KR101647405B1 - Binder for lithium-ion battery and lithium-ion battery having the binder - Google Patents

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Abstract

Provided are a binder for a lithium-ion secondary battery and a lithium-ion secondary battery having the same. The binder for a lithium-ion secondary battery has strength and adhesion force to respond to external stress and has abundant elasticity to respond to the volume expansion of a silicon-based material, for preventing the decline in a lifespan caused by the shrinkage and the expansion of the volume with respect to the use in the silicon-based material during charging and discharging. The binder for a lithium-ion secondary battery comprises a synthetic binder with reinforced elasticity and strength by chemically synthesizing a first binder including a carboxylic group (-COOH) and a second binder including alginate.

Description

리튬이온 이차전지용 바인더 및 이를 갖는 리튬이온 이차 전지{BINDER FOR LITHIUM-ION BATTERY AND LITHIUM-ION BATTERY HAVING THE BINDER}BACKGROUND OF THE INVENTION 1. Field of the Invention [0001] The present invention relates to a binder for a lithium ion secondary battery, and a lithium ion secondary battery having the binder.

본 발명은 리튬이온 이차전지용 바인더 및 이를 갖는 리튬이온 이차 전지에 관한 것이다.The present invention relates to a binder for a lithium ion secondary battery and a lithium ion secondary battery having the same.

리튬이온 이차전지는 에너지를 저장하는 에너지 저장 장치의 하나이다.Lithium ion secondary batteries are one of the energy storage devices that store energy.

리튬이온 이차전지는 니켈 카드뮴 전지 등에 비해 높은 에너지 밀도를 가지면서 비메모리(no memory effect) 특성을 갖고, 친환경적이며, 수명 주기가 길고, 높은 전압을 출력할 수 있으며, 무엇보다도 소형화가 가능하기 때문에 최근 휴대폰, 태블릿 PC 및 캠코더와 같은 소형 휴대용 전자 제품에 널리 사용되고 있다.The lithium ion secondary battery has a higher energy density than the nickel cadmium battery, has no memory effect, is environmentally friendly, has a long life cycle, can output a high voltage, and can be miniaturized Recently, it is widely used in small portable electronic products such as mobile phones, tablet PCs and camcorders.

종래 리튬이온 이차전지는 주요 구성 요소로서 양극, 음극, 분리막 및 전해액을 포함한다.Conventional lithium ion secondary batteries include a positive electrode, a negative electrode, a separator, and an electrolytic solution as main components.

종래 리튬이온 이차전지의 양극은 리튬산화물을 포함하며, 음극은 리튬이온을 저장할 수 있는 흑연과 같은 탄소화합물을 포함하며, 분리막은 양극과 음극이 직접 접촉되는 것을 방지하며, 전해액은 양극과 음극에서 리튬 이온이 이동할 수 있도록 하는 매개체로서 역할한다.Conventionally, a cathode of a lithium ion secondary battery includes lithium oxide, and a cathode includes a carbon compound such as graphite capable of storing lithium ions. The separator prevents direct contact between the anode and the cathode, And serves as a medium for allowing lithium ions to move.

최근에는 리튬이온 이차전지의 음극 소재를 탄소계 소재로부터 실리콘계 소재로 변경하여 리튬이온 이차전지의 가역 용량을 증가 및 에너지 밀도를 보다 높일 수 있는 기술이 연구되고 있다.Recently, a technique for increasing the reversible capacity and increasing the energy density of the lithium ion secondary battery by changing the anode material of the lithium ion secondary battery from a carbon-based material to a silicon-based material has been studied.

그러나, 이와 같이 리튬이온 이차전지의 음극 소재를 탄소계 소재로부터 실리콘계 소재로 변경할 경우, 실리콘계 음극을 갖는 리튬이온 이차전지의 가역 용량 및 에너지 밀도를 증가시킬 수 있는 반면, 리튬이온 이차전지가 충방전 될 때 실리콘계 소재의 부피가 약 400% 이상 팽창에 따라 실리콘계 소재의 바인더 및 활물질이 음극으로부터 탈리되어 리튬이온 이차전지의 수명이 크게 감소되는 문제점을 갖는다.However, when the anode material of the lithium ion secondary battery is changed from the carbon material to the silicon material, the reversible capacity and the energy density of the lithium ion secondary battery having the silicon-based cathode can be increased. On the other hand, The binder and the active material of the silicon base material are separated from the cathode due to the expansion of the silicon base material by about 400% or more, thereby significantly reducing the lifetime of the lithium ion secondary battery.

이와 같은 리튬이온 이차전지의 음극에 실리콘계 소재를 채용함에 따라 발생되는 문제점을 해결하기 위하여 2007년 11월 20일 공개된 한국공개특허 제2007-0110569호, "바인더로서 폴리우레탄을 물리적으로 혼합한 폴리아크릴산이 포함되어 있는 전극 합제 및 이를 기반으로 하는 리튬 이차전지"에는 폴리아크릴산(PAA)에 폴리우레탄을 물리적으로 혼합한 바인더가 개시되어 있다.In order to solve the problem caused by employing a silicon material in the anode of such a lithium ion secondary battery, Korean Patent Publication No. 2007-0110569, published on Nov. 20, 2007, "Poly Discloses a binder in which polyurethane is physically mixed with polyacrylic acid (PAA), and an electrode mixture containing acrylic acid and a lithium secondary battery based thereon.

