KR101692138B1 - 리튬이차전지 분리막 및 이를 포함하는 리튬이차전지 - Google Patents

리튬이차전지 분리막 및 이를 포함하는 리튬이차전지 Download PDF

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Abstract

본 발명은 리튬이차전지 분리막 및 이를 포함하는 리튬이차전지를 제공한다. 상기 리튬이차전지 분리막은 분리막, 및 상기 분리막 표면에 폴리페놀로 형성된 코팅막을 포함한다. 상기 리튬이차전지는 상기 리튬이차전지 분리막을 포함한다.

Description

리튬이차전지 분리막 및 이를 포함하는 리튬이차전지{SEPARATOR OF LITHIUM SECONDARY BATTERY AND THE LITHIUM SECONDARY BATTERY WITH THE SAME}
본 발명은 리튬이차전지 분리막 및 이를 포함하는 리튬이차전지에 관한 것이다.
기술이 발전함에 따라 전자기기의 사용량이 늘어감에 따라 전기 에너지를 저장하는 배터리 관련 기술도 중요해지고 있다. 배터리는 양극, 음극, 분리막, 및 전해질을 포함한다. 현재 대부분의 배터리는 리튬이차전지로, 리튬이차전지는 충전과 방전을 반복하는 사이클의 수명이 길고, 휴대성이 우수하여 스마트폰 등 휴대용 전자 기기의 배터리로 이용되고 있다.
리튬이차전지의 핵심 소재는 양극재, 음극재, 분리막, 및 전해질이다. 이러한 핵심 소재들의 국산화율은 20~30%에 불과하며, 대부분은 해외 수입에 의존하고 있다. 상기 핵심 소재는 리튬이차전지 비용의 70%를 차지하며, 특히 상기 분리막의 경우 비용의 25%를 차지하여, 리튬이차전지 소재 기술의 국산화가 시급하다.
한편, 리튬이차전지의 분리막은 상기 양극과 상기 음극이 닿지 못하게 격리하는 역할을 하며, 상기 전해질이 두 극 사이를 오가며 충전과 방전을 가능하게 하는 중요한 소재이다. 기존의 리튬이차전지 분리막은 기공이 적고 구조가 균일하지 못해, 고출력 및 고속충전 등이 어려웠다. 특히, 기존의 분리막은 전해액과의 상용성이 약하여 다양한 전해액을 사용할 수 없다는 문제점이 존재한다. 또, 기존의 분리막에 사용한 코팅재는 비용이 많이 들고, 환경오염을 유발할 수 있으며, 인체에 유해하다는 문제점이 존재한다.
상기와 같은 문제점을 해결하기 위하여, 본 발명은 전해질과의 상용성이 높은 리튬이차전지 분리막을 제공한다.
본 발명은 비용이 적게 들며, 안전하고 친환경적인 코팅재를 포함하는 리튬이차전지 분리막을 제공한다.
본 발명은 전해액과의 상용성이 높은 분리막을 포함하는 리튬이차전지를 제공한다.
본 발명의 다른 목적들은 다음의 상세한 설명과 첨부한 도면으로부터 명확해질 것이다.
본 발명의 실시예들에 따른 리튬이차전지 분리막은, 분리막 및 상기 분리막 표면에 폴리페놀로 형성된 코팅막을 포함한다.
상기 폴리페놀은 탄닌산(Tannic acid, TA), 갈산(Gallic acid, GA), 피로갈롤(Pyrogallol, PG), 에피갈로카테킨(Epigallocatechin, EGC), 에피갈로카테킨 갈레트(Epigallocatechin gallate, EGCG), 에피카테킨 갈레이트(Epicatechin gallate), 및 녹차 폴리페놀(Tea polyphenol) 중 하나 이상을 포함할 수 있다.
상기 분리막은 폴리에틸렌(Polyethylene), 폴리프로필렌(Polypropylene), 폴리벤조이미다졸(Polybenzimidazole), 셀룰로오스(Cellulose) 중 하나 이상을 포함할 수 있다.
상기 분리막은 폴리에틸렌/폴리프로필렌/폴리에틸렌(PE/PP/PE)의 3층을 포함하는 다공성 기재일 수 있다.
