KR101623023B1 - 어닐링 단열수단을 구비한 사파이어 단결정 성장장치 및 그 성장방법 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 어닐링 단열수단을 구비한 사파이어 단결정 성장장치 및 그 성장방법에 관한 것으로, 퍼니스(furnace); 상기 퍼니스 내부에 위치하며, 사파이어 원료가 용융되고, 종자결정으로부터 단결정이 성장되는 적어도 하나의 도가니; 상기 도가니 각각에 개별적으로 대응하여 외측면에 이격되어 배치되는 것으로, 각각 독립적으로 제어하여 상기 도가니를 가열하는 복수개의 발열체; 상기 종자결정의 완전 용융을 방지하고 도가니 상하의 온도차에 의하여 결정성장 시키기 위해 도가니의 바닥에서 하부로 연장되어 설치되는 냉각수단; 및 결정성장이 완료되고 어닐링 단계에 상기 냉각수단의 상기 도가니 바닥 하부로 이탈시켜 냉각을 차단함과 동시에 상기 냉각수단과 도가니 사이의 열 흐름을 차단하여 도가니 상하의 온도차를 제거하기 위한 어닐링 단열수단을 포함한다.
이와 같은 본 발명은, 본 발명은 결정성장이 완료된 후 트윈이나 크랙이 없는 양질의 대형 사파이어 단결정을 성장시키고, 대형의 사파이어 단결정 성장이 가능하게 되므로 사파이어 단결정의 생산성 향상과 원가절감에 큰 효과가 있는 사파이어 단결정 성장장치 및 이를 이용한 성장방법을 제공한다.

Description

어닐링 단열수단을 구비한 사파이어 단결정 성장장치 및 그 성장방법{APPARATUS AND METHOD FOR GROWING SAPPHIRE SINGLE CRYSTALS WITH ANNEALING ADIABATIC MEANS}
본 발명은 사파이어 단결정 성장장치 및 그 성장방법에 관한 것으로, 보다 상세하게는 도가니 하부의 냉각과 서냉을 통하여 성장된 사파이어 단결정 내에 존재하는 응력을 제거하기 위하여 도가니 하부의 냉각을 차단하고 동시에 어닐링에 의한 응력제거를 효과적으로 수행할 수 있는 어닐링 단열수단을 구비한 사파이어 단결정 성장장치 및 이를 이용한 사파이어 단결정 성장방법에 관한 것이다.
최근에 발명된 블루(Blue) 또는 백색(white) LED를 제조하기 위해서는 GaN 반도체가 이용되고 있는데, CVD법에 의하여 GaN 반도체를 성장시키기 위한 기판으로는 원칙적으로 GaN 단결정 웨이퍼가 있어야 한다. 그러나 GaN 단결정은 이를 성장시키기가 어렵기 때문에 실용화 시킬만한 GaN 단결정 성장법이 개발되지 못하고 있는 실정이다.
한편, 일본의 나까무라는 사파이어 웨이퍼 상에서 GaN 단결정을 성장시켜 블루 LED를 만들었고, 이를 실용화 시키는데 성공하였다. 최근 20여 년간 많은 결정성장 학자들이 GaN 단결정을 성장시키려는 노력을 해왔지만 경제성 있는 성장법은 개발되지 못하였다. 따라서 블루 또는 백색 LED를 제조하기 위해서는 사파이어(Al2O3) 단결정 웨이퍼를 사용해야 한다는 것이 당연시되고 있으며, 그 수요가 증대되고 있는 실정이다.
또한 최근에는 사파이어의 우수한 경도와 광투과율을 이용하여 스마트폰의 커버글래스 소재로 사용하고자 하는 움직임이 있다. 스마트폰에 적용된다면 사파이어의 수요는 급증하고 대량생산과 원가절감을 위한 기술개발이 뒤따라야할 것으로 생각된다.
사파이어 단결정은 베르누이법, 수열법, 챠크랄스키법, 열교환법, 키로풀로스법, EFG법 등 많은 성장법으로 성장이 가능하지만, 그 중에서 LED용 기판으로 사용할 정도의 품질과 크기로 성장시키기 위한 상업적인 방법으로는 열교환법과 키로풀로스법을 들 수 있다. 대부분의 사파이어 단결정은 성장이 완료된 후 별도의 어닐링(annealing)을 위한 장치에서 어닐링 공정을 거치며, 이러한 어닐링 과정을 통하여 결정내부의 응력을 제거시킴으로써 가공이 가능하게 된다.
열교환법(Heat Exchange method)은 도가니의 중앙 하부에 종자결정을 넣고 도가니의 하부에 열교환기를 설치하며 열용량이 큰 비활성기체를 투입하여 도가니 하부의 종자결정이 완전히 용융되지 않도록 제어하고 유량을 증대시켜 줌으로써 결정을 성장시키는 방법을 사용한다. 이 방법은 결정의 성장이 완료된 후 냉각을 위한 기체의 투입을 중단함으로써 결정의 상부와 하부의 온도 차이를 감소시킬 수 있어서 결정 성장 후 별도의 공정이 없이 결정 성장장치 내에서 어닐링 단계를 통해 결정 내부에 존재하는 응력을 제거할 수 있으므로 대형의 사파이어 단결정을 성장시키기 용이하다는 장점을 가지고 있다. 그러나 이 방법을 사용하기 위한 고가의 열교환기는 반복적인 가열과 냉각으로 인한 변형 및 파손이 되기 쉬우며, 사용하는 기체의 냉각 및 공급시스템에 비교적 많은 비용이 수반되는 단점을 가지고 있다.
