, In, Ga과 음이온인 Se를 각각 다른 금속이온이나 음이온으로 대체하여 사용할 수 있으며, 이를 통칭하여 CIGS계 화합물 반도체로 표현할 수 있다. 대표적인 화합물은 Cu(In,Ga)Se2 이며, 이러한 CIGS계 화합물 반도체는 구성하고 있는 양이온(예: Cu, Ag, In, Ga, Al, Zn, Ge, Sn 등) 및 음이온(예: Se, S)의 종류와 조성을 변화시키면 결정격자 상수뿐만 아니라 에너지 밴드갭의 조절이 가능한 물질이다.
그러므로 CIGS 물질을 포함하여 유사한 화합물 반도체 물질로 이루어지는 광흡수층을 사용할 수도 있다. 상기 광흡수층은 M1, M2, X(여기에서, M1은 Cu, Ag 또는 이들의 조합, M2는 In, Ga, Al, Zn, Ge, Sn 또는 이들의 조합이고, X는 Se, S 또는 이들의 조합임)및 이들의 조합으로 이루어진 화합물을 포함할 수 있다. 예를 들어 최근에는 저가형 화합물 반도체 물질로서 Cu2ZnSnS4(CZTS)나 Cu2SnxGeyS3(CTGS) 등의 물질을 사용하기도 한다(여기서 x, y는 임의의 양의 소수).
한편, 종래의 박막 태양전지에 있어서도 압전소자(piezoelectric device)와의 융합을 통하여 효율을 더욱 증가시키기 위한 기술이 개발되고 있다.
예를 들어, Wang 등에 의한 하기 특허문헌 1에는 하이브리드 태양광 발전기(hybrid solar nanogenerator)에 있어서, 염료태양전지(dye-sensitized solar cell)의 전극에 직렬 또는 병렬로 ZnO 나노선(nanowire)을 이용한 압전 나노발전소자(piezoelectric nanogenerator)를 설치하여 기계적 진동에 의해 생성된 전하를 수집하여 광전류와 함께 발전량에 기여하도록 함으로써 효율을 개선하도록 하는 방법이 제시되어 있다. 그런데, 하기 특허문헌 1에 개시된 기술은 기계적 진동을 발생시키기 위한 에너지와 장치가 부수적으로 필요하므로 경제성이 떨어지는 단점이 있다.
또한, 하기 특허문헌 2에는, 전기장 향상 효과에 의하여 개선된 광전환 효율을 나타낼 수 있는 태양전지 기술이 개시되어 있는데, 이 기술은 박막 태양전지의 전극에 전계 방출 효과를 갖는 나노막대, 나노선 또는 나노튜브 등의 형태를 갖는 나노구조물을 포함하는 전계방출층을 설치하여 빛에 의하여 광활성층으로부터 발생된 전자와 정공을 각 전극으로 효과적으로 전달시킴으로써 태양전지의 광전변환효율을 향상시키기 위한 것이나, 실제 다양한 박막 태양전지에 적용한 결과, 효율 개선 효과는 미미한 반면, 나노구조물의 제작에 소요되는 공정비용이 증가하여, 특허문헌 1에 개시된 기술과 마찬가지로 경제성이 떨어지는 문제점이 있다.
1. 미국 등록 특허공보 US7,705,523 (2010년4월27일) 2. 대한민국 공개 특허공보 제2011-0087226호 (2011년08월02일)
본 발명의 과제는 자발분극(spontaneous polarization)과 잔류분극(remanent polarization) 특성을 갖는 전기분극(electrical polarization) 물질을 광흡수층에 인접하여 설치함으로써 내장전계(built-in electric field)를 형성하여 광흡수에 의해 p-n접합 반도체 내에서 생성된 전자와 정공의 재결합(recombination)을 감소시키는 동시에 전극에의 수집(collection) 효율을 개선하여 효율을 증대시킬 수 있는 태양전지의 구조와 제조방법을 제공하는 것이다.
또한, 본 발명의 다른 과제는 상기 전기분극물질이 미소 결정(microcrystal) 또는 다결정(polycrystal)을 포함한 태양전지 및 이의 제조방법을 제공하는 것이다.
