KR101653283B1 - 자가 응집체를 포함하는 유기 비휘발성 메모리 장치 및 이의 제조 방법 - Google Patents

자가 응집체를 포함하는 유기 비휘발성 메모리 장치 및 이의 제조 방법 Download PDF

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Abstract

기판 상에 형성된 하부 전극; 하부 전극 상에 형성된 활성층; 및 활성층 상에 형성된 상부 전극을 포함하며, 활성층은 자가 응집 물질로 이루어진 자가 응집체 및 유기 고분자 물질을 포함하는 유기 고분자 물질 층을 포함하는 유기 비휘발성 메모리 장치가 제공된다. 이때, 활성층은 자가 응집 물질 및 유기 고분자 물질만으로도 전류-전압 특성을 나타낼 수 있으며, 이에 따라 이를 다양한 전자 소자에 적용할 수 있다.

Description

자가 응집체를 포함하는 유기 비휘발성 메모리 장치 및 이의 제조 방법{ORGANIC NON-VOLATILE MEMORY DEVICES INCLUDING SELF-ASSEMBLED PARTICLES AND METHOD OF MANUFACTURING THE SAME}
본 발명은 비휘발성 메모리 장치 및 이의 제조 방법에 관한 것으로, 보다 자세하게는 상부 전극 및 하부 전극 사이에 형성된 전도성 활성층을 갖는 비휘발성 메모리 장치 및 이의 제조 방법에 관한 것이다.
최근 휴대용 단말기, 각종 스마트 카드, 전자 화폐, 디지털 카메라, 게임용 메모리, MP3 플레이어 등 디지털 매체의 이용이 급격하게 증가함에 따라서 저장하여야 할 정보의 양 또한 급증하고 있어 각종 메모리 소자에 대한 수요가 급증하고 있다. 특히 휴대용 정보기기의 사용이 증가함에 따라서 메모리 소자는 전원이 꺼지더라도 기록된 정보가 지워지지 않는 비휘발성 메모리에 대한 필요성이 대두되고 있다. 현재 이러한 비휘발성 메모리는 실리콘 재료에 기반을 둔 플래시 메모리가 주류를 이루고 있으나 실리콘계 메모리 소자는 근본적인 물리적 한계에 직면해 있다. 기존의 플래시 메모리는 기록/소거 횟수가 제한되고, 기록 속도가 느리며, 고집적의 메모리 용량 얻기 위한 미세화 공정으로 인해서 메모리 칩의 제조 비용이 상승하고 기술적 한계로 인하여 더 이상 칩을 소형화 할 수 없는 한계에 직면해 있다. 이와 같이 기존의 플래시 메모리 기술의 한계가 드러남에 따라 기존의 실리콘 메모리 소자의 개발이 활발하게 진행되고 있다.
차세대 메모리 장치들은 반도체 내부의 기본 단위인 셀을 구성하는 물질에 따라서 강유전체 메모리 장치(ferroelectric random access memory device, FRAM device), 강자성 메모리 장치 (magnetic random access memory device, MRAM device), 상변화 메모리 장치 (phase change random access memory device, PRAM device), 나노튜브 메모리 장치, 홀로그래픽 기억 장치, 폴리머 메모리 장치(polymer random access memory device, PoRAM device) 등이 있다. 이들 가운데 유기 비휘발성 메모리 장치는 상하부 전극 사이에 유기물질을 이용하여 활성층을 형성하고 여기에 전압을 인가하여 활성층의 저항값의 쌍안정성을 이용하여 메모리 특성을 구현하는 것이다. 이때, 상부 전극과 하부 전극이 교차하는 지점에 형성되는 셀이 쌍안정성을 제공한다. 즉 유기 비휘발성 메모리 장치는 상하부 전극 사이에 존재하는 유기 물질이 전기적 신호에 의해 저항이 가역적으로 변해서 데이터 “0"과 “1“을 기록하고 읽을 수 있는 형태의 메모리이다. 이러한 유기 비휘발성 메모리 장치는 기존의 플래시 메모리 장치의 장점인 비휘발성은 구현하면서 단점으로 인식되어온 공정성, 제조비용, 집적도 문제를 극복할 수 있어 차세대 메모리 장치로서 큰 기대를 모으고 있다.
일반적으로 유기물을 이용한 유기 비휘발성 메모리 장치에 있어서, 활성층으로 사용되는 화합물로는 알킬 그룹이 도입된 폴리싸이오펜(polythiophene)계, 폴리아세틸렌(polyacetylene)계 화합물 등이 있다. 폴리싸이오펜계 고분자의 경우에는 온/오프 상태를 나타내는 전압값이 높다는 단점과 공기 중에서 불안정하며 온/오프 비율이 일정하지 않은 단점이 있으며, 폴리아세틸렌의 경우에는 메모리 소자로서의 가능성은 있지만 일반적으로 공액결합된 고분자 중 가장 공기 중에 산화되기 쉬운 고분자로 알려져 있기 때문에 실제로 디바이스 구현이 어려운 것으로 알려져 있다.
뿐만 아니라 유기물을 이용한 유기 비휘발성 메모리 장치에 있어서, 고분자와 금속 나노입자 또는 금속 산화물 나노입자의 혼합물을 활성층으로 이용하는 공정 혹은 고분자를 포함하는 층과 금속 박막을 반복적으로 열증착하여 활성층으로 형성하는 공정으로 유기 비휘발성 메모리 소자가 구현되고 있다. 하지만 상기 공정들은 금속나노입자를 제조하는 방법에 따라 메모리 특성이 크게 달라질 수 있고, 혼합물로 사용할 경우 입자 균일성 및 농도를 정확히 조절하는 것이 상대적으로 어려운 단점이 있다. 또한, 열증착을 이용하여 고분자와 금속박막이 반복되는 형태로 제조된 활성층의 경우 진공장비를 사용해야 하므로, 공정면에서 활용이 쉽지 않은 단점이 있다.
이에 따라, 경제적이고 공정이 용이할 뿐만 아니라, 안정적인 메모리 특성을 구현할 수 있는 활성층을 포함하는 유기 비휘발성 메모리 장치의 제조에 대한 필요성이 대두 되고 있다.