최근에는 냉각수로 냉각되는 저비용으로 제작 가능한 열교환기와 열전도체를 사용하여 적절한 온도구배를 유지하고 있는 도가니를 서냉하여 줌으로써, 도가니의 중앙 하부에 있는 종자결정으로부터 단결정을 성장시키는 온도구배고화법(Gradient Freezing method)이 상용화 되었다. 그러나 액체를 냉매로 사용하고 융점이 낮은 재료로 제작된 저렴한 열교환기를 사용하고 있는 상기의 사파이어 단결정 성장방법에서는 결정성장이 완료된 후 어닐링을 위하여 냉매의 공급을 중단하여 냉각을 차단하기 곤란하므로 별도의 장치를 통하여 결정 상부와 하부의 온도 차이를 줄여주기 위한 방법이 필요한 실정이다.
이에 한국등록특허 제10-1229984호에서는 도가니의 상승 또는 열교환기와 결합된 열전도체(냉각판)의 하강에 의하여 도가니와 열전도체(냉각판)의 접촉을 차단시켜줌으로써 도가니 상하부의 온도 차이를 주리고 어닐링 하는 방법을 제시하였다. 그러나 사파이어 단결정의 경우 효과적인 어닐링을 위해서는 결정성장온도와 큰 차이가 없이 거의 2000℃에 가까운 고온에서 이루어져야 하므로 도가니와 열전도체(냉각판)의 접촉을 차단하는 것만으로 도가니 상부와 하부의 온도 차이를 충분하게 감소시킬 수 없고 이로 인하여 대형의 사파이어 단결정 성장시켰을 경우 결정의 표면부분에 트윈 또는 크랙이 자주 발생되는 문제점이 있엇다.
대한민국 등록특허공보 제10-1229984호(등록일자: 2013년01월30일) 대한민국 등록특허공보 제10-1196445호(등록일자: 2012년10월25일)
본 발명에 따른 어닐링 단열수단을 구비한 사파이어 단결정 성장장치 및 그 성장방법은 다음과 같은 해결과제를 가진다.
첫째, 본 발명은 결정성장이 완료된 후 트윈이나 크랙이 없는 양질의 대형 사파이어 단결정을 성장시키기 위한 단결정 성장장치와 성장방법을 제공하고자 함이다.
둘째, 본 발명은 대형의 사파이어 단결정 성장이 가능하게 되므로 사파이어 단결정의 생산성 향상과 원가절감에 큰 효과가 있는 사파이어 단결정 성장장치 및 이를 이용한 성장방법을 제공하고자 함이다.
본 발명의 해결과제는 이상에서 언급한 것들에 한정되지 않으며, 언급되지 아니한 다른 해결과제들은 아래의 기재로부터 당업자에게 명확하게 이해될 수 있을 것이다.
상기 과제를 해결하고자 하는 본 발명의 제1 특징은, 퍼니스(furnace); 상기 퍼니스 내부에 위치하며, 사파이어 원료가 용융되고, 종자결정으로부터 단결정이 성장되는 적어도 하나의 도가니; 상기 도가니 각각에 개별적으로 대응하여 외측면에 이격되어 배치되는 것으로, 각각 독립적으로 제어하여 상기 도가니를 가열하는 복수개의 발열체; 상기 종자결정의 완전 용융을 방지하고 도가니 상하의 온도차에 의하여 결정성장 시키기 위해 도가니의 바닥에서 하부로 연장되어 설치되는 냉각수단; 및 결정성장이 완료되고 어닐링 단계에 상기 냉각수단의 상기 도가니 바닥 하부로 이탈시켜 냉각을 차단함과 동시에 상기 냉각수단과 도가니 사이의 열 흐름을 차단하여 도가니 상하의 온도차를 제거하기 위한 어닐링 단열수단을 포함하는 것을 특징으로 하는 어닐링 단열수단을 포함한다.
여기서, 상기 도가니의 온도를 측정하는 온도센서 및 상기 발열체와 연결되어 상기 도가니의 내부온도를 제어하는 온도제어부를 더 포함하는 것이 바람직하고, 상기 냉각수단은, 상기 도가니 하부면과 탈접촉 가능하고, 상기 도가니 바닥면에서 수직 하방으로 형성되는 열전도체; 및 상기 열전도체와 하부로 연장되는 것으로 기체 또는 액체를 냉매로 사용하는 열교환기를 포함하는 것이 바람직하다.
또한, 바람직하게는 상기 냉각수단이 상기 도가니 하부와 분리되어 하강하는 경우, 상기 어닐링 단열수단의 일부가 상기 냉각수단인 열전도체의 상부를 덮어줌으로써 상기 도가니와 열전도체 사이를 차단하여 열전도 및 열복사에 의한 열흐름을 차단하는 것일 수 있다.
더하여, 상기 어닐링 단열수단은, 상기 냉각수단을 둘러싸는 측면 지지부; 및 상기 측면 지지부 상단 걸쳐지는 것으로, 상기 냉각수단의 상승 및 하강 이동에 따라 미끄러지거나 기울어지는 열 흐름 차단부를 포함하되, 상기 냉각수단의 하강시 상기 열 흐름 차단부에 의해 열 흐름을 차단하는 것이 바람직하다.
그리고, 상기 어닐링 단열수단의 재질은 고융점 금속(high melting point metal), 이의 합금이거나 그라파이트, 그라파이트 섬유 또는 그 복합재로 이루어진 것이 바람직하고, 상기 도가니 바닥 및 측면 외측에 설치되는 도가니 지지체를 더 포함하는 것이 바람직하며, 상기 도가니 지지체는, 상기 도가니 바닥 외측에 설치되는 바닥 지지체; 및 상기 도가니 측면 외측에 설치되는 4개의 측면 지지체로 구성하되, 상기 바닥 지지체 및 측면 지지체는 조립과 해체가 가능한 것이 바람직하다.
또한, 상기 도가니 지지체는, 텅스텐, 몰리브덴, 탄탈륨 및 이의 합금, 세라믹 또는 그라파이트로 구성된 군에서 선택된 것을 재질로 하는 것이 바람직하고, 상기 열전도체는, 고융점 금속 또는 그라파이트를 재질로 하고, 판형, 원기둥 및 사각기둥 중 어느 하나의 형상을 갖는 것이 바람직하다.