리튬이온 이차전지의 실리콘계 음극의 바인더로서 폴리아크릴산(PAA)을 갖는 바인더, 실리콘계 활물질, 도전재 및 용매를 이용하여 음극 합제를 제조할 경우, 용매 내에서 실리콘계 활물질, 바인더 및 도전재를 포함하는 고형분의 침강 현상이 발생되고 침강 현상이 발생된 음극 합제를 음극에 도포할 경우 음극의 전극 밀도가 불균일해지는 문제점을 갖는다.When a negative electrode material mixture is produced using a binder, a silicon-based active material, a conductive material, and a solvent having polyacrylic acid (PAA) as a binder of a silicon-based negative electrode of a lithium ion secondary battery, a solid content And there is a problem that the electrode density of the negative electrode becomes uneven when the negative electrode mixture having the settling phenomenon is applied to the negative electrode.

한국공개특허 제2007-0110569호, 바인더로서 폴리우레탄을 물리적으로 혼합한 폴리아크릴산이 포함되어 있는 전극 합제 및 이를 기반으로 하는 리튬 이차전지, (2007. 11. 20)Korean Patent Publication No. 2007-0110569, an electrode mixture containing polyacrylic acid physically mixed with polyurethane as a binder, and a lithium secondary battery based thereon (2007. 11. 20)

본 발명은 충방전시 실리콘계 소재를 사용함에 따라 발생되는 부피 팽창 및 수축에 의한 수명 감소를 방지하기 위해 실리콘게 소재의 부피 팽창에 대응할 수 있는 풍부한 탄성, 외부 스트레스에 대응하기 위한 강성 및 결착력을 함께 갖는 리튬이온 이차전지용 바인더 및 이를 갖는 리튬이온 이차 전지를 제공한다.In order to prevent reduction in life due to volume expansion and shrinkage caused by the use of a silicone-based material during charging and discharging, the present invention provides a battery pack having sufficient elasticity capable of coping with volume expansion of a silicon crab material, And a lithium ion secondary battery having the binder.

일실시예로서, 리튬이온 이차전지용 바인더는 카르복실기(-COOH)를 포함하는 제1 바인더 및 알지네이트(alginate)를 포함하는 제2 바인더를 화학적으로 합성하여 강성 및 탄성을 강화시킨 합성 바인더를 포함한다.In one embodiment, the binder for a lithium ion secondary battery includes a synthetic binder chemically synthesized by a first binder containing a carboxyl group (-COOH) and a second binder containing alginate to enhance rigidity and elasticity.

리튬이온 이차전지용 바인더의 상기 제1 바인더는 폴리아크릴산(poly(acrylic acid), PAA)을 포함한다.The first binder of the binder for a lithium ion secondary battery includes polyacrylic acid (PAA).

리튬이온 이차전지용 바인더는의 상기 합성 바인더는 작용기로서 카보닐기(C=O)를 포함한다.In the binder for a lithium ion secondary battery, the synthetic binder of the lithium ion secondary battery includes a carbonyl group (C = O) as a functional group.

일실시예로서, 리튬이온 이차전지는 양극 전극에 양극 활물질과 도전제 및 양극 바인더를 포함하는 양극 합제가 도포된 양극, 상기 양극과 이격되며 음극 전극에 음극 활물질, 도전제 및 음극 바인더가 혼합된 음극 합제가 도포된 음극, 상기 양극 및 음극을 분리하는 분리막 및 상기 양극 및 음극 사이에서 이온 이동을 위한 전해액을 포함하며, 상기 음극 합제에 포함된 상기 음극 바인더는 카르복실기(-COOH)를 포함하는 제1 바인더 및 알지네이트(alginate)를 포함하는 제2 바인더를 화학적으로 합성하여 강성 및 탄성을 강화시킨 합성 바인더를 포함한다.In one embodiment, the lithium ion secondary battery includes a positive electrode coated with a positive electrode mixture containing a positive electrode active material, a conductive agent, and a positive electrode binder on a positive electrode, a negative electrode active material, a conductive agent, and a negative electrode binder mixed with the negative electrode, A negative electrode coated with a negative electrode mixture, a separator for separating the positive electrode and the negative electrode, and an electrolyte for ion transfer between the positive electrode and the negative electrode, wherein the negative electrode binder contained in the negative electrode mixture contains a carboxyl group (-COOH) 1 binder, and a synthetic binder chemically synthesized by a second binder containing alginate to enhance rigidity and elasticity.

리튬이온 이차전지의 상기 제1 바인더는 폴리아크릴산(poly(acrylic acid), PAA)을 포함한다.The first binder of the lithium ion secondary battery includes polyacrylic acid (PAA).

리튬이온 이차전지의 상기 합성 바인더는 작용기로서 카보닐기(C=O)를 포함한다.The synthetic binder of the lithium ion secondary battery contains a carbonyl group (C = O) as a functional group.

본 발명에 따른 리튬이온 이차전지용 바인더 및 이를 갖는 리튬이온 이차 전지는 실리콘을 포함하는 음극 합제를 사용함에 따라 발생되는 충전 및 방전시 부피 팽창 및 수축에 대응하여 충분한 탄성, 강성 및 결착력을 가짐으로써 리튬이온 이차전지의 수명 감소를 방지하고, 폴리아크릴산(PAA)을 바인더로 사용할 때 발생되는 고형분의 침강 현상을 방지, 음극 합제를 전극에 균일하게 분포시켜 전극 밀도를 균일하게 형성, 우수한 결착력, 우수한 회복률, 우수한 강성을 갖도록 함으로써 리튬 이온 이차 전지의 성능을 크게 향상시킨다.The binder for a lithium ion secondary battery and the lithium ion secondary battery having the same according to the present invention have sufficient elasticity, rigidity and binding force in response to volume expansion and contraction during charging and discharging caused by using a negative electrode mixture containing silicon, Ion secondary battery is prevented from being degraded, and sedimentation of solids generated when polyacrylic acid (PAA) is used as a binder is prevented, uniform distribution of the anode mixture is uniformly distributed on the electrode, uniform formation of the electrode density, , And has excellent rigidity, thereby greatly improving the performance of the lithium ion secondary battery.