상기 목적들을 달성하기 위한 본 발명의 제1측면은, 상호 대향되게 배치되는 두 전극 사이에 내장 전계를 형성하는 전기분극물질을 포함하는 전기분극층을 포함하고, 상기 전기분극물질이 결정질을 포함하여 이루어진 태양전지를 제공하는 것이다.
상기 목적들을 달성하기 위한 본 발명의 제2측면은, 상호 대향되게 배치되는 두 전극 사이에 내장 전계를 형성하는 전기분극물질을 포함하는 전기분극층과, 광흡수층을 포함하고, 상기 전기분극물질이 결정질을 포함하여 이루어진 태양전지를 제공하는 것이다.
또한, 상기 전기분극물질은 미소 결정(microcrystal) 또는 다결정(polycryatal)을 포함하여 이루어질 수 있다.
또한, 상기 태양전지 동작 시의 전기분극 감소율이 동작 전에 비교하여 60% 이하일 수 있다.
또한, 상기 전기분극층에 인접하여 형성된 광흡수층의 두께는 상기 광흡수층의 소수 캐리어의 확산거리 이하로 형성될 수 있다.
또한, 상기 전기분극층은 선택적 방위를 가지는 것을 포함할 수 있다.
상기 목적들을 달성하기 위한 본 발명의 제3측면은, 기판 상에 제1전극을 형성하는 단계; 상기 제1전극 상에 전기분극층을 형성하는 단계; 상기 전기분극층 상에 제2전극을 형성하는 단계;를 포함하고, 상기 전기분극물질이 결정질을 포함하여 이루어지는 태양전지의 제조방법을 제공하는 것이다.
상기 목적들을 달성하기 위한 본 발명의 제4측면은, 기판 상에 제1전극을 형성하는 단계; 상기 제1전극 상에 광흡수층을 형성하는 단계; 상기 광흡수층 상에 전기분극층을 형성하는 단계; 상기 전기분극층 상에 제2전극을 형성하는 단계;를 포함하고, 상기 전기분극물질이 결정질을 포함하여 이루어지는 태양전지의 제조방법을 제공하는 것이다.
상기 제3측면 또는 제4측면에 있어서, 상기 전기분극층은 스퍼터링 또는 전자빔 증발법으로 형성될 수 있다.
상기 제3측면 또는 제4측면에 있어서, 상기 전기분극층을 형성함과 동시에 형성되는 전기분극층에 잔류분극이 형성되도록 할 수 있다.
상기 제3측면 또는 제4측면에 있어서, 상기 전기분극층을 형성할 때, 0V 미만 ~ -5V의 범위로 음의 전압을 인가하여 잔류분극이 형성되도록 할 수 있다.
또한, 상기 스퍼터링은, 전기분극물질의 성분을 갖는 타겟(target)을 설치하고 진공상태에서 불활성 가스와 반응성 기체를 주입하는 단계와, 플라즈마를 발생하여 Ar 이온이 타겟에 충돌하여 방출되는 전기분극물질이 산소 플라즈마와 반응하여 산화물이 형성하는 단계를 포함할 수 있다.
또한, 상기 전자빔 증발법은, 진공 챔버의 증발원 홀더에 전기분극 재료의 펠렛을 장입하고 전자빔 가열에 의하여 해당 물질의 원자를 증발시키는 단계를 포함할 수 있다.
또한, 상기 전기분극층을 형성하는 방법은, 전기분극물질의 성분을 갖는 재료를 사용하여 기판 위에 산화물층을 형성하는 단계와 상기 산화물을 증착한 후 열처리를 통해, 화학반응을 일으키도록 함으로써, 복합 화합물로 이루어진 전기분극층을 형성하는 단계를 포함할 수 있다.
또한, 상기 전기분극층을 형성하는 방법은, 전기분극물질을 형성하는 단계와, 열처리를 통해 상기 전기분극물질에 결정 성장을 일으키는 단계를 포함할 수 있다.
또한, 상기 전기분극층이 선택적 방위를 가지며, 상기 선택적 방위는, 전기분극물질을 형성하는 동안에 전기분극물질에 전기장을 인가하거나, 전기분극물질을 형성하고 열처리하는 과정에서 전기장을 인가하여 형성될 수 있다.
또한, 상기 열처리 방법은, 진공, 또는 질소나 아르곤 기체 중에서 한가지 이상의 기체를 이용한 불활성 분위기에서 250 ~ 600℃의 온도에서 30분 ~ 1시간 동안 진행하는 단계를 포함할 수 있다.