KR 10-0652135 B1
본 발명의 구현예들에서는 유기물의 쌍안정 특성을 유지하면서, 우수한 문턱 전압 값과 전류-전압 특성을 나타낼 수 있는 비휘발성 메모리 소자 및 이의 제조 방법을 제공하는 것을 그 목적으로 한다.
본 발명의 일 구현예에서, 기판 상에 형성된 하부 전극; 상기 하부 전극 상에 형성된 활성층; 및 상기 활성층 상에 형성된 상부 전극을 포함하며, 상기 활성층은, 자가 응집 물질로 이루어진 자가 응집체 및 유기 고분자 물질을 포함하는 유기 고분자 물질 층을 포함하는 것인 자가 응집체를 포함하는 유기 비휘발성 메모리 장치가 제공된다.
예시적인 구현예에서, 상기 활성층은 상기 자가 응집체와 상기 유기 고분자 물질 층으로 상분리되어 있을 수 있다.
예시적인 구현예에서, 상기 자가 응집체는 원형 또는 타원형 형상을 가지며, 상기 자가 응집체는 상기 유기 고분자 물질로 둘러싸이는 형상을 가질 수 있다.
예시적인 구현예에서, 상기 활성층 내에서, 상기 자가 응집체와 상기 유기 고분자 물질층은 1:2 내지 1:3 의 두께비를 가질 수 있다.
예시적인 구현예에서, 상기 자가 응집 물질은 숙시노니트릴이고, 상기 숙시노니트릴은 숙시노니트릴-d4(succinonitrile-d4), 2-(2,4,5-트리메톡시페닐)숙시노니트릴(2-(2,4,5-trimethoxyphenyl)succinonitrile)), 2- (3- 메톡시-페닐)-숙시노니트릴(2-(3-methoxy-phenyl)-succinonitrile), 2- 클로로 -3- (4- 니트로 - 페닐) ?숙시노니트릴(2-chloro-3-(4-nitro-phenyl)- succinonitrile) 및 2- 페닐 -3- (p- 톨릴)숙시노니트릴(2-phenyl-3-(P-tolyl) succinonitrile)을 포함하는 그룹에서 선택된 하나 이상을 포함할 수 있다.
예시적인 구현예에서, 상기 활성층은 상기 활성층 전체 중량에 대해, 상기 자가 응집체 0.1 내지 10 wt% 및 상기 유기 고분자 물질 0.1 내지 10 wt%를 포함할 수 있다.
예시적인 구현예에서, 상기 유기 고분자 물질은 폴리에테르설폰(polyethersulfone, PES), 폴리에틸렌테레프탈레이트(polyethylene terephthalate, PET), 폴리스티렌(polystyrene, PS), 폴리이미드(polyimide, PI), 폴리비닐클로라이드(polyvinyl chloride, PVC), 폴리비닐페놀(polyvinylphenol, PVP), 폴리에틸렌(polyethylene, PE) 및 폴리메타크릴산 메틸(poly(methylmethacrylate, PMMA) 을 포함하는 그룹에서 선택된 적어도 하나일 수 있다.
예시적인 구현예에서, 상기 활성층은 100nm 내지 300nm 의 두께를 가질 수 있다.
예시적인 구현예에서, 상기 자가 응집체의 함량 및 상기 유기 고분자 물질의 함량 변화에 따라 상기 유기 비휘발성 메모리 장치의 문턱전압의 값이 변화할 수 있다.
예시적인 구현예에서, 상기 상부 및 하부 전극들은 각각 티타늄, 텅스텐, 탄탈륨, 백금, 루테늄 및 이리듐을 포함하는 금속, 이들의 금속 산화물 혹은 이들의 금속 질화물을 포함하는 그룹에서 선택된 하나 이상을 포함할 수 있다.
예시적인 구현예에서, 상기 유기 비휘발성 메모리는 0 내지 7 V 내에서 읽기 동작을 실시할 수 있다.
본 발명의 다른 구현예에서, 상기 유기 비휘발성 메모리를 포함하는 전자소자가 제공된다.
본 발명의 다른 구현예에서, 기판 상에 하부 전극을 형성하는 단계; 유기 고분자 물질 및 자가 응집 물질을 용매에 혼합하여 활성층 용액을 형성하는 단계; 상기 하부 전극 상에 상기 활성층 용액을 도포하여 활성층을 형성하는 단계; 및 상기 활성층 상에 상부 전극을 형성하는 단계를 포함하는 유기 비휘발성 메모리 장치의 제조 방법으로서, 상기 활성층을 형성하는 단계는 상기 활성층 용액 내의 상기 용매가 휘발함에 따라, 상기 자가 응집 물질 간의 응집 현상을 통해 자가 응집체를 형성하고, 상기 유기 고분자 물질을 포함하는 유기 고분자 물질 층을 형성하는 단계를 포함하는, 자가 응집체를 포함하는 유기 비휘발성 메모리 장치의 제조 방법이 제공된다.
예시적인 구현예에서, 상기 활성층을 형성할 때, 상기 유기 고분자 물질 층 및 상기 자가 응집체가 상분리될 수 있다.
예시적인 구현예에서, 상기 활성층 용액을 도포하여 상기 활성층을 형성하는 단계는 스핀 코팅(spin coating) 공정을 통해 수행되는 것일 수 있다.
본 발명에 따라 제조되는 유기 비휘발성 메모리 장치의 활성층은 자가 응집 물질로 이루어진 자가 응집체 및 이를 둘러싸는 유기 고분자 물질을 포함하는 유기 고분자 물질 층을 포함할 수 있다. 이에 따라, 상기 자가 응집체 및 이를 둘러싸고 있는 상기 유기 고분자 물질 층이 유기 비휘발성 메모리 장치에서 활성층으로서 기능을 수행하여, 외부에 인가되는 전압에 따라 전류-전압 스위칭 현상을 나타내어 메모리 장치로서 기능을 수행할 수 있다. 이때, 상기 유기 비휘발성 메모리 장치는 동작 안정성이 우수할 수 있다.