그리고, 본 발명의 제2 특징은 사파이어 단결정 성장방법으로서, 상술한 사파이어 단결정 성장장치를 이용하여, 상기 사파이어 원료를 용융시키고 상기 종자결정으로부터 결정을 성장시키는 단계; 및 결정성장이 완료된후, 상기 냉각수단의 상기 도가니 바닥 하부로 이탈시켜 냉각을 차단하고, 상기 어닐링 단열수단에 의해 상기 냉각수단과 도가니 사이의 열 흐름을 차단시키는 단계를 포함한다.
본 발명에 따른 어닐링 단열수단을 구비한 사파이어 단결정 성장장치 및 그 성장방법은 다음과 같은 효과를 가진다.
첫째, 본 발명은 결정성장이 완료된 후 결정내부의 응력을 제거하기 위해서 결정 상부와 하부의 온도 차이를 제거하고 어닐링 및 냉각을 행함으로써 트윈이나 크랙이 없는 대형 사파이어 단결정을 성장시키기 위한 단결정 성장장치와 성장방법을 제공한다.
둘째, 본 발명은 성장된 사파이어의 어닐링 단계에 상기 열전도체와 도가니 하부 사이에 복사에 의한 열 흐름을 차단하는 단열수단을 구비하여 효과적으로 도가니 상부와 하부의 온도 차이를 감소시킴으로써, 대형의 사파이어 단결정 성장 시에 발생되기 쉬운 트윈이나 크랙이 없는 사파이어 단결정을 성장시킬 수 있는 사파이어 단결정 성장장치와 성장방법을 제공한다.
셋째, 본 발명에 의하면 온도구배고화법을 이용하여 대형의 사파이어 단결정을 성장시킬 때 문제점으로 야기되는 결정내부의 응력을 어닐링에 의하여 효과적으로 제거할 수 있어서, 대형의 사파이어 단결정 성장이 가능하게 되므로 사파이어 단결정의 생산성 향상과 원가절감에 큰 효과가 있는 사파이어 단결정 성장장치 및 이를 이용한 성장방법을 제공한다.
본 발명의 효과는 이상에서 언급된 것들에 한정되지 않으며, 언급되지 아니한 다른 효과들은 아래의 기재로부터 당업자에게 명확하게 이해될 수 있을 것이다.
도 1은 본 발명의 실시예에 따른 사파이어 단결정 성장장치에서 틸팅에 의한 어닐링 단열수단의 구성 및 사용 모식도이다.
도 2는 본 발명의 실시예에 따른 사파이어 단결정 성장장치에서 슬라이딩에 의한 어닐링 단열수단의 구성 및 사용 모식도이다.
이하, 첨부한 도면을 참조하여, 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자가 용이하게 실시할 수 있도록 본 발명의 실시예를 설명한다. 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자가 용이하게 이해할 수 있는 바와 같이, 후술하는 실시예는 본 발명의 개념과 범위를 벗어나지 않는 한도 내에서 다양한 형태로 변형될 수 있다. 가능한 한 동일하거나 유사한 부분은 도면에서 동일한 도면부호를 사용하여 나타낸다.
본 명세서에서 사용되는 전문용어는 단지 특정 실시예를 언급하기 위한 것이며, 본 발명을 한정하는 것을 의도하지는 않는다. 여기서 사용되는 단수 형태들은 문구들이 이와 명백히 반대의 의미를 나타내지 않는 한 복수 형태들도 포함한다.
본 명세서에서 사용되는 "포함하는"의 의미는 특정 특성, 영역, 정수, 단계, 동작, 요소 및/또는 성분을 구체화하며, 다른 특정 특성, 영역, 정수, 단계, 동작, 요소, 성분 및/또는 군의 존재나 부가를 제외시키는 것은 아니다.
본 명세서에서 사용되는 기술용어 및 과학용어를 포함하는 모든 용어들은 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자가 일반적으로 이해하는 의미와 동일한 의미를 가진다. 사전에 정의된 용어들은 관련기술문헌과 현재 개시된 내용에 부합하는 의미를 가지는 것으로 추가 해석되고, 정의되지 않는 한 이상적이거나 매우 공식적인 의미로 해석되지 않는다.
이하에서 본 발명의 바람직한 실시예를 도면을 참조하여 상세히 설명하기로 한다.
도 1은 본 발명의 실시예에 따른 사파이어 단결정 성장장치에서 틸팅에 의한 어닐링 단열수단(500)의 구성 및 사용 모식도이고, 도 2는 본 발명의 실시예에 따른 사파이어 단결정 성장장치에서 슬라이딩에 의한 어닐링 단열수단(500)의 구성 및 사용 모식도이다.
구성을 나타낸 도면이다. 도 1 및 도 2에 나타낸 바와 같이, 본 발명의 실시예에 따른 사파이어 단결정 성장장치는, 퍼니스(furnace); 상기 퍼니스 내부에 위치하며, 사파이어 원료가 용융되고, 종자결정으로부터 단결정이 성장되는 적어도 하나의 도가니(200); 상기 도가니(200) 각각에 개별적으로 대응하여 외측면에 이격되어 배치되는 것으로, 각각 독립적으로 제어하여 상기 도가니(200)를 가열하는 복수개의 별열체; 상기 종자결정의 완전 용융을 방지하고 도가니(200) 상하의 온도차에 의하여 결정성장 시키기 위해 도가니(200)의 바닥에서 하부로 연장되어 설치되는 냉각수단(400); 및 결정성장이 완료되고 어닐링 단계에 상기 냉각수단(400)의 상기 도가니(200) 바닥 하부로 이탈시켜 냉각을 차단함과 동시에 상기 냉각수단(400)과 도가니(200) 사이의 열 흐름을 차단하여 도가니(200) 상하의 온도차를 제거하기 위한 어닐링 단열수단(500)을 포함하여 구성된다.
