KR101675195B1 - 유동층 반응기용 분산판 및 그것을 구비한 유동층 반응기 - Google Patents

유동층 반응기용 분산판 및 그것을 구비한 유동층 반응기 Download PDF

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Abstract

본 발명에 따르면, 3 개 이상의 정점, 상기 3 개 이상의 정점을 서로 연결하는 능선 및, 상기 능선으로부터 하향 연장된 내측 표면에 의해 각각 형성되는, 다수의 오목부; 및, 상기 다수의 오목부 각각의 최저 지점에 형성된 구멍;을 가진 상부 표면을 포함하는 유동층 반응기용 분산판이 제공된다.

Description

유동층 반응기용 분산판 및 그것을 구비한 유동층 반응기{Distribution plate for fluidized bed reactor and fluidized bed reactor with same}
본 발명은 유동층 반응기에 관한 것으로서, 보다 상세하게는 유동층 반응기용 분산판 및 그것을 구비한 유동층 반응기에 관한 것이다. 특히, 본 발명은 다수의 오목부가 형성됨으로써 반응 생성물의 입자가 정체되는 현상이 방지될 수 있는 분산판 및 그것을 구비한 유동층 반응기에 관한 것이다.
유동층 반응기는 다양한 다중상(multiphase) 화학 반응을 수행하도록 이용될 수 있는 반응기 장치이다. 화학반응이 진행되는 기체-고체 유동층에서는 유체(기체, 증기 등)가 고체나 다른 유체와 반응하게 되는데, 일반적으로 고체 물질은 촉매, 초기 생성물, 최종 생성물, 불활성 고체 등일 수 있고, 유체는 원료, 부원료, 불활성 기체 등이다. 유체는 유동층 반응기 내에 충분한 유속으로 주입되어 고체 물질을 유체와 유사하게 유동시킨다.
한편, 탄소나노튜브(Carbon nanotubes; CNT)는 서로 이웃하는 탄소 원자가 육각형의 벌집 구조로 결합되어 탄소 평면을 형성하고, 상기 탄소 평면이 원통형으로 말려서 튜브의 형상을 가지는 소재이다. 탄소나노튜브는 구조에 따라서, 즉, 튜브의 지름에 따라서 도체가 되거나 또는 반도체가 되는 특성이 있으며, 다양한 기술 분야에서 광범위하게 응용될 수 있어서 신소재로 각광을 받는다. 예를 들어, 탄소나노튜브는 이차 전지, 연료 전지 또는 슈퍼 커패서티(super capacity)와 같은 전기 화학적 저장 장치의 전극, 전자파 차폐, 전계 방출 디스플레이, 또는 기체 센서등에 적용될 수 있다.
탄소나노튜브는 예를 들어 아크 방전법, 레이저 증발법, 화학 기상 성장법을 통하여 제조될 수 있다. 상기 열거된 제조 방법중 화학 기상 성장법에서는 통상적으로 고온의 유동층 반응기 안에서 금속 촉매 입자와 탄화수소 계열의 원료 기체를 분산 및 반응됨으로써 탄소나노튜브가 생성된다. 즉, 금속 촉매는 원료 기체에 의해 유동층 반응기 안에서 부유(浮游)하면서 원료 기체와 반응하여 탄소나노튜브를 성장시킨다.
도 1 에는 통상적인 유동층 반응기의 구성이 개략적으로 도시되어 있으며, 이러한 유동층 반응기는 예를 들어 탄소나노튜브의 제조에 이용될 수 있지만, 탄소나노튜브의 제조에만 한정된 것은 아니고 탄소나노구조물 제조에 널리 이용될 수 있다.
도면을 참조하면, 유동층 반응기(1)는 반응기 본체(10)를 구비하며, 반응기 본체(10)의 하부는 테이퍼 영역(10a)으로 형성되어 있다. 반응기 본체(10)를 고온으로 가열하기 위해, 가열기(19)가 반응기 본체(10)의 외부에 구비되는 것이 바람직스럽다.