뿐만 아니라, 본 발명에 따라 제조되는 유기 비휘발성 메모리 장치의 활성층 내에서는 상기 자가 응집 물질의 함량 및 상기 유기 고분자 물질의 함량 변화에 따라 전압-전류 특성이 변화될 수 있으므로, 이를 이용하여 다양한 범위 대의 읽기-쓰기 전압을 갖는 유기 비휘발성 메모리 장치를 구현할 수 있다.
또한, 본 발명에 따라 제조되는 유기 비휘발성 메모리 장치의 활성층은 용액 공정을 통해 제조되므로, 경제적이고, 공정의 재현이 용이할 뿐만 아니라, 메모리 장치를 제조하는 공정에 있어서 적용이 용이할 수 있다. 뿐만 아니라, 매우 경제적일 수 있다. 따라서, 이를 통해, 상기 유기 비휘발성 메모리 장치의 생산 단가를 낮출 수 있으며 공정의 용이성을 도모할 수 있다.
도 1은 본 발명의 일 구현예에 따른 유기 비휘발성 메모리 장치의 개략적인 구성을 나타내는 단면도이다.
도 2a 내지 2d는 본 발명의 일 구현예에 유기 비휘발성 메모리 장치의 구성을 나타내는 사진들이다.
도 3은 본 발명의 일 구현예에 따른 유기 비휘발성 메모리 장치의 전압-전류 특성을 나타내는 그래프이다.
도 4a 내지 4c는 본 발명의 실시예에서 유기 고분자 물질의 함량의 변화에 따른 유기 비휘발성 메모리 장치의 전압-전류 특성 변화를 나타내는 그래프들이다.
도 5a 내지 5c는 본 발명의 실시예에서 자가 응집 물질 함량의 변화에 따른 유기 비휘발성 메모리 장치의 외관 변화를 나타내는 사진들이다.
본 명세서에서 “자가 응집 물질”이란, 입자간의 자가응집 현상이 발생하는 물질을 의미한다.
본 명세서에서, “자가 응집체”란, 상기 자가 응집 물질이 응집하여 형성된 물질을 의미한다.
이하, 본 발명의 구현예들을 첨부한 도면을 참조하여 상세히 설명한다. 본 발명의 구현예들이 첨부된 도면을 참고로 설명되었으나 이는 예시를 위하여 설명되는 것이며, 이것에 의해 본 발명의 기술적 사상과 그 구성 및 적용이 제한되지 않는다.
유기 비휘발성 메모리 장치
본 발명은 기판(100) 상에 형성된 하부 전극(200); 하부 전극(200) 상에 형성된 활성층(300); 및 활성층(300) 상에 형성된 상부 전극(400)을 포함하며, 상기 활성층(300)은 자가 응집체(330) 및 유기 고분자 물질 층(360)을 포함하는 것인 자가 응집체를 포함하는 유기 비휘발성 메모리 장치(polymer random access memory device, PoRAM device)에 대해 관한 것이다.
도 1은 본 발명의 일 구현예에 따른 유기 비휘발성 메모리 장치의 개략적인 구성을 나타내는 단면도이다.
도 1을 살펴보면, 본 발명의 일 구현예에 따른 유기 비휘발성 메모리 장치는 순차적으로 적층된 기판(100), 하부 전극(200), 활성층(300) 및 상부 전극(400)을 포함할 수 있다.
본 발명의 일 구현예에 따른 유기 비휘발성 메모리 장치는 기존의 실리콘 소자와는 다른 방식으로 정보를 저장할 수 있다. 기존의 실리콘 소자는 셀에 저장된 전하 양에 따라“0”과 “1”을 코드화하였으나, 본 발명의 일 구현예에 따른 유기 비휘발성 메모리 장치는 활성층의 전기적 저항의 변화에 기초하여 정보를 저장한다. 본 발명의 일 구현예에 따른 유기 비휘발성 메모리 장치의 동작을 설명하면 다음과 같다. 전류와 전압이 모두 0인 시작점에서 출발하여, 고저항 상태(off 상태)의 유기 비휘발성 메모리 장치에 전압을 인가하면, 전압에 비례해서 전류가 증가하다가 문턱 전압(VTH)에 이르면, 소자는 신속하게 저저항 상태(on 상태)로 스위칭되고 세트 상태를 유지한다. 이후 메모리 장치는 더 높은 전압이 인가될 때까지 저저항 상태(on 상태)를 유지한다. 이후, 일정 전압 이상의 전압이 가해지는 경우 고저항 상태(off 상태)로 변할 수 있다. 이와 같이 활성층이 두 가지 저항 상태를 가지기 때문에 기억 메모리 특성을 메모리 장치로서 수행할 수 있게 된다.
기판(100)은 예를 들어, 실리콘 기판, 게르마늄 기판, 실리콘-게르마늄 기판, 실리콘 온 인슐레이터(silicon-on-insulator, SOI) 기판, 게르마늄 온 인슐레이터(germanium-on-insulator, GOI) 기판 등일 수 있다. 또한, 기판(100)에는 예를 들어 게이트 구조물(도시되지 않음)과 같은 다양한 소자들이나 불순물 영역(도시되지 않음) 등이 형성될 수 있다.
하부 전극(200)과 상부 전극(400)은 각각 외부에서 인가되는 전압에 의해 활성층(300)에 전류를 전달하는 역할을 하며 하부 전극(200)은 기판(100) 상에 형성될 수 있으며 상부 전극(400)은 활성층(300) 상에 형성될 수 있다. 하부 및 상부 전극들(200,400)은 각각 금속, 전도성 금속 산화물 및/또는 금속 질화물 등과 같은 전기 전도성을 갖는 물질을 포함할 수 있다. 예시적인 구현예들에 있어서, 하부 및 상부 전극들(200,400)은 각각 티타늄, 텅스텐, 탄탈륨, 금, 백금, 루테늄 또는 이리듐 등의 금속, 이들의 전도성 금속 산화물 혹은 이들의 금속 질화물을 포함할 수 있다.
예시적인 구현예에서, 하부 및 상부 전극들(200,400)은 각각 약 40 내지 100nm의 두께를 가질 수 있다.
활성층(300)은 하부 및 상부 전극들(200, 400)사이에 개재될 수 있으며, 전압의 인가량에 따라 전하의 포획 및 방출을 원활하게 해주는 역할을 수행할 수 있다.