이와 같이, 본 발명의 실시예는 온도구배고화법(Gradient Freezing method)을 사용하여 사파이어 단결정을 성장하는데 있어서, 도가니(200) 하부의 냉각수단(400)으로 금속제 열교환기(450)와 열전도체(430)를 구비하고, 열전도체(430)의 재질로는 텅스텐과 몰리브덴과 같은 고융점 금속 또는 그라파이트를 사용하여 열전도체(430)의 측면에 위치하는 어닐링 단열수단(500)을 구비함으로써, 냉각수단(400)의 하강에 의하여 어닐링 단열수단(500)이 기울어지거나 미끌어지는 작용에 의하여 도가니(200)와 열전도체(430) 사이의 열복사 또는 열흐름을 차단시켜 도가니(200) 상하부의 온도 차이를 효과적으로 줄일 수 있는 단결정 성장장치를 제안한다.
즉, 도 1 및 도 2에 나타낸 바와 같이, 어닐링 단열수단(500)과 도가니(200) 사이에는 간격을 유지하여 충분하게 도가니(200) 하부의 바닥부분이 가열될 수 있도록 해 줌으로써, 결정성장 후에 결정 상부와 하부의 온도 차이를 효과적으로 줄일 수 있는 장치를 포함한 도가니(200) 하부의 냉각수단(400)을 제공함으로써 우수한 품질을 갖는 대형의 사파이어 단결정을 성장시킬 수 있도록 하였다.
본 발명의 일 실시예에서는 한 개 또는 다수의 사각 도가니(200)가 배치되어 있는 온도구배고화법에 의한 사파이어 단결정 성장장치를 제조하고, 냉각수에 의하여 냉각되고 있는 스테인레스 재질의 열교환기(450)와 또한 그라파이트 및 몰리브덴으로 이루어진 열전도체(430)와 열전도체(430)의 측면에 접촉 지지되어 열전도체(430)의 하강에 의하여 미끌어지거나 기울어지는 구조를 갖는 그라파이트, 그라파이트 섬유 또는 그 복합체를 재질로 하는 어닐링 단열수단(500)을 사용하여, 결정성장시에는 도가니(200)의 하부에 열전도체(430)가 접촉되어 충분한 냉각을 수행하고 결정성장이 완료된 후 어닐링 시에는 열교환기(450)와 함께 열전도체(430)가 하강되어 도가니(200)로부터 이탈되고 열전도체(430) 측면에서 접촉 지지되고 있던 어닐링 단열수단(500)이 열전도체(430)와 도가니(200)의 하부 사이에 위치함으로써, 도가니(200) 하부의 냉각을 효과적으로 차단할 수 있다.
또한, 이러한 어닐링 과정을 통하여 대형의 사파이어 단결정 성장시 피하기 어려운 결정내부의 응력에 의한 트윈이나 크랙이 없는 우수한 품질의 사파이어 단결정들을 성장시킬 수 있었음을 확인할 수 있었다.
그리고 본 발명의 실시예에 따른 사파이어 단결정 성장장치는, 가열되어 결정의 원료 용융온도 이상으로 내부 온도가 상승되도록 주위로부터 단열되는 퍼니스; 상기 퍼니스 내부에 위치하며, 원료가 용융되고 단결정이 성장되는 동안 융액을 유지하고 있는 한 개 또는 다수의 도가니(200); 상기 원료를 용융시키기 위해 상기 도가니(200) 외부에 배치된 한 개 또는 다수의 분할된 별열체; 상기 별열체로부터 원하는 온도를 얻기 위하여 전력을 제공하기 위한 온도센서와 온도조절기 및 전력제어기기를 포함하는 온도제어부; 상기 종자결정을 도가니(200) 바닥에 위치시키고 도가니(200)의 바닥으로부터 결정을 성장시키기 위하여 도가니(200) 하부에 배치되는 냉각수단(400)을 포함하는 사파이어 단결정 성장장치에 있어서, 상기 도가니(200)는 1~20개의 도가니(200)가 일렬로 배치되어 있어 있고, 상기 냉각수단(400)은 각각의 도가니(200)마다 배치되어 있는 것을 특징으로 하는 단결정 성장장치를 예시한다.
여기서 온도제어부는 도가니(200) 외부에서 도가니(200)의 온도를 측정하는 온도센서와 별열체와 연결되어 단결정 성장 프로세스에 의한 적정한 온도를 제어하는 기능을 수행하도록 온도조절기, 전력제어기 및 변압기 등을 포함하는 장치로 구성되는 것이 바람직하다.
여기서, 상기 냉각수단(400)은 상기 도가니(200) 하부면과 탈접촉 가능하고, 상기 도가니(200) 바닥면에서 수직 하방으로 형성되는 열전도체(430) 및 상기 열전도체(430)와 하부로 연장되는 것으로 기체 또는 액체를 냉매로 사용하는 열교환기(450)로 구성된다. 즉, 도가니(200) 하부의 냉각을 위한 것으로 냉각수에 의하여 냉각되는 열교환기(450)와 도가니(200) 하부의 사이에 서로를 접촉시켜 일정한 열흐름을 유도하는 열전도체(430)로 구성되어 있으며, 상기의 열전도체(430)는 고온에서 용융되지 않는 반응성이 적은 고융점의 금속이나 그라파이트를 사용하는 것이 바람직하다.