도 1은 본 발명의 일실시예에 따른 합성 바인더를 이루는 제1 바인더, 제2 바인더 및 제1 및 제2 바인더를 합성한 합성 바인더를 도시한 화학식이다.
도 2는 도 1에 도시된 합성 바인더의 FT-IR 분석에 의하여 합성 바인더의 작용기를 도시한 그래프이다.
도 3은 도 1에 도시된 합성 바인더의 13C-NMR(핵자기공명) 분석을 도시한 그래프이다.
도 4는 폴리아크릴산, 알지네이트 및 본 발명의 일실시예에 따른 합성 바인더의 인장 테스트 결과를 도시한 그래프이다.
도 5는 폴리아크릴산(PAA), 알지네이트 및 합성 바인더를 포함하는 음극 합제를 전극에 각각 형성한 후 회복률 및 강성을 도시한 그래프이다.
도 6은 폴리아크릴산(PAA), 알지네이트 및 합성 바인더의 박리 테스트를 수행한 그래프이다.
도 7은 폴리아크릴산(PAA), 알지네이트 및 합성 바인더의 침강 특성을 도시한 그래프이다.
도 8은 도 1에 도시된 합성 바인더를 포함하는 음극 합제가 도포된 음극을 포함하는 리튬 이온 이차전지를 개념적으로 도시한 단면도이다.
도 9는 도 8의 리튬이온 이차전지의 음극 전극을 폴리아크릴산 바인더, 알지네이트 바인더 및 합성 바인더를 적용한 후 바인더별로 전지평가를 수행한 결과 그래프이다.BRIEF DESCRIPTION OF THE DRAWINGS FIG. 1 is a view showing a synthetic binder obtained by synthesizing a first binder, a second binder, and first and second binders constituting a synthetic binder according to an embodiment of the present invention.
2 is a graph showing functional groups of a synthetic binder by FT-IR analysis of the synthetic binder shown in Fig.
3 is a graph showing 13 C-NMR (nuclear magnetic resonance) analysis of the synthetic binder shown in Fig.
4 is a graph showing tensile test results of polyacrylic acid, alginate and synthetic binders according to one embodiment of the present invention.
5 is a graph showing the recovery rate and the stiffness after forming a negative electrode mixture containing polyacrylic acid (PAA), alginate and a synthetic binder on the electrode, respectively.
6 is a graph showing peeling test of polyacrylic acid (PAA), alginate and synthetic binder.
7 is a graph showing settling characteristics of polyacrylic acid (PAA), alginate and synthetic binder.
8 is a cross-sectional view conceptually showing a lithium ion secondary battery including a negative electrode coated with a negative electrode mixture containing the synthetic binder shown in FIG.
FIG. 9 is a graph showing a result of evaluating a battery for each binder after applying a polyacrylic acid binder, an alginate binder, and a synthetic binder to the negative electrode of the lithium ion secondary battery of FIG.

하기의 설명에서는 본 발명의 실시 예를 이해하는데 필요한 부분만이 설명되며, 그 이외 부분의 설명은 본 발명의 요지를 흩트리지 않도록 생략될 것이라는 것을 유의하여야 한다.In the following description, only parts necessary for understanding the embodiments of the present invention will be described, and the description of other parts will be omitted so as not to obscure the gist of the present invention.

이하에서 설명되는 본 명세서 및 청구범위에 사용된 용어나 단어는 통상적이거나 사전적인 의미로 한정해서 해석되어서는 아니 되며, 발명자는 그 자신의 발명을 가장 최선의 방법으로 설명하기 위해 용어의 개념으로 적절하게 정의할 수 있다는 원칙에 입각하여 본 발명의 기술적 사상에 부합하는 의미와 개념으로 해석되어야만 한다. 따라서 본 명세서에 기재된 실시예와 도면에 도시된 구성은 본 발명의 바람직한 실시예에 불과할 뿐이고, 본 발명의 기술적 사상을 모두 대변하는 것은 아니므로, 본 출원시점에 있어서 이들을 대체할 수 있는 다양한 균등물과 변형예들이 있을 수 있음을 이해하여야 한다.The terms and words used in the present specification and claims should not be construed as limited to ordinary or dictionary meanings and the inventor is not limited to the meaning of the terms in order to describe his invention in the best way. It should be interpreted as meaning and concept consistent with the technical idea of the present invention. Therefore, the embodiments described in the present specification and the configurations shown in the drawings are merely preferred embodiments of the present invention, and are not intended to represent all of the technical ideas of the present invention, so that various equivalents And variations are possible.

도 1은 본 발명의 일실시예에 따른 합성 바인더를 이루는 제1 바인더, 제2 바인더 및 제1 및 제2 바인더를 합성한 합성 바인더를 도시한 화학식이다.BRIEF DESCRIPTION OF THE DRAWINGS FIG. 1 is a view showing a synthetic binder obtained by synthesizing a first binder, a second binder, and first and second binders constituting a synthetic binder according to an embodiment of the present invention.

도 1을 참조하면, 합성 바인더(PAA-Alginate, 300)는 제1 바인더(100) 및 제2 바인더(200)를 화학적으로 합성하여 형성된다.Referring to FIG. 1, a synthetic binder (PAA-Alginate) 300 is formed by chemically synthesizing a first binder 100 and a second binder 200.

합성 바인더(300)를 형성하기 위한 제1 바인더(100)는, 예를 들어, 카르복실기(-COOH)를 포함하는 물질일 수 있다.The first binder 100 for forming the composite binder 300 may be, for example, a material containing a carboxyl group (-COOH).

본 발명의 일실시예에서, 제1 바인더(100)로서 사용될 수 있는 물질은, 예를 들어, 폴리아크릴산(poly(acrylic acid), PAA)을 포함할 수 있다.In one embodiment of the present invention, the material that can be used as the first binder 100 may comprise, for example, poly (acrylic acid) (PAA).