예시적인 구현예에서, 활성층(300)은 자가 응집체(330) 및 유기 고분자 물질 층(360)을 포함할 수 있다.
구체적으로, 활성층(300)은 자가 응집체(330) 및 이를 둘러싸고 있는 형상을 갖는 유기 고분자 물질 층(360)을 포함할 수 있다.
예시적인 구현예에서, 유기 고분자 물질 층(360)은 절연 특성을 나타내는 유기 고분자 물질을 포함할 수 있다.
구체적으로, 상기 유기 고분자 물질은 폴리에틸렌(polyethyelene), 폴리프로필렌 (polypropylene), 폴리메틸메타아크릴레이트 ((poly(methylmethacrylate), PMMA), 폴리비닐아세테이트(poly(vinylacetate), PVAc), 폴리스티렌(polystyrene, PS), 폴리4-메틸스티렌(poly(4-methylstyrene), P4MS), 불소수지(fluoropolymer, Teflon), 파릴렌(parylene), 폴리이미드(polyimide), 폴리카보네이트(polycarbonate), 폴리비닐페놀(poly(vinylphenol), PVP), 폴리비닐알콜(poly(vinylalcohol), PVA), 폴리옥시메틸렌(polyoxymethylene), 폴리아미드(polyamide) 등을 포함하는 그룹에서 선택된 하나 이상을 포함할 수 있다.
예시적인 구현예에서, 활성층(300)은 활성층(300) 전체 중량에 대해 상기 유기 고분자 물질 약 0.1 내지 10 wt%를 포함할 수 있다.
예시적인 구현예에서, 자가 응집체(330)는 자가 응집 물질로 이루어질 수 있다. 상기 자가 응집 물질로는 예를 들어, 숙시노니트릴을 포함할 수 있으며, 상기 숙시노니트릴은 예를 들어, 하기 화학식 1로 표현될 수 있다.
[화학식 1]
Figure 112015048524621-pat00001

이와는 달리, 상기 숙시노니트릴은 숙시노니트릴-d4(succinonitrile-d4), 2-(2,4,5-트리메톡시페닐)숙시노니트릴(2-(2,4,5-trimethoxyphenyl)succinonitrile)), 2- (3- 메톡시-페닐)-숙시노니트릴(2-(3-methoxy-phenyl)-s succinonitrile), 2- 클로로 -3- (4- 니트로 - 페닐)-숙시노니트릴(2-chloro-3-(4-nitro-phenyl)- succinonitrile), 2- 페닐 -3- (p- 톨릴)숙시노니트릴(2-phenyl-3-(P-tolyl) succinonitrile) 등을 포함하는 그룹에서 선택된 하나 이상을 포함할 수 있으며, 상기 화학식 1 로 표시되는 물질을 더 포함할 수 있다.
예시적인 구현예에서, 활성층(300)은 활성층(300) 전체 중량에 대해 자가 응집체(330)를 약 0.1 내지 10 wt%를 포함할 수 있으며, 보다 바람직하게는 약 1 내지 5 wt%를 포함할 수 있다. 예시적인 구현예에서, 활성층(300) 전체 중량에 대해 자가 응집체(330)가 약 0.1 wt% 이하인 경우 활성층(300) 낮은 전압에서 온/오프 비율(on/off ratio)가 큰 쌍안정성을 보일 수 없으며, 약 10 wt% 이상인 경우 전하를 저장할 수 없을 수 있다.
예시적인 구현예에서, 활성층(300)은 상기 자가 응집 물질 및 상기 유기 고분자 물질 이외에 전하의 포획 및 방출을 원활하게 해주는 촉진 물질 및 잔여 용매 등을 더 포함할 수도 있다.
예시적인 구현예에서, 자가 응집체(330)는 유기 고분자 물질 층(360) 내에 포함될 수 있다. 또한, 자가 응집체(330)는 유기 고분자 물질 층(360)내에서 상기 유기 고분자 물질에 의해 둘러 쌓일 수 있으며, 타원형 형상 또는 원형 형상을 가질 수 있다. 이와 달리, 자가 응집체(330)는 필름형 형상을 가질 수 도 있다.
예시적인 구현예에서, 자가 응집체(330)와 유기 고분자 물질 층(360)은 상기 자가 응집 물질과 상기 유기 고분자 물질을 포함하는 혼합용액이 각각 자가 응집 물질로 이루어진 자가 응집체(330)와 상기 유기 고분자 물질을 포함하는 유기 고분자 층으로 상분리된 것일 수 있다. 이들이 상분리되는 과정을 자세히 살펴보면 다음과 같다.
예시적인 구현예에서, 활성층(300)은 유기 고분자 물질, 용매 및 자가 응집 물질을 포함하는 혼합용액을 하부 전극(200) 상에 코팅하여 형성될 수 있다.
상기 유기 고분자 물질 및 자가 응집 물질을 포함하는 용액 내에서 자가 응집 물질은 처음에는 유기 고분자 물질과 혼합되어 존재하나, 코팅 공정 이후 상기 용매가 휘발되는 과정에서, 상기 유기 고분자 물질과 자가 응집 물질의 자발적 상분리가 발생하게 된다. 또한, 이때 상기 자가 응집 물질 입자간에 응집 현상이 일어나 자가 응집체(330)가 형성되고, 상기 유기 고분자 물질을 포함하는 유기 고분자 물질 층(360)이 별도로 형성될 수 있다. 이때, 상기 유기 고분자 물질이 자가 응집체(330)를 둘러싸는 형태를 가지도록 형성될 수 있다.
예시적인 구현예에서, 활성층(300)은 약 80 nm 내지 400nm 의 두께를 가질 수 있다. 보다 상세하게는, 활성층(300)은 약 100nm 내지 300nm 의 두께를 가질 수 있다.
예시적인 구현예에서, 활성층(300) 내에서, 자가 응집체(330)와 유기 고분자 물질 층(360)은 약 1:2 내지 1:3 의 두께비를 가질 수 있다.
종래, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 폴리메틸메타아크릴레이트, 폴리비닐아세테이트 등의 유기 고분자 물질만을 이용하여 유기 비휘발성 메모리 장치의 활성층을 형성한 경우에는 안정된 고 저항 상태와 저저항 상태를 갖는 유기 비휘발성 메모리 장치를 제조하기 어려운 문제점이 존재하였다.
