KR101622428B1 - 단계화된 슬러리 추가를 갖는 가스화 시스템 및 공정 - Google Patents

단계화된 슬러리 추가를 갖는 가스화 시스템 및 공정 Download PDF

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Abstract

본 발명은 침착 문제들을 야기하는 타르의 형성을 방지하도록 단계화된 슬러리 추가를 갖는, 탄소질 공급 원료를 가스화하기 위한 시스템 및 공정에 관한 것이다. 건조 고체 탄소질 재료가 부분적으로 연소되며, 이후 두 개의 분리 반응기 섹터들 내에서 탄소질 재료를 포함하는 제1 슬러리 스트림과 함께 열분해되며, 이에 따라 합성 가스를 포함하는 혼합 생성물들을 생성한다. 미립자 탄소질 재료를 포함하는 제2 슬러리 스트림은 열 회수 구역에서 방출되는 혼합 생성물과 함께 열 회수 구역의 하류에서 건조 유닛 내로 공급된다. 제2 단계 혼합 생성물들 및 건조된 미립자 탄소질 재료의 최종 온도 450℉ 내지 550℉ 사이이며, 이러한 온도 범위에서 무거운 분자량인 타르 종들의 방출은 통상적으로 촉진되지 않는다.

Description

단계화된 슬러리 추가를 갖는 가스화 시스템 및 공정{GASIFICATION SYSTEM AND PROCESS WITH STAGED SLURRY ADDITION}
본 발명은 일반적으로 탄소질 재료와 같은 일반적으로 고체인 공급 원료를 합성 가스와 같은 희망하는 가스 생성물들로 변환하기 위한 가스화 시스템 및 공정에 관한 것이다. 가스화 시스템 및 공정은 간단하면서도 최대 변환 효율을 전달하도록 설계되어야 한다.
3가지 기본 타입의 시스템들 및 공정들이 탄소질 재료들의 가스화를 위해 개발되었다. 이들은 (1) 고정 층(fixed-bed) 가스화, (2) 유동 층(fluidized-bed) 가스화, 및 (3) 부유(suspension) 또는 비말 동반(entrainment) 가스화이다. 본 발명은 세 번째 타입의 시스템 및 공정 - 부유 또는 비말 동반 가스화에 관한 것이다. 보다 구체적으로는, 본 발명은 탄소질 재료들을 가스화하기 위한 2 단계의 비말 동반 가스화 시스템 및 공정에 관한 것이다.
2 단계 설계의 유연성(flexibility)은 낮은 온도의 제2 단계 가스화기로의 슬러리 공급률을 최대화함으로써 활용될 수 있으며, 이에 따라 제1 단계 가스화기로부터 생성된 열을 이용하여 슬러리로부터 수분을 증발시킨다. 제2 단계 가스화기에서 방출되는 차르(char) 및 변환되지 않은 탄소는 이후, 건조 형태로, 분리되고 제1 단계 가스화기로 다시 리사이클되며, 이에 따라 더 높은 온도의 제1 단계에 요구되는 산소량을 최소화하고 가스화기의 변환 효율을 최대화한다.
더 낮은 온도의 제2 단계에 공급하는 것에는 석탄 또는 석유 코크스의 열분해 동안 생성되는 타르가 충분히 제거되지 않게 되는 문제가 있다. 제거되지 않은 타르는 합성 가스가 냉각될 때, 응결되게 되며, 이에 따라 열 교환 표면들을 오염시키거나 필터들을 하류부에서 막히게 할 수 있다.
본 발명은 침착(deposition) 문제들을 야기하는 타르의 형성을 방지하도록 단계화된 슬러리 추가를 갖는, 탄소질 재료들과 같은 공급 원료를 가스화하기 위한 시스템 및 공정을 개시한다.
본 발명은 두 개의 분리된 반응기 섹션들에서 탄소질 재료를 포함하는 건조 고체들의 부분 연소 및 탄소질 재료를 포함하는 제1 슬러리 스트림의 열분해를 포함하며, 합성 가스를 포함하는 혼합 생성물들을 생성한다. 미립자 탄소질 재료를 포함하는 제2 슬러리 스트림은 열 회수 구역에서 방출되는 혼합 생성물과 함께 열 회수 구역의 하류에서 건조 유닛으로 공급된다.
열 회수 구역에서 방출되는 합성 가스의 온도가 조절되어서 슬러리가 건조된 이후의 합성 가스의 최종 온도는 무거운 분자량인 타르 종들이 통상 방출되지 않는 온도 범위 내로 있게 된다. 공정 동안 형성되는 차르 입자들은 사이클론에 의해, 그리고 선택적으로는 미립자 필터링 장치에 의해, 합성 가스로부터 분리되고, 수집되며, 슬래깅(slagging) 조건들에서 작동되는 제1 단계 가스화기로 리사이클된다. 사이클론 및 필터에서 방출되는 합성 가스는 타르 및 미립자가 없게 된다.