합성 바인더(300)를 이루는 제1 바인더(100)인 폴리아크릴산(PAA)은 리튬이온 이차전지의 음극 소재에 인가되는 외부 스트레스를 극복할 수 있는 충분한 강성을 제공한다.Polyacrylic acid (PAA), which is the first binder 100 constituting the synthetic binder 300, provides sufficient rigidity to overcome the external stress applied to the anode material of the lithium ion secondary battery.

그러나, 제1 바인더(100)인 폴리아크릴산(PAA)은 리튬이온 이차전지의 음극 소재에 인가되는 외부 스트레스를 극복할 수 있는 강도를 제공하는 장점을 갖는 반면, 제1 바인더(100)를 리튬이온 이차전지의 음극 소재에 적용되는 단독 바인더로 사용할 경우, 활물질 또는 도전제가 시간의 경과에 따라 분리되는 침강 문제 및 낮은 결착력에 의하여 부피 팽창 및 수축에 따른 탈리를 발생 시킬 수 있다.However, the polyacrylic acid (PAA), which is the first binder 100, has an advantage of providing strength to overcome the external stress applied to the negative electrode material of the lithium ion secondary battery, while the first binder 100 is a lithium ion When used as a single binder to be applied to a negative electrode material of a secondary battery, the active material or the conductive agent may separate due to sedimentation over time, and a low binding force, resulting in volume expansion and desorption due to shrinkage.

즉, 제1 바인더(100)는 외부 스트레스에 대응하는 강성을 제공할 수 있는 장점을 갖는 반면 침강 문제, 탈리 문제 등이 발생될 수 있다.That is, the first binder 100 has an advantage of providing a rigidity corresponding to an external stress, but may cause a settling problem, a tearing problem, and the like.

합성 바인더(300)의 제2 바인더(200)는, 예를 들어, 알지네이트(alginate)를 포함할 수 있다.The second binder 200 of the composite binder 300 may comprise, for example, alginate.

알지네이트는 해조류, 갈조류 등에서 추출한 물질을 주재료로 하며, 탄성이 풍부한 특징을 갖는다.Alginate is a material mainly extracted from algae, brown algae, etc., and has elasticity-rich characteristics.

알지네이트는 탄성이 풍부하기 때문에 리튬이온 이차전지의 음극을 실리콘 소재로 형성함으로써 발생되는 부피 팽창 및 수축에 능동적으로 대응할 수 있는 장점을 갖는 반면, 외부에서 인가되는 스트레스에 대응하기에 적합한 강성을 갖지 못하는 단점을 갖는다.Since alginate is rich in elasticity, it has an advantage in that it can actively cope with volume expansion and contraction generated by forming a negative electrode of a lithium ion secondary battery from a silicon material, but has an advantage that it does not have a rigidity suitable for externally applied stress .

본 발명의 일실시예에서는 외부 스트레스에 대응하는 충분한 강성을 제공할 수 있는 장점을 갖는 반면 침강 문제 및 탈리 문제를 발생시킬 수 있는 단점을 갖는 제1 바인더(100)인 폴리아크릴산(PAA) 및 탄성이 풍부한 장점을 갖는 반면 외부 스트레스에 대응하기에 적합한 강성이 부족한 단점을 갖는 제2 바인더(200)인 알지네이트(alginate)를 화학적으로 합성하여 합성 바인더(300)를 생성한다.In one embodiment of the present invention, polyacrylic acid (PAA), which is the first binder 100 having the disadvantage of being capable of providing sufficient stiffness corresponding to external stress, And alginate, which is a second binder 200 having the disadvantage that it has a sufficient strength to cope with external stress but lacks rigidity, is chemically synthesized to produce the synthetic binder 300.

제1 바인더(100) 및 제2 바인더(200)를 합성하여 형성된 합성 바인더(300)는 제1 바인더(100)의 장점인 외부 스트레스에 대한 충분한 강성을 갖고, 제2 바인더(200)의 장점인 풍부한 탄성을 모두 갖기 때문에 실리콘 소재의 음극을 포함하는 리튬이온 이차전지에서 충전 및 방전 시 부피 팽창 및 수축에 의한 탈리를 방지, 충분한 강성 및 결착력을 가지며, 시간의 경과에 따른 침강이 발생되지 않는 다양한 장점을 가지며, 이와 같은 장점은 리튬이온 이차전지의 수명 및 특성을 크게 향상시킬 수 있다.The synthetic binder 300 formed by synthesizing the first binder 100 and the second binder 200 has sufficient rigidity against external stress which is an advantage of the first binder 100 and is advantageous to the second binder 200 A lithium ion secondary battery including a negative electrode of a silicon material has sufficient elasticity so that it can prevent detachment due to volume expansion and contraction during charging and discharging, has sufficient rigidity and binding force, and has a variety of properties that do not cause sedimentation over time And these advantages can greatly improve the lifetime and characteristics of the lithium ion secondary battery.

본 발명의 일실시예에서 제1 바인더(100)인 폴리아크릴산(PAA) 및 제2 바인더(200)인 알지네이트를 합성하여 형성된 합성 바인더(300)는 작용기로서 카보닐기(C=O)를 포함한다.In one embodiment of the present invention, the synthetic binder 300 formed by synthesizing polyacrylic acid (PAA) as the first binder 100 and alginate as the second binder 200 includes a carbonyl group (C = O) as a functional group .

본 발명의 일실시예에서, 도 1에 도시된 합성 바인더(300)를 합성하기 위해서는, 예를 들어, 제1 바인더(100)인 약 5[g]의 폴리아크릴산(PAA)를 용매인 물에 용해시킨다.In one embodiment of the present invention, in order to synthesize the synthetic binder 300 shown in FIG. 1, for example, polyacrylic acid (PAA) of about 5 g, which is the first binder 100, Dissolve.