또한, 상기 선택적 방위를 형성한 이후, 추가로 열처리를 진행하는 단계를 포함할 수 있다.
또한, 상기 추가로 진행하는 열처리는, 산소, 암모니아, 수소 중에서 한가지 이상의 기체가 포함된 반응성 분위기에서 수행할 수 있다.
본 발명에 따른 태양전지는 전기분극층 또는 전기분극물질이 결정성을 가지도록 형성함으로써 분극의 크기를 향상시키고 분극의 안정성을 개선하여, 시간이 경과함에 따라 광전 변환 효율이 저하되는 것을 방지할 수 있는 태양전지를 제조할 수 있다.
또한, 본 발명에 따른 태양전지는, 전기분극물질에 인접한 광흡수층의 두께를 소수 캐리어 확산 거리 이내로 형성함으로써, 전기분극물질에 의한 수집효율을 보다 향상시킬 수 있다.
또한, 본 발명에 따른 태양전지의 제조방법에 의하면, 반응성 이온 스퍼터링 또는 전자빔 증발법과 같은 방법을 통해 결정화가 용이한 방법을 사용함으로써, 보다 안정적인 전기분극물질과 분극효과를 얻을 수 있다.
또한, 본 발명에 따른 태양전지의 제조방법에 의하면, 전기분극물질을 형성하면서 동시에 바이어스 전압을 인가하여 형성된 결정내에 잔류분극이 형성되도록 함으로써, 안정적인 잔류분극 상태를 보다 안정적으로 유지할 수 있어, 태양전지의 효율을 보다 장시간 유지할 수 있을 것으로 기대된다.
또한, 본 발명에 따른 태양전지의 제조방법에 의하면, 전기분극물질의 박막을 형성한 이후에 열처리 과정을 통하여 결정 성장(grain growth)을 일으키는 방법을 적용함으로써 결정 크기가 증가함에 따라 전기분극을 증가시킬 수 있다.
또한, 본 발명에 따른 태양전지의 제조방법에 의하면, 전기분극층의 결정에 있어서 각각의 결정면이 특정한 방향성, 즉 선택적 방위(preferred orientation)를 가지도록 형성함으로써 전기분극의 크기를 더욱 증가시킬 수 있다.
도 1은 ABO3 결정구조를 갖는 강유전체의 분극 원리를 나타낸다.
도 2는 본 발명의 실시예에 따른 전기분극물질을 포함하는 CIGS 박막 태양전지의 단면구조로서 모식도를 나타낸 도면이다.
이하 본 발명의 실시예에 대하여 첨부된 도면을 참고로 그 구성 및 작용을 설명하기로 한다.
본 발명을 설명함에 있어, 관련된 공지 기능 또는 구성에 대한 구체적인 설명이 본 발명의 요지를 불필요하게 흐릴 수 있다고 판단되는 경우에는 그 상세한 설명을 생략할 것이다. 또한, 어떤 부분이 어떤 구성요소를 "포함"한다고 할 때, 이는 특별히 반대되는 기재가 없는 한 다른 구성요소를 제외하는 것이 아니라 다른 구성요소를 더 포함할 수 있는 것을 의미한다.
본 발명에 있어서, '미소 결정'이란 단위 결정의 크기가 1~100nm 범위인 상태의 결정질을 의미한다. 또한, '다결정'이란 단위 결정의 크기가 0.1㎛ 이상인 결정질을 의미한다.
도 1은 ABO3 결정구조를 갖는 강유전체의 분극 원리를 나타낸다.
일반적으로 강유전체 재료는 ABO3 구조 혹은 페로브스카이트 구조라 불리는 격자구조로 되어 있는데, 이 격자의 중앙에 위치한 원자 B가 인가전압의 극성에 따라 상하로 움직이면서 분극 현상을 나타낸다. 이 원자의 위치에 따라 전압에 따른 전기분극의 크기가 다르게 나타난다. 즉, 격자에 위쪽으로부터 양의 전압(전기장)이 인가되면 중앙에 위치한 원자 B는 아래로 이동하며, 인가 전압의 증가에 따라 이동 거리도 길어지나, 전압이 차단되면 안정된 에너지 위치로 고정된다. 이때, 일정 크기의 분극이 존재하는데, 이를 잔류분극이라고 하며, 외부의 전기장이 없는 상태에서 스스로 분극을 가지는 것을 자발분극이라고 한다.