또한, 열전도체(430)는 재질과 그 두께 및 높이에 따라서 도가니(200)로부터 열교환기(450)에 흐르는 열량이 변화되므로 도가니(200)의 상부와 하부의 온도 차이를 조절해 줄 수 있다. 온도구배고화법은 결정성장을 위하여 도가니(200) 상부와 하부의 온도 차이가 필수적인 조건이 되며, 이론적으로 고품질의 단결정을 성장시키기 위해서는 큰 온도 차이가 필요하다. 그러나 대형의 사파이어 단결정을 성장시킬 때는 결정 상부와 하부의 온도 차이가 결정내부의 응력을 형성시키고 또한 이러한 결정내부의 응력에 의하여 성장된 결정에 결함이 발생되기 때문에 가능한 한 결정내부에 온도 차이를 적게 해 주어야 한다. 그리고, 상기 열전도체(430)는, 고융점 금속 또는 그라파이트를 재질로 하고, 판형, 원기둥 및 사각기둥 중 어느 하나의 형상을 갖는 것이 바람직하다.
상기와 같은 이유로 온도구배고화법(Gradient Freezing method)을 이용한 사파이어 단결정 성장방법에 있어서 특별하게는 결정의 크기가 큰 대형의 사파이어 단결정을 성장시키기 위해서는 되도록 결정성장시에 큰 온도 차이가 필요하고, 결정성장이 완료된 후 어닐링 시에는 가능한 한 온도 차이를 없게 해 주는 것이 필요하다.
종래의 냉각수를 사용한 냉각수단(400)을 구비한 온도구배고화법에 의한 사파이어 단결정 성장방법에서는 결정성장이 완료된 후에도 냉각수를 차단하지 못하는데, 이는 냉각수를 사용하는 열교환기(450)는 그 온도가 100℃ 이상 상승되지 않기 때문에 저온에서 충분히 그 성능을 유지할 수 있는 소재로 이루어져 있으며 고온에서는 용융되거나 파손 되어버리기 때문이다.
그리고, 냉각수를 이용하더라도 그 열교환기(450)를 텅스텐이나 몰리브덴과 같이 고융점 금속을 사용한다면 결정성장이 완료된 후 냉각수를 차단함으로써 냉각을 중지하여 온도구배를 제거시킬 수 있다. 그러나 냉각수를 사용하고 고융점 금속으로 만들어진 열교환기(450)를 사용한다 하더라도 반복적인 가열과 냉각에 의하여 그 수명이 짧아지며 경제적이지 못하여 냉각수를 사용하는 취지에 부합되지 못하며, 헬륨과 같은 기체를 사용하여 냉각하는 것이 오히려 경제적일 수 있다는 문제가 있었다.
냉각수를 사용한 냉각수단(400)을 구비한 온도구배고화법에 의한 사파이어 단결정 성장방법에서는 결정성장이 완료된 후에 냉각수를 차단하지 않고 도가니(200) 하부의 냉각을 중지하는 수단이 반드시 필요하며, 이에 한국등록특허 제10-1229984호에서는 도가니(200)의 상승 또는 열교환기(450)와 결합된 열전도체(430)(냉각판)의 하강에 의하여 도가니(200)와 열전도체(430)(냉각판)의 접촉을 차단시키는 방법을 제시하였다.
그러나 2000℃ 근처의 고온에서는 복사에 의한 열전달이 매우 강렬하므로 열전도체(430)와 도가니(200) 하부의 접촉을 차단시키는 방법만으로는 충분히 온도 차이를 제거시키지 못하였으며, 대형의 사파이어 성장에 있어서는 그 효과가 불충분하다는 문제점이 있었다.
따라서 본 발명의 실시예에서는 대형의 사파이어 단결정을 성장시키기 위한 장치에 있어서, 단순히 열전도체(430)와 도가니(200)의 접촉을 차단시키는 방법뿐만 아니라 열전도체(430)와 도가니(200) 하부 사이에 단열수단을 구비하여 복사열에 의한 열 흐름을 차단할 수 있도록 하는 어닐링 단열수단(500)을 구비하는 새로운 사파이어 단결정 성장장치를 제안한다.
여기서, 상기 어닐링 단열수단(500)은, 도 1 및 도 2에 나타내 바와 같이, 상기 냉각수단(400)을 둘러싸는 측면 지지부(530) 및 상기 측면 지지부(530) 상단 걸쳐지는 것으로, 상기 냉각수단(400)의 상승 및 하강 이동에 따라 미끄러지거나 기울어지는 열 흐름 차단부(550)를 포함하되, 상기 냉각수단(400)의 하강시 상기 열 흐름 차단부(550)에 의해 열 흐름을 차단하는 것이 바람직하다.
도 1의 실시예는, 도가니(200) 수직 하방으로 열전도체(430) 및 열교환기(450)로 구성된 냉각수단(400)이 위치하고, 상기 냉각수단(400)의 측면에 어닐링 단열수단(500)이 둘러싸고 있는 구조로서, 도가니(200)에 냉각수단(400)이 접촉하고 있는 경우에는, 측면 지지부(530) 상단에 있는 열 흐름 차단부(550)가 기울어져 상기 열전도체(430)에 지지되게 된다. 이후에 결정성장이 완료된 후, 어닐링(annealing) 단계에서 냉각수단(400)을 도가니(200)로부터 이탈시켜 수직하방으로 하강시키는 경우, 기울여져 있는 어닐링 단열수단(500)의 열 흐름 차단부(550)가 중력에 의해 자연스럽게 틸팅되어 수평상태로 복귀하면서 냉각수단(400)의 상단부를 차단하여 도가니(200)와 열전도체(430) 사이의 복사열 또는 열 흐름을 차단하게 된다.
그리고, 도 2의 실시예는, 도가니(200) 수직 하방으로 열전도체(430) 및 열교환기(450)로 구성된 냉각수단(400)이 위치하고, 상기 냉각수단(400)의 측면에 어닐링 단열수단(500)이 둘러싸고 있는 구조로서, 도가니(200)에 냉각수단(400)이 접촉하고 있는 경우에는, 삼각형상의 열 흐름 차단부(550)의 수직면이 열전도체(430)에 접촉되어 지지되는 구조를 예시한다. 이후에 결정성장이 완료된 후, 어닐링(annealing) 단계에서 냉각수단(400)을 도가니(200)로부터 이탈시켜 수직하방으로 하강시키는 경우, 냉각수단(400)에 수직면이 지지되어 있는 열 흐름 차단부(550)가 중력에 의해 자연스럽게 미끄러지면서(sliding) 서로 부착되어 냉각수단(400)의 상단부를 차단함으로써, 도가니(200)와 열전도체(430) 사이의 복사열 또는 열 흐름을 차단하게 된다.