유동층 반응기(1)의 저부에 원료 기체 공급부(12)가 구비된다. 원료 기체는 예를 들어 탄소나노튜브를 제조하기 위한 탄화 수소 계열의 기체일 수 있다. 원료 기체는 원료 기체 공급부(12)에 연결된 원료 기체 공급관(21)을 통해 반응기 본체(10)의 내부로 공급된다. 원료 기체는 반응기 본체(10)의 내부로 공급되기 전에 예열기(17)에서 예열될 수 있다. 반응기 본체(10)의 내부에 형성된 반응 공간의 하측에 분산판(13)이 배치됨으로써, 분산판(13)을 통하여 반응기 본체(10)내의 반응 공간으로 원료 기체가 분산된다.
반응기 본체(10)의 상부에는 신장부(11)가 구비된다. 신장부(expander, 11)에는 예를 들어 반응기 본체(10)로부터의 촉매와 반응 생성물(예를 들어, 탄소나노튜브)이 외부로 배출되는 것을 막기 위한 분리기(미도시)등이 구비될 수 있다. 신장부(11)에는 여과기(18)가 연결되며, 상기 여과기(18)에서 여과된 성분 기체는 이송관(23)을 통해 이송된다. 한편, 신장부(11)에는 재순환 배관(22)이 연결되어, 신장부(11)에서 배출된 혼합 기체의 일부를 재순환 배관(22)을 통해 원료 기체 공급관(21)으로 재순환시킬 수 있다.
반응기 본체(10)의 상부 일측에는 배관(24)을 통하여 분리기(14)가 연결되어 있다. 상기 분리기(14)는 반응기 본체(10)로부터 배출된 혼합 기체로부터 생성물을 분리하기 위한 것으로서, 예를 들어 탄소나노튜브와 혼합 기체를 분리하기 위한 것이다. 분리기(14)의 일측에는 탄소나노튜브와 같은 생성물을 회수하기 위한 회수기(15)가 연결되며, 분리기(14)는 배관(26)을 통해 반응기 본체(10)의 하부 일측에 연결된다. 한편, 촉매 공급기(16)는 배관(26)에 연결됨으로써 촉매가 배관(26)을 통해 반응기 본체(10)의 내부로 공급될 수 있다. 도면에 도시되지 않았으나, 배관(26)에는 송풍기(blower)가 구비됨으로써, 분리기(14)에서 분리된 혼합 기체와 촉매 공급기(16)에서 공급되는 촉매를 반응기 본체(10) 안으로 압송시킬 수 있다.
위에 설명된 바와 같은 유동층 반응기에 구비된 분산판(13)은 원료 기체를 유동층 반응기 본체(10)의 내부로 균일하게 분산시키고 촉매 입자 또는 반응에 의해 생성된 분체가 유동층 반응기의 저부로 낙하하는 것을 방지하기 위하여 구비된다. 통상적으로 유동층 반응기에서는 분산판(13)에 형성된 구멍을 통하여 원료 기체를 하부로부터 송풍하면 촉매가 유동층 반응기 본체(10)의 분산판(13) 상부 공간에서 유동하면서 반응이 발생된다. 그러나, 예를 들어 탄소나노튜브의 제조에 이용되는 유동층 반응기에서는 분산판(13)의 상부 공간에서 생성된 탄소나노튜브와 같은 반응 생성물 입자가 분산판(13)에 낙하하여 정체되며, 그에 따라서 구멍이 폐쇄되어 케이크(cake)가 발생되거나 반응열이 집중된다. 이와 같은 현상은 결과적으로 반응에 부정적인 영향을 미치며, 반응 효율을 저하시킨다.
도 2 는 도 1 의 유동층 반응기에 구비된 분산판을 확대시켜 도시한 개략적인 단면도이다.