이러한 잔류분극과 자발분극의 특성을 갖는 전기분극물질을 광흡수층에 인접하여 배치함으로써 내장전계를 형성하여 광흡수에 의해 p-n접합 반도체 내에서 생성된 전자와 정공의 재결합을 감소시키는 동시에 전극에의 수집 효율을 개선하여 효율을 증대시킬 수 있다.
태양전지가 동작 중일 때는 순방향 전압이 인가되는 효과를 가지므로 이러한 경우에 전기분극층의 전기분극 크기와 방향이 변동하게 되어 전기분극이 태양전지의 동작 이전보다 감소하는 경향이 있으므로, 태양전지에 형성된 전기분극층의 효과를 일정 수준으로 유지하기 위해서는 전기분극층의 결정성을 높임으로써 동작시의 동작 전압(operating voltage) 범위에 있어서 전기분극 감소율을 최소화할 수 있다.
본 발명은 일반적인 박막 태양전지의 구조의 광흡수층에 인접하여 추가로 미소 결정 또는 다결정으로 이루어진 결정질의 전기분극층을 형성하는데 특징이 있다.
상기 전기분극층을 형성하는 방법으로는 결정질의 형성이 용이한, 반응성 이온 스퍼터링법, 전자빔 증발법과 같은 물리기상증착(PVD: physical vapor deposition)법을 이용하는 것이 바람직하다.
반응성 이온 스퍼터링법의 경우, 진공 챔버 안에 형성하고자 하는 전기분극물질의 성분을 갖는 타겟(target)을 설치하고 진공상태에서 Ar과 같은 불활성 가스와 O2와 같은 반응성 기체를 주입하여 플라즈마를 발생시켜서 Ar 이온이 타겟에 충돌하여 방출되는 전기분극물질이 산소 플라즈마와 반응하여 산화물이 형성되면서 기판 위에 결정성 박막으로 형성되도록 할 수 있다.
또한, 전자빔 증발법의 경우, 진공 챔버의 증발원 홀더에 전기분극물질을 포함하는 펠렛(pellet)이나 분말을 장입하고 전자빔을 조사하여 전기분극물질의 원자를 증발시킨 후, 광흡수층 상에 응축되도록 하여 결정성을 갖는 전기분극층이 형성되도록 할 수 있다.
이와 같이 결정성을 가지는 전기분극층은 그 분극의 크기가 향상되고 분극의 안정성이 개선되므로, 외부 환경의 변화에 대하여 안정적인 물성을 유지할 수 있으므로 태양전지의 신뢰성을 개선시킬 수 있다.
한편, 태양전지가 동작 중일 때는 순방향 전압이 인가되는 효과를 가지므로 이러한 경우에 전기분극층의 전기분극 크기와 방향이 변동하게 되어 전기분극이 태양전지의 동작 이전보다 감소하게 된다. 예를 들어, 전기분극층을 적용한 CIGS 태양전지에 있어서 태양전지의 동작 전압인 약 0.5 ~ 1V 범위 이내에서는 전기분극 이 동작 전에 비교하여 감소함에 따라 광전류 감소율이 63% ~ 18% 범위로 나타났다. 여기서, 광전류가 전기분극 크기에 비례하는 것으로 상정하면 전기분극이 동작전에 비하여 동작 중에 63% ~ 18%까지 감소하는 것을 알 수 있다.
따라서, 상기 전기분극층은 태양전지의 동작 전압인 약 0.5 ~ 1V 범위 이내에서는 전기분극 감소율이 동작 전에 비교하여 60% 이하가 되도록 조절하는 것이 바람직하다.
또한, 상기 전기분극물질층에 인접한 광흡수층을 소수 캐리어 확산거리(minority carrier diffusion length) 이내의 두께가 되도록 형성할 경우, 확산된 소수 캐리어의 상당 부분을 상기 전기분극물질에 형성된 내장전계를 통해 수집할 수 있어, 광변환 전류를 증대시킬 수 있다.
한편, CIGS 광흡수층에 대하여 소수 캐리어의 확산거리는 광흡수층의 형성방법과 사용온도에 따라 다소 차이가 있지만 약 0.3 ~ 4.5㎛이므로, 전기분극층에 인접하는 광흡수층의 두께는 상기 수치 범위를 고려하여, 소수 캐리어의 확산거리 이내로 형성하는 것이 바람직하다.