본 발명의 특정 실시예들은 탄소질 재료의 가스화를 위한 공정에 관한 것이며, a) 리사이클된 차르를 포함하는 건조 공급 원료 및 미립자 탄소질 재료를 포함하는 고체 스트림을 반응기 하부 섹션 내로 도입하고, 그 안에서 산소 함유 가스, 스팀, 및 이들의 혼합물로 구성된 그룹에서 선택된 산소 공급원을 포함하는 가스 스트림과 함께 부분적으로 연소시키며, 이에 따라 열을 발산하고 합성 가스 및 용융 슬래그를 포함하는 생성물들을 형성하는 단계; b) 합성 가스를 반응기 하부 섹션으로부터 상향으로 반응기 상부 섹션 내로 통과시키며, 그 안에서 액체 운반체(carrier) 내에 미립자 탄소질 재료의 슬러리를 포함하는 제1 슬러리 스트림과 함께 열분해시키며, 이에 따라 합성 가스 및 차르를 포함하는 가스 생성물 스트림을 포함하는 혼합 생성물들을 형성하는 단계; c) 단계(b)에서의 혼합 생성물들을 열 회수 구역에 통과시키는 단계; d) 액체 운반체 내에 미립자 탄소질 재료를 포함하는 제2 슬러리 스트림 및 열 회수 구역으로부터 방출되는 혼합 생성물들을, 제2 슬러리 스트림 내의 수분이 증발되며 미립자 탄소질 재료를 포함하는 고체 스트림이 형성되는, 건조 유닛 내로 도입하는 단계; e) 단계(d)의 상기 혼합 생성물들 및 고체 스트림을, 상기 차르 및 고체 스트림이 상기 가스 생성물 스트림으로부터 분리되는 분리 장치에 통과시키는 단계; 선택적으로 f) 단계(e)의 가스 생성물 스트림을, 잔류 고체 미세 입자들 및 미립자들이 가스 생성물 스트림으로부터 분리되는 미립자 필터링 장치에 통과시키는 단계; g) 단계(e)로부터의 차르 및 건조된 미립자 탄소질 재료를 포함하는 건조 원료 및 단계(f)로부터의 잔류 고체 미세 입자들과 미립자들을 반응기 하부 섹션으로 다시 리사이클하는 단계를 포함한다. 이러한 공정 동안, 상기 단계(a)에서 발산되는 열은 단계(b)의 운반체 액체 및 미립자 탄소질 재료를 포함하는 제1 슬러리 스트림을 단계(b)의 가스 생성물 스트림으로 변환함으로써 회수된다. 이러한 공정은 열 회수 구역으로 진입하기 전에 제2 단계 반응의 혼합 생성물들을 타르 제거 체류 용기 내로 도입하는 단계를 더 포함할 수 있다.
본 발명의 다른 특정 실시예들은 탄소질 재료의 가스화를 위한 시스템에 관한 것이며, a) 산소 함유 가스, 스팀, 및 이들의 혼합물로 구성된 그룹에서 선택된 산소 공급원을 포함하는 가스 스트림과 함께 미립자 탄소질 재료를 포함하는 고체 스트림을 부분적으로 연소하여 열과 합성 가스 및 용융 슬래그를 포함하는 혼합 생성물들을 생성하며, 가스 스트림 및 건조 공급 원료를 도입하기 위한 일 이상의 분산 장치들을 포함하는 반응기 하부 섹션; b) 액체 운반체 내에 미립자 탄소질 재료를 포함하는 제1 슬러리 스트림과 반응기 하부 섹션으로부터의 합성 가스를 열분해하여 합성 가스 및 차르를 포함하는 가스 생성물 스트림을 포함하는 혼합 생성물들을 생성하는 반응기 상부 섹션; c) 혼합 생성물들을 냉각하기 위한 열 회수 구역; d) 액체 운반체 내에 미립자 탄소질 재료를 포함하는 제2 슬러리 스트림이 열 회수 구역에서 방출되는 혼합 생성물에 접촉하여 이에 따라 제2 슬러리 스트림 내의 수분이 증발하고, 미립자 탄소질 재료를 포함하는 고체 스트림이 형성되는 건조 유닛; e) 혼합 생성물들 내의 가스 생성물 스트림으로부터 차르와 고체 스트림을 분리하기 위한 분리 장치; f) 가스 생성물 스트림으로부터 잔류 고체 미세 입자들 및 미립자들을 분리하기 위한 미립자 필터링 장치를 포함한다. 이러한 시스템으로, 반응기 하부 섹션으로부터 생성된 열은 반응기 상부 섹션 내의 운반체 액체 내 미립자 탄소질 재료를 포함하는 제1 슬러리 스트림을 반응기 상부 섹션 내의 가스 생성물 스트림으로 변환함으로써 회수된다. 이러한 시스템은 열 회수 구역의 상류에서 타르 제거 체류 용기를 더 포함할 수 있다.
반응기 하부 섹션은 산소 함유 가스 및 스팀과 같은 산소 공급원 가스를 포함하는 스트림 및 리사이클된 차르를 반응기 하부 섹션 내로 도입하기 위한 일 이상의 분산 장치들을 더 포함한다. 반응기 상부 섹션은 액체 운반체 내의 미립자 탄소질 재료의 슬러리를 반응기 상부 섹션 내로 공급하기 위한 일 이상의 공급 장치들을 더 포함한다. 반응기 상부 섹션은 반응기 하부 섹션 위에 위치될 수 있으나 이에 제한되지는 않는다. 열 회수 구역은 복사열 타입 보일러, 수관 보일러(water tube boiler), 연관 보일러(fire tube boiler) 및 이들의 조합으로부터 선택되는 열 회수 장치를 포함할 수 있다. 건조 유닛은 일 이상의 분산 장치들을 포함한다.
반응기 하부 섹션의 온도는 1500℉ 내지 3500℉로 유지된다. 반응기 하부 섹션 및 반응기 상부 섹션에서의 압력은 약 14.7psig 내지 약 2000psig이다. 반응기 하부 섹션의 분산 장치들을 통과하는 차르 및 가스들의 속도는 20ft/s 내지 120ft/s이다. 반응기 하부 섹션 내에서 차르의 체류 시간은 2초 내지 10초이다. 반응기 상부 섹션의 공급 장치들을 통과하는 슬러리 스트림의 속도는 10ft/s 내지 80ft/s이다. 반응기 상부 섹션 내의 미립자 탄소질 재료의 슬러리의 체류 시간은 5초 내지 40초이다. 제2 슬러리 스트림이 추가된 이후이고 분리 장치 이전의, 제2 단계 혼합 생성물들 및 건조된 미립자 탄소질 재료의 온도는 300℉ 내지 900℉, 바람직하게는 400℉ 내지 700℉, 가장 바람직하게는 450℉ 내지 550℉이다.
반응기 상부 섹션 내로 도입될 제1 슬러리 스트림의 퍼센트 양은 0% 내지 50%, 바람직하게는 10% 내지 40%, 가장 바람직하게는 25% 내지 35%이며, 열 회수 공정의 하류에서 건조 유닛 내로 도입될 제2 슬러리 스트림의 퍼센트 양은 50% 내지 100%, 바람직하게는 60% 내지 90%, 가장 바람직하게는 65% 내지 80%이다.