또한, 여기서 어닐링 단열수단(500)의 재질은 상술한 바와 같이, 고융점 금속(high melting point metal), 이의 합금이거나 그라파이트, 그라파이트 섬유 또는 그 복합재로 이루어진 것이 바람직하다.
그리고, 본 발명의 실시예에 따른 사파이어 단결정 성장장치는, 상기 도가니(200) 바닥 및 측면 외측에 설치되는 도가니 지지체(250)를 더 포함하는 것이 바람직하고, 여기서 도가니 지지체(250)는, 상기 도가니(200) 바닥 외측에 설치되는 바닥 지지체; 및 상기 도가니(200) 측면 외측에 설치되는 4개의 측면 지지체로 구성하되, 상기 바닥 지지체 및 측면 지지체는 조립과 해체가 가능한 것이 바람직하다.
더하여, 본 발명의 실시예에 따른 사파이어 단결정 성장장치에 사용되는 도가니(200)는 원료를 용융시키고, 고온에서 장시간 형태를 유지하면서 융액을 담고 있기 위한 것으로, 고온에서 용융되지 않는 반응성이 적은 고융점의 금속을 이용할 수 있다. 또한, 도가니(200)는 텅스텐, 몰리브덴, 탄탈륨 및 그들의 합금으로 구성된 군에서 선택된 것을 재질로 사용하는 것도 가능하다. 즉, 상업적인 사파이어 단결정 성장을 위한 도가니(200)의 소재로서는 텅스텐과 몰리브덴 또는 그 합금이 사용된다. 그 외에도 고융점금속(high fusion point metal) 중에서 적어도 하나 이상을 재질로 하여 금속 또는 합금을 재질로 하는 것도 가능하다.
여기서 고융점금속은 녹는점이 높은 금속을 말하며 텅스텐(3,400℃), 레늄(3,147℃), 탄탈럼(2,850℃), 몰리브데넘(2,620℃), 나이오븀(1,950℃), 바나듐(1,717℃), 하프늄(2,227℃), 지르코늄(1,900℃), 타이타늄(1,800℃) 등이 이에 속한다.
금속소재는 고온에서 강도가 저하되어 쉽게 변형된다는 사실은 잘 알려져 있는 바와 같으며, 텅스텐과 몰리브덴이라 하더라도 2000℃ 이상의 고온에서는 적은 힘으로도 쉽게 변형될 수 있다. 도가니(200)의 변형을 방지하기 위해서는 도가니(200)의 형태를 수직한 원기둥 형태로 만들어 주는 방법이 좋으므로 사파이어뿐만 아니라 대다수의 단결정 성장을 위한 도가니(200)는 일반적으로 원기둥 형태로 디자인 되고 있다.
따라서 도 1 및 도 2에 나타낸 바와 같이, 다수개의 도가니(200)를 퍼니스(100)에 효율적으로 배치하고 대량으로 단결정을 성장시킬 수 있도록 단면이 사각인 육면체 도가니(200)를 적용함에 있어, 그 형태를 유지시킨다는 것은 쉽지 않은 과제이다. 일예로 120×120×120mm의 정육면체 사파이어 단결정을 성장시키기 위하여 7kg의 융액을 담고 있는 몰리브덴 도가니(200)는 두께를 10mm로 해주어도 심한 변형이 발생 되어 사용할 수 없었다.
그러므로, 본 발명의 실시예에서는 대형의 사각 형태를 갖는 사파이어 단결정을 성장시키기 위한 육면체 형태의 도가니(200)를 지지하기 위하여, 도가니(200) 외부에 고온강도가 우수한 또 하나의 도가니(200) 형태의 도가니 지지체(250)를 구비하는 구조를 제안한다.
또한, 본 발명의 실시예에 적용되는 도가니 지지체(250)의 소재는 고융점의 세라믹 소재나 그라파이트를 사용할 수 있다. 다만, 통상 사파이어 단결정 성장을 위한 별열체(300)로는 텅스텐과 같은 고융점금속이나 고순도 등방성 그라파이트(graphite)가 사용되고 있기 때문에, 사파이어 단결정 성장로 또는 퍼니스(furnace)는 진공 또는 비활성분위기를 가지고 있으므로 상기의 분위기에서 쉽게 휘발하는 소재는 사용할 수 없다.
실시예
이하, 실시예를 통하여 본 발명을 더욱 상세히 설명하고자 한다. 이들 실시예는 오로지 본 발명을 예시하기 위한 것으로, 본 발명의 범위가 이들 실시예에 의해 제한되는 것으로 해석되지 않는 것은 당 업계에서 통상의 지식을 가진 자에게 있어서 자명할 것이다.
특히, 기타의 사파이어 단결정 성장장치의 구체적 구성과 구조는, 이미 공지된 선행기술들에서와 유사하므로 생략되며, 아래에서는 위와 같은 구성의 본 발명의 구체적인 실시예가 설명된다.
실시예 1: 기울어지는(tilting) 방식을 사용하여 냉각을 차단한 사파이어 단결정 성장장치
사파이어 단결정 성장장치의 스펙 및 사용된 재료는 다음의 [표 1]과 같다.