도면을 참조하면, 반응기 본체(10)의 내측에 분산판(13)이 설치되고, 분산판(13)은 다수의 구멍들이 형성된 다공성의 구조를 가진다. 분산판(13)의 하부에서는 원료 기체(G)가 분산판(13)에 형성된 구멍을 통하여 분산판(13)의 상부 공간으로 압송된다. 분산판(13)의 상부 공간에 해당하는 반응 공간에서는 원료 기체와 촉매의 반응에 의해 분체 또는 반응 생성물 입자(R) 및 포말(B)이 생성된다. 위에 설명된 바와 같이, 반응 생성물 입자(R)가 낙하 시에 기체가 잘 분사되지 않는 곳에서 정체 현상이 발생될 수 있으며, 그에 의해 생성된 응집체나 케이크가 분산판(13)의 구멍을 막을 수 있다.
상기와 같은 문제점을 개선하기 위하여 버블 캡(bubble cap) 또는 노즐을 이용하여 분산판을 구성하는 것이 제안되었다. 예를 들어, 특허 공개 10-2008-00944218 호에는 노즐을 분산판에 배치함으로써 냉각수를 노즐에 공급할 수 있도록 구성된 분산판이 개시되어 있다. 그러나 상기 문헌에 개시된 분산판은 구성이 복잡할 뿐만 아니라, 작용 효과가 제한적이라는 문제점이 있다. 한편, 특허 출원 공개 10-2009-0027377 에는 필터 유닛을 구비한 탄소나노튜브 제조 장치가 개시되어 있고, 특허 출원 공개 10-2010-0108599 에는 탄소나노튜브를 외부로 유도하는 배출관이 구비된 탄소나노튜브 제조 장치가 개시되어 있으나, 상기 문헌들에는 분산판의 구조에 관해서 구체적으로 개시된 바가 없다.
본 발명은 상기와 같은 문제점을 해결하기 위하여 안출된 것으로서, 본 발명의 목적은 개선된 유동층 반응기용 분산판을 제공하는 것이다.
본 발명의 다른 목적은 반응 생성물 입자의 정체 현상이 방지될 수 있는 유동층 반응기용 분산판을 제공하는 것이다.
본 발명의 다른 목적은 반응 생성물 입자의 정체 현상이 방지될 수 있는 유동층 반응기를 제공하는 것이다.
상기 목적을 달성하기 위하여, 본 발명에 따르면,
3 개 이상의 정점, 상기 3 개 이상의 정점을 서로 연결하여 폐곡선을 형성하는 능선 및, 상기 능선으로부터 하향 연장된 내측 표면에 의해 각각 형성되는, 다수의 오목부; 및,
상기 다수의 오목부 각각의 최저 지점에 형성된 구멍;을 가진 상부 표면을 포함하는 유동층 반응기용 분산판이 제공된다.
본 발명의 일 특징에 따르면, 상기 다수의 오목부 각각의 내측 표면은 곡면 또는 평면으로 형성된다.
본 발명의 다른 특징에 따르면, 상기 정점은 4 개이다.
본 발명의 다른 특징에 따르면, 상기 능선은 곡선 또는 직선으로 연장된다.
본 발명의 다른 특징에 따르면, 상기 유동층 반응기용 분산판의 하부 표면은 평탄하다.
또한 본 발명에 따르면, 3 개 이상의 정점, 상기 3 개 이상의 정점을 서로 연결하는 능선 및, 상기 능선으로부터 하향 연장된 내측 표면에 의해 각각 형성되는, 다수의 오목부; 및, 상기 다수의 오목부 각각의 최저 지점에 형성된 구멍;을 가진 상부 표면을 포함하는 분산판을 구비하는 유동층 반응기가 제공된다.
또한 본 발명에 따르면, 상기 유동층 반응기를 이용하여 탄소나노튜브를 제조하는 방법이 제공된다.