한편, 본 발명의 일 구현예에 따른 활성층(300)은 자기 응집체(330) 및 이를 둘러싸고 있는 유기 고분자 물질 층(360)을 포함하여, 이를 포함하는 유기 비휘발성 메모리 장치는 전류-전압 스위칭 현상을 나타내어 낮은 전압에서 온/오프 비율(on/off ratio)가 큰 쌍안정성을 나타낼 수 있다.
예시적인 구현예에서, 상기 유기 비휘발성 메모리 장치는 약 0V 내지 7V에서 읽기 전압을 가질 수 있다.
또한, 본 발명의 일 구현예에 따른 유기 비휘발성 메모리 장치는 활성층(300)내에서 유기 고분자 물질과 자가 응집 물질로 이루어진 자가 응집체의 함량을 조절하여 문턱 전압값의 조절이 가능하다. 이에 따라, 이들을 이용하여 다양한 문턱 전압값을 갖는 유기 비휘발성 메모리 장치를 제조할 수 있다.
뿐만 아니라, 숙시노니트릴 등과 같은 자가 응집 물질은 일반적으로 경제적인 것으로 알려져 있으며, 이에 따라 이를 활성층(300)에 사용하는 경우, C60의 유도체인 PCBM 등을 활성층(300)에 사용하는 경우에 비해 훨씬 경제적으로 유기 비휘발성 메모리 장치를 생산할 수 있다.
유기 비휘발성 메모리 장치의 제조 방법
본 발명의 일 구현예에 따른 유기 비휘발성 메모리 장치의 제조 방법은 기판 상에 하부 전극을 형성하는 단계; 유기 고분자 물질 및 자가 응집 물질을 용매에 혼합하여 활성층 용액을 형성하는 단계; 상기 하부 전극 상에 상기 활성층 용액을 도포하여 활성층을 형성하는 단계; 및 상기 활성층 상에 상부 전극을 형성하는 단계를 포함할 수 있다.
이하, 각 단계별로 설명한다. 상기 제조 방법은 도 1에 도시된 유기 비휘발성 메모리 장치를 제조하는 데 사용될 수 있으나, 반드시 이에 한정되는 것은 아니다.
먼저, 기판 상에 하부 전극을 형성한다.
예시적인 구현예들에 있어서, 상기 하부 전극은 금속, 전도성 금속 산화물 및/또는 금속 질화물을 포함하도록 형성할 수 있다. 예시적인 구현예들에 있어서, 상기 하부 전극은 티타늄, 텅스텐, 탄탈륨, 백금, 루테늄 또는 이리듐 등의 금속, 이들의 전도성 금속 산화물 혹은 이들의 금속 질화물을 포함하도록 형성할 수 있다. 상기 하부 전극은 화학 기상 증착(Chemical Vapor Deposition: CVD) 공정, 물리 기상 증착(Physical Vapor Deposition: PVD) 공정, 원자층 증착(Atomic Layer Deposition: ALD) 공정, 플라즈마 강화 원자층 증착(Plasma Enhanced Atomic Layer Deposition, PEALD) 공정 등을 수행함으로써 형성될 수 있다.
예시적인 구현예에서, 상기 하부 전극은 약 40 내지 100nm의 두께를 갖도록 형성될 수 있다.
이후, 상기 하부 전극 상에 활성층 용액을 도포하여 활성층을 형성한다.
상기 활성층 용액을 형성하는 과정은 다음과 같다.
먼저, 폴리에틸렌(polyethyelene), 폴리프로필렌 (polypropylene), 폴리메틸메타아크릴레이트 ((poly(methylmethacrylate), PMMA), 폴리비닐아세테이트(poly(vinylacetate), PVAc), 폴리스티렌(polystyrene, PS), 폴리4-메틸스티렌(poly(4-methylstyrene), P4MS), 불소수지(fluoropolymer, Teflon), 파릴렌(Parylene), 폴리이미드(polyimide), 폴리카보네이트(polycarbonate), 폴리비닐페놀(poly(vinylphenol),PVP), 폴리비닐알콜(poly(vinylalcohol),PVA), 폴리옥시메틸렌(polyoxymethylene), 폴리아미드(polyamide) 등을 포함하는 그룹에서 선택된 적어도 하나를 포함하는 유기 고분자 물질과, 자가 응집 물질을 클로로벤젠(chlorobenzene) 등과 같은 유기 용매에 용해시켜 활성층 용액을 제조할 수 있다.
이와 달리, 상기 용매로써, 클로로벤젠 이외의 N 부틸 아세테이트(n-butylacetate), 2- 부타논(2-butanone), 다이메탈리술폭시드(dimetyl sulfoxide), 2-에톡시에탄올(2-ethoxyethanol), 2-메톡시에탄올(2-methoxyethanol), 아세토니트릴(acetonitrile), 부탄올(butanol), 2- 프로판올(2-propanol), 아니솔(anisole), N- 메틸피롤리돈 (N-methylpyrrolidone, NMP), 아세톤(acetone) 등을 사용할 수도 있다.
이어서, 상기 활성층 용액을 상기 하부 전극 상에 코팅하여, 상기 하부 전극 상에 활성층을 형성할 수 있다.
예시적인 구현예에서, 상기 활성층 용액은 스핀코팅, 스프레이코팅, 바 코팅 등과 같은 코팅방법을 통해 코팅될 수 있다.
보다 구체적으로, 상기 활성층 용액은 스핀 코팅방법을 통해 코팅될 수 있으며, 약 1500rpm 내지 2500rpm 의 범위 내에서, 30초 내지 60초 동안 스핀코팅 될 수 있다.
이때, 상기 유기 고분자 물질 및 자가 응집 물질을 포함하는 활성층 용액 내에서 자가 응집 물질은 유기 고분자 물질과 혼합되어 존재하나, 코팅 공정 이후 상기 용매가 휘발되는 과정에서, 상기 자가 응집 물질 입자간의 응집현상이 일어나, 상기 유기 고분자 물질과 상기 자가 응집 물질의 자발적 상분리가 발생하게 된다. 이에 따라, 상기 자가 응집 물질 입자들이 응집하여 자가 응집체가 별도로 형성되고, 상기 자가 응집체를 둘러싸는 유기 고분자 물질을 포함하는 유기 고분자 물질 층이 형성될 수 있다.