이어서, 폴리아크릴산(PAA)이 용해된 용액 내에 약 5[g]의 알지네이트(alginate)를 제공한다.Subsequently, about 5 [g] of alginate is provided in a solution of polyacrylic acid (PAA) dissolved therein.

폴리아크릴산(PAA) 및 알지네이트가 제공된 용액에는 추가적으로 약 0.1[ㅎ]의 산 촉매가 추가적으로 투입되는데, 산 촉매는 용액 내의 폴리아크릴산(PAA) 및 알지네이트간 탈수 반응을 유도하는 역할을 한다.In addition to polyacrylic acid (PAA) and alginate, an additional acid catalyst is added in an amount of about 0.1 [h], which serves to induce dehydration between polyacrylic acid (PAA) and alginate in solution.

본 발명의 일실시예에서, 제1 바인더(100), 제2 바인더(200) 및 반응 유도제의 비율은 1:1:0.02일 수 있다.In one embodiment of the present invention, the ratio of the first binder 100, the second binder 200, and the reaction inducing agent may be 1: 1: 0.02.

폴리아크릴산(PAA), 알지네이트 및 산 촉매가 투입된 용액은 환류(reflux) 조건하에서 약 24시간 동안 교반이 실시된다.The solution containing polyacrylic acid (PAA), alginate and acid catalyst is stirred for about 24 hours under reflux conditions.

약 24시간 교반이 실시된 후 남은 여액은 감안 증류장치를 통해 제거한다.After stirring for about 24 hours, the remaining filtrate is removed through a distillation apparatus.

이어서, 제1 및 제2 바인더(100,200)를 합성하는 도중 생성될 수 있는 미량의 불순물이 합성 바인더(300)에 포함되지 않도록 에틸 아세테이트(ethyl acetate) 및 디에틸 에테르(diethyl ether)로 복수번 디캔테이션(decantation)을 수행하여 불순물을 제거한다.Then, a mixture of ethyl acetate and diethyl ether is added so that a trace amount of impurities, which may be produced during synthesis of the first and second binders 100 and 200, is not contained in the synthetic binder 300, Decantation is performed to remove impurities.

이후, 미반응 제1 및 제2 바인더(100,200), 물 및 불순물이 제거된 후 남은 합성 바인더를 진공하에서 24시간 건조시켜 폴리아크릴산(PAA) 및 알지네이트(alginate)를 화학적으로 합성한 합성 바인더(300)가 제조된다.Thereafter, the unreacted first and second binders 100 and 200, and the synthetic binder remaining after the removal of water and impurities are dried under vacuum for 24 hours to obtain a synthetic binder 300 (polyacrylic acid (PAA) and alginate) chemically synthesized ).

이하, 폴리아크릴산(PAA) 및 알지네이트를 합성한 합성 바인더(300)의 작용 및 특성을 설명하기로 한다.Hereinafter, the function and characteristics of the synthetic binder 300 obtained by synthesizing polyacrylic acid (PAA) and alginate will be described.

도 2는 도 1에 도시된 합성 바인더의 FT-IR 분석에 의하여 합성 바인더의 작용기를 도시한 그래프이다.2 is a graph showing functional groups of a synthetic binder by FT-IR analysis of the synthetic binder shown in Fig.

도 1 및 도 2를 참조하면, 제1 바인더(100)인 폴리아크릴산(PAA) 및 제2 바인더(200)인 알지네이트(alginate)를 합성한 합성 바인더(300)의 FT-IR 분석에 의하여 합성 바인더(300)의 화학적 구조분석을 수행한 결과, 합성 바인더(300)는 출발 물질인 제1 바인더(100)에 포함된 폴리아크릴산(PAA) 및 제2 바인더(200)에 포함된 알지네이트 대비 약 1700 cm-1에서 새롭게 도입된 에스터(ester)에 관계되는 특이한 흡광 피크(absorbance peak)가 나타나는 것이 확인되었다.1 and 2, FT-IR analysis of a synthetic binder 300 synthesizing polyacrylic acid (PAA) as the first binder 100 and alginate as the second binder 200, As a result of the chemical structure analysis of the binder 300, the synthetic binder 300 was found to have a molecular weight of about 1700 cm < RTI ID = 0.0 > (cm) < / RTI & It was confirmed that a specific absorbance peak related to the ester newly introduced in the formula ( 1 ) appears.

합성 바인더(300)의 분석 그래프 중 약 1700 cm-1에서 관찰되는 흡광 피크는 제1 바인더(100) 및 제2 바인더(200)에서 관찰되지 않는 흡광 피크로서, 이 흡광 피크는 합성 바인더(300)에 생성된 작용기인 카보닐기(C=O)를 나타낸다.The absorption peak observed at about 1700 cm -1 in the analysis graph of the synthetic binder 300 is an absorption peak not observed in the first binder 100 and the second binder 200, (C = O), which is a functional group generated in the compound of formula (I).

도 3은 도 1에 도시된 합성 바인더의 13C-NMR(핵자기공명) 분석을 도시한 그래프이다.3 is a graph showing 13 C-NMR (nuclear magnetic resonance) analysis of the synthetic binder shown in Fig.

도 1 및 도 3을 참조하면, 합성 바인더(300)를 13C-NMR(핵자기공명) 분석을 수행한 바, 기존 폴리아크릴산(PAA) 및 알지네이트에 각각 포함된 카르복실기(-COOH)가 쉬프트되고 이로 인해 제1 바인더(100) 및 제2 바인더(200)를 중합하여 합성된 합성 바인더(300)에 카보닐기(C=O)가 성공적으로 형성된 것을 확인할 수 있다.1 and 3, 13 C-NMR (nuclear magnetic resonance) analysis of the synthetic binder 300 shows that the carboxyl groups (-COOH) contained in the conventional polyacrylic acid (PAA) and alginate are shifted As a result, it can be confirmed that a carbonyl group (C = O) is successfully formed on the synthesized binder 300 synthesized by polymerizing the first binder 100 and the second binder 200.