상기 코팅막은 상기 분리막의 양면 중에서 선택된 하나 이상에 형성될 수 있다.
상기 코팅막은 상기 폴리페놀 및 완충용액을 포함하는 혼합 용액을 형성하는 단계, 및 상기 분리막을 상기 혼합 용액에 함침하는 단계를 포함하는 방법에 의해 형성될 수 있다.
상기 완충용액의 pH는 8~10이고, 상기 함침은 1 ~ 72 시간 동안 수행될 수 있다.
상기 혼합 용액은 메탄올을 더 포함할 수 있고, 상기 완충용액과 상기 메탄올은 1:0.001 ~ 1:10의 부피비로 혼합될 수 있다.
본 발명의 실시예들에 따른 리튬이차전지는 상기 리튬이차전지 분리막을 포함한다.
본 발명의 실시예들에 따른 리튬이차전지 분리막은 상용성이 우수하여 다양한 전해질을 적용할 수 있다. 또한, 상기 리튬이차전지 분리막은 친환경적인 코팅재를 포함하여 환경오염을 유발하지 않으며, 저렴한 비용으로 제조할 수 있다. 상기 리튬이차전지 분리막을 포함하는 리튬이차전지는, 상용성이 높은 상기 리튬이차전지 분리막으로 인하여 고속 충전이 가능하고, 출력이 우수하다.
도 1은 본 발명의 실시예들에 따른 리튬이차전지 분리막의 형성 방법을 나타낸다.
도 2는 본 발명의 실시예들에 따른 리튬이차전지 분리막을 나타낸다.
도 3은 본 발명의 실시예들에 따른 리튬이차전지 분리막의 리튬이온 전도도를 나타낸다.
도 4는 본 발명의 실시예들에 따른 리튬이차전지의 안정성을 나타낸다.
도 5는 본 발명의 실시예들에 따른 리튬이차전지의 성능을 나타낸다.
이하, 실시예들을 통하여 본 발명을 상세하게 설명한다. 본 발명의 목적, 특징, 장점은 이하의 실시예들을 통해 쉽게 이해될 것이다. 본 발명은 여기서 설명되는 실시예들에 한정되지 않고, 다른 형태로 구체화될 수도 있다. 여기서 소개되는 실시예들은 개시된 내용이 철저하고 완전해질 수 있도록 그리고 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 본 발명의 사상이 충분히 전달될 수 있도록 하기 위해 제공되는 것이다. 따라서, 이하의 실시예들에 의하여 본 발명이 제한되어서는 안 된다.
본 발명의 실시예들에 따른 리튬이차전지 분리막은 분리막과 상기 분리막 표면에 폴리페놀을 포함하는 코팅막을 포함한다. 상기 분리막은, 폴리에틸렌(Polyethylene), 폴리프로필렌(Polypropylene), 폴리벤조이미다졸(Polybenzimidazole), 셀룰로오스(Cellulose) 중 하나 이상을 포함할 수 있으며, 이에 한정되지 않고 리튬이차전지에 사용될 수 있는 분리막을 포함할 수 있다.
상기 폴리페놀은 커피산(Coffee acid), 클로로겐산(Chlorogenic acid), 카테콜(Catechol), 플라본(Flavone), 안토시안(Anthocyan), 카테킨(Catechin), 및 탄닌산(Tannic acid, TA), 갈산(Gallic acid, GA), 피로갈롤(Pyrogallol, PG), 에피갈로카테킨(Epigallocatechin, EGC), 에피갈로카테킨 갈레트(Epigallocatechin gallate, EGCG), 에피카테킨 갈레이트(Epicatechin gallate), 및 녹차 폴리페놀(Tea polyphenol) 중 하나 이상을 포함할 수 있다.
바람직하게는, 상기 폴리페놀은 탄닌산(Tannic acid, TA), 갈산(Gallic acid, GA), 피로갈롤(Pyrogallol, PG), 에피갈로카테킨(Epigallocatechin, EGC), 에피갈로카테킨 갈레트(Epigallocatechin gallate, EGCG), 에피카테킨 갈레이트(Epicatechin gallate), 및 녹차 폴리페놀(Tea polyphenol) 중 하나 이상을 포함할 수 있다. 상기 폴리페놀은 녹차, 와인, 과일, 커피, 및 카카오 등 천연 유래 물질로부터 추출이 가능하여 친환경적이며, 비교적 쉽게 구할 수 있어 비용이 저렴하다는 장점이 있다.