예시적인 구현예에서, 상기 활성층은 약 80 nm 내지 400nm 범위의 두께를 갖도록 형성될 수 있다. 보다 상세하게는, 상기 활성층은 약 100 nm 내지 300m 범위의 두께를 갖도록 형성될 수 있다.
이어서, 상기 활성층 상에 상부 전극을 형성한다.
예시적인 구현예들에 있어서, 상기 상부 전극은 금속, 전도성 금속 산화물 및/또는 금속 질화물을 포함하도록 형성할 수 있다. 예시적인 구현예들에 있어서, 상기 상부 전극은 티타늄, 텅스텐, 탄탈륨, 백금, 루테늄 또는 이리듐 등의 금속, 이들의 전도성 금속 산화물 혹은 이들의 금속 질화물을 포함하도록 형성할 수 있다. 상기 상부 전극은 CVD 공정, PVD 공정, ALD 공정, PEALD 공정 등을 수행함으로써 형성될 수 있다.
예시적인 구현예에서, 상기 상부 전극은 약 40 내지 100nm의 두께를 갖도록 형성될 수 있다.
또한, 도시되지 않았으나, 상기 상부 전극은 쉐도우 마스크 등을 이용하여 패턴이 형성될 수도 있다.
이에 따라, 기판 상에 순차적으로 적층된 하부 전극, 활성층 및 상부 전극을 포함하는 유기 비휘발성 메모리 장치를 제조할 수 있다.
이상과 같이, 본 발명의 일 구현예에 따른 유기 비휘발성 메모리 소자의 활성층은 자가 응집체 및 이를 둘러싸고 있는 유기 고분자 물질을 포함하여, 전류-전압 스위칭 현상을 나타내어 낮은 전압에서 온/오프 비율(on/off ratio)가 큰 쌍안정성을 나타낼 수 있다.
또한, 본 발명의 일 구현예에 따른 유기 비휘발성 메모리 장치는 활성층 내에서 유기 고분자 물질과 자가 응집 물질의 함량을 조절하여 문턱 전압값의 조절이 가능하다. 이에 따라, 이들을 이용하여 다양한 문턱 전압값을 갖는 유기 비휘발성 메모리 장치를 제조할 수 있다.
뿐만 아니라, 숙시노니트릴 등과 같은 상기 자가 응집 물질은 일반적으로 경제적이므로 이를 활성층에 사용하는 경우, C60의 유도체인 PCBM 등을 활성층에 사용하는 경우에 비해 훨씬 경제적으로 유기 비휘발성 메모리 장치를 생산할 수 있다.
또한, 본 발명에 따라 제조되는 유기 비휘발성 메모리 장치의 활성층은 용액 공정을 통해 제조되므로, 경제적이고, 공정의 재현이 용이할 뿐만 아니라, 메모리 장치를 제조하는 공정에 있어서 적용이 용이할 수 있다. 뿐만 아니라, 매우 경제적일 수 있다. 따라서, 이를 통해, 상기 유기 비휘발성 메모리 장치의 생산 단가를 낮출 수 있으며 공정의 용이성을 도모할 수 있다.
이하, 실시예를 통하여 본 발명을 더욱 상세히 설명하고자 한다. 이들 실시예는 오로지 본 발명을 예시하기 위한 것으로, 본 발명의 범위가 이들 실시예들에 의해 제한되는 것으로 해석되지 않는 것은 당업계에서 통상의 지식을 가진 자에 있어서 자명할 것이다.
실시예
클로로벤젠(chlorobenzene) 10g에 (succinonitrile: SN)과 polymethylmethacrylate: PMMA)을 혼합하여 혼합 용액을 제조하였다. 이때, 클로로 벤젠 용매에 폴리메틸메타크릴산 각각 30mg/ml, 45mg/ml, 및 65mg/ml 과 혼합 용액 전체 용량 대비 숙시노니트릴 0 wt%, 1 wt% 및 3wt%를 혼합하여 실시예 1 내지 6에 따른 혼합용액을 제조하였다(하기 표 1 참조).
PMMA(mg/ml) SN(wt%) PMMA(mg/ml) SN(wt%)
실시예 1 30 1 실시예 4 30 3
실시예 2 45 1 실시예 5 45 3
실시예 3 65 1 실시예 6 65 3
이후, 실리콘 산화물이 약 300nm 성장된 실리콘 기판 상에, 진공열증착 장비를 사용하여 알루미늄(Al)을 약 50nm 두께를 갖도록 증착하여 하부 전극을 형성하였다. 이후, 상기 실리콘 기판상에 상기 실시예 1 내지 6에 따른 활성층 용액을 2000rpm, 40초 동안 스핀코팅하였다. 이어서, 유기용매를 제거하기 위하여 핫플레이트 위에 상기 활성층 용액이 스핀코팅된 기판을 두고 약 95℃의 온도 하에서 10분 동안 어닐링하였다.
이후 쉐도우 마스크와 진공열증착 장비를 이용하여 패턴된 알루미늄을 약 1 A/s의 50nm의 두께를 갖도록 증착하여 상부전극을 형성하였다. 이에 따라, 기판/하부 전극/숙시노니트릴로 이루어진 숙시노니트릴 응집체 및 이를 둘러싸는 폴리메틸메타크릴산을 포함하는 유기 고분자 물질층을 포함하는 활성층 /상부전극으로 구성된 유기 비휘발성 메모리 장치를 제조하였다.
비교예
클로로벤젠 10g에 PMMA)을 혼합하여 혼합 용액을 제조하였다. 이때, 클로로 벤젠 용매에 폴리메틸메타크릴산 각각 30mg/ml, 45mg/ml, 및 65mg/ml을 혼합하여 비교예 1 내지 3에 따른 혼합용액을 제조하였다(하기 표 2 참조).