본 발명의 실시예들의 보다 상세한 설명을 위해, 이제 첨부 도면들이 참조될 것이다.
도1은 본 발명과 관련된 일 실시예에 대한 그림으로 나타낸 공정 흐름도 및 상기 실시예에 유용한 시스템의 개략도이다.
도2는 본 발명과 관련된 대체적인 실시예에 대한 그림으로 나타낸 공정 흐름도 및 상기 실시예에 유용한 시스템의 개략도이다.
본원은 2008년 12월 17일 출원된, "단계화된 슬러리 추가를 갖는 가스화 시스템 및 공정"이라는 명칭의 미국 가출원 번호 제61/138,312호의 우선권의 이익을 향유하는 국제출원이며, 이는 본 명세서에서 참조로써 전체적으로 통합된다.
본 발명의 다양한 실시예에 대한 아래의 상세한 설명은 본 발명이 실시될 수 있는 특정 실시예들을 도시하는 첨부 도면들을 참조한다. 실시예들은 해당 분야의 통상의 기술을 가진 자가 본 발명을 실시하기에 충분할 정도로 상세하게 본 발명의 태양들을 기재하기 위함이다. 다른 실시예들이 본 발명의 범위에서 벗어나지 않으면서 이용될 수 있고 변경이 이루어질 수 있다. 따라서 아래의 상세한 설명은 제한된 의미로 해석되지 않는다. 본 발명의 범위는, 이러한 청구항들의 권한이 미치는 균등물의 전 범위와 함께, 첨부된 청구항들에 의해서만 한정된다.
도1 및 도2를 참조하면, 본 발명의 다양한 실시예들은 반응기 하부 섹션(30) 및 반응기 상부 섹션(40)을 포함하는, 일반적으로 도면 부호 "10"으로 지시되는 가스화 반응기를 제공한다. 반응기 하부 섹션(30)은 제1 단계 반응 구역을 형성하며, 제1 단계 반응 구역으로도 언급될 것이다. 반응기 상부 섹션(40)은 제2 단계 반응 구역을 형성하며, 제2 단계 반응 구역으로도 언급될 것이다.
또한 도1 및 도2를 참조하면, 고압의 스팀 및/또는 산소 함유 가스와 같은 산소 공급원을 포함하는 스트림 및 리사이클 차르는 예를 들어, 반응기 하부 섹션(30)과 대향하게 위치되는 분산 장치(60 및/또는 60a)를 통해 가스화 반응기(10)의 하부 섹션(30)으로 진입된다. 2개보다 많은, 예를 들어 4개의 분산 장치들이 90도 만큼 떨어지게 배치되어 이용될 수 있다. 분산 장치들의 세트들은 또한 상이한 레벨들로 있을 수도 있으며, 동일 평면에 있을 필요는 없다. 반응기 하부 섹션(30) 내에서, 즉 제1 단계 반응 구역 내에서, 리사이클 차르 및 (스팀을 포함할 수 있는) 산소 함유 가스 스트림은, 반응물들의 급속 혼합 및 반응이 발생하며 회전운동이 반응물들에 부여되는 방식으로 반응하며, 그후 반응기(10)의 하부 섹션(30)을 통하여 상향으로 통과한다. 반응기 하부 섹션(30)에서의 반응은, 리사이클 차르 및 (스팀을 포함할 수 있는) 산소 함유 가스 스트림이 스팀, 합성 가스, 중간 가스들, 및 용융 슬래그와 같은 비말 동반 부산물들을 포함하는 혼합 생성물들로 발열 변환되는, 가스화 공정의 제1 단계이다. 용융 슬래그는 최종 처분을 위해 탭 홀(20)을 통하여 반응기(10)의 하부로부터 (도시되지 않은) 슬래그 공정 시스템으로 배출된다.
이후, 스팀, 중간 가스, 및 합성 가스는, 액체 운반체 내의 미립자 탄소질 재료를 포함하는 제1 슬러리 스트림이 공급 장치(80 및/또는 80a) 또는 추가 공급 장치들을 통해 유입되는, 비연소식(unfired) 반응기 상부 섹션(40) 내로 상향으로 유동함으로써 반응기 하부 섹션(30)으로부터 방출된다. 반응기 하부 섹션(30)에서 생성되는 열은 가스 스트림과 함께 상향으로 운반되며, 비연소식 반응기 상부 섹션(40) 내에서 발생하는 열분해 공정을 유도한다. 상기 열분해 공정은 급수의 증발, 탄소-스팀 반응, 및 CO와 H2O 사이의 물-가스 반응을 포함한다. 탄소-스팀 반응은 CO 및 H2를 형성하여, 이에 따라 이들 사용가능한 가스들의 수득률을 증가시킨다. 연소식 반응기 하부 섹션(30)(또는 반응기(10)의 제1 단계 반응 구역)은 주로 연소 반응기(combustion reactor)인 반면, 반응기 상부 섹션(40)은 주로 가스들의 발열량을 증가시키는 급냉 반응기(quench reactor)이다. 따라서 비연소식 반응기 상부 섹션(40) 내에서 발생하는 반응들은 연소식 부분 연소 반응기 하부 섹션(30)으로부터 나오는 가스들을 풍부하게 하여, 보다 높은 등급의 합성 가스를 생성시키고, 이렇게 하는 과정에서 반응기 하부 섹션(30)으로부터 열을 회수하고 가스들을 충분히 냉각시켜서 공정 동안 비말 동반된 슬래그가 회분 용융 최초 변형점(ash fusion initial deformation temperature) 아래로 냉각되게 한다. 회분 최초 변형점 아래로 냉각시킴으로써, 비말 동반된 슬래그 액적(droplet)들은 열 전달 표면들에 도달하기 이전에 자기들끼리 또는 비말 동반된 미립자 탄소질 재료에 뭉치며, 이에 따라 열 전달 표면들에 부착되지 않는다. 반응기 상부 섹션(40) 내의 반응 조건들은 차후에 더 상세히 기재될 것이다.