구분 세부사항
결정성장방법 온도구배고화법
도가니 재질 Mo(몰리브덴)
도가니 크기 및 갯수 240W×280H×240L×1t(단위 ㎜) 1개
종자결정 30W×30H×140L(단위 ㎜)
열전도체 graphite 30W×140H×120L(단위 ㎜)
냉각방식 수냉식 열교환기(450)(스텐레스제)
발열체 고순도 등방성 graphite 8t
온도센서 광고온계(pyrometer)
온도조절방식 PID 조절
한개의 사각 도가니(200)가 성장로(furnace) 중앙에 배치되어 있고, 도가니(200) 주위에 배치된 별열체와 별열체에 전력을 공급하는 온도제어시스템과 수냉식 냉각수단(400)과 어닐링시 어닐링 단열수단(500)(단열재)를 사용하여 효과적으로 냉각을 차단하는 장치를 부여한 사파이어 단결정 성장장치를 이용하여 사파이어 단결정을 성장시켰다.
먼저, 사파이어 원료인 고순도 알루미나 35kg을 도가니(200)에 충진한 후, 상온으로부터 2110℃ 까지 20시간동안 승온시켜 5시간동안 유지하였다. 결정성장은 별열체의 온도를 1920℃까지 0.2~5℃/hr의 속도로 서냉시킴으로써 행하였다. 이후로는 냉각을 차단하고 10시간 동안의 어닐링을 거쳐, 80시간동안 상온까지 서냉시켰다.
도 1에서 나타낸 기울어지는(tilting) 방식을 채택한 어닐링 단열수단(500)은 한 쌍의 열 흐름 차단부(550)가 열전도체(430)에 의하여 지지되고 있으며, 결정 성장이 완료되고 열교환기(450)와 열전도체(430)가 하강 되면 저절로 넘어져서 서로 맞닿아 틈이 벌어지지 않도록 고안되어 있어서 아래로 내려간 열전도체(430)가 효과적으로 차단될 수 있도록 하였다. 또한 열전도체(430)로는 고순도 그라파이트를 사용하였으며, 단열재는 그라파이트(graphite) 섬유로 이루어진 강체천(rigid felt)을 사용함으로써 결정성장 시간의 접촉에 의하여 서로간의 반응이 없도록 하였다. 열교환기(450) 위에 놓여 있는 열전도체(430)는 어닐링 단열수단(500)과의 접촉에 의하여 하강되지 못하는 현상을 방지하기 위하여 열교환기(450)에 핀을 사용하여 고정시켜 주었다.
상기의 냉각 차단 수단을 구비하지 않고 단순히 열전도체(430)와 도가니(200)의 접촉만을 차단하고 어닐링을 실시한 경우, 성장된 사파이어의 상부 또는 하부 표면에 트윈이 발생 되었으며, 크랙이 발생되는 빈도 또한 높았다. 그러나 본 발명의 실시예에서는 하강된 열전도체(430)의 상부를 어닐링 단연수단(단열재)로 덮어주는 효과로 인하여 도가니(200) 하부가 냉각되는 것을 효과적으로 차단되고 어닐링에 의하여 결정 내부의 응력이 충분히 제거됨으로써, 성장된 사파이어 단결정은 트윈이나(Twin)나 크랙(crack) 등의 결함이 없었다.
실시예 2: 미끌어지는 (sliding) 방식을 사용하여 냉각을 차단한 사파이어 단결정 성장장치
실시예 2에서는 실시예 1과 같은 온도구배고화법을 이용한 사파이어 단결정 성장장치를 이용하여 한번에 4개의 사파이어 단결정을 성장시키기 위여 4개의 도가니(200)로부터 동시에 결정을 성장시킬 수 있도록 개조하였다. 6개로 분할된 별열체는 도가니(200)의 측면에 배치되고 독립된 전력제어기기에 의하여 제어하여 개별의 도가니(200)가 균일한 온도를 가질수 있도록 하였다.
그라파이트로 소재로 이루어진 열전도체(430)는 각각의 도가니(200)에 1개씩 설치되었으며 어닐링 시에는 열전도체(430)의 하강에 의하여 열전도체(430)에 지지되고 있던 좌우 1쌍의 그라파이트로 만들어진 단열재가 미끌어져 서로 맞닿음으로써 복사열을 완전하게 차단할 수 있도록 설치되었다.(도 2 참조)
두께 1mm의 몰리브덴 판재로 제작된 각각의 몰리브덴 도가니(200)에 종자결정과 사파이어 원료 35kg씩 총 140kg을 충진하였으며, 상온으로부터 2110℃ 까지 20시간동안 승온시켜 5시간동안 유지하였다. 결정성장은 별열체의 온도를 1920℃까지 0.2~5℃/hr의 속도로 서냉시킴으로써 행하였으며, 10시간 동안의 어닐링을 거쳐 80시간동안 상온까지 결정을 냉각시켰다. 도가니(200)의 개수의 증대 여부와 상관없이 용융단계, 서냉에 의한 결정성장단계 및 냉각단계에서의 소요시간이 동일하게 진행되었으며, 실시예 1과 동일한 결정성장단계를 거쳤다.
성장된 사파이어 단결정은 트윈이나 크랙 등의 결함이 없었으며, 결정의 전위밀도 또한 평균 150개/cm2 정도로 우수하였으며, 4개의 각각 다른 도가니(200)에서부터 성장된 사파이어 단결정에 있어서 결정들 간의 큰 품질 편차는 관찰되지 않았다.
위에 상세히 설명되지 아니한 구성이나 작용 및 조건들은 이미 공지된 선행기술들에서와 유사하므로 그 구체적인 설명과 도시는 생략되었다.
이상으로 본 발명 내용의 특정한 부분을 상세히 기술하였는 바, 당업계의 통상의 지식을 가진 자에게 있어서 이러한 구체적 기술은 단지 바람직한 실시 양태일 뿐이며, 이에 의해 본 발명의 범위가 제한되는 것이 아닌 점은 명백할 것이다. 따라서, 본 발명의 실질적인 범위는 첨부된 청구항들과 그것들의 등가물에 의하여 정의된다고 할 것이다.