도 4는 폴리아크릴산, 알지네이트 및 본 발명의 일실시예에 따른 합성 바인더의 인장 테스트 결과를 도시한 그래프이다.4 is a graph showing tensile test results of polyacrylic acid, alginate and synthetic binders according to one embodiment of the present invention.

도 1 및 도 4를 참조하면, 폴리아크릴산(PAA), 알지네이트(alginate) 및 합성 바인더(PAA-Alginate,300)를 각각 동일한 조건에서 인장 테스트를 수행한 결과, 알지네이트는 가장 낮은 인장 강도를 갖고 폴리아크릴산(PAA)은 가장 높은 인장 강도를 갖는다. 반면, 합성 바인더(300)는 도 4에 도시된 바와 같이 폴리아크릴산(PAA)보다는 낮지만 알지네이트 보다는 높은 인장 강도를 갖고 있는다.1 and 4, when polyacrylic acid (PAA), alginate and synthetic binder (PAA-Alginate, 300) were respectively subjected to tensile tests under the same conditions, the alginate had the lowest tensile strength, Acrylic acid (PAA) has the highest tensile strength. On the other hand, the synthetic binder 300 has a tensile strength lower than polyacrylic acid (PAA) as shown in Fig. 4, but higher than alginate.

도 4에 의하면, 합성 바인더(300)의 경우 외부 스트레스에 대응하기에 적합한 강성을 갖는 것으로 분석되었다.According to FIG. 4, the composite binder 300 has been analyzed to have a rigidity suitable for external stress.

도 5는 폴리아크릴산(PAA), 알지네이트 및 합성 바인더를 포함하는 음극 합제를 전극에 각각 형성한 후 회복률 및 강성을 도시한 그래프이다.5 is a graph showing the recovery rate and the stiffness after forming a negative electrode mixture containing polyacrylic acid (PAA), alginate and a synthetic binder on the electrode, respectively.

도 5를 참조하면, 폴리아크릴산(PAA), 알지네이트 및 합성 바인더를 포함하는 음극 합제를 전극에 각각 제조한 후 microindentor를 이용한 회복률 및 강성 평가를 진행한 결과, 각 전극들에 약 10mN의 힘을 인가하여 전극들이 눌려 들어가는 깊이인 강성을 측정한다.Referring to FIG. 5, a negative electrode mixture containing polyacrylic acid (PAA), alginate, and a synthetic binder was prepared on each electrode, and recovery and stiffness were evaluated using a microindentor. As a result, a force of about 10 mN Measure the rigidity, which is the depth at which the electrodes are pressed.

이후, 약 10mN의 힘을 제거 한 다음 회복되는 정도인 회복률을 측정하여 바인더에 따른 전극의 회복률 및 강성을 분석하였다.Then, the recovery rate and the stiffness of the electrode according to the binder were analyzed by measuring the recovery rate, which was recovered after removing the force of about 10 mN.

폴리아크릴산(PAA)을 포함하는 바인더는 전극이 눌려들어가는 깊이가 상대적으로 적은 높은 강성을 갖지만 회복률이 낮은 반면, 알지네이트는 상대적으로 강성이 낮고 회복률이 우수한 특성을 갖는다.The binder containing polyacrylic acid (PAA) has a high rigidity with a relatively small depth at which the electrode is pressed, but has a low recovery rate, while the alginate has a relatively low rigidity and a high recovery rate.

폴리아크릴산(PAA) 및 알지네이트를 합성한 합성 바인더(300)는 폴리아크릴산(PAA) 또는 알지네이트만을 포함하는 바인더 대비 높은 회복률 및 높은 강성을 가지고 있으며, 합성 바인더(300)의 회복률은 폴리아크릴산(PAA) 및 알지네이트의 중간 정도였으며, 이는 합성 바인더(300)의 경우 폴리아크릴산(PAA) 대비 탄성이 우수한 것을 나타낸다.The synthetic binder 300 synthesized with polyacrylic acid (PAA) and alginate has a higher recovery rate and higher rigidity than the binder containing only polyacrylic acid (PAA) or alginate, and the recovery rate of the synthetic binder 300 is higher than that of polyacrylic acid (PAA) And intermediate of alginate, indicating that the synthetic binder 300 is superior in elasticity to polyacrylic acid (PAA).

도 6은 폴리아크릴산(PAA), 알지네이트 및 합성 바인더의 박리 테스트를 수행한 그래프이다.6 is a graph showing peeling test of polyacrylic acid (PAA), alginate and synthetic binder.

도 6의 그래프에 의하면, 집전체에 폴리아크릴산 바인더를 이용하여 전극을 형성, 집전체에 알지네이트 바인더를 이용하여 전극을 형성 및 집전체에 합성 바인더를 이용하여 전극을 형성한 후 각 전극에 접착 테이프를 붙인 후 일정 힘으로 당켜 결착력을 테스트한 결과 합성 바인더의 경우 폴리아크릴산(PAA)의 낮은 결착력을 개선하는 것으로 나타났다.According to the graph of Fig. 6, an electrode is formed using a polyacrylic acid binder in the current collector, an electrode is formed in the current collector using an alginate binder, and electrodes are formed in the current collector using a synthetic binder, (PAA) in the case of synthetic binders. The results showed that the binding strength of polyacrylic acid (PAA) improves.

도 7은 폴리아크릴산(PAA), 알지네이트 및 합성 바인더의 침강 특성을 도시한 그래프이다.7 is a graph showing settling characteristics of polyacrylic acid (PAA), alginate and synthetic binder.