본 발명에 따른 유동층 반응기용 분산판 및 그것을 구비한 유동층 반응기는 반응 생성물 입자가 분산판의 상부 표면으로 낙하하더라도 오목부에 형성된 구멍을 통하여 분사되는 원료 기체의 상방향 유동과 함께 반응 생성물 입자가 분산판 위로 상승하게 된다. 결과적으로, 분산판의 상부 표면에는 반응 생성물 입자가 정체될 수 있는 데드 존(dead zone)의 형성이 불가능하므로, 반응 생성물 입자의 정체 현상 및 반응열의 집중이 방지 또는 감소될 수 있다.
도 1 은 통상적인 유동층 반응기의 개략적인 구성도이다.
도 2 는 도 1 의 유동층 반응기에 구비된 분산판을 확대시켜 도시한 개략적인 단면도이다.
도 3 은 본 발명에 따른 유동층 반응기용 분산판의 개략적인 사시도이다.
도 4 는 도 3 에 도시된 분산판의 일부 확대 사시도이다.
도 5 는 도 3 에 도시된 분산판의 일부 단면도이다.
도 6 은 본 발명에 따른 유동층 반응기용 분산판의 다른 실시예의 일부를 확대하여 도시한 개략적인 사시도이다.
도 7 은 도 6 에 도시된 유동층 반응기용 분산판의 개략적인 사시도이다.
도 8 은 본 발명에 따른 분산판을 구비한 유동층 반응기의 개략적인 구성도이다.
이하, 본 발명을 첨부된 도면에 도시된 본 발명의 실시예를 참조하여 보다 상세하게 설명하기로 한다.
도 3 은 본 발명에 따른 유동층 반응기용 분산판에 관한 개략적인 사시도이며, 도 4 는 도 3 의 일부를 확대 도시한 확대 부분 사시도이다.
도 3 을 참조하면, 본 발명에 따른 분산판(30)은 상부 표면에 형성된 다수의 오목부(31)를 구비한다.
도 4 를 참조하면, 상기 오목부(31) 각각의 내측 표면(32)은 경사면으로 형성되어 있으며, 내측 표면(32)의 최저 지점에 구멍(35)이 형성되어 있다. 상기 구멍(35)을 통하여 원료 기체가 통과하여 분산판(30)의 상부 공간에 공급된다. 오목부(31)는 3 개 이상의 정점(33), 상기 3 개 이상의 정점(33)을 서로 연결하여 폐곡선을 형성하는 능선(34) 및 상기 능선(34)으로부터 구멍(35)을 향해 하향 연장된 내측 표면(32)에 의해 형성된다. 도 4 에 도시된 예에서, 하나의 오목부(31)는 4 개의 정점과 상기 4 개의 정점을 서로 연결하는 능선(34)을 포함한다. 도시된 바와 같이, 능선(34)은 폐곡선을 형성한다. 어느 하나의 오목부(31)에 포함되는 정점(33)은 인접한 다른 오목부의 정점으로서 공유된다.
각각의 정점(33)은 동일한 높이에 배치되는 것이 바람직스럽다. 각각의 능선(34)은 정점(33)들을 연결하는 곡선으로서 형성되며, 도면에 도시된 바와 같이 정점(33)을 연결하는 가상의 직선 아래에서 연장되는 곡선으로서 형성되는 것이 바람직스럽다. 다른 예에서, 각각의 능선(34)은 정점(33)을 연결하는 가상의 직선과 일치되게 형성되거나 또는 가상의 직선 위에서 연장되는 곡선으로서 형성될 수 있을 것이다.
오목부(31)의 내측 표면(32)은 능선(34)으로부터 구멍(35)을 향해 하향으로 연장되는 경사면으로 형성됨으로써, 상기 내측 표면(32)상에 접촉하는 고체상의 입자들은 중력에 의하여 구멍(35)을 향해 미끄러질 수 있다. 한편, 구멍(35)을 통해 상방향으로 원료 기체가 분사되므로, 입자들은 구멍(35)의 주변에서 기체에 의한 부양력을 받아서 분산된다. 결과적으로, 입자들은 오목부(31)의 내측 표면(32)상에서 정체되거나 퇴적될 수 없다.