200: 도가니 250: 도가지 지지체
400: 냉각수단 430: 열전도체
450: 열교환기 500: 어닐링 단열수단
530: 측면 지지부 550: 열 흐름 차단부

Claims (11)

  1. 퍼니스(furnace);
    상기 퍼니스 내부에 위치하며, 사파이어 원료가 용융되고, 종자결정으로부터 단결정이 성장되는 적어도 하나의 도가니;
    상기 도가니 각각에 개별적으로 대응하여 외측면에 이격되어 배치되는 것으로, 각각 독립적으로 제어하여 상기 도가니를 가열하는 복수개의 발열체;
    상기 종자결정의 완전 용융을 방지하고 도가니 상하의 온도차에 의하여 결정성장 시키기 위해 도가니의 바닥에서 하부로 연장되어 설치되는 냉각수단; 및
    결정성장이 완료되고 어닐링 단계에 상기 냉각수단을 상기 도가니 바닥 하부로 이탈시켜 냉각을 차단함과 동시에 상기 냉각수단과 도가니 사이의 열 흐름을 차단하여 도가니 상하의 온도차를 제거하기 위한 어닐링 단열수단을 포함하되,
    상기 어닐링 단열수단의 재질은 고융점 금속(high melting point metal), 이의 합금이거나 그라파이트, 그라파이트 섬유 또는 그 복합재로 이루어진 것을 특징으로 하는 어닐링 단열수단을 구비한 사파이어 단결정 성장장치.
  2. 청구항 1에 있어서,
    상기 도가니의 온도를 측정하는 온도센서 및 상기 발열체와 연결되어 상기 도가니의 내부온도를 제어하는 온도제어부를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 어닐링 단열수단을 구비한 사파이어 단결정 성장장치.
  3. 청구항 1에 있어서,
    상기 냉각수단은,
    상기 도가니 하부면과 탈접촉 가능하고, 상기 도가니 바닥면에서 수직 하방으로 형성되는 열전도체; 및
    상기 열전도체와 하부로 연장되는 것으로 기체 또는 액체를 냉매로 사용하는 열교환기를 포함하는 것을 특징으로 하는 어닐링 단열수단을 구비한 사파이어 단결정 성장장치.
  4. 청구항 1에 있어서,
    상기 냉각수단이 상기 도가니 하부와 분리되어 하강하는 경우, 상기 어닐링 단열수단의 일부가 상기 냉각수단인 열전도체의 상부를 덮어줌으로써 상기 도가니와 열전도체 사이를 차단하여 열전도 및 열복사에 의한 열흐름을 차단하는 것을 특징으로 하는 어닐링 단열수단을 구비한 사파이어 단결정 성장장치.
  5. 청구항 1에 있어서,
    상기 어닐링 단열수단은,
    상기 냉각수단을 둘러싸는 측면 지지부; 및
    상기 측면 지지부 상단에 걸쳐지는 것으로, 상기 냉각수단의 상승 및 하강 이동에 따라 미끄러지거나 기울어지는 열 흐름 차단부를 포함하되,
    상기 냉각수단의 하강시 상기 열 흐름 차단부에 의해 열 흐름을 차단하는 것을 특징으로 하는 어닐링 단열수단을 구비한 사파이어 단결정 성장장치.
  6. 삭제
  7. 청구항 1에 있어서,
    상기 도가니 바닥 및 측면 외측에 설치되는 도가니 지지체를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 어닐링 단열수단을 구비한 사파이어 단결정 성장장치.
  8. 청구항 7에 있어서,
    상기 도가니 지지체는,
    상기 도가니 바닥 외측에 설치되는 바닥 지지체; 및
    상기 도가니 측면 외측에 설치되는 4개의 측면 지지체로 구성하되,
    상기 바닥 지지체 및 측면 지지체는 조립과 해체가 가능한 것을 특징으로 하는 어닐링 단열수단을 구비한 사파이어 단결정 성장장치.
  9. 청구항 8에 있어서,
    상기 도가니 지지체는,
    텅스텐, 몰리브덴, 탄탈륨 및 이의 합금, 세라믹 또는 그라파이트로 구성된 군에서 선택된 것을 재질로 하는 것을 특징으로 하는 어닐링 단열수단을 구비한 사파이어 단결정 성장장치.
  10. 청구항 3에 있어서,
    상기 열전도체는,
    고융점 금속 또는 그라파이트를 재질로 하고, 판형, 원기둥 및 사각기둥 중 어느 하나의 형상을 갖는 것을 특징으로 하는 어닐링 단열수단을 구비한 사파이어 단결정 성장장치.
  11. 청구항 1 내지 5 및 청구항 7 내지 10 중 어느 한 항의 사파이어 단결정 성장장치를 이용하여,
    상기 사파이어 원료를 용융시키고 상기 종자결정으로부터 결정을 성장시키는 단계; 및
    결정성장이 완료된후, 상기 냉각수단의 상기 도가니 바닥 하부로 이탈시켜 냉각을 차단하고, 상기 어닐링 단열수단에 의해 상기 냉각수단과 도가니 사이의 열 흐름을 차단시키는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 사파이어 단결정 성장방법.

KR1020150126288A 2015-09-07 2015-09-07 어닐링 단열수단을 구비한 사파이어 단결정 성장장치 및 그 성장방법 KR101623023B1 (ko)

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KR1020150126288A KR101623023B1 (ko) 2015-09-07 2015-09-07 어닐링 단열수단을 구비한 사파이어 단결정 성장장치 및 그 성장방법

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* Cited by examiner, † Cited by third party
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KR101196445B1 (ko) * 2012-05-03 2012-11-01 주식회사 크리스텍 사파이어 단결정 성장장치 및 이를 이용한 사파이어 단결정 성장방법
JP2015048296A (ja) 2013-09-04 2015-03-16 株式会社福田結晶技術研究所 単結晶の育成装置及び育成方法

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