도 7을 참조하면, 폴리아크릴산, 알지네이트 및 합성 바인더에 활물질 및 도전제를 혼합하여 슬러리를 형성한 후 1 주(week)가 경과된 후 슬러리의 침강 여부를 확인하면, 폴리아크릴산을 포함하는 슬러리의 경우 약 20%의 침강 현상이 발생되었지만, 합성 바인더의 경우 약 2%의 침강 현상이 발생되었으며, 이로 인해 합성 바인더의 경우 분산 안정성이 폴리아크릴산 대비 한층 개선되는 것으로 나타났다.Referring to FIG. 7, when a slurry is formed by mixing polyacrylic acid, alginate, and a synthetic binder with an active material and a conductive agent, it is confirmed whether or not the slurry has settled after one week has elapsed. , About 20% sedimentation occurred. However, in the case of the synthetic binder, about 2% sedimentation occurred. As a result, the dispersion stability of the synthetic binder was further improved as compared with that of polyacrylic acid.

도 8은 도 1에 도시된 합성 바인더를 포함하는 음극 합제가 도포된 음극을 포함하는 리튬 이온 이차전지를 개념적으로 도시한 단면도이다.8 is a cross-sectional view conceptually showing a lithium ion secondary battery including a negative electrode coated with a negative electrode mixture containing the synthetic binder shown in FIG.

도 1 및 도 8을 참조하면, 리튬 이온 이차전지(500)는 양극(510), 음극(520), 분리막(530) 및 전해액(540)을 포함한다.1 and 8, a lithium ion secondary battery 500 includes a cathode 510, a cathode 520, a separator 530, and an electrolyte 540.

양극(510)은 양극 전극(511) 및 양극 합제(515)를 포함한다.The anode 510 includes an anode electrode 511 and a cathode mixture 515.

양극 합제(515)는 리튬 산화물을 포함하는 양극 활물질, 양극 활물질의 도전성을 향상시키는 도전제 및 바인더를 포함하며, 양극 합제(515)는 양극 전극(511)의 표면에 도포 또는 형성된다.The positive electrode mixture 515 includes a positive electrode active material containing lithium oxide, a conductive agent for improving the conductivity of the positive electrode active material, and a binder, and the positive electrode mixture 515 is applied or formed on the surface of the positive electrode 511.

음극(520)은 음극 전극(521) 및 음극 합제(525)를 포함한다.The cathode 520 includes a cathode electrode 521 and a cathode mixture 525.

음극 전극(521)은 양극 전극(511)과 이격되어 배치되며, 음극 합제(525)는 실리콘(silicon) 및 흑연(graphite)이 3:7의 비율로 혼합된 음극 활물질, 음극 활물질의 도전성을 향상시키는 도전제 및 도 1에 도시된 합성 바인더(300)를 포함한다.The anode electrode 521 is disposed apart from the anode electrode 511. The anode mixture 525 is an anode active material in which silicon and graphite are mixed in a ratio of 3: And a synthetic binder 300 shown in Fig.

본 발명의 일실시예에서, 음극 합제(525)에 포함되는 활물질, 합성 바인더(300) 및 도전제는, 예를 들어, 8:1:1의 비율로 제조된다. 음극 합제(525)는 음극 전극(511)의 표면에 도포 및 형성된다.In one embodiment of the present invention, the active material contained in the negative electrode material mixture 525, the synthetic binder 300 and the conductive agent are produced at a ratio of, for example, 8: 1: 1. The cathode mixture 525 is applied and formed on the surface of the cathode electrode 511. [

분리막(530)은 전해액이 통과하는 다공을 갖는 구조를 가지며, 분리막은, 예를 들어, PE(poly(ethylene)가 사용된다.The separation membrane 530 has a structure having pores through which the electrolytic solution passes. For example, PE (poly (ethylene) is used as the separation membrane.

전해액(540)은 EC:EMC가 1:2의 비율로 포함되며, 전해액(540)은 1몰(M)의 LiPF6 및 10%의 F-EC를 포함한다.The electrolyte solution 540 contains EC: EMC in a ratio of 1: 2, and the electrolyte solution 540 includes 1 mole (M) of LiPF 6 and 10% of F-EC.

본 발명의 일실시예에서, 음극 합제(525)에 포함된 합성 바인더는 도 1에 도시된 바와 같이 카르복실산을 포함하는 폴리아크릴산(PAA)을 포함하는 제1 바인더(100) 및 알지네이트(alginate)를 포함하는 제2 바인더를 화학적으로 합성하여 형성되며, 합성 바인더(300)는 작용기로서 카보닐기(C=O)를 포함한다.In one embodiment of the present invention, the synthetic binder contained in the anode mix 525 comprises a first binder 100 comprising a polyacrylic acid (PAA) comprising a carboxylic acid and an alginate ), And the synthetic binder 300 includes a carbonyl group (C = O) as a functional group.

도 9는 도 8의 리튬이온 이차전지의 음극 전극을 폴리아크릴산 바인더, 알지네이트 바인더 및 합성 바인더를 적용한 후 바인더별로 전지평가를 수행한 결과 그래프이다.FIG. 9 is a graph showing a result of evaluating a battery for each binder after applying a polyacrylic acid binder, an alginate binder, and a synthetic binder to the negative electrode of the lithium ion secondary battery of FIG.

도 1 및 도 9를 참조하면, 리튬 이온 이차 전지의 구성은 도 8과 동일한 형태로 제조되며, 평가 전압 조건은 1.5[V] 내지 0.01[V]이며, 5 [C]의 전류밀도로 충전 및 방전을 약 300회 수행하여 평가를 하였다.Referring to FIGS. 1 and 9, the configuration of the lithium ion secondary battery is manufactured in the same manner as in FIG. 8, and the evaluation voltage condition is 1.5 [V] to 0.01 [V] The discharge was evaluated about 300 times.