본 발명의 실시예들에 따른 상기 리튬이차전지는 상기 분리막을 포함한다. 상기 리튬이차전지의 전극 및 전해질은 제한되지 않는다. 상기 리튬이차전지의 음극 소재는, 예를 들어, 리튬 금속(Li metal), 리튬 합금, 탄소계 기재, 그래핀 소재, SiOX, 및/또는 니오비윰계 산화물(Nb2O5) 등이 이용될 수 있으나, 여기에 한정되지 않고 리튬이차전지에 이용 가능한 음극 소재이면 된다. 상기 리튬이차전지의 양극 소재는, 예를 들어, 리튬철 산화물, 리튬망간 산화물, 리튬코발트 산화물, 및/또는 리튬니켈 산화물 등이 이용될 수 있으나, 여기에 한정되지 않고 리튬이차전지에 이용 가능한 양극 소재이면 된다. 상기 리튬이차전지의 전해질은 리튬염 및 용매를 포함하면 된다.
도 1은 본 발명의 실시예들에 따른 리튬이차전지 분리막의 형성 방법을 나타낸다.
도 1을 참조하면, 분리막(10)을 메탄올에 넣어 세정할 수 있다. 예를 들어 분리막(10)은 폴리에틸렌/폴리프로필렌/폴리에틸렌(PE/PP/PE) 막일 수 있다. 상기 세정된 분리막(10)을 닦아 표면에 남아 있는 상기 메탄올을 제거할 수 있다.
개질기(100)에 상기 폴리페놀 및 완충용액이 포함된 혼합 용액을 넣는다. 상기 폴리페놀은 예를 들어, 탄닌산(A)일 수 있다. 상기 완충용액은 트리스 HCl(Tris HCl) 및/또는 트리스 염기(Tris Base)를 이용하여 제조될 수 있다. 상기 완충용액의 pH는 8~10으로 조절될 수 있으며, 이에 한정되지 않고 상기 폴리페놀이 자가산화중합 반응을 일으킬 수 있는 pH로 조절되면 된다. 상기 완충용액의 농도와 상기 pH가 높을수록 코팅속도 및/또는 코팅두께가 증가할 수 있다. 예를 들어, 상기 혼합 용액의 농도는 100mM이고, 상기 pH는 8.5일 수 있다.
상기 혼합 용액은 상기 메탄올을 더 포함할 수 있다. 상기 완충용액과 상기 메탄올은 1:0.001 ~ 1:10의 부피비로 혼합될 수 있다. 예를들어, 상기 완충용액과 상기 메탄올은 1:1의 상기 부피비로 혼합될 수 있다. 상기 메탄올은 상기 분리막을 함침하는 시간을 조절하는 용도로 이용될 수 있다.
상기 혼합 용액에 1~72 시간 동안 분리막(10)을 함침하며, 이를 통해 고분자화된 탄닌산(A)이 코팅막(11)을 분리막(10) 표면에 형성할 수 있다. 상기 함침이 끝나면, 물로 분리막(10) 표면을 씻어 내고 건조시킬 수 있다.
분리막(10)의 상용성을 알아보기 위해, 글씨가 표기된 종이 위에 코팅막(11)이 형성되지 않은 분리막(10)을 올려놓고 전해질을 접촉시켰다(12). 이때, 상기 글씨가 불투명하게 보여 식별하기 어려우며, 상기 전해질도 흡수되지 않고 그대로 방울 형상을 유지하고 있다. 반면, 코팅막(11)이 형성된 분리막(10)을 상기 종이 위에 올려놓고 상기 전해질을 접촉시켰다(13). 이때, 상기 전해질이 코팅막(11)이 형성된 분리막(10)을 통과하여, 상기 글씨가 투명하게 보인다. 따라서 코팅막(11)이 형성된 분리막(10)의 상기 상용성이 더 높다는 것을 알 수 있다.
도 2는 본 발명의 실시예들에 따른 리튬이차전지 분리막을 나타낸다.
도 2를 참조하면, 분리막(10)은 상부면(10a) 및 하부면(10b)을 가진다. 코팅막(11)은 상부면(10a) 및 하부면(10b) 중에서 선택된 하나 이상에 형성될 수 있으며, 일부 영역 또는 전면에 형성될 수 있다.