PMMA(mg/ml) SN(wt%)
비교예 1 30 0
비교예 2 45 0
비교예 3 65 0
이후, 실리콘 산화물이 약 300nm 성장된 실리콘 기판 상에, 진공열증착 장비를 사용하여 알루미늄(Al)을 약 50nm 두께를 갖도록 증착하여 하부 전극을 형성하였다. 이후, 상기 실리콘 기판상에 비교예 1 내지 3에 따른 활성층 용액을 2000rpm, 40초 동안 스핀코팅하고, 유기용매를 제거하기 위하여 핫플레이트 위에 상기 활성층 용액이 스핀코팅된 기판을 두고 약 40℃의 온도 하에서 20분 동안 어닐링하였다.
이후 쉐도우 마스크와 진공열증착 장비를 이용하여 패턴된 알루미늄을 약 1 A/s의 50nm의 두께를 갖도록 증착하여 상부전극을 형성하였다. 이에 따라, 기판/하부 전극/폴리메틸메타크릴산을 포함하는 활성층/상부전극으로 구성된 유기 비휘발성 메모리 장치를 제조하였다.
실험예 1: 유기 비휘발성 메모리 장치의 전류-전압특성 확인 실험
실시예 1에 따른 유기 비휘발성 메모리 장치의 구성을 살펴보고, 전류-전압특성을 평가하기 위해 상부 및 하부 전극들에 전압을 인가하면서 전류를 측정하고 이를 기록하였다.
도 2a 내지 2b는 본 발명의 일 구현예에 유기 비휘발성 메모리 장치의 구성을 나타내는 사진들이고, 도 3은 본 발명의 일 구현예에 따른 유기 비휘발성 메모리 장치의 전압-전류 특성을 나타내는 그래프이다.
도 2a 내지 2d를 살펴보면, 폴리메틸메타크릴산과 숙시노니트릴을 포함한 용액을 스핀코팅하였을 때, 스핀코팅 공정 중 폴리메틸 메타크릴산과 숙시노니트릴의 자발적 상분리가 일어나, 숙시노니트릴을 포함하는 숙시노니트릴 응집체가 별도로 형성되고, 폴리메틸메타크릴산을 포함하는 유기 고분자 물질 층 역시 별도로 형성되며, 상기 숙시노니트릴 응집체를 감싸는 모양을 형성함을 알 수 있었다.
한편, 도 3을 살펴보면, 도 3의 1번 방향과 같이 0V에서 7V로 전압을 인가할 때, OV에서 약 3V 까지는 전류가 낮게 흐름을 확인할 수 있었다. 이 경우 하부 및 상부 전극들에서 전하들이 흘러 들어와 폴리메타크릴산을 포함하는 유기 고분자 물질층 및 숙시노니트릴 응집체에 축적되고 있으며, 저항은 여전히 높은 상태를 나타내고 있음을 확인할 수 있었다. 하지만, 이후 계속하여 전압을 인가하면, 약 7V지점에서 전류가 급격히 증가하여 12V의 문턱 전압에서 저저항상태(ON)로 바뀌고, 도 전하들이 그래핀 물질과 금속 산화물에 모두 채워지고 이후 더 이상 채워질 곳이 없을 경우 전하의 이동이 쉬워지게 되어 저항이 낮아지는 상태로 바뀌게 됨을 확인할 수 있었다.
이후, 다시 도 3의 2번 방향과 같이 0V 에서 12V으로 전압을 인가하게 되면 전류가 급격히 감소하지 않고 저저항상태가 유지되다가 약 7V를 전후로 고저항 상태로 변화게 되고 약 12V에서 완전히 고저항상태(OFF)로 바뀌게 됨을 확인할 수 있었다. 이는 전하의 이동이 계속 일어나다가 전류의 이동량이 많아지면, 폴리메타크릴산을 포함하는 유기 고분자 물질층 및 숙시노니트릴 응집체에 축적된 전하들이 메모리 소자에 인가되는 높은 전기장에 의해 모두 소실되어버리기 때문에 다시 저항이 높아지는 형태로 되돌아 가기 때문인 것으로 판단된다.
이와 마찬가지로 전압을 음(-)의 방향으로 인가했을 경우에도 도 3의 3 번 방향 및 4번 방향에서 나타난 바와 같이 유기 비휘발성 메모리 장치가 두 가지의 저항상태를 가질 수 있음을 확인할 수 있었다. 이에 따라, 상기 두 가지의 저항 상태 변화를 활용하여 메모리 장치로 응용할 수 있음을 확인할 수 있었다.
실험예 2: 폴리메타크릴산(PMMA) 및 숙시노니트릴(SN) 함량에 따른 유기 비휘발성 메모리 장치의 전류-전압특성 확인 실험
실시예 1 내지 6 및 비교예 1 내지 3에 따라 제조된 유기 비휘발성 메모리 장치의 전압-전류 특성 변화를 측정하고, 이를 도 4a 내지 4c에 나타내었다.
도 4a 내지 4c는 실시예 1 내지 6 및 비교예 1 내지 3에 따라 제조된 유기 비휘발성 메모리 장치의 전압-전류 특성 변화를 나타내는 그래프들이다.
도 4a 내지 4c를 살펴보면, PMMA의 두께에 따라 숙시노니트릴 응집체의 계면 차이가 발생하게 되어, 전류-전압 곡선이 다르게 나오는 것을 확인할 수 있었다. 이에 따라, 유기 비휘발성 메모리 장치 내에서 유기 비휘발성 메모리 장치는 활성층 내에서 폴리메틸메타크릴산과 숙시노니트릴의 함량을 조절하여 다양한 문턱 전압값을 갖는 유기 비휘발성 메모리 장치를 제조할 수 있음을 확인할 수 있었다.
실험예 3: 숙시노니트릴(SN) 함량에 따른 유기 비휘발성 메모리 장치의 외관 변화 관찰 실험
비교예 1 및 실시예 1 및 실시예 2에 따른 유기 비휘발성 메모리 장치의 외관 변화를 관찰하고, 이를 도 5a 내지 5c에 나타내었다.
도 5a 내지 5c는 숙시노니트릴 함량의 변화에 따른 유기 비휘발성 메모리 장치의 외관 변화를 나타내는 사진들이다.