도1 내지 도2에 도시된 본 발명의 실시예들에서, 반응기(10)의 비연소식 반응기 상부 섹션(40)이 반응기(10)의 연소식 반응기 하부 섹션(30)의 상부에 직접 연결되어, 가스 반응 생성물들 및 비말 동반된 고체들에서의 열 손실들을 최소화하도록 고온 반응 생성물들이 반응기 하부 섹션(30)으로부터 반응기 상부 섹션(40)으로 직접 운반된다.
도1 및 도2에 도시된 바와 같이, 가스화 반응에 의해 생성된 차르는 탄소 변환을 증가시키도록 제거 및 리사이클될 수 있다. 예를 들어, 차르는 분산 장치들(60 및/또는 60a)(또는 다른 것들)을 통해 반응기 하부 섹션 즉, 전술된 바와 같이 제1 반응 구역 내로 리사이클될 수 있다.
분산 장치들(60 및/또는 60a)은 차르와 같은 미립자 고체들의 세분화된(atomized) 공급을 제공한다. 분산 장치들은 고체용 중앙 튜브와, 공통 혼합 구역에 내부적 또는 외부적으로 개방된, 세분화 가스를 함유하는 중앙 튜브를 둘러싸는 환형의 공간을 갖는 타입일 수 있다. 또한, 비연소식 반응기 상부 섹션(40)의 공급 장치들(80 및/또는 80a)은 또한 본 명세서에 기재된 분산 장치들과 유사할 수 있거나, 또는 단순히 슬러리를 공급하기 위한 튜브를 포함할 수 있다. 분산 장치들(60 및/또는 60a) 또는 공급 장치들(80 및/또는 80a)은 해당 분야의 통상의 기술을 가진 자에게 통상적으로 알려진 설계일 수 있다.
또한 도1에 도시된 바와 같이, 반응기 상부 섹션(40) 내에서 발생하는 제2 단계 반응의 혼합 생성물들은 상부 섹션(40)의 상부로부터 나와서, 혼합 생성물들의 온도가 내려가는 열 회수 구역(90) 내로 도입된다.
특정 실시예들에서, 열 회수 구역(90)은 복사열 타입 보일러 또는 수관 보일러 또는 연관 보일러를 포함한다. 다른 특정 실시예들에서, 열 회수 구역(90)은 퀸칭(quenching) 가스로서 냉각 리사이클 합성 가스를 포함한다.
도1 및 도2에 도시된 실시예들에서, 열 회수 구역(90)에서 방출되는 제2 단계 반응의 혼합 생성물들과, 액체 운반체 내의 미립자 탄소질 재료를 포함하는 제2 슬러리 스트림은 공급 장치(130 및/또는 130a)를 통해, 제2 슬러리 스트림 내의 수분이 증발되는, 건조 유닛(120) 내로 유입된다. 이러한 공정을 통해, 미립자 탄소질 재료를 포함하는 고체 스트림이 형성된다.
또한 도1 및 도2에서 도시되는 바와 같이, 제2 단계 혼합 생성물들의 결합된 스트림 및 미립자 탄소질 재료를 포함하는 고체 스트림은 모두 건조 유닛(120)으로부터 방출되고, 그 뒤로, 결합된 스트림을 고체 스트림 및 가스 스트림으로 분할하여 가스 스트림에 소량의 잔류 고체 미세 입자들만을 남기는 분리 장치(50) 내로 도입된다.
분리 장치(50)로부터 방출되는 가스 스트림은 수소, 일산화탄소, 소량의 메탄, 황화 수소, 암모니아, 질소, 이산화탄소, 및 소량의 잔류 고체 미세 입자들을 포함한다. 가스 스트림은 추가적으로 잔류 고체 미세 입자들 및 미립자들이 제거되는 미립자 필터링 장치(110) 내로 도입될 수 있다.
분리 장치(50)로부터 방출되는 고체 스트림은, 건조된 미립자 탄소질 재료와 함께, 비연소식 반응기 상부 섹션(40) 내에서 생성된 차르 및 고화된 회분을 포함한다.
분리 장치(50)로부터 방출되는 고체 스트림 및 필터링 장치(110)로부터 방출되는 잔류 고체 미세 입자들은 산소 함유 가스 및/또는 스팀과 혼합되고 분산 장치들(60 및/또는 60a)을 통해 연소식 반응기 하부 섹션(30)으로 제1 단계 반응의 공급 원료로서 다시 리사이클된다.
고체 스트림은 이후 슬래깅 조건들 하에서 산소 및 스팀의 반응에 의해 가스화되어, 상부 반응기 섹션(40) 내 제2 단계 반응에 요구되는 열 및 합성 가스를 포함하는 혼합 생성물들을 생성한다.
도2에 도시된 바와 같은 또 다른 실시예에서, 제2 단계 반응의 혼합 생성물들은 반응기(10)의 상부 섹션(40)의 상부로부터 나와서, 열 회수 구역(90)에 진입하기 전에 체류 용기(100)와 같은, 그러나 이에 한정되지는 않는, 타르 제거 용기 내로 도입된다. 체류 용기의 주요 기능은 혼합 생성물들 내에 존재하는 어떠한 타르 성분이라도 제거하는 것이다.