평가 결과 합성된 합성 바인더(300)를 포함하는 리튬이온 이차전지의 경우 유지 용량 측면에서 첫 번째 충전시 폴리아크릴산을 포함하는 바인더를 포함하는 리튬이온 이차전지 보다 높았다.As a result of evaluation, the lithium ion secondary battery including the synthesized binder 300 was higher than the lithium ion secondary battery including the binder containing polyacrylic acid in the first charging in terms of the storage capacity.

한편, 300번 충전 및 방전을 반복하여 수행한 후, 합성 바인더(300)를 포함하는 리튬이온 이차전지의 경우에도 유지 용량 측면에서 폴리아크릴산을 포함하는 바인더를 포함하는 리튬이온 이차전지 및 알지네이트를 포함하는 바인더를 포함하는 리튬이온 이차전지보다 높았다.On the other hand, even in the case of the lithium ion secondary battery including the synthetic binder 300 after repeatedly performing 300 times of charge and discharge, it includes a lithium ion secondary battery and alginate including a binder containing polyacrylic acid in terms of storage capacity Which is higher than that of a lithium ion secondary battery containing a binder.

이상에서 상세하게 설명한 바에 의하면, 실리콘을 포함하는 음극 합제를 사용함에 따라 발생되는 충전 및 방전시 부피 팽창 및 수축에 대응하여 충분한 탄성, 강성 및 결착력을 가짐으로써 리튬이온 이차전지의 수명 감소를 방지하고, 폴리아크릴산(PAA)을 바인더로 사용할 때 발생되는 고형분의 침강 현상을 방지, 음극 합제를 전극에 균일하게 분포시켜 전극 밀도를 균일하게 형성, 우수한 결착력, 우수한 회복률, 우수한 강성을 갖도록 함으로써 리튬 이온 이차 전지의 성능을 크게 향상시킨다.As described above in detail, since the negative electrode mixture containing silicon has sufficient elasticity, rigidity and binding force in correspondence with the volume expansion and contraction during charging and discharging, the lifetime of the lithium ion secondary battery can be prevented , And polyacrylic acid (PAA) as binders, uniform distribution of the anode mixture to the electrodes to uniformly form the electrode density, excellent adhesion, excellent recovery rate, and excellent rigidity, Thereby greatly improving the performance of the battery.

한편, 본 도면에 개시된 실시예는 이해를 돕기 위해 특정 예를 제시한 것에 지나지 않으며, 본 발명의 범위를 한정하고자 하는 것은 아니다. 여기에 개시된 실시예 이외에도 본 발명의 기술적 사상에 바탕을 둔 다른 변형예들이 실시 가능하다는 것은, 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에게는 자명한 것이다.It should be noted that the embodiments disclosed in the drawings are merely examples of specific examples for the purpose of understanding, and are not intended to limit the scope of the present invention. It will be apparent to those skilled in the art that other modifications based on the technical idea of the present invention are possible in addition to the embodiments disclosed herein.

510...양극 520...음극
530...분리막 540...전해액510 ... anode 520 ... cathode
530 ... Membrane 540 ... Electrolyte

Claims (6)

실리콘을 포함하는 음극 활물질, 도전제 및 음극 바인더가 혼합된 음극 합제를 포함하고,
상기 음극 바인더는 폴리아크릴산(poly(acrylic acid), PAA) 및 알지네이트(alginate)를 화학적으로 합성하여 강성 및 탄성을 강화시킨 합성 바인더를 포함하는 리튬이온 이차전지용 음극.A negative electrode active material containing silicon, a negative electrode active material mixed with a conductive agent and a negative electrode binder,
Wherein the negative electrode binder comprises a synthetic binder chemically synthesized from polyacrylic acid (PAA) and alginate to enhance rigidity and elasticity. 삭제delete 제1항에 있어서,
상기 합성 바인더는 작용기로서 카보닐기(C=O)를 포함하는 리튬이온 이차 전지용 바인더.The method according to claim 1,
Wherein the synthetic binder comprises a carbonyl group (C = O) as a functional group. 양극 전극에 양극 활물질과 도전제 및 양극 바인더를 포함하는 양극 합제가 도포된 양극;
상기 양극과 이격되며 음극 전극에 실리콘을 포함하는 음극 활물질, 도전제 및 음극 바인더가 혼합된 음극 합제가 도포된 음극;
상기 양극 및 음극을 분리하는 분리막; 및
상기 양극 및 음극 사이에서 이온 이동을 위한 전해액을 포함하며,
상기 음극 합제에 포함된 상기 음극 바인더는 폴리아크릴산(poly(acrylic acid), PAA) 및 알지네이트(alginate)를 화학적으로 합성하여 강성 및 탄성을 강화시킨 합성 바인더를 포함하는 리튬이온 이차전지.A positive electrode coated with a positive electrode mixture including a positive electrode active material, a conductive agent, and a positive electrode binder on the positive electrode;
A negative electrode coated with a negative electrode mixture mixed with a negative electrode active material, a conductive agent and a negative electrode binder, the negative electrode being spaced apart from the positive electrode;
A separator separating the anode and the cathode; And
And an electrolyte solution for ion movement between the anode and the cathode,
Wherein the negative electrode binder included in the negative electrode mixture includes a synthetic binder chemically synthesized with polyacrylic acid (PAA) and alginate to enhance rigidity and elasticity. 삭제delete 제4항에 있어서,
상기 합성 바인더는 작용기로서 카보닐기(C=O)를 포함하는 리튬이온 이차 전지.5. The method of claim 4,
Wherein the synthetic binder comprises a carbonyl group (C = O) as a functional group.
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