도 5a 내지 도 5c를 살펴보면, 5a의 경우 숙시노니트릴이 함유되지 않은 유기 비휘발성 메모리 장치의 경우 표면이 다소 평평해 보이는 반면, 도 5b 및 5c의 경우 숙시노니트릴이 함유됨으로써 표면이 요철처럼 보이는 것을 확인할 수 있었다.
앞에서 설명된 본 발명의 실시예는 본 발명의 기술적 사상을 한정하는 것으로 해석되어서는 안된다. 본 발명의 보호범위는 청구범위에 기재된 사항에 의하여만 제한되고, 본 발명의 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자는 본 발명의 기술적 사상을 다양한 형태로 개량 변경하는 것이 가능하다. 따라서, 이러한 개량 및 변경은 통상의 지식을 가진 자에게 자명한 것인 한 본 발명의 보호범위에 속하게 될 것이다.
100: 기판, 하부 전극
200: 하부 전극
300: 활성층
330: 자가 응집체
360: 유기 고분자 물질 층
400: 상부 전극

Claims (15)

  1. 기판 상에 형성된 하부 전극;
    상기 하부 전극 상에 형성된 활성층; 및
    상기 활성층 상에 형성된 상부 전극을 포함하며,
    상기 활성층은 자가 응집 물질로 이루어진 자가 응집체 및 유기 고분자 물질을 포함하는 유기 고분자 물질 층을 포함하는 유기 비휘발성 메모리 장치.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 활성층은 상기 자가 응집체와 상기 유기 고분자 물질 층으로 상분리되어 있는 유기 비휘발성 메모리 장치.
  3. 제2항에 있어서,
    상기 자가 응집체는 원형 또는 타원형 형상을 가지며,
    상기 자가 응집체는 상기 유기 고분자 물질로 둘러싸이는 형상을 갖는 유기 비휘발성 메모리 장치.
  4. 제3항에 있어서,
    상기 활성층 내에서, 상기 자가 응집체와 상기 유기 고분자 물질층은 1:2 내지 1:3 의 두께비를 갖는 유기 비휘발성 메모리 장치.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 자가 응집 물질은 숙시노니트릴이고,
    상기 숙시노니트릴은 숙시노니트릴-d4(succinonitrile-d4), 2-(2,4,5-트리메톡시페닐)숙시노니트릴(2-(2,4,5-trimethoxyphenyl)succinonitrile)), 2- (3- 메톡시-페닐)-숙시노니트릴(2-(3-methoxy-phenyl)-succinonitrile), 2- 클로로 -3- (4- 니트로 - 페닐)-숙시노니트릴(2-chloro-3-(4-nitro-phenyl)- succinonitrile) 및 2- 페닐 -3- (p- 톨릴)숙시노니트릴(2-phenyl-3-(P-tolyl) succinonitrile)을 포함하는 그룹에서 선택된 하나 이상을 포함하는 것인 유기 비휘발성 메모리 장치.
  6. 제1항에 있어서,
    상기 활성층은 상기 활성층 전체 중량에 대해, 상기 자가 응집체 0.1 내지 10 wt% 및 상기 유기 고분자 물질 0.1 내지 10 wt%를 포함하는 유기 비휘발성 메모리 장치.
  7. 제1항에 있어서,
    상기 유기 고분자 물질은 폴리에테르설폰(polyethersulfone, PES), 폴리에틸렌테레프탈레이트(polyethylene terephthalate, PET), 폴리스티렌(polystyrene, PS), 폴리이미드(polyimide, PI), 폴리비닐클로라이드(polyvinyl chloride, PVC), 폴리비닐페놀(polyvinylphenol, PVP), 폴리에틸렌(polyethylene, PE) 및 폴리메타크릴산 메틸(poly(methylmethacrylate, PMMA)를 포함하는 그룹에서 선택된 하나 이상인 유기 비휘발성 메모리 장치.
  8. 제1항에 있어서,
    상기 활성층은 100nm 내지 300nm의 두께를 갖는 유기 비휘발성 메모리 장치.
  9. 제1항에 있어서,
    상기 자가 응집체의 함량 및 상기 유기 고분자 물질의 함량 변화에 따라 문턱전압의 값이 변화하는 유기 비휘발성 메모리 장치.
  10. 제1항에 있어서,
    상기 상부 및 하부 전극들은 각각 티타늄, 텅스텐, 탄탈륨, 백금, 루테늄 및 이리듐을 포함하는 금속, 이들의 금속 산화물 혹은 이들의 금속 질화물을 포함하는 그룹에서 선택된 하나 이상을 포함하는 유기 비휘발성 메모리 장치.
  11. 제1항에 있어서,
    0 내지 7 V 내에서 읽기 동작을 실시하는 것인 유기 비휘발성 메모리 장치.
  12. 제1항 내지 제11항 중 어느 한 항에 따른 유기 비휘발성 메모리 장치를 포함하는 전자 소자.
  13. 기판 상에 하부 전극을 형성하는 단계;
    유기 고분자 물질 및 자가 응집 물질을 용매에 혼합하여 활성층 용액을 형성하는 단계;
    상기 하부 전극 상에 상기 활성층 용액을 도포하여 활성층을 형성하는 단계; 및
    상기 활성층 상에 상부 전극을 형성하는 단계를 포함하는 유기 비휘발성 메모리 장치의 제조 방법으로서,
    상기 활성층을 형성하는 단계는 상기 활성층 용액 내의 상기 용매가 휘발함에 따라, 상기 자가 응집 물질 간의 응집 현상을 통해 자가 응집체를 형성하고, 상기 유기 고분자 물질을 포함하는 유기 고분자 물질 층을 형성하는 단계를 포함하는, 자가 응집체를 포함하는 유기 비휘발성 메모리 장치의 제조 방법.
  14. 제13항에 있어서,
    상기 활성층을 형성할 때, 상기 유기 고분자 물질 층 및 상기 자가 응집체가 상분리되는 유기 비휘발성 메모리 장치의 제조 방법.
  15. 제 13항에 있어서,
    상기 활성층 용액을 도포하여 상기 활성층을 형성하는 단계는 스핀 코팅(spin coating) 공정을 통해 수행되는 것인 유기 비휘발성 메모리 장치의 제조 방법.
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