가스화 반응기(10)의 구조의 재료들이 중요한 것은 아니다. 필수적인 것은 아니지만 바람직하게, 반응기 벽들은 스틸이며, 반응기 하부 섹션(30) 내의 크롬 고함유 벽돌과 같은 절연성 캐스터블(castable), 세라믹 섬유 또는 내화 벽돌로 안이 대어진다. 한편, 용이하게 이용할 수 있는 고밀도 매체가 반응기 상부 섹션의 안을 대는데 사용되며, 이와 같은 것이 용광로들 내에서 및 비슬래깅 적용들에서 사용되어 1) 열 손실을 감소시키고 2) 높은 온도 및 부식성 용융 슬래그로부터 용기를 보호하고 3) 더 나은 온도 조절을 제공한다. 이러한 타입의 시스템의 사용에 의하여 공정에 사용되는 탄소질 고체들로부터 발열량 회수율을 높일 수 있다. 선택적 및 대안적으로, 연소식 반응기 하부 섹션(30), 및 선택적으로 비연소식 상부 섹션(40)에 "냉각 벽" 시스템을 제공함으로써 벽들의 안을 대지 않을 수 있다. 석탄 가스화 시스템 분야에 통상적으로 알려진 바와 같이, 본원에 사용된 용어 "냉각 벽"은 벽들이 냉각 매체를 갖는 냉각 재킷에 의해 냉각된다는 의미이다. 이러한 시스템에서, 슬래그는 냉각된 내벽 상에서 결빙되고 냉각 재킷의 금속 벽들을 보호한다.
반응기 하부 섹션(30) 내 제1 단계 공정에서의 반응의 물리적 조건들이, 대략 250 푸아즈(poise) 이하의 슬래그 점성을 갖는 용융된 회분으로부터 용융 슬래그를 생성하도록 유지 및 제어되어 차르의 가스화에 의해 생성된 회분의 용융점을 초과하는 온도들에서의 차르의 신속한 가스화가 보장된다. 제2 단계/상부 섹션(40) 내에서 발생하는 반응의 물리적 조건들은, 가소성의 범위를 넘는 석탄의 가열 및 신속한 가스화를 보장하도록 제어된다. 연소식 반응기 하부 섹션(30)의 온도는 1500℉ 내지 3500℉로, 바람직하게는 2000℉ 내지 3200℉로, 가장 바람직하게는 2400℉ 내지 3000℉로 유지된다. 반응기 하부 섹션(30)의 제1 단계 내의 이러한 온도들에서, 그 내부에서의 차르의 가스화에 의해 형성된 회분이 용융되어 용융 슬래그를 형성하고 용융된 슬래그는 탭 홀을 통과해 배출되며 본 명세서의 범위 밖의 유닛들 내에서 추가적으로 처리된다. 제1 단계로부터의 가스 혼합물은 반응기 하부 섹션을 통해 상승하는 차르 및 가스들의 상향으로 회전 이동하는 와류를 남긴다. 비연소식 반응기 상부 섹션 반응기(40)의 온도는 1200℉ 내지 2200℉로, 바람직하게는 1500℉ 내지 2000℉로, 가장 바람직하게는 1700℉ 내지 1900℉로 유지된다. 연소식 반응기 하부 섹션(30)으로부터 상향으로 유동하는 고온의 중간 생성물은 비연소식 상부 반응기 섹션(40)에서 발생하는 흡열 반응들을 위한 열을 제공한다.
제2 단계의 혼합 생성물들의 온도는 열 회수 구역(90)으로 진입하기 이전에 통상적으로 약 1700℉ 내지 약 1900℉이다. 열 회수 구역의 작동 파라미터들은 액체 운반체 내의 미립자 탄소질 재료의 농도와 미립자 탄소질의 타입에 따라 조절된다. 보다 구체적으로는, 열 회수 공정이 작동되는 온도는, 모두 건조 유닛(120)으로부터 방출되는, 미립자 탄소질 재료를 포함하는 고체 스트림 및 제2 단계 혼합 생성물들의 결합된 스트림의 최종 온도가 300℉ 내지 900℉, 바람직하게는 400℉ 내지 700℉, 가장 바람직하게는 500℉ 정도가 되도록 조절 및 제어되어야 한다. 이러한 온도들에서, 무거운 분자량인 타르 종들은 통상 방출되지 않는다. 결과적으로, 분리 장치(50) 및 미립자 필터링 장치(110)에서 나오는 합성 가스는 타르가 없거나 미립자가 없게 되며, 산성 가스 제거 및 황 회수 등을 포함하는 종래의 정화 공정들에 의하여 추가적으로 손쉽게 처리될 수 있다.
본 발명의 공정은 대기압 또는 더 높은 압력들에서 수행된다. 일반적으로, 반응기 하부 섹션(30) 및 반응기 상부 섹션(40)에서의 압력은 약 14.7psig 내지 약 2000psig, 바람직하게는 50psig 내지 1500psig, 가장 바람직하게는 150psig 내지 1200psig이다. 열 회수 구역(90) 내에서의 압력은 약 14.7psig 내지 약 1500psig, 바람직하게는 50psig 내지 1500psig, 가장 바람직하게는 150psig 내지 1200psig이다. 도2에 도시된 바와 같은 다른 실시예에서, 타르 제거를 위한 체류 용기(100) 내에서의 압력은 약 14.7psig 내지 약 1500psig, 바람직하게는 50psig 내지 1500psig, 가장 바람직하게는 150psig 내지 1200psig이다.
본 발명의 다양한 실시예들에서, 반응기 하부 섹션 반응기(30)의 분산 장치들(60 및/또는 60a)을 통과하는 고체들 및 가스들의 속도 또는 공급률은 20ft/s 내지 120ft/s로, 바람직하게는 20ft/s 내지 90ft/s로, 가장 바람직하게는 30ft/s 내지 60ft/s로 유지된다. 반응기 하부 섹션(30) 내에서 차르의 체류 시간은 2초 내지 10초로, 바람직하게는 4초 내지 6초로 유지된다. 반응기 상부 섹션 반응기(40)의 공급 장치(80 및/또는 80a)를 통과하는 슬러리 스트림의 속도 또는 공급률은 약 5ft/s 내지 100ft/s로, 바람직하게는 약 10ft/s 내지 80ft/s로, 가장 바람직하게는 약 20ft/s 내지 60ft/s로 유지된다. 반응기 상부 섹션(40) 내에서의 체류 시간은 약 5초 내지 40초로 유지된다.