[실시예 1]
도 2는 본 발명의 실시예 1 및 2에 따른 전기분극물질을 포함하는 CIGS 박막 태양전지의 단면구조로서 모식도를 나타낸 것이다.
본 발명의 실시예 1에서는, 도 2의 전기분극물질을 갖는 CIGS 박막 태양전지를 다음과 같은 과정을 통해 제조하였다.
먼저, SLG 유리 기판(110) 위에, 스퍼터링 방법을 사용하여 Mo 층을 약 1㎛ 두께로 증착하여 하부전극(120)을 형성하였다. 이어서 CIGS 박막을 약 2 ~ 4㎛ 두께로 증착하여 광흡수층(130)을 형성하였다. CIGS 박막은 Cu, In, Ga, Se 등의 원소를 개별적으로 고진공 분위기에서 동시에 증발시키고, 기판을 550℃로 가열하여 상기 원소들을 증착하는 동시증발법을 사용하였다.
CIGS 광흡수층을 형성하는 방법으로는 동시증발법 외에도, Cu, Ga, In 등의 원소를 포함하는 전구체 혹은 Se를 포함한 전구체를 이용하여 박막을 형성한 다음, H2Se 기체 혹은 Se 증기 분위기에서 셀렌화를 진행하는 방법이 사용될 수 있다. 이와 같이 2단계 방법을 사용할 때 전구체 박막은 스퍼터링 방법으로 형성하는 것이 일반적이나, 전기도금, 잉크 프린팅, 스프레이 열분해법과 같은 저비용의 비진공법도 사용될 수 있다.
이후, CIGS 광흡수층의 표면에 반응성 이온 스퍼터링 방법을 이용하여 CuTiO3 등의 박막을 10 ~ 100nm의 두께로 형성하여 전기분극층을 형성하였다.
구체적으로, Cu 및 Ti 스퍼터링 타겟은 99.99% 이상의 순도를 갖는 재료를 사용한다. 반응성 이온 스퍼터링법에 의한 전기분극층 증착 단계는 시간대별로 4개 구간으로 구분하여 진행한다. 먼저, Cu와 Ti 스퍼터링 타겟재료를 설치한 다음, Ar을 캐리어 기체로, O2를 반응 기체로 하여 주입하는 단계와 플라즈마를 발생시켜서 Ar 이온을 이용하여 타겟재료로부터 금속원자를 방출시키는 단계와 산소 이온이 방출된 금속원자와 반응하여 Cu, Ti가 포함된 산화물을 형성하는 단계를 통하여(Cu,Ti)Ox (x는 임의의 양수)를 포함하는 복합 산화물 박막을 형성한다.
상기 스퍼터링에 있어서 공정온도는 200℃ 이상, 공정 압력은 2 mTorr, Ar 유량은 20 ~ 50sccm, O2 유량은 10 ~ 30sccm, 직류 전력은 500 ~ 800W를 적용하고, 시간은 1시간 이내에서 진행하여, 약 10nm ~ 100nm 두께의 전기분극층(140)을 형성할 수 있다. 바람직하게는 200℃에서 1분을 적용하여 약 50nm의 CuTiO3 등의 물질을 포함하는 전기분극층을 형성한다.
마지막으로 상기 전기분극층 위에 약 0.5㎛ 두께로 ZnO층을 증착하여 윈도우층과 상기 윈도우층 상에 약 0.5㎛ 두께의 Al 그리드층을 형성하여 상부전극(150)을 형성함으로써, 실시예 1에 따른 CIGS 박막 태양전지(100)를 완성하였다.
[실시예 2]
본 발명의 실시예 2는 실시예 1과 동일한 구조를 갖는 CIGS 박막 태양전지로서, 전기분극층을 실시예 1의 스퍼터링법 대신에 전자빔 증발법으로 형성한 차이가 있다.
구체적으로, CIGS 광흡수층(120)의 표면에 전자빔 증발법을 이용하여 (Cu,Ti)Ox (x는 임의의 양수)를 포함하는 박막을 10 ~ 100nm의 두께로 형성하여 전기분극층(130)을 형성하였다. 구체적으로, 증발원은 CuTiO3 분말, 펠렛, 조각 등으로서 99.99% 이상의 순도를 갖는 재료를 사용한다.