도 5 는 도 3 에 도시된 분산판의 개략적인 단면도이다. 도면에 도시된 바와 같이 분산판(30)의 하부 표면(37)은 평탄하게 형성되고, 구멍(35)이 분산판(30)을 관통하고 있다.
도 6 은 본 발명에 따른 유동층 반응기용 분산판의 다른 실시예의 일부를 확대하여 도시한 개략적인 사시도이다.
도면을 참조하면, 분산판에는 상부 표면에 형성된 다수의 오목부(61)가 형성되고, 상기 오목부(61) 각각의 내측 표면(62)은 평면으로 형성된다. 도면에 도시된 예에서 내측 표면(62)은 4 개의 삼각형 평면에 의하여 이루어진다. 내측 표면(62)의 최저 지점에 구멍(65)이 형성되어 있다. 오목부(61)는 3 개 이상의 정점(63), 상기 3 개 이상의 정점(63)을 서로 연결하여 폐곡선을 형성하는 능선(64) 및 상기 능선(64)으로부터 구멍(65)을 향해 하향 연장된 내측 표면(62)에 의해 형성된다. 각각의 정점(63)은 동일한 높이에 배치되며, 각각의 능선(64)은 정점(63)들을 연결하는 직선으로서 형성되어 있다. 결과적으로, 오목부(61)에 의해 형성되는 공간은 정점이 아래를 향하는 사각뿔의 형상을 가진다.
오목부(61)의 내측 표면(62)은 능선(64)으로부터 구멍(65)을 향해 하향으로 연장되는 경사 평면으로 형성됨으로써, 상기 내측 표면(62)상에 접촉하는 고체상의 입자들은 중력에 의하여 구멍(65)을 향해 미끄러질 수 있다. 한편, 구멍(65)을 통해 상방향으로 원료 기체가 분사되므로, 입자들은 구멍(65)의 주변에서 기체에 의한 부양력을 받아서 분산된다. 결과적으로, 입자들은 오목부(61)의 내측 표면(62)상에서 정체되거나 퇴적될 수 없다.
도 7은 도 6에 도시된 분산판을 개략적인 사시도로서 도시한 것이다. 도면에서, 오목부(61)의 내측 표면(62)이 평면으로 되어 있고, 최하부에 구멍(65)이 형성되는 것이 도시되어 있다.
도 8 은 본 발명에 따른 분산판을 구비한 유동층 반응기의 개략적인 구성도이다.
도면을 참조하면, 유동층 반응기의 전체적인 구성은 도 1 에 도시된 유동층 반응기(1)의 구성과 유사하며, 동일한 구성 요소는 동일한 도면 번호로 표시되어 있다. 본 발명에 따른 유동층 반응기는 반응기 본체(10)를 구비하며, 반응기 본체(10)의 하부는 테이퍼 영역(10a)으로 형성될 수 있다. 가열기(19)가 반응기 본체(10)의 외부에 구비된다. 유동층 반응기(1)의 저부에 원료 기체 공급부(12)가 구비된다. 원료 기체는 원료 기체 공급관(21)을 통해 반응기 본체(10)로 공급되며, 반응기 본체(10)로 공급되기 전에 예열기(17)에서 예열될 수 있다.