도 3은 본 발명의 실시예들에 따른 리튬이차전지 분리막의 리튬이온 전도도를 나타낸다.
도 3을 참조하면, 코팅막(11)이 형성된 분리막(10)을 상기 전해질에 함침시킨 뒤, 리튬이온 전도도(Conductivity)를 측정해보니 상기 전도도가 향상되었다. 상기 전도도는 코팅막(11)을 형성하는 상기 폴리페놀의 농도에 따라 달라질 수 있다. 예를 들어, 상기 탄닌산으로 코팅막(11)을 형성한 경우, 상기 전도도는 탄닌산 농도(TA concentration)가 1~3mg/ml일 때 바람직하게 나타났다. 더 바람직한 상기 탄닌산 농도는 2mg/ml일 수 있다. 상기 탄닌산 농도가 너무 높은 경우, 상기 탄닌산에 의해 분리막(10)의 기공에 막혀 상기 전도도가 조금 감소할 수 있다.
도 4는 본 발명의 실시예들에 따른 리튬이차전지의 안정성을 나타낸다.
도 4를 참조하면, 코팅막(11)이 형성된 분리막(10)을 포함하는 리튬이차전지가 전기화학적으로 안정하다는 것을 알 수 있다. 일반적으로 전지의 전류 밀도가 4.5V까지 안정하면, 상기 전지는 상용화를 할 수 있다고 판단된다. 상기 리튬이차전지의 상기 전류 밀도는 4.5V까지 큰 변화 없이 안정한 값을 나타내므로, 상기 리튬이차전지의 상용화가 가능하다고 할 수 있다.
도 5는 본 발명의 실시예들에 따른 리튬이차전지의 성능을 나타낸다.
도 5를 참조하면, 1~50 번의 충전과 방전을 반복하였을 때, 코팅막(11)이 형성된 분리막(10)을 포함하는 상기 리튬이차전지의 성능을 알 수 있다. 본 시험은 음극에 리튬 금속을 사용하고, 양극에 LiCoO2을 사용하여 수행되었다. 도 5에서, 상기 리튬이차전지의 1번째 충전 및 방전 값(1st)과 50번째 충전 및 방전 값(50th)이 큰 차이 없이 일정하게 유지된다는 것을 알 수 있다. 즉, 상기 리튬이차전지는 여러 번 충전과 방전을 반복하여도 우수한 성능을 유지할 수 있다.
이제까지 본 발명에 대한 구체적인 실시예들을 살펴보았다. 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자는 본 발명이 본 발명의 본질적인 특성에서 벗어나지 않는 범위에서 변형된 형태로 구현될 수 있음을 이해할 수 있을 것이다. 그러므로 개시된 실시예들은 한정적인 관점이 아니라 설명적인 관점에서 고려 되어야 한다. 본 발명의 범위는 전술한 설명이 아니라 특허청구범위에 나타나 있으며, 그와 동등한 범위 내에 있는 모든 차이점은 본 발명에 포함된 것으로 해석되어야 할 것이다.
10: 분리막 10a: 분리막의 상부면
10b: 분리막의 하부면 11: 코팅막
12: 분리막의 상용성 실험 13: 코팅막의 상용성 실험
100: 개질기

Claims (9)

  1. 삭제
  2. 삭제
  3. 삭제
  4. 삭제
  5. 삭제
  6. 분리막을 준비하는 단계;
    폴리페놀, 완충용액, 및 메탄올을 포함하는 혼합 용액을 형성하는 단계; 및
    상기 분리막을 상기 혼합 용액에 함침하여 상기 분리막 표면에 코팅막을 형성하는 단계를 포함하고,
    상기 분리막은 폴리에틸렌/폴리프로필렌/폴리에틸렌(PE/PP/PE)의 3개의 층을 포함하고,
    상기 완충용액의 pH는 8 ~ 10이고,
    상기 완충용액과 상기 메탄올은 1:0.001 ~ 1:10의 부피비로 혼합되고,
    상기 완충용액과 상기 메탄올의 상기 부피비를 조절하는 것에 의해 상기 분리막의 함침 시간이 조절되는 것을 특징으로 하는 리튬이차전지 분리막의 형성 방법.
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