전자빔 증발법에 의한 전기분극층 증착 단계는 다음과 같이 구분하여 진행한다. 먼저, Cu와 Ti 및 O를 함유하는 증발재료를 설치한 다음, 진공을 1×10-6 Torr 이하로 형성하는 단계와 DC 고전압을 -5KV 이상으로 인가하여 고전류를 발생시켜서 Cu, Ti 및 O가 함유된 혼합산화물을 증발시키는 단계를 통하여 (Cu,Ti)Ox (x는 임의의 양수) 산화물을 포함하는 박막을 형성한다.
상기 전자빔 증발법에 있어서 공정온도는 200℃ 이상, 시간은 1시간 이내에서 진행하여 약 10 ~ 100nm 두께까지 전기분극물질을 형성할 수 있다. 바람직하게는 200℃에서 5분을 적용하여 약 50nm의 CuTiO3 등의 물질을 포함하는 전기분극층을 형성한다.
본 발명의 실시예 2에 따른 전기분극층은 CuTiO3 등의 혼합 산화물로 된 펠렛을 이용하여 형성할 수도 있으나, TiO2 증착재료를 사용하여 기판 위에 Ti의 산화물층을 형성하는 단계와, 상기 산화물을 증착한 후 열처리를 통해, CIGS 층을 구성하는 Cu, Ga 및 In 원자와 TiO2층이 화학반응을 일으키도록 함으로써 (Cu,Ti)Ox (x는 임의의 양수) 등의 복합 화합물로 이루어진 전기분극층을 형성할 수도 있다.
구체적으로는, CIGS 층 상에 CuTiO3의 혼합 산화물로 된 펠렛을 이용하여 200℃에서 전자빔 증발법에 의하여 CuTiO3를 포함하는 박막을 증착하거나, 200℃ 이하의 온도에서 TiO2 박막을 증착한 후에 200℃ 이상의 온도로 열처리하는 과정을 통하여 CIGS 층을 구성하는 Cu, Ga 및/또는 In 원자와의 상호 확산 및 화학반응에 의하여 (Cu,Ti)Ox, (Cu,Ga,In)TixOy(x, y는 임의의 양수) 등의 전기분극층이 형성되도록 할 수도 있다.
이후, 상기 전기분극층 상에 약 0.5㎛ 두께로 ZnO층을 증착하여 윈도우층과 상기 윈도우층 상에 약 0.5㎛ 두께의 Al 그리드층을 형성하여 상부전극을 형성함으로써, CIGS 박막 태양전지를 완성하였다.
본 발명의 실시예에 있어서는 광흡수층과 전기분극층을 별개의 층으로 형성하는 경우를 설명하였으나, 전기분극층이 광흡수층의 역할을 하는 경우에는 광흡수층을 형성하는 과정을 생략할 수도 있다.
상기의 실시예와 같이 전기분극층을 형성함에 있어서 결정질이 형성되도록 태양전지를 제작하면 전기분극 효과가 증대되므로 효율이 증가하였다.
즉, 전기분극층을 실온에서 형성하여 비정질로 이루어지는 경우에는 적용한태양전지의 효율이 2.5% ~ 3.3%인데 반하여, 본 발명의 실시예와 같이 전기분극층이 결정질을 포함하도록 형성한 경우에는 25.0% ~ 36.7%로 향상되었다.
그밖에, 광흡수층의 두께에 있어서도 소수 캐리어 확산범위를 고려하여 광흡수층을 약 2㎛로 적용한 경우와 3~4㎛로 적용한 경우를 비교하면 광흡수층의 두께에 따른 효율의 차이가 크지 않으므로 광흡수층의 두께는 소수캐리어 확산거리를 포함하는 범위에서 적용하는 것이 효율 향상과 재료 절감 등의 관점에서 유리하게 된다.
또한, 본 발명의 실시예에 있어서 전기분극물질을 형성하는 단계나 후속 단계에 있어서, 기판 즉 CIGS 박막 쪽에 역방향 바이어스(bias)를 인가하여 전기분극층 내에 잔류분극을 형성하는 과정(폴링: poling)을 적용할 수 있다. 이때 역방향 바이어스 전압의 범위는 CIGS 다이오드의 역방향 파괴전합 이내의 범위로서 0 ~ -5V 이내의 음의 전압이 바람직하다.