반응기 본체(10)의 상부에는 신장부(11)가 구비된다. 신장부(expander, 11)에는 여과기(18)가 연결되며, 상기 여과기(18)에서 여과된 성분 기체는 이송관(23)을 통해 이송된다. 신장부(11)에는 재순환 배관(22)이 연결되어, 신장부(11)에서 배출된 혼합 기체의 일부를 재순환 배관(22)을 통해 원료 기체 공급관(21)으로 재순환시킨다. 반응기 본체(10)의 상부 일측에는 배관(24)을 통하여 분리기(14)가 연결된다. 상기 분리기(14)는 반응기 본체(10)로부터 배출된 혼합 기체로부터 생성물을 분리시킨다. 분리기(14)의 일측에는 회수기(15)가 연결되며, 분리기(14)는 배관(15)을 통해 반응기 본체(10)의 하부 일측에 연결된다. 촉매 공급기(16)는 배관(26)에 연결된다. 배관(26)에는 송풍기(미도시)가 구비됨으로써, 분리기(14)에서 분리된 혼합 기체와 촉매 공급기(16)에서 공급되는 촉매를 반응기 본체(10) 안으로 압송시킬 수 있다.
반응기 본체(10)의 내부에 형성된 반응 공간의 하측에 본 발명에 따른 분산판(30, 50)이 배치됨으로써, 분산판(30,50)에 형성된 구멍(35,65)을 통하여 반응기 본체(10)내의 반응 공간으로 원료 기체가 공급될 수 있다. 반응기 본체(10)의 반응 공간에서 생성된 반응 생성물 입자가 상기 분산판(30,50)의 상부 표면에 낙하할 수 있으며, 이때 반응 생성물 입자는 도 4 및 도 6 을 참조하여 설명된 바와 같이 중력에 의해 오목부(31)의 내측 표면(32,62)을 따라서 구멍(35,65)을 향해 미끄러진다. 구멍(35,65)을 통하여 원료 기체는 분산판(30,50)의 하부로부터 상부로 분사되므로, 구멍(35,65)을 향하여 미끄러지는 반응 생성물 입자는 원료 기체와 함께 다시 분산판(30,50)의 위로 상승하게 된다. 결과적으로, 분산판(30,50)의 상부 표면에는 반응 생성물 입자가 정체될 수 있는 데드 존(dead zone)의 형성이 불가능하므로, 반응 생성물 입자의 정체 현상 및 반응열의 집중이 방지 또는 감소될 수 있다.
따라서 본 발명에 따른 분산판을 구비한 유동층 반응기를 이용하여 탄소나노튜브를 합성하는 경우에는 생성 가능한 고체 정체 구간을 제거하여 운전 사고를 미연에 방지하고 운전시간을 증가시킬 수 있기 때문에 보다 안정적인 운전을 할 수 있을 것으로 기대된다.
30. 분산판 31. 오목부
32. 내측 표면 33. 정점
34. 능선 35. 구멍

Claims (7)

  1. 3 개 이상의 정점, 상기 3 개 이상의 정점을 서로 연결함으로써 폐곡선을 형성하며, 곡선 또는 직선으로 연장된 능선;
    상기 능선으로부터 하향 연장된 내측 표면에 의해 각각 형성되는, 다수의 오목부; 및,
    상기 다수의 오목부 각각의 최저 지점에 형성된 구멍;을 가진 상부 표면을 포함하는 유동층 반응기용 분산판.
  2. 제 1 항에 있어서,
    상기 다수의 오목부 각각의 내측 표면은 곡면 또는 평면으로 형성되는 것을 특징으로 하는, 유동층 반응기용 분산판.
  3. 제 1 항에 있어서,
    상기 정점은 4 개인 것을 특징으로 하는, 유동층 반응기용 분산판.
  4. 삭제
  5. 제 1 항에 있어서,
    상기 유동층 반응기용 분산판의 하부 표면은 평탄한 것을 특징으로 하는, 유동층 반응기용 분산판.
  6. 제 1 항 내지 제 3 항 및 제 5 항 중 어느 한 항에 따른 유동층 반응기용 분산판을 구비하는 유동층 반응기.
  7. 제 6 항의 유동층 반응기를 이용하여 탄소나노구조물을 제조하는 방법.
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