주어진 가스화 공정을 위한, 본 발명의 다양한 실시예들에서, 공급 장치(80 및/또는 80a)를 통하여 비연소식 반응기 상부 섹션(40) 내로 주입되는, 액체 운반체 내에 미립자 탄소질 재료를 포함하는 제1 슬러리 스트림의 양은 총량의 0% 내지 50%, 바람직하게는 총량의 10% 내지 40%, 가장 바람직하게는 총량의 20% 내지 35%이다.
따라서, 건조 유닛(120)으로 도입될 액체 운반체 및 미립자 탄소질 고체의 슬러리를 포함하는 제2 액체 스트림의 양은 총량의 50% 내지 100%, 바람직하게는 총량의 60% 내지 90%, 가장 바람직하게는 총량의 65% 내지 80%이다.
이러한 공정은 임의의 미립자 탄소질 재료에 적용될 수 있다. 그러나 바람직하게, 미립자 탄소질 재료는 석탄이며, 이는 갈탄(lignite), 역청탄(bituminous coal), 아역청탄(sub-bituminous coal), 또는 이들의 임의의 조합을 포함하나 이들에 제한되지는 않는다. 추가의 탄소질 재료들로는 석탄으로부터의 코크스, 석탄 차르, 석탄 액화 찌꺼기들, 미립자 탄소, 석유 코크스, 오일 셰일(oil shale)로부터 유도되는 탄소질 고체들, 타르 샌드(tar sand)들, 피치(pitch), 바이오매스(biomass), 농축 하수 침전물, 약간의 폐기물, 고무, 및 이들의 혼합물이다. 상기 예시된 재료들은 액체 운반체 내에서 펌핑가능한 슬러리로서, 그리고 최적의 재료 취급 및 반응 특성들을 위해, 분쇄된 고체들의 형태일 수 있다.
탄소질 고체 재료용 액체 운반체는 희망하는 가스 생성물들, 특히 일산화탄소 및 수소를 형성하도록 반응들에 참여 및 증발할 수 있는 임의의 액체일 수 있다. 가장 쉽게 고려되는 액체 운반체는 하부 반응기 섹션(30) 내에서 스팀을 형성하는 물이다. 스팀은 합성 가스의 성분들인 가스 생성물들을 형성하도록 탄소와 반응할 수 있다. 또한, 물 이외의 액체들이 탄소질 재료를 슬러리화하는데 사용될 수 있다. 바람직하게, 액체는 물이지만, 예를 들어, 연료유, 잔유(residual oil), 석유, 및 액체 CO2와 같은 탄화수소일 수도 있다. 액체 운반체가 탄화수소일 때, 효율적인 반응 및 반응기 온도를 조절하기 위해, 충분한 물을 제공하도록 추가의 물 또는 스팀이 추가될 수 있다.
적어도 20%의 산소를 함유한 임의의 가스가 연소식 반응기 하부 섹션(30)에 공급되는 산소 함유 가스로서 이용될 수 있다. 바람직한 산소 함유 가스들은 산소, 공기, 및 산소가 풍부한 공기를 포함한다.
슬러리로서 운반체 액체 내의 미립자 탄소질 재료의 농도는 단지 펌핑가능한 혼합물을 갖추는데만 필요하다. 일반적으로, 농도는 고체 재료의 80중량%의 범위까지이다. 바람직하게, 슬러리 내의 미립자 탄소질 재료의 농도는 제1 및 제2 단계 공정 모두에서 30 중량% 내지 75 중량%의 범위이다. 보다 바람직하게, 수성 슬러리 내의 석탄의 농도는 45 중량% 내지 70 중량%이다.
석탄이 공급 원료일 때, 석탄은 액체 매체와 함께 갈리거나, 또는 슬러리를 형성하도록 액체 운반체와 혼합되기 전에 분쇄될 수 있다. 일반적으로, 적정하게 잘게 나뉜 탄소질 재료가 이용될 수 있고 미립자 고체들의 입자 크기를 감소시키는 임의의 알려진 방법들이 사용될 수 있다. 이러한 방법들의 예시들로서 볼, 로드, 및 해머밀의 사용이 포함된다. 입자 크기가 중요한 것은 아니나, 잘게 나뉜 탄소 입자들이 바람직하다. 석탄 공급 발전소에서 연료로서 사용되는 분말 석탄이 통상적이다. 이러한 석탄은, 200 메쉬 시브(mesh sieve)를 통과하는 석탄의 90 중량%의 입자 크기 분포를 갖는다. 안정하며 침전하지 않는 슬러리가 준비될 수 있다면, 더 굵은 크기의 평균 100 메쉬의 입자 크기가 보다 반응성 있는 재료들을 위해 사용될 수 있다.
본원에 사용된 용어 "차르"는 다양한 생성물들이 생성된 이후에 가스화 시스템 내부에 비말 동반된 채로 남아 있는 미연 탄소 및 회분 입자들을 칭한다.
둘 이상의 항목들을 나열하는데 사용되는 본원에 사용된 용어 "및/또는"은, 열거된 항목들 중 임의의 하나가 그 자체로 사용될 수 있다는 것, 또는 나열된 항목들 중 둘 이상의 임의의 조합이 사용될 수 있다는 것을 의미한다. 예를 들어, 조성이 구성 요소 A, B 및/또는 C를 수반하는 것으로 기재된다면, 조성은 A만을; B만을; C만을; A와 B의 조합을; A와 C의 조합을; B와 C의 조합을; 또는 A, B, 및 C의 조합을 수반할 수 있다.
보호 범위는 전술된 기재에 의해서 제한되지 않으며, 청구항들의 발명의 모든 균등물들을 포함하는 범위인, 첨부된 청구항들에 의해서만 제한된다. 각각 그리고 모든 청구항은 본 발명의 실시예로서 명세서에 통합된다. 따라서 청구항들은 본 발명의 바람직한 실시예들에 대한 추가적, 부가적인 기재이다.
특정 기능을 수행하는 "~를 위한 수단" 또는 특정 기능을 수행하는 "~를 위한 단계"를 명확히 기재하지 않은 청구항의 임의의 요소는 35 U.S.C.§112¶6에 명시된 바와 같은 "수단(means)" 또는 "단계(step)"으로 해석되지 않는다. 특히, 본원의 청구항들에서 "~의 단계"의 사용은 35 U.S.C.§112¶6의 조항들을 적용하려는 의도는 아니다.