한편, 일반적으로 강유전체 박막은 입자크기가 증가할수록 전기분극이 증가하므로 전기분극물질의 박막을 형성한 이후에 열처리 과정을 통하여 결정 성장(grain growth)을 일으키는 방법을 적용할 수 있다. 이때 열처리는 진공 또는 질소나 아르곤 기체 중에서 한가지 이상의 기체를 이용한 불활성 분위기에서 200 ~ 600℃의 온도에서 10분 ~ 1시간 동안 진행하는 방법을 포함한다.
또한, 전기분극층을 이루는 미소 결정이나 다결정에 있어서 각각의 결정면이 특정한 방향성을 가지는 경우, 즉 선택적 방위(preferred orientation)를 가질 때 전기분극의 크기가 증가하므로 전기분극층이 선택적 방위를 가지도록 형성하는 것이 바람직하다. 이렇게 선택적 방위를 갖도록 하기 위해서는 전기분극물질을 형성하는 동안에 전기분극물질에 전기장을 인가하거나 박막을 형성하고 열처리하는 과정에서 전기장을 인가하는 방법을 적용할 수 있다. 이때 열처리는 진공 또는 질소나 아르곤 기체 중에서 한가지 이상의 기체를 이용한 불활성 분위기에서 200 ~ 600℃의 온도에서 10분 ~ 1시간 동안 진행하는 방법을 포함한다.
그밖에, 전기분극층을 이루는 결정에 선택적 방위를 조성한 이후에 결정 입자의 이동을 억제하면 잔류분극의 변동이나 감소를 방지할 수 있으므로 열처리 과정 중에 산소, 암모니아, 수소 중에서 한가지 이상의 기체가 포함된 반응성 분위기에서 열처리하는 단계를 도입함으로써 반응을 통하여 입계(grain boundary)에서의 반응물의 생성을 통하여 입계가 고착(pinning)되도록 하는 방법을 적용할 수 있다. 이때 열처리는 200 ~ 600℃의 온도에서 10분 ~ 1시간 동안 진행하는 방법을 적용할 수 있다.
한편, CIGS는 양이온인 Cu, In, Ga과 음이온인 Se를 각각 다른 금속이온이나 음이온으로 대체하여 사용할 수 있으며, 이를 통칭하여 CIGS계 화합물 반도체로 표현할 수 있다. 대표적인 화합물은 Cu(In,Ga)Se2 이며, 이러한 CIGS계 화합물 반도체는 구성하고 있는 양이온(예: Cu, Ag, In, Ga, Al 등) 및 음이온(예: Se, S)의 종류와 조성을 변화시키면 결정격자 상수뿐만 아니라 에너지 밴드갭의 조절이 가능한 물질이다. 그러므로 본 발명의 실시예에서는 CIGS 물질의 광흡수층을 갖는 태양전지에 적용한 경우에 대하여 기술하였으나, 이를 포함하여 유사한 화합물 반도체 물질로 이루어지는 광흡수층에 대해서도 적용할 수 있다. 즉, 상기 광흡수층은 M1, M2, X(여기에서, M1은 Cu, Ag 또는 이들의 조합, M2는 In, Ga, Al, Zn, Ge, Sn 또는 이들의 조합이고, X는 Se, S 또는 이들의 조합임)및 이들의 조합으로 이루어진 화합물을 포함할 수 있다. 예를 들어 최근에는 저가형 화합물 반도체 물질로서 Cu2ZnSnS4(CZTS)나 Cu2Sn1-xGexS3(CTGS) 등의 물질을 사용하기도 한다.
그밖에도, Si 박막 태양전지, 염료감응형 태양전지, 유기 태양전지 등 기판을 사용하는 다른 박막형 태양전지나 결정질 태양전지 등 통상적인 태양전지에 대해서도 동일한 효과를 위하여 적용할 수 있다.
100: 태양전지
110: 기판
120: 하부전극
130: 광흡수층
140: 전기분극층
150: 상부전극

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  7. 기판 상에 제1전극을 형성하는 단계;
    상기 제1전극 상에 전기분극물질을 포함하는 전기분극층을 형성하는 단계;
    상기 전기분극층 상에 제2전극을 형성하는 단계;를 포함하고,
    상기 전기분극물질이 결정질을 포함하여 이루어지고,
    상기 전기분극층이 선택적 방위를 가지며,
    상기 선택적 방위는, 전기분극물질을 형성하는 동안에 전기분극물질에 전기장을 인가하거나, 전기분극물질을 형성하고 열처리하는 과정에서 전기장을 인가하여 형성되는 태양전지의 제조방법.
  8. 기판 상에 제1전극을 형성하는 단계;
    상기 제1전극 상에 광흡수층을 형성하는 단계;
    상기 광흡수층 상에 전기분극물질을 포함하는 전기분극층을 형성하는 단계;
    상기 전기분극층 상에 제2전극을 형성하는 단계;를 포함하고,
    상기 전기분극물질이 결정질을 포함하여 이루어지고,
    상기 전기분극층이 선택적 방위를 가지며,
    상기 선택적 방위는, 전기분극물질을 형성하는 동안에 전기분극물질에 전기장을 인가하거나, 전기분극물질을 형성하고 열처리하는 과정에서 전기장을 인가하여 형성되는 태양전지의 제조방법.
  9. 제7항 또는 제8항에 있어서,
    상기 전기분극층은 스퍼터링 또는 전자빔 증발법으로 형성하는 태양전지의 제조방법.
  10. 제7항 또는 제8항에 있어서,
    상기 전기분극층을 형성함과 동시에 형성되는 전기분극층에 잔류분극이 형성되도록 하는 태양전지의 제조방법.
  11. 제7항 또는 제8항에 있어서,
    상기 전기분극층을 형성할 때, 0V 미만 ~ -5V의 범위로 음의 전압을 인가하여 잔류분극이 형성되도록 하는 태양전지의 제조방법.
  12. 제9항에 있어서,
    상기 스퍼터링은,
    전기분극물질의 성분을 갖는 타겟(target)을 설치하고 진공상태에서 불활성 가스와 반응성 기체를 주입하는 단계와,
    플라즈마를 발생하여 Ar 이온이 타겟에 충돌하여 방출되는 전기분극물질이 산소 플라즈마와 반응하여 산화물이 형성하는 단계를 포함하는 태양전지의 제조방법.
  13. 제9항에 있어서,
    상기 전자빔 증발법은,
    진공 챔버의 증발원 홀더에 전기분극 재료의 펠렛을 장입하고 전자빔 가열에 의하여 해당 물질의 원자를 증발시키는 단계를 포함하는 태양전지의 제조방법.
  14. 제7항 또는 제8항에 있어서,
    상기 전기분극층을 형성하는 방법은,
    전기분극물질의 성분을 갖는 재료를 사용하여 기판 위에 산화물층을 형성하는 단계와
    상기 산화물을 증착한 후 열처리를 통해, 화학반응을 일으키도록 함으로써, 복합 화합물로 이루어진 전기분극층을 형성하는 단계를 포함하는 태양전지의 제조방법.
  15. 제7항 또는 제8항에 있어서,
    상기 전기분극층을 형성하는 방법은,
    전기분극물질을 형성하는 단계와,
    열처리를 통해 상기 전기분극물질에 결정 성장을 일으키는 단계를 포함하는 태양전지의 제조방법.
  16. 삭제
  17. 제14항에 있어서,
    상기 열처리 방법은, 진공, 또는 질소나 아르곤 기체 중에서 한가지 이상의 기체를 이용한 불활성 분위기에서 250 ~ 600℃의 온도에서 30분 ~ 1시간 동안 진행하는 단계를 포함하는 태양전지의 제조방법.
  18. 제15항에 있어서,
    상기 열처리 방법은, 진공, 또는 질소나 아르곤 기체 중에서 한가지 이상의 기체를 이용한 불활성 분위기에서 250 ~ 600℃의 온도에서 30분 ~ 1시간 동안 진행하는 단계를 포함하는 태양전지의 제조방법.
  19. 제7항 또는 제8항에 있어서,
    선택적 방위를 형성한 이후, 추가로 열처리를 진행하는 단계를 포함하는 태양전지의 제조방법.
  20. 제19항에 있어서,
    상기 추가로 진행하는 열처리는, 산소, 암모니아, 수소 중에서 한가지 이상의 기체가 포함된 반응성 분위기에서 수행하는 태양전지의 제조방법.
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