Claims (25)

  1. 리사이클된 차르를 포함하는 건조 공급 원료 및 미립자 탄소질 재료를 포함하는 고체 스트림을 반응기 하부 섹션 내로 도입하고, 산소 함유 가스, 스팀, 및 이들의 혼합물로 구성된 그룹에서 선택된 산소 공급원을 포함하는 가스 스트림과 함께 상기 반응기 하부 섹션 내에서 부분적으로 연소시키며, 이에 따라 열을 발산하고 합성 가스 및 용융 슬래그를 포함하는 생성물들을 형성하는 단계(a)와,
    상기 합성 가스를 상기 반응기 하부 섹션으로부터 상향으로 반응기 상부 섹션 내로 통과시키고, 상기 반응기 상부 섹션 내에서 액체 운반체 내에 미립자 탄소질 재료의 슬러리를 포함하는 제1 슬러리 스트림과 함께 열분해시키며, 이에 따라 합성 가스 및 차르를 포함하는 가스 생성물 스트림을 포함하는 혼합 생성물들을 형성하는 단계(b)와,
    단계(b)에서의 상기 혼합 생성물들을 열 회수 구역에 통과시키는 단계(c)와,
    액체 운반체 내에 미립자 탄소질 재료를 포함하는 제2 슬러리 스트림 및 상기 열 회수 구역으로부터 방출되는 상기 혼합 생성물들을, 상기 제2 슬러리 스트림 내의 수분이 증발되며 미립자 탄소질 재료를 포함하는 상기 고체 스트림이 형성되는, 건조 유닛 내로 도입하는 단계(d)와,
    단계(d)의 상기 혼합 생성물들 및 상기 고체 스트림을, 상기 차르 및 상기 고체 스트림이 상기 가스 생성물 스트림으로부터 분리되는 분리 장치에 통과시키는 단계(e)와,
    단계(e)의 상기 가스 생성물 스트림을, 잔류 고체 미세 입자들 및 미립자들이 상기 가스 생성물 스트림으로부터 분리되는 미립자 필터링 장치에 통과시키는 단계(f)와,
    단계(e)로부터의 상기 차르 및 상기 건조된 미립자 탄소질 재료를 포함하는 상기 건조 원료 및 단계(f)로부터의 잔류 고체 미세 입자들과 미립자들을 상기 반응기 하부 섹션으로 다시 리사이클하는 단계(g)를 포함하며,
    상기 단계(a)에서 발산되는 상기 열은 단계(b)의 상기 운반체 액체 내에 미립자 탄소질 재료를 포함하는 상기 제1 슬러리 스트림을 단계(b)의 상기 가스 생성물 스트림으로 변환함으로써 회수되는, 탄소질 재료의 가스화를 위한 공정.
  2. 제1항에 있어서, 단계(a)는 1500℉ 내지 3500℉의 온도 범위 및 14.7psig 내지 2000psig의 압력 범위에서 수행되는, 탄소질 재료의 가스화를 위한 공정.
  3. 제1항에 있어서, 단계(a)는 2000℉ 내지 3200℉의 온도 범위 및 50psig 내지 1500psig의 압력 범위에서 수행되는, 탄소질 재료의 가스화를 위한 공정.
  4. 제1항에 있어서, 단계(b)는 1200℉ 내지 2200℉의 온도 범위 및 14.7psig 내지 2000psig의 압력 범위에서 수행되는, 탄소질 재료의 가스화를 위한 공정.
  5. 제1항에 있어서, 단계(b)는 1500℉ 내지 2000℉의 온도 범위 및 50psig 내지 1500psig의 압력 범위에서 수행되는, 탄소질 재료의 가스화를 위한 공정.
  6. 제1항에 있어서, 상기 액체 운반체 내에 미립자 탄소질 재료들을 포함하는 슬러리의 상기 제1 액체 스트림은 일 이상의 공급 장치들에 의해 상기 반응기 상부 섹션으로 도입되는, 탄소질 재료의 가스화를 위한 공정.
  7. 제1항에 있어서, 상기 가스 스트림 및 상기 고체 스트림은 일 이상의 분산 장치들에 의해 상기 반응기 하부 섹션 내로 도입되는, 탄소질 재료의 가스화를 위한 공정.
  8. 제1항에 있어서, 상기 가스 스트림 및 상기 고체 스트림은 20ft/s 내지 120ft/s의 범위의 공급률로 상기 반응기 하부 섹션 내로 도입되고, 상기 반응기 하부 섹션 내에서의 상기 차르의 체류 시간은 2초 내지 10초의 범위인, 탄소질 재료의 가스화를 위한 공정.
  9. 제1항에 있어서, 상기 가스 스트림 및 상기 고체 스트림은 20ft/s 내지 90ft/s의 범위의 공급률로 상기 반응기 하부 섹션 내로 도입되고, 상기 반응기 하부 섹션 내에서의 상기 건조 공급 원료의 체류 시간은 4초 내지 6초의 범위인, 탄소질 재료의 가스화를 위한 공정.
  10. 제1항에 있어서, 상기 제1 슬러리 스트림은 10ft/s 내지 80ft/s의 범위의 공급률로 상기 반응기 상부 섹션 내로 도입되고, 상기 반응기 상부 섹션 내에서의 상기 제1 슬러리 스트림의 체류 시간은 5초 내지 40초의 범위인, 탄소질 재료의 가스화를 위한 공정.
  11. 제1항에 있어서, 상기 운반체 액체는 물, 액체 CO2, 석유 액체 및 이들의 임의의 혼합물들로 구성된 그룹에서 선택되는, 탄소질 재료의 가스화를 위한 공정.
  12. 제1항에 있어서, 상기 미립자 탄소질 재료는 석탄, 갈탄(lignite), 석유 코크스 및 이들의 혼합물들로 구성된 그룹에서 선택되는, 탄소질 재료의 가스화를 위한 공정.
  13. 제1항에 있어서, 상기 제1 슬러리 스트림 또는 제2 슬러리 스트림은 상기 제1 슬러리 스트림 또는 제2 슬러리 스트림의 총중량에 기초하여 30 중량% 내지 75 중량%의 고체 농도를 갖는, 탄소질 재료의 가스화를 위한 공정.
  14. 제1항에 있어서, 상기 제1 슬러리 스트림 또는 제2 슬러리 스트림은 상기 제1 슬러리 스트림 또는 제2 슬러리 스트림의 총중량에 기초하여 45 중량% 내지 70 중량%의 고체 농도를 갖는, 탄소질 재료의 가스화를 위한 공정.
  15. 제1항에 있어서, 상기 산소 함유 가스는 공기, 산소가 풍부한 공기, 산소 및 이들의 혼합물들로 구성된 그룹에서 선택되는, 탄소질 재료의 가스화를 위한 공정.
  16. 제1항에 있어서, 상기 열 회수 구역으로 진입하기 전에 상기 제2 단계 반응의 상기 혼합 생성물들을 타르 제거 체류 용기 내로 도입하는 단계를 더 포함하는, 탄소질 재료의 가스화를 위한 공정.
  17. 제1항에 있어서, 상기 열 회수 구역은 복사열 타입 보일러, 수관 보일러(water tube boiler), 연관 보일러(fire tube boiler) 및 이들의 조합들로 구성된 그룹에서 선택되는 열 회수 장치를 포함하는, 탄소질 재료의 가스화를 위한 공정.
  18. 제1항에 있어서, 상기 제2 단계 혼합 생성물들 및 상기 분리 장치 이전의 상기 고체 스트림의 온도는 300℉ 내지 900℉ 사이인, 탄소질 재료의 가스화를 위한 공정.
  19. 제1항에 있어서, 상기 제2 단계 혼합 생성물들 및 상기 분리 장치 이전의 상기 고체 스트림의 온도는 400℉ 내지 700℉ 사이인, 탄소질 재료의 가스화를 위한 공정.
  20. 제1항에 있어서, 상기 제2 단계 혼합 생성물들 및 상기 분리 장치 이전의 상기 고체 스트림의 온도는 450℉ 내지 550℉ 사이인, 탄소질 재료의 가스화를 위한 공정.
  21. 제1항에 있어서, 상기 반응기 상부 섹션 내로 도입될 상기 제1 슬러리 스트림의 양은 가스화 공정에 도입된 슬러리의 전체 양의 0% 내지 50% 사이이며, 상기 건조 유닛 내로 도입될 상기 제2 슬러리 스트림의 양은 가스화 공정에 도입된 슬러리의 전체 양의 50% 내지 100% 사이인, 탄소질 재료의 가스화를 위한 공정.
  22. 제1항에 있어서, 상기 반응기 상부 섹션 내로 도입될 상기 제1 슬러리 스트림의 양은 가스화 공정에 도입된 슬러리의 전체 양의 10% 내지 40% 사이이며, 상기 건조 유닛 내로 도입될 상기 제2 슬러리 스트림의 양은 가스화 공정에 도입된 슬러리의 전체 양의 60% 내지 90% 사이인, 탄소질 재료의 가스화를 위한 공정.
  23. 제1항에 있어서, 상기 반응기 상부 섹션 내로 도입될 상기 제1 슬러리 스트림의 양은 가스화 공정에 도입된 슬러리의 전체 양의 20% 내지 35% 사이이며, 상기 건조 유닛 내로 도입될 상기 제2 슬러리 스트림의 양은 가스화 공정에 도입된 슬러리의 전체 양의 65% 내지 80% 사이인, 탄소질 재료의 가스화를 위한 공정.
  24. 산소 함유 가스, 스팀, 및 이들의 혼합물들로 구성된 그룹에서 선택되는 산소 공급원을 포함하는 가스 스트림과 함께 미립자 탄소질 재료를 포함하는 고체 스트림을 부분적으로 연소하여, 열과 합성 가스 및 용융 슬래그를 포함하는 혼합 생성물들을 생성하며, 상기 가스 스트림 및 상기 고체 스트림을 도입하기 위한 일 이상의 분산 장치들을 포함하는 반응기 하부 섹션과,
    액체 운반체 내에 미립자 탄소질 재료를 포함하는 제1 슬러리 스트림과 함께 상기 반응기 하부 섹션으로부터의 상기 합성 가스를 열분해하여 합성 가스 및 차르를 포함하는 가스 생성물 스트림을 포함하는 혼합 생성물들을 생성하는, 반응기 상부 섹션과,
    상기 혼합 생성물들을 냉각하기 위한 열 회수 구역과,
    액체 운반체 내에 미립자 탄소질 재료를 포함하는 제2 슬러리 스트림이 상기 열 회수 구역에서 방출되는 상기 혼합 생성물에 접촉하여, 이에 따라 상기 제2 슬러리 스트림 내의 수분이 증발하고 미립자 탄소질 재료를 포함하는 고체 스트림이 형성되는 건조 유닛과,
    상기 혼합 생성물들 내의 상기 가스 생성물 스트림으로부터 상기 차르와 상기 고체 스트림을 분리하기 위한 분리 장치와,
    상기 가스 생성물 스트림으로부터 잔류 고체 미세 입자들 및 미립자들을 분리하기 위한 미립자 필터링 장치를 포함하며,
    상기 반응기 하부 섹션으로부터 생성되는 상기 열은 상기 반응기 상부 섹션 내의 상기 운반체 액체 내 미립자 탄소질 재료를 포함하는 상기 제1 슬러리 스트림을 상기 반응기 상부 섹션 내의 상기 가스 생성물 스트림으로 변환함으로써 회수되는, 탄소질 재료의 가스화를 위한 시스템.
  25. 제24항에 있어서, 상기 열 회수 구역의 상류에서 타르 제거 체류 용기를 더 포함하는, 탄소질 재료의 가스화를 위한 